JP2018098168A - リチウムイオン二次電池、リチウムイオン二次電池の電池構造、リチウムイオン二次電池の製造方法 - Google Patents

リチウムイオン二次電池、リチウムイオン二次電池の電池構造、リチウムイオン二次電池の製造方法 Download PDF

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Koji Minamitani
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Abstract

【課題】簡易な構成で、固体電解質を備えた薄膜型のリチウムイオン二次電池の出力電圧を高める。【解決手段】リチウムイオン二次電池１は、リチウムイオンを用いた充放電を行う電池部１００と、電池部１００を内部に収容する外装部３０とを備えている。電池部１００は、第１正極層１１、第１固体電解質層１２、第１負極層１３および第１負極集電体層１４を積層してなる第１電池部１０と、第２正極層２１、第２固体電解質層２２、第２負極層２３および第２負極集電体層２４を積層してなる第２電池部２０とを積層して構成されており、外装部３０内において、第１電池部１０と第２電池部２０とが直列に接続される。【選択図】図２

Description

本発明は、リチウムイオン二次電池、リチウムイオン二次電池の電池構造、リチウムイオン二次電池の製造方法に関する。
特許文献１には、正極活物質を含む正極と、負極活物質を含む負極と、リチウムイオン伝導性を有し且つ正極と負極との間に介在する電解質とを含み、充放電が可能な電池部と、電池部を内部に収容することで電池部を外気等から封止する外装部とを備えたリチウムイオン二次電池が記載されている。
また、特許文献２には、電解質として無機材料からなる固体電解質を用いるとともに、負極、固体電解質および正極をすべて薄膜で構成することが記載されている。
特開２０１６−１２９０９１号公報 特開２０１３−７３８４６号公報
ここで、薄膜型の電池部と電池部を内部に収容する外装部（収容部）とを用いてリチウムイオン電池を構成する場合において、より高い出力電圧を得るためには、複数のリチウムイオン電池を、接続線等を用いて直列に接続する必要があった。
本発明は、簡易な構成で、固体電解質を備えた薄膜型のリチウムイオン二次電池の出力電圧を高くすることを目的とする。
本発明のリチウムイオン二次電池は、第１極性にてリチウムイオンを吸蔵および放出する第１極層と、当該第１極層に積層され、リチウムイオン伝導性を示す無機固体電解質を有する固体電解質層と、当該固体電解質層に積層され、当該第１極性とは逆の第２極性にてリチウムイオンを吸蔵および放出する第２極層とを備える単位電池部を複数積層してなる電池部と、前記電池部を内部に収容する収容部とを含んでいる。
このようなリチウムイオン二次電池において、前記収容部は、第１金属層と、当該第１金属層の一方の面に当該第１金属層の一部が露出する第１露出部が形成されるように当該第１金属層に積層される第１樹脂層とを備え、当該第１露出部に露出する当該第１金属層には、前記電池部の一端側が接続される第１積層フィルムと、第２金属層と、当該第２金属層の一方の面に当該第２金属層の一部が露出する第２露出部が形成されるように当該第２金属層に積層される第２樹脂層とを備え、当該第２露出部に露出する当該第２金属層には、前記電池部の他端側が接続されるとともに、前記第１積層フィルムとの間で当該電池部を封止する第２積層フィルムとを有することを特徴とすることができる。
また、前記第２積層フィルムの全周縁は、前記第１積層フィルムの全周縁よりも外側または内側に位置することを特徴とすることができる。
さらに、前記電池部を複数備えるとともに、複数の当該電池部が前記容器部の内部にマトリクス状に配置されることを特徴とすることができる。
さらにまた、前記電池部のうち隣接する２つの前記単位電池部において、一の単位電池部の前記第２極層と、他の単位電池部の前記第１極層とが、直接に接触していることを特徴とすることができる。
そして、前記電池部のうち最外層に位置する単位電池部に設けられた前記第２極層と、前記第２積層フィルムの前記第２露出部に露出する前記第２金属層とが、直接に接触していることを特徴とすることができる。
また、他の観点から捉えると、本発明のリチウムイオン二次電池の電池構造は、導電性を有する基板と、前記基板に積層され、第１極性にてリチウムイオンを吸蔵および放出する第１極層と、当該第１極層に積層され、リチウムイオン伝導性を示す無機固体電解質を有する固体電解質層と、当該固体電解質層に積層され、当該第１極性とは逆の第２極性にてリチウムイオンを吸蔵および放出する第２極層とを備える第１電池部と、前記第２極層に積層され、前記第１極性にてリチウムイオンを吸蔵および放出する他の第１極層と、当該他の第１極層に積層され、リチウムイオン伝導性を示す無機固体電解質を有する他の固体電解質層と、当該他の固体電解質層に積層され、前記第２極性にてリチウムイオンを吸蔵および放出する他の第２極層とを備える第２電池部とを含んでいる。
さらに、他の観点から捉えると、本発明のリチウムイオン二次電池の製造方法は、第１金属層と、当該第１金属層の一方の面に当該第１金属層の一部が露出する第１露出部が形成されるように当該第１金属層に積層される第１樹脂層とを備える第１積層フィルムに対し、当該第１露出部に露出する当該第１金属層の上に、第１極性にてリチウムイオンを吸蔵および放出する第１極層を成膜する工程と、前記第１極層の上に、リチウムイオン伝導性を示す無機固体電解質を有する固体電解質層を成膜する工程と、前記固体電解質層の上に、前記第１極性とは逆の第２極性にてリチウムイオンを吸蔵および放出する第２極層を成膜する工程と、第２金属層と、当該第２金属層の一方の面に当該第２金属層の一部が露出する第２露出部が形成されるように当該第２金属層に積層される第２樹脂層とを備えた第２積層フィルムを、当該第２露出部に露出する当該第２金属層が前記第２極層と対峙するように配置した状態で、前記第１樹脂層と当該第２樹脂層とを融着する工程とを含み、一連の前記第１極層を成膜する工程、前記固体電解質層を成膜する工程および前記第２極層を成膜する工程を複数回繰り返すことを特徴としている。
このようなリチウムイオン二次電池の製造方法において、前記第１極層、前記固体電解質層および前記第２極層を、それぞれスパッタ法によって成膜することを特徴とすることができる。
また、前記スパッタ法による成膜において、短時間での放電と非放電とを繰り返し行うことを特徴とすることができる。
本発明によれば、簡易な構成で、固体電解質を備えた薄膜型のリチウムイオン二次電池の出力電圧を高くすることができる。
（ａ）、（ｂ）は、実施の形態１が適用されるリチウムイオン二次電池の全体構成を説明するための図である。 図１（ａ）のＩＩ−ＩＩ断面図である。 （ａ）、（ｂ）は、正面側、背面側からみた第１積層フィルムの斜視図である。 リチウムイオン二次電池の製造方法を説明するためのフローチャートである。 実施の形態２が適用されるリチウムイオン二次電池の正面図である。 図５のＶＩ−ＶＩ断面図である。 実施の形態１の変形例を説明するための図であって、図１（ａ）のＩＩ−ＩＩ断面図である。 実施の形態２の変形例を説明するための図であって、図５のＶＩ−ＶＩ断面図である。
以下、添付図面を参照して、本発明の実施の形態について詳細に説明する。なお、以下の説明で参照する図面における各部の大きさや厚さ等は、実際の寸法とは異なっている場合がある。
＜実施の形態１＞
［リチウムイオン二次電池の構成］
図１は、実施の形態１が適用されるリチウムイオン二次電池１の全体構成を説明するための図である。ここで、図１（ａ）はリチウムイオン二次電池１を正面からみた図であり、図１（ｂ）はリチウムイオン二次電池１を背面からみた図である。
