JP2017208329A - 電池 - Google Patents

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Abstract

【課題】従来技術においては、高い信頼性の電池が望まれる。
【解決手段】本開示の一様態における電池は、発電素子と、第１封止剤と、前記第１封止剤を保持する第１保持体と、前記発電素子を内包する外装ケースと、を備え、前記第１封止剤と前記第１保持体とは、前記発電素子とともに、前記外装ケースに内包され、前記第１保持体は、前記第１封止剤を内包することで、前記第１封止剤を前記発電素子と接触しない状態で保持する。
【選択図】図１

Description

本開示は、電池に関する。
特許文献１には、硫化物系固体電解質を用いた発電要素を密閉型電池ケース内に含み、硫化物系固体電解質と反応せずかつ密閉型電池ケースが破損した際に固化する性質を有する流動性封止剤を密閉型電池ケース内に含む固体型電池が、開示されている。
特開２００９−１９３７２９号公報
従来技術においては、高い信頼性の電池が望まれる。
本開示の一様態における電池は、発電素子と、第１封止剤と、前記第１封止剤を保持する第１保持体と、前記発電素子を内包する外装ケースと、を備え、前記第１封止剤と前記第１保持体とは、前記発電素子とともに、前記外装ケースに内包され、前記第１保持体は、前記第１封止剤を内包することで、前記第１封止剤を前記発電素子と接触しない状態で保持する。
本開示によれば、高い信頼性の電池を実現できる。
図１は、実施の形態１における電池１０００の概略構成を示す図である。 図２は、実施の形態１における電池１１００の概略構成を示す図である。 図３は、実施の形態１における電池１２００の概略構成を示す図である。 図４は、実施の形態１における電池１３００の概略構成を示す図である。 図５は、発電素子３００の一例の概略構成を示す断面図である。 図６は、発電素子３００の別の一例の概略構成を示す断面図である。 図７は、実施の形態２における電池２０００の概略構成を示す図である。 図８は、実施の形態２における電池２１００の概略構成を示す図である。
以下、実施の形態が、図面を参照しながら、説明される。
まず、本発明者の着眼点が、下記に説明される。
硫化物固体電解質を用いた発電素子は、水分と接触することで、硫化水素を発生する。大気中の水分との接触を避けるため、硫化物固体電解質を用いた発電素子は、外装ケースに内包される。しかしながら、外部からの衝撃などにより外装ケースに破損が生じた場合、破損部を介して水分が外装ケース内部に入り、硫化水素が発生する課題がある。
このような課題に対し、特許文献１では、硫化物固体電解質を用いた発電素子を密閉ケース内に含み、密閉ケースが破損した際に固化する性質を有する流動性封止剤を密閉ケース内に含む固体電池が、開示されている。
しかしながら、特許文献１に開示される構成では、発電素子と、流動性封止剤が直接接触することにより、発電素子の内部抵抗が増大するという問題がある。
内部抵抗が増大する要因として、流動性封止剤の電気的分解と、発電素子内部への流動性封止剤の浸入と、が挙げられる。
流動性封止剤の電気分解について、流動性封止剤には極めて電子抵抗の大きい絶縁性の材料が用いられうる。しかし、特に、発電素子が複数の発電要素を直列に積層してなる場合、流動性封止剤が非常に高電圧にさらされる。これにより、流動性封止剤が絶縁破壊し、内部抵抗が増大する懸念がある。
また、発電素子内部への流動性封止剤の浸入について、発電素子に含まれる活物質は、充放電時に膨張収縮する。このため、それに伴い電池内部に形成される空隙に流動性封止剤が取り込まれうる。流動性封止剤は絶縁性材料であるため、発電素子の内部抵抗が増大する懸念がある。
本開示は、上述の課題を鑑みてなされたものであり、発電素子と流動性封止剤とが直接接触することによる発電要素の内部抵抗増大を抑制し、高い信頼性を実現できる。
（実施の形態１）
図１は、実施の形態１における電池１０００の概略構成を示す図である。
図１（ａ）は、実施の形態１における電池１０００の概略構成を示すｘ−ｚ図（１Ａ断面図）である。
図１（ｂ）は、実施の形態１における電池１０００の概略構成を示すｘ−ｙ図（上面透視図）である。
実施の形態１における電池１０００は、第１封止剤１１０と、第１保持体２１０と、発電素子３００と、外装ケース４００と、を備える。
第１保持体２１０は、第１封止剤１１０を保持する。
外装ケース４００は、発電素子３００を内包する。
第１封止剤１１０と第１保持体２１０とは、発電素子３００とともに、外装ケース４００に内包される。
第１保持体２１０は、第１封止剤１１０を内包することで、第１封止剤１１０を発電素子３００と接触しない状態で保持する。
以上の構成によれば、高い信頼性の電池を実現できる。すなわち、例えば、外部からの衝撃などにより外装ケース４００の破損とともに第１保持体２１０に破損（例えば、ひび、または、割れ、など）が生じた際に、第１保持体２１０の破損部分から、第１封止剤１１０を放出させることができる。これにより、放出した第１封止剤１１０で発電素子３００を覆わせることができる。これにより、発電素子３００と水分との接触を防止することができる。したがって、発電素子３００からの硫化水素の発生を抑制することができる。
さらに、以上の構成によれば、電池に異常が無い場合（例えば、外装ケース４００は破損しておらず、硫化水素の発生の可能性が無い場合）には、第１保持体２１０により、第１封止剤１１０と発電素子３００とを隔絶された状態に保つことができる。これにより、電池に異常が無い場合において、発電素子３００と第１封止剤１１０とが直接接触することを防止できる。これにより、発電素子３００の内部抵抗の増大を抑制できる。
第１保持体２１０の材料としては、例えば、金属、樹脂、など、が用いられうる。
第１保持体２１０は、例えば、外部からの衝撃などにより外装ケース４００が破損すると同時に破れるように、構成されていてもよい（例えば、薄膜状など）。
