JP2017177069A - 圧力変動吸着式ガス製造装置 - Google Patents

Abstract

【課題】原料ガスの精製対象ガスの濃度の低下に拘わらず、吸着塔から排出される精製対象ガスの濃度の低下を抑制できる圧力変動吸着式ガス製造装置を提供する。
【解決手段】吸着塔１に接続されたオフガス排出路４に、雑ガスを精製対象ガスに較べて速く透過する分離膜９Ａを備える膜分離部９と、オフガスを昇圧して膜分離部９に供給する昇圧部１０とが設けられ、分離膜９Ａを透過しないリサイクルガスを原料ガス供給路３に返送するリサイクルガス返送路１１が設けられ、運転制御部が、昇圧部１０から膜分離部９に供給するオフガスの供給量を、前記脱着工程を行うごとに吸着塔１から排出されるオフガス量と吸着塔１が脱着工程を開始してから別の吸着塔１が脱着工程を開始するまでの間に膜分離部９に供給されるオフガス量とを等しくする流量にし、且つ、原料ガスＧの精製対象ガスの濃度が低下した場合に、原料ガスＧの供給流量を減少側に補正する。
【選択図】図１

Description

本発明は、精製対象ガス及びそれ以外の雑ガスを含む原料ガスから前記雑ガスを吸着する吸着材を充填させた形態で、且つ、原料ガス供給路を一端側に接続し、精製対象ガス排出路を他端側に接続し、かつ、オフガス排出路を接続させた形態で設けた複数の吸着塔の夫々について、
前記原料ガス供給路を通して供給される前記原料ガスから前記雑ガスを吸着して前記精製対象ガス排出路を通して前記精製対象ガスを排出する吸着工程、及び、前記オフガス排出路を通して前記雑ガスを排出する脱着工程を含む運転サイクルを、位相を異ならせて順次行う運転制御部が設けられ、
前記オフガス排出路に、前記雑ガスを前記精製対象ガスに較べて速く透過する分離膜を備える膜分離部、及び、前記脱着工程において前記吸着塔から排出されるオフガスを前記膜分離部での膜分離のために昇圧して前記膜分離部に供給する昇圧部が設けられ、
前記分離膜を透過しないリサイクルガスを前記原料ガス供給路に返送するリサイクルガス返送路が設けられた圧力変動吸着式ガス製造装置に関する。

かかる圧力変動吸着式ガス製造装置は、吸着塔から排出されるオフガスには、精製対象ガスが含まれているため、オフガスから雑ガスを分離する膜分離部を設けて、雑ガスを分離した後のオフガスを、リサイクルガスとして原料ガス供給路に戻すようにすることにより、吸着塔の負荷を軽減しながら精製対象ガスの製造効率を向上させるようにしたものである。

かかる圧力変動吸着式ガス製造装置の従来例として、オフガス排出路を通して吸着塔から排出されるオフガスを昇圧部（昇圧機）に導き、昇圧部で昇圧されたオフガスを膜分離部に導くようにしたものがある（例えば、特許文献１参照。）。
特許文献１においては、原料ガスとして、精製対象ガスとしての水素を含み、雑ガスとして、二酸化酸素やメタンを含む水素含有ガスが記載されている。

ちなみに、特許文献１においては、膜分離部を経由した後の水素含有ガスを二酸化炭素分離膜に供給して、二酸化炭素が分離された水素含有ガスを、リサイクルガスとして原料ガス供給路に戻すように構成されている。

尚、特許文献１においては詳細な説明は記載されていないが、オフガスが存在しない空運転状態での運転により昇圧部に悪影響を与えることの回避や脱着工程においてオフガス排出路の内部圧を低くするためには、脱着工程を行うごとに吸着塔から排出されるオフガス量と、吸着塔が脱着工程を開始してから別の吸着塔が脱着工程を開始するまでに、昇圧部が送り出す量とが等しくなるように、昇圧部の送出量を定めるものであると考えることができる。

特許第５０３９４０７号公報

原料ガス供給路を通して供給される原料ガスは、リサイクルガスが合流されて、吸着塔に供給されることになるが、吸着塔に供給される原料ガスの精製対象ガスの濃度は、原料ガス自体の精製対象ガスの濃度が変化することや、リサイクルガスの流量やリサイクルガスの製対象ガスの濃度が変化することによって、変化することになる。

そして、吸着塔に供給される原料ガスの精製対象ガスの濃度が低下した場合には、吸着塔から排出される精製対象ガスの濃度が適正な濃度よりも大きく低下する虞がある。

例えば、原料ガス自体の精製対象ガスの濃度が低下した場合には、吸着塔から排出されるオフガス量が増加することになり、このようにオフガス量が増加すると、原料ガス供給路に返送されるリサイクルガス量が増加し、リサイクルガス返送路を通して原料ガス供給路に返送される雑ガス量が多くなる。

つまり、リサイクルガスは、膜分離部にて雑ガスが分離された後のオフガスであるから、吸着塔から排出されたオフガスよりも雑ガス量は減少しているものの、雑ガス量を含むものであるから、原料ガス供給路に返送されるリサイクルガス量が増加すると、原料ガス供給路に返送される雑ガス量が多くなるのである。

その結果、原料ガスの精製対象ガスの濃度の低下に加えて、リサイクルガス返送路を通して原料ガス供給路に返送される雑ガス量が多くなるため、吸着塔に供給される原料ガスの精製対象ガスの濃度が大きく低下することになり、吸着塔の吸着材にてオフガスを適正通り吸着し難い状態となって、吸着塔から排出される精製対象ガスの濃度が適正な濃度よりも大きく低下する不都合を招く虞がある。

本発明は、上記実状に鑑みて為されたものであって、その目的は、吸着塔に供給される原料ガスの精製対象ガスの濃度の低下に拘わらず、吸着塔から排出される精製対象ガスの濃度の低下を抑制できる圧力変動吸着式ガス製造装置を提供する点にある。