また、図２は、図１（ａ）のＩＩ−ＩＩ断面図、すなわち、リチウムイオン二次電池１の縦断面を示している。なお、図１（ａ）は、図２をＩＡ方向からみた図であり、図１（ｂ）は、図２をＩＢ方向からみた図である。
本実施の形態のリチウムイオン二次電池１は、リチウムイオンを用いた充電および放電を行う電池部１００と、電池部１００を内部に収容することで電池部１００を外気等から封止する外装部３０とを備えている。本実施の形態のリチウムイオン二次電池１は、全体としてみたときに直方体状（実際にはカード状）の形状を呈している。
［電池部の構成］
まず、電池部１００の構成について説明を行う。
電池部１００は、第１電池部１０と、第１電池部１０上に積層されることで第１電池部１０と直列に接続される第２電池部２０とを備えている。ここで、図２に示すように、第１電池部１０の上側の端部は、第２電池部２０の下側の端部と接触している。また、第１電池部１０の下側の端部は、後述する第１積層フィルム３１に設けられた第１金属層３１３と接触している。これに対し、第２電池部２０の上側の端部は、後述する第２積層フィルム３２に設けられた第２金属層３２３と接触している。
［第１電池部の構成］
最初に、第１電池部１０の構成について説明を行う。
単位電池部の一例としての第１電池部１０は、第１正極層１１と、第１正極層１１上に積層される第１固体電解質層１２と、第１固体電解質層１２上に積層される第１負極層１３と、第１負極層１３上に積層される第１負極集電体層１４とを有している。ここで、第１電池部１０の一方の端部（図２においては下側）に位置する第１正極層１１は、第１積層フィルム３１に設けられた第１金属層３１３と接触している。これに対し、第１電池部１０の他方の端部（図２においては上側）に位置する第１負極集電体層１４は、第２電池部２０に設けられた第２正極層２１と接触している。
第１電池部１０の各構成要素について、より詳細な説明を行う。
（第１正極層）
第１極層の一例としての第１正極層１１は、固体薄膜であって、第１極性の一例としての正極性にてリチウムイオンを吸蔵および放出する正極活物質を含むものであれば、特に限定されるものではなく、例えば、マンガン（Ｍｎ）、コバルト（Ｃｏ）、ニッケル（Ｎｉ）、鉄（Ｆｅ）、モリブデン（Ｍｏ）、バナジウム（Ｖ）から選ばれる一種以上の金属を含む、酸化物、硫化物あるいはリン酸化物など、各種材料で構成されたものを用いることができる。本実施の形態では、第１正極層１１としてＬｉ２Ｍｎ２Ｏ４を用いた。
第１正極層１１の厚さは、例えば１０ｎｍ以上４０μｍ以下とすることができる。第１正極層１１の厚さが１０ｎｍ未満であると、得られる第１電池部１０の容量が小さくなりすぎ、実用的ではなくなる。一方、第１正極層１１の厚さが４０μｍを超えると、層形成に時間がかかりすぎるようになってしまい、生産性が低下する。本実施の形態では、第１正極層１１の厚さを６００ｎｍとした。
また、第１正極層１１は、結晶構造を持つものであっても、結晶構造を持たないアモルファスであってもかまわないが、リチウムイオンの吸蔵および放出に伴う膨張および収縮がより等方的になるという点で、アモルファスであることが好ましい。
さらに、第１正極層１１の製造方法としては、各種ＰＶＤ（物理的蒸着）や各種ＣＶＤ（化学的蒸着）など、公知の成膜手法を用いてかまわないが、生産効率の観点からすれば、スパッタ法（スパッタリング）を用いることが望ましい。この場合、第１正極層１１を形成する際に使用するスパッタターゲットに応じて、ＤＣスパッタ法を採用してもよいし、ＲＦスパッタ法を採用してもよい。ただし、第１正極層１１として上記Ｌｉ２Ｍｎ２Ｏ４を用いる場合にあっては、ＲＦスパッタ法を採用することが好ましい。
（第１固体電解質層）
第１固体電解質層１２は、無機材料で構成された固体薄膜（無機固体電解質）であって、リチウムイオン伝導性を示すものであれば、特に限定されるものではなく、酸化物、窒化物、硫化物など、各種材料で構成されたものを用いることができる。本実施の形態では、第１固体電解質層１２として、Ｌｉ３ＰＯ４における酸素の一部を窒素に置き換えたＬｉＰＯＮ（ＬｉｘＰＯｙＮｚ）を用いた。
第１固体電解質層１２の厚さは、例えば１０ｎｍ以上１０μｍ以下とすることができる。第１固体電解質層１２の厚さが１０ｎｍ未満であると、得られたリチウムイオン二次電池１において、第１正極層１１と第１負極層１３との間でのリークが生じやすくなる。一方、第１固体電解質層１２の厚さが１０μｍを超えると、リチウムイオンの移動距離が長くなり、充放電速度が遅くなる。本実施の形態では、第１固体電解質層１２の厚さを２００ｎｍとした。
また、第１固体電解質層１２は、結晶構造を持つものであっても、結晶構造を持たないアモルファスであってもかまわないが、熱による膨張および収縮がより等方的になるという点で、アモルファスであることが好ましい。
さらに、第１固体電解質層１２の製造方法としては、各種ＰＶＤ（物理的蒸着）や各種ＣＶＤ（化学的蒸着）など、公知の成膜手法を用いてかまわないが、生産効率の観点からすれば、スパッタ法（スパッタリング）を用いることが望ましい。この場合、第１固体電解質層１２を形成する際に使用するスパッタターゲットには絶縁体が多いことから、ＲＦスパッタ法を採用することが好ましい。
（第１負極層）
第２極層の一例としての第１負極層１３は、固体薄膜であって、第２極性の一例としての負極性にてリチウムイオンを吸蔵および放出する負極活物質を含むものであれば、特に限定されるものではなく、例えば、炭素（Ｃ）やシリコン（Ｓｉ）を用いることができる。本実施の形態では、第１負極層１３として、ホウ素（Ｂ）が添加されたシリコン（Ｓｉ）を用いた。
第１負極層１３の厚さは、例えば１０ｎｍ以上４０μｍ以下とすることができる。第１負極層１３の厚さが１０ｎｍ未満であると、得られる電池部１００（リチウムイオン二次電池１）の容量が小さくなりすぎ、実用的ではなくなる。一方、第１負極層１３の厚さが４０μｍを超えると、層形成に時間がかかりすぎるようになってしまい、生産性が低下する。本実施の形態では、第１負極層１３の厚さを１００ｎｍとした。
また、第１負極層１３は、結晶構造を持つものであっても、結晶構造を持たないアモルファスであってもかまわないが、リチウムイオンの吸蔵および放出に伴う膨張および収縮がより等方的になるという点で、アモルファスであることが好ましい。
さらに、第１負極層１３の製造方法としては、各種ＰＶＤ（物理的蒸着）や各種ＣＶＤ（化学的蒸着）など、公知の成膜手法を用いてかまわないが、生産効率の観点からすれば、スパッタ法（スパッタリング）を用いることが望ましい。この場合、第１負極層１３を形成するためのスパッタターゲットには半導体が多いことから、ＤＣスパッタ法を採用することが好ましい。
（第１負極集電体層）
第１負極集電体層１４は、固体薄膜であって、電子伝導性を有するものであれば、特に限定されるものではなく、例えば、チタン（Ｔｉ）、アルミニウム（Ａｌ）、銅（Ｃｕ）、白金（Ｐｔ）、金（Ａｕ）などの金属や、これらの合金を含む導電性材料を用いることができる。本実施の形態では、第１負極集電体層１４としてチタン（Ｔｉ）を用いた。
第１負極集電体層１４の厚さは、例えば５ｎｍ以上５０μｍ以下とすることができる。第１負極集電体層１４の厚さが５ｎｍ未満であると、集電機能が低下し、実用的ではなくなる。一方、第１負極集電体層１４の厚さが５０μｍを超えると、層形成に時間がかかりすぎるようになってしまい、生産性が低下する。本実施の形態では、第１負極集電体層１４の厚さを２００ｎｍとした。
