JP2017136747A - ベントナイト成形体の充てん方法 - Google Patents

Abstract

【課題】より高い充てん密度を実現することのできるベントナイト成形体の充てん方法を提供する。【解決手段】ベントナイト粉体に水を添加して混練し、１０００Ｐａ以下の真空状態の減圧雰囲気において圧縮成形して湿潤ベントナイト固形体を作り、これを略球状に丸めた湿潤ペレットを乾燥収縮させて高密度の略球状のベントナイト成形体を製造し、製造したベントナイト成形体を所定の空間に充てんする方法であって、ベントナイト成形体は大中小３種類の粒径の略球状のペレットからなり、大粒径ペレットと中粒径ペレットの粒径比および中粒径ペレットと小粒径ペレットの粒径比が１０．５倍以上であるようにする。【選択図】図２−２

Description

本発明は、例えば放射性廃棄物を処分した廃棄物埋設処分施設の処分坑道を埋め戻すための埋め戻し材、もしくは、水没している空間あるいは管路の漏水が認められる領域に水中充てんして遮水処理するための充てん材などとして用いる略球状のベントナイト成形体の充てん方法に関するものである。

（放射性廃棄物の埋設処分の適用分野）
周知のように地下深部に高レベル（あるいは低レベル）の放射性廃棄物を埋設処分することが検討されている。この場合、放射性廃棄物はガラスと混ぜて固化され、このガラス固化体を炭素鋼などからなるオーバーパックで密閉した廃棄体として処分される。また、廃棄体は、図１０および図１１に示すように、地下深部の比較的安定した地山内に、略環状に繋がる主要坑道１と、この主要坑道１と繋がるように形成した処分坑道２とからなる廃棄物埋設処分施設を構築し、この廃棄物埋設処分施設の処分坑道２内に処分される（例えば、特許文献１を参照）。

このような施設において廃棄体を処分した処分坑道２をそのままにしておくと、処分坑道２の周辺地山の緩みが拡大したり、地下水の卓越した水みちが形成され、廃棄物埋設処分施設全体としてのバリア性能を低下させるおそれがある。このため、地山と同等以上の低透水性の材料（埋め戻し材）で処分坑道２を埋め戻すことが必要であり、この埋め戻し材として膨潤性や放射性物質の吸着性に優れるベントナイトを用いることが検討されている。

ベントナイトを埋め戻し材として使用した場合には、地山から処分坑道２に浸入した地下水が接触してベントナイトが膨潤し地山を押圧することによってさらなる地下水の浸入を防止することができ、且つ膨潤に伴い埋め戻し材の透水係数が低下することで地下水の浸透を防止することができる。これにより、放射性廃棄物を確実に外部の自然環境から隔離して処分することが可能になる。

そして、処分坑道２内に充填する埋め戻し材としては、例えば、ベントナイト原鉱石を破砕したベントナイト破砕材、ベントナイトを板状に圧密成形したベントナイトプレートを破砕したベントナイト破砕材、ベントナイトを例えば円柱状に圧密成形したベントナイトペレット、ベントナイトを等方圧加圧処理により球形に圧密成形したベントナイトボールなど、数ｍｍ〜数十ｍｍ程度の大きさに形成した各種のベントナイト成形体（ベントナイト粒状体）を用いることが検討されている（例えば、特許文献２、特許文献３、特許文献４、特許文献８、特許文献９を参照）。

ところで、上記のようなベントナイト成形体を用いて優れたバリア性能を発揮させるためには、すなわち高密度のベントナイト遮水層を形成するためには、所定の空間にどれだけの質量のベントナイトを詰め込めるかが重要であるため、ベントナイト成形体を可及的に高密度で形成し、かつその高密度のベントナイト成形体を可及的に高充填率で充填（施工）する必要がある。

しかし、ベントナイト原鉱石を破砕した単なるベントナイト破砕材を用いる場合には、ベントナイト原鉱石の密度が高くないため、また、ベントナイト原鉱石を破砕する際にさらなる密度低下が生じるおそれがあるため、充填後に締め固めることが必要になってしまう。また、このようなベントナイト原鉱石を破砕したベントナイト破砕材は、粒子形状が不規則であり、所定の空間に自由落下で投入しただけでは充填率が上がらないため、この点からも締め固めることが必要になってしまう。

また、ベントナイトプレートを破砕したベントナイト破砕材においても、やはりベントナイトプレートを破砕することによって密度低下が生じるおそれがある。

一方、ベントナイトを等方圧加圧処理により球形に圧密成形したベントナイトボールにおいては、球形に成形されているため、単一粒径のベントナイトボールを所定の空間に自由落下で投入した場合に、理論的に約７５％の高充填率で充填することが可能である。

しかしながら、数ｍｍ〜数十ｍｍ程度の粒径のベントナイトボールを数十ＭＰａの圧力で等方圧加圧処理して成形することは、非常に大掛かりな装置が必要になるとともに、製造工程が複雑になり、製造に多大なコストを要するという問題があった。

そこで本出願人は上記の問題を解決するため、粉体のベントナイトに水を加えて混ぜ合わせるとともに、押し出し造粒工程でディスクダイ（押し出し造粒機）を用いて湿潤状態の円柱状のベントナイト成形体を成形し、押し出し造粒工程で成形したベントナイト成形体を転動造粒工程で球形に成形し、さらに転動造粒工程で成形した球形のベントナイト成形体を乾燥収縮によって高密度化させるように乾燥工程で乾燥して、球形のベントナイト成形体を製造する方法を既に提案している（特許文献５を参照）。

このベントナイト成形体の製造方法によれば、高い圧力を使用したり、複雑な工程を要することなく、乾燥密度が充分に高い高密度の略球形のベントナイト成形体を効率よく容易に製造することが可能である。また、このように製造したベントナイト成形体を所定の空間に自由落下で投入するだけで充分に高密度（理論的に約７５％）の充填率で充填することが可能になる。

しかも、上記の製造方法では、押出孔の孔径が異なるディスクダイを用いることで粒径が異なるベントナイト成形体を容易にかつ大量に製造することが可能であるから、上記の製造方法により粒径が異なる複数種類のベントナイト成形体を製造し、それら複数種類のベントナイト成形体を所定比率で混合して充填することにより充填率をさらに高めることが可能であり、それによりバリア性能に優れたベントナイト遮水層を容易に形成することが可能になる。