本発明の圧力変動吸着式ガス製造装置は、精製対象ガス及びそれ以外の雑ガスを含む原料ガスから前記雑ガスを吸着する吸着材を充填させた形態で、且つ、原料ガス供給路を一端側に接続し、精製対象ガス排出路を他端側に接続し、かつ、オフガス排出路を接続させた形態で設けた複数の吸着塔の夫々について、
前記原料ガス供給路を通して供給される前記原料ガスから前記雑ガスを吸着して前記精製対象ガス排出路を通して前記精製対象ガスを排出する吸着工程、及び、前記オフガス排出路を通して前記雑ガスを排出する脱着工程を含む運転サイクルを、位相を異ならせて順次行う運転制御部が設けられ、
前記オフガス排出路に、前記雑ガスを前記精製対象ガスに較べて速く透過する分離膜を備える膜分離部、及び、前記脱着工程において前記吸着塔から排出されるオフガスを前記膜分離部での膜分離のために昇圧して前記膜分離部に供給する昇圧部が設けられ、
前記分離膜を透過しないリサイクルガスを前記原料ガス供給路に返送するリサイクルガス返送路が設けられたものであって、その特徴構成は、
前記昇圧部から前記膜分離部に供給されるオフガスの供給流量を調整するオフガス調整部、及び、前記原料ガス供給路を通して前記吸着塔に供給する原料ガスの供給流量を調整する原料ガス調整部が設けられ、
前記運転制御部が、
前記オフガスの供給流量を、前記脱着工程を行うごとに前記吸着塔から排出されるオフガス量と前記吸着塔が脱着工程を開始してから別の吸着塔が前記脱着工程を開始するまでの間に前記膜分離部に供給されるオフガス量とを等しくする流量にするように、前記オフガス調整部を調整し、且つ、
前記吸着塔に供給される前記原料ガスの前記精製対象ガスの濃度が低下する場合に、前記原料ガスの供給流量を減少側に補正し、前記吸着塔に供給される前記原料ガスの前記精製対象ガスの濃度が上昇した場合に、前記原料ガスの供給流量を増加側に補正すべく、前記原料ガス調整部を調整する点にある。

すなわち、運転制御部がオフガス調整部を調整することにより、昇圧部から膜分離部に供給されるオフガスの供給流量が、脱着工程を行うごとに吸着塔から排出されるオフガス量と吸着塔が脱着工程を開始してから別の吸着塔が前記脱着工程を開始するまでの間に膜分離部に供給されるオフガス量とを等しくする流量に調整されることにより、昇圧部に悪影響を与えることを回避しながら、脱着工程を良好に行うことができる。

つまり、オフガス排出路における吸着塔と昇圧部との間に位置する流路部分にオフガスが存在しない状態になって、昇圧部に悪影響を与えることを回避しながら、オフガス排出路の内圧が過大になって、脱着工程を適正通り行えなくなることを抑制できる。

しかも、運転制御部が、吸着塔に供給される原料ガスの精製対象ガスの濃度が低下した場合には、原料ガス調整部を調整して、吸着塔に供給する原料ガスの供給流量を減少側に補正するものであるから、原料ガスの精製対象ガスの濃度が低下した場合において、吸着塔から排出されるオフガス量の増加が抑制されることになる。
そして、このようにオフガス量の増加が抑制されることにより、原料ガス供給路に返送されるリサイクルガス量の増加が抑制され、リサイクルガス返送路を通して原料ガス供給路に返送される雑ガス量が多くなることが抑制される。

その結果、原料ガスの精製対象ガスの濃度が低下に加えて、リサイクルガス返送路を通して原料ガス供給路に返送される雑ガス量が多くなることが抑制されるため、吸着塔に供給される原料ガスの精製対象ガスの濃度が大きく低下することが回避され、吸着塔から排出される精製対象ガスの濃度が適正な濃度よりも大きく低下することが抑制される。

また、吸着塔に供給される原料ガスの精製対象ガスの濃度が上昇した場合に、原料ガスの供給流量を増加側に補正するものであるから、精製対象ガスの精製量の低下を抑制することができる。

要するに、本発明の圧力変動吸着式ガス製造装置の特徴構成によれば、吸着塔に供給される原料ガスの精製対象ガスの濃度の低下に拘わらず、吸着塔から排出される精製対象ガスの濃度の低下を抑制できる。

本発明の圧力変動吸着式ガス製造装置の更なる特徴構成は、前記運転制御部が、前記リサイクルガスの流量及び前記リサイクルガスの前記精製対象ガスの濃度のうちの少なくとも一方に基づいて、前記吸着塔に供給される前記原料ガスの前記精製対象ガスの濃度の低下及び上昇を判別するように構成されている点にある。

すなわち、運転制御部が、リサイクルガスの流量及びリサイクルガスの精製対象ガスの濃度のうちの少なくとも一方に基づいて、吸着塔に供給される原料ガスの精製対象ガスの濃度の低下及び上昇を判別するものであるから、吸着塔に供給される原料ガスの精製対象ガスの濃度の低下及び上昇を、リサイクルガスの流量及びリサイクルガスの精製対象ガスの濃度のうちの少なくとも一方に基づいて良好に判別することができる。

要するに、本発明の圧力変動吸着式ガス製造装置の特徴構成によれば、吸着塔に供給される原料ガスの精製対象ガスの濃度の低下及び上昇を良好に判別することができる。

本発明の圧力変動吸着式ガス製造装置の更なる特徴構成は、前記運転制御部が、前記リサイクルガスが合流する前の前記原料ガスの前記精製対象ガスの濃度に基づいて、前記吸着塔に供給される前記原料ガスの前記精製対象ガスの濃度の低下及び上昇を判別するように構成されている点にある。

すなわち、運転制御部が、リサイクルガスが合流する前の原料ガスの精製対象ガスの濃度に基づいて、吸着塔に供給される原料ガスの精製対象ガスの濃度の低下及び上昇を判別するものであるから、吸着塔に供給される原料ガスの精製対象ガスの濃度の低下及び上昇を、リサイクルガスが合流する前の原料ガスの精製対象ガスの濃度に基づいて良好に判別することができる。

要するに、本発明の圧力変動吸着式ガス製造装置の特徴構成によれば、吸着塔に供給される原料ガスの精製対象ガスの濃度の低下及び上昇を良好に判別することができる。

本発明の圧力変動吸着式ガス製造装置の更なる特徴構成は、前記オフガス排出路における前記昇圧部よりも上流側箇所に、前記吸着塔から排出されるオフガスを貯留するオフガスタンクが設けられ、
前記昇圧部が、前記オフガスタンクに貯留されたオフガスを前記膜分離部に供給するように構成されている点にある。

