JP2018066315A - 目封止ハニカム構造体 - Google Patents

Abstract

【課題】ススを燃焼して除去する再生時の再生効率に優れた目封止ハニカム構造体を提供する。【解決手段】複数のセル２を取り囲むように配置された多孔質の隔壁１を有する柱状のハニカム構造部９と、セル２の開口部を目封止する目封止部３と、を備える。ハニカム構造部９は、ハニカム構造部９のセル２の延びる方向に直交する断面における最外周を含む外周部７ｂと、この外周部７ｂを除く中央部７ａとによって構成される。外周部７ｂは、ススの堆積量が４ｇ／Ｌでのスス付き圧損が、中央部７ａのスス付き圧損に対して１５％以上高く、且つ、当該外周部７ｂの開口率が、中央部７ａの開口率と同一又はそれ以上である特定外周部７ｂａを含む。ハニカム構造部９のセル２の延びる方向に直交する断面において、外周部７ｂ及び中央部７ａが占める総面積に対して、特定外周部７ｂａが占める面積の比率が、５％以上である。【選択図】図２

Description

本発明は、目封止ハニカム構造体に関する。更に詳しくは、隔壁によって捕集されたススを燃焼して除去する再生時の再生効率に優れた目封止ハニカム構造体に関する。

地球環境への影響や、資源節約の観点から、自動車の燃費低減が近年求められている。このため、直接噴射式ガソリンエンジンやディーゼルエンジン等の熱効率の良い内燃機関が、自動車用の動力源として使用される傾向にある。

一方、これらの内燃機関では、燃料の燃焼の際に生じる燃えかすの発生が問題となっている。大気環境の観点から、排ガスに含まれる有毒成分の除去と同時に、スス（煤）等の粒子状物質（以下、「ＰＭ」ということがある）を大気に放出しないための対策が必要とされている。

特に、ディーゼルエンジンから排出されるＰＭの除去に関する規制は世界的に強化される傾向にある。そして、ＰＭを除去するための捕集フィルタ（以下、「ＤＰＦ」ということがある）として、ハニカム構造のウォールフロー型排ガス浄化フィルタの使用が注目され、種々のシステムが提案されている。上記ＤＰＦは、通常、多孔質の隔壁によって流体の流路となる複数のセルが区画形成されたものであり、セルを交互に目封止することで、セルを形成する多孔質の隔壁がフィルタの役目を果たす構造である。多孔質の隔壁によって複数のセルが区画形成された柱状の構造体を、「ハニカム構造体」ということがある。また、ハニカム構造体に形成されたセルの開口部が目封止部によって目封止されたものを、「目封止ハニカム構造体」ということがある。目封止ハニカム構造体は、ＤＰＦのような捕集フィルタとして広く用いられている。目封止ハニカム構造体の流入端面（第１の端面）から、粒子状物質を含有する排ガスが流入すると、排ガスが隔壁を通過する際に、当該排ガス中の粒子状物質が濾過され、目封止ハニカム構造体の流出端面（第２の端面）から、浄化された排ガスが排出される。

また、排ガスが流入する流入セルの断面形状と、隔壁を通過した排ガスが排出される流出セルの断面形状とが異なる目封止ハニカム構造体などについても提案されている（例えば、特許文献１参照）。ここで、セルの断面形状とは、セルの延びる方向に直交する断面において現れる、セルの形状のことをいう。

ＤＰＦ等のハニカムフィルタにおいては、フィルタ内部に経時的に堆積したＰＭによって圧損が徐々に増大するため、定期的な間隔で、ハニカムフィルタの内部に堆積したＰＭを燃焼させて除去する再生を行うことがある。例えば、ＤＰＦを再生する方法としては、エンジンから排出される排ガスの温度を上昇させ、その高温の排ガスを利用してＤＰＦを加熱する再生方法が知られている。

特開２００４−０００８９６号公報

従来の目封止ハニカム構造体は、フィルタの内部に堆積したＰＭを燃焼させて除去する再生する際に、再生効率が悪いという問題があった。

本発明は、このような従来技術の有する問題点に鑑みてなされたものである。本発明によれば、隔壁によって捕集されたススを燃焼して除去する再生時の再生効率に優れた目封止ハニカム構造体が提供される。

本発明者らは、従来の目封止ハニカム構造体において、上述した再生効率が悪い理由について種々の検討を行った。従来の目封止ハニカム構造体は、再生時において、ハニカム構造体の外周部分の温度が上昇し難く、この外周部分におけるススの燃え残りが、再生効率を悪化させている大きな要因になっていることを見出し、本発明を完成するに至った。即ち、本発明によれば、以下に示す、目封止ハニカム構造体が提供される。

［１］ 流入端面から流出端面まで延びる流体の流路となる複数のセルを取り囲むように配置された多孔質の隔壁を有する柱状のハニカム構造部と、
前記セルの前記流入端面側又は前記流出端面側のいずれか一方の端部に配設された目封止部と、を備え、
前記ハニカム構造部は、前記ハニカム構造部の前記セルの延びる方向に直交する断面における最外周を含む外周部と、前記外周部を除く前記断面における中央部分に配置された中央部とによって構成され、
前記外周部は、ススの堆積量が４ｇ／Ｌでのスス付き圧損が、前記中央部の前記スス付き圧損に対して１５％以上高く、且つ、当該外周部の開口率が、前記中央部の開口率と同一又はそれ以上である特定外周部を含み、
前記ハニカム構造部の前記セルの延びる方向に直交する断面において、前記ハニカム構造部の総面積に対して、前記特定外周部が占める面積の比率が、５％以上である、目封止ハニカム構造体。

