JP2017010804A

JP2017010804A - 電気化学反応セルスタックの製造方法および電気化学反応セルスタック

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Publication number: JP2017010804A
Application number: JP2015125674A
Authority: JP
Inventors: 千寛高木; Chihiro Takagi; 洋介伊藤; Yosuke Ito
Original assignee: NGK Spark Plug Co Ltd
Current assignee: Niterra Co Ltd
Priority date: 2015-06-23
Filing date: 2015-06-23
Publication date: 2017-01-12
Anticipated expiration: 2035-06-23
Also published as: JP6273233B2

Abstract

【課題】ガラスシール材の内部に気泡が形成されてガラスシール材のガスシール性が低下することを抑制する。
【解決手段】複数の単セルと、複数の導電性部材と、第１の方向において互いに隣り合う少なくとも１対の導電性部材の間の第１の空間に配置されたガラスシール材とを備える電気化学反応セルスタックの製造方法は、第１の空間にガラス材料を配置する第１の工程と、ガラス材料に対して第１の方向の一方側に位置する第１の導電性部材と、ガラス材料に対して第１の方向の他方側に位置する第２の導電性部材とを短絡させた状態で、ガラス材料の軟化点以上の温度でガラス材料を加熱してガラス材料を結晶化させることによってガラスシール材を形成する第２の工程とを含む。
【選択図】図６

Description

本明細書によって開示される技術は、電気化学反応セルスタックの製造方法に関する。

水素と酸素との電気化学反応を利用して発電を行う燃料電池の種類の１つとして、固体酸化物を含む電解質層を備える固体酸化物形の燃料電池（以下、「ＳＯＦＣ」ともいう）が知られている。ＳＯＦＣは、一般に、所定の方向（以下、「配列方向」ともいう）に並べて配置された複数の単セルを備える燃料電池スタックの形態で利用される。単セルは、電解質層と、電解質層を挟んで配列方向に互いに対向する空気極および燃料極とを含んでいる。

燃料電池スタックは、さらに、配列方向に並べて配置された複数の導電性部材を備える。例えば、燃料電池スタックは、導電性部材として、空気極に面する空気室と燃料極に面する燃料室とを仕切るセパレータや、配列方向においてセパレータと隣り合い、空気室または燃料室に面するインターコネクタを備える。

また、配列方向において互いに隣り合う２つの導電性部材（例えば、上記セパレータとインターコネクタ）の間の空間に、２つの導電性部材を電気的に絶縁しつつガスシール性を確保するために、ガラス材料が結晶化して形成されたガラスシール材が配置される場合がある（例えば特許文献１参照）。ガラスシール材は、２つの導電性部材の間の空間にガラス材料を配置し、ガラス材料の軟化点以上の温度でガラス材料を加熱して結晶化させることにより形成される。

特表２０１０−５１２６２６号公報

ガラス材料を加熱してガラスシール材を形成する際に、空気極側と燃料極側との間に酸素濃度差が存在すると、濃淡電池の作用により、ガラス材料を挟む２つの導電性部材間に電位差が発生する。この電位差によって、ガラス材料内部で酸素イオンの移動（すなわち、通電）が発生することにより、ガラス材料が発泡する。ガラス材料が発泡した状態で結晶化すると、内部に気泡を含むガラスシール材が形成される。ガラスシール材の内部に気泡が存在すると、例えば外部からの衝撃等によって内部の複数の気泡が連なり、ガラスシール材のガスシール性が低下するおそれがある。なお、空気極側と燃料極側との間の酸素濃度差は、例えば、燃料極側を還元雰囲気にした状態で空気極側に空気を導入することにより発生する。この酸素濃度差を解消するために、燃料極側に空気を導入することも考えられるが、燃料極側に空気を導入することは好ましくない。

なお、このような課題は、水の電気分解反応を利用して水素の生成を行う固体酸化物形の電解セル（以下、「ＳＯＥＣ」ともいう）の一形態である電解セルスタックの製造の際にも共通の課題である。なお、本明細書では、燃料電池スタックと電解セルスタックとをまとめて、電気化学反応セルスタックと呼ぶ。

本明細書では、上述した課題を解決することが可能な技術を開示する。

本明細書に開示される技術は、例えば、以下の形態として実現することが可能である。

（１）本明細書に開示される電気化学反応セルスタックの製造方法は、固体酸化物を含む電解質層と前記電解質層を挟んで第１の方向に互いに対向する空気極および燃料極とを含み、前記第１の方向に並べて配置された複数の単セルと、前記第１の方向に並べて配置され、前記第１の方向に延びるガス流路を構成するとともに導電性を有する複数の導電性部材と、前記複数の導電性部材の内、前記第１の方向において互いに隣り合う少なくとも１対の前記導電性部材の間の第１の空間に配置され、前記少なくとも１対の前記導電性部材に接するガラスシール材と、を備える電気化学反応セルスタックの製造方法において、前記第１の空間に前記ガラスシール材の結晶化前のガラス材料を配置する第１の工程と、前記ガラス材料に対して前記第１の方向の一方側に位置する第１の導電性部材と、前記ガラス材料に対して前記第１の方向の他方側に位置する第２の導電性部材とを、前記ガラス材料を介さずに短絡させた状態で、前記ガラス材料の軟化点以上の温度で前記ガラス材料を加熱して前記ガラス材料を結晶化させることによって前記ガラスシール材を形成する第２の工程と、を含む。本電気化学反応セルスタックの製造方法によれば、ガラス材料を加熱して結晶化させる際に、少なくとも１対の導電性部材の間の電位差を低減することができ、当該電位差によってガラス材料の内部で酸素イオンの移動が発生してガラス材料が発泡することを抑制することができ、ガラスシール材の内部に気泡が形成されることを抑制することができ、ガラスシール材のガスシール性が低下することを抑制することができる。