すなわち、脱着工程において吸着塔から排出されたオフガスがオフガスタンクに一旦貯留され、貯留されたオフガスが昇圧部にて昇圧されながら膜分離部に供給され、膜分離部にて雑ガスが分離されたオフガスが、リサイクルガスとして、リサイクルガス返送路を通して原料ガス供給路に戻されることなる。

したがって、脱着工程において吸着塔から排出されたオフガスをオフガスタンクに一旦貯留するものであるから、オフガスタンクの内部圧を、脱着工程を行うのに適する低圧力にすることにより、脱着工程を良好に行うことができる。
つまり、オフガスをオフガスタンクに一旦貯留して、貯留したオフガスを昇圧部にて昇圧して膜分離部に供給するものであるから、オフガスをオフガスタンクの内部に十分な低圧で貯留させることができるため、脱着工程を良好に行うことができる。

ちなみに、運転制御部が、昇圧部から膜分離部に供給されるオフガスの供給流量を、脱着工程を行うごとに吸着塔から排出されるオフガス量と吸着塔が脱着工程を開始してから別の吸着塔が前記脱着工程を開始するまでの間に膜分離部に供給されるオフガス量とを等しくする流量にするように、オフガス調整部を調整することにより、オフガスタンクの内部圧が過大になることや過少になることが抑制されるから、オフガスタンクの内部圧が過大になって、脱着工程を適正通り行えなくなることや、オフガスタンクの内部圧が過少になって、昇圧部に悪影響を与えることを回避しながら、脱着工程を良好に行うことができる。

要するに、本発明の圧力変動吸着式ガス製造装置の特徴構成によれば、吸着塔の脱着工程を良好に行うことができる。

本発明の圧力変動吸着式ガス製造装置の更なる特徴構成は、前記原料ガスが、前記精製対象ガスとしてのメタンを４０％以上含有するメタン含有ガスであり、前記精製対象ガス排出路を通して排出される前記精製対象ガスが、メタンを８０％以上含有する製品ガスである点にある。

すなわち、吸着塔と膜分離部とを備えることによって、精製対象ガスとしてのメタンを４０％以上含有するメタン含有ガスを、効率良く、メタンを８０％以上含有する製品ガスに精製することができる。

ちなみに、メタン含有ガスとして、バイオガスを挙げることができ、バイオガスは、メタン４０〜６０％、二酸化炭素６０〜４０％程度であるが、このようなバイオガスについても、効率良く、メタンを８０％以上含有する製品ガスに精製することができる。

要するに、本発明の更なる特徴構成によれば、精製対象ガスとしてのメタンを４０％以上含有するメタン含有ガスを、効率良く、メタンを８０％以上含有する製品ガスに精製することができる。

圧力変動吸着式ガス製造装置を示す概略図 制御構成を示すブロック図 運転サイクルを示す表 オフガスタンク圧の変化を示す図 オフガス流量が過少のときのオフガスタンク圧の変化を示す図 オフガス流量が過大ときのオフガスタンク圧の変化を示す図 オフガスタンク圧とリサイクルガス流量との関係を示す図 差圧と補正流量との関係を示す図 第２実施形態の圧力変動吸着式ガス製造装置を示す概略図

〔第１実施形態〕
以下、本発明の実施形態を図面に基づいて説明する。
（圧力変動吸着式ガス製造装置の全体構成）
本実施形態においては、原料ガスＧが、精製対象ガスとしてメタンを４０％以上含み、雑ガスとして二酸化炭素等を含むバイオガスであり、雑ガスが、吸着塔１の吸着材に吸着され、メタンを８０％以上含有するメタンガスが製品ガスＨとして吸着塔１から排出されるように構成されている。

つまり、原料ガスＧとしてのバイオガスは、主成分がメタンと二酸化炭素であり、メタン含有率が６０％程度のものである。そして、本実施形態の圧力変動吸着式ガス製造装置は、メタンを８０％以上含有する製品ガスＨを得るためのガス精製を行うように構成されている。

ちなみに、吸着塔１に充填する吸着材としては、活性炭、モレキュラーシーブカーボン、ゼオライト、多孔性の金属錯体から選ばれる少なくとも一種の材料を主成分とするものが使用できる。本実施形態においては、例えば、ＭＰ法で測定した細孔径０．３８ｎｍ以上において、その細孔径における細孔容積が０．０１ｃｍ³／ｇを超えず、細孔径０．３４ｎｍにおける細孔容積が０．２０ｃｍ³／ｇ以上であるモレキュラーシーブカーボンを用いる。

図１に示すように、４つの吸着塔１として、Ａ塔、Ｂ塔、Ｃ塔、Ｄ塔が設けられ、４つの吸着塔１の下端側には、原料昇圧部としての圧縮機２にて昇圧された原料ガスＧを供給する原料ガス供給路３、及び、オフガスを排出するオフガス排出路４が接続されている。
圧縮機２には、供給圧を設定値（例えば、７５０ｋＰａＧ）に維持するための背圧弁２Ａが設けられている。

原料ガス供給路３における圧縮機２の上流側には、原料ガス供給量を目標供給量に調整する原料ガス調整部ＭＧが設けられている。
原料ガス調整部ＭＧは、マスフローコントローラを用いて構成されるものであって、原料ガス供給路３を流れる原料ガスＧの流量を検出し、検出した流量が後述する運転制御部Ｆ（図２参照）から指令される目標流量になるように、原料ガスＧの流量を制御するように構成されている。尚、マスフローコントローラの詳細は周知であるので、本実施形態では詳細な説明を省略する。

そして、４つの吸着塔１の夫々に対応して、原料ガス供給路３を開閉する原料ガス供給弁Ａ１、Ｂ１、Ｃ１、Ｄ１、及び、オフガス排出路４を開閉するオフガス排出弁Ａ５、Ｂ５、Ｃ５、Ｄ５が設けられている。
原料ガス供給路３における圧縮機２の下流側には、原料ガスＧの精製対象ガスの濃度であるメタンガス濃度（原料ガス中メタン濃度）を検出する原料側濃度センサＳＧが設けられている。