［２］ 前記流出端面側の端部に前記目封止部が配設された前記セルを流入セルとし、及び前記流入端面側の端部に前記目封止部が配設された前記セルを流出セルとし、
前記ハニカム構造部の前記特定外周部以外の部位において、
前記セルの延びる方向に直交する断面における前記流入セルの形状が、六角形であり、
前記セルの延びる方向に直交する断面における前記流出セルの形状が、正方形であり、
複数の前記セルは、所定の前記流入セルの１辺と、隣接する前記流出セルの１辺とが、同一の長さを有するとともに平行となるよう、１つの前記流出セルの周囲を４つの前記流入セルが取り囲む構造となっており、
前記流出セルの第１の辺を形成する前記隔壁と、前記流出セルの前記第１の辺と対向する第２の辺を形成する前記隔壁との距離である距離ａは、０．８ｍｍを超え、２．４ｍｍ未満の範囲であり、
前記流出セルの１辺と平行に隣接する前記流入セルの第３の辺を形成する前記隔壁と、前記流入セルの前記第３の辺と対向する第４の辺を形成する前記隔壁との距離である距離ｂの、前記距離ａに対する比率は、０．４を超え、１．１未満の範囲である、前記［１］に記載の目封止ハニカム構造体。

［３］ 前記ハニカム構造部の前記特定外周部以外の部位における前記流入セルには、前記第３の辺の中央部と前記第４の辺の中央部とを、前記セルの延びる方向に直交する方向に結ぶ分割壁が更に設けられている、前記［２］に記載の目封止ハニカム構造体。

［４］ 前記ハニカム構造部の前記特定外周部以外の部位が、前記中央部である、前記［２］又は［３］に記載の目封止ハニカム構造体。

［５］ 前記ハニカム構造部の前記特定外周部において、
前記セルの延びる方向に直交する断面における前記セルの形状が、四角形、又は、前記流入セルと前記流出セルとで異なる、前記［２］〜［４］のいずれかに記載の目封止ハニカム構造体。

［６］ 前記ハニカム構造部は、前記外周部及び前記中央部が同一材料によって構成されたものである、前記［１］〜［５］のいずれかに記載の目封止ハニカム構造体。

［７］ 前記ハニカム構造部は、前記外周部及び前記中央部が前記同一材料によって一体的に構成されたものである、前記［６］に記載の目封止ハニカム構造体。

本発明の目封止ハニカム構造体は、多孔質の隔壁を有するハニカム構造部において、外周部と中央部とで、スス付き圧損が異なるように構成されている。特に、外周部は、中央部のスス付き圧損に対して１５％以上高くなるように構成された特定外周部を含んでいる。また、特定外周部は、その開口率が、中央部の開口率と同一又はそれ以上となるように構成されている。このため、本発明の目封止ハニカム構造体においては、特定外周部が、中央部に比して、ススが溜まらないように構成されている。このため、本発明の目封止ハニカム構造体は、従来の目封止ハニカム構造体に比して、再生効率を向上させることができる。

本発明の目封止ハニカム構造体の一の実施形態を模式的に示す、流入端面側からみた斜視図である。 図１に示す目封止ハニカム構造体の流入端面側からみた平面図である。 図１に示す目封止ハニカム構造体の特定外周部の流入端面の一部を示す平面図である。 図１に示す目封止ハニカム構造体の特定外周部の流出端面の一部を示す平面図である。 図１に示す目封止ハニカム構造体の中央部の流入端面の一部を示す平面図である。 図１に示す目封止ハニカム構造体の中央部の流出端面の一部を示す平面図である。 図３のＡ−Ａ’断面を模式的に示す断面図である。 図５に示す中央部の一部を拡大した拡大平面図である。 図６に示す中央部の一部を拡大した拡大平面図である。 本発明の目封止ハニカム構造体の他の実施形態を模式的に示す、流入端面側からみた平面図である。 本発明の目封止ハニカム構造体の更に他の実施形態における中央部の流入端面の一部を示す平面図である。 図１１に示す中央部の一部を拡大した拡大平面図である。

以下、本発明の実施の形態について説明するが、本発明は以下の実施の形態に限定されるものではない。したがって、本発明の趣旨を逸脱しない範囲で、当業者の通常の知識に基づいて、以下の実施の形態に対し適宜変更、改良等が加えられたものも本発明の範囲に入ることが理解されるべきである。

（１）目封止ハニカム構造体：
図１〜図９に示すように、本発明の目封止ハニカム構造体の第一実施形態は、ハニカム構造部９と、目封止部３と、を備えた、目封止ハニカム構造体１００である。ハニカム構造部９は、流入端面６ａから流出端面６ｂまで延びる流体の流路となる複数のセル２を取り囲むように配置された多孔質の隔壁１を有する柱状のものである。目封止部３は、上述したセル２の流入端面６ａ側又は流出端面６ｂ側のいずれか一方の端部に配設されている。目封止ハニカム構造体１００の外周には、ハニカム構造部９を囲繞するように配設された外壁１０を更に備えている。

ここで、図１は、本発明の目封止ハニカム構造体の一の実施形態を模式的に示す、流入端面側からみた斜視図である。図２は、図１に示す目封止ハニカム構造体の流入端面側からみた平面図である。図３は、図１に示す目封止ハニカム構造体の特定外周部の流入端面の一部を示す平面図である。図４は、図１に示す目封止ハニカム構造体の特定外周部の流出端面の一部を示す平面図である。図５は、図１に示す目封止ハニカム構造体の中央部の流入端面の一部を示す平面図である。図６は、図１に示す目封止ハニカム構造体の中央部の流出端面の一部を示す平面図である。図７は、図３のＡ−Ａ’断面を模式的に示す断面図である。図８は、図５に示す中央部の一部を拡大した拡大平面図である。図９は、図６に示す中央部の一部を拡大した拡大平面図である。

ハニカム構造部９は、複数のセル２を取り囲むように配置された多孔質の隔壁１が、押出成形等の成形方法によって一体的に構成されたものである。このように、ハニカム構造部９を構成する隔壁１が一体的な連続する構造物によって構成されているハニカム構造部を、以下、「一体型のハニカム構造部」ということがある。本実施形態の目封止ハニカム構造体１００は、このような一体型のハニカム構造部を備えた目封止ハニカム構造体１００であることが好ましい。