なお、実施の形態１においては、発電素子３００は、硫黄系材料を含んでもよい。
このとき、第１保持体２１０は、発電素子３００に含まれる硫黄系材料に起因して（例えば、外装ケース４００に破損が生じた際に、発電素子３００に含まれる硫黄系材料と外装ケース４００内に侵入した水分とが反応して）発生する硫化水素により、腐食されてもよい。
すなわち、第１保持体２１０の材料として、硫化水素と反応して腐食孔を形成する材料（例えば、金属）が、用いられてもよい。
以上の構成によれば、硫化水素により形成される腐食孔から、第１封止剤１１０を放出させることができる。このため、例えば、外装ケース４００が破損すると同時に第１保持体２１０が十分に破れなかった場合であっても、硫化水素の発生に応じて、第１保持体２１０の腐食孔から、第１封止剤１１０を放出させることができる。これにより、放出した第１封止剤１１０で発電素子３００を覆わせることができる。これにより、発電素子３００と水分とのさらなる接触を防止することができる。したがって、より確実に、硫化水素のさらなる発生を抑制することができる。
第１保持体２１０の材料として、硫化水素と反応して腐食孔を形成する金属（例えば、銅、銀、など）が、用いられうる。
また、実施の形態１においては、第１保持体２１０は、銅を含んでもよい。
以上の構成によれば、製造コストを低減しながら、かつ、第１保持体２１０の硫化水素に対する腐食性をより高めることができる。
また、第１保持体２１０は、外装ケース４００に、固定されていてもよい。
もしくは、第１保持体２１０は、発電素子３００に、固定されていてもよい。
第１保持体２１０として、電子伝導性を有する材料が用いられうる。このとき、実施の形態１における電池１０００は、第１保持体２１０と発電素子３００との間に、隔壁（例えば、電子絶縁性の隔壁）または空隙をさらに備えてもよい。これにより、第１保持体２１０と発電素子３００とが、直接接触することを、防止できる。
なお、実施の形態１においては、第１保持体２１０は、発電素子３００の主面（例えば、上面または下面）と外装ケース４００との間に、配置されてもよい。
以上の構成によれば、例えば、発電素子３００の主面に垂直な方向から衝撃を受けやすい位置に電池が配置される場合において、電池が衝撃を受けた際の外装ケース４００の破損とともに、第１保持体２１０を、より破損しやすくできる。これにより、第１封止剤１１０を、より確実に、放出させることができる。これにより、放出した第１封止剤１１０で発電素子３００を覆わせることができる。これにより、発電素子３００と水分とのさらなる接触を防止することができる。したがって、より確実に、硫化水素のさらなる発生を抑制することができる。
図２は、実施の形態１における電池１１００の概略構成を示す図である。
図２（ａ）は、実施の形態１における電池１１００の概略構成を示すｘ−ｚ図（２Ａ断面図）である。
図２（ｂ）は、実施の形態１における電池１１００の概略構成を示すｘ−ｙ図（上面透視図）である。
実施の形態１においては、図２に示される電池１１００のように、第１保持体２１０は、発電素子３００の下面と外装ケース４００との間に、配置されてもよい。
もしくは、実施の形態１においては、図１に示される電池１０００のように、第１保持体２１０は、発電素子３００の上面と外装ケース４００との間に、配置されてもよい。
発電素子３００の主面の面積は、例えば、スマートフォンやデジタルカメラなどの携帯電子機器用の電池としては、１〜１００ｃｍ２であってもよい。もしくは、発電素子３００の主面の面積は、電気自動車などの大型移動機器の電源用の電池としては、１００〜１０００ｃｍ２であってもよい。
第１保持体２１０は発電素子３００の主面の全面を覆うサイズであってもよく、もしくは、一部のみを覆うサイズであってもよい。第１保持体２１０の占める面積が大きいほど、第１保持体２１０の破損時に、より確実に、第１封止剤１１０が発電素子３００を覆うことができる。これにより、より電池の信頼性を高めることができる。一方で、第１保持体２１０の占める面積が大きいほど、電池のエネルギー密度が低下する。第１保持体２１０の面積および厚みは、電池の信頼性とエネルギー密度とを鑑みて、適切に設計される。
なお、第１保持体２１０から放出した第１封止剤１１０は、発電素子３００の全体を覆ってもよい。これにより、発電素子３００の全体と水分との接触を防止することができる。したがって、発電素子３００からの硫化水素の発生をより抑制することができる。
もしくは、第１保持体２１０から放出した第１封止剤１１０は、発電素子３００の一部（水分が接触すると硫化水素を発生しうる部分）を覆ってもよい。これにより、小型の第１保持体２１０に保持されている少量の第１封止剤１１０により、発電素子３００の当該一部と水分との接触を防止することができる。したがって、電池のエネルギー密度を大きく低下させることなく、発電素子３００の当該一部からの硫化水素の発生を抑制することができる。
図３は、実施の形態１における電池１２００の概略構成を示す図である。
図３（ａ）は、実施の形態１における電池１２００の概略構成を示すｘ−ｚ図（３Ａ断面図）である。
図３（ｂ）は、実施の形態１における電池１２００の概略構成を示すｘ−ｙ図（上面透視図）である。
実施の形態１においては、図３に示される電池１２００のように、第１保持体２１０は、発電素子３００の側面と外装ケース４００との間に、配置されてもよい。
以上の構成によれば、例えば、発電素子３００の側面から衝撃を受けやすい位置に電池が配置される場合において、電池が衝撃を受けた際の外装ケース４００の破損とともに、第１保持体２１０を、より破損しやすくできる。これにより、第１封止剤１１０を、より確実に、放出させることができる。これにより、放出した第１封止剤１１０で発電素子３００を覆わせることができる。これにより、発電素子３００と水分とのさらなる接触を防止することができる。したがって、より確実に、硫化水素のさらなる発生を抑制することができる。
