JP2008247632A - 水素製造および二酸化炭素回収方法ならびに装置 - Google Patents
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Abstract
【解決手段】含炭素燃料から水素を製造するとともに二酸化炭素を回収する水素製造及び二酸化炭素回収方法であって、含炭素燃料を改質して水素と二酸化炭素を含有する水素含有ガスを得る工程;圧力スウィング吸着装置を用いて水素含有ガスを第一の水素富化ガスとPSAオフガスとに分離する工程;水素分離膜を用いてPSAオフガスを第二の水素富化ガスと水素分離膜オフガスとに分離する工程;及び、二酸化炭素分離膜を用いて水素分離膜オフガスを二酸化炭素富化ガスと二酸化炭素分離膜オフガスとに分離する工程を有する。この方法を実施するための装置。
【選択図】図1
Description
含炭素燃料を改質して水素と二酸化炭素を含有する水素含有ガスを得る水素含有ガス製造工程;
圧力スウィング吸着装置を用いて、該水素含有ガスを、水素が富化されたガスである第一の水素富化ガスと、水素以外の成分が富化されたガスであるPSAオフガスとに分離するPSA工程;
水素分離膜を用いて、該PSAオフガスを、水素が富化されたガスである第二の水素富化ガスと、水素以外の成分が富化されたガスである水素分離膜オフガスとに分離する水素膜分離工程;および、
二酸化炭素分離膜を用いて、該水素分離膜オフガスを、二酸化炭素が富化されたガスである二酸化炭素富化ガスと、二酸化炭素以外の成分が富化されたガスである二酸化炭素分離膜オフガスとに分離する二酸化炭素膜分離工程
を有する水素製造および二酸化炭素回収方法が提供される。
含炭素燃料を改質して水素と二酸化炭素を含有する水素含有ガスを得る水素含有ガス製造装置;
該水素含有ガスを、水素が富化されたガスである第一の水素富化ガスと、水素以外の成分が富化されたガスであるPSAオフガスとに分離する圧力スウィング吸着装置;
該PSAオフガスを、水素が富化されたガスである第二の水素富化ガスと、水素以外の成分が富化されたガスである水素分離膜オフガスとに分離する水素分離膜;および、
該水素分離膜オフガスを、二酸化炭素が富化されたガスである二酸化炭素富化ガスと、二酸化炭素以外の成分が富化されたガスである二酸化炭素分離膜オフガスとに分離する二酸化炭素分離膜
を有する水素製造および二酸化炭素回収装置が提供される。
本発明において、水素製造の原料としては、炭素を含有する燃料である含炭素燃料を用いる。含炭素燃料としては、炭素を含有し、改質によって水素含有ガスを製造可能な物質から適宜選んで使用することができる。
水素含有ガス製造工程においては、上記含炭素燃料の改質反応を行い、水素と二酸化炭素を少なくとも含有する水素含有ガスを製造する。
PSA工程では、水素含有ガス製造工程で製造した水素含有ガスを、好ましくは脱水処理をした上で、圧力スウィング吸着装置すなわちPSA(Pressure Swing Adsorption)装置に導入し、水素が富化されたガス(第一の水素富化ガス)と、水素以外の成分が富化されたガス(PSAオフガス)とに分離する。
本発明では、PSAオフガス中に含まれる水素を有効利用し、かつ貯留に適した形で二酸化炭素を回収可能とする。二酸化炭素膜分離工程の前に水素膜分離工程を行うことによって、二酸化炭素分離膜に供給するガス中のCO2濃度を予め高めておくことができる。これによって、二酸化炭素分離膜のCO2選択性がそれほど高くなくても、効率よく二酸化炭素回収を行うことが可能となる。
二酸化炭素膜分離工程において、CO2選択性を持つ分離膜を用いて、水素分離膜オフガスを、CO2が富化されたガス(二酸化炭素富化ガス)と、この膜を透過しなかった、CO2以外の成分が富化されたガス(二酸化炭素分離膜オフガス)とに分離する。