図１２および図１３は、上記の製造方法により製造したベントナイト成形体を廃棄物埋設処分施設において埋め戻し材として用いる場合の具体例を示したものである。

図１２は、廃棄体（高レベル放射性廃棄物）３を縦形の処分孔４内に処分する場合に、廃棄体３の周囲に上記のベントナイト成形体５を充填装置６によって充填して処分孔４を埋め戻すことにより、廃棄体３の周囲に難透水性粘土層としてのベントナイト遮水層を形成するようにしたものである。

図１３は、水平な処分坑７に廃棄体（あるいは緩衝材一体型廃棄体）３を配置した後、その周囲に上記のベントナイト成形体５を充填して処分坑７全体を埋め戻すことにより、同様に廃棄体３の周囲に難透水性粘土層（ベントナイト遮水層）を形成するようにしたものである。

特許文献６の発明は、上述した製造方法を基本としつつその乾燥工程に改良を加えることにより、表面が充分に平滑な略球形のベントナイト成形体を容易にかつ効率的に製造し得る有効適切な製造方法と、その方法において用いる有効適切な乾燥装置、並びにそれにより製造される有効適切なベントナイト成形体を提供することを目的としている。

その結果、図１４（特許文献６の図７から転載）に示されているように、従来法においては乾燥速度が約４％／Ｈｒ以上の高速乾燥を行うことから最終的な乾燥密度は約１．８Ｍｇ／ｍ^３程度が限界であるが、特許文献６によれば、乾燥速度を１％／Ｈｒ以下に設定することで最終的な乾燥密度を約１．９Ｍｇ／ｍ^３以上にでき、従来の強制対流法による場合に比べて充分に高密度な高密度のベントナイト成形体を製造できるとしている。

（放射性廃棄物の埋設処分とは別の適用分野）
また、特許文献７に示されるように、原子力発電所あるいは有害物質製造施設において、事故発生に伴って汚染水が施設内の水没空間に貯留し、そこから破損した施設躯体部あるいは破損した配管を通じて施設外に漏出している場合の局部的な遮水材としても、吸水膨張性を有するベントナイト・ペレットを水中に投入することで遮水処理することも考えられている。

（ペレットの望ましい密度）
埋め戻し材もしくは充てん材として供するベントナイト・ペレットはできるだけ高密度であることが望ましい。なぜならば、ベントナイト・ペレットは充てんした領域を遮水性材料で満たすことが目的で使用されるものであり、ベントナイト・ペレットが吸水膨張したときの遮水性（難透水性）は充てん密度（単位体積中を満たしているベントナイトの乾燥重量）によって決まるからである。図１５は非特許文献１に記載の透水係数予測式（ｋ＝１０・ｅｘｐ（−１．３２８ρ−１０．４４７））に基づいてグラフ化した図であり、充てんされているベントナイトの充てん密度（乾燥密度に換算した値）と透水係数の関係を示しており、密度が大きいほど透水係数が小さくなることがわかる。同図から例えば、透水係数を１×１０^−１２（ｍ／ｓ）よりも小さくしたい場合には、ベントナイトの充てん密度を１．２Ｍｇ／ｍ^３以上にすることが必要であることがわかる。

図１６は、ペレットを充てんした空間の充てん密度を測定した例であり（非特許文献２より抜粋）、一粒の密度（乾燥密度換算値）が２．０Ｍｇ／ｍ^３程度のペレットを使った例である。一粒の密度が約２．０Ｍｇ／ｍ^３のペレットを充てんした場合にはベントナイトの充てん密度（乾燥密度換算値）を１．３Ｍｇ／ｍ^３以上にできることがわかる。したがって、一粒の密度（乾燥密度換算値）が１．９５Ｍｇ／ｍ^３以上のペレットを供するならば十分な遮水性に充てんできることになる。そこで、一粒の乾燥密度が１．９５Ｍｇ／ｍ^３を製造目標としておくことが望ましい。

一方、非特許文献３によれば、低レベル放射性廃棄物等を埋設する地下空洞型処分施設では、ベントナイトで構築される低透水層として、乾燥密度に換算して１．６Ｍｇ／ｍ^３以上にすることが考えられている。このような性能を満たすためには、ペレットの一粒の乾燥密度が２．１Ｍｇ／ｍ^３程度にすることが望ましい。

特開２００３−２１５２９７号公報 特許第４０３６９７５号公報 特開平６−４１５１３号公報 特許第３５３９９２８号公報 特開２００９−２７４９１０号公報 特開２０１１−２４２２８９号公報 特開２０１５−１１０８８６号公報 特許第５１１３５７９号公報 特開２０１５−７５９４号公報

前田、棚井他、「カルシウム型化及びカルシウム型ベントナイトの基本特性」、ＰＮＣ ＴＮ８４１０ ９８−０２１、１９９８年 戸栗他、「横置き定置方式における緩衝材周辺隙間へのベントナイトペレットの充てん方法に関する研究」、土木学会第６３回年次学術講演会要旨集、ＣＳ０５−１２、ｐｐ．１９１−１９２、２００８年９月 中島、織田、千々松他、「狭隘部におけるベントナイト締固めによる側部緩衝材（低透水層）の施工性確認」、土木学会第66回年次学術講演会（平成２３年度）、ＣＳ３−００１、ｐ.１−２

以上で説明したように、上記の特許文献５ないし特許文献６に示される製造方法は、高密度の球状のベントナイト成形体を効率よく容易に製造できる点で充分に有効であるが、製造したペレットの乾燥密度は１．９４Ｍｇ／ｍ^３程度であり、さらなる高密度化の点で改善すべき余地を残している。

また、製造した高密度の球状のペレットを処分坑道などの空間に、より高い充てん密度で充てんすることが求められていた。

本発明は、上記に鑑みてなされたものであって、より高い充てん密度を実現することのできるベントナイト成形体の充てん方法を提供することを目的とする。

上記した課題を解決し、目的を達成するために、本発明に係るベントナイト成形体の充てん方法は、ベントナイト粉体に水を添加して混練し、１０００Ｐａ以下の真空状態の減圧雰囲気において圧縮成形して湿潤ベントナイト固形体を作り、これを略球状に丸めた湿潤ペレットを乾燥収縮させて高密度の略球状のベントナイト成形体を製造し、製造したベントナイト成形体を所定の空間に充てんする方法であって、ベントナイト成形体は大中小３種類の粒径の略球状のペレットからなり、大粒径ペレットと中粒径ペレットの粒径比および中粒径ペレットと小粒径ペレットの粒径比が１０．５倍以上であることを特徴とする。