さらに、以上の構成によれば、硫黄系材料を含む発電素子３００の層（例えば、硫化物固体電解質層）の端部が露出している場合には、当該端部の近くに（すなわち、硫化水素が発生しうる部分に）、第１封止剤１１０を配置することができる。これにより、放出した第１封止剤１１０により、発電素子３００の硫化水素が発生しうる部分を、より確実に、覆うことができる。
図４は、実施の形態１における電池１３００の概略構成を示す図である。
図４（ａ）は、実施の形態１における電池１３００の概略構成を示すｘ−ｚ図（４Ａ断面図）である。
図４（ｂ）は、実施の形態１における電池１３００の概略構成を示すｘ−ｙ図（上面透視図）である。
実施の形態１においては、図４に示される電池１３００のように、第１保持体２１０は、発電素子３００の周囲（例えば、上面と下面と側面の全て）を覆って、配置されてもよい。
以上の構成によれば、例えば、いずれの方向から電池が衝撃を受けた場合であっても、外装ケース４００の破損とともに、第１保持体２１０が、より破損しやすくできる。これにより、第１封止剤１１０を、より確実に、放出させることができる。これにより、放出した第１封止剤１１０で発電素子３００を覆わせることができる。これにより、発電素子３００と水分とのさらなる接触を防止することができる。したがって、より確実に、硫化水素のさらなる発生を抑制することができる。
なお、実施の形態１においては、第１封止剤１１０は、流動性の封止剤（例えば、液状の封止剤、ゲル状の封止剤、など）であってもよい。
以上の構成によれば、より高い信頼性の電池を実現できる。すなわち、例えば、外部からの衝撃などにより外装ケース４００の破損とともに第１保持体２１０に破損が生じた際に、第１保持体２１０の破損部分から、流動性の第１封止剤１１０を流出させることができる。これにより、流出した第１封止剤１１０により、発電素子３００を、より確実に、覆うことができる（その後、例えば、第１封止剤１１０は固化してもよい）。これにより、発電素子３００と水分との接触を、より防止することができる。したがって、発電素子３００からの硫化水素の発生を、より抑制することができる。
また、実施の形態１においては、第１封止剤１１０は、酸素と反応して固化する材料を含んでもよい。酸素と反応して固化する材料としては、例えば、ヨウ素価１３０以上の乾性油、フタル酸樹脂塗料、フェノール樹脂塗料、など、が用いられうる。また、これらを有機溶剤に溶解・分散したものが用いられてもよい。
また、実施の形態１においては、第１封止剤１１０は、水分と反応して固化する材料を含んでもよい。水分と反応して固化する材料としては、例えば、ポリシラザン、金属アルコキシド、シアノアクリレート、水素基オルガノポリシロキサン、など、が用いられうる。また、これらを有機溶剤に溶解・分散したものが用いられてもよい。
また、実施の形態１においては、第１封止剤１１０は、乾燥固化する材料を含んでもよい。乾燥固化する材料としては、例えば、酢酸ビニル、ニトリルゴムを有機溶剤に溶解したもの、など、が用いられうる。
以上のように、実施の形態１においては、流動性の第１封止剤１１０は、発電素子３００を覆った後に、外装ケース４００の内部に存在する物質（例えば、外装ケース４００が破損した際に外装ケース４００の内部に侵入する外気、など）との反応により、固化してもよい。
以上の構成によれば、固化した第１封止剤１１０により、封止剤内への水分の浸入をより良く抑制できる。これにより、封止剤を介した、発電素子３００と水分との接触を、より確実に、防止することができる。したがって、発電素子３００からの硫化水素の発生を、より抑制することができる。
以下に、発電素子３００の具体的な一例が、説明される。
図５は、発電素子３００の一例の概略構成を示す断面図である。
発電素子３００は、正極層３０２と、負極層３０４と、電解質層３０３と、を備える。電解質層３０３は、正極層３０２と負極層３０４との間に配置される。
このとき、電解質層３０３は、固体電解質（例えば、硫化物固体電解質）を含む固体電解質層であってもよい。
以上の構成によれば、実施の形態１の電池を、固体電池（例えば、全固体リチウム二次電池（蓄電池））として、構成できる。
また、実施の形態１においては、発電素子３００は、正極集電体３０１と、負極集電体３０５と、をさらに備えてもよい。
正極集電体３０１は、正極層３０２に接して、配置される。
なお、正極集電体３０１の一部が、正極端子として、外装ケース４００の外側に、引き出されても（露出されても）よい。
負極集電体３０５は、負極層３０４に接して、配置される。
なお、負極集電体３０５の一部が、負極端子として、外装ケース４００の外側に、引き出されても（露出されても）よい。
以上のように、実施の形態１においては、図５に示されるように、発電素子３００は、１つの発電要素（単電池セル）であってもよい。
正極集電体３０１として、例えば、アルミニウム、ステンレス鋼、チタン、および、それらの合金などの金属材料で作られた、多孔質または無孔のシートまたはフィルムなどが用いられうる。アルミニウムおよびその合金は、安価で薄膜化し易い。シートまたはフィルムとしては、金属箔、または、メッシュ、など、であってもよい。正極集電体３０１の厚みは、１〜３０μｍであってもよい。なお、正極集電体３０１の厚みが１μｍより薄い場合には、機械的な強度が十分でなく、割れや破れが生じ易くなる。なお、正極集電体３０１の厚みが３０μｍより厚い場合には、電池のエネルギー密度が低下する可能性がある。
正極層３０２は、正極活物質を含む層である。正極層３０２は、例えば、正極活物質と硫化物固体電解質材料（＝硫黄系材料の一例）とを含む正極合剤層であってもよい。
