JP2017148691A - 同位体分離装置および同位体分離方法 - Google Patents

Abstract

【課題】同位体水と軽水を含有する水から同位体水を効率よく分離可能な同位体分離装置および同位体分離方法を提供する。【解決手段】同位体分離装置５０は、分離容器１１と、少なくとも重水と軽水とを含有する被処理液１を保有し流路１６を介して分離容器に接続された蓄液タンク１９と、蓄液タンクから供給された被処理液を分離容器内に液滴として噴霧する噴霧手段１２と、流路１８を介して接続され液滴を分離し回収する分離回収手段１７と、分離容器と蓄液タンクを接続する流路２１とを有し、分離容器内の流路１８と接続される開口部は、流路２１の開口部よりも高い位置に設けられ、流路１６には分離容器内部を浮遊している液滴を分離回収手段に移送するポンプ１２１と、流路２１には分離容器内部の液体を含む流体を蓄液タンクに移送するポンプ２４とを有する。【選択図】 図１

Description

本発明は、同位体分離装置および同位体分離方法に関する。

^１Ｈ_２ ^１６Ｏの水素または酸素の同位体には放射性を有するものがある。例えば、自然界に存在する水素の同位体であって、３個の中性子を有する三重水素（トリチウム：Ｔ）は、半減期が約１２．３年の放射性物質であることが知られている。

水分子を構成する水素原子がトリチウムに置き換えられたものはトリチウム水と呼称される。存在形態としては、ＨＴＯ、ＤＴＯ、およびＴ_２Ｏがあるが、主にＨＴＯの形態として存在する。また、水分子を構成する酸素原子が同位体の^１７Ｏや^１８Ｏに置き換えられた水分子も存在する。以下では、^１Ｈ_２ ^１６Ｏを軽水と呼称し、^１Ｈ_２ ^１６Ｏよりも質量が大きくかつトリチウムを含まない水を重水と称する。また、ＨＴＯやＴ_２Ｏなどトリチウムを含む水はトリチウム水と称する。さらに、重水とトリチウム水の総称を同位体水と呼称する。

トリチウム水を含有する水からトリチウム水を分離、濃縮、回収および処理することは、これまでも試みられてきており、原子力産業において重要な技術である。従来のトリチウム水を含有する水の処理方法は、周辺環境に影響を及ぼさない濃度まで希釈することであった。しかし、近年、原子力発電プラント等で使用された水からトリチウム水をはじめとする重水を分離し除去することの要望がある。

特開２０１５−８０７４８号公報

本発明は、同位体水と軽水を含有する水から同位体水を効率よく分離可能な同位体分離装置および同位体分離方法を提供することを目的とする。

本発明の実施形態に係る同位体分離方法は、上述した課題を解決するため、水分子に少なくとも酸素および水素のいずれかの同位体を含む水である同位体水と、水分子に酸素および水素の同位体を含まない水である軽水とを含有する液体から液滴を生成するミスト生成ステップと、前記液滴を密度に基づき分離させるミスト分離ステップと、分離された液滴を回収するミスト回収ステップと、を備える。

本発明の実施形態に係る同位体分離装置は、上述した課題を解決するため、分離容器と、少なくとも酸素および水素のいずれかの同位体を含む水である重水と、酸素および水素の同位体を含まない水である軽水とを含有する液体を保有し液供給流路を介して前記分離容器に接続された蓄液タンクと、前記液供給流路を介して前記蓄液タンクから供給された前記液体を前記分離容器内に液滴として噴霧する噴霧手段と、前記分離容器に第１の流路を介して接続され、流体から所定の前記液滴を分離し回収する分離回収手段と、前記分離容器と前記蓄液タンクを接続させる第２の流路と、を有し、前記分離容器内に開口する前記第１の流路の開口部である第１の開口部は、前記分離容器内に開口する前記第２の流路の開口部である第２の開口部よりも高い位置に設けられ、前記分離容器と前記分離回収手段との間の第１の流路には前記分離容器内部の気体と前記分離容器内部を浮遊している前記液滴を前記分離回収手段に移送する第１のポンプと、前記分離容器と前記蓄液タンクとの間の第２の流路には前記分離容器内部の液体を含む流体を前記蓄液タンクに移送する第２のポンプと、を有する。

本発明の実施形態によれば、同位体水と軽水を含有する水から同位体水を効率よく分離することができる。

実施形態に係る同位体分離装置の構成を概略的に示す概略図。 実施形態に係る同位体分離装置を複数連結させた構成を概略的に示す概略図。 実施形態に係る同位体分離装置が有する噴霧手段の例を説明する説明図であり、（Ａ）〜（Ｃ）は、それぞれ、第１〜３の噴射口部を有する噴霧手段を例示する概略図、（Ｄ）は第４〜６の噴射口部を有する噴霧手段を例示する概略図。 実施形態に係る同位体分離装置の変形例の構成を概略的に示す概略図。 実施形態に係る同位体分離装置における同位体分離の試験結果の一例を示す表。 実施形態に係る同位体分離装置における同位体分離の試験結果の一例を示したグラフ。

以下、本発明の実施形態に係る同位体分離装置および同位体分離方法について、図面を参照して説明する。なお、軽水で主に構成され、重水を含有する液体を水と呼称する。水にはナトリウムイオン（Ｎａ^＋）や塩化物イオン（Ｃｌ⁻）等の水素および酸素とは異なる原子に由来するイオン成分が含まれることがある。