また、本発明に係る他のベントナイト成形体の充てん方法は、上述した発明において、大粒径ペレットを投入した後に、中粒径ペレットと小粒径ペレットの混合材料を上方から流し込み、大粒径ペレット相互のすき間空間を中粒径ペレットと小粒径ペレットの混合材料で満たすことにより、所定の空間にベントナイト成形体であるペレットを充てんすることを特徴とする。

また、本発明に係る他のベントナイト成形体の充てん方法は、上述した発明において、大粒径ペレットを投入した後に、中粒径ペレットを上方から流し込み、大粒径ペレット相互のすき間空間を中粒径ペレットで満たし、続いて、小粒径ペレットを上方から流し込み、中粒径ペレット相互のすき間空間を小粒径ペレットで満たすことにより、所定の空間にベントナイト成形体であるペレットを充てんすることを特徴とする。

また、本発明に係る他のベントナイト成形体の充てん方法は、上述した発明において、中粒径ペレットと小粒径ペレットの少なくとも一方を上方から流し込み、エアー噴射することで敷き均すことを特徴とする。

また、本発明に係る他のベントナイト成形体の充てん方法は、上述した発明において、ベントナイト成形体を製造する際に、ペレットの平均直径をＤ（ｍｍ）で、含水比を実数値で表して、乾燥する際の乾燥条件を、初期含水比ｗ_０と乾燥途中の含水比ｗ_１に至る乾燥時間ｔ（Ｈｒ）の値からｖ＝（ｗ_０−ｗ_１）／ｔで算出した値を含水比低下速度ｖ（１／Ｈｒ）とした場合に、ペレットの乾燥速度条件ｖ・Ｄ^３が８０以下となるような乾燥速度条件にすることを特徴とする。

また、本発明に係る他のベントナイト成形体の充てん方法は、上述した発明において、ベントナイト成形体を製造する際に、乾燥する際の乾燥速度を含水比０．２３から含水比０．１０に至るまでの平均的な含水比低下速度ｖ（１／Ｈｒ）で表した場合に、ペレットの粒径が５ｍｍ級の場合には含水比低下速度ｖを０．６４（１／Ｈｒ）以下、ペレットの粒径が１０ｍｍ級の場合には含水比低下速度ｖを０．０８（１／Ｈｒ）以下、ペレットの粒径が２０ｍｍ級の場合には含水比低下速度ｖを０．０１（１／Ｈｒ）以下、ペレットの粒径が３０ｍｍ級の場合には含水比低下速度ｖを０．００３（１／Ｈｒ）以下となるような乾燥速度条件にすることを特徴とする。

また、本発明に係る低透水性材料は、上述したベントナイト成形体の充てん方法により、所定の空間にベントナイト成形体であるペレットを充てんして構築される低透水性材料である。

本発明に係るベントナイト成形体の充てん方法によれば、ベントナイト粉体に水を添加して混練し、１０００Ｐａ以下の真空状態の減圧雰囲気において圧縮成形して湿潤ベントナイト固形体を作り、これを略球状に丸めた湿潤ペレットを乾燥収縮させて高密度の略球状のベントナイト成形体を製造し、製造したベントナイト成形体を所定の空間に充てんする方法であって、ベントナイト成形体は大中小３種類の粒径の略球状のペレットからなり、大粒径ペレットと中粒径ペレットの粒径比および中粒径ペレットと小粒径ペレットの粒径比が１０．５倍以上であるので、粒径比が１０．５倍以上となるような大中小３粒径の略球状のベントナイトペレットを充てん対象である所定の空間に逐次投入して充てんすることにより、より高い充てん密度を実現することができるという効果を奏する。

また、本発明に係る他のベントナイト成形体の充てん方法によれば、大粒径ペレットを投入した後に、中粒径ペレットと小粒径ペレットの混合材料を上方から流し込み、大粒径ペレット相互のすき間空間を中粒径ペレットと小粒径ペレットの混合材料で満たすことにより、所定の空間にベントナイト成形体であるペレットを充てんするので、より高い充てん密度（例えば１．６５ｇ／ｃｍ^３以上）を実現することができるという効果を奏する。

また、本発明に係る他のベントナイト成形体の充てん方法によれば、大粒径ペレットを投入した後に、中粒径ペレットを上方から流し込み、大粒径ペレット相互のすき間空間を中粒径ペレットで満たし、続いて、小粒径ペレットを上方から流し込み、中粒径ペレット相互のすき間空間を小粒径ペレットで満たすことにより、所定の空間にベントナイト成形体であるペレットを充てんするので、より高い充てん密度（例えば１．６５ｇ／ｃｍ^３以上）を実現することができるという効果を奏する。

また、本発明に係る他のベントナイト成形体の充てん方法によれば、中粒径ペレットと小粒径ペレットの少なくとも一方を上方から流し込み、エアー噴射することで敷き均すので、より高い充てん密度を実現することができるという効果を奏する。

また、本発明に係る他のベントナイト成形体の充てん方法によれば、ベントナイト成形体を製造する際に、ペレットの平均直径をＤ（ｍｍ）で、含水比を実数値で表して、乾燥する際の乾燥条件を、初期含水比ｗ_０と乾燥途中の含水比ｗ_１に至る乾燥時間ｔ（Ｈｒ）の値からｖ＝（ｗ_０−ｗ_１）／ｔで算出した値を含水比低下速度ｖ（１／Ｈｒ）とした場合に、ペレットの乾燥速度条件ｖ・Ｄ^３が８０以下となるような乾燥速度条件にするので、ペレットの粒径の大小に応じて、乾燥速度を変えることによって、適度な乾燥速度条件で乾燥収縮を進めることができるという効果を奏する。このため、小粒径ペレットの場合にはいたずらに乾燥収縮プロセスに長時間を要することがなくなる。また、大粒径ペレットの場合には、乾燥速度を過度に大きくすることがなくなるため、乾燥収縮による密度上昇不足となる事態やペレットの割れ破損を防止することができるという効果を奏する。