また、第１負極集電体層１４の製造方法としては、各種ＰＶＤ（物理的蒸着）や各種ＣＶＤ（化学的蒸着）など、公知の成膜手法を用いてかまわないが、生産効率の観点からすれば、スパッタ法（スパッタリング）を用いることが望ましい。この場合、第１負極集電体層１４を形成するためのスパッタターゲットは金属（Ｔｉ）であることから、ＤＣスパッタ法を採用することが好ましい。
［第２電池部の構成］
続いて、第２電池部２０の構成について説明を行う。
単位電池部の一例としての第２電池部２０は、第２正極層２１と、第２正極層２１上に積層される第２固体電解質層２２と、第２固体電解質層２２上に積層される第２負極層２３と、第２負極層２３上に積層される第２負極集電体層２４とを有している。ここで、第２電池部２０の一方の端部（図２においては下側）に位置する第２正極層２１は、第１電池部１０に設けられた第１負極集電体層１４と接触している。これに対し、第２電池部２０の他方の端部（図２においては上側）に位置する第２負極集電体層２４は、第２積層フィルム３２に設けられた第２金属層３２３と接触している。
ここで、第２電池部２０を構成する第２正極層２１、第２固体電解質層２２、第２負極層２３および第２負極集電体層２４は、それぞれ、上記第１電池部１０を構成する第１正極層１１、第１固体電解質層１２、第１負極層１３および第１負極集電体層１４のところで説明した材料を用いることができる。そして、第１電池部１０および第２電池部２０の構成材料や厚さ等を異ならせてもかまわないが、同じ材料且つ同じ厚さの組み合わせとすることが好ましい。本実施の形態では、第２電池部２０の構成を、第１電池部１０の構成と共通にしている。また、本実施の形態では、第２電池部２０の製造方法を、第１電池部１０の製造方法と共通にしている。
そして、本実施の形態では、第２正極層２１が第１極層あるいは他の第１極層の一例として、第２固体電解質層２２が固体電解質層あるいは他の固体電解質層の一例として、第２負極層２３が第２極層あるいは他の第２極層の一例として、それぞれ機能している。
［外装部の構成］
続いて、外装部３０の構成について説明を行う。
収容部の一例としての外装部３０は、第１積層フィルム３１と、第２積層フィルム３２とを有している。第１積層フィルム３１と第２積層フィルム３２とは、電池部１００を挟んで対向して配置され、第１積層フィルム３１と第２積層フィルム３２とが電池部１００の周囲の全周にわたって熱融着されることにより、電池部１００を封止する。これらのうち、第１積層フィルム３１は、外装部３０の内側となる面側（図２においては上側）に、電池部１００を構成する各層（第１電池部１０（第１正極層１１〜第１負極集電体層１４）および第２電池部２０（第２正極層２１〜第２負極集電体層２４）が積層されることによって、電池部１００と一体化している。これに対し、第２積層フィルム３２は、外装部３０の内側となる面側（図２においては下側）に、電池部１００の第２負極集電体層２４が接触しているだけである。したがって、電池部１００は、第１積層フィルム３１を介して第２積層フィルム３２と一体化しているが、電池部１００および第１積層フィルム３１は、接触するとともに固定された状態にある一方、電池部１００および第２積層フィルム３２は、接触するものの固定されない状態にある。
［第１積層フィルム］
最初に、第１積層フィルム３１について説明を行う。
図３は、第１積層フィルム３１の構成を説明するための図であり、（ａ）は正面側（図２においては上側）からみた斜視図を、（ｂ）は背面側（図２においては下側）からみた斜視図を、それぞれ示している。以下では、図１および図２に加えて図３も参照しながら、第１積層フィルム３１の構成を説明する。
第１積層フィルム３１は、第１耐熱性樹脂層３１１と、第１外側接着層３１２と、第１金属層３１３と、第１内側接着層３１４と、第１熱融着性樹脂層３１５とを、この順でフィルム状に積層して構成されている。すなわち、第１積層フィルム３１は、第１耐熱性樹脂層３１１と第１金属層３１３と第１熱融着性樹脂層３１５とを、第１外側接着層３１２および第１内側接着層３１４を介して貼り合わせることで構成されている。
また、第１積層フィルム３１における第１熱融着性樹脂層３１５の形成面側（外装部３０において内側）には、第１熱融着性樹脂層３１５および第１内側接着層３１４が存在しないことで第１金属層３１３の一方の面（内側の面）が一部露出する、第１内側露出部３１６が設けられている。ここで、第１露出部の一例としての第１内側露出部３１６は、第１積層フィルム３１の面方向における中央部側に設けられており、その形状は長方形状である。そして、第１内側露出部３１６の全周囲には、第１内側接着層３１４および第１熱融着性樹脂層３１５による側壁が形成されている。
さらに、第１積層フィルム３１における第１耐熱性樹脂層３１１の形成面側（外装部３０において外側）には、第１耐熱性樹脂層３１１および第１外側接着層３１２が存在しないことで第１金属層３１３の他方の面（外側の面）が露出する、第１外側露出部３１７が設けられている。ここで、第１外側露出部３１７は、第１積層フィルム３１の長手方向の一端部側に設けられており、その形状は長方形状である。そして、第１外側露出部３１７の全周囲には、第１外側接着層３１２および第１耐熱性樹脂層３１１による側壁が形成されている。
次に、第１積層フィルム３１の各構成要素について、より詳細な説明を行う。
（第１耐熱性樹脂層）
第１耐熱性樹脂層３１１は、外装部３０における最外層であり、外部からの突き刺しや摩耗などに対する耐性が高く、且つ、第１熱融着性樹脂層３１５を熱融着する際の融着温度では溶融しない耐熱性樹脂が用いられる。ここで、第１耐熱性樹脂層３１１としては、第１熱融着性樹脂層３１５を構成する熱融着性樹脂の融点より１０℃以上融点が高い耐熱性樹脂を用いるのが好ましく、この熱融着性樹脂の融点より２０℃以上融点が高い耐熱性樹脂を用いるのが特に好ましい。また、本実施の形態では、後述するように、第１金属層３１３が電池部１００の正の電極を兼ねることから、安全性の観点より、第１耐熱性樹脂層３１１として電気抵抗値の高い絶縁性樹脂が用いられる。
第１耐熱性樹脂層３１１としては、特に限定されるものではないが、例えば、ポリアミドフィルム、ポリエステルフィルム等が挙げられ、これらの延伸フィルムが好ましく用いられる。中でも、成形性および強度の点で、二軸延伸ポリアミドフィルムまたは二軸延伸ポリエステルフィルム、あるいはこれらを含む複層フィルムが特に好ましく、さらに二軸延伸ポリアミドフィルムと二軸延伸ポリエステルフィルムとが貼り合わされた複層フィルムを用いることが好ましい。ポリアミドフィルムとしては、特に限定されるものではないが、例えば、６−ポリアミドフィルム、６，６−ポリアミドフィルム、ＭＸＤポリアミドフィルム等が挙げられる。また、二軸延伸ポリエステルフィルムとしては、二軸延伸ポリブチレンテレフタレート（ＰＢＴ）フィルム、二軸延伸ポリエチレンテレフタレート（ＰＥＴ）フィルム等が挙げられる。本実施の形態では、第１耐熱性樹脂層３１１としてナイロンフィルム（融点：２２０℃）を用いた。
第１耐熱性樹脂層３１１の厚さは、９μｍ以上５０μｍとすることができる。第１耐熱性樹脂層３１１の厚さが９μｍ未満であると、電池部１００の外装部３０として十分な強度を確保することが困難となる。一方、第１耐熱性樹脂層３１１の厚さが５０μｍを超えると、電池が厚くなるため好ましくない。また、製造コストが高くなる。本実施の形態では、第１耐熱性樹脂層３１１の厚さを２５μｍとした。
（第１外側接着層）
第１外側接着層３１２は、第１耐熱性樹脂層３１１と第１金属層３１３とを接着するための層である。第１外側接着層３１２としては、例えば、主剤としてのポリエステル樹脂と硬化剤としての多官能イソシアネート化合物とによる二液硬化型ポリエステル−ウレタン系樹脂、あるいは、ポリエーテル−ウレタン系樹脂を含む接着剤を用いることが好ましい。本実施の形態では、第１外側接着層３１２として二液硬化型ポリエステル−ウレタン系接着剤を用いた。