本実施形態では、水を微小な液滴にすることで、重水を分離する。以下、水の微小な液滴を水粒子と呼称する。また、液体の水から水粒子を形成することをミスト化と呼称する。水粒子は水蒸気とは異なる形態である。水蒸気は水分子が数個程度集まって形成され、水粒子は水分子が少なくとも１００以上集まって形成され、両者は大きさが異なる。また、水粒子は超音波や圧力をかけて水を噴射することにより形成されるが、水蒸気は主として水加熱で蒸発させて形成される。

同位体水と軽水を含有する水を水粒子とすると、同位体水を含む割合が粒子ごとに異なる。同位体水の水分子は軽水の水分子よりも質量が大きく、同位体水をより多く含む水粒子は、同位体水をあまり含まない粒子や同位体水をまったく含まない粒子よりも密度が大きくなる。よって、水を水粒子とし、密度が大きい水粒子を集めることで、トリチウム水をはじめとする同位体水成分を濃縮し、水から分離することができる。

以下、本実施形態の同位体分離装置５０の構成を説明する。図１は、同位体分離装置５０の構成を概略的に示す構成図である。

同位体分離装置５０は、内部に水粒子が噴出される分離容器１１と、分離容器１１に水粒子を噴射する噴霧手段１２と、分離容器１１内部から外部に水粒子を移送する移送手段１３と、移送手段１３から移送されてきた流体から所定の水粒子を分離回収する分離回収手段１７と、同位体分離装置５０内の各構成の稼動を制御する制御部１５と、を具備して構成される。以下、それぞれの構成について説明する。

分離容器１１は、例えば円筒形の気密な容器である。分離容器１１には、分離容器１１内の気相領域の圧力を検出する圧力検出部２７ａと、分離容器１１内の圧力を調整可能な圧力調整手段２７ｂが設けられている。圧力調整手段２７ｂは、例えばコンプレッサやポンプであり、分離容器１１から気体を吸引または供給し、分離容器１１内の圧力を調整する。

噴霧手段１２は、同位体分離装置５０によって処理される前の水である被処理液１が蓄えられた蓄液タンク１９に流路１６を介して接続されている。蓄液タンク１９と噴霧手段１２の間の流路１６にはポンプ１２１が設けられ、ポンプ１２１によって蓄液タンク１９から噴霧手段１２へと被処理液１が供給される。

蓄液タンク１９には、被処理液１の液温を検出する温度検出部２６ａと、被処理液１の液温を調整する温度調整手段２６ｂが設けられている。温度調整手段２６ｂは、例えば、ヒータであり、ヒータの稼動を変えることで被処理液１の水温を調節できる。

噴霧手段１２は、被処理液１を分離容器１１の内部に噴射することで、分離容器１１の内部に導入される被処理液１の少なくとも一部を霧化し、水粒子を生成する。ここで、水粒子は、概ね平均粒径が１００マイクロメートル［μｍ］未満の微小な被処理液１の液滴である。

例えば、噴霧手段１２は、図３（Ａ）に示すように、分離容器１１内に突出した管２８の開放端である開口部２８ａと、管２８内の被処理水１に開口部２８ａに向かって加圧する加圧手段とを備える。本実施形態において、管２８は流路１６から連続する管である。図１では、管２８内の非処理水１を開口部２８ａに向かって加圧する加圧手段は、ポンプ１２１が担っている。なお、管２８内の非処理水１を開口部２８ａに向かって加圧する加圧手段は、ポンプ１２１とは別のポンプを設けてもよい。

管２８内でポンプ１２１によって加圧された非処理水１は、開口部２８ａから分離容器１１内に噴出され、水粒子となる。水粒子は開口部２８ａから水平方向成分を含んで噴出される。また、より密度が低い水粒子はより密度が高い水粒子よりも遅く落下する。そのため、より高密度の水粒子は開口部２８ａの水平方向に近い位置に落下し、より低密度の水粒子は噴出口から水平方向により遠い位置まで浮遊する。以下、分離容器１１内に被処理水１を噴射する噴霧手段１２の開口部２８ａを噴射口部１２２と呼称する。

次に、分離回収手段１７は、移送手段１３から移送されてきた流体から所定の水粒子を分離回収する構成であり、例えば流路１８を介して分離容器１１に接続された分級機と気液分離機である。分級機で所定の密度の水粒子を回収し、気液分離機で所定の密度の水粒子を気体から分離させる。流路１８の分離容器１１内での開口部は噴射口部１２２と同程度の高さに設けられると好ましい。また、分離回収手段は沈降分離機、遠心分離機、充填層、ワイヤメッシュフィルター、スクラバー、サイクロン、電気集塵機および慣性分離機のうち少なくともいずれか１つを有するものであっても良い。

また、分離回収手段１７と分離容器１１の間の流路１８には、吸引ポンプ１３ａが設けられている。また、同位体階分離装置５０は、分離容器１１内にパージガス６を供給するパージガス供給源２２と、分離容器１１内にパージガスを噴出するパージガス供給ポンプ１３ｂを有する。吸引ポンプ１３ａとパージガス供給ポンプ１３ｂ、パージガス供給源２２をまとめて、移送手段１３と呼称する。

パージガス供給源２２は流路２３を介して分離容器１１に接続され、パージガス供給ポンプ１３ｂはパージガス供給源２２と分離容器１１の間の流路２３に設けられている。流路２３の分離容器１１内での開口部は、流路１８の分離容器１１内での開口部よりも低い位置に設けられると好ましい。パージガス供給ポンプ１３ｂによって、流路１８内のパージガス６は加圧され、流路２３の分離容器１１内での開口部から噴出される。