正極活物質として、例えば、リチウム含有遷移金属酸化物、遷移金属フッ化物、ポリアニオンおよびフッ素化ポリアニオン材料、および、遷移金属硫化物、遷移金属オキシフッ化物、遷移金属オキシ硫化物、遷移金属オキシ窒化物、など、が用いられうる。特に、正極活物質粒子として、リチウム含有遷移金属酸化物を用いた場合には、製造コストを安くでき、平均放電電圧を高めることができる。リチウム含有遷移金属酸化物として、特にＬｉ（ＮｉＣｏＡｌ）Ｏ２を用いることが好ましい。Ｌｉ（ＮｉＣｏＡｌ）Ｏ２を用いた場合には、電池のエネルギー密度をより高めることができる。
正極層３０２の厚みは、１０〜５００μｍであってもよい。なお、正極層３０２の厚みが１０μｍより薄い場合には、十分な電池のエネルギー密度の確保が困難となる可能性がある。なお、正極層３０２の厚みが５００μｍより厚い場合には、高出力での動作が困難となる可能性がある。
電解質層３０３は、例えば、固体電解質（例えば、硫化物固体電解質）を含む固体電解質層である。固体電解質層は、例えば、硫黄系材料である硫化物固体電解質材料を含む硫化物固体電解質層であってもよい。
硫化物固体電解質材料として、例えば、Ｌｉ２Ｓ−Ｐ２Ｓ５、Ｌｉ２Ｓ−ＳｉＳ２、Ｌｉ２Ｓ−Ｂ２Ｓ３、Ｌｉ２Ｓ−ＧｅＳ２、Ｌｉ３．２５Ｇｅ０．２５Ｐ０．７５Ｓ４、Ｌｉ１０ＧｅＰ２Ｓ１２、など、が用いられうる。また、これらに、ＬｉＸ（Ｘ：Ｆ、Ｃｌ、Ｂｒ、Ｉ）、Ｌｉ２Ｏ、ＭＯｚ、ＬｉｙＭＯｚ（Ｍ：Ｐ、Ｓｉ、Ｇｅ、Ｂ、Ａｌ、Ｇａ、Ｉｎ、Ｆｅ、Ｚｎのいずれか）（ｙ、ｚ：自然数）などが、添加されてもよい。Ｌｉ２Ｓ−Ｐ２Ｓ５は、イオン導電率が高く、かつ、低電位で還元されにくい。このため、Ｌｉ２Ｓ−Ｐ２Ｓ５を用いることで、電池化が容易となる。
硫化物固体電解質層の厚みは、１〜１００μｍであってもよい。なお、硫化物固体電解質層の厚みが１μｍより薄い場合には、正極層３０２と負極層３０４とが短絡する可能性が高まる。なお、硫化物固体電解質層の厚みが１００μｍより厚い場合には、高出力での動作が困難となる可能性がある。
負極層３０４は、負極活物質を含む層である。負極層３０４は、例えば、負極活物質と硫化物固体電解質材料（＝硫黄系材料の一例）とを含む負極合剤層であってもよい。
負極活物質として、例えば、金属イオンを吸蔵および放出する材料であってもよい。負極活物質は、例えば、リチウムイオンを吸蔵および放出する材料であってもよい。負極活物質としては、例えば、リチウム金属、リチウムと合金化反応を示す金属もしくは合金、炭素、遷移金属酸化物、遷移金属硫化物、など、が用いられうる。炭素としては、例えば、黒鉛、もしくは、ハードカーボンやコークスといった非黒鉛系炭素、が用いられうる。遷移金属酸化物としては、例えば、ＣｕＯ、ＮｉＯ、など、が用いられうる。遷移金属硫化物としては、例えば、ＣｕＳで表される硫化銅などが用いられうる。リチウムと合金化反応を示す金属もしくは合金としては、例えば、ケイ素化合物、錫化合物、アルミニウム化合物とリチウムの合金、など、が用いられうる。炭素を用いた場合は、製造コストを安くでき、かつ、平均放電電圧を高めることができる。
負極層３０４の厚みは、１０〜５００μｍであってもよい。なお、負極層３０４の厚みが１０μｍより薄い場合には、十分な電池のエネルギー密度の確保が困難となる可能性がある。なお、負極層３０４の厚みが５００μｍより厚い場合には、高出力での動作が困難となる可能性がある。
負極集電体３０５としては、例えば、ステンレス鋼、ニッケル、銅、および、それらの合金などの金属材料で作られた、多孔質または無孔のシートまたはフィルムなどが用いられうる。銅およびその合金は、安価で薄膜化し易い。シートまたはフィルムとしては、金属箔、または、メッシュ、など、であってもよい。負極集電体３０５の厚みは、１〜３０μｍであってもよい。なお、負極集電体３０５の厚みが１μｍより薄い場合には、機械的な強度が十分でなく、割れや破れが生じ易くなる。なお、負極集電体３０５の厚みが３０μｍより厚い場合には、電池のエネルギー密度が低下する可能性がある。
正極層３０２と電解質層３０３と負極層３０４との少なくとも１つには、イオン伝導性を高める目的で、酸化物固体電解質が含まれてもよい。酸化物固体電解質として、ＬｉＴｉ２（ＰＯ４）３およびその元素置換体を代表とするＮＡＳＩＣＯＮ型固体電解質、（ＬａＬｉ）ＴｉＯ３系のペロブスカイト型固体電解質、Ｌｉ１４ＺｎＧｅ４Ｏ１６、Ｌｉ４ＳｉＯ４、Ｌｉ４ＧｅＯ４およびその元素置換体を代表とするＬＩＳＩＣＯＮ型固体電解質、Ｌｉ７Ｌａ３Ｚｒ２Ｏ１２およびその元素置換体を代表とするガーネット型固体電解質、Ｌｉ３ＮおよびそのＨ置換体、Ｌｉ３ＰＯ４およびそのＮ置換体、など、が用いられうる。
正極層３０２と電解質層３０３と負極層３０４との少なくとも１つには、イオン伝導性を高める目的で、有機ポリマー固体電解質が含まれてもよい。有機ポリマー固体電解質として、例えば高分子化合物と、リチウム塩との化合物が用いられうる。高分子化合物はエチレンオキシド構造を有していてもよい。エチレンオキシド構造を有することで、リチウム塩を多く含有することができ、イオン導電率をより高めることができる。リチウム塩としては、ＬｉＰＦ６、ＬｉＢＦ４、ＬｉＳｂＦ６、ＬｉＡｓＦ６、ＬｉＳＯ３ＣＦ３、ＬｉＮ（ＳＯ２ＣＦ３）２、ＬｉＮ（ＳＯ２Ｃ２Ｆ５）２、ＬｉＮ（ＳＯ２ＣＦ３）（ＳＯ２Ｃ４Ｆ９）、ＬｉＣ（ＳＯ２ＣＦ３）３、など、が使用されうる。リチウム塩として、これらから選択される１種のリチウム塩が、単独で、使用されうる。もしくは、リチウム塩として、これらから選択される２種以上のリチウム塩の混合物が、使用されうる。