（第１金属層）
基板の一例としての第１金属層３１３は、第１積層フィルム３１を用いて外装部３０を構成した場合に、外装部３０の外部から、その内部に配置された電池部１００に、酸素や水分等の侵入を阻止（バリア）する役割を担う層である。また、第１金属層３１３は、後述するように、スパッタ法を用いて電池部１００を形成する際の基板としての役割と、電池部１００の第１正極層１１と電気的に接続される正極集電体層（正の内部電極）としての役割と、外部に設けられた負荷（図示せず）と電気的に接続される正の外部電極としての役割とをさらに担う。このため、第１金属層３１３には、導電性を有する金属箔を用いる。
第１金属層３１３としては、特に限定されるものではないが、例えば、アルミニウム箔、銅箔、ニッケル箔、ステンレス箔、あるいはこれのクラッド箔、これらの焼鈍箔または未焼鈍箔等が好ましく用いられる。ただし、第１金属層３１３がスパッタ法による電池部１００の形成における基板として用いられることを考慮すると、機械的強度が高いステンレス箔を用いることが好ましい。また、ニッケル、錫、銅、クロム等の導電性金属でめっきした金属箔を用いてもよい。本実施の形態では、第１金属層３１３として、ＳＵＳ３０４からなるステンレス箔を用いた。
第１金属層３１３の厚さは、２０μｍ以上２００μｍ以下とすることができる。第１金属層３１３の厚さが２０μｍ未満であると、金属箔を製造する際の圧延時や熱封止時にピンホールや破れが生じやすく、また、電極として用いる場合の電気抵抗値が高くなってしまう。一方、第１金属層３１３の厚さが２００μｍを超えると、電池が厚くなるため好ましくなく、また、製造コストが高くなる。本実施の形態では、第１金属層３１３の厚さを３０μｍとした。
（第１内側接着層）
第１内側接着層３１４は、第１金属層３１３と第１熱融着性樹脂層３１５とを接着するための層である。第１内側接着層３１４としては、例えば、ポリウレタン系接着剤、アクリル系接着剤、エポキシ系接着剤、ポリオレフィン系接着剤、エラストマー系接着剤、フッ素系接着剤等により形成された接着剤を用いることが好ましい。中でも、アクリル系接着剤、ポリオレフィン系接着剤を用いるのが好ましく、この場合には、水蒸気に対する第１積層フィルム３１のバリア性を向上させることができる。また、酸変成したポリプロピレンやポリエチレン等の接着剤を使用することが好ましい。本実施の形態では、第１内側接着層３１４として、酸変成ポリプロピレン系接着剤を用いた。
（第１熱融着性樹脂層）
第１樹脂層の一例としての第１熱融着性樹脂層３１５は、外装部３０における最内層であり、電池部１００の各層を構成する材料に対する耐性が高く、且つ、上記融着温度で溶融し、第２積層フィルム３２の第２熱融着性樹脂層３２５（詳細は後述する）と融着する熱可塑性樹脂が用いられる。また、本実施の形態では、上述したように、第１金属層３１３が電池部１００の正の電極を兼ねることから、安全性の観点より、第１熱融着性樹脂層３１５として電気抵抗値の高い絶縁性樹脂が用いられる。
第１熱融着性樹脂層３１５としては、特に限定されるものではないが、例えば、ポリエチレン、ポリプロピレン、オレフィン系共重合体、これらの酸変性物およびアイオノマー等が好ましく用いられる。ここで、オレフィン系共重合体としては、ＥＶＡ（エチレン・酢酸ビニル共重合体）、ＥＡＡ（エチレン・アクリル酸共重合体）、ＥＭＡＡ（エチレン・メタアクリル酸共重合体）を例示できる。また、第１耐熱性樹脂層３１１との融点の関係を満足できるのであれば、ポリアミドフィルム（例えば１２ナイロン）やポリイミドフィルムを使用することもできる。本実施の形態では、第１熱融着性樹脂層３１５として無軸延伸ポリプロピレンフィルム（融点：１６５℃）を用いた。
第１熱融着性樹脂層３１５の厚さは、２０μｍ以上８０μｍ以下とすることができる。第１熱融着性樹脂層３１５の厚さが２０μｍ未満であると、ピンホールが生じやすくなる。一方、第１熱融着性樹脂層３１５の厚さが８０μｍを超えると、電池が厚くなるため好ましくなく、また、製造コストが高くなる。本実施の形態では、第１熱融着性樹脂層３１５の厚さを３０μｍとした。
［第２積層フィルム］
続いて、第２積層フィルム３２について説明を行う。
第２積層フィルム３２は、第２耐熱性樹脂層３２１と、第２外側接着層３２２と、第２金属層３２３と、第２内側接着層３２４と、第２熱融着性樹脂層３２５とを、この順でフィルム状に積層して構成されている。すなわち、第２積層フィルム３２は、第２耐熱性樹脂層３２１と第２金属層３２３と第２熱融着性樹脂層３２５とを、第２外側接着層３２２および第２内側接着層３２４を介して貼り合わせることで構成されている。
また、第２積層フィルム３２における第２熱融着性樹脂層３２５の形成面側（外装部３０において内側）には、第２熱融着性樹脂層３２５および第２内側接着層３２４が存在しないことで第２金属層３２３の一方の面（内側の面）が一部露出する、第２内側露出部３２６が設けられている。ここで、第２露出部の一例としての第２内側露出部３２６は、第２積層フィルム３２の中央部側に設けられており、その形状は長方形状である。そして、第２内側露出部３２６の全周囲には、第２内側接着層３２４および第２熱融着性樹脂層３２５による側壁が形成されている。
さらに、第２積層フィルム３２における第２耐熱性樹脂層３２１の形成面側（外装部３０において外側）には、第２耐熱性樹脂層３２１および第２外側接着層３２２が存在しないことで第２金属層３２３の他方の面（外側の面）が一部露出する、第２外側露出部３２７が設けられている。ここで、第２外側露出部３２７は、第２積層フィルム３２の長手方向の一端部側に設けられており、その形状は長方形状である。そして、第２外側露出部３２７の全周囲には、第２外側接着層３２２および第２耐熱性樹脂層３２１による側壁が形成されている。
このように、各露出部を含む第２積層フィルム３２の構造は、図３に示す第１積層フィルム３１の構造とほぼ同じである。
次に、第２積層フィルム３２の各構成要素について、より詳細な説明を行う。
（第２耐熱性樹脂層）
第２耐熱性樹脂層３２１は、外装部３０における最外層であり、外部からの突き刺しや摩耗などに対する耐性が高く、且つ、第２熱融着性樹脂層３２５を熱融着する際の融着温度では溶融しない耐熱性樹脂が用いられる。また、本実施の形態では、後述するように、第２金属層３２３が電池部１００の負の電極を兼ねることから、安全性の観点より、第２耐熱性樹脂層３２１として電気抵抗値の高い絶縁性樹脂が用いられる。
そして、第２耐熱性樹脂層３２１としては、上記第１耐熱性樹脂層３１１のところで説明した材料を用いることができる。このとき、第２耐熱性樹脂層３２１と第１耐熱性樹脂層３１１とは、同じ材料で構成してもよいし、異なる材料で構成してもよい。また、第２耐熱性樹脂層３２１の厚さも、第１耐熱性樹脂層３１１と同じ厚さとしてもよいし、異なる厚さとしてもよい。本実施の形態では、第２耐熱性樹脂層３２１として厚さ２５μｍのナイロンフィルム（融点：２２０℃）を用いた。
（第２外側接着層）
第２外側接着層３２２は、第２耐熱性樹脂層３２１と第２金属層３２３とを接着するための層である。
そして、第２外側接着層３２２としては、上記第１外側接着層３１２のところで説明した材料を用いることができる。このとき、第２外側接着層３２２と第１外側接着層３１２とは、同じ材料で構成してもよいし、異なる材料で構成してもよい。本実施の形態では、第２外側接着層３２２として二液硬化型ポリエステル−ウレタン系接着剤を用いた。
（第２金属層）