４つの吸着塔１の上端側には、製品ガスＨを送出する精製対象ガス排出路としての製品ガス送出路５が設けられ、この製品ガス送出路５を通して製品ガスタンク６に、製品ガスＨが貯留されるように構成されている。また、４つの吸着塔１の上部には、４つの吸着塔１を互いに連通接続するための塔連通路７が接続されている。
そして、４つの吸着塔１の夫々に対応して、製品ガス送出路５を開閉する製品ガス送出弁Ａ２、Ｂ２、Ｃ２、Ｄ２、及び、塔連通路７を開閉する連通断続弁Ａ４、Ｂ４、Ｃ４、Ｄ４が設けられている。

ちなみに、製品ガス送出路５には、製品ガスＨの精製対象ガスの濃度であるメタンガス濃度（製品ガス中メタン濃度）を検出する製品側濃度センサＳＨが設けられており、製品ガス中メタン濃度が適正な濃度であるか否かを監視できるようになっている。

オフガス排出路４には、分離膜９Ａを備えた膜分離部９、及び、オフガスを昇圧して膜分離部９に供給する昇圧部としての昇圧ポンプ１０が設けられている。
昇圧ポンプ１０には、供給圧を設定目標値（例えば、７８０ｋＰａＧ）に維持するためのポンプ背圧弁１０Ａが設けられている。
また、オフガス排出路４における昇圧ポンプ１０よりも上流側箇所には、オフガスを貯留するオフガスタンクＴが設けられ、昇圧ポンプ１０が、オフガスタンクＴに貯留されたオフガスを膜分離部９に供給するように構成されている。

膜分離部９の分離膜９Ａとしては、二酸化炭素を主成分とする雑ガスを、精製対象ガスとしてのメタンに較べて速く透過する材料が用いられる。つまり、雑ガスがメタンに較べて速く透過する材料を用いることで、精製対象ガスとしてのメタンがほとんど透過しないか、または実質的に透過せず、オフガスタンクＴに貯留されたオフガスのうちの二酸化炭素を主成分とする雑ガスが、膜透過ガスＪとして分離されることになる。

このような分離膜９Ａとしては、酢酸セルロース、ポリアミド、ポリイミド、ポリスルホン、ポリテトラフルオロエチレン、ポリエーテルスルホン、カーボン膜、微多孔質ガラス複合膜、ＤＤＲ型ゼオライト、多分岐ポリイミドシリカ、ポリジメチルシロキサンから選ばれる少なくとも一種の材料を主成分とするものが用いられる。

膜分離部９の分離膜９Ａを透過しなかったオフガス（メタンを主成分とする）を、リサイクルガスとして原料ガス供給路３における原料側濃度センサＳＧの設置箇所よりも下流側箇所に供給するリサイクルガス返送路１１が設けられている。
また、昇圧ポンプ１０から膜分離部９に供給されるオフガスの供給流量を調整するオフガス調整部ＭＲが、リサイクルガスの流量を目標流量に制御する形態で、リサイクルガス返送路１１設けられている。
尚、昇圧ポンプ１０から膜分離部９に供給されるオフガスの供給流量は、オフガスタンクＴから排出されるオフガスの排出流量に相当するものであるから、オフガス調整部ＭＲは、オフガスタンクＴから排出されるオフガスの排出流量を調整するものでもある。

オフガス調整部ＭＲは、原料ガス調整部ＭＧと同様に、マスフローコントローラを用いて構成されるものであって、リサイクルガス返送路１１を流れるリサイクルガスの流量を検出し、検出した流量が後述する運転制御部Ｆ（図２参照）から指令される目標流量になるように、リサイクルガスの流量を制御するように構成されている。
つまり、運転制御部Ｆは、オフガスタンクＴの内部圧（以下オフガスタンク圧と呼称）を検出する圧力センサ１４の検出情報に基づいて、目標流量を指令するように構成されており、その詳細は後述する。

ちなみに、昇圧ポンプ１０から膜分離部９に供給されるオフガスの供給流量を、リサイクルガスの流量を調整することによって調整できる点について説明を加えると、膜分離部９においては、オフガスの供給流量が増加するほど膜透過ガス量が正比例関係で増加するものであるため、オフガスの供給流量とリサイクルガスの流量とが正比例関係であることによる。

（圧力変動吸着式ガス製造装置の運転制御）
図２に示すように、圧力変動吸着式ガス製造装置の運転を制御する運転制御部Ｆが設けられ、運転制御部Ｆが原料ガス供給弁Ａ１〜Ｄ１、製品ガス送出弁Ａ２〜Ｄ２、連通断続弁Ａ４〜Ｄ４、及び、オフガス排出弁Ａ５〜Ｄ５を制御することにより、４つの吸着塔１の夫々が、図３の表に示す運転サイクルを行うように構成されている。

すなわち、４つの吸着塔１の夫々は、運転サイクルを１６ステップに分割した形態で定められる運転工程を、位相を異ならせた状態で順次実行するように構成されている。
４つの吸着塔１のうち、Ａ塔を代表して、運転サイクルについて説明する。

ステップ１〜３においては、Ａ塔に対応する原料ガス供給弁Ａ１及び製品ガス送出弁Ａ２を開いて、吸着工程に相当する原料昇圧、吸着を行う。つまり、Ａ塔の内部圧を昇圧しながら、雑ガスを吸着材に吸着し、製品ガスＨを、製品ガス送出路５を通して排出することになる。ちなみに、この吸着工程においては、連通断続弁Ａ４及びオフガス排出弁Ａ５を閉じる。

ステップ４においては、Ａ塔及びＢ塔の連通断続弁Ａ４及びＢ４を開いて、Ａ塔の内部ガスをＢ塔に供給する降圧用初段均圧工程に相当する吸着均圧ＡＢを行う。ちなみに、この降圧用初段均圧工程においては、原料ガス供給弁Ａ１、製品ガス送出弁Ａ２及びオフガス排出弁Ａ５を閉じる。
尚、吸着均圧ＡＢにおける「ＡＢ」の意味は、先に記載の高圧側のＡ塔の内部ガスを後に記載の低圧側のＢ塔に供給することを意味するものであり、以下同様である。
ステップ５においては、Ａ塔に関連する全ての弁を閉じて待機する。