図１及び図２に示すように、ハニカム構造部９は、流体が流入する流入端面６ａから、流体が流出する流出端面６ｂまで延びる複数のセル２を区画形成する多孔質の隔壁１を有する。

ハニカム構造部９は、外周部７ｂと、中央部７ａとによって構成されている。外周部７ｂは、ハニカム構造部９のセル２の延びる方向に直交する断面における最外周を含む部分のことである。中央部７ａは、外周部７ｂを除く、上記した断面における中央部分のことである。なお、中央部７ａは、外周部７ｂよりも内側に存在する部分であれば、上記した断面の幾何学的中心を含んでいなくともよい。ただし、中央部７ａは、上記した断面の幾何学的中心を含んでいることが好ましい。

本実施形態の目封止ハニカム構造体１００は、外周部７ｂが、以下に示すような特定外周部７ｂａを含んでいることを重要な特徴とする。特定外周部７ｂａは、ススの堆積量が４ｇ／Ｌでのスス付き圧損が、中央部７ａのスス付き圧損に対して１５％以上高い。即ち、中央部７ａのスス付き圧損を１００％とした場合に、特定外周部７ｂａのスス付き圧損が１１５％以上となる。以下、本明細書において、単に、「スス付き圧損」という場合は、「ススの堆積量が４ｇ／Ｌでのスス付き圧損」のことを意味する。更に、特定外周部７ｂａの開口率が、中央部７ａの開口率と同一又はそれ以上である。

特定外周部７ｂａは、特定外周部７ｂａ以外の部位に比して、ススが溜まらないように構成されている。このため、本実施形態の目封止ハニカム構造体１００は、従来の目封止ハニカム構造体に比して、再生効率を向上させることができる。中央部７ａのスス付き圧損を１００％とした場合に、特定外周部７ｂａのスス付き圧損が１１５％未満であると、中央部７ａと特定外周部７ｂａとで、ススの溜まり具合に差が生じ難く、再生効率を向上させることが困難である。この際、特定外周部７ｂａの開口率が、中央部７ａの開口率よりも低いと、目封止ハニカム構造体全体のスス付き圧損が悪化してしまう。このため、本実施形態の目封止ハニカム構造体１００においては、特定外周部７ｂａの開口率を、中央部７ａの開口率と同一又はそれ以上とすることで、目封止ハニカム構造体全体のスス付き圧損の悪化を抑制している。

特定外周部７ｂａのスス付き圧損は、中央部７ａのスス付き圧損に対して、１５〜５０％高いことが好ましく、３０〜４３％高いことが更に好ましい。このように構成することによって、再生効率を更に向上させることができる。

以下、特定外周部のスス付き圧損の測定方法について説明する。まず、測定対象となる特定外周部と同様のセル構造を有する、単一セル構造の目封止ハニカム構造体を用意する。次に、用意した目封止ハニカム構造体を、排気量２Ｌの乗用車用ディーゼルエンジンの排気系に搭載し、このディーゼルエンジンを運転して、目封止ハニカム構造体にススを堆積させる。なお、ディーゼルエンジンは、エンジンの回転数を２０００［回転数／分］とし、排気温度が２５０℃となるように運転する。目封止ハニカム構造体については、ディーゼルエンジンの運転開始時から、継続的に、ススの堆積による質量増加及びその圧損について測定する。そして、目封止ハニカム構造体のススの堆積量が４ｇ／Ｌとなったときの圧損を、特定外周部のスス付き圧損とする。本明細書における、ススの堆積量（ｇ／Ｌ）は、目封止ハニカム構造体単位容積（Ｌ）当たりに堆積されるススの量（ｇ）を示す。なお、目封止ハニカム構造体単位容積（Ｌ）とは、目封止ハニカム構造体の外壁を除く部分の容積（セルの容積を含む）のことである。

中央部のスス付き圧損の測定方法については、上述した特定外周部のスス付き圧損の測定方法に準じて行うことができる。即ち、まず、測定対象となる中央部と同様のセル構造を有する、単一セル構造の目封止ハニカム構造体を用意する。そして、用意した目封止ハニカム構造体を用いて、上述した特定外周部のスス付き圧損の測定方法と同様にして、中央部のスス付き圧損を測定する。

特定外周部のスス付き圧損と、中央部のスス付き圧損とを比較する場合には、上述したように、同一形状の単一セル構造の目封止ハニカム構造体を用いて、同一の方法でスス付き圧損を測定する。測定したスス付き圧損を比較することで、中央部のスス付き圧損に対する、特定外周部のスス付き圧損の増大比率を求めることができる。

本実施例の目封止ハニカム構造体は、特定外周部の開口率が、中央部の開口率と同一又はそれ以上である。特定外周部の開口率は、中央部の開口率を１００％とした場合、１００〜１５０％であることが好ましく、１００〜１２０％であることが更に好ましい。特定外周部の開口率が、中央部の開口率よりも低いと、再生時において、目封止ハニカム構造体の外周部分の温度が上昇し難くなり、再生効率を上昇させることが困難となる。特定外周セグメントの開口率は、セルの延びる方向に直交する断面における特定外周セグメントの面積Ｓ１に対する、特定外周セグメント内の流入セルの総面積Ｓ１ａ及び流出セルの総面積Ｓ１ｂの比率として求めることができる。即ち、特定外周セグメントの開口率は、下記式（１）により求めることができる。中央セグメントの開口率は、セルの延びる方向に直交する断面における中央セグメントの面積Ｓ２に対する、当該中央セグメント内の流入セルの総面積Ｓ２ａ及び流出セルの総面積Ｓ２ｂの比率として求めることができる。即ち、中央セグメントの開口率は、下記式（２）により求めることができる。
式（１）：（Ｓ１ａ＋Ｓ１ｂ）／Ｓ１×１００
式（２）：（Ｓ２ａ＋Ｓ２ｂ）／Ｓ２×１００