（２）上記電気化学反応セルスタックの製造方法において、前記少なくとも１対の前記導電性部材は、前記複数の単セルの前記第１の方向の一端側に配置され、前記空気極または前記燃料極に電気的に接続された集電部材と、前記集電部材に対して前記複数の単セルとは反対側に配置された平板状の部材と、であり、前記第２の工程において前記集電部材と前記平板状の部材とを短絡させるとしてもよい。本電気化学反応セルスタックの製造方法によれば、集電部材と平板状の部材との間を短絡させることにより、集電部材と平板状の部材とを互いに略同電位とすることができ、集電部材と平板状の部材との間に配置されるガラス材料の発泡をより確実に抑制して、ガラスシール材の内部に気泡が形成されることをより確実に抑制することができる。

（３）上記電気化学反応セルスタックの製造方法において、前記少なくとも１対の前記導電性部材は、前記空気極が面する空気室と前記燃料極が面する燃料室とを仕切るセパレータと、前記空気室および前記燃料室の一方に面し、前記第１の方向において前記セパレータと隣り合う第１のインターコネクタと、であり、前記第２の工程において前記第１のインターコネクタと、前記空気室および前記燃料室の他方に面する第２のインターコネクタとを短絡させるとしてもよい。本電気化学反応セルスタックの製造方法によれば、セパレータを挟んで第１の方向に互いに対向する第１のインターコネクタと第２のインターコネクタとの間を短絡させることにより、セパレータと第１のインターコネクタとを互いに略同電位とすることができ、セパレータと第１のインターコネクタとの間に配置されるガラス材料の発泡をより確実に抑制して、ガラスシール材の内部に気泡が形成されることをより確実に抑制することができる。

（４）上記電気化学反応セルスタックの製造方法において、前記第１の空間は、２つ以上であり、前記第１の工程において、少なくとも２つの前記第１の空間に前記ガラス材料を配置し、前記第１の導電性部材は、前記少なくとも２つの前記第１の空間のそれぞれに配置された複数の前記ガラス材料に対して前記第１の方向の前記一方側に位置する導電性部材であり、前記第２の導電性部材は、前記複数のガラス材料に対して前記第１の方向の前記他方側に位置する導電性部材であり、前記第２の工程において、前記第１の導電性部材と前記第２の導電性部材とを短絡させた状態で、前記複数のガラス材料のそれぞれを加熱するとしてもよい。本電気化学反応セルスタックの製造方法によれば、各第１の空間を挟む導電性部材間を個別に短絡させることなく、各ガラスシール材に気泡が形成されることを抑制することができ、製造工程の効率化を実現することができる。

（５）また、本明細書に開示される電気化学反応セルスタックは、固体酸化物を含む電解質層と前記電解質層を挟んで第１の方向に互いに対向する空気極および燃料極とを含み、前記第１の方向に並べて配置された複数の単セルと、前記第１の方向に並べて配置され、前記第１の方向に延びるガス流路を構成するとともに導電性を有する複数の導電性部材と、前記複数の導電性部材の内、前記第１の方向において互いに隣り合う少なくとも１対の前記導電性部材の間の第１の空間に配置され、前記少なくとも１対の前記導電性部材に接するガラス材料で形成されたガラスシール材と、を備える電気化学反応セルスタックにおいて、前記１対の導電性部材を離間させたときにおける前記１対の導電性部材の一方の導電性部材の表面に付着した前記ガラスシール材の表面粗さＲｋｕは、前記一方の導電性部材の表面の内、前記ガラスシール材の付着部分の周囲の部分の表面粗さＲｋｕより小さい。本電気化学反応セルスタックによれば、ガラスシール材の表面粗さＲｋｕが導電性部材の表面粗さＲｋｕより大きい場合と比較して、ガラスシール材の内部に気泡が少なくすることができ、ガラスシール材のガスシール性を向上させることができる。

なお、本明細書に開示される技術は、種々の形態で実現することが可能であり、例えば、複数の電気化学反応単セルを備える電気化学反応セルスタック（燃料電池スタックまたは電解セルスタック）、その製造方法等の形態で実現することが可能である。