ステップ６においては、Ａ塔及びＣ塔の連通断続弁Ａ４及びＣ４を開いて、Ａ塔の内部ガスをＣ塔に供給する降圧用中段均圧工程に相当する均圧ＡＣを行う。ちなみに、この降圧用中段均圧工程においては、原料ガス供給弁Ａ１、製品ガス送出弁Ａ２及びオフガス排出弁Ａ５を閉じる。

ステップ７においては、Ａ塔及びＤ塔の連通断続弁Ａ４及びＤ４を開いて、Ａ塔の内部ガスをＤ塔に供給する降圧用終段均圧工程に相当する均圧ＡＤを行う。ちなみに、この降圧用終段均圧工程においては、原料ガス供給弁Ａ１、製品ガス送出弁Ａ２及びオフガス排出弁Ａ５を閉じる。

ステップ８〜１０においては、Ａ塔のオフガス排出弁Ａ５を開いて、脱着工程に対応する減圧を行う。ちなみに、この脱着工程においては、原料ガス供給弁Ａ１、製品ガス送出弁Ａ２及び連通断続弁Ａ４を閉じる。

ステップ１１においては、Ａ塔及びＢ塔の連通断続弁Ａ４及びＢ４を開いて、Ｂ塔の内部ガスをＡ塔に供給する昇圧用初段均圧工程に相当する均圧ＢＡを行う。ちなみに、この昇圧用初段均圧工程においては、原料ガス供給弁Ａ１、製品ガス送出弁Ａ２及びオフガス排出弁Ａ５を閉じる。
ステップ１２及び１３においては、Ａ塔に関連する全ての弁を閉じて待機する。

ステップ１４においては、Ａ塔及びＣ塔の連通断続弁Ａ４及びＣ４を開いて、Ｃ塔の内部ガスをＡ塔に供給する昇圧用中段均圧工程に相当する均圧ＣＡを行う。この昇圧用中段均圧工程においては、原料ガス供給弁Ａ１、製品ガス送出弁Ａ２及びオフガス排出弁Ａ５を閉じる。

ステップ１５においては、Ａ塔に関連する全ての弁を閉じて待機する。
ステップ１６においては、Ａ塔及びＤ塔の連通断続弁Ａ４及びＤ４を開いて、Ｄ塔の内部ガスをＡ塔に供給する昇圧用終段均圧工程に相当する吸着均圧ＤＡを行う。ちなみに、この昇圧用終段均圧工程においては、原料ガス供給弁Ａ１、製品ガス送出弁Ａ２及びオフガス排出弁Ａ５を閉じる。

つまり、運転制御部Ｆが、４つの吸着塔１の夫々について、位相を異ならせる状態で、吸着工程、降圧用初段均圧工程、降圧用中段均圧工程、降圧用終段均圧工程、脱着工程、昇圧用初段均圧工程、昇圧用中段均圧工程、及び、昇圧用終段均圧工程からなる運転サイクルを順次実行させるように構成されている。
換言すれば、運転制御部Ｆが、４つの吸着塔１の夫々について、位相を異ならせる状態で、吸着工程、降圧用均圧工程、脱着工程、昇圧用均圧工程からなる運転サイクルを順次実行するように構成されている。

そして、図３の下段に示すように、ステップ１〜１６の夫々について、各ステップを実行するステップ時間（秒）として、Ｘ、ｔ１、ｔ２、ｔ３が定められており、定められたステップ時間に応じて各工程を実行するように構成されている。
尚、図３の下段には、ステップ１〜１６についての設定時間の一例を記載している。

ちなみに、ステップ１、ステップ５、ステップ９、及び、ステップ１３のステップ時間は、吸着工程を実行する吸着時間を変更調整するための吸着時間補正値Ｘに相当する時間であり、運転開始時等において、原料ガスＧの原料ガス中メタン濃度に基づいて吸着時間補正値Ｘを設定することにより、吸着工程を実行する吸着時間を変更調整できるように構成されている。尚、吸着時間補正値Ｘは、例えば、１００（秒）に設定される。

原料ガス供給路３における圧縮機２の上流側箇所には、上述の如く、原料ガス供給量を調整する原料ガス調整部ＭＧが設けられ、この原料ガス調整部ＭＧが、原料ガス供給路３を流れる原料ガスの流量を検出し、検出した流量が運転制御部Ｆから指示された目標流量になるように、原料ガス供給量を制御するように構成されており、その詳細は後述する。

ちなみに、圧力変動吸着式ガス製造装置の立ち上げ運転時には、運転者が操作指令部１６から運転制御部Ｆに対して、リサイクルガス返送路１１を流れるリサイクルガスの目標流量を指令して、運転制御部Ｆが指令された目標流量をオフガス調整部ＭＲに指令することになり、その後、操作指令部１６から自動運転指令が指令されると、運転制御部Ｆが目標流量をオフガス調整部ＭＲに指令することになるが、その詳細は、後述する。

（リサイクルガス流量の制御）
運転制御部Ｆが、リサイクルガスの流量を、脱着工程を行うごとに吸着塔１から排出されるオフガス量と吸着塔１が脱着工程を開始してから別の吸着塔１が脱着工程を開始するまでにオフガスタンクＴから排出されるオフガス量（昇圧ポンプ１０から膜分離部９に供給されるオフガス量）とを等しくする流量にするように、オフガス調整部ＭＲを調整するように構成されている。

つまり、一つの吸着塔１が脱着工程を行うことによって排出されるオフガスは、オフガスタンクＴに貯留されることになるが、その貯留されたオフガスを、一つの吸着塔１の脱着工程が開始されてから別の吸着塔１が次に脱着工程を開始するまで間にオフガスタンクＴから排出する必要がある。

ちなみに、昇圧ポンプ１０から膜分離部９に供給されるオフガスの供給流量（オフガスタンクＴから排出されるオフガスの排出流量）を、リサイクルガスの流量を調整することによって調整できるのは、上述の如く、膜分離部９においては、オフガスの供給流量（オフガスの排出流量）が増加するほど膜透過ガス量が正比例関係で増加するものであるため、オフガスの供給流量（オフガスの排出流量）とリサイクルガスの流量とが正比例関係であることによる。

