JP2018511028A - シンチレータ結晶内の光子の収集を最適化する方法、結晶、およびその使用 - Google Patents

Abstract

発明はシンチレータ結晶中の光子管理を最適化する方法に関する。この方法は以下のステップを含むことを特徴とする。シンチレータ結晶（１）の屈折率にほぼ等しい屈折率「ｎ」を有する材料（５）を前記シンチレータの結晶の一つの面（２）上に堆積するステップ。構造化手段により前記材料（５）を構造化するステップ。前記材料中（５）に回折限界以下の構造（６）を作り、シンチレータ結晶（１）と前記面（２）上の材料（５）との間の屈折率の適合を可能とし、および／または、前記材料（５）中に回折限界の構造（６）を１次元ブレーズド回折格子の形で作り、前記結晶の側面（２０）で反射した光子を前記結晶の前記面（２）に向けて直接戻すことにより、時間的分布を低減するステップ。また、本発明は、材料（５）を構造化する手段、および、このようにして光子管理のために最適化されたシンチレータ結晶にも関する。さらに、本発明は、上記方法により最適化されたシンチレータ結晶の、粒子検出システムおよび／または医療用画像処理および／または保安システムおよび／または放射線に関する監視目的における使用にも関する。【選択図】図１

Description

本発明は、シンチレータの分野に関する。より具体的には、本発明は、回折限界以下の寸法とされた構造、および、回折限界までの構造により、シンチレータ結晶内の光子の収集の管理を最適化する方法に関する。本発明はさらに、このような構造を実施するための手段に関する。

シンチレータは、エネルギー付与の下でシンチレーション特性を有する材料である。電離放射線が相互作用の間にこの物質にエネルギーを蓄積し、シンチレータ結晶内に少量の光を発生させる。この光を記録することで、放射線の検出が可能となる。シンチレータ材料は、ガンマ線、電子線、または中性子線の強度を測定するための核計装に広く用いられている。また、シンチレータ材料は、Ｘ線検出、例えば回折法にも用いられる。最も一般的なシンチレータは、ヨウ化ナトリウム（Ｎａｌ（ＴＩ））、ヨウ化セシウム（Ｃｓｌ（ＴＩ））、ゲルマン酸ビスマス（ＢＧＯ）、ルテチウムオキシオルトけい酸塩（ＬＳＯ）、またはタングステン酸カドミウム（ＣｄＷＯ_４）である。

シンチレータ結晶内の光子の収集の最適化は、量（検出システムの感度を向上させるため）および時間の両方において、放射線（ガンマ線、Ｘ線等）を検出するのに不可欠である。時間パラメータは、飛行時間検出システムに不可欠である。

ポジトロン放出断層撮影法（ＰＥＴ）は、飛行時間システムである。このシステムでは、２つの光子が同時に反対方向に放出される。これら２つの光子を同時に検出するということは、真の対消滅が発生したことを理論的に示す。飛行時間システムは、２つの光子の到達時間の差を計測する。（ＰＥＴ検出システムの動作を参照）。

本発明に従うシンチレータの用途は、粒子の検出のみならず、医療用画像、より一般的には、核・放射線・細菌・化学薬品（ＮＲＢＣ）に関連した警備および監視である。

放射線検出は、結晶（棒状で用いる）中の放射線の飛行時間を最適化することにより、または表面（ウェハ）を最適化することにより、またはその両方により、行われる。高エネルギー放射線を高い効率で変換するために、高密度（四元）の材料を基にしたシンチレータ結晶が好ましい。しかし、この構成は一度放出された光子の収集には有利でない。

シンチレータ結晶は高密度材料であり、その密度は、光子抽出を制限する高屈折率と関連している。さらに、棒状の形状は、光子の発生を空間的に、したがって時間的に分布させる。例えば、２×２ｍｍで長さが２ｃｍであり、屈折率が１．８５で、有効断面における光子発生が均一であると考えられるＬＳＯ（ルテチウムオキシオルトシリケート）素子では、出口において７．９％の収集効率が得られる、すなわち、光子の１０％未満がシンチレータ結晶の出射面上の第１の入射において収集される。

光子の収集を最適化するために、いくつかの試みが既に提案されている。最も簡単な方法は、シンチレータの出射面と光検出窓との間への屈折率整合ジェルの使用である。この方法は、当初、光検出器の入射窓での反射を最小限にするために提案されたが、これはまた、棒状体の出口における屈折率変化を低減する。例えば、屈折率が１．４のジェルを用いて、例えば、２７％の理論回折効率が得られる。

第２の試みは、シンチレータ結晶の側面を反射シートまたは拡散板で覆い、これらの面からの光子の漏出を防止（前記の例では４０％）することからなる。これと結合ジェルの使用とを組み合わせることで、５０％の増加がもたらされる。