また、本発明に係る他のベントナイト成形体の充てん方法によれば、ベントナイト成形体を製造する際に、乾燥する際の乾燥速度を含水比０．２３から含水比０．１０に至るまでの平均的な含水比低下速度ｖ（１／Ｈｒ）で表した場合に、ペレットの粒径が５ｍｍ級の場合には含水比低下速度ｖを０．６４（１／Ｈｒ）以下、ペレットの粒径が１０ｍｍ級の場合には含水比低下速度ｖを０．０８（１／Ｈｒ）以下、ペレットの粒径が２０ｍｍ級の場合には含水比低下速度ｖを０．０１（１／Ｈｒ）以下、ペレットの粒径が３０ｍｍ級の場合には含水比低下速度ｖを０．００３（１／Ｈｒ）以下となるような乾燥速度条件にするので、ペレットの粒径の大小に応じて、乾燥速度を変えることによって、小粒径ペレットの場合には、短時間で乾燥収縮プロセスを実施することができるという効果を奏する。また、大粒径ペレットの場合には、乾燥速度を過度に大きくすることがなくなるために、乾燥収縮による密度上昇不足となる事態やペレットの割れ破損を防止することができるという効果を奏する。

また、本発明に係る低透水性材料によれば、上述したベントナイト成形体の充てん方法により、所定の空間にベントナイト成形体であるペレットを充てんして構築される低透水性材料であるので、より高い充てん密度の低透水性材料を提供することができるという効果を奏する。

図１−１は、乾燥工程における湿潤ペレット内部に気泡が多数存在する場合の変化イメージ図である。 図１−２は、乾燥工程における湿潤ペレット内部に気泡がほとんど存在しない場合の変化イメージ図である。 図２−１は、静的プレスによって円柱状の湿潤固形体を作る工程の概略手順図である。 図２−２は、円柱状の湿潤固形体から略球形に成形する工程の概略手順図である。 図３は、乾燥途上におけるベントナイト・ペレットの内部の水分分布イメージの図である。 図４は、湿潤ペレットの含水比と粒径比率の関係を示す図である。 図５は、乾燥速度条件ｖ・Ｄと最終乾燥密度の関係を示す図である。 図６は、乾燥速度条件ｖ・Ｄ^２と最終乾燥密度の関係を示す図である。 図７は、乾燥速度条件ｖ・Ｄ^３と最終乾燥密度の関係を示す図である。 図８は、乾燥速度条件ｖ・Ｄ^３と最終乾燥密度の関係グラフに乾燥速度条件のしきい値と乾燥密度１．９５Ｍｇ／ｍ^３の線を追加した図である。 図９は、充てん試験用立方体モールドを示す概略斜視図である。 図１０は、廃棄物埋設処分施設の一例を示す図である。 図１１は、主要坑道および処分坑道の一例を示す図である。 図１２は、処分孔に対する埋め戻し状況の一例であり、（ａ）は埋め戻し前、（ｂ）は埋め戻し後の図である。 図１３は、処分坑に対する埋め戻し状況の一例であり、（ａ）は埋め戻し前、（ｂ）は埋め戻し後の図である。 図１４は、従来の乾燥速度と最終的な乾燥密度との関係を示す図である。 図１５は、充てんされたベントナイトの密度（乾燥密度換算値）と吸水後の透水係数の関係を示す図である。 図１６は、ベントナイト・ペレットの充てん密度の測定例であり、１ｍｍ級ペレット混合率とかさ密度の関係を示す図である。

以下に、本発明に係るベントナイト成形体の充てん方法の実施の形態を図面に基づいて詳細に説明する。なお、この実施の形態によりこの発明が限定されるものではない。

まず、ベントナイト成形体の製造方法の実施の形態（実施の形態１〜３）について説明する。

（実施の形態１）
まず、本発明の実施の形態１について説明する。
本実施の形態１に係るベントナイト成形体の製造方法は、ベントナイト粉体に水を添加して混練し、１０００Ｐａ以下の真空状態の減圧雰囲気において圧縮成形して湿潤ベントナイト固形体を作り、これを略球状に丸めた湿潤ペレットを乾燥収縮させて高密度の略球状のベントナイト成形体を製造するものである。

（１）湿潤ペレットの製造工程
まず、本発明に係るベントナイト成形体の製造方法のうち、前半工程（湿潤ペレットの製造工程）について説明する。

図１は、ベントナイト・ペレットを製造するための前段階で湿潤ペレット（略球形の高密度成形体）を作り、それをゆっくり乾燥させることで乾燥収縮させて、高密度の乾燥ペレットを製造する際のペレット内部状況の変化イメージである。混練した材料を静的プレスあるいは押出成形によって水でほぼ飽和した高密度の固形体に加工した場合には、それを乾燥収縮させることによって高密度化できるものの、普通は飽和度が９０％未満であり、図１−１に示すようにペレットＰ内部に気泡Ａが存在しているため、乾燥収縮後のペレットの密度は２．０Ｍｇ／ｍ^３程度までに留まる。そこで、図１−２に示すように気泡の存在を限りなくゼロにすることで、より高密度なペレットを製造できることになる。この場合、ベントナイト粉体に水を添加して混練し、例えば１０００Ｐａ以下の真空状態の減圧雰囲気において圧縮成形して湿潤ベントナイト固形体を作り、これを略球状に丸めることが好ましい。こうすることで、気泡の存在を限りなくゼロに近づけた高密度な湿潤ペレットを作ることができる。

図２−１および図２−２は、静的プレスによって円柱状の湿潤ベントナイト固形体を作り、その後、略球形に成形する工程の概念図である。このような方法によって、ペレット内部の気泡の存在を限りなくゼロにすることができる。このような水で飽和したベントナイト成形体を製造する方法については、例えば特許第４０５５１２１号公報あるいは特許第４２１７９５３号公報に記載の方法を利用することができる。飽和度は９６％以上にすることができており、気泡はほとんど存在していない。
上記手段とは別に、真空状態の減圧雰囲気において、スクリュウポンプもしくはモーノポンプによって円孔吐出口を有するダイスから押し出し成形して、円柱状の高密度湿潤成形体を造り、適度な長さに切断後、転動造粒して球状に丸めてもよい。

表１は、本発明の真空押出成形によって製造した円柱状の湿潤成形体を、転動造粒装置の高速回転する円盤上にて転がすことによって、略球状に成形した湿潤ペレットを乾燥収縮させた場合の乾燥密度の測定例（実施例）を示している。ベントナイトとしては「クニゲルＶ１」を用いた。表１には、比較例として従来の方法で製造したペレットの乾燥密度の例（下記の参考文献１より転載）を示している。表１中の乾燥密度の単位はＭｇ／ｍ^３である。