本実施形態における燃料電池スタック１００の外観構成を示す斜視図である。図１のＩＩ−ＩＩの位置における燃料電池スタック１００のＸＺ断面構成を示す説明図である。図１のＩＩＩ−ＩＩＩの位置における燃料電池スタック１００のＹＺ断面構成を示す説明図である。図２に示す断面と同一の位置における互いに隣接する２つの発電単位１０２のＸＺ断面構成を示す説明図である。図３に示す断面と同一の位置における互いに隣接する２つの発電単位１０２のＹＺ断面構成を示す説明図である。燃料電池スタック１００の製造方法を示すフローチャートである。短絡対象対の間の短絡方法の一例を示す説明図である。本実施形態の製造方法によって形成された第３のガラスシール材５６に対する引張試験の様子を模式的に示す説明図である（（ａ）：引張試験前、（ｂ）：引張試験後）。比較例の製造方法によって形成された第３のガラスシール材５６Ｘに対する引張試験の様子を模式的に示す説明図である（（ａ）：引張試験前、（ｂ）：引張試験後）。

Ａ．実施形態：
Ａ−１．構成：
（燃料電池スタック１００の構成）
図１は、本実施形態における燃料電池スタック１００の外観構成を示す斜視図であり、図２は、図１のＩＩ−ＩＩの位置における燃料電池スタック１００のＸＺ断面構成を示す説明図であり、図３は、図１のＩＩＩ−ＩＩＩの位置における燃料電池スタック１００のＹＺ断面構成を示す説明図である。各図には、方向を特定するための互いに直交するＸＹＺ軸が示されている。本明細書では、便宜的に、Ｚ軸正方向を上方向と呼び、Ｚ軸負方向を下方向と呼ぶものとするが、燃料電池スタック１００は実際にはそのような向きとは異なる向きで設置されてもよい。図４以降についても同様である。

燃料電池スタック１００は、複数の（本実施形態では７つの）発電単位１０２と、第１のエンドプレート１０４と、第２のエンドプレート１０６と、集電板１８とを備える。７つの発電単位１０２は、所定の配列方向（本実施形態では上下方向（Ｚ軸方向））に並べて配置されている。集電板１８は、最も下に位置する発電単位１０２の下側に配置されている。第１のエンドプレート１０４は、最も上に位置する発電単位１０２の上側に配置され、第２のエンドプレート１０６は、集電板１８の下側に配置されている。なお、上記配列方向（上下方向）は、特許請求の範囲における第１の方向に相当する。

燃料電池スタック１００を構成する各層（発電単位１０２、第１および第２のエンドプレート１０４，１０６、集電板１８）のＺ方向回りの周縁部には、上下方向に貫通する複数の（本実施形態では８つの）孔が形成されており、各層に形成され互いに対応する孔同士が上下方向に連通して、第１のエンドプレート１０４から第２のエンドプレート１０６にわたって上下方向に延びる貫通孔１０８を構成している。以下の説明では、貫通孔１０８を構成するために燃料電池スタック１００の各層に形成された孔も、貫通孔１０８と呼ぶ場合がある。なお、後述するように、これらの貫通孔１０８は、特許請求の範囲におけるガス流路に相当するということができる。

各貫通孔１０８には上下方向に延びるボルト２２が挿入されており、ボルト２２とボルト２２の両側に嵌められたナット２４とによって、燃料電池スタック１００は締結されている。

各ボルト２２の軸部の外径は各貫通孔１０８の内径より小さい。そのため、各ボルト２２の軸部の外周面と各貫通孔１０８の内周面との間には、空間が確保されている。図１および図２に示すように、燃料電池スタック１００のＺ方向回りの外周における１つの辺（Ｙ軸に平行な２つの辺の内のＸ軸正方向側の辺）の中点付近に位置するボルト２２（ボルト２２Ａ）と、そのボルト２２Ａが挿入された貫通孔１０８とにより形成された空間は、燃料電池スタック１００の外部から酸化剤ガスＯＧが導入され、その酸化剤ガスＯＧを各発電単位１０２に供給するガス流路である酸化剤ガス導入マニホールド１６１として機能し、該辺の反対側の辺（Ｙ軸に平行な２つの辺の内のＸ軸負方向側の辺）の中点付近に位置するボルト２２（ボルト２２Ｂ）と、そのボルト２２Ｂが挿入された貫通孔１０８とにより形成された空間は、各発電単位１０２の空気室１６６から排出されたガスである酸化剤オフガスＯＯＧを燃料電池スタック１００の外部へと排出する酸化剤ガス排出マニホールド１６２として機能する。なお、本実施形態では、酸化剤ガスＯＧとして、例えば空気が使用される。

また、図１および図３に示すように、燃料電池スタック１００のＺ方向回りの外周における１つの辺（Ｘ軸に平行な２つの辺の内のＹ軸正方向側の辺）の中点付近に位置するボルト２２（ボルト２２Ｄ）と、そのボルト２２Ｄが挿入された貫通孔１０８とにより形成された空間は、燃料電池スタック１００の外部から燃料ガスＦＧが導入され、その燃料ガスＦＧを各発電単位１０２に供給する燃料ガス導入マニホールド１７１として機能し、該辺の反対側の辺（Ｘ軸に平行な２つの辺の内のＹ軸負方向側の辺）の中点付近に位置するボルト２２（ボルト２２Ｅ）と、そのボルト２２Ｅが挿入された貫通孔１０８とにより形成された空間は、各発電単位１０２の燃料室１７６から排出されたガスである燃料オフガスＦＯＧを燃料電池スタック１００の外部へと排出する燃料ガス排出マニホールド１７２として機能する。なお、本実施形態では、燃料ガスＦＧとして、例えば都市ガスを改質した水素リッチなガスが使用される。