流路２３の分離容器１１内での開口部から噴出されたパージガス６は、低密度の水粒子が高密度の水粒子よりも高い位置に浮遊している箇所に向かって噴出される。

吸引ポンプ１３ａは、例えばポンプやコンプレッサで構成され、分離容器１１内の気体とともに水粒子を吸引し、分離回収手段１７に移送する。流路１８の分離容器１１内での開口部は噴射口部１２２と同程度の高さであり、によって吹き上げられた低密度粒子がより選択的に吸引ポンプ１３ａによって吸引される。吸引ポンプ１３ａによって吸引された水粒子と分離容器１１内の気体は分離回収手段１７に送られ、水粒子は分級される。なお、流路１８の分離容器１１内での開口部の位置や低密度粒子が浮遊する位置によっては、パージガス６によって吹き上げることなく低密度粒子を吸引することが可能である。その場合は、パージガス供給ポンプ１３ｂ、パージガス供給源２２はなくてもよい。

分離回収手段１７には流路３４ａが接続され、低密度の水粒子２ａは流路３４ａから、同位体分離装置５０の外部に排出される。高密度の水粒子２ｂは分離回収手段１７に接続された流路３４ｂから移送される。流路３４ｂは分離容器１１内に接続されており、流路３４ｂから移送された高密度の水粒子２ｂは分離容器１１内に戻される。
なお、流路１８に流入する水粒子がすでに所望の密度となっている場合は、分離回収手段１７は単に液体粒子を気体から分離する気液分離器であってもよい。その場合は、流路３４ｂはなくてもよい。

パージガス６としては、例えば、空気が使用される。また、空気以外にも、例えば、窒素（Ｎ_２）、酸素（Ｏ_２）、またはヘリウム（Ｈｅ）、ネオン（Ｎｅ）、アルゴン（Ａｒ）、クリプトン（Ｋｒ）若しくはキセノン（Ｘｅ）等の希ガスのうち少なくとも１種類以上を含む気体をパージガス６として使用しても良い。

同位体分離装置５０は、パージガス回収手段１４を備えていてもよい。パージガス回収手段１４は流路７を介して分離回収手段１７に接続され、流路５を介してパージガス供給源２２に接続される。パージガス回収手段１４は、例えば、分離回収手段１７で分離された気体を回収しパージガス供給源２２に供給するポンプであるものとする。

分離容器１１は、流路１６のほか流路２１によっても蓄液タンク１９に接続している。流路２１の分離容器１１内での開口部は、流路１６と流路１８の分離容器１１内での開口部よりも低い位置に設けられる。流路２１にはポンプ２４が設けられており、分離容器１１内の水粒子を吸引し蓄液タンク１９に供給する。流路２１の分離容器１１内での開口部は、流路１６と流路１８の分離容器１１内での開口部よりも低い位置に設けられており、より高密度の水粒子が吸引され、蓄液タンク１９に戻される。

分離容器１１の底部では水粒子が液体に戻っていることも考えられるため、ポンプ２４は液体も回収可能な構成であってもよい。また、流路２１には気液分離機が設けられていてもよい。

制御部１５は、圧力検出部２７ａ、圧力調整手段２７ｂ、温度検出部２６ａ、温度調整手段２６ｂ、ポンプ１２１、移送手段１３、噴霧手段１２、ポンプ２４と通信可能に接続されている。例えば、有線で接続されていてもよいし、無線手段で接続されていてもよい。また、作業員が操作してもよいし、データベースやコンピュータに接続されて自動で操作されるものであってもよい。

以下、制御部１５の機能について説明する。制御部１５は、蓄液タンク１９内の被処理水１の温度調節、分離容器１１内の圧力調節、水粒子の移送量の調節と水粒子の供給量の調節を行う。

蓄液タンク１９内の被処理水１の温度調節を行うために、制御部１５は、温度検出部２６ａから被処理水１の温度情報を受け取る。そして、データベース等の情報に照らし、被処理液１の液温が調整可能な所望の範囲内になるよう、温度調整手段２６ｂの稼動を調節する。例えば、温度調整手段２６ｂの入切（ＯＮ／ＯＦＦ）状態を切り替える。

被処理水１の温度を調整することで、被処理液１の粘性を調節することができ、水粒子の発生量を変えることができる。被処理水１の温度を適温にすることで、水粒子の発生量を増加させることができる。また、周期的に温度を変動させることで、分離容器１１での水粒子２の分布を調整することができる。また、装置のメンテナンスの際には、被処理液１の温度を調節することで、流路１６の内部に付着したスケールを溶解し除去しやすくすることもできる。

なお、温度調整手段２６ｂおよび温度検出部２６ａは、一体的に構成されていても良いし、個々に独立して（個別の機器として）構成されていても良い。

また、離容器１１内の圧力を調節するために、制御部１５は、圧力検出部２７ａが検出した離容器１１内の気相領域の圧力情報を受信する。そして、データベース等の情報に照らし、離容器１１内の気相領域の圧力が所望の範囲内になるよう、圧力調整手段２７ｂに圧力調整指令を与える。

制御手段１５から与えられる圧力調整指令を受け取った圧力調整手段２７ｂは、受け取った圧力調整指令に基づいて分離容器１１内の気相領域の圧力を調整する。分離容器１１内の気相部分の圧力が０．１キロパスカル［ｋＰａ］以上１５０キロパスカル［ｋＰａ］以下が被処理液１をミスト化するのに好適であるという発明者の知見に基づき、分離容器１１の内部の気相部分の圧力が０．１ｋＰａ〜１５０ｋＰａ程度となるように制御する。