目封止部３は、ハニカム構造部９に形成されたセル２の開口部に配設され、セル２の流入端面６ａ側又は流出端面６ｂ側のいずれか一方の開口部を封止するものである。すなわち、目封止部３は、流入端面６ａにおける所定のセル２の開口部、及び流出端面６ｂにおける所定のセル２以外の残余のセル２の開口部に配設されている。以下、ハニカム構造部９の流出端面６ｂ側の端部に目封止部３が配設されたセル２を、「流入セル２ａ」ということがある。また、ハニカム構造部９の流入端面６ａ側のセル２の端部に目封止部３が配設されたセル２を、「流出セル２ｂ」ということがある。

ハニカム構造部９のセル２の延びる方向に直交する断面において、ハニカム構造部９の総面積に対して、特定外周部７ｂａが占める面積の比率が、５％以上である。このように構成することによって、目封止ハニカム構造体１００の再生効率をより向上させることができる。特定外周部７ｂａが占める面積の比率については、５〜６０％であることか好ましい。

図１〜図９に示す目封止ハニカム構造体１００においては、ハニカム構造部９において、中央部７ａを除く外周部７ｂの全域が、特定外周部７ｂａとなっている。ただし、外周部７ｂのうちの一部の部分が、特定外周部７ｂａとなっていてもよい。また、図１〜図９に示す目封止ハニカム構造体１００においては、セル２の延びる方向に直交する断面における中央部分の略四角形の範囲が中央部７ａとなり、この中央部７ａよりも外側の部分が外周部７ｂとなっている。例えば、図１０に示す目封止ハニカム構造体２００のように、セル２の延びる方向に直交する断面における中央部分の円形の範囲が中央部７ａとなり、この中央部７ａよりも外側の環状の部分が外周部７ｂとなっていてもよい。図１０は、本発明の目封止ハニカム構造体の他の実施形態を模式的に示す、流入端面側からみた平面図である。図１０においては、ハニカム構造部９を構成する隔壁、この隔壁によって区画されるセル、及びセルの端部に配設された目封止部を捨象した形で作図を行っている。図１０において、図１〜図９に示す目封止ハニカム構造体１００と同様に構成されている構成要素については、同一の符号を付し、その説明を省略する。

図１〜図９に示す目封止ハニカム構造体１００においては、ハニカム構造部９の特定外周部７ｂａ以外の部位が、以下のように構成されたものであることが好ましい。ここで、ハニカム構造部９の特定外周部７ｂａ以外の部位とは、中央部７ａ、及び特定外周部７ｂａ以外の外周部７ｂのことである。ハニカム構造部９の特定外周部７ｂａ以外の部位が、中央部７ａのみであってもよい。

ハニカム構造部９の特定外周部７ｂａ以外の部位は、セル２の延びる方向に直交する断面における流入セル２ａの形状が、六角形であることが好ましい。本明細書において、上述した「六角形」とは、後述する「略六角形」のことを意味する。また、セル２の延びる方向に直交する断面における流出セル２ｂの形状が、正方形であることが好ましい。本明細書において、上述した「正方形」とは、後述する「略正方形」のことを意味する。更に、複数のセル２は、所定の流入セル２ａの１辺と、隣接する流出セル２ｂの１辺とが、同一の長さを有するとともに平行となるよう、１つの流出セル２ｂの周囲を４つの流入セル２ａが取り囲む構造となっていることが好ましい。本明細書において、上述した「同一の長さ」及び「平行」とは、後述する「略同一の長さ」及び「略平行」のことを意味する。即ち、略正方形の断面形状を有する流出セル２ｂの４辺のそれぞれに対して、略六角形の断面形状を有する流入セル２ａの１辺が隣接しており、隣接する辺同士は、略同一の長さを有するとともに略平行となっている。このような構造においては、流出セル２ｂ同士が隣接することはなく、流出セル２ｂは、周囲すべてを４つの流入セル２ａによって取り囲まれることになる。このような構造とすることによって、流出セル２ｂの開口率を大きくするとともに、流出セル２ｂの数を流入セル２ａの数と比べて少なくできるため、初期の圧損を低減させることができる。

本明細書において、「略六角形」とは、六角形、六角形の少なくとも１つの角部が曲線状に形成された形状、及び六角形の少なくとも１つの角部が直線状に面取りされた形状を意味する。「略正方形」とは、正方形、正方形の少なくとも１つの角部が曲線状に形成された形状、及び六角形の少なくとも１つの角部が直線状に面取りされた形状を意味する。「略同一の長さ」とは、同一の長さ、及びその長さの±２０％の長さのことを意味する。「略平行」とは、平行、及び平行な二辺のうちの一辺が±１５°の範囲内において傾いた状態の二辺の位置関係のことを意味する。

また、図８及び図９に示す通り、流入セル２ａの６辺のうち、流出セル２ｂと略平行に隣接する２辺１３，１４を除く４辺４は、当該流出セル２ｂと隣接する別の流出セル２ｂの辺４とそれぞれ隣接していることが好ましい。即ち、流入セル２ａにおける隣り合う２辺４の形成する頂点同士が４つ集合する部分においては、図８及び図９に示す通り、２つの隔壁１が互いに直交する構造となっていることが好ましい。このような構造とすることによって、隔壁１の熱容量を高く維持することができ、ＰＭの堆積しやすい頂点部分におけるＰＭ燃焼時の熱応力を緩和させることができる。