本実施形態においては、脱着工程を行うごとに吸着塔１から排出されるオフガス量と、当該吸着塔１が脱着工程を開始してから別の吸着塔１が脱着工程を開始するまでの間に、膜分離部９にて分離される膜透過ガス量と、当該吸着塔１が脱着工程を開始してから別の吸着塔１が脱着工程を開始するまでの間に、リサイクルガス返送路１１を通して原料ガス供給路３に返送するリサイクルガス量との関係を、下記（１）式の関係に維持すべく、運転制御部Ｆが、オフガス調整部ＭＲを調整するように構成されている。
リサイクルガス量＝オフガス量‐膜透過ガス量--------（１）

説明を加えると、図４〜６に示すように、オフガスタンクＴの内部圧であるオフガスタンク圧は、４つの吸着塔１の夫々が脱着工程を行うことにより増加することになるものの、オフガス送出路８を通してオフガスが排出されることにより、減少することになる。
そして、上記（１）式の関係が維持されていると、オフガスタンク圧は、図４に示すように、適正な最低圧（極小値）と適正な最高圧とを維持しながら、増加と減少を繰り返すことになる。

これに対して、リサイクルガス量が、「オフガス量‐膜透過ガス量」よりも少ないと、図５に示すように、オフガスタンク圧が漸次大きくなり、減圧工程を適正に行えない状態になる。
また、リサイクルガス量が、「オフガス量‐膜透過ガス量」よりも多いと、図６に示すように、オフガスタンク圧が漸次小さくなり、オフガスタンクＴのオフガスタンク圧が過少（負圧）となって、昇圧ポンプ１０を損傷する等の不都合を生じる虞がある。

本実施形態においては、運転制御部Ｆが、オフガスタンク圧を検出する圧力センサ１４の圧力検出情報に基づいて、オフガスタンク圧の最低圧（極小値）を目標圧力（例えば、２ｋＰａＧ）にするための目標流量を求め、求めた目標流量をオフガス調整部ＭＲに指令することにより、上記（１）式の関係を維持するように構成されている。

具体的には、運転制御部Ｆが、図８に示すように、オフガスタンクＴのオフガスタンク圧の最低圧（極小値）が繰り返し生じるごとに、その最低圧（極小値）と目標圧力（例えば、２ｋＰａＧ）との差圧Ｐｔを求める。そして、求めた差圧Ｐｔに基づいて、オフガス調整部ＭＲに指令する目標流量の補正流量を求め、現在指令している目標流量を補正流量にて補正した流量を新たな目標流量として、オフガス調整部ＭＲに指令するように構成されている。

補正流量は、図８に示すように、例えば、差圧Ｐｔが１ｋＰａＧのときには、１ＮＬ／ｍｉｎの値に求めるようにする状態で、差圧Ｐｔが大きくなるほど大きな流量として求められることになる。尚、最低圧（極小値）が目標圧力よりも大きいときには、差圧Ｐｔが正となり、正の補正流量が求められ、最低圧（極小値）が目標圧力よりも小さいときには、差圧Ｐｔが負となり、負の補正流量が求められる。

その結果、図７に示すように、リサイクルガスの目標流量の補正により、オフガスタンク圧の最低圧（極小値）が目標圧力（例えば、２ｋＰａＧ）に近づくように構成されている。
尚、図８においては、差圧Ｐｔと補正流量との関係を一次式として設定する場合を例示したが、差圧Ｐｔと補正流量との関係を二次式として設定する等、差圧Ｐｔと補正流量との関係は種々変更できる。

ちなみに、本実施形態においては、上述の如く、圧力変動吸着式ガス製造装置の立ち上げ運転時には、運転者が操作指令部１６から運転制御部Ｆに対して、リサイクルガス返送路１１を流れるリサイクルガスの目標流量を指令することになる。具体的には、圧力センサ１４にて検出されるオフガスタンク圧を監視しながら、オフガスタンク圧の最低圧（極小値）が目標圧力（例えば、２ｋＰａＧ）になる目標流量を指令することになる。

そして、オフガスタンク圧の最低圧（極小値）が目標圧力（例えば、２ｋＰａＧ）になったときに、操作指令部１６から自動運転指令が指令されると、運転制御部Ｆが、上述の如く、差圧Ｐｔに基づいて補正流量を求めながら目標流量を設定し、設定した目標流量をオフガス調整部ＭＲに指令することになる。
尚、圧力変動吸着式ガス製造装置の立ち上げ運転時においても、運転制御部Ｆが、上述の如く、差圧Ｐｔに基づいて補正流量を求めながら目標流量を設定し、設定した目標流量をオフガス調整部ＭＲに指令する形態で実施してもよい。

（原料ガスの供給補正制御）
操作指令部１６から運転制御部Ｆに対して、リサイクルガスが合流する前の原料ガスＧのメタンガス濃度と目標供給量との目標関係が指示されるように構成されている。
そして、運転制御部Ｆが、指示されたメタンガス濃度と目標供給量との目標関係、及び、原料側濃度センサＳＧにて検出されるメタンガス濃度（原料ガス中メタン濃度）に基づいて、原料ガスＧの目標供給量を求めて、求めた目標供給量を原料ガス調整部ＭＧに指示するように構成されている。

メタンガス濃度と目標供給量との目標関係は、原料ガス中メタン濃度が基準値よりも高い場合には、基準値よりも高いほど目標供給量を増加させ、原料ガス中メタン濃度が基準値以下になると、基準値よりも低くなるほど目標供給量を減少させる関係に設定されている。
ちなみに、目標供給量を減少させる量は、メタンガス濃度の低下に伴って増加するリサイクルガス量の増加量をも鑑みて設定されている。

つまり、運転制御部Ｆが、原料ガスＧのメタンガス濃度が低下する場合には、原料ガスＧの供給流量を減少側に補正し、原料ガスＧのメタンガス濃度が上昇する場合には、原料ガスＧの供給流量を増加側に補正しすべく、原料調整部ＭＧを調整するように構成されている。