以下図面を用いて本発明を実施するに好適なプロセスについて説明するが、本発明はこれによって限定されるものではない。
図1に示した構成のプロセスにつき、熱物質収支をとった。ナフサ215kg/h(ライン100)と水蒸気946kg/h(不図示)を、Ni系触媒を充填し出口温度830℃、圧力2MPaにて水蒸気改質反応を行う改質器1−1に供給し、引き続くFe−Cr系触媒を充填し入口温度360℃出口温度425℃にてシフト反応を行うシフト反応器1−2により、総流量54.2kmol/h、CO2濃度20.5%、水素濃度72.4%、圧力2MPaの混合ガス(ライン102)を得る。これを脱水器(不図示)により脱水した後、PSA装置2により純度99.99%の高純度水素を34.7kmol/hの流量にて得る(ライン104)。一方、PSAオフガスであるCO2濃度53%、水素濃度29%の混合ガス(ライン105)を圧縮機3で1MPaにまで昇圧し、CO2/水素の透過係数比αが0.11のポリイミド膜を備えた水素分離膜4に導入する。水素分離膜の透過側に水素濃度76%、0.1MPaのガス(ライン111)を2.5kmol/hにて得、これは圧縮機8を経てPSA装置2の上流にリサイクルする。水素分離膜の非透過側ガス(ライン107)はそのままの圧力にてCO2/水素の透過係数比αが30の膜を備えるCO2分離膜5に導入する。CO2分離膜の透過側ガス(ライン108)はCO2濃度95%であり、これは圧縮機6で約8MPaにまで加圧された後、CO2液化装置7に送入され、8.7kmol/hの液化CO2流(ライン110)を得る。一方、前記CO2分離膜の非透過側ガス(ライン121)およびCO2液化装置のオフガス(ライン123)を合わせたガス流(ライン122)は改質器バーナー1−1bに送られ改質器燃料として利用される。このプロセスの圧縮機で消費されるエネルギーは10.9kW/kmol−回収CO2、シフト反応器出口ガス(ライン102)中に含まれるCO2量を基準とした時の、液化CO2としての二酸化炭素回収率は75%である。
CO2分離膜装置5に使用する膜(透過係数比α)を変化させた以外は実施例1と同様に熱物質収支をとった。二酸化炭素分離膜の透過係数比α、高純度水素回収量、二酸化炭素回収量および圧縮機の消費エネルギー(合計)を表1に示す。
実施例1〜4においては、ポリイミド膜を備えた水素分離膜4の透過側に得られる第二の水素富化ガスをPSA装置2の上流にリサイクルした。ここでは第二の水素富化ガスはリサイクルせず改質器バーナー燃料として使用し、それ以外は実施例1と同様に実施した。ただしこのとき、CO2分離膜の透過係数比αを表2に示すように変化させ、実施例5〜8とした。二酸化炭素分離膜の透過係数比α、高純度水素回収量、二酸化炭素回収量および圧縮機の消費エネルギー(合計)を表2に示す。水素をリサイクルした表1と比べ圧縮機で消費されるエネルギーは少ないが回収高純度水素量、回収液化CO2は若干少なくなる。
水素分離膜およびCO2分離膜を用いずPSAオフガス(ライン105)を直接CO2液化装置7にて圧縮液化した以外は実施例1と同様にして熱物質収支をとった。その結果、圧縮機で消費されるエネルギーは41kW/kmol−CO2であり、液化CO2としてのCO2回収率は35%に過ぎなかった。
CO2分離膜を用いず、水素分離膜の非透過側ガス(ライン107)を直接CO2液化装置7にて圧縮液化した以外は実施例1と同様にして熱物質収支をとった。その結果、圧縮機で消費されるエネルギーは33kW/kmol−CO2であり、液化CO2としてのCO2回収率は39%に過ぎなかった。