［参考文献１］ 中島均、齊藤亮、石井卓、「高密度で真球度が高いベントナイトペレットの製造方法」、日本原子力学会２０１３年春の年会、Ａ１９、ｐ.１９、日本原子力学会、２０１３年３月

表１に示すように、比較例では、２０ｍｍペレットの密度はほとんどが２．０Ｍｇ／ｍ^３以下であったが、本発明の実施例で製造したペレットでは２．１Ｍｇ／ｍ^３を上回っている。このため、本実施の形態によれば、より高密度のベントナイト成形体を製造することができる。

また、上記の従来の特許文献４に記載の等方圧加圧処理による球状ペレット製造方法（例えば表７）では、本発明の実施例と同じベントナイト「クニゲルＶ１」で直径１６ｍｍのペレットを製造した場合の乾燥密度は２．１２Ｍｇ／ｍ^３と記載されている。したがって、本発明によれば、等方圧加圧処理に比べて製造コストを小さくできる方法で同等密度のペレットを製造できることがわかる。

（２）湿潤ペレットの乾燥工程
次に、本発明に係るベントナイト成形体の製造方法のうち、後半工程（湿潤ペレットの乾燥工程）について説明する。

上記のように気泡の内在を極力排除し間隙に占める水の存在率（飽和度）を１００％に近い状態（例えば飽和度９５％）の湿潤ベントナイト固形体を作ることによって、その後の乾燥収縮が滞りなく進むので、乾燥後の密度は従来の方法よりも大きくなる。すなわち、従来の方法（上記の特許文献５、６、７）においては飽和度が９０％未満であったため、乾燥収縮後において内部に気泡が若干残る欠点があった。

乾燥収縮を効率よく進めるための条件については、本出願人が出願中の特願２０１４−０８８５１７号および特願２０１４−２１８７４０号あるいは特願２０１５−０２１４６６号に記載の方法を適用すればよい。この乾燥収縮を効率よく進めるための条件について、以下の実施の形態で説明する。

（実施の形態２）
次に、本発明の実施の形態２について説明する。
本実施の形態２に係るベントナイト成形体の製造方法は、ベントナイト粉体に水を添加して混練し、これを略球状に丸めた湿潤ペレットを乾燥収縮させて高密度の略球状のベントナイト成形体を製造する方法であって、ペレットの平均直径をＤ（ｍｍ）で、含水比を実数値で表して、乾燥する際の乾燥条件を、初期含水比ｗ_０と乾燥途中の含水比ｗ_１に至る乾燥時間ｔ（Ｈｒ）の値からｖ＝（ｗ_０−ｗ_１）／ｔで算出した値を含水比低下速度ｖ（１／Ｈｒ）とした場合に、ペレットの乾燥速度条件ｖ・Ｄ^３が８０以下となるような乾燥速度条件にするものである。
以下、本実施の形態２の製造方法を発明するに至った経緯を説明する。

上記の従来の特許文献６では、乾燥収縮によってペレット密度を増加させる際の乾燥速度条件として、図１４に示すような乾燥速度のしきい値が認められたが、これは粒径が同じ２０ｍｍ級ペレットに関する乾燥収縮特性から推定したしきい値であった。図１４のみからでは径が異なるペレットの乾燥データからペレット径の影響を考慮せずに乾燥速度の最適値（あるいは上限値）を見極めることはできない。そこで、ペレット径Ｄの影響を考慮したプロットを試みた。

１−１）ペレット内部の水分分布のイメージ
図３はペレットの乾燥プロセス途上におけるペレット内部の水分分布の変化を概念的に推測したイメージ図である。ペレットの外表面から次第に乾燥が進み、それに伴って内部の乾燥も徐々に進展していく。ペレット内部の水分は拡散現象で移動するものと考えられる。ペレットの乾燥収縮を効果的に進めるためには、ペレット内部の水分分布が比較的均質となるように徐々に乾燥することが望ましい。したがって、乾燥速度はペレット粒径に応じて異なる速度条件となり、ペレット粒径が大きくなるにつれて乾燥速度を遅くする必要がある。すなわち、ペレットの直径と乾燥速度の両方を考慮した指標を目安として乾燥することが望ましい。

１−２）ペレットの乾燥収縮現象における含水比とペレット密度の関係（含水比／粒径収縮勾配）
乾燥することによって湿潤ペレットの密度が上昇することを利用したペレット（高密度の球状ベントナイト成形体）の製造方法は、乾燥に伴う収縮現象を利用している。そこで、乾燥工程の進展に伴うペレットの粒径の変化を測定してみた。

ベントナイト粉体に水を添加して混練し、これを略球状に丸めるためには、ベントナイトに加水してある程度の湿潤状態にしておく必要がある。土質工学では塑性限界という試験値でその湿潤程度を求めており、ベントナイトの塑性限界は含水比２３％程度であることが知られている。したがって、高含水比の湿潤ペレットを乾燥させる工程が必要であり、この工程でペレットは体積縮小して硬質化し、かつ、密度が上昇する。

粉体のベントナイトに水を加えて含水比２５％〜２３％となるように混ぜ合わせるとともに、押し出し造粒工程でディスクダイ（押し出し造粒機）を用いて湿潤状態の円柱状のベントナイト成形体を成形し、さらに円柱状（ひも状）のベントナイト成形体を転動造粒工程で球形に成形した平均粒径５ｍｍ、９ｍｍ、２７ｍｍの３種類の湿潤ペレットを、室内（温度２０℃〜３０℃、湿度６０％〜７５％）で無風状態において乾燥させて高密度のペレットを試作した。なお、室内無風状態では含水比１０％よりも小さい含水比に乾燥しにくいため、デシケータ（シリカゲルによる乾燥密閉容器）に静置して乾燥させた。また、デシケータ内で含水比５％以下への乾燥はしにくいので、その後は８０℃の無風乾燥および１１０℃の無風乾燥を実施した。

このときに、随時ペレットを取り出して粒径を測定した結果を図４に示す。粒径は１５個〜９４個のペレットを直線上に並べたときの延長から測定し、初期値を１．００としたときの比率で示してある。以下、このグラフの勾配を「含水比／粒径収縮勾配」と称する。