流出セル２ｂの第１の辺１１を形成する隔壁１と、流出セル２ｂの第１の辺１１と対向する第２の辺１２を形成する隔壁１との距離である距離ａは、０．８ｍｍを超え、２．４ｍｍ未満の範囲であることが好ましい。ここで、距離ａとは、第１の辺１１を形成する隔壁１の厚さ方向の中心から、対向する第２の辺１２を形成する隔壁１の厚さ方向の中心とを結ぶ最短距離を指す。また、流出セル２ｂの１辺と略平行に隣接する流入セル２ａの第３の辺１３を形成する隔壁１と、流入セル２ａの第３の辺１３と対向する第４の辺１４を形成する隔壁１との距離である距離ｂとした場合、以下のように構成されていることが好ましい。即ち、距離ｂの、距離ａに対する比率は、０．４を超え、１．１未満の範囲であることが好ましい。ここで、距離ｂとは、第３の辺１３を形成する隔壁１の厚さ方向の中心から、対向する第４の辺１４を形成する隔壁１の厚さ方向の中心とを結ぶ最短距離を指す。距離ａ及び距離ｂの関係を上記の範囲とすることによって、初期の圧損及びＰＭ堆積時における圧損がバランス良く低減されるため好ましい。

また、ハニカム構造部９の特定外周部７ｂａ以外の部位は、例えば、図１１及び図１２に示すように構成された中央部１７ａのように構成されたものであってもよい。図１１は、本発明の目封止ハニカム構造体の更に他の実施形態における中央部の流入端面の一部を示す平面図である。図１２は、図１１に示す中央部の一部を拡大した拡大平面図である。図１１及び図１２に示す中央部１７ａにおける流入セル２ａには、第３の辺の中央部と第４の辺の中央部とを、セル２の延びる方向に直交する方向に結ぶ分割壁２１が更に設けられていてもよい。このような流入セル２ａは、分割壁２１によって、実質的に、略五角形の断面形状を有する２つの空間に分割されることになる。

分割壁２１の材料は特に制限はなく、濾過能を有する多孔質材料の中から適宜好適なものを選択することができる。作製時の容易性を鑑み、隔壁１と同じ材料を採用することが好ましい。また、分割壁２１の厚さについても、特に限定されるものではないが、熱容量及び強度の観点から０．１〜０．５ｍｍの範囲であることが好ましい。０．１ｍｍよりも小さいと、熱容量及び強度の観点から好ましくない。また、０．５ｍｍよりも大きいと、濾過面積確保の観点から好ましくない。なお、本明細書においては、分割壁２１が形成されている場合であっても、流入セル２ａは「見かけ上」略六角形であるとみなす。

ハニカム構造部９の特定外周部７ｂａにおいて、セル２の延びる方向に直交する断面におけるセル２の形状が、四角形、又は、流入セル２ａと流出セル２ｂとで異なることが好ましい。このように構成することによって、排気中の灰（アッシュ：Ａｓｈ）が体積する容積を確保する観点、および、中央部に対し適度にスス堆積圧損が高い点で好ましい。セル２の形状が、流入セル２ａと流出セル２ｂとで異なる場合とは、例えば、流入セル２ａの形状が四角形で、流出セル２ｂの形状が八角形の場合などを挙げることができる。

目封止ハニカム構造体１００の全体形状については、特に制限はない。例えば、図１に示す目封止ハニカム構造体１００の全体形状は、流入端面６ａ及び流出端面６ｂが円形の円柱形状である。その他、図示は省略するが、目封止ハニカム構造体の全体形状としては、流入端面及び流出端面が、楕円形やレーストラック形や長円形等の略円形の柱形状であってもよい。また、目封止ハニカム構造体の全体形状としては、流入端面及び流出端面が、四角形や六角形等の多角形の角柱形状であってもよい。

ハニカム構造部９を構成する材料（別言すれば、隔壁を構成する材料）に特に制限はないが、強度、耐熱性、耐久性等の観点から、主成分は、酸化物又は非酸化物の各種セラミックスや金属等であることが好ましい。具体的には、例えば、セラミックスとしては、コージェライト、ムライト、アルミナ、スピネル、炭化珪素、窒化珪素、及びチタン酸アルミニウム等が考えられる。金属としては、Ｆｅ−Ｃｒ−Ａｌ系金属、及び金属珪素等が考えられる。これらの材料の中から選ばれた１種又は２種以上を主成分とすることが好ましい。高強度、高耐熱性等の観点から、アルミナ、ムライト、チタン酸アルミニウム、コージェライト、炭化珪素、及び窒化珪素からなる群から選ばれた１種又は２種以上を主成分とすることが特に好ましい。また、高熱伝導率や高耐熱性等の観点からは、炭化珪素、又は珪素−炭化珪素複合材料が特に適している。ここで、「主成分」とは、ハニカム構造部の５０質量％以上、好ましくは７０質量％以上、更に好ましくは８０質量％以上を構成する成分のことを意味する。

ハニカム構造部は、特定外周部と、特定外周部以外の部位とで、例えば、隔壁を構成する材料が相違してもよい。これまでに説明した本実施形態においては、１つのハニカム構造部内において、部分的にセル形状を相違させることで、各部位のスス付き圧損を異ならせていたが、例えば、隔壁を構成する材料を異ならせることで、各部位のスス付き圧損を変化させてもよい。ただし、ハニカム構造部は、外周部及び中央部が同一材料によって構成されたものであることが好ましい。更に、ハニカム構造部は、外周部及び中央部が、上述した同一材料によって一体的に構成されたものであることが更に好ましい。

また、ハニカム構造部は、特定外周部と、特定外周部以外の部位とで、隔壁の気孔率や細孔径を変えることで、スス付き圧損の値を調節することも可能である。ただし、隔壁の気孔率や細孔径によってスス付き圧損の値を調節した場合には、目封止ハニカム構造体全体の圧損が増加し易くなることがある。また、目封止ハニカム構造体の耐熱衝撃性（ロバスト（ｒｏｕｂｓｔ）性）の低下を招くこともある。このため、特定外周部と、特定外周部以外の部位とについては、流入セルの開口率を同一又は比較的に近い値として、ハニカム構造部のセル構造によって、スス付き圧損の値を調節することが好ましい。

目封止部の材料については特に制限はない。目封止部の材料は、上述のハニカム構造部の好適な材料として挙げた各種セラミックス及び金属等の中から選択された１種又は２種以上を含むことが好ましい。