また、水粒子の移送量を調節するために、制御手段１５は、ガス吸引手段１３ａやパージガス供給手段１３ｂ、ポンプ２４に指令を送り、それぞれの稼動を調節する。例えば、ガス吸引手段１３ａやパージガス供給ポンプ１３ｂ、ポンプ２４の入切（ＯＮ／ＯＦＦ）状態を切り替える。

また、水粒子の供給量は、被処理水１の温度を調節するほか、ポンプ１２１の稼動を変化させることで調節することが可能である。制御手段１５はポンプ１２１に指令を送りその稼動を調節する。例えば、ポンプ１２１の入切（ＯＮ／ＯＦＦ）状態を切り替える。

次に、本実施形態の同位体分離方法について説明する。

同位体分離装置５０を用いた同位体分離方法では、被処理液１から水粒子を生成するミスト生成ステップと、生成された水粒子のうち低密度の水粒子を回収するミスト回収ステップとを備える。

以下、ミスト生成ステップについて説明する。ポンプ１２１によって蓄液タンク１９から被処理水１が噴霧手段１２に供給され、分離容器１１内に噴霧手段１２から水粒子が噴射される。分離容器１１内に噴射された水粒子のうち高密度の水粒子３は分離容器１１内の下方に落下し、低密度の水粒子２は分離容器１１内で高密度の水粒子よりも高い位置に浮遊する。

以下、ミスト回収ステップについて説明する。分離容器１１内の低密度の水粒子２は上方に向かって噴出されたパージガス６によって押し上げられ、流路１８の開口部から気体とともにポンプ１３ａによって吸引され、分離回収手段１７に到達する。分離回収手段１７では水粒子を気体から分離する。分離された水粒子は流路３４から同位体分離装置５０外に移送される。また、分離容器１１内の高密度の水粒子３は、分離容器１１内の流路２１の開口部からポンプ２４によって吸引され、蓄液タンク１９に戻される。

以上の工程を繰り返すことにより、同位体水成分を蓄液タンク１９に濃縮し回収することができ、同位体水成分を軽水から分離することができる。

なお、図１に例示される同位体分離装置５０は、回収された高密度の水粒子、つまり、同位体水成分を多く含む水を繰り返し装置内で処理し、同位体水成分を濃縮している。変形例として、流路３４を蓄液タンク１９に接続させ、流路２１からの吸引物を装置外に移送する構成とすることができる。すると、回収された低密度の水粒子、つまり同位体水成分がより少ない水を繰り返し装置内で処理することができ、同位体水成分が極めて少ない水を得ることができる。

また、同位体分離装置５０は複数を直列に接続させることでより高精度に同位体水成分を軽水から分離回収することが可能となる。図２は、実施形態に係る同位体分離装置を複数連結させた構成を概略的に示す概略図であり、１段目の同位体分離装置は５０＿１、２段目の同位体分離装置は５０＿２、ｎ段目の同位体分離装置は５０＿ｎと記載することとする。

ｎ段目の同位体分離装置の場合、蓄液タンク１９＿ｎには、（ｎ−１）段目の流路３４＿（ｎ−１）が接続され、（ｎ−１）段目の同位体分離装置で回収された低密度水粒子からなる水２＿（ｎ−１）がｎ段目の同位体分離装置で処理されることとなる。また、ｎ段目の同位体分離装置の流路３４＿ｎは（ｎ＋１）段目の同位体分離装置の蓄液タンク１９＿（ｎ＋１）に接続され、ｎ段目の同位体分離装置で回収された低密度水粒子からなる水２＿ｎが（ｎ＋１）段目の同位体分離装置で処理されることとなる。

流路３４から回収される水粒子から構成される水は、被処理水１よりは少ないが微量の同位体水成分を含んでいることがある。複数の同位体分離装置５０を直列に接続させることで、流路２３から回収される水から、さらに同位体水成分を分離することが可能であり、１段のときよりもより高い精度で同位体水成分を分離し回収することが可能である。

また、同位体分離装置５０が変形例の構成であり、回収された低密度の水粒子が繰り返し装置内で処理される構成である場合、蓄液タンク１９＿ｎには、（ｎ−１）段目の流路２１＿（ｎ−１）が接続され、（ｎ−１）段目の同位体分離装置で回収された高密度水粒子からなる水３＿（ｎ−１）がｎ段目の同位体分離装置で処理されることとなる。

なお、同位体分離装置５０が装置内で同位体水成分を繰り返し濃縮する構成である場合、多段化された同位体分離装置５０の装置内部の圧力は、前段から後段にかけて圧力が順次下がっていくように制御されることが望ましい。一方、同位体分離装置５０が、その変形例であって、装置内で同位体水成分がより少ない水を繰り返し装置内で処理する構成である場合、前段から後段にかけて、内部の圧力が順次上がっていくように制御されることが望ましい。

続いて、噴霧手段１２の一例である噴霧手段１２Ａ〜１２Ｆの構成例について、説明する。

図３は、噴霧手段１２Ａ〜１２Ｆの構成例について説明する説明図である。より詳細には、図３（Ａ）〜図３（Ｃ）が、それぞれ、第１〜第３の噴射口部１２２Ａ〜１２２Ｃを有する噴霧手段１２Ａ〜１２Ｃを例示する概略図であり、図３（Ｄ）が第４〜第６の噴射口部１２２Ｄ〜１２２Ｆを有する噴霧手段１２Ｄ〜１２Ｆを例示する概略図である。