第２金属層３２３は、第２積層フィルム３２を用いて外装部３０を形成した場合に、外装部３０の外部から、その内部に配置された電池部１００に、酸素や水分等の侵入を阻止（バリア）する役割を担う層である。また、第２金属層３２３は、後述するように、電池部１００の第１負極集電体層１４と電気的に接続される負の内部電極としての役割と、外部に設けられた負荷（図示せず）と電気的に接続される負の外部電極としての役割とをさらに担う。このため、第２金属層３２３には、導電性を有する金属箔を用いる。なお、第２金属層３２３は、上記第１金属層３１３とは異なり、スパッタ法を用いて電池部１００を形成する際の基板としての役割は担わない。
そして、第２金属層３２３としては、上記第１金属層３１３のところで説明した材料を用いることができる。このとき、第２金属層３２３と第１金属層３１３とは、同じ材料で構成してもよいし、異なる材料で構成してもよい。また、第２金属層３２３の厚さも、第１金属層３１３と同じ厚さとしてもよいし、異なる厚さとしてもよい。本実施の形態では、第２金属層３２３として、ＪＩＳ Ｈ４１６０で規定されたＡ８０２１Ｈ−Ｏ材からなる、厚さ４０μｍのアルミニウム箔を用いた。
（第２内側接着層）
第２内側接着層３２４は、第２金属層３２３と第２熱融着性樹脂層３２５とを接着するための層である。
そして、第２内側接着層３２４としては、上記第１内側接着層３１４のところで説明した材料を用いることができる。このとき、第２内側接着層３２４と第１内側接着層３１４とは、同じ材料で構成してもよいし、異なる材料で構成してもよい。本実施の形態では、第２内側接着層３２４として酸変性ポリプロピレン系接着剤を用いた。
（第２熱融着性樹脂層）
第２樹脂層の一例としての第２熱融着性樹脂層３２５は、外装部３０における最内層であり、電池部１００の各層を構成する材料に対する耐性が高く、且つ、上記融着温度で溶融し、第１積層フィルム３１の第１熱融着性樹脂層３１５と融着する熱可塑性樹脂が用いられる。また、本実施の形態では、上述したように、第２金属層３２３が電池部１００の負の電極を兼ねることから、安全性の観点より、第２熱融着性樹脂層３２５として電気抵抗値の高い絶縁性樹脂が用いられる。
そして、第２熱融着性樹脂層３２５としては、上記第１熱融着性樹脂層３１５のところで説明した材料を用いることができる。このとき、第２熱融着性樹脂層３２５と第１熱融着性樹脂層３１５とは、同じ材料で構成してもよいし、２つの材料の融点が近く、溶解するものであれば、異なる材料で構成してもよい。また、第２熱融着性樹脂層３２５の厚さも、第１熱融着性樹脂層３１５と同じ厚さとしてもよいし、異なる厚さとしてもよい。本実施の形態では、第２熱融着性樹脂層３２５として厚さ３０μｍの無軸延伸ポリプロピレンフィルム（融点：１６５℃）を用いた。
［第１積層フィルムおよび第２積層フィルムの寸法および位置関係］
図１に示すように、外装部３０を構成する第１積層フィルム３１および第２積層フィルム３２は、正面または背面からみた場合に、それぞれ長方形状を呈している。そして、第１積層フィルム３１の短辺側と第２積層フィルム３２の短辺側とがほぼ平行となり、第１積層フィルム３１の長辺側と第２積層フィルム３２と長辺側とがほぼ平行となるように、第１積層フィルム３１と第２積層フィルム３２とが、重ね合わされた状態で熱融着されている。
ここで、第１積層フィルム３１の短辺側の長さは、第２積層フィルム３２の短辺側の長さよりも大きい。また、第１積層フィルム３１の長辺側の長さは、第２積層フィルム３２の長辺側の長さよりも大きい。そして、外装部３０では、第１積層フィルム３１の全周縁よりも内側に、第２積層フィルム３２の全周縁が位置するように、第１積層フィルム３１と第２積層フィルム３２とが、重ね合わされた状態で熱融着されている。
［リチウムイオン二次電池における電気的な接続構造］
次に、上述したリチウムイオン二次電池１における電気的な接続構造を説明する。
まず、電池部１００では、第１電池部１０と第２電池部２０とが、電気的に接続される。すなわち、電池部１００では、第１正極層１１、第１固体電解質層１２、第１負極層１３および第１負極集電体層１４と、第２正極層２１、第２固体電解質層２２、第２負極層２３および第２負極集電体層２４とが、この順番で電気的に接続される。
また、電池部１００における第１電池部１０の第１正極層１１は、第１積層フィルム３１に設けられた第１金属層３１３の一方の面（内側の面）のうち、第１内側露出部３１６に露出する部位と電気的に接続される。また、第１積層フィルム３１に設けられた第１金属層３１３の他方の面（外側の面）の一部は、第１外側露出部３１７において外部に露出しており、外部に設けられた負荷（図示せず）と電気的に接続することが可能である。
これに対し、電池部１００における第２電池部２０の第２負極集電体層２４は、第２積層フィルム３２に設けられた第２金属層３２３の一方の面（内側の面）のうち、第２内側露出部３２６に露出する部位と電気的に接続される。また、第２積層フィルム３２に設けられた第２金属層３２３の他方の面（外側の面）の一部は、第２外側露出部３２７において外部に露出しており、外部に設けられた負荷（図示せず）と電気的に接続することが可能である。
そして、第１積層フィルム３１に設けられた第１金属層３１３と、第２積層フィルム３２に設けられた第２金属層３２３とは、第１積層フィルム３１に設けられた第１熱融着性樹脂層３１５と第２積層フィルム３２に設けられた第２熱融着性樹脂層３２５とによって、電気的に絶縁されている。このとき、外装部３０では、上述したように、第１積層フィルム３１の全周縁よりも内側に、第２積層フィルム３２の全周縁が位置するように、第１積層フィルム３１の第１熱融着性樹脂層３１５と第２積層フィルム３２の第２熱融着性樹脂層３２５とが融着されている。これにより、外装部３０の側部端面に露出する第１金属層３１３と第２金属層３２３とが接触することに起因する、電池部１００（第１電池部１０および第２電池部２０）の短絡を生じ難くしている。
［リチウムイオン二次電池の製造方法］
図４は、図１等に示すリチウムイオン二次電池１の製造方法を説明するためのフローチャートである。
（第１積層フィルム露出部形成工程）
まず、第１耐熱性樹脂層３１１と第１金属層３１３と第１熱融着性樹脂層３１５とを、第１外側接着層３１２および第１内側接着層３１４を介して貼り合わせてなる第１積層フィルム３１から、第１熱融着性樹脂層３１５の一部および第１耐熱性樹脂層３１１の一部を除去する。これにより、第１積層フィルム３１に、第１内側露出部３１６および第１外側露出部３１７を形成する（ステップ１０）。
（電池部形成工程）
次に、第１内側露出部３１６および第１外側露出部３１７が形成された第１積層フィルム３１において、第１内側露出部３１６に露出する第１金属層３１３上に、スパッタ法によって電池部１００を形成する（ステップ２０）。ここで、ステップ２０では、基板として機能する第１金属層３１３上に、第１正極層１１、第１固体電解質層１２、第１負極層１３および第１負極集電体層１４を、この順で積層して第１電池部１０を得た後、第１負極集電体層１４上に、第２正極層２１、第２固体電解質層２２、第２負極層２３および第２負極集電体層２４を、この順で積層して第２電池部２０を得る。なお、ステップ２０の詳細については後述する。
（第２積層フィルム露出部形成工程）
また、第２耐熱性樹脂層３２１と第２金属層３２３と第２熱融着性樹脂層３２５とを、第２外側接着層３２２および第２内側接着層３２４を介して貼り合わせてなる第２積層フィルム３２から、第２熱融着性樹脂層３２５の一部および第２耐熱性樹脂層３２１の一部を除去する。これにより、第２積層フィルム３２に、第２内側露出部３２６および第２外側露出部３２７を形成する（ステップ３０）。
（融着工程）