また、本実施形態の目封止ハニカム構造体においては、ハニカム構造部における中央部及び／又は外周部が以下のように構成されたものを好適例の１つとして挙げることができる。流入セルにおいて、幾何学的表面積ＧＳＡが、１０〜３０ｃｍ^２／ｃｍ^３であることが好ましく、１２〜１８ｃｍ^２／ｃｍ^３であることが更に好ましい。ここで、上述した「幾何学的表面積ＧＳＡ」とは、各部位における流入セルの全内表面積（Ｓ）を、ハニカム構造部の該当する部位の全容積（Ｖ）で除した値（Ｓ／Ｖ）のことをいう。一般に、フィルタの濾過面積が大きいほど、隔壁へのＰＭ堆積厚さを低減できるため、上述した幾何学的表面積ＧＳＡの数値範囲とすることにより、目封止ハニカム構造体の圧損を低く抑えることができる。よって、流入セルの幾何学的表面積ＧＳＡが１０ｃｍ^２／ｃｍ^３より小さいと、ＰＭ堆積時の圧損の増加につながることがあるため好ましくない。また、３０ｃｍ^２／ｃｍ^３より大きいと、初期の圧損が増加することがあるため好ましくない。

本実施形態の目封止ハニカム構造体では、複数のセルのそれぞれの水力直径が０．５〜２．５ｍｍであることが好ましく、０．８〜２．２ｍｍであることが更に好ましい。複数のセルのそれぞれの水力直径が０．５ｍｍより小さいと、初期の圧損が増加することがあるため好ましくない。また、複数のセルのそれぞれの水力直径が２．５ｍｍより大きいと、排ガスと隔壁との接触面積が減少し、浄化効率が低下することがあるため好ましくない。ここで、複数のセルのそれぞれの水力直径とは、各セルの断面積及び周長に基づき、４×（断面積）／（周長）によって計算される値である。セルの断面積とは、目封止ハニカム構造体の中心軸方向に垂直な断面に現れるセルの形状（断面形状）の面積を指し、セルの周長とは、そのセルの断面形状の周囲の長さ（当該断面を囲む閉じた線の長さ）を指す。

初期の圧損、ＰＭ堆積時の圧損、及び捕集効率のトレードオフを鑑み、本実施形態の目封止ハニカム構造体においては、流入セルの幾何学的表面積ＧＳＡが１０〜３０ｃｍ^２／ｃｍ^３であること、流入セルの開口率が２０〜７０％であること、及び複数のセルのそれぞれの水力直径が０．５〜２．５ｍｍであることを同時に満たすことが好ましい。また、流入セルの幾何学的表面積ＧＳＡが１２〜１８ｃｍ^２／ｃｍ^３であること、流入セルの開口率が２５〜６５％であること、及び複数のセルのそれぞれの水力直径が０．８〜２．２ｍｍであること、を同時に満たすことが更に好ましい。

本実施形態の目封止ハニカム構造体においては、複数のセルを形成する隔壁に触媒が担持されていてもよい。隔壁に触媒を担持するとは、隔壁の表面及び隔壁に形成された細孔の内壁に、触媒がコーティングされることをいう。触媒の種類としては、ＳＣＲ触媒（ゼオライト、チタニア、バナジウム）や、Ｐｔ、Ｒｈ、Ｐｄのうち少なくとも２種の貴金属と、アルミナ、セリア、ジルコニアの少なくとも１種を含む三元触媒等が挙げられる。このような触媒を担持することにより、直接噴射式ガソリンエンジンやディーゼルエンジン等から排出される排ガスに含まれるＮＯｘ、ＣＯ、ＨＣ等を無毒化するとともに、隔壁の表面に堆積したＰＭを触媒作用により燃焼除去させ易くすることが可能となる。

本実施形態の目封止ハニカム構造体において、上記のような触媒を担持させる方法は、特に制限はなく、当業者が通常行う方法を採用することができる。具体的には、触媒スラリーをウォッシュコートして乾燥、焼成する方法等が挙げられる。

（２）目封止ハニカム構造体の製造方法：
図１〜図９に示す本実施形態の目封止ハニカム構造体の製造方法については、特に制限はなく、例えば、以下のような方法により製造することができる。まず、ハニカム構造部を作製するための可塑性の坏土を調製する。ハニカム構造部を作製するための坏土は、原料粉末として、前述のハニカム構造部の好適な材料の中から選ばれた材料に、適宜、バインダ等の添加剤、及び水を添加することによって調製することができる。原料粉末としては、例えば、炭化珪素粉末を使用することができる。バインダとしては、例えば、メチルセルロース（Ｍｅｔｈｙｌｃｅｌｌｕｌｏｓｅ）や、ヒドロキシプロピルメチルセルロース（Ｈｙｄｒｏｘｙｐｒｏｐｙｌ ｍｅｔｈｙｌｃｅｌｌｕｌｏｓｅ）等を挙げることができる。また、添加剤としては、界面活性剤等を挙げることができる。

次に、このようにして得られた坏土を押出成形することにより、複数のセルを区画形成する隔壁、及びこの隔壁を囲繞するように配設された外壁を有する、ハニカム成形体を作製する。ハニカム成形体を作製する際には、特定外周部となる部位と、特定外周部位以外の部位とで、セル構造が異なるように作製することが好ましい。また、例えば、特定外周部となる部位と、特定外周部位以外の部位とで、押出成形に使用する坏土の原料を変更してもよい。

得られたハニカム成形体を、例えば、マイクロ波及び熱風で乾燥し、ハニカム成形体の作製に用いた材料と同様の材料で、セルの開口部を目封止することで目封止部を作製する。目封止部を作製した後に、ハニカム成形体を更に乾燥してもよい。

次に、目封止部を作製したハニカム成形体を焼成することにより、目封止ハニカム構造体を製造する。焼成温度及び焼成雰囲気は原料により異なり、当業者であれば、選択された材料に最適な焼成温度及び焼成雰囲気を選択することができる。