噴霧手段１２Ａ（図３（Ａ））は、例えば、流路１６から連続し分離容器１１内に開口する管２８で構成される。噴霧手段１２Ａの噴射口部１２２Ａは管２８の分離容器１１内に開口する噴射口部１２２である。噴霧手段１２Ａにおいて、蓄液タンク１９側（上流側）から移送される被処理液１は、噴射口部１２２Ａから分離容器１１の内部に噴射される。

噴霧手段１２Ｂ（図３（Ｂ））は、例えば、流路１６から連続し分離容器１１内に開口していない管２９で構成される。管２９の分離容器１１側の端部の終端面２９ｂには少なくても１個の開口部２９ａが設けられており、開口部２９ａは分離容器１１内に開口している。開口部２９ａの径は、管２９の内径よりも小さい。噴霧手段１２Ｂの噴射口部１２２Ｂは管２９の分離容器１１内に開口する開口部２９ａである。噴霧手段１２Ｂにおいて、蓄液タンク１９側（上流側）から移送される被処理液１は、終端面２９ｂに設けられた少なくとも１個の開口部２９ａから分離容器１１の内部に噴射される。

噴霧手段１２Ｃ（図３（Ｃ））は、例えば、例えば、流路１６から連続し分離容器１１内に開口していない管２９で構成される。管２９の分離容器１１側の端部は分離容器１１内に突出している。管２９のうち、離容器１１内に突出している側面部分を終端領域２９ｃと呼称する。噴霧手段１２Ｃの噴射口部１２２Ｃは終端領域２９ｃおよび終端部２９ｂにそれぞれ少なくとも１個設けられた開口部２９ａ，２９ｄである。開口部２９ａは終端部２９ｂに設けられた開口部であり、開口部２９ｄは終端領域２９ｃに設けられた開口部である。噴霧手段１２Ｃにおいて、蓄液タンク１９側（上流側）から移送される被処理液１は、開口部２９ａ，２９ｄから分離容器１１の内部に噴射される。

噴霧手段１２Ｄ〜１２Ｆ（図３（Ｄ））は、管２８の分離容器１１側（下流側）の終端部に被処理液１を微小な液滴として噴射する機器を取り付けて構成される。

噴霧手段１２Ｄは、例えば、圧力差を利用して開口部３１ａから液体を微小な液滴として噴射する一流体ノズルや二流体ノズル等の圧力噴霧器３１ｂが、管２８の分離容器１１側の端部に取り付けられて構成される。噴霧手段１２Ｄの噴射口部１２２Ｄは管２８の端部に設けられた圧力噴霧器３１ｂの開口部３１ａである。

噴霧手段１２Ｅは、例えば、開口部３２ａから液体を帯電させて微小な帯電液滴として噴射する静電噴霧器（エレクトロスプレ）３２ｂが、管２８の分離容器１１側の端部に取り付けられて構成される。噴霧手段１２Ｅの噴射口部１２２Ｅは管２８の端部に設けられたエレクトロスプレ３２ｂの開口部３２ａである。

噴霧手段１２Ｆ（図３（Ｄ））は、例えば、遠心力を利用して開口部３３ａから液体を微小な液滴として噴射する遠心噴霧器（遠心アトマイザ）３３ｂが、管２８の分離容器１１側の端部に取り付けられて構成される。噴霧手段１２Ｆの噴射口部１２２Ｆは管２８の端部に設けられた遠心アトマイザ３３ｂの開口部３３ａである。

なお、噴霧手段１２においては、噴射口部１２２Ａ〜Ｆである開口部２８ａ，２９ａ，２９ｄ，３１ａ，３２ａ，３３ａを通過するときの被処理液１のレイノルズ数（Ｒｅ）が２４００以上（Ｒｅ≧２４００）であることが好ましい。レイノルズ数（Ｒｅ）は、流体に関する無次元数であり、下記式（１）で表される。

ここで、Ｒｅ≧２４００とは、流体である被処理液１が乱流として流動していること、つまり、乱流条件を満たすことを意味する。従って、例示される噴霧手段１２では、開口部２８ａ，２９ａ，２９ｄ，３１ａ，３２ａ，３３ａにおいて、被処理液１が乱流として流動していること（乱流条件を満たすこと）を意味する。換言すれば、Ｒｅ＝２４００とは、流体が層流から乱流へ移行する際のレイノルズ数（臨界レイノルズ数）である。

Ｒｅ＜２４００の場合、すなわち、流路１６内における被処理液１が層流として流動している場合、流路１６内における被処理液１の速度分布は一様分布に近くなる。一方、Ｒｅ≧２４００の場合、すなわち、流路１６内における被処理液１が乱流として流動している場合、一般に複雑な流れを形成し、渦流なども発生している。

また、乱流（Ｒｅ≧２４００）の場合における流路１６内の圧力は、層流（Ｒｅ＜２４００）の場合よりも高くなるため、被処理液１が層流として流動している場合よりも乱流として流動している場合の方が被処理液１を噴霧する際の霧（ミスト成分２）の発生量を多くすることができる。従って、被処理液１を乱流の状態で分離容器１１へ導入することによって、同位体の分離効率をより高めることができる。

また、噴霧手段１２Ｂ（図３（Ｂ））等のように、複数個の開口部２９ａが設けられている場合には、少なくとも１つ以上の開口部２９ａでＲｅが２４００以上であることが好ましく、より多くの開口部２９ａでＲｅが２４００以上であることがより好ましい。さらに好ましくは、全ての開口部２９ａでＲｅが２４００以上となることである。

なお、上述した同位体分離装置５０において、噴霧手段１２は、例えば、噴霧手段１２Ａ〜１２Ｆ等から選択される複数個の噴霧手段１２によって並列化されており、必要に応じて、被処理液１の供給に使用する１本以上を選択可能な構成としても良い。