続いて、例えばＮ２ガス等の不活性ガスが充填された作業ボックス内に、電池部１００が形成された第１積層フィルム３１と、第２積層フィルム３２とを導入する。そして、作業ボックス内で、第１積層フィルム３１において第１内側露出部３１６に露出する第１金属層３１３上に形成された電池部１００の第２負極集電体層２４と、第２積層フィルム３２において第２内側露出部３２６に露出する第２金属層３２３とを対峙させる。このとき、第１積層フィルム３１における第１熱融着性樹脂層３１５と、第２積層フィルム３２における第２熱融着性樹脂層３２５とが、電池部１００の周縁の外側全周にわたって対峙する。また、このとき、第１積層フィルム３１の全周縁よりも内側に、第２積層フィルム３２の全周縁が位置するように、第１積層フィルム３１と第２積層フィルム３２との位置決めがなされる。
その後、作業ボックス内を負圧に設定した状態で、第１積層フィルム３１における第１熱融着性樹脂層３１５と、第２積層フィルム３２における第２熱融着性樹脂層３２５とを、電池部１００の周縁の外側全周にわたって、加圧および加熱しながら融着する（ステップ４０）。そして、第１熱融着性樹脂層３１５と第２熱融着性樹脂層３２５とが熱融着されることにより、第１電池部１０と第２電池部２０とを積層してなる電池部１００と、電池部１００を封止する外装部３０とを含むリチウムイオン二次電池１が得られる。
このとき、第１積層フィルム３１の第１金属層３１３と、電池部１００の第１正極層１１とは、スパッタ法による成膜により接合（一体化）した状態となっている。また、第２積層フィルム３２の第２金属層３２３と、電池部１００の第２負極集電体層２４とは、第１積層フィルム３１の第１熱融着性樹脂層３１５と第２積層フィルム３２の第２熱融着性樹脂層３２５とを負圧で熱融着することにより密着した状態となっている。
［電池部の製造方法］
では、上記ステップ２０における電池部１００の製造手順について、具体例を挙げて説明を行う。
（第１正極層の形成）
まず、第１内側露出部３１６および第１外側露出部３１７が形成された第１積層フィルム３１を、図示しないスパッタ装置の成膜室（チャンバ）内に設置した。このとき、第１積層フィルム３１の第１内側露出部３１６がスパッタリングターゲットに対向するようにし、且つ、第１内側露出部３１６以外の部位（第１熱融着性樹脂層３１５が存在する部位）には、マスクを装着した。チャンバ内に第１積層フィルム３１を設置した後、５％のＯ２ガスを含むＡｒガスを導入してチャンバ内の圧力を０．８Ｐａとした。それから、Ｌｉ２Ｍｎ２Ｏ４なる組成を有するスパッタターゲットを用い、ＲＦスパッタ法により、第１金属層３１３上に第１正極層１１の形成（成膜）を行った。このとき、短時間での放電と待機（非放電）とを繰り返すことで、基板すなわち第１金属層３１３の温度が１５０℃を超えないようにした。このようにして得られた第１正極層１１の膜組成はＬｉ２Ｍｎ２Ｏ４であり、その厚さは６００ｎｍであり、その結晶構造はアモルファスであった。
（第１固体電解質層の形成）
次に、Ｎ２ガスを導入してチャンバ内の圧力を０．８Ｐａとした。それから、Ｌｉ３ＰＯ４なる組成を有するスパッタターゲットを用い、ＲＦスパッタ法により、第１正極層１１上に第１固体電解質層１２の形成（成膜）を行った。このとき、第１正極層１１の形成と同じく、短時間での放電と待機（非放電）とを繰り返すことで、基板すなわち第１金属層３１３の温度が１５０℃を超えないようにした。このようにして得られた第１固体電解質層１２の膜組成はＬｉＰＯＮであり、その厚さは２００ｎｍであり、その結晶構造はアモルファスであった。
（第１負極層の形成）
続いて、Ａｒガスを導入してチャンバ内の圧力を０．８Ｐａとした。それから、ホウ素（Ｂ）をドープしたシリコン（Ｓｉ）からなるスパッタターゲット（Ｐ型のＳｉターゲット）を用い、ＤＣスパッタ法により、第１固体電解質層１２上に第１負極層１３の形成（成膜）を行った。このとき、第１正極層１１の場合と同じく、短時間での放電と待機（非放電）とを繰り返すことで、基板すなわち第１金属層３１３の温度が１５０℃を超えないようにした。このようにして得られた第１負極層１３の膜組成はＢがドープされたＳｉであり、その厚さは１００ｎｍであり、その結晶構造はアモルファスであった。
（第１負極集電体層の形成）
さらに、Ａｒガスを導入してチャンバ内の圧力を０．８Ｐａとした状態で、チタン（Ｔｉ）からなるスパッタターゲットを用い、ＤＣスパッタ法により、第１負極層１３上に第１負極集電体層１４の形成（成膜）を行った。このとき、第１正極層１１の場合と同じく、短時間での放電と待機（非放電）とを繰り返すことで、基板すなわち第１金属層３１３の温度が１５０℃を超えないようにした。このようにして得られた第１負極集電体層１４の膜組成はＴｉであり、その厚さは２００ｎｍであった。
（第２正極層の形成）
上述した第１正極層１１と同じ手順にて、第２正極層２１の形成（成膜）を行った。得られた第２正極層２１の膜組成はＬｉ２Ｍｎ２Ｏ４であり、その厚さは６００ｎｍであり、その結晶構造はアモルファスであった。
（第２固体電解質層の形成）
上述した第１固体電解質層１２と同じ手順にて、第２固体電解質層２２の形成（成膜）を行った。得られた第１固体電解質層１２の膜組成はＬｉＰＯＮであり、その厚さは２００ｎｍであり、その結晶構造はアモルファスであった。
（第２負極層の形成）
上述した第１負極層１３と同じ手順にて、第２負極層２３の形成（成膜）を行った。得られた第２負極層２３の膜組成はＢがドープされたＳｉであり、その厚さは１００ｎｍであり、その結晶構造はアモルファスであった。
（第２負極集電体層の形成）
上述した第１負極集電体層１４と同じ手順にて、第２負極集電体層２４の形成（成膜）を行った。得られた第２負極集電体層２４の膜組成はＴｉであり、その厚さは２００ｎｍであった。
以上の手順にて、第１積層フィルム３１の第１内側露出部３１６上に露出する第１金属層３１３上に、第１電池部１０と第２電池部２０とを積層してなる電池部１００を形成した。そして、電池部１００が形成された第１積層フィルム３１を、チャンバ内から外部に取り出した。ここで、本実施の形態では、第１積層フィルム３１の第１金属層３１３上に電池部１００を構成する各層をスパッタ法で形成しているため、第１積層フィルム３１および電池部１００は、第１金属層３１３と第１正極層１１とによって一体化している。
そして、本実施の形態では、第１金属層３１３および電池部１００（第１電池部１０および第２電池部２０）が、リチウムイオン二次電池１の電池構造に対応している。
［実施の形態１のまとめ］
以上説明したように、本実施の形態によれば、薄膜で構成された第１電池部１０と第２電池部２０とを積層して電池部１００を構成するとともに、この電池部１００を外装部３０の内部に収容するようにした。また、本実施の形態では、外装部３０を構成する第１積層フィルム３１の第１金属層３１３に、薄膜で構成された第１電池部１０と第２電池部２０とを積層してなる電池部１００を形成した。これにより、外装部３０内で、第１電池部１０と第２電池部２０とを直列に接続することができるようになるため、簡易な構成で、固体電解質（第１固体電解質層１２および第２固体電解質層２２）を備えた薄膜型のリチウムイオン二次電池１の出力電圧を高くすることができる。
＜実施の形態２＞
実施の形態１では、外装部３０内に単数（１個）の電池部１００（第１電池部１０と第２電池部２０とを積層したもの）を収容することで、リチウムイオン二次電池１を構成していた。これに対し、本実施の形態では、外装部３０内に複数の電池部１００を収容するとともに、外装部３０を用いてこれら複数の電池部１００を並列接続することで、より容量が大きいリチウムイオン二次電池１を構成するようにしたものである。なお、本実施の形態において、実施の形態１と同様のものについては、同じ符号を付してその詳細な説明を省略する。