実施例5〜8ではPSAオフガスをまず水素分離膜に導入し、続いて水素分離膜オフガスをCO2分離膜に導入し、水素分離膜の透過ガスは改質器バーナー燃料として用いた。ここでは、水素分離膜は用いず、PSAオフガスを直接CO2分離膜に導入する。すなわち比較例3〜6ではPSAオフガスを直接CO2分離膜に導入する。従って、水素分離膜透過ガスのリサイクルもない。その他は実施例5〜8と同様に実施した。このとき、CO2分離膜の透過係数比αを表3に示すように変化させ、比較例3〜6とした。その結果を表3に示す。比較例3〜6は、実施例5〜8と比較して、エネルギー消費量、CO2回収率共に劣っている。
1−1:改質器
1−1a:改質反応管
1−1b:バーナー
1−2:シフト反応器
2:PSA装置
3:昇圧機
4:水素分離膜
5:二酸化炭素分離膜
6:昇圧機
7:二酸化炭素液化装置
8:昇圧機
Claims (10)
- 含炭素燃料から水素を製造するとともに二酸化炭素を回収する水素製造および二酸化炭素回収方法であって、
含炭素燃料を改質して水素と二酸化炭素を含有する水素含有ガスを得る水素含有ガス製造工程;
圧力スウィング吸着装置を用いて、該水素含有ガスを、水素が富化されたガスである第一の水素富化ガスと、水素以外の成分が富化されたガスであるPSAオフガスとに分離するPSA工程;
水素分離膜を用いて、該PSAオフガスを、水素が富化されたガスである第二の水素富化ガスと、水素以外の成分が富化されたガスである水素分離膜オフガスとに分離する水素膜分離工程;および、
二酸化炭素分離膜を用いて、該水素分離膜オフガスを、二酸化炭素が富化されたガスである二酸化炭素富化ガスと、二酸化炭素以外の成分が富化されたガスである二酸化炭素分離膜オフガスとに分離する二酸化炭素膜分離工程
を有する水素製造および二酸化炭素回収方法。 - 前記二酸化炭素富化ガスを液化して、液化二酸化炭素を得る工程を有する請求項1記載の方法。
- 前記第二の水素富化ガスを、前記水素含有ガス製造工程またはPSA工程にリサイクルする工程を有する請求項1または2記載の方法。
- 前記二酸化炭素分離膜の、水素透過係数に対する二酸化炭素透過係数の比αが、5以上である請求項1から3の何れか一項記載の方法。
- 前記二酸化炭素分離膜の、水素透過係数に対する二酸化炭素透過係数の比αが、100以下である請求項1から4の何れか一項記載の方法。
- 含炭素燃料から水素を製造するとともに二酸化炭素を回収する水素製造および二酸化炭素回収装置であって、
含炭素燃料を改質して水素と二酸化炭素を含有する水素含有ガスを得る水素含有ガス製造装置;
該水素含有ガスを、水素が富化されたガスである第一の水素富化ガスと、水素以外の成分が富化されたガスであるPSAオフガスとに分離する圧力スウィング吸着装置;
該PSAオフガスを、水素が富化されたガスである第二の水素富化ガスと、水素以外の成分が富化されたガスである水素分離膜オフガスとに分離する水素分離膜;および、
該水素分離膜オフガスを、二酸化炭素が富化されたガスである二酸化炭素富化ガスと、二酸化炭素以外の成分が富化されたガスである二酸化炭素分離膜オフガスとに分離する二酸化炭素分離膜
を有する水素製造および二酸化炭素回収装置。 - 前記二酸化炭素富化ガスを液化して、液化二酸化炭素を得る二酸化炭素液化装置を有する請求項6記載の装置。
- 前記第二の水素富化ガスを、前記水素含有ガス製造装置の入口またはPSA装置の入口にリサイクルするリサイクルラインを有する請求項6または7記載の装置。
- 前記二酸化炭素分離膜の、水素透過係数に対する二酸化炭素透過係数の比αが、5以上である請求項6から8の何れか一項記載の装置。
- 前記二酸化炭素分離膜の、水素透過係数に対する二酸化炭素透過係数の比αが、100以下である請求項6から9の何れか一項記載の装置。
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