また、並列化された噴霧手段１２を採用する場合、好ましくは、各噴霧手段１２における被処理液１のレイノルズ数（Ｒｅ）が異なるようにすることである。例えば、同じ噴霧手段１２Ｂを採用するとしても、各々が、流体ポンプ１２１で移送可能な被処理液１の最大流速と流路１６を構成する代表長さ（円管では内径、矩形管では水力直径）との積が異なる値とすることが好ましい。この場合、少なくとも１つ以上の開口部２９ａでＲｅが２４００以上となる流路を選択する選択の幅を広げることができる。

なお、上述した同位体分離装置５０では、噴霧手段（１２Ａ〜１２Ｆ）は、被処理液１の少なくとも一部をミスト化（水粒子に）できればよく、ミスト化する手段は任意である。すなわち、噴霧手段１２Ａ〜１２Ｆ以外の手段によってミスト化が実現されても良い。

図４は、同位体分離装置５０の変形例である。図４は、噴霧手段として超音波印加手段４１を採用する同位体分離装置６０の構成を概略的に示す概略図である。図４に例示される同位体分離装置６０では、噴霧手段１２として、超音波印加手段４１が採用されている。

以下、同位体分離装置６０の構成を説明する。同位体分離装置６０は、分離容器１１と、分離容器１１内で水粒子を生成する超音波印加手段４１と、分離容器１１内部から外部に水粒子を移送する移送手段１３と、移送手段１３から移送されてきた流体を気液分離する分離回収手段１７と、同位体分離装置５０内の各構成の稼動を制御する制御部１５と、を具備して構成される。なお、制御部１５は同位体分離装置５０と同様であり、図示されていない。以下、それぞれの構成について説明する。

分離容器１１は、例えば円筒形の気密な容器であり、装置の外部から被処理水１が供給され、分離容器１１の下部には被処理水１が蓄えられることとなる。分離容器１１内下部の被処理液１が存在する領域を液相領域８と呼称し、液相領域８よりも上方であって、気体が充満した部分を気相領域９と呼称する。

例えば、分離容器１１の底面には超音波印加手段４１が設けられる。超音波印加手段４１は、周波数や出力を調整して所望の超音波を出力する機能を有する。超音波印加手段４１は分離容器１１の底部に蓄えられている被処理液１に対して超音波を印加する。超音波印加手段４１は、分離容器１１の内部に存在する被処理液１に対して、気液界面へ進行する超音波を印加して、気液界面で被処理液１の少なくとも一部をミスト化させる。生成された水粒子のうち低密度のものはより高い位置に分布し、高密度のものは液相に戻るか、気相領域９のうちより低い位置に分布する。

なお、超音波印加手段４１は分離容器１１内の被処理水１に超音波を印加可能であれば、設置される位置は分離容器１１の底面に限定されない。また、同位体分離装置６０においては、上述した乱流条件に関わらず、被処理液１の少なくとも一部を分離容器１１の内部でミスト化させることができる。

分離容器１１には、分離容器１１内の気相領域９の圧力を検出する圧力検出部２７ａと、分離容器１１内の圧力を調整可能な圧力調整手段２７ｂが設けられている。また、被処理液１の液温を検出する温度検出部２６ａと、被処理液１の液温を調整する温度調整手段２６ｂが設けられている。

また、分離容器１１には、流路１８を介して分離回収手段１７が接続され、流路２３を介してパージガス供給源２２が接続されている。そして、開口部６１、６２はいずれも気相領域９に開口する。好ましくは、開口部６１、６２はいずれも低密度の水粒子が分布する高さに設けられるとよい。

分離回収手段１７と分離容器１１の間の流路１８には、吸引ポンプ１３ｂが設けられる。分離容器１１内の気体と浮遊している水粒子は開口部６１から吸引ポンプ１３ｂによって吸引され、分離回収手段１７に移送され、分級される。低密度の水粒子２ａは分離回収手段１７に接続された流路３４ａから同位体分離装置６０外部へ移送される。高密度の水粒子２ｂは分離回収手段１７に接続された流路３４ｂから移送される。流路３４ｂは分離容器内に接続されており、流路３４ｂから移送された高密度の水粒子２ｂは分離容器１１内に戻される。また、分離回収手段１７で回収された気体は流路７からパージガス回収手段１４によって回収され、パージガス供給源２２に供給される。

パージガス供給源２２と分離容器１１の間の流路２３には、パージガス供給ポンプ１３ｂが設けられる。パージガス供給ポンプ１３ｂによって、パージガス供給源２２から供給された流路２３内のパージガスは加圧され、流路２３の開口部６２から分離容器１１内に噴出される。なお、同位体分離装置５０と同様に、吸引ポンプ１３ａとパージガス供給ポンプ１３ｂ、パージガス供給源２２をまとめて、移送手段１３と呼称する。なお、パージガス６としては、同位体分離装置５０で用いられたものと同様の気体を用いることが可能である。

次に、同位体分離装置６０における同位体分離方法について説明する。同位体分離装置６０を用いた同位体分離方法では、同位体分離装置５０の場合と同様に、ミスト生成ステップと、ミスト回収ステップとを備える。

ミスト生成ステップについて説明する。ミスト生成ステップでは、分離容器１１内の被処理水１が超音波印加手段４１によってミスト化され、水粒子が生成される。水粒子は液相領域８から気相領域９に移行する。