燃料電池スタック１００には、４つのガス通路部材２７が設けられている。各ガス通路部材２７は、金属により形成されており、中空筒状の本体部２８と、本体部２８の側面から分岐した中空筒状の分岐部２９とを有している。分岐部２９の孔は本体部２８の孔と連通している。各ガス通路部材２７の分岐部２９には、ガス配管（図示せず）が接続される。また、図２に示すように、酸化剤ガス導入マニホールド１６１を形成するボルト２２Ａの位置に配置されたガス通路部材２７の本体部２８の孔は、酸化剤ガス導入マニホールド１６１に連通しており、酸化剤ガス排出マニホールド１６２を形成するボルト２２Ｂの位置に配置されたガス通路部材２７の本体部２８の孔は、酸化剤ガス排出マニホールド１６２に連通している。また、図３に示すように、燃料ガス導入マニホールド１７１を形成するボルト２２Ｄの位置に配置されたガス通路部材２７の本体部２８の孔は、燃料ガス導入マニホールド１７１に連通しており、燃料ガス排出マニホールド１７２を形成するボルト２２Ｅの位置に配置されたガス通路部材２７の本体部２８の孔は、燃料ガス排出マニホールド１７２に連通している。

図２および図３に示すように、ボルト２２の一方の側（上側）に嵌められたナット２４と燃料電池スタック１００の上端を構成する第１のエンドプレート１０４の上側表面との間、および、ボルト２２の他方の側（下側）に嵌められたナット２４と燃料電池スタック１００の下端を構成する第２のエンドプレート１０６の下側表面との間には、ガラス材料が結晶化して形成された第１のガラスシール材５２が介在している。ただし、ガス通路部材２７が設けられた箇所では、ナット２４と第２のエンドプレート１０６の表面との間に、ガス通路部材２７とガス通路部材２７の上側および下側のそれぞれに配置された第１のガラスシール材５２とが介在している。第１のガラスシール材５２には、上述した各貫通孔１０８やガス通路部材２７の本体部２８の孔に連通する孔が形成されている。第１のガラスシール材５２により、第１のガラスシール材５２を挟んで配列方向に互いに隣り合う２つの導電性部材（例えば、ナット２４と第１のエンドプレート１０４）が電気的に絶縁され、かつ、２つの導電性部材間のガスシール性が確保される。なお、本実施形態において、例えば第１のエンドプレート１０４の上側に配置されるナット２４の表面の内、第１のエンドプレート１０４側の表面は、ガス流路１６１，１６２を構成するということができる。

（エンドプレート１０４，１０６の構成）
第１および第２のエンドプレート１０４，１０６は、略矩形の平板形状の導電性部材であり、例えばステンレスにより形成されている。第２のエンドプレート１０６は、特許請求の範囲における平板状の部材に相当する。第１のエンドプレート１０４は、配列方向に略直交する方向（例えばＸ軸負方向）に突出する第１の突出部１４を備える。第１のエンドプレート１０４の第１の突出部１４は、燃料電池スタック１００のプラス側の出力端子として機能する。なお、本実施形態において、第１および第２のエンドプレート１０４，１０６には、貫通孔１０８が形成されており、これらの貫通孔１０８は、特許請求の範囲におけるガス流路に相当する。

（集電板１８の構成）
集電板１８は、略矩形の平板形状の導電性部材であり、例えばステンレスにより形成されている。集電板１８は、特許請求の範囲における集電部材に相当する。集電板１８は、配列方向に略直交する方向（例えばＸ軸正方向）に突出する第２の突出部１６を備える。集電板１８の突出部１６は、燃料電池スタック１００のマイナス側の出力端子として機能する。

集電板１８と第２のエンドプレート１０６との間には、ガラス材料が結晶化して形成された第２のガラスシール材５４と、マイカ等の絶縁材５７とが介在している。絶縁材５７には、上記各貫通孔１０８に対応する位置に孔が形成されており、この孔の内側に、第２のガラスシール材５４が配置されている。第２のガラスシール材５４には、上述した各貫通孔１０８に連通する孔が形成されている。第２のガラスシール材５４により、第２のガラスシール材５４を挟んで配列方向に互いに隣り合う２つの導電性部材である集電板１８と第２のエンドプレート１０６とが電気的に絶縁され、かつ、集電板１８と第２のエンドプレート１０６との間のガスシール性が確保される。

（発電単位１０２の構成）
図４は、図２に示す断面と同一の位置における互いに隣接する２つの発電単位１０２のＸＺ断面構成を示す説明図であり、図５は、図３に示す断面と同一の位置における互いに隣接する２つの発電単位１０２のＹＺ断面構成を示す説明図である。