正極層３０２と電解質層３０３と負極層３０４との少なくとも１つには、リチウムイオンの授受を容易にし、電池の出力特性を向上する目的で、非水電解液、ゲル電解質、イオン液体が含まれてもよい。非水電解液は、非水溶媒と、非水溶媒に溶けたリチウム塩と、を含む。非水溶媒としては、環状炭酸エステル溶媒、鎖状炭酸エステル溶媒、環状エーテル溶媒、鎖状エーテル溶媒、環状エステル溶媒、鎖状エステル溶媒、フッ素溶媒、など、が使用されうる。環状炭酸エステル溶媒の例としては、エチレンカーボネート、プロピレンカーボネート、ブチレンカーボネート、など、が挙げられる。鎖状炭酸エステル溶媒の例としては、ジメチルカーボネート、エチルメチルカーボネート、ジエチルカーボネート、など、が挙げられる。環状エーテル溶媒の例としては、テトラヒドロフラン、１，４−ジオキサン、１，３−ジオキソラン、など、が挙げられる。鎖状エーテル溶媒としては、１，２−ジメトキシエタン、１，２−ジエトキシエタン、など、が挙げられる。環状エステル溶媒の例としては、γ−ブチロラクトン、など、が挙げられる。鎖状エステル溶媒の例としては、酢酸メチル、など、が挙げられる。フッ素溶媒の例としては、フルオロエチレンカーボネート、フルオロプロピオン酸メチル、フルオロベンゼン、フルオロエチルメチルカーボネート、フルオロジメチレンカーボネート、など、が挙げられる。非水溶媒として、これらから選択される１種の非水溶媒が、単独で、使用されうる。もしくは、非水溶媒として、これらから選択される２種以上の非水溶媒の組み合わせが、使用されうる。非水電解液には、フルオロエチレンカーボネート、フルオロプロピオン酸メチル、フルオロベンゼン、フルオロエチルメチルカーボネート、フルオロジメチレンカーボネートからなる群より選択される少なくとも１種のフッ素溶媒が含まれていてもよい。リチウム塩としては、ＬｉＰＦ６、ＬｉＢＦ４、ＬｉＳｂＦ６、ＬｉＡｓＦ６、ＬｉＳＯ３ＣＦ３、ＬｉＮ（ＳＯ２ＣＦ３）２、ＬｉＮ（ＳＯ２Ｃ２Ｆ５）２、ＬｉＮ（ＳＯ２ＣＦ３）（ＳＯ２Ｃ４Ｆ９）、ＬｉＣ（ＳＯ２ＣＦ３）３、など、が使用されうる。リチウム塩として、これらから選択される１種のリチウム塩が、単独で、使用されうる。もしくは、リチウム塩として、これらから選択される２種以上のリチウム塩の混合物が、使用されうる。リチウム塩の濃度は、例えば、０．５〜２ｍｏｌ／リットルの範囲にある。
ゲル電解質は、ポリマー材料に非水電解液を含ませたものを用いることができる。ポリマー材料として、ポリエチレンオキシド、ポリアクリルニトリル、ポリフッ化ビニリデン、ポリメチルメタクリレート、エチレンオキシド結合を有するポリマー、など、が用いられてもよい。
イオン液体を構成するカチオンは、テトラアルキルアンモニウム、テトラアルキルホスホニウムなどの脂肪族鎖状４級塩類、ピロリジニウム類、モルホリニウム類、イミダゾリニウム類、テトラヒドロピリミジニウム類、ピペラジニウム類、ピペリジニウム類などの脂肪族環状アンモニウム、ピリジニウム類、イミダゾリウム類などの含窒ヘテロ環芳香族カチオンなどであってもよい。イオン液体を構成するアニオンは、ＰＦ６ −、ＢＦ４ −、ＳｂＦ６ −、ＡｓＦ６ −、ＳＯ３ＣＦ３ −、Ｎ（ＳＯ２ＣＦ３）２ −、Ｎ（ＳＯ２Ｃ２Ｆ５）２ −、Ｎ（ＳＯ２ＣＦ３）（ＳＯ２Ｃ４Ｆ９）−、Ｃ（ＳＯ２ＣＦ３）３ −などであってもよい。また、イオン液体はリチウム塩を含有してもよい。
正極層３０２と電解質層３０３と負極層３０４との少なくとも１つは、粒子同士の密着性を向上する目的で、結着剤を含んでもよい。結着剤は、電極を構成する材料の結着性を向上するために、用いられる。結着剤としては、ポリフッ化ビニリデン、ポリテトラフルオロエチレン、ポリエチレン、ポリプロピレン、アラミド樹脂、ポリアミド、ポリイミド、ポリアミドイミド、ポリアクリルニトリル、ポリアクリル酸、ポリアクリル酸メチルエステル、ポリアクリル酸エチルエステル、ポリアクリル酸ヘキシルエステル、ポリメタクリル酸、ポリメタクリル酸メチルエステル、ポリメタクリル酸エチルエステル、ポリメタクリル酸ヘキシルエステル、ポリ酢酸ビニル、ポリビニルピロリドン、ポリエーテル、ポリエーテルサルフォン、ヘキサフルオロポリプロピレン、スチレンブタジエンゴム、カルボキシメチルセルロース、など、が挙げられる。また、結着剤としては、テトラフルオロエチレン、ヘキサフルオロエチレン、ヘキサフルオロプロピレン、パーフルオロアルキルビニルエーテル、フッ化ビニリデン、クロロトリフルオロエチレン、エチレン、プロピレン、ペンタフルオロプロピレン、フルオロメチルビニルエーテル、アクリル酸、ヘキサジエンより選択された２種以上の材料の共重合体が用いられうる。また、これらのうちから選択された２種以上が混合されて、結着剤として用いられてもよい。
正極層３０２と負極層３０４との少なくとも１つは、電子導電性を高める目的で、導電助剤を含んでもよい。導電助剤としては、例えば、天然黒鉛または人造黒鉛のグラファイト類、アセチレンブラック、ケッチェンブラックなどのカーボンブラック類、炭素繊維または金属繊維などの導電性繊維類、フッ化カーボン、アルミニウムなどの金属粉末類、酸化亜鉛またはチタン酸カリウムなどの導電性ウィスカー類、酸化チタンなどの導電性金属酸化物、ポリアニリン、ポリピロール、ポリチオフェンなどの導電性高分子化合物、など、が用いられうる。炭素導電助剤を用いた場合、低コスト化を図ることができる。
図６は、発電素子３００の別の一例の概略構成を示す断面図である。
図６に示される発電素子３００は、４つの発電要素が積層されてなる。
以上のように、実施の形態１においては、図６に示されるように、発電素子３００は、複数個の発電要素を積層したものであってもよい。
複数個の発電要素は、例えば、互いに、直列に、接続されてもよい。複数個の発電要素を直列に接続することで、電池の電圧を向上することができる。もしくは、複数個の発電要素は、例えば、互いに、並列に、接続されてもよい。複数個の発電要素を並列に接続することで、電池容量を向上することができる。電池が用いられる用途に応じて、それぞれの接続数および接続方法が適切に選択されうる。
発電素子３００は、発電要素を直列にバイポーラ積層したものであってもよい。バイポーラ積層とは、正極層と、隣接する発電要素の負極層とが、正極集電体と負極集電体の両方の機能を単一に兼ねるバイポーラ集電体で接続されてなるものである。バイポーラ集電体を用いることで、電池に占める集電体の体積を低減することができ、電池のエネルギー密度を高めることができる。
