JP2018056460A - トンネル接合素子及び不揮発性メモリ素子 - Google Patents
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Abstract
【解決手段】トンネル接合素子において、酸化物強誘電体のバリア層を導電性の金属酸化物の電極で挟んだトンネル接合構造とすることにより、抵抗スイッチング動作とその繰返しに対する高い耐性等を向上させる。電極のうち、基板に近い側の電極を第1の電極とし、基板から遠い側の電極を第2の電極とするとき、第2の電極を、例えば、ルテニウム及びイリジウムのうちのいずれか1以上の金属酸化物で構成し、結晶性薄膜又はアモルファス膜で構成する。
【選択図】図1
Description
特許文献3には、強誘電体の下部電極と上部電極を酸化イリジウム層で構成したキャパシター構造が示されている。なお、特許文献3は、強誘電体のキャパシター構造に、分極電荷を記憶し、記憶された分極電荷の符号と量を、分極反転時に回路を流れる電流の時間積分により検出する不揮発性メモリ素子(FeRAM)に関する技術であり、トンネル接合構造の技術ではない。
(1) 酸化物強誘電体のバリア層を導電性の金属酸化物の電極で挟んだトンネル接合を有することを特徴とするトンネル接合素子。
(2) 前記電極のうち、基板に近い側の電極を第1の電極とし、基板から遠い側の電極を第2の電極とするとき、前記第2の電極はアモルファス膜であることを特徴とする(1)記載のトンネル接合素子。
(3) 前記第2の電極は、ルテニウム及びイリジウムのうちのいずれか1以上の金属酸化物であることを特徴とする(2)記載のトンネル接合素子。
(4) 前記第2の電極は、酸化ルテニウム及び酸化イリジウムのうちのいずれか1以上の金属酸化物であることを特徴とする、(3)記載のトンネル接合素子。
(5) 前記第1の電極が結晶性薄膜であり、前記第2の電極が酸化ルテニウムのアモルファス膜であることを特徴とする(2)記載のトンネル接合素子。
(6) 前記第1の電極が導電性のペロブスカイト型金属酸化物の結晶性薄膜であることを特徴とする、(2)乃至(5)のいずれか1項記載のトンネル接合素子。
(7) 前記酸化物強誘電体は、ペロブスカイト型構造を有する強誘電体であることを特徴とする(1)乃至(6)のいずれか1項記載のトンネル接合素子。
(8) (1)乃至(7)のいずれか1項記載のトンネル接合素子を備える抵抗変化型の不揮発性メモリ素子。
本実施形態を、図1乃至6を参照して以下説明する。本実施形態のトンネル接合素子は、図1のように酸化物強誘電体の超薄膜をバリア層4として用いたトンネル接合構造を有し、バリア層4を挟む2つの電極は、下部電極3がエピタキシャル(単結晶)のペロブスカイト型酸化物薄膜で、上部電極5が結晶性又はアモルファスの導電性酸化物薄膜である。
ペロブスカイト構造の単結晶基板((001)配向したSrTiO3)を準備した。該基板の上に、導電性を有するペロブスカイト構造の酸化物(La0.7Sr0.3MnO3)の薄膜を、基板温度750℃、酸素圧力1mTorrの作製条件で、パルスレーザー堆積法により30nm厚に堆積した。続いてその上に、基板温度630℃、酸素圧力35mTorrの作製条件で、強誘電バリア層となるBaTiO3(以下、BTOともいう。)を4nm厚に形成した。さらに基板温度を室温まで冷却した後、上部電極となるRuO2のアモルファス薄膜を酸素圧力40mTorrの作製条件で10nm厚に形成し試料を作製した。
次に、作製された試料を微細な素子形状に加工し、抵抗スイッチング動作等のメモリ特性の評価が可能な形態にする。まずフォトリソグラフィーにより、3μm×3μmの大きさのフォトレジストパターンを作製し、アルゴンイオンミリングにより、レジストで覆われていないRuO2薄膜を完全に除去し、トンネル接合の上部電極を微細化する。引き続いてスパッタリング法によりSiO2薄膜を250nm厚に堆積し、その後にフォトレジストをリフトオフにより除去する。これにより、微細に加工されたトンネル接合は、SiO2薄膜に囲まれたような形態となる。次に、トンネル接合の電気的特性及びメモリ特性を評価するために、上部電極と下部電極への配線層を作製する。なお、前記SiO2薄膜は、両者のショートを防ぐための層間絶縁膜である。上部電極と下部電極の配線層は、フォトリソグラフィーにより反転レジストパターンを作製し、Au薄膜を400nm厚に堆積した後、リフトオフして作製する。
実施例2は、上部電極をRuO2の結晶性膜にした以外は、実施例1と同様に作製した。
比較例は、上部電極をCo金属膜で形成した点以外は、実施例1と同様に作製した。
微細化された素子の上部・下部電極の間に、配線層を通じてパルス電圧を印加して評価した。具体的には、上部電極に+3V(または+2V)の正の電圧を10μs印加する。このパルス電圧により、トンネル接合におけるBaTiO3の分極の向きは、下向き(下部電極の方向)が安定となる。かつ、強誘電性は不揮発であるので、パルス電圧印加を解除しても分極方向は記憶される。その後、−0.2Vの低電圧を印加し、接合を通過する電流を測定する。測定された電流値の逆数に−0.2Vを乗じた数値を、「分極が下向きの時の接合抵抗」として評価する。次に−3V(または−2V)の負電圧パルスを10μs印加する。これによりBaTiO3の分極は上方向(RuO2の方向)に反転される。パルス電圧印加後、上述と同様に−0.2Vの電圧を印加して電流値を測定し、分極が上向きの時の接合抵抗を評価する。印加パルス電圧が正(分極が下向き)のとき接合抵抗は低くなり、負(分極が上向き)とすると増加するので、それぞれを低抵抗状態(LRS)、高抵抗状態(HRS)と定義する。以上の操作を繰返して抵抗変化型メモリ特性の繰返し耐性を評価した。