説明を加えると、吸着塔１の夫々にて吸着工程を行うごとに、その吸着工程中における原料ガス中メタン濃度の平均メタンガス濃度が求められる。尚、平均メタンガス濃度は、設定時間（例えば、５００ｍｓ）ごとに原料側濃度センサＳＧの検出情報をサンプリングし、サンプリングした検出値の平均値を求めることになる。

そして、その求めた平均メタンガス濃度と、メタンガス濃度と目標供給量との目標関係とに基づいて、目標供給量を求めて、次に吸着工程を行うときに、求めた目標供給量にて原料ガスＧを供給するように構成されている。

〔第２実施形態〕
次に、圧力変動吸着式ガス製造装置の第２実施形態を説明するが、この第２実施形態は、上記第１実施形態におけるオフガスタンクＴを省略したものであって、その他の構成は上記第１実施形態と同様であるから、以下の説明においては、上記第１実施形態と異なる点を詳述する。

すなわち、図９に示すように、この第２実施形態においては、オフガスタンクＴが省略されて、オフガス排出路４における吸着塔１と昇圧ポンプ１０との間の流路部分の内部圧力（以下、流路圧力と呼称）を検出する流路圧力センサ１５が設けられている。

流路圧力センサ１５にて検出される流路圧力は、オフガスタンク圧と同様に、４つの吸着塔１の夫々が脱着工程を行うことにより増加することになるものの、オフガス送出路８を通してオフガスが排出されることにより、減少することになる。
そして、上記（１）式の関係が維持されていると、流路圧力は、図４に示すオフガスタンク圧と同様に、適正な最低圧（極小値）と適正な最高圧とを維持しながら、増加と減少を繰り返すことになる。

これに対して、リサイクルガス量が、「オフガス量‐膜透過ガス量」よりも少ないと、流路圧力は、図５に示すオフガスタンク圧と同様に、漸次大きくなり、減圧工程を適正に行えない状態になる。
また、リサイクルガス量が、「オフガス量‐膜透過ガス量」よりも多いと、流路圧力は、図６に示すオフガスタンク圧と同様に、漸次小さくなり、昇圧ポンプ１０を損傷する等の不都合を生じる虞がある。

本実施形態においては、運転制御部Ｆが、流路圧力を検出する流路圧力センサ１５の圧力検出情報に基づいて、流路圧力の最低圧（極小値）を目標圧力にするための目標流量を求め、求めた目標流量をオフガス調整部ＭＲに指令することにより、上記（１）式の関係を維持するように構成されている。

具体的には、運転制御部Ｆが、流路圧力の最低圧（極小値）が繰り返し生じるごとに、その最低圧（極小値）と目標圧力との差圧を求める。そして、求めた差圧に基づいて、オフガス調整部ＭＲに指令する目標流量の補正流量を求め、現在指令している目標流量を補正流量にて補正した流量を新たな目標流量として、オフガス調整部ＭＲに指令するように構成されている。

補正流量は、図１０に示すオフガスタンク圧の場合と同様に、例えば、差圧が１ｋＰａＧのときには、１ＮＬ／ｍｉｎの値に求めるようにする状態で、差圧が大きくなるほど大きな流量として求められることになる。

〔その他の別実施形態〕
次に、その他の別実施形態を列記する。
（１）上記第１及び第２実施形態においては、オフガスの供給流量を調整するオフガス調整部ＭＲを、膜分離部９の下流側箇所に設けるようにしたが、昇圧ポンプ１０と膜分離部９との間に相当する箇所にオフガス調整部ＭＲを設置する形態で実施してもよい。

（２）上記第１及び第２別実施形態においては、「原料ガスの供給補正制御」において、吸着塔１の夫々にて吸着工程を行うごとに、その吸着工程中における原料ガス中メタン濃度の平均メタンガス濃度を求め、求めた平均メタンガス濃度と、メタンガス濃度と目標供給量との目標関係とに基づいて、目標供給量を求めて、次に吸着工程を行うときに、求めた目標供給量にて原料ガスＧを供給する場合を例示したが、次に述べる形態で実施してもよい。

すなわち、吸着塔１の夫々にて吸着工程を行うごとに、その吸着工程を開始してから設定初期時間（例えば、１０秒）が経過するまでの間における原料ガス中メタン濃度の平均メタンガス濃度を求め、求めた平均メタンガス濃度と、メタンガス濃度と目標供給量との目標関係とに基づいて、目標供給量を求める。そして、その吸着工程における設定初期時間が経過した時点から吸着工程が終了するまでの間において、求めた目標供給量にて原料ガスＧを供給するように構成する。

（３）上記第１及び第２実施形態においては、マスフローコントローラを用いてオフガス調整部ＭＲを構成する場合を例示したが、流量センサにてガス流量を検出しながら、昇圧部を構成する昇圧ポンプ１０の吐出量を調整する形態で、オフガス調整部ＭＲを構成するようにしてもよい。

（４）上記第１及び第２実施形態においては、原料ガスＧが、精製対象ガスとしてメタンを含み、雑ガスとして二酸化炭素等を含むバイオガスである場合を例示したが、例えば、原料ガスＧとしては、都市ガス等を改質したガス、つまり、精製対象ガスとして水素を含み、雑ガスとして、二酸化炭素、一酸化炭素、及び、窒素を含むガス等、種々のガスを原料ガスＧとして適用できるものである。

（５）上記第１及び第２実施形態においては、圧力変動吸着式ガス製造装置として、４つの吸着塔１を備える装置を説明したが、３つや５つ以上の吸着塔１を備えさせて、それらの吸着塔１の夫々にて、位相を異ならせる状態で、吸着工程、降圧用均圧工程、脱着工程、昇圧用均圧工程を順次実行させるようにしてもよい。

（６）上記第１及び第２実施形態においては、吸着塔１の一端側としての下端側に、原料ガス供給路３及びオフガス排出路４を接続し、かつ、吸着塔１の他端側としての上端側に、精製対象ガス排出路５を接続させた形態を例示したが、吸着塔１の一端側としての上端側に、原料ガス供給路３及びオフガス排出路４を接続し、かつ、吸着塔１の他端側としての下端側に、精製対象ガス排出路５を接続させる形態で実施してもよい。
また、オフガス排出路４を吸着塔１に接続する箇所は、吸着塔１における精製対象ガス排出路５が接続される端部側や、吸着塔１における長手方向の中間部に接続させるようにしてもよく、要は、オフガス排出路５を吸着塔１に接続すればよい。