他の試みでは、結晶の各面を、タイベック（登録商標）、アルミ蒸着マイラー、テドラー等の反射材、および／または、黒色塗料または黒色テドラー等の吸収材で覆う。光学的に接触する部位には、光学グリス（屈折率１．５）または光学糊（熱可塑性メルトマウント、屈折率ｎ＝１．７）による光結合が存在してもよい。また、光グリスのみを使って光電子増倍管ＰＭと光接触している状況に対して、プレキシガラス、石英等の異なる材料で作られた光ガイドを含むこともある。結晶の出射面と、反射材、散乱材または吸収材（タイベック（登録商標）、アルミ蒸着マイラー、テドラー等）によって包囲されたＰＭの光電陰極との間に、寸法の異なる窓を用いることができる。

最後に、より高度でより実施が困難な方法は、スネルーデカルトの法則により通常は禁じられた光抽出法を可能にすることを目的として、シンチレータ結晶の出射面にフォトニック結晶を用いる。これにより、実験的な抽出効率は２倍となる。原理の実証は、構造化された面と構造化されていない面との２つの表面で蛍光を光学的に励起することによって行われた。

今日まで、全ての検出システムは、Ｔｙｗｅｋ（登録商標）、テフロン（登録商標）、アルミ蒸着マイラー等の種類の異なるサイドコーティングに関連付けられた、屈折率が１．５に近いゲルまたは結合接着剤を用いる。これは、特に、これら検出器の時間的な性能に非常に有害であることが知られている、時間的な広がりのある値に対して、光を、完全にではないが部分的に回収する。

本発明の目的は、発光効率を少なくとも５０％向上させ、一般的に使用されているシンチレータに対して、数十ピコ秒の範囲の時間分解能を達成することにある。

より詳細には、本発明は、以下のステップにより特徴づけられるシンチレータ結晶中の光子管理の最適化に関する。
・シンチレータ結晶の屈折率にほぼ等しい屈折率「ｎ」を有する材料を前記シンチレータの結晶の一つの面上に堆積するステップと、
・構造化手段により、前記材料を構造化するステップと、
・前記材料中に回折限界以下の構造を作り、シンチレータ結晶と前記面上の材料との間の屈折率の適合を可能とし、および／または、前記材料中に回折限界の構造を１次元ブレーズド回折格子の形で作り、側面で反射した光子を結晶の前記面に向けて直接戻すことにより、時間的分布を低減するステップ。

本出願において、構造化とは、波長に比べて特に小さいサブミクロンまたはナノメートルの寸法を有する構造の形成を意味する。

好ましくは、回折限界以下の構造は、光子の波長をλとして、底面が最大でλ／２ｎ、好ましくはλ／４ｎに等しい直径を有する円錐形または実質的に円錐形である。

加えて、前記円錐の高さを少なくともλに等しくして、円滑な移行を可能とする。

円滑な移行を可能にするために、円錐の高さを十分に大きくし、回折限界以下とすべきではない。

また、材料が堆積されるシンチレータ結晶面を出射面とする。

また、材料が堆積されるシンチレータ結晶面を側面とすることができる。本発明の範囲を逸脱することなく、材料が堆積されるシンチレータ結晶面を入射面とすることができる。

また、屈折率整合ゲルを構造化された材料に堆積し、結晶の屈折率と屈折率整合ゲルの屈折率との間の変調を可能にする。

また、結晶の屈折率とゲルの屈折率との間の変調の後の最終屈折率を、構造化された材料の円錐台の形状を変化させることにより変調する。

回折限界の構造が１次元のブレーズド回折格子の形で材料中に形成される本発明の構造によれば、前記ブレーズド回折格子のピッチは、光子の波長をλとして、λ／２とλ／２ｎの間であることが好ましい。

本発明の実施形態では、シンチレータ結晶の入射面は金属蒸着されている。

さらに、予め作られたマスクを転写することにより材料を構造化し、または、ナノインプリントにより材料の構造化を行う。また、本発明は、屈折率「ｎ」を有する材料を含むシンチレータ結晶であって、屈折率「ｎ」が前記シンチレータ結晶の屈折率にほぼ等しく、前記材料がシンチレータ結晶の１つの面上に堆積されており、材料が構造化されており、結晶が上記の方法による光子管理のために最適化されていることを特徴とするシンチレータ結晶にも関する。

さらに、本発明は、上記の方法にしたがった光子管理のために最適化されたシンチレータ結晶の、粒子検出および医療用画像処理のシステム、ならびに保安システムおよび放射線に関する監視目的における使用にも関する。