図４から、乾燥プロセスの前半、すなわち、湿潤ペレットの含水比（２５％〜２３％）から乾燥を開始して含水比１５％〜１０％に至る乾燥プロセスでは、含水比／粒径収縮勾配は大きく、それ以降の乾燥プロセスの後半では含水比／粒径収縮勾配は小さいことがわかる。乾燥収縮による密度上昇効果は乾燥プロセスの前半における乾燥速度を適度に保つことが効果的であることが推測された。そこで、以下の指標値としては乾燥プロセスの前半における乾燥速度に着目した。

１−３）ペレットの乾燥速度と粒径を考慮した指標と最終乾燥密度の関係
図３のような乾燥に伴う水分分布の変化を前提とすると、ペレット内部の水分分布を比較的均質となるように徐々に乾燥させることが必要であり、乾燥収縮によるペレット密度上昇を考慮した乾燥速度の最適値（あるいは上限値）を見極める目的では、ペレット径Ｄの１次式、２次式、３次式を使った正規化について検討する必要がある。そこで、３種類の湿潤ペレットを使って、乾燥プロセスの前半（湿潤ペレットの含水比２５％〜２３％から乾燥を開始して含水比１５％〜１０％に至る乾燥プロセス）における乾燥速度条件を数ケース変えて乾燥収縮実験を実施した。その結果を示したものが表２である。表２に示した乾燥速度ｖ（１／Ｈｒ）は初期含水比ｗ_０と乾燥途中の含水比ｗ_１に至る乾燥時間ｔ（Ｈｒ）の値からｖ＝（ｗ_０−ｗ_１）／ｔで算出した値である。上記の特許文献６では乾燥速度として含水比を百分率で表示した場合の指標であったが、本発明では含水比を％の単位ではなく実数値で表示して計算した。

表２では乾燥速度ｖとペレット径Ｄを使って指標となる値を試行錯誤的に計算して示した。この指標値と最終乾燥密度との関係をプロットしたグラフが図５〜図７である。なお、図５〜図７は特願２０１４−２１８７４０号あるいは特願２０１５−０２１４６６号に記載のグラフを示したものであり、湿潤押し出し成形体の飽和度が９０％未満のときの値を使ったものであるため、乾燥収縮後の密度は従来技術での値となっている。表２〜表３も同様であり、本発明を適用すれば、より高い密度になる。

その結果、図７の乾燥速度条件ｖ・Ｄ^３と最終乾燥密度の関係プロットにもっとも相関関係が認められる。同図を図８に示すようにしきい値を示して整理すると、ペレットの乾燥収縮に伴う最終密度を１．９５Ｍｇ／ｍ^３以上にするためには、速度ｖ（１／Ｈｒ）をペレット径Ｄ（ｍｍ）に応じて、次の数式（１）を満足するような条件にする必要があることがわかった。

ｖ・Ｄ^３≦８０・・・ （１）
ｖ≦８０／Ｄ^３
ただし、ｖ：乾燥速度（１／Ｈｒ）
Ｄ：ペレット直径（ｍｍ）

ここで、乾燥速度ｖは初期含水比ｗ_０と乾燥途中の含水比ｗ_１に至る乾燥時間ｔ（Ｈｒ）の値からｖ＝（ｗ_０−ｗ_１）／ｔで計算される値である。また、含水比ｗ_０、ｗ_１は％ではなく実数値である。

本実施の形態によれば、上記の数式（１）を使って、ペレットの粒径の大小に応じて、乾燥速度を変えることによって、適度な乾燥速度条件で乾燥収縮を進めることができるため、小粒径ペレットの場合にはいたずらに乾燥収縮プロセスに長時間を要することがなくなる。また、大粒径ペレットの場合には、乾燥速度を過度に大きくすることがなくなるため、乾燥収縮による密度上昇不足となる事態やペレットの割れ破損を防止することができる。

（実施の形態３）
次に、本発明の実施の形態３について説明する。
本実施の形態３に係るベントナイト成形体の製造方法は、ベントナイト粉体に水を添加して混練し、これを略球状に丸めた湿潤ペレットを乾燥収縮させて高密度の略球状のベントナイト成形体を製造する方法であって、乾燥する際の乾燥速度を含水比０．２３から含水比０．１０に至るまでの平均的な含水比低下速度ｖ（１／Ｈｒ）で表した場合に、ペレットの粒径が５ｍｍ級の場合には含水比低下速度ｖを０．６４（１／Ｈｒ）以下、ペレットの粒径が１０ｍｍ級の場合には含水比低下速度ｖを０．０８（１／Ｈｒ）以下、ペレットの粒径が２０ｍｍ級の場合には含水比低下速度ｖを０．０１（１／Ｈｒ）以下、ペレットの粒径が３０ｍｍ級の場合には含水比低下速度ｖを０．００３（１／Ｈｒ）以下となるような乾燥速度条件にするものである。

上記の実施の形態２の数式（１）から算出すると、粒径に応じて例えば、表３のような乾燥速度条件が望ましい。

なお、表３には、乾燥速度条件に加えて、含水比２３％の湿潤ペレットを含水比１０％まで乾燥する場合の所要乾燥時間を示した。ペレット粒径が小さい場合には乾燥速度を大きく（所要乾燥時間を短く）しても乾燥収縮を効果的にすることが可能であり、逆に粒径が３０ｍｍのペレットではより小さい乾燥速度（所要乾燥時間を長くする）で乾燥収縮することが望ましいことがわかった。

本実施の形態によれば、ペレットの粒径の大小に応じて、乾燥速度を変えることによって、小粒径ペレットの場合には、短時間で乾燥収縮プロセスを実施することができる。また、大粒径ペレットの場合には、乾燥速度を過度に大きくすることがなくなるために、乾燥収縮による密度上昇不足となる事態やペレットの割れ破損を防止することができる。

次に、上記の製造方法により製造したベントナイト成形体による充てん方法の実施の形態（実施の形態４、５）について説明する。

（実施の形態４）
まず、本発明の実施の形態４について説明する。
本実施の形態４に係るベントナイト成形体の充てん方法は、上記の実施の形態１〜３の製造方法で製造したベントナイト成形体を所定の空間に充てんする方法であって、ベントナイト成形体は大中小３種類の粒径の略球状のペレットからなり、大粒径ペレットと中粒径ペレットの粒径比および中粒径ペレットと小粒径ペレットの粒径比が１０．５倍以上のものである。