ミスト回収ステップについて説明する。開口部６２からはパージガス６が噴出され、開口部６１では気体を吸引しており、気相領域９には開口部６２から開口部６１に向かうパージガス６の流れが生じている。気相領域９に浮遊した水粒子は、パージガス６とともに開口部６１から吸引され、分離回収手段１７に移送される。

分離回収手段１７で水粒子は、低密度の水粒子２ａと高密度の水粒子２ｂに分離される。高密度の水粒子２ｂは分離容器１１に戻され、再びミスト生成ステップとミスト回収ステップを繰り返される。低密度の水粒子２ａは同位体分離装置６０の外部に移送される。

以上の工程を繰り返すことにより、同位体水成分を蓄液タンク１９に濃縮し回収することができ、同位体水成分を軽水から分離することができる。

なお、図４に記載された同位体分離装置６０は、回収された高密度の水粒子、つまり、同位体水成分を多く含む水を繰り返し装置内で処理し、同位体水成分を濃縮している。しかし、流路６３ｂを分離容器１１に接続させ、流路６３ａからの内容物を装置外に移送する構成とすることで、回収された低密度の水粒子、つまり同位体水成分がより少ない水を繰り返し装置内で処理することができる。すると、同位体水成分が極めて少ない水を得ることができる。

また、同位体分離装置６０も同位体分離装置５０と同様に、複数を直列に接続させることでさらに同位体水成分を軽水から分離回収することが可能となる。

同位体分離装置５０，６０およびそれらの変形例に拠れば、同位体水と軽水を含有する水から同位体水を効率よく分離可能である。また、本実施形態においては、被処理水から蒸気ではなく水粒子を生成することで、同位体水成分を分離し濃縮する。水を加熱して蒸気にするよりも、水に大きな熱量をあたえずに水粒子とするほうが、必要なエネルギー量が小さい、そのため、本実施形態は、水蒸気を用いるものよりも、より効率よく同位体水成分を分離し濃縮することが可能である。

続いて、上述した同位体分離装置を用いた重水と軽水との分離試験について説明する。

重水は海水、河川水、純水、水道水などの環境水に存在する。例えば重水のうち本試験で測定するＤ_２Ｏは、多少の地域差はあるが、試験実施した川崎市川崎区付近ではいずれも１５０ｐｐｍ程度存在している。本分離試験では、人口海水を純水で５倍希釈した希釈海水を試験水として使用した。使用した試験水の重水濃度は１５０ｐｐｍであった。

本分離試験において、試験水からの重水と軽水との分離に使用した分離装置は、図４に例示されるような、超音波を照射して水粒子を発生させる同位体分離装置６０である。そして、図３に示すように、２台の同位体分離装置６０を連結させ、ｎ＝２として試験を行った。

まず、同位体分離装置６０の分離容器１１の内部に被処理液１として試験水を準備し、この試験水に対して、周波数２．４メガヘルツ［ＭＨｚ］、消費電力２０ワット［Ｗ］の超音波を照射して分離容器１１内部でミスト成分２を発生させた。続いて、生成された水粒子のうち、分離容器１１内で浮遊する水粒子を分級し回収した。分離回収手段１７に送られる水粒子は、平均の粒子径が約５０μｍ以下であった。分離回収手段１７で行う水粒子を分級し回収する手法として、ここではサイクロン法を用いた。

そして、一定時間毎に、分級し回収した水粒子からなる水の重水濃度、および分離容器１１の底部方向へ沈降する高密度の水粒子からなる母液の重水濃度を測定した。なお、分級し回収した水粒子からなる水を処理済液と呼称する。

また、本分離試験における重水と軽水との分離性能を評価するにあたり、下記式（２）で示される処理済液の重水濃度に対する母液中の重水濃度の割合を「分離度」と定義し、この分離度を用いた。

図５は同位体分離装置６０における同位体分離の試験結果の一例を示した表であり、図６は図５に示される表をグラフ化して示した説明図である。試験は複数回行っており、試験１の試験結果を黒丸印で表示し、試験２の試験結果を白三角印で表示する。

図５および図６に示されるように、同位体分離装置６０では、サイクロン法および重力分離法の何れの分離手法を用いた場合においても、１８０分（＝３時間）にわたり常態的に約５％の分離度を確認できた。このように、２台直列に連結された同位体分離装置６０では、複数回の試験で再現性良く、１８０分にわたり常態的に約５％の分離度を達成できる。

なお、上述した分離試験の結果は、Ｄ_２Ｏで示させる重水と軽水とを分離する一例であるが、この同位体分離の場合に限定されない。例えば、同位体水成分として、ＨＤＯ、ＨＴＯ、Ｔ_２Ｏなどの他の水素同位体を分離する場合でも構わない。また、酸素同位体を分離する場合でも構わない。さらに、水素や酸素以外の同位体を分離する場合でも構わない。上述したＨ_２ＯとＤ_２Ｏとを分離する場合以外の例においても、例示したＨ_２ＯとＤ_２Ｏとを分離する場合と同様の効果が確認されている。また、同位体分離装置５０を用いた場合であっても、同様に一定の分離度を達成すると考えられる。

なお、本発明は上述した実施形態そのままに限定されるものではなく、実施段階では、上述した実施例以外にも様々な形態で実施することが可能である。本発明は、発明の要旨を逸脱しない範囲で、種々の省略、追加、置き換え、変更を行うことができる。これら実施形態やその変形は、発明の範囲や要旨に含まれるとともに、特許請求の範囲に記載された発明とその均等の範囲に含まれる。