本発明の他の特徴、詳細および利点は、添付の図面を参照しつつ以下の説明を読むことにより明らかになるであろう。

結晶の出射面の屈折率と完全に適合する円錐状構造を示す。 結晶の側面で反射する光子を結晶の出射面に向けるブレーズド回折格子により形成された回折限界の構造を示す。

シンチレータは、放射線との相互作用によるエネルギー付与に反応して光を放出する材料からなる機器である。シンチレータは、一般的に２つの方法で使用される。
・肉眼での観察を可能とする蛍光スクリーンとして。このスクリーンは、コンピュータへの取り込みを可能にするデジタルカメラ（ＣＣＤタイプ）に結合されていることが多い。
・シンチレーション検出器として。シンチレータ材料により放出された光（光子）は、光電子増倍管（ＰＭ）によって増幅され、その後、光子が計数される。これにより、シンチレータを通過する光子の流れを推定する。生成される光の量と付与されたエネルギーとの間の単純な関係は、シンチレーション現象を引き起こしており、これにより検出された放射線のエネルギーを求めることが可能となる（スペクトロメトリー法またはスペクトロスコピー法）。

本発明の目的は、空気中で回折限界以下の構造を用いることによりシンチレータ結晶中の光子管理を改善することにある。この改善は、２つの態様に関する。

第１の態様は、円錐状の回折限界以下の構造を用いた屈折率整合による射出面での収集の改良に関する。

シンチレータ結晶は、複数の面（入射面、出射面、および側面）を有する機器として特徴づけられる。

図１は、本発明の第１の実施形態に係る構造化されたシンチレータ結晶を示す。このシンチレータ結晶１は、材料５が堆積された面２を有する。材料５は、シンチレータ結晶の屈折率と同程度の（理想的には同一の）屈折率を有するべきである。材料５は、構造化された材料とすべきである。シンチレータのように緻密な材料の構造化はほとんど不可能であるので、本発明では材料５の構造化を行う。さらに、光検出器（ＣＣＤ）３を設け、ここでは側面２の近傍に配置する。

第１の実施形態によれば、材料５が堆積される面２は、いわゆる出射面１０である。材料５の上に作られた構造６は、回折限界以下の大きさで、円錐形状である。これらの構造６は、材料５とシンチレータ１との間の完全な屈折率整合を可能とする。屈折率整合は、シンチレータの出射面１０上での光子の収集を向上させる。この方法では、２×２ｍｍで長さが２ｃｍのＬＳＯ要素等のシンチレータの場合には、６１％の理論的限界を得ることができる。円錐形の構造６の底面は、光子の波長をλ、シンチレータの屈折率をｎとして、λ／２ｎを超えるべきではない。好ましくは、構造６の底面は、λ／４ｎに等しい。円滑な移行を可能とするためには、円錐の高さを十分とすべきである。典型的には、高さを少なくともλとする。

屈折率整合ゲルは、回折限界以下の構造６を形成する円錐格子に堆積し、これに結合して、結晶の屈折率と屈折率整合ゲルとの間の変調を可能とする。屈折率整合ゲルの使用は、円錐台形状を与え、かかる円錐台形状に作用することにより、最終屈折率をさらに変調することができる。円錐の断面形状は、実効屈折率の限界に関係ないことに留意されたい。

また、結晶のどの面を使うかにかかわらず、同じ結果が得られる。実用上の理由から、光検出器３を前面に配置すべきではないが、輻輳を確実に低減するために、横方向に配置することができる。

本発明の第２の実施形態は、時間的分布の低減に関する。これは、側面２０で反射した光子を出射面１０に直接戻すことにより達成される。図２に示すように、高屈折率（空気中で回折次数が無い）の材料５中に１次元ブレーズド回折格子の形で形成された回折限界の構造を用いることにより、これを行う。

一般にブレーズド格子はエシュレット格子とも呼ばれ、鋸歯状の輪郭を有し、反射により作用する平面回折格子である。これは、垂直入射の下で、波長λの単色光で照明される。この格子は、長期にわたり１００％有効であり、一般的には１次である有効次数の全ての光を回折する。

回折格子構造６のピッチは、光子の波長をλとして、λ／２とλ／２ｎの間である。ＬＳＯ素子の場合には、典型的には、この波長λは４２０ｎｍである。格子の高さはそれほど重要ではない。屈折率整合を回避し、側面２０により失われた光子の数を増加させるために、格子の高さをλよりも小さくする。

時間分散を減少させることに加えて、第２の構成は、前方収集した光子の数を増加させる。最も好ましくは、側面２０から逃げた光子の１００％である。実際には、ブレーズド格子の効率を考慮し、５０％である。実施例の場合には、（横方向構造のない場合の７．９％と比較して）これにより約２８％の総合効率を達成するであろう。