図９に示すような充てん試験用立方体モールド（内寸で横１９８ｍｍ、奥行き１９８ｍｍ、高さ２１０ｍｍのアクリル箱）を使って大小２粒径ペレットの充てん試験を行い、充てん高さ１６２〜１６７ｍｍまで充てんした場合の充てん密度（乾燥密度）を測定した。

使用した大粒径ペレットはベントナイト１００％の直径約６５ｍｍの略球状のペレットである。ペレット単体密度は約２．０ｇ／ｃｍ^３である。直径の平均値は６５．４ｍｍである。

この大粒径ペレットを図９に示すような立方体モールドに並べた後に、粒径分布が異なる２種類の小さい粒径のペレットを上から流し込み、充てん密度を測定した結果を表４に示す。表中の＊の数値は特許文献９より転載したものである。同表には粒径比についても示した。この結果から、大粒径ペレットと小さい粒径のペレットの２粒径を充てんした場合には粒径比は１０．５倍以上であれば、高い充てん密度となる。

なお、従来の技術では下記の粒径比が提唱されていた。つまり、上記の特許文献４では粒径比０．０６（すなわち粒径比１６．６倍）が、特許文献８では粒径比２２．８倍〜３２倍が、特許文献９では粒径比１９倍が提唱されていた。

上記の測定結果により、粒径比は１０．５倍以上であればよいことがわかる。すなわち大粒径ペレットの直径が、小さい粒径のペレットの直径の１０．５倍以上となるような粒径比であれば、小さい粒径のペレットは大粒径ペレットの間隙空間に流れ込んで満たすことができるのである。この粒径比は中粒径ペレットと小粒径ペレットの粒径比においても原理的に同様の傾向を示す。

したがって、本実施の形態によれば、粒径比が１０．５倍以上となるような大中小３粒径の略球状のベントナイトペレットを充てん対象である所定の空間に逐次投入して充てんすることにより、より高い充てん密度を実現することができる。

（実施の形態５）
次に、本発明の実施の形態５について説明する。
本実施の形態５に係るベントナイト成形体の充てん方法として４ケース実施した。まず、使用するペレットは、平均粒径が６５．４ｍｍ−６．２ｍｍ−０．３ｍｍ、あるいは６５．４ｍｍ−５．２ｍｍ−０．３ｍｍの大中小３粒径のペレットの２種類である。大粒径ペレットを３層定置した後に、中粒径ペレットを流し込み、その後、小粒径ペレットを流し込み、大粒径ペレット相互のすき間空間を中粒径ペレットと小粒径ペレットの混合材料で満たすことにより、図９に示す立方体モールド空間にベントナイトペレットを充てんする方法、大粒径ペレットを１層定置し、中粒径ペレットを流し込み、その後、小粒径ペレットを流し込むことを繰り返して充てんする方法、の２種類の充てん方法を実施した。充てん密度の測定結果を表５に示す。

充てん密度は乾燥密度に換算して１．６８ｇ／ｃｍ^３以上を示した。この値は、下記の参考文献２によれば、スウェーデンの高レベル放射性廃棄物処分に使われる坑道埋戻し材料の目標密度１．６５ｇ／ｃｍ^３を上回る値である。

［参考文献２］ SKB: Long-term safety for KBS-3 repositories at Forsmark and Laxemar - a first evaluation Main Report of the SR-Can project, SKB TR-06-09 (2006)

したがって、本実施の形態によれば、粒径比が１０．５倍以上となるような大中小３粒径の略球状のベントナイトペレットを使用して充てん対象である所定の空間に逐次投入して充てんする場合において、大粒径ペレットを投入した後に、中粒径ペレットと小粒径ペレットの混合材料を上方から流し込み、大粒径ペレット相互のすき間空間を中粒径ペレットと小粒径ペレットの混合材料で満たすことにより、より高い充てん密度（例えば１．６５ｇ／ｃｍ^３以上）を実現することができる。

以上説明したように、本発明に係るベントナイト成形体の充てん方法によれば、ベントナイト粉体に水を添加して混練し、１０００Ｐａ以下の真空状態の減圧雰囲気において圧縮成形して湿潤ベントナイト固形体を作り、これを略球状に丸めた湿潤ペレットを乾燥収縮させて高密度の略球状のベントナイト成形体を製造し、製造したベントナイト成形体を所定の空間に充てんする方法であって、ベントナイト成形体は大中小３種類の粒径の略球状のペレットからなり、大粒径ペレットと中粒径ペレットの粒径比および中粒径ペレットと小粒径ペレットの粒径比が１０．５倍以上であるので、粒径比が１０．５倍以上となるような大中小３粒径の略球状のベントナイトペレットを充てん対象である所定の空間に逐次投入して充てんすることにより、より高い充てん密度を実現することができる。

また、本発明に係る他のベントナイト成形体の充てん方法によれば、大粒径ペレットを投入した後に、中粒径ペレットと小粒径ペレットの混合材料を上方から流し込み、大粒径ペレット相互のすき間空間を中粒径ペレットと小粒径ペレットの混合材料で満たすことにより、所定の空間にベントナイト成形体であるペレットを充てんするので、より高い充てん密度（例えば１．６５ｇ／ｃｍ^３以上）を実現することができる。

また、本発明に係る他のベントナイト成形体の充てん方法によれば、大粒径ペレットを投入した後に、中粒径ペレットを上方から流し込み、大粒径ペレット相互のすき間空間を中粒径ペレットで満たし、続いて、小粒径ペレットを上方から流し込み、中粒径ペレット相互のすき間空間を小粒径ペレットで満たすことにより、所定の空間にベントナイト成形体であるペレットを充てんするので、より高い充てん密度（例えば１．６５ｇ／ｃｍ^３以上）を実現することができる。

また、本発明に係る他のベントナイト成形体の充てん方法によれば、中粒径ペレットと小粒径ペレットの少なくとも一方を上方から流し込み、エアー噴射することで敷き均すので、より高い充てん密度を実現することができる。