（実施例１）
セラミックス原料として、コージェライト化原料を用い、コージェライト化原料１００質量部に対して、造孔材、分散媒、有機バインダ、及び分散剤、それぞれ添加し、混合、混練して坏土を調製した。

次に、得られた坏土を、押出成形機を用いて押出成形し、ハニカム成形体を作製した。押出成形に使用した口金は、ハニカム成形体の外周部と中央部とで、隔壁を形成するスリットの形状が異なるものを使用した。ハニカム成形体は、中央部が、図１２に示す中央部と同様のセルの配列パターンを有するものであった。また、ハニカム成形体は、外周部が、四角形と八角形のセルが交互に配列した配列パターンを有するものであった。

次に、得られたハニカム成形体を高周波誘電加熱乾燥した後、熱風乾燥機を用いて更に乾燥した。

乾燥後のハニカム成形体に、目封止部を形成した。まず、ハニカム成形体の流入端面にマスクを施した。次に、マスクの施された端部（流入端面側の端部）を目封止スラリーに浸漬し、マスクが施されていないセル（流出セル）の開口部に目封止スラリーを充填した。このようにして、ハニカム成形体の流入端面側に、目封止部を形成した。そして、乾燥後のハニカム成形体の流出端面についても同様にして、流入セルにも目封止部を形成した。

そして、目封止部の形成されたハニカム成形体を脱脂し、焼成し、目封止ハニカム構造体を製造した。脱脂の条件は、５００℃で１時間とし、焼成の条件は、酸化雰囲気下で、１４２０℃、１時間とした。実施例１の目封止ハニカム構造体は、端面の直径が１４４ｍｍであり、セルの延びる方向の長さが１５２ｍｍであった。

表１の中央部及び外周部の「形状」の欄に、実施例１の目封止ハニカム構造体の中央部及び外周部の形状を示す。なお、表１の「形状」の欄に、図１２等の図面の番号が記載されている場合には、目封止ハニカム構造体のセルの配列パターンが、対応する図面に示される構造であることを意味する。また、表１の「形状」の欄に、「四角、八角」等の形状が記載されている場合には、目封止ハニカム構造体のセルの配列パターンが、記載された形状であることを意味する。

（比較例１）
比較例１においては、実施例１のハニカム成形体の作製に用いた坏土と同様に調製された坏土を用いて、四角形と八角形のセルが交互に配列した配列パターンを有するハニカム成形体を作製した。即ち、比較例１においては、ハニカム成形体全体が、表１の「形状」の欄に示されるように、四角形と八角形のセルが交互に配列した配列パターンとなるハニカム成形体を作製した。このようなハニカム成形体を作製したこと以外は、実施例１と同様の方法で目封止ハニカム構造体を作製した。

（実施例２〜１２、及び比較例２〜７）
中央部及び外周部の形状等を、表１のように変更したこと以外は、実施例１と同様にして、実施例２〜１２、及び比較例２〜７の目封止ハニカム構造体を作製した。

実施例１〜１２、及び比較例１〜７の目封止ハニカム構造体について、以下の方法で、「ススの堆積量が４ｇ／Ｌでのスス付き圧損」を測定した。「ススの堆積量が４ｇ／Ｌでのスス付き圧損」の測定については、以下に示すように、中央部のみでの測定、外周部のみでの測定、及び目封止ハニカム構造体全体での測定の、３種類行った。

外周部のスス付き圧損の測定方法について説明する。まず、外周部と同様のセル構造を有する目封止ハニカム構造体を用意した。次に、用意した目封止ハニカム構造体を、排気量２Ｌの乗用車用ディーゼルエンジンの排気系に搭載し、このディーゼルエンジンを運転して、目封止ハニカム構造体にススを堆積させた。ディーゼルエンジンは、エンジンの回転数を２０００［回転数／分］とし、排気温度が２５０℃となるように運転した。ディーゼルエンジンの運転開始時から、継続的に、ススの堆積による質量増加及びその圧損について測定し、ススの堆積量が４ｇ／Ｌとなったときの圧損を、外周部のスス付き圧損とした。

中央部のスス付き圧損の測定方法について説明する。まず、中央部と同様のセル構造を有する目封止ハニカム構造体を用意した。以降は、上述した外周部のスス付き圧損の測定方法と同様にして、用意した目封止ハニカム構造体のスス付き圧損を測定し、測定した圧損を、中央部のスス付き圧損とした。

目封止ハニカム構造体全体のスス付き圧損については、各実施例及び比較例にて作製した目封止ハニカム構造体を用いて、上述した外周部のスス付き圧損の測定方法と同様にして、スス付き圧損を測定した。

表１の中央部における「スス付き圧損Ａ（Ｒａｔｉｏ）」の欄に、比較例１の中央部のスス付き圧損の値を「１」とした場合の、各実施例及び比較例の中央部の「スス付き圧損」の比率を示す。表１の外周部における「スス付き圧損Ｂ（Ｒａｔｉｏ）」の欄に、比較例１の外周部のスス付き圧損の値を「１」とした場合の、各実施例及び比較例の外周部の「スス付き圧損」の比率を示す。表２の「全体圧損（Ｒａｔｉｏ）」の欄に、比較例１の目封止ハニカム構造体全体のスス付き圧損の値を「１」とした場合の、各実施例及び比較例の目封止ハニカム構造体全体の「スス付き圧損」の比率を示す。

表２の「内外圧損比Ｂ／Ａ」の欄に、「スス付き圧損Ａ（Ｒａｔｉｏ）」に対する「スス付き圧損Ｂ（Ｒａｔｉｏ）」の比率を示す。表２の「内外開口率比Ｄ／Ｃ」の欄に、「開口率Ｃ（％）」に対する「開口率Ｄ（％）」の比率を示す。表２の「外周部面積比」の欄に、セルの延びる方向に直交する断面における、ハニカム構造部の総面積に対する、特定外周部が占める面積の比率を示す。