図４および図５に示すように、発電の最小単位である発電単位１０２は、単セル１１０と、セパレータ１２０と、空気極側フレーム１３０と、空気極側集電体１３４と、燃料極側フレーム１４０と、燃料極側集電体１４４と、発電単位１０２の最上層および最下層を構成する一対のインターコネクタ１５０とを備えている。セパレータ１２０、空気極側フレーム１３０、燃料極側フレーム１４０、インターコネクタ１５０におけるＺ方向回りの周縁部には、上述したボルト２２が挿入される貫通孔１０８に対応する孔が形成されている。なお、本実施形態において、セパレータ１２０やインターコネクタ１５０に形成されている貫通孔１０８は、特許請求の範囲におけるガス流路に相当する。

インターコネクタ１５０は、略矩形の平板形状の導電性部材であり、例えばフェライト系ステンレスにより形成されている。インターコネクタ１５０は、発電単位１０２間の電気的導通を確保すると共に、発電単位１０２間での反応ガスの混合を防止する。なお、本実施形態では、２つの発電単位１０２が隣接して配置されている場合、１つのインターコネクタ１５０は、隣接する２つの発電単位１０２に共有されている。すなわち、ある発電単位１０２における上側のインターコネクタ１５０は、その発電単位１０２の上側に隣接する他の発電単位１０２における下側のインターコネクタ１５０と同一部材である。そのため、あるインターコネクタ１５０は、ある発電単位１０２における後述する空気極１１４に面する空気室１６６に面し、かつ、その発電単位１０２の上側に隣接する他の発電単位１０２における後述する燃料極１１６に面する燃料室１７６に面する。また、燃料電池スタック１００は第１のエンドプレート１０４および集電板１８を備えているため、燃料電池スタック１００において最も上に位置する発電単位１０２は上側のインターコネクタ１５０を備えておらず、最も下に位置する発電単位１０２は下側のインターコネクタ１５０を備えていない（図２および図３参照）。上側のインターコネクタ１５０は、特許請求の範囲における第１のインターコネクタに相当し、下側のインターコネクタ１５０は、特許請求の範囲における第２のインターコネクタに相当する。

単セル１１０は、電解質層１１２と、電解質層１１２を挟んで上下方向（発電単位１０２が並ぶ配列方向）に互いに対向する空気極１１４および燃料極１１６とを備える。なお、本実施形態の単セル１１０は、燃料極１１６で電解質層１１２および空気極１１４を支持する燃料極支持形の単セルである。

電解質層１１２は、矩形の平板形状部材であり、例えば、ＹＳＺ（イットリア安定化ジルコニア）、ＳｃＳＺ（スカンジア安定化ジルコニア）、ＳＤＣ（サマリウムドープセリア）、ＧＤＣ（ガドリニウムドープセリア）、ペロブスカイト型酸化物等の固体酸化物により形成されている。空気極１１４は、矩形の平板形状部材であり、例えば、ペロブスカイト型酸化物（例えばＬＳＣＦ（ランタンストロンチウムコバルト鉄酸化物）、ＬＳＭ（ランタンストロンチウムマンガン酸化物）、ＬＮＦ（ランタンニッケル鉄））により形成されている。燃料極１１６は、矩形の平板形状部材であり、例えば、Ｎｉ（ニッケル）、Ｎｉとセラミック粒子からなるサーメット、Ｎｉ基合金等により形成されている。このように、本実施形態の単セル１１０（発電単位１０２）は、電解質として固体酸化物を用いる固体酸化物形燃料電池（ＳＯＦＣ）である。

セパレータ１２０は、中央付近に上下方向に貫通する略矩形の孔１２１が形成されたフレーム状の部材であり、例えば、金属により形成されている。セパレータ１２０における孔１２１の周囲部分は、電解質層１１２における空気極１１４の側の表面の周縁部に対向している。セパレータ１２０は、その対向した部分に配置されたロウ材（例えばＡｇロウ）により形成された接合部１２４により、電解質層１１２（単セル１１０）と接合されている。セパレータ１２０により、空気極１１４に面する空気室１６６と燃料極１１６に面する燃料室１７６とが区画され、単セル１１０の周縁部における一方の電極側から他方の電極側へのガスのリークが抑制される。なお、セパレータ１２０が接合された単セル１１０をセパレータ付き単セルともいう。

空気極側フレーム１３０は、中央付近に上下方向に貫通する略矩形の孔１３１が形成されたフレーム状の部材であり、例えば、マイカ等の絶縁体により形成されている。空気極側フレーム１３０の孔１３１は、空気極１１４に面する空気室１６６を構成する。空気極側フレーム１３０は、セパレータ１２０における電解質層１１２に対向する側とは反対側の表面の周縁部と、インターコネクタ１５０における空気極１１４に対向する側の表面の周縁部とに接触している。すなわち、空気極側フレーム１３０は、配列方向に隣り合うセパレータ１２０とインターコネクタ１５０との間に配置されている。また、空気極側フレーム１３０によって、発電単位１０２に含まれる一対のインターコネクタ１５０間が電気的に絶縁される。また、空気極側フレーム１３０には、酸化剤ガス導入マニホールド１６１と空気室１６６とを連通する酸化剤ガス供給連通孔１３２と、空気室１６６と酸化剤ガス排出マニホールド１６２とを連通する酸化剤ガス排出連通孔１３３とが形成されている。