本発明で提案された２つの実施形態は包括的であり、屈折率が公知であれば使用材料の性質にかかわらず適用可能である。これらの実施形態を互いに組み合わせることもできる。

さらに、結晶の入射面３０を構造化することができる。この場合には、光子の回収は少なくなるが、時間分解能が向上する。この可能性も本発明の一部である。

また、本発明の目的の技術的解決策を、他の方法と組み合わせることもできる。例えば、入射面を金属蒸着し、前面３０による光子の損失を避けることで、実施例の場合には、光子の回収が７．９％多くなる。

また、構造化は、公知のリソグラフィ技術によって行われる。本発明の範囲において、材料５を、予め作られたマスクを転写することにより、または、ナノインプリントにより直接的に、構造化することができる。後者の方法は、材料５をエンボス加工する場合には、最も簡単である。

化学的コントラストにより、樹脂中にマスクのパターンを複製するリソグラフィ技術とは異なり、ナノインプリントは、地形的コントラストにより樹脂内にパターンを生成するリソグラフィ技術である。実際に、マスクは、作用面（樹脂と接触する面）上に３次元パターンを有するモールドに置き換えられる。このモールドを樹脂に押し当てて、モールドの凹部に樹脂を充填する。

また、本発明は、上記の方法による光子管理のために最適化されたシンチレータ結晶と、粒子検出システム、医療用画像処理、保安システム、および放射線に関する監視目的へのかかるシンチレータ結晶の使用とにも関する。

Claims (15)

1. シンチレータ結晶中の光子管理を最適化する方法であって、
   シンチレータ結晶（１）の屈折率にほぼ等しい屈折率「ｎ」を有する材料（５）を前記シンチレータの結晶の一つの面（２）上に堆積するステップと、
   構造化手段により、前記材料（５）を構造化するステップと、
   前記材料中（５）に回折限界以下の寸法の構造（６）を作り、シンチレータ結晶（１）と前記面（２）上の材料（５）との間の屈折率の適合を可能とし、および／または、前記材料（５）中に回折限界の構造（６）を１次元ブレーズド回折格子の形で作り、前記結晶の側面（２０）で反射した光子を前記結晶の前記面（２）に向けて直接戻すことにより、時間的分布を低減するステップと
   を含むことを特徴とする方法。
2. 前記構造（６）は、光子の波長をλとして、底面が最大でλ／２ｎ、好ましくはλ／４ｎに等しい直径を有する円錐形または実質的に円錐形である、請求項１に記載の最適化方法。
3. 前記円錐の高さを少なくともλに等しくして、円滑な移行を可能とする、請求項２に記載の最適化方法。
4. 前記面（２）はシンチレータ結晶（１）の出射面（１０）である、請求項１〜３のいずれか１項に記載の最適化方法。
5. 前記面（２）はシンチレータ結晶（１）の側面（２０）である、請求項１〜３のいずれか１項に記載の最適化方法。
6. 前記面（２）はシンチレータ結晶（１）の入射面（３０）である、請求項１〜３のいずれか１項に記載の最適化方法。
7. 屈折率整合ゲルを構造化された材料（５）に堆積し、前記結晶（１）の屈折率と前記屈折率整合ゲルの屈折率との間の変調を可能にする、請求項１〜６のいずれか１項に記載の最適化方法。
8. 前記結晶の屈折率とゲルの屈折率との間の変調の後の最終屈折率を、前記構造化された材料の円錐台の形状を変化させることにより変調する、請求項１〜７のいずれか１項に記載の方法。
9. 前記ブレーズド回折格子のピッチは、光子の波長をλとして、λ／２とλ／２ｎの間である、請求項１に記載の方法。
10. 側面（２０）で反射された光子は出射面（１０）に向けられる、請求項１に記載の方法。
11. 前記シンチレータ結晶（１）の入射面は金属蒸着されている、請求項１〜１０のいずれか１項に記載の方法。
12. 前記材料（５）は、予め作られたマスクを転写することにより構造化される、請求項１〜１１のいずれか１項に記載の方法。
13. 前記材料（５）は、ナノインプリントにより構造化される、請求項１〜１１のいずれか１項に記載の方法。
14. 屈折率「ｎ」を有する材料（５）を含むシンチレータ結晶（１）であって、屈折率「ｎ」が前記シンチレータ結晶の屈折率にほぼ等しく、前記材料（５）がシンチレータ結晶（１）の１つの面（２）上に堆積されており、前記材料（５）が構造化されており、前記結晶（１）が請求項１〜１３のいずれか１項に記載の方法により光子管理のために最適化されていることを特徴とするシンチレータ結晶。
15. 請求項１４に記載のシンチレータ結晶の、粒子検出システムおよび／または医療用画像処理および／または保安システムおよび／または放射線に関する監視目的における使用。

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