１ 被処理液
２ａ 低密度の水粒子
２ｂ 高密度の水粒子
３ 高密度の水粒子
５ 流路
６ パージガス
７ 流路
８ 液相領域
９ 気相領域
１１ 分離容器
１２（１２Ａ〜１２Ｆ） 噴霧手段
１２１ ポンプ
１２２（１２２Ａ〜１２２Ｆ） 噴射口部
１３ 気液移送手段
１３ａ ガス吸引手段
１３ｂ パージガス供給手段
１４ パージガス回収手段
１５ 制御部
１６ 流路
１７ 分離回収手段
１８ 流路
１９ 蓄液タンク
２１ 流路
２２ パージガス供給源
２３ 流路
２４ ポンプ
２６ａ 温度検出部
２６ｂ 温度調整手段
２７ａ 圧力検出部
２７ｂ 圧力調整手段
２８ 管
２８ａ 開口部
２９ 管
２９ａ 開口部
２９ｂ 終端面
２９ｃ 終端領域
３１ａ 圧力噴霧器の開口部
３１ｂ 圧力噴霧器
３２ａ 静電噴霧器の開口部
３２ｂ 静電噴霧器
３３ａ 遠心噴霧器の開口部
３３ｂ 遠心噴霧器
４１ 超音波印加手段
５０，６０ 同位体分離装置
６１、６２ 開口部

Claims (12)

1. 水分子に少なくとも酸素および水素のいずれかの同位体を含む水である同位体水と、水分子に酸素および水素の同位体を含まない水である軽水とを含有する液体から液滴を生成するミスト生成ステップと、
   前記液滴を密度に基づき分離させるミスト分離ステップと、
   分離された液滴を回収するミスト回収ステップと、
   を備える同位体分離方法。
2. 前記ミスト生成ステップは、
   前記液体に超音波を印加し前記液滴を形成させる請求項１に記載の同位体分離方法。
3. 前記ミスト生成ステップは、
   開口部を有する管内の前記液体に圧力を印加し、前記開口部から前記液体を噴射することで前記液滴が形成される請求項１に記載の同位体分離方法。
4. 分離容器と、
   少なくとも酸素および水素のいずれかの同位体を含む水である重水と、酸素および水素の同位体を含まない水である軽水とを含有する液体を保有し液供給流路を介して前記分離容器に接続された蓄液タンクと、
   前記液供給流路を介して前記蓄液タンクから供給された前記液体を前記分離容器内に液滴として噴霧する噴霧手段と、
   前記分離容器に第１の流路を介して接続され、流体から所定の前記液滴を分離し回収する分離回収手段と、
   前記分離容器と前記蓄液タンクを接続させる第２の流路と、
   を有し、
   前記分離容器内に開口する前記第１の流路の開口部である第１の開口部は、
   前記分離容器内に開口する前記第２の流路の開口部である第２の開口部よりも高い位置に設けられ、
   前記分離容器と前記分離回収手段との間の第１の流路には前記分離容器内部の気体と前記分離容器内部を浮遊している前記液滴を前記分離回収手段に移送する第１のポンプと、
   前記分離容器と前記蓄液タンクとの間の第２の流路には前記分離容器内部の液体を含む流体を前記蓄液タンクに移送する第２のポンプと、
   を有する同位体分離装置。
5. 前記噴霧手段は、
   前記液供給流路から連続し前記分離容器内部で開口する噴射口を有する管と、
   前記管内の前記液体に圧力を印加する圧力印加部と
   を有する請求項４に記載の同位体分離装置。
6. 前記管内を流れる前記液体の噴霧部近傍のレイノルズ数は２４００以上である
   請求項５に記載の同位体分離装置。
7. パージガスを保持するパージガス供給部と、
   前記パージガス供給部と前記分離容器とを接続し前記分離容器内に開口する第３の開口部を有する第３の流路と、
   第３の流路に設けられ前記パージガスを前記パージガス供給部から前記分離容器に移送する第３のポンプと有する請求項４に記載の同位体分離装置。
8. 前記第３の開口部は前記第１の開口部よりも下方に設けられた
   請求項７に記載の同位体分離装置。
9. 前記分離回収手段は、沈降分離機、遠心分離機、充填層、ワイヤメッシュフィルター、スクラバー、サイクロン、電気集塵機および慣性分離機のうち少なくともいずれか１つを有する請求項４に記載の同位体分離装置。
10. 少なくとも酸素および水素のいずれかの同位体を含む水である重水と、酸素および水素の同位体を含まない水である軽水とを含有する液体を保有する分離容器と、
    前記分離容器内に設けられ前記液体に超音波を印加する超音波印加部と、
    前記分離容器に第１の流路を介して接続される分離回収手段と、
    を有し、
    前記分離容器内に開口する前記第１の流路の開口部である第１の開口部は前記分離容器内の液面よりも高い位置に設けられ、
    前記分離容器と前記気液分離部との間の第１の流路には前記分離容器内部の気体と前記分離容器内部を浮遊している液滴を前記気液分離部に移送する第１のポンプと、
    を有する同位体分離装置。
11. パージガスを保持するパージガス供給部と、
    前記パージガス供給部と前記分離容器を接続し記分離容器内に開口する第３の開口部を有する第３の流路と、
    第３の流路に設けられ前記パージガスを前記パージガス供給部から前記分離容器に移送する第３のポンプとを有し、
    前記第３の開口部は前記第１の開口部と等しい高さに設けられる請求項１０に記載の同位体分離装置。
12. 前記分離回収手段は、沈降分離機、遠心分離機、充填層、ワイヤメッシュフィルター、スクラバー、サイクロン、電気集塵機および慣性分離機のうち少なくともいずれか１つを有する請求項１０に記載の同位体分離装置。

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