空気極側フレーム１３０における各貫通孔１０８の内側には、ガラス材料が結晶化して形成された第３のガラスシール材５６が配置されている。すなわち、空気極側フレーム１３０を挟んで隣り合うセパレータ１２０とインターコネクタ１５０との間には、各マニホールドを取り囲むように第３のガラスシール材５６が配置されている。第３のガラスシール材５６により、第３のガラスシール材５６を挟んで配列方向に互いに隣り合う２つの導電性部材であるセパレータ１２０とインターコネクタ１５０とが電気的に絶縁され、かつ、セパレータ１２０とインターコネクタ１５０との間のガスシール性が確保される。

燃料極側フレーム１４０は、中央付近に上下方向に貫通する略矩形の孔１４１が形成されたフレーム状の部材であり、例えば、金属により形成されている。燃料極側フレーム１４０の孔１４１は、燃料極１１６に面する燃料室１７６を構成する。燃料極側フレーム１４０は、セパレータ１２０における電解質層１１２に対向する側の表面の周縁部と、インターコネクタ１５０における燃料極１１６に対向する側の表面の周縁部とに接触している。また、燃料極側フレーム１４０には、燃料ガス導入マニホールド１７１と燃料室１７６とを連通する燃料ガス供給連通孔１４２と、燃料室１７６と燃料ガス排出マニホールド１７２とを連通する燃料ガス排出連通孔１４３とが形成されている。

燃料極側集電体１４４は、燃料室１７６内に配置されている。燃料極側集電体１４４は、インターコネクタ対向部１４６と、電極対向部１４５と、電極対向部１４５とインターコネクタ対向部１４６とをつなぐ連接部１４７とを備えており、例えば、ニッケルやニッケル合金、ステンレス等により形成されている。電極対向部１４５は、燃料極１１６における電解質層１１２に対向する側とは反対側の表面に接触しており、インターコネクタ対向部１４６は、インターコネクタ１５０における燃料極１１６に対向する側の表面に接触している。ただし、上述したように、燃料電池スタック１００において最も下に位置する発電単位１０２は下側のインターコネクタ１５０を備えていないため、当該発電単位１０２におけるインターコネクタ対向部１４６は、集電板１８の表面に接触している。燃料極側集電体１４４は、このような構成であるため、燃料極１１６とインターコネクタ１５０（または集電板１８）とを電気的に接続する。なお、電極対向部１４５とインターコネクタ対向部１４６との間には、例えばマイカにより形成されたスペーサー１４９が配置されている。そのため、燃料極側集電体１４４が温度サイクルや反応ガス圧力変動による発電単位１０２の変形に追随し、燃料極側集電体１４４を介した燃料極１１６とインターコネクタ１５０との電気的接続が良好に維持される。

空気極側集電体１３４は、空気室１６６内に配置されている。空気極側集電体１３４は、複数の略四角柱状の集電体要素１３５から構成されており、例えば、フェライト系ステンレスにより形成されている。空気極側集電体１３４は、空気極１１４における電解質層１１２に対向する側とは反対側の表面と、インターコネクタ１５０における空気極１１４に対向する側の表面とに接触している。ただし、上述したように、燃料電池スタック１００において最も上に位置する発電単位１０２は上側のインターコネクタ１５０を備えていないため、当該発電単位１０２の空気極側集電体１３４は、第１のエンドプレート１０４の表面に接触している。このように、空気極側集電体１３４は、空気極１１４とインターコネクタ１５０（または第１のエンドプレート１０４）とを電気的に接続する。なお、空気極側集電体１３４とインターコネクタ１５０とが一体の部材として形成されていてもよい。

Ａ−２．燃料電池スタック１００の動作：
図２および図４に示すように、酸化剤ガス導入マニホールド１６１の位置に設けられたガス通路部材２７の分岐部２９に接続されたガス配管（図示せず）を介して酸化剤ガスＯＧが供給されると、酸化剤ガスＯＧは、ガス通路部材２７の分岐部２９および本体部２８の孔を介して酸化剤ガス導入マニホールド１６１に供給され、酸化剤ガス導入マニホールド１６１から各発電単位１０２の酸化剤ガス供給連通孔１３２を介して、空気室１６６に供給される。また、図３および図５に示すように、燃料ガス導入マニホールド１７１の位置に設けられたガス通路部材２７の分岐部２９に接続されたガス配管（図示せず）を介して燃料ガスＦＧが供給されると、燃料ガスＦＧは、ガス通路部材２７の分岐部２９および本体部２８の孔を介して燃料ガス導入マニホールド１７１に供給され、燃料ガス導入マニホールド１７１から各発電単位１０２の燃料ガス供給連通孔１４２を介して、燃料室１７６に供給される。

各発電単位１０２の空気室１６６に酸化剤ガスＯＧが供給され、燃料室１７６に燃料ガスＦＧが供給されると、単セル１１０において酸化剤ガスＯＧおよび燃料ガスＦＧの電気化学反応による発電が行われる。この発電反応は発熱反応である。各発電単位１０２において、単セル１１０の空気極１１４は空気極側集電体１３４を介して一方のインターコネクタ１５０に電気的に接続され、燃料極１１６は燃料極側集電体１４４を介して他方のインターコネクタ１５０に電気的に接続されている。また、燃料電池スタック１００に含まれる複数の発電単位１０２は、電気的に直列に接続されている。そのため、出力端子として機能する第１のエンドプレート１０４の第１の突出部１４と集電板１８の第２の突出部１６とから、各発電単位１０２において生成された電気エネルギーが取り出される。なお、ＳＯＦＣは、比較的高温（例えば７００℃から１０００℃）で発電が行われることから、起動後、発電により発生する熱で高温が維持できる状態になるまで、燃料電池スタック１００が加熱器（図示せず）により加熱されてもよい。