外装ケース４００の材料としては、一般に公知の電池ケースの材料が、用いられうる。外装ケース４００は、角型、円筒型、コイン型、ラミネート型、など、の形状の電池ケースであってもよい。
なお、外装ケース４００は、第１封止剤１１０と第１保持体２１０と発電素子３００とを、密閉して、内包してもよい。
このとき、外装ケース４００と正極端子および負極端子の引き出し部分との間は、樹脂などで、封止されてもよい。
（実施の形態２）
以下、実施の形態２が説明される。なお、上述の実施の形態１と重複する説明は、適宜、省略される。
図７は、実施の形態２における電池２０００の概略構成を示す図である。
図７（ａ）は、実施の形態２における電池２０００の概略構成を示すｘ−ｚ図（７Ａ断面図）である。
図７（ｂ）は、実施の形態２における電池２０００の概略構成を示すｘ−ｙ図（上面透視図）である。
実施の形態２における電池２０００は、上述の実施の形態１における電池の構成に加えて、下記の構成をさらに備える。
すなわち、実施の形態２における電池２０００は、第２封止剤１２０と、第２保持体２２０と、をさらに備える。
第２保持体２２０は、第２封止剤１２０を保持する。
第２封止剤１２０と第２保持体２２０とは、発電素子３００とともに、外装ケース４００に内包される。
第２保持体２２０は、第２封止剤１２０を内包することで、第２封止剤１２０を発電素子３００と接触しない状態で保持する。
以上の構成によれば、より高い信頼性の電池を実現できる。すなわち、例えば、外部からの衝撃などにより外装ケース４００の破損とともに第１保持体２１０および第２保持体２２０に破損（例えば、ひび、または、割れ、など）が生じた際に、第１保持体２１０の破損部分から第１封止剤１１０を放出させるとともに、第２保持体２２０の破損部分から第２封止剤１２０を放出させることができる。これにより、放出した第１封止剤１１０と第２封止剤１２０とで発電素子３００を覆わせることができる。すなわち、２つの封止剤を含むことにより、封止剤が１つの場合と比べて、外装ケース４００が破損した際に、封止剤がより流出しやすくなる。これにより、発電素子３００と水分との接触を、より防止することができる。したがって、発電素子３００からの硫化水素の発生を、より抑制することができる。
さらに、以上の構成によれば、電池に異常が無い場合（例えば、外装ケース４００は破損しておらず、硫化水素の発生の可能性が無い場合）には、第２保持体２２０により、第２封止剤１２０と発電素子３００とが隔絶された状態に保つことができる。これにより、電池に異常が無い場合において、発電素子３００と第２封止剤１２０とが直接接触することを防止できる。これにより、発電素子３００の内部抵抗の増大を抑制できる。
第２保持体２２０の材料としては、上述の第１保持体２１０の材料として用いられうる材料が、用いられうる。
第１保持体２１０の材料と第２保持体２２０の材料とは、互いに、同じ材料であってもよいし、異なる材料であってもよい。
第２保持体２２０は、例えば、外部からの衝撃などにより外装ケース４００が破損すると同時に破れるように、構成されていてもよい（例えば、薄膜状など）。
なお、実施の形態２においては、発電素子３００は、硫黄系材料を含んでもよい。
このとき、第１保持体２１０と第２保持体２２０とは、発電素子３００に含まれる硫黄系材料に起因して（例えば、外装ケース４００に破損が生じた際に、発電素子３００に含まれる硫黄系材料と外装ケース４００内に侵入した水分とが反応して）発生する硫化水素により、腐食されてもよい。
すなわち、第１保持体２１０と第２保持体２２０の材料として、硫化水素と反応して腐食孔を形成する材料（例えば、金属）が、用いられてもよい。
以上の構成によれば、硫化水素により形成される腐食孔から、第１封止剤１１０と第２封止剤１２０とを放出させることができる。このため、例えば、外装ケース４００が破損すると同時に第１保持体２１０または第２保持体２２０が十分に破れなかった場合であっても、硫化水素の発生に応じて、第１保持体２１０の腐食孔から第１封止剤１１０を放出させ、かつ、第２保持体２２０の腐食孔から第２封止剤１２０を放出させることができる。これにより、放出した第１封止剤１１０および第２封止剤１２０で発電素子３００を覆わせることができる。これにより、発電素子３００と水分とのさらなる接触を防止することができる。したがって、より確実に、硫化水素のさらなる発生を抑制することができる。
第１保持体２１０と第２保持体２２０との材料として、硫化水素と反応して腐食孔を形成する金属（例えば、銅、銀、など）が、用いられうる。
また、実施の形態２においては、第１保持体２１０と第２保持体２２０とは、銅を含んでもよい。
以上の構成によれば、製造コストを低減しながら、かつ、第１保持体２１０と第２保持体２２０との硫化水素に対する腐食性をより高めることができる。
また、第２保持体２２０は、外装ケース４００に、固定されていてもよい。
もしくは、第２保持体２２０は、発電素子３００に、固定されていてもよい。
第２保持体２２０として、電子伝導性を有する材料が用いられうる。このとき、実施の形態２における電池２０００は、第２保持体２２０と発電素子３００との間に、隔壁（例えば、電子絶縁性の隔壁）または空隙をさらに備えてもよい。これにより、第２保持体２２０と発電素子３００とが、直接接触することを、防止できる。
なお、実施の形態２においては、図７に示されるように、第１保持体２１０は、発電素子３００の第１主面（例えば、上面）と外装ケース４００との間に、配置されてもよい。さらに、図７に示されるように、第２保持体２２０は、発電素子３００の第２主面（例えば、下面）と外装ケース４００との間に、配置されてもよい。