実施例１〜１２、及び比較例１〜７の目封止ハニカム構造体について、以下の方法で、再生効率の測定を行った。また、この再生効率の測定結果に基づいて、以下の方法で総合評価を行った。結果を表２に示す。

［再生効率］
目封止ハニカム構造体の隔壁に対して、６ｇ／Ｌのススを堆積させた状態で、目封止ハニカム構造体の流入端面より高温のガスを通気して、ススを堆積させた目封止ハニカム構造体の強制再生を行った。強制再生の条件は、流入端面におけるガス温度を６５０℃とし、ガスの通気時間を１５分間とした。また、強制再生の前に、ススを堆積させた状態の目封止ハニカム構造体の質量を測定した。強制再生後に、目封止ハニカム構造体の質量を測定し、強制再生により消失したススの質量を求めた。堆積させたススの質量Ｍ１と、強制再生により消失したススの質量Ｍ２とから、強制再生時の再生効率（Ｍ２／Ｍ１×１００）を求めた。表２においては強制再生時の再生効率を「再生効率（％）」と表記した。

［総合評価］
表２の「全体圧損（Ｒａｔｉｏ）」が、１以下で、且つ、「再生効率（％）」が７０％以上の場合を「合格」とした。総合評価が「合格」の場合、表２の「総合評価」の欄に、「ＯＫ」と記す。表２の「全体圧損（Ｒａｔｉｏ）」が、１を超える、又は、「再生効率（％）」が７０％未満の場合を「不合格」とした。総合評価が「不合格」の場合、表２の「総合評価」の欄に、「ＮＧ」と記す。

（結果）
実施例１〜１２の目封止ハニカム構造体は、「全体圧損（Ｒａｔｉｏ）」が、１以下で、且つ、「再生効率（％）」が７０％以上であり、総合評価において「合格」の評価を得ることができた。一方、比較例２〜７の目封止ハニカム構造体は、「全体圧損（Ｒａｔｉｏ）」が、１を超え、再生効率についても、いずれも低い値となった。

本発明の目封止ハニカム構造体は、排ガスに含まれる微粒子等を除去するための捕集フィルタとして利用することができる。

１：隔壁、２：セル、２ａ：流入セル、２ｂ：流出セル、３：目封止部、３ａ：流入側目封止部、３ｂ：流出側目封止部、４：辺、６ａ：流入端面、６ｂ：流出端面、７ａ，１７ａ：中央部、７ｂ：外周部、７ｂａ：特定外周部、８：角部、９：ハニカム構造部、１０：外壁、１１：第１の辺、１２：第２の辺、１３：第３の辺、１４：第４の辺、２１：分割壁、１００，２００：目封止ハニカム構造体、ａ：距離ａ、ｂ：距離ｂ。

Claims (7)

1. 流入端面から流出端面まで延びる流体の流路となる複数のセルを取り囲むように配置された多孔質の隔壁を有する柱状のハニカム構造部と、
   前記セルの前記流入端面側又は前記流出端面側のいずれか一方の端部に配設された目封止部と、を備え、
   前記ハニカム構造部は、前記ハニカム構造部の前記セルの延びる方向に直交する断面における最外周を含む外周部と、前記外周部を除く前記断面における中央部分に配置された中央部とによって構成され、
   前記外周部は、ススの堆積量が４ｇ／Ｌでのスス付き圧損が、前記中央部の前記スス付き圧損に対して１５％以上高く、且つ、当該外周部の開口率が、前記中央部の開口率と同一又はそれ以上である特定外周部を含み、
   前記ハニカム構造部の前記セルの延びる方向に直交する断面において、前記ハニカム構造部の総面積に対して、前記特定外周部が占める面積の比率が、５％以上である、目封止ハニカム構造体。
2. 前記流出端面側の端部に前記目封止部が配設された前記セルを流入セルとし、及び前記流入端面側の端部に前記目封止部が配設された前記セルを流出セルとし、
   前記ハニカム構造部の前記特定外周部以外の部位において、
   前記セルの延びる方向に直交する断面における前記流入セルの形状が、六角形であり、
   前記セルの延びる方向に直交する断面における前記流出セルの形状が、正方形であり、
   複数の前記セルは、所定の前記流入セルの１辺と、隣接する前記流出セルの１辺とが、同一の長さを有するとともに平行となるよう、１つの前記流出セルの周囲を４つの前記流入セルが取り囲む構造となっており、
   前記流出セルの第１の辺を形成する前記隔壁と、前記流出セルの前記第１の辺と対向する第２の辺を形成する前記隔壁との距離である距離ａは、０．８ｍｍを超え、２．４ｍｍ未満の範囲であり、
   前記流出セルの１辺と平行に隣接する前記流入セルの第３の辺を形成する前記隔壁と、前記流入セルの前記第３の辺と対向する第４の辺を形成する前記隔壁との距離である距離ｂの、前記距離ａに対する比率は、０．４を超え、１．１未満の範囲である、請求項１に記載の目封止ハニカム構造体。
3. 前記ハニカム構造部の前記特定外周部以外の部位における前記流入セルには、前記第３の辺の中央部と前記第４の辺の中央部とを、前記セルの延びる方向に直交する方向に結ぶ分割壁が更に設けられている、請求項２に記載の目封止ハニカム構造体。
4. 前記ハニカム構造部の前記特定外周部以外の部位が、前記中央部である、請求項２又は３に記載の目封止ハニカム構造体。
5. 前記ハニカム構造部の前記特定外周部において、
   前記セルの延びる方向に直交する断面における前記セルの形状が、四角形、又は、前記流入セルと前記流出セルとで異なる、請求項２〜４のいずれか一項に記載の目封止ハニカム構造体。
6. 前記ハニカム構造部は、前記外周部及び前記中央部が同一材料によって構成されたものである、請求項１〜５のいずれか一項に記載の目封止ハニカム構造体。
7. 前記ハニカム構造部は、前記外周部及び前記中央部が前記同一材料によって一体的に構成されたものである、請求項６に記載の目封止ハニカム構造体。

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