各発電単位１０２の空気室１６６から排出された酸化剤オフガスＯＯＧは、図２および図４に示すように、酸化剤ガス排出連通孔１３３を介して酸化剤ガス排出マニホールド１６２に排出され、さらに酸化剤ガス排出マニホールド１６２の位置に設けられたガス通路部材２７の本体部２８および分岐部２９の孔を経て、当該分岐部２９に接続されたガス配管（図示せず）を介して燃料電池スタック１００の外部に排出される。また、各発電単位１０２の燃料室１７６から排出された燃料オフガスＦＯＧは、図３および図５に示すように、燃料ガス排出連通孔１４３を介して燃料ガス排出マニホールド１７２に排出され、さらに燃料ガス排出マニホールド１７２の位置に設けられたガス通路部材２７の本体部２８および分岐部２９の孔を経て、当該分岐部２９に接続されたガス配管（図示しない）を介して燃料電池スタック１００の外部に排出される。

Ａ−３．燃料電池スタック１００の製造方法：
図６は、上述した構成の燃料電池スタック１００の製造方法を示すフローチャートである。まず、上述した第１のガラスシール材５２と第２のガラスシール材５４と第３のガラスシール材５６とが形成されるべき位置に、各ガラスシール材５２，５４，５６の結晶化前のガラス材料が配置される（Ｓ１１０）。各ガラスシール材５２，５４，５６が形成されるべき位置とは、燃料電池スタック１００において各ガラスシール材５２，５４，５６を挟んで隣り合う２つの導電性部材の間の空間である。具体的には、第１のガラスシール材５２が形成されるべき位置とは、ナット２４と第１のエンドプレート１０４または第２のエンドプレート１０６との間の空間や、ガス通路部材２７とナット２４または第２のエンドプレート１０６との間の空間である。また、第２のガラスシール材５４が形成されるべき位置とは、第２のエンドプレート１０６と集電板１８との間の空間である。また、第３のガラスシール材５６が形成されるべき位置とは、各発電単位１０２において空気極側フレーム１３０を挟んで隣り合うセパレータ１２０とインターコネクタ１５０との間の空間である。これらの空間は、特許請求の範囲における第１の空間に相当する。また、Ｓ１１０の工程は、特許請求の範囲における第１の工程に相当する。以下の説明では、各ガラスシール材５２，５４，５６を挟んで隣り合う２つの導電性部材を、「シール対象対」という。

次に、燃料電池スタック１００を構成する各部材が組み立てられ、ボルト２２およびナット２４によって締結される（Ｓ１２０）。この際には、各部材に形成された貫通孔１０８にボルト２２が挿通される。

次に、Ｓ１１０で配置されたガラス材料に対して配列方向の一方側に位置する第１の導電性部材と、ガラス材料に対して配列方向の他方側に位置する第２の導電性部材との間が、ガラス材料を介さずに短絡される（Ｓ１３０）。以下の説明では、第１の導電性部材と第２の導電性部材との組を、「短絡対象対」という。

図７は、短絡対象対の間の短絡方法の一例を示す説明図である。図７に示すように、第１のガラスシール材５２に関しては、ナット２４と第１のエンドプレート１０４との間や、ガス通路部材２７とナット２４または第２のエンドプレート１０６との間が、第１の短絡配線ＳＣ１によって短絡される。すなわち、第１のガラスシール材５２に関しては、シール対象対自身が短絡対象対とされる。シール対象対の間を短絡させることにより、シール対象対の電位が互いに略同一となる。

同様に、第２のガラスシール材５４に関しては、第２のエンドプレート１０６と集電板１８との間が、第２の短絡配線ＳＣ２によって短絡される。すなわち、第２のガラスシール材５４に関しては、シール対象対自身が短絡対象対とされ、シール対象対の電位が互いに略同一となる。

また、第３のガラスシール材５６に関しては、第１のエンドプレート１０４と集電板１８との間が、第３の短絡配線ＳＣ３によって短絡される。すなわち、第３のガラスシール材５６に関しては、シール対象対（セパレータ１２０およびインターコネクタ１５０）と短絡対象対とが異なる。第１のエンドプレート１０４と集電板１８との間を短絡させることにより、両者の電位が互いに略同一となり、その結果、第１のエンドプレート１０４と集電板１８との間に介在している各導電性部材（例えばセパレータ１２０およびインターコネクタ１５０）の電位差が低減される。

次に、Ｓ１２０において各部材が組み立てられてできた構成体が、ガラス材料の軟化点以上の温度（例えば７７０℃以上）で加熱される。これにより、構成体に含まれる各ガラス材料が加熱されて結晶化し、上述した構成のガラスシール材５２，５４，５６が形成される（Ｓ１４０）。Ｓ１３０およびＳ１４０の工程は、特許請求の範囲における第２の工程に相当する。なお、この後、冷却処理や短絡配線ＳＣの撤去等が適宜行われる。以上の工程により、上述した構成の燃料電池スタック１００が製造される。