以上の構成によれば、例えば、発電素子３００の主面に垂直な方向から衝撃を受けやすい位置に電池が配置される場合において、電池が衝撃を受けた際の外装ケース４００の破損とともに、第１保持体２１０と第２保持体２２０とのうちの少なくとも一方が、より破損しやすくできる。これにより、第１封止剤１１０と第２封止剤１２０との少なくとも一方を、より確実に、放出させることができる。これにより、放出した第１封止剤１１０または第２封止剤１２０で発電素子３００を覆わせることができる。これにより、発電素子３００と水分とのさらなる接触を防止することができる。したがって、より確実に、硫化水素のさらなる発生を抑制することができる。
第２保持体２２０は発電素子３００の主面の全面を覆うサイズであってもよく、もしくは、一部のみを覆うサイズであってもよい。第２保持体２２０の占める面積が大きいほど、第２保持体２２０の破損時に、より確実に、第２封止剤１２０が発電素子３００を覆うことができる。これにより、より電池の信頼性を高めることができる。一方で、第２保持体２２０の占める面積が大きいほど、電池のエネルギー密度が低下する。第２保持体２２０の面積および厚みは、電池の信頼性とエネルギー密度とを鑑みて、適切に設計される。
なお、第１保持体２１０から放出した第１封止剤１１０と第２保持体２２０から放出した第２封止剤１２０は、発電素子３００の全体を覆ってもよい。これにより、発電素子３００の全体と水分との接触を防止することができる。したがって、発電素子３００からの硫化水素の発生をより抑制することができる。
もしくは、第１保持体２１０から放出した第１封止剤１１０は、発電素子３００の一部（水分が接触すると硫化水素を発生しうる第１部分）を覆ってもよい。このとき、第２保持体２２０から放出した第２封止剤１２０は、発電素子３００の別の一部（水分が接触すると硫化水素を発生しうる第２部分）を覆ってもよい。これにより、小型の第１保持体２１０に保持されている少量の第１封止剤１１０と小型の第２保持体２２０に保持されている少量の第２封止剤１２０とにより、発電素子３００の第１部分および第２部分と水分との接触を防止することができる。したがって、電池のエネルギー密度を大きく低下させることなく、発電素子３００の第１部分および第２部分からの硫化水素の発生を抑制することができる。
図８は、実施の形態２における電池２１００の概略構成を示す図である。
図８（ａ）は、実施の形態２における電池２１００の概略構成を示すｘ−ｚ図（８Ａ断面図）である。
図８（ｂ）は、実施の形態２における電池２１００の概略構成を示すｘ−ｙ図（上面透視図）である。
実施の形態２においては、図８に示される電池２１００のように、第１保持体２１０は、発電素子３００の第１側面と外装ケース４００との間に、配置されてもよい。
さらに、第２保持体２２０は、図８に示されるように、発電素子３００の第２側面と外装ケース４００との間に、配置されてもよい。
以上の構成によれば、例えば、発電素子３００の側面から衝撃を受けやすい位置に電池が配置される場合において、電池が衝撃を受けた際の外装ケース４００の破損とともに、第１保持体２１０と第２保持体２２０とのうちの少なくとも一方が、より破損しやすくできる。これにより、第１封止剤１１０と第２封止剤１２０との少なくとも一方を、より確実に、放出させることができる。これにより、放出した第１封止剤１１０または第２封止剤１２０で発電素子３００を覆わせることができる。これにより、発電素子３００と水分とのさらなる接触を防止することができる。したがって、より確実に、硫化水素のさらなる発生を抑制することができる。
さらに、以上の構成によれば、硫黄系材料を含む発電素子３００の層（例えば、硫化物固体電解質層）の端部が露出している場合には、当該端部の近くに（すなわち、硫化水素が発生しうる部分に）、第１封止剤１１０と第２封止剤１２０とを配置することができる。これにより、放出した第１封止剤１１０と第２封止剤１２０により、発電素子３００の硫化水素が発生しうる部分を、より確実に、覆うことができる。
第２封止剤１２０の材料としては、上述の第１封止剤１１０の材料として用いられうる材料が、用いられうる。
第１封止剤１１０の材料と第２封止剤１２０の材料とは、互いに、同じ材料であってもよいし、異なる材料であってもよい。
なお、実施の形態２においては、第１封止剤１１０と第２封止剤１２０とは、流動性の封止剤（例えば、液状の封止剤、ゲル状の封止剤、など）であってもよい。
以上の構成によれば、より高い信頼性の電池を実現できる。すなわち、例えば、外部からの衝撃などにより外装ケース４００の破損とともに第１保持体２１０および第２保持体２２０に破損が生じた際に、第１保持体２１０の破損部分から流動性の第１封止剤１１０を流出させ、かつ、第２保持体２２０の破損部分から流動性の第２封止剤１２０を流出させることができる。これにより、流出した第１封止剤１１０と第２封止剤１２０とにより、発電素子３００を、より確実に、覆うことができる（その後、例えば、第１封止剤１１０と第２封止剤１２０とは固化してもよい）。これにより、発電素子３００と水分との接触を、より防止することができる。したがって、発電素子３００からの硫化水素の発生を、より抑制することができる。
また、実施の形態２においては、流動性の第２封止剤１２０は、発電素子３００を覆った後に、外装ケース４００の内部に存在する物質（例えば、外装ケース４００が破損した際に外装ケース４００の内部に侵入する外気、など）との反応により、固化してもよい。
以上の構成によれば、固化した第１封止剤１１０と第２封止剤１２０とにより、封止剤内への水分の浸入をより良く抑制できる。これにより、封止剤を介した、発電素子３００と水分との接触を、より確実に、防止することができる。したがって、発電素子３００からの硫化水素の発生を、より抑制することができる。
また、実施の形態２においては、第１封止剤１１０と第２封止剤１２０とは、互いに接触することで反応し固化してもよい。
すなわち、第１封止剤１１０と第２封止剤１２０とは、それぞれ単一では固化しないが、両者が接触することで反応し固化する材料を含んでもよい。