図2(a)に示すように、本実施形態の実施例1の素子では、大きさ±3V、幅10μsのパルス電圧印加による抵抗スイッチング動作を1000万回繰返しても、抵抗値はほぼ一定で、ばらつきは殆ど発生せず、ほぼ一定のスイッチング比(約7、読出し電圧は−0.2V)を維持していることがわかる。
図2(b)に示すように、印加パルスを±2Vに低減した場合、スイッチング比は約3に減少するものの、特性バラつきの小さいスイッチング動作を10億サイクル繰返すことが可能である。
図5は、RuO2(多結晶の場合、アモルファスの場合)の上部電極に対して、0V→+3V→−3V→0Vのように電圧掃引して測定した電流−電圧特性である。トンネル接合特有の非線形な電流−電圧特性が観測されている。アモルファスの場合及び多結晶の場合においては、−3Vから電圧を上昇させた時と+3Vから電圧を降下させた時で特性が一致せず、ヒステリシスが観測されている。数Vのパルス電圧で分極方向を書込んで、微小電圧における電流値として読み出される抵抗値が、パルスの極性に依存して変化するというメモリ特性と対応している。
図6は、バンド構造による抵抗スイッチング動作を説明する図である。(a)は、本実施形態の場合(LSMO/BTO/RuO2の積層構造)のバンド構造であり、(b)は、比較例の場合(LSMO/BTO/Coの積層構造)のバンド構造である。強誘電バリア層を有するトンネル接合で観測される抵抗変化型メモリ特性における、強誘電性と接合抵抗の相関関係は、図6(a)のような界面バンド構造の非対称性により説明される。エピタキシャルのLSMO/BaTiO3界面では、強誘電性が低減することが知られており、その界面層は、常誘電性のバリア層として機能する。その結果、分極電荷を保持する強誘電性のバリア層と、その電荷を遮蔽する上部および下部電極のうち、下部電極側の界面に電位分布の大きな勾配が発生する。強誘電バリア層の分極方向が反転すると、電荷の符号が反転するので、その電位勾配も変化する(図6(a)右参照)。この電位分布の変化によって、電子電気伝導の障壁高さ、すなわち接合抵抗が変化する。このようにして、分極方向に依存した抵抗状態が発現する。比較例のように金属電極を上部電極に用いた場合、スイッチング動作の繰返しに伴う電極の酸化反応の進行によって、意図しない界面バリア層(常誘電性)の生成が、上部電極側界面の一部に発生し得る。その結果、電位分布は図6(b)のように変化すると考えられる。それに伴って電子電気伝導の障壁高さ、接合抵抗も大きく変化するので、抵抗スイッチング動作は不安定になり、その繰返し耐性も劣化する。このような問題は、安定な導電性の金属酸化物を電極に用いれば生じない。
実施例1、2とは異なる材料の積層構造SrRuO3/BaTiO3/アモルファスRuO2を作製して、トンネル接合素子を作製した。本実施例3のトンネル接合素子においても抵抗スイッチング現象を観測した。本実施例においても、上部電極として用いるRuO2は、多結晶よりアモルファスである方が大きな抵抗スイッチングを示した。上部電極は、多結晶よりアモルファスの導電性酸化物の方が、より好ましい。
2 基板
3 下部電極(第1の電極)
4 酸化物強誘電体のバリア層
5、50 上部電極(第2の電極)
6 配線用等の導電層
10 従来のトンネル接合素子
h 障壁高さ
Claims (8)
- 酸化物強誘電体のバリア層を導電性の金属酸化物の電極で挟んだトンネル接合を有することを特徴とするトンネル接合素子。
- 前記電極のうち、基板に近い側の電極を第1の電極とし、基板から遠い側の電極を第2の電極とするとき、前記第2の電極はアモルファス膜であることを特徴とする請求項1記載のトンネル接合素子。
- 前記第2の電極は、ルテニウム及びイリジウムのうちのいずれか1以上の金属酸化物であることを特徴とする請求項2記載のトンネル接合素子。
- 前記第2の電極は、酸化ルテニウム及び酸化イリジウムのうちのいずれか1以上の金属酸化物であることを特徴とする、請求項3記載のトンネル接合素子。
- 前記第1の電極が結晶性薄膜であり、前記第2の電極が酸化ルテニウムのアモルファス膜であることを特徴とする請求項2記載のトンネル接合素子。
- 前記第1の電極が導電性のペロブスカイト型金属酸化物の結晶性薄膜であることを特徴とする、請求項2乃至5のいずれか1項記載のトンネル接合素子。
- 前記酸化物強誘電体は、ペロブスカイト型構造を有する強誘電体であることを特徴とする請求項1乃至6のいずれか1項記載のトンネル接合素子。
- 請求項1乃至7のいずれか1項記載のトンネル接合素子を備える抵抗変化型の不揮発性メモリ素子。
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