（７）上記第１実施形態においては、オフガスタンク圧に基づいて、また、第２実施形態においては、オフガス排出路４における吸着塔１と昇圧部としての昇圧ポンプ１０との間の流路部分の流路圧力に基づいて、オフガスの供給流量を調整する場合を例示したが、オフガスの供給流量を調整する構成は、種々変更できる。

例えば、オフガス排出路４における吸着塔１と昇圧部としての昇圧ポンプ１０との間の流路部分を流動するオフガスの流量を検出する流量センサの検出値を積分する等により、脱着工程を行うごとに吸着塔１から排出されるオフガス量を求めて、そのオフガス量を、吸着塔１が脱着工程を開始してから別の吸着塔１が脱着工程を開始するまでの時間にて除除算することによって、オフガスの供給流量の目標値を求める形態で実施してもよい。

（８）上記第１及び第２実施形態においては、運転制御部Ｆが、リサイクルガスが合流する前の原料ガスの精製対象ガス（メタン）の濃度に基づいて、吸着塔１に供給される原料ガスの精製対象ガス（メタン）の濃度の低下及び上昇を判別する場合を例示したが、リサイクルガスの流量及びリサイクルガスの精製対象ガスの濃度のうちの少なくとも一方に基づいて、吸着塔１に供給される原料ガスの精製対象ガスの濃度の低下及び上昇を判別するようにしてもよく、さらには、リサイクルガスが合流した後の原料ガスの精製対象ガスの濃度に基づいて、吸着塔１に供給される原料ガスの精製対象ガスの濃度の低下及び上昇を判別するようにしてもよい。

尚、上記実施形態（別実施形態を含む、以下同じ）で開示される構成は、矛盾が生じない限り、他の実施形態で開示される構成と組み合わせて適用することが可能であり、また、本明細書において開示された実施形態は例示であって、本発明の実施形態はこれに限定されず、本発明の目的を逸脱しない範囲内で適宜改変することが可能である。

１ 吸着塔
３ 原料ガス供給路
４ オフガス排出路
５ 精製対象ガス排出路（製品ガス送出路）
９Ａ 分離膜
９ 膜分離部
１１ リサイクルガス返送路
１２ オフガス調整部
１５ 原料ガス調整部
Ｆ 運転制御部
Ｇ 原料ガス（バイオガス）
Ｈ 製品対象ガス（製品ガス）
Ｔ オフガスタンク

Claims (5)

1. 精製対象ガス及びそれ以外の雑ガスを含む原料ガスから前記雑ガスを吸着する吸着材を充填させた形態で、且つ、原料ガス供給路を一端側に接続し、精製対象ガス排出路を他端側に接続し、かつ、オフガス排出路を接続させた形態で設けた複数の吸着塔の夫々について、
   前記原料ガス供給路を通して供給される前記原料ガスから前記雑ガスを吸着して前記精製対象ガス排出路を通して前記精製対象ガスを排出する吸着工程、及び、前記オフガス排出路を通して前記雑ガスを排出する脱着工程を含む運転サイクルを、位相を異ならせて順次行う運転制御部が設けられ、
   前記オフガス排出路に、前記雑ガスを前記精製対象ガスに較べて速く透過する分離膜を備える膜分離部、及び、前記脱着工程において前記吸着塔から排出されるオフガスを前記膜分離部での膜分離のために昇圧して前記膜分離部に供給する昇圧部が設けられ、
   前記分離膜を透過しないリサイクルガスを前記原料ガス供給路に返送するリサイクルガス返送路が設けられた圧力変動吸着式ガス製造装置であって、
   前記昇圧部から前記膜分離部に供給されるオフガスの供給流量を調整するオフガス調整部、及び、前記原料ガス供給路を通して前記吸着塔に供給する原料ガスの供給流量を調整する原料ガス調整部が設けられ、
   前記運転制御部が、
   前記オフガスの供給流量を、前記脱着工程を行うごとに前記吸着塔から排出されるオフガス量と前記吸着塔が脱着工程を開始してから別の吸着塔が前記脱着工程を開始するまでの間に前記膜分離部に供給されるオフガス量とを等しくする流量にするように、前記オフガス調整部を調整し、且つ、
   前記吸着塔に供給される前記原料ガスの前記精製対象ガスの濃度が低下する場合に、前記原料ガスの供給流量を減少側に補正し、前記前記吸着塔に供給される前記原料ガスの前記精製対象ガスの濃度が上昇した場合に、前記原料ガスの供給流量を増加側に補正すべく、前記原料ガス調整部を調整する圧力変動吸着式ガス製造装置。
2. 前記運転制御部が、前記リサイクルガスの流量及び前記リサイクルガスの前記精製対象ガスの濃度のうちの少なくとも一方に基づいて、前記吸着塔に供給される前記原料ガスの精製対象ガスの濃度の低下及び上昇を判別するように構成されている請求項１記載の圧力変動吸着式ガス製造装置。
3. 前記運転制御部が、前記リサイクルガスが合流する前の前記原料ガスの前記精製対象ガスの濃度に基づいて、前記吸着塔に供給される前記原料ガスの前記精製対象ガスの濃度の低下及び上昇を判別するように構成されている請求項１記載の圧力変動吸着式ガス製造装置。
4. 前記オフガス排出路における前記昇圧部よりも上流側箇所に、前記吸着塔から排出されるオフガスを貯留するオフガスタンクが設けられ、
   前記昇圧部が、前記オフガスタンクに貯留されたオフガスを前記膜分離部に供給するように構成されている請求項１〜３のいずれか１項に記載の圧力変動吸着式ガス製造装置。
5. 前記原料ガスが、前記精製対象ガスとしてのメタンを４０％以上含有するメタン含有ガスであり、前記精製対象ガス排出路を通して排出される前記精製対象ガスが、メタンを８０％以上含有する製品ガスである請求項１〜４のいずれか１項に記載の圧力変動吸着式ガス製造装置。

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