以上の構成によれば、より高い信頼性の電池を実現できる。すなわち、例えば、単一で固化する液状封止剤を用いた場合、液状封止剤が発電素子３００の周囲に濡れ広がる前に、液状封止剤の固化が開始される可能性が生じる。このため、発電素子３００を十分に被覆できない可能性が生じる。一方で、第１封止剤１１０と第２封止剤１２０とに両者が接触することで反応し固化する材料を用いた場合には、それぞれの流動性の封止剤を、発電素子３００の周囲に、一様に、濡れ広げることができる。これにより、それぞれの流動性の封止剤が発電素子３００の周囲に一様に濡れ広がった後、両者が接触することで、初めて、固化が開始される。このため、発電素子３００を十分に被覆し、硫化水素の発生を満足に抑制することができる。
それぞれ単一では固化しないが、両者が接触することで反応し固化する材料としては、主剤と硬化剤が用いられうる。
主剤としては、ビスフェノールＡ型エポキシ樹脂、ビスフェノールＦ型エポキシ樹脂、ビスフェノールＡＤ型エポキシ樹脂、ノボラック型エポキシ樹脂（フェノール・ノボラック型エポキシ樹脂、クレゾール・ノボラック型エポキシ樹脂）、環状脂肪族型エポキシ樹脂、長鎖脂肪族型エポキシ樹脂、グリシジルアミン型エポキシ樹脂、グリシジルエステル型エポキシ樹脂、など、が用いられうる。また、これらを有機溶剤に溶解・分散したものが用いられうる。
硬化剤としては、脂肪族ポリアミン（ジエチレントリアミン、トリエチレンテトラミン）、変性アミン、ケチミン、芳香族ポリアミン（メタフェニレンジアミン、ジアミノジフェニルメタン、ジアミノジフェニルスルホン）などのアミン系硬化剤、無水フタル酸、テトラヒドロ無水フタル酸、ヘキサヒドロ無水フタル酸、メチルテトラヒドロ無水フタル酸、無水メチルナジック酸、無水ピロメリット酸、無水ヘット酸、ドデセニル無水コハク酸などの酸無水物系硬化剤、ポリアミド系硬化剤、など、が用いられうる。また、これらを有機溶剤に溶解・分散したものが用いられうる。
なお、実施の形態１および実施の形態２における電池は、コイン型、円筒型、角型、シート型、ボタン型、扁平型、積層型、など、種々の形状の電池として、構成されうる。
本開示の電池は、例えば、全固体リチウム二次電池などとして、利用されうる。
１１０ 第１封止剤
１２０ 第２封止剤
２１０ 第１保持体
２２０ 第２保持体
３００ 発電素子
３０１ 正極集電体
３０２ 正極層
３０３ 電解質層
３０４ 負極層
３０５ 負極集電体
４００ 外装ケース
１０００ 電池
１１００ 電池
１２００ 電池
１３００ 電池
２０００ 電池
２１００ 電池

Claims (18)

  1. 発電素子と、
    第１封止剤と、
    前記第１封止剤を保持する第１保持体と、
    前記発電素子を内包する外装ケースと、
    を備え、
    前記第１封止剤と前記第１保持体とは、前記発電素子とともに、前記外装ケースに内包され、
    前記第１保持体は、前記第１封止剤を内包することで、前記第１封止剤を前記発電素子と接触しない状態で保持する、
    電池。
  2. 前記発電素子は、硫黄系材料を含み、
    前記第１保持体は、前記硫黄系材料に起因して発生する硫化水素により、腐食される、請求項１に記載の電池。
  3. 前記第１保持体は、銅を含む、
    請求項２に記載の電池。
  4. 前記第１保持体は、前記発電素子の主面と前記外装ケースとの間に、配置される、
    請求項１から３のいずれかに記載の電池。
  5. 前記第１保持体は、前記発電素子の側面と前記外装ケースとの間に、配置される、
    請求項１から３のいずれかに記載の電池。
  6. 前記第１保持体は、前記発電素子の周囲を覆って、配置される、
    請求項１から３のいずれかに記載の電池。
  7. 前記第１封止剤は、流動性の封止剤である、
    請求項１から６のいずれかに記載の電池。
  8. 前記第１封止剤は、酸素と反応して固化する材料を含む、
    請求項７に記載の電池。
  9. 前記第１封止剤は、水分と反応して固化する材料を含む、
    請求項７に記載の電池。
  10. 前記第１封止剤は、乾燥固化する材料を含む、
    請求項７に記載の電池。
  11. 第２封止剤と、
    前記第２封止剤を保持する第２保持体と、
    をさらに備え、
    前記第２封止剤と前記第２保持体とは、前記発電素子とともに、前記外装ケースに内包され、
    前記第２保持体は、前記第２封止剤を内包することで、前記第２封止剤を前記発電素子と接触しない状態で保持する、
    請求項１から１０のいずれかに記載の電池。
  12. 前記発電素子は、硫黄系材料を含み、
    前記第１保持体と前記第２保持体とは、前記硫黄系材料に起因して発生する硫化水素により、腐食される、
    請求項１１に記載の電池。
  13. 前記第１保持体と前記第２保持体とは、銅を含む、
    請求項１２に記載の電池。
  14. 前記第１保持体は、前記発電素子の第１主面と前記外装ケースとの間に、配置され、
    前記第２保持体は、前記発電素子の第２主面と前記外装ケースとの間に、配置される、
    請求項１１から１３のいずれかに記載の電池。
  15. 前記第１保持体は、前記発電素子の第１側面と外装ケースとの間に、配置され、
    前記第２保持体は、前記発電素子の第２側面と外装ケースとの間に、配置される、
    請求項１１から１３のいずれかに記載の電池。
  16. 前記第１封止剤と前記第２封止剤は、流動性の封止剤である、
    請求項１１から１５のいずれかに記載の電池。
  17. 前記第１封止剤と前記第２封止剤とは、互いに接触することで反応し固化する、
    請求項１６に記載の電池。
  18. 前記発電素子は、正極層と、負極層と、硫化物固体電解質を含む硫化物固体電解質層と、を備え、
    前記硫化物固体電解質層は、前記正極層と前記負極層との間に配置される、
    請求項１から１７のいずれかに記載の電池。
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