［リチウムイオン二次電池の構成］
図５は、実施の形態２が適用されるリチウムイオン二次電池１の全体構成を説明するための図である。ここで、図５はリチウムイオン二次電池１を正面からみた図である。
また、図６は、図５のＶＩ−ＶＩ断面図、すなわちリチウムイオン二次電池１の縦断面を示している。なお、図５は、図６をＶ方向からみた図である。
本実施の形態のリチウムイオン二次電池１は、リチウムイオンを用いた充電および放電を行う複数（ここでは６個）の電池部１００と、複数の電池部１００を内部に収容することで複数の電池部１００を外気等から封止する外装部３０とを備えている。本実施の形態のリチウムイオン二次電池１も、全体としてみたときに直方体状（実際にはカード状）の形状を呈している。
そして、６個の電池部１００は、図５に示すように、外装部３０の長辺側が個々の電池部１００の長辺側となり、外装部３０の短辺側が個々の電池部１００の短辺側となるように、マトリクス状に外装部３０の短辺側に３列且つ長辺側に２列に配置されている。
［電池部の構成］
６個の電池部１００の構成は、実施の形態１で説明したものと同じである。すなわち、それぞれの電池部１００は、第１正極層１１と第１固体電解質層１２と第１負極層１３と第１負極集電体層１４とを積層してなる第１電池部１０と、第２正極層２１と第２固体電解質層２２と第２負極層２３と第２負極集電体層２４とを積層してなる第２電池部２０とを、積層して構成されている。
［外装部の構成］
続いて、外装部３０の構成について説明を行う。
外装部３０は、第１積層フィルム３１と、第２積層フィルム３２とを有している。第１積層フィルム３１と第２積層フィルム３２とは、６個の電池部１００を挟んで対向して配置され、第１積層フィルム３１と第２積層フィルム３２とが６個の電池部１００の周囲の全周にわたって融着されることにより、６個の電池部１００を封止する。したがって、外装部３０の基本構成も、実施の形態１と同じである。
ただし、第１積層フィルム３１における第１熱融着性樹脂層３１５の形成面側（外装部３０において内側）には、第１熱融着性樹脂層３１５および第１内側接着層３１４が存在しないことで第１金属層３１３の一方の面（内側の面）が一部露出する、第１内側露出部３１６が、６個の電池部１００に対応して６箇所（３×２）に設けられている点が、実施の形態１とは異なる。また、第２積層フィルム３２における第２熱融着性樹脂層３２５の形成面側（外装部３０において内側）には、第２熱融着性樹脂層３２５および第２内側接着層３２４が存在しないことで第２金属層３２３の一方の面（内側の面）が一部露出する、第２内側露出部３２６が、６個の電池部１００に対応して６箇所（３×２）に設けられている点が、実施の形態１とは異なる。
［リチウムイオン二次電池における電気的な接続構造］
本実施の形態において、６個の電池部１００の各第１正極層１１のそれぞれは、第１積層フィルム３１に設けられた第１金属層３１３の一方の面（内側の面）のうち、第１内側露出部３１６に露出する部位と電気的に接続される。また、第１積層フィルム３１に設けられた第１金属層３１３の他方の面（外側の面）の一部は、第１外側露出部３１７において外部に露出しており、外部電極（正の電極、図示せず）と電気的に接続することが可能である。
これに対し、６個の電池部１００の各第２負極集電体層２４のそれぞれは、第２積層フィルム３２に設けられた第２金属層３２３の一方の面（内側の面）のうち、第２内側露出部３２６に露出する部位と電気的に接続される。また、第２積層フィルム３２に設けられた第２金属層３２３の他方の面（外側の面）の一部は、第２外側露出部３２７において外部に露出しており、外部の負の電極（図示せず）と電気的に接続することが可能である。
［実施の形態２のまとめ］
以上説明したように、本実施の形態では、実施の形態１で説明した効果に加えて、複数の電池部１００を、第１積層フィルム３１の第１金属層３１３と、第２積層フィルム３２の第２金属層３２３とを用いて並列接続することにより、その容量を増大させることができる。
＜実施の形態１の変形例＞
実施の形態１のリチウムイオン二次電池１では、電池部１００において、第１電池部１０が第１負極集電体層１４を有し、且つ、第２電池部２０が第２負極集電体層２４を有していたが、第１負極集電体層１４および第２負極集電体層２４は必須ではない。
図７は、実施の形態１の変形例を説明するための図であって、図１（ａ）のＩＩ−ＩＩ断面図である。
実施の形態１の変形例において、電池部１００を構成する第１電池部１０は、第１正極層１１と、第１正極層１１に積層される第１固体電解質層１２と、第１固体電解質層１２に積層される第１負極層１３とを備えている。
また、電池部１００を構成する第２電池部２０は、第２正極層２１と、第２正極層２１に積層される第２固体電解質層２２と、第２固体電解質層２２に積層される第２負極層２３とを備えている。
そして、電池部１００では、第１電池部１０に設けられた第１負極層１３と、第２電池部２０に設けられた第２正極層２１とが、直接に接触している。また、電池部１００のうち、第１電池部１０に設けられた第１正極層１１は、第１積層フィルム３１の第１内側露出部３１６に露出する第１金属層３１３と、直接に接触している。さらに、電池部１００のうち、第２電池部２０に設けられた第２負極層２３は、第２積層フィルム３２の第２内側露出部３２６に露出する第２金属層３２３と、直接に接触している。
このような構成を採用することにより、実施の形態１で説明した構成と比較して、リチウムイオン二次電池１の構造を簡易にすることができる。
＜実施の形態２の変形例＞
実施の形態２のリチウムイオン二次電池１では、複数の第１電池部１０のそれぞれが第１負極集電体層１４を有し、且つ、複数の第２電池部２０のそれぞれが第２負極集電体層２４を有していたが、第１負極集電体層１４および第２負極集電体層２４は必須ではない。
図８は、実施の形態２の変形例を説明するための図であって、図５のＶＩ−ＶＩ断面図である。
実施の形態２の変形例において、各電池部１００を構成する第１電池部１０は、第１正極層１１と、第１正極層１１に積層される第１固体電解質層１２と、第１固体電解質層１２に積層される第１負極層１３とを備えている。
また、各電池部１００を構成する第２電池部２０は、第２正極層２１と、第２正極層２１に積層される第２固体電解質層２２と、第２固体電解質層２２に積層される第２負極層２３とを備えている。
そして、各電池部１００では、第１電池部１０に設けられた第１負極層１３と、第２電池部２０に設けられた第２正極層２１とが、直接に接触している。また、各電池部１００のうち、第１電池部１０に設けられた第１正極層１１は、第１積層フィルム３１の第１内側露出部３１６に露出する第１金属層３１３と、直接に接触している。さらに、各電池部１００のうち、第２電池部２０に設けられた第２負極層２３は、第２積層フィルム３２の第２内側露出部３２６に露出する第２金属層３２３と、直接に接触している。
このような構成を採用することにより、実施の形態２で説明した構成と比較して、リチウムイオン二次電池１の構造を簡易にすることができる。
＜その他＞
なお、実施の形態１、２では、第１積層フィルム３１の第１金属層３１３上に、第１正極層１１、第１固体電解質層１２、第１負極層１３および第１負極集電体層１４の順で積層を行うことで第１電池部１０を形成し、且つ、第１負極集電体層１４上に、第２正極層２１、第２固体電解質層２２、第２負極層２３および第２負極集電体層２４の順で積層を行うことで第２電池部２０を形成していたが、積層順はこれに限られない。例えば第１積層フィルム３１の第１金属層３１３側から、第１負極層１３、第１固体電解質層１２、第１正極層１１、第２負極層２３、第２固体電解質層２２、第２正極層２１、の順で積層を行うことで電池部１００を形成してもよい。この場合は、第２正極層２１上に、第２積層フィルム３２の第２金属層３２３と接触する正極集電体層を設けてもよいが必須ではない。また、第１正極層１１上に正極集電体層を設けてもよいが必須ではない。