また、本発明に係る他のベントナイト成形体の充てん方法によれば、ベントナイト成形体を製造する際に、ペレットの平均直径をＤ（ｍｍ）で、含水比を実数値で表して、乾燥する際の乾燥条件を、初期含水比ｗ_０と乾燥途中の含水比ｗ_１に至る乾燥時間ｔ（Ｈｒ）の値からｖ＝（ｗ_０−ｗ_１）／ｔで算出した値を含水比低下速度ｖ（１／Ｈｒ）とした場合に、ペレットの乾燥速度条件ｖ・Ｄ^３が８０以下となるような乾燥速度条件にするので、ペレットの粒径の大小に応じて、乾燥速度を変えることによって、適度な乾燥速度条件で乾燥収縮を進めることができるという効果を奏する。このため、小粒径ペレットの場合にはいたずらに乾燥収縮プロセスに長時間を要することがなくなる。また、大粒径ペレットの場合には、乾燥速度を過度に大きくすることがなくなるため、乾燥収縮による密度上昇不足となる事態やペレットの割れ破損を防止することができる。

また、本発明に係る他のベントナイト成形体の充てん方法によれば、ベントナイト成形体を製造する際に、乾燥する際の乾燥速度を含水比０．２３から含水比０．１０に至るまでの平均的な含水比低下速度ｖ（１／Ｈｒ）で表した場合に、ペレットの粒径が５ｍｍ級の場合には含水比低下速度ｖを０．６４（１／Ｈｒ）以下、ペレットの粒径が１０ｍｍ級の場合には含水比低下速度ｖを０．０８（１／Ｈｒ）以下、ペレットの粒径が２０ｍｍ級の場合には含水比低下速度ｖを０．０１（１／Ｈｒ）以下、ペレットの粒径が３０ｍｍ級の場合には含水比低下速度ｖを０．００３（１／Ｈｒ）以下となるような乾燥速度条件にするので、ペレットの粒径の大小に応じて、乾燥速度を変えることによって、小粒径ペレットの場合には、短時間で乾燥収縮プロセスを実施することができるという効果を奏する。また、大粒径ペレットの場合には、乾燥速度を過度に大きくすることがなくなるために、乾燥収縮による密度上昇不足となる事態やペレットの割れ破損を防止することができる。

また、本発明に係る低透水性材料によれば、上述したベントナイト成形体の充てん方法により、所定の空間にベントナイト成形体であるペレットを充てんして構築される低透水性材料であるので、より高い充てん密度の低透水性材料を提供することができる。

以上のように、本発明に係るベントナイト成形体の充てん方法は、例えば放射性廃棄物を処分した廃棄物埋設処分施設の処分坑道を埋め戻すための埋め戻し材、もしくは、水没している空間あるいは管路の漏水が認められる領域に水中充てんして遮水処理するための充てん材などとして用いる略球状のベントナイト成形体の充てん方法に有用であり、特に、より高い充てん密度を実現するのに適している。

１ 主要坑道
２ 処分坑道
３ 廃棄体
４ 処分孔
５ ベントナイト成形体
６ 充填装置
７ 処分坑
Ａ 気泡
Ｐ ペレット

Claims (7)

1. ベントナイト粉体に水を添加して混練し、１０００Ｐａ以下の真空状態の減圧雰囲気において圧縮成形して湿潤ベントナイト固形体を作り、これを略球状に丸めた湿潤ペレットを乾燥収縮させて高密度の略球状のベントナイト成形体を製造し、製造したベントナイト成形体を所定の空間に充てんする方法であって、
   ベントナイト成形体は大中小３種類の粒径の略球状のペレットからなり、
   大粒径ペレットと中粒径ペレットの粒径比および中粒径ペレットと小粒径ペレットの粒径比が１０．５倍以上であることを特徴とするベントナイト成形体の充てん方法。
2. 大粒径ペレットを投入した後に、
   中粒径ペレットと小粒径ペレットの混合材料を上方から流し込み、
   大粒径ペレット相互のすき間空間を中粒径ペレットと小粒径ペレットの混合材料で満たすことにより、
   所定の空間にベントナイト成形体であるペレットを充てんすることを特徴とする請求項１に記載のベントナイト成形体の充てん方法。
3. 大粒径ペレットを投入した後に、中粒径ペレットを上方から流し込み、
   大粒径ペレット相互のすき間空間を中粒径ペレットで満たし、
   続いて、小粒径ペレットを上方から流し込み、
   中粒径ペレット相互のすき間空間を小粒径ペレットで満たすことにより、
   所定の空間にベントナイト成形体であるペレットを充てんすることを特徴とする請求項１に記載のベントナイト成形体の充てん方法。
4. 中粒径ペレットと小粒径ペレットの少なくとも一方を上方から流し込み、
   エアー噴射することで敷き均すことを特徴とする請求項１〜３のいずれか一つに記載のベントナイト成形体の充てん方法。
5. ベントナイト成形体を製造する際に、
   ペレットの平均直径をＤ（ｍｍ）で、含水比を実数値で表して、
   乾燥する際の乾燥条件を、初期含水比ｗ_０と乾燥途中の含水比ｗ_１に至る乾燥時間ｔ（Ｈｒ）の値からｖ＝（ｗ_０−ｗ_１）／ｔで算出した値を含水比低下速度ｖ（１／Ｈｒ）とした場合に、
   ペレットの乾燥速度条件ｖ・Ｄ^３が８０以下となるような乾燥速度条件にすることを特徴とする請求項１〜４のいずれか一つに記載のベントナイト成形体の充てん方法。
6. ベントナイト成形体を製造する際に、
   乾燥する際の乾燥速度を含水比０．２３から含水比０．１０に至るまでの平均的な含水比低下速度ｖ（１／Ｈｒ）で表した場合に、
   ペレットの粒径が５ｍｍ級の場合には含水比低下速度ｖを０．６４（１／Ｈｒ）以下、
   ペレットの粒径が１０ｍｍ級の場合には含水比低下速度ｖを０．０８（１／Ｈｒ）以下、
   ペレットの粒径が２０ｍｍ級の場合には含水比低下速度ｖを０．０１（１／Ｈｒ）以下、
   ペレットの粒径が３０ｍｍ級の場合には含水比低下速度ｖを０．００３（１／Ｈｒ）以下
   となるような乾燥速度条件にすることを特徴とする請求項１〜４のいずれか一つに記載のベントナイト成形体の充てん方法。
7. 請求項１〜６のいずれか一つに記載のベントナイト成形体の充てん方法により、所定の空間にベントナイト成形体であるペレットを充てんして構築される低透水性材料。

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