また、実施の形態１、２では、外装部３０を構成する第１積層フィルム３１が第１耐熱性樹脂層３１１を備えていたが、少なくとも第１金属層３１３と第１熱融着性樹脂層３１５とを備えていればよく、第１耐熱性樹脂層３１１は必須ではない。また、実施の形態１、２では、外装部３０を構成する第２積層フィルム３２が第２耐熱性樹脂層３２１を備えていたが、少なくとも第２金属層３２３と第２熱融着性樹脂層３２５とを備えていればよく、第２耐熱性樹脂層３２１は必須ではない。
さらに、実施の形態１、２では、第１積層フィルム３１の全周縁よりも内側に、第２積層フィルム３２の全周縁が位置するように、第１積層フィルム３１と第２積層フィルム３２とを重ね合わせていたが、これに限られるものではない。すなわち、第１積層フィルム３１の全周縁よりも外側に、第２積層フィルム３２の全周縁が位置するように、第１積層フィルム３１と第２積層フィルム３２とを重ね合わせるようにしてもかまわない。
さらにまた、実施の形態１、２およびこれらの変形例では、電池部１００（第２負極集電体層２４あるいは第２負極層２３）と第２積層フィルム３２（第２金属層３２３）とを、固定しない状態で接触させていたが、これに限られるものではなく、例えば導電性接着剤等を用いて、両者の位置関係を固定するようにしてもかまわない。
また、実施の形態１、２では、電池部１００を構成する第１電池部１０に第１負極集電体層１４を設けていたが、第１負極集電体層１４は必須ではなく、第１電池部１０の第１負極層１３上に、直接、第２電池部２０の第２正極層２１を積層してもかまわない。
さらに、実施の形態１、２では、２個の単位電池部すなわち第１電池部１０と第２電池部２０とを積層することで電池部１００を構成していたが、これに限られるものではなく、３個以上の単位電池部を積層することで電池部１００を構成してもかまわない。
さらにまた、実施の形態１、２では、第１積層フィルム３１の第１金属層３１３上に電池部１００を形成していたが、これに限られるものではなく、導電性の基板上に電池部１００を形成した後、導電性の基板および電池部１００を、外装部３０の内部に収容するようにしてもよい。
１…リチウムイオン二次電池、１０…第１電池部、１１…第１正極層、１２…第１固体電解質層、１３…第１負極層、１４…第１負極集電体層、２０…第２電池部、２１…第２正極層、２２…第２固体電解質層、２３…第２負極層、２４…第２負極集電体層、３０…外装部、３１…第１積層フィルム、３２…第２積層フィルム、１００…電池部、３１１…第１耐熱性樹脂層、３１２…第１外側接着層、３１３…第１金属層、３１４…第１内側接着層、３１５…第１熱融着性樹脂層、３１６…第１内側露出部、３１７…第１外側露出部、３２１…第２耐熱性樹脂層、３２２…第２外側接着層、３２３…第２金属層、３２４…第２内側接着層、３２５…第２熱融着性樹脂層、３２６…第２内側露出部、３２７…第２外側露出部

Claims (10)

  1. 第１極性にてリチウムイオンを吸蔵および放出する第１極層と、当該第１極層に積層され、リチウムイオン伝導性を示す無機固体電解質を有する固体電解質層と、当該固体電解質層に積層され、当該第１極性とは逆の第２極性にてリチウムイオンを吸蔵および放出する第２極層とを備える単位電池部を複数積層してなる電池部と、
    前記電池部を内部に収容する収容部と
    を含むリチウムイオン二次電池。
  2. 前記収容部は、
    第１金属層と、当該第１金属層の一方の面に当該第１金属層の一部が露出する第１露出部が形成されるように当該第１金属層に積層される第１樹脂層とを備え、当該第１露出部に露出する当該第１金属層には、前記電池部の一端側が接続される第１積層フィルムと、
    第２金属層と、当該第２金属層の一方の面に当該第２金属層の一部が露出する第２露出部が形成されるように当該第２金属層に積層される第２樹脂層とを備え、当該第２露出部に露出する当該第２金属層には、前記電池部の他端側が接続されるとともに、前記第１積層フィルムとの間で当該電池部を封止する第２積層フィルムとを有すること
    を特徴とする請求項１記載のリチウムイオン二次電池。
  3. 前記第２積層フィルムの全周縁は、前記第１積層フィルムの全周縁よりも外側または内側に位置することを特徴とする請求項２記載のリチウムイオン二次電池。
  4. 前記電池部を複数備えるとともに、複数の当該電池部が前記容器部の内部にマトリクス状に配置されることを特徴とする請求項１乃至３のいずれか１項記載のリチウムイオン二次電池。
  5. 前記電池部のうち隣接する２つの前記単位電池部において、一の単位電池部の前記第２極層と、他の単位電池部の前記第１極層とが、直接に接触していることを特徴とする請求項１乃至４のいずれか１項記載のリチウムイオン二次電池。
  6. 前記電池部のうち最外層に位置する単位電池部に設けられた前記第２極層と、前記第２積層フィルムの前記第２露出部に露出する前記第２金属層とが、直接に接触していることを特徴とする請求項２記載のリチウムイオン二次電池。
  7. 導電性を有する基板と、
    前記基板に積層され、第１極性にてリチウムイオンを吸蔵および放出する第１極層と、当該第１極層に積層され、リチウムイオン伝導性を示す無機固体電解質を有する固体電解質層と、当該固体電解質層に積層され、当該第１極性とは逆の第２極性にてリチウムイオンを吸蔵および放出する第２極層とを備える第１電池部と、
    前記第２極層に積層され、前記第１極性にてリチウムイオンを吸蔵および放出する他の第１極層と、当該他の第１極層に積層され、リチウムイオン伝導性を示す無機固体電解質を有する他の固体電解質層と、当該他の固体電解質層に積層され、前記第２極性にてリチウムイオンを吸蔵および放出する他の第２極層とを備える第２電池部と
    を含むリチウムイオン二次電池の電池構造。
  8. 第１金属層と、当該第１金属層の一方の面に当該第１金属層の一部が露出する第１露出部が形成されるように当該第１金属層に積層される第１樹脂層とを備える第１積層フィルムに対し、当該第１露出部に露出する当該第１金属層の上に、第１極性にてリチウムイオンを吸蔵および放出する第１極層を成膜する工程と、
    前記第１極層の上に、リチウムイオン伝導性を示す無機固体電解質を有する固体電解質層を成膜する工程と、
    前記固体電解質層の上に、前記第１極性とは逆の第２極性にてリチウムイオンを吸蔵および放出する第２極層を成膜する工程と、
    第２金属層と、当該第２金属層の一方の面に当該第２金属層の一部が露出する第２露出部が形成されるように当該第２金属層に積層される第２樹脂層とを備えた第２積層フィルムを、当該第２露出部に露出する当該第２金属層が前記第２極層と対峙するように配置した状態で、前記第１樹脂層と当該第２樹脂層とを融着する工程とを含み、
    一連の前記第１極層を成膜する工程、前記固体電解質層を成膜する工程および前記第２極層を成膜する工程を複数回繰り返すリチウムイオン二次電池の製造方法。
  9. 前記第１極層、前記固体電解質層および前記第２極層を、それぞれスパッタ法によって成膜することを特徴とする請求項８記載のリチウムイオン二次電池の製造方法。
  10. 前記スパッタ法による成膜において、短時間での放電と非放電とを繰り返し行うことを特徴とする請求項９記載のリチウムイオン二次電池の製造方法。
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