Ａ−４．本実施形態の効果：
上述したように、本実施形態の燃料電池スタック１００の製造方法では、配列方向に互いに隣り合う少なくとも１対の導電性部材（シール対象対）の間の空間にガラス材料が配置され、各部材の組み立てに伴いシール対象対に形成された各貫通孔１０８にボルト２２が挿通され、ガラス材料に対して配列方向の一方側に位置する第１の導電性部材とガラス材料に対して配列方向の他方側に位置する第２の導電性部材との間（短絡対象対の間）がガラス材料を介さずに短絡された状態で、ガラス材料の軟化点以上の温度でガラス材料が加熱されることにより、ガラス材料が結晶化して各ガラスシール材５２，５４，５６が形成される。そのため、ガラス材料を加熱して結晶化させる際に、シール対象対の間の電位差を低減することができ、当該電位差によってガラス材料の内部で酸素イオンの移動が発生してガラス材料が発泡することを抑制することができる。これにより、各ガラスシール材５２，５４，５６の内部に気泡が形成されることを抑制することができ、各ガラスシール材５２，５４，５６のガスシール性が低下することを抑制することができる。

また、本実施形態の燃料電池スタック１００の製造方法では、第２のガラスシール材５４に関しては、シール対象対である第２のエンドプレート１０６および集電板１８自身が短絡対象対とされる。すなわち、第２のガラスシール材５４の形成のためのガラス材料の加熱の際に、第２のエンドプレート１０６と集電板１８との間がガラス材料を介さずに短絡される。そのため、第２のエンドプレート１０６と集電板１８とを互いに略同電位とすることができ、ガラス材料の発泡をより確実に抑制して、第２のガラスシール材５４の内部に気泡が形成されることをより確実に抑制することができる。なお、この点は、第１のガラスシール材５２に関しても同様である。

また、本実施形態の燃料電池スタック１００の製造方法では、第３のガラスシール材５６に関しては、複数の発電単位１０２のそれぞれのセパレータ１２０とインターコネクタ１５０との間にガラス材料が配置され、配置された複数のガラス材料に対して配列方向の一方側に位置する導電性部材（第１のエンドプレート１０４）と、複数のガラス材料に対して配列方向の他方側に位置する導電性部材（集電板１８）との間がガラス材料を介さずに短絡された状態で、複数のガラス材料が加熱されることにより、各第３のガラスシール材５６が形成される。そのため、各発電単位１０２のセパレータ１２０を挟んで上下方向（Ｚ方向）に互いに対向する一対のインターコネクタ１５０の間を個別に短絡させることなく、各第３のガラスシール材５６に気泡が形成されることを抑制することができ、製造工程の効率化を実現することができる。

Ａ−５．各ガラスシール材５２，５４，５６の内部の気泡について：
上述したように、本実施形態の燃料電池スタック１００の製造方法によれば、各ガラスシール材５２，５４，５６の内部に気泡が形成されることを抑制することができる。各ガラスシール材５２，５４，５６の内部に気泡が少ないことは、以下に説明するように、試験片に対する引張試験を行った際の各部材の表面粗さＲｋｕ（ＪＩＳＢ６０１：２０１３に規定される表面の鋭さ（尖度）を表す指標値）によって表される。

図８は、本実施形態の製造方法によって形成された第３のガラスシール材５６に対する引張試験の様子を模式的に示す説明図であり、図９は、比較例の製造方法によって形成された第３のガラスシール材５６Ｘに対する引張試験の様子を模式的に示す説明図である。ここで、比較例の製造方法は、短絡対象対の間を短絡させることなく、第３のガラスシール材５６Ｘを形成するためのガラス材料の加熱を行う方法である。

上述したように、第３のガラスシール材５６は、シール対象対であるセパレータ１２０とインターコネクタ１５０との間に配置されているため、引張試験には、図８，９に示すセパレータ１２０とインターコネクタ１５０と第３のガラスシール材５６とを備える試験片が用いられる。具体的には、試験片に対してセパレータ１２０とインターコネクタ１５０とを互いに離間させるような引張荷重を与え、第３のガラスシール材５６の位置で破断させる。図８（ａ）および図９（ａ）は、引張試験前の試験片を模式的に示し、図８（ｂ）および図９（ｂ）は、引張試験後の試験片を模式的に示す。この結果、第３のガラスシール材５６の一部はセパレータ１２０に付着し、第３のガラスシール材５６の他の一部はインターコネクタ１５０に付着した状態となる。この状態で、第３のガラスシール材５６の破断面の表面粗さＲｋｕと、セパレータ１２０またはインターコネクタ１５０における第３のガラスシール材５６が付着した部分の周囲の部分の表面粗さＲｋｕとを比較するものとする。なお、引張荷重を与える速度（引張速度）は、ＪＩＳＫ６８６８−２（接着剤−構造接着のせん断挙動の測定第2部：厚肉被着材を用いた引張り試験方法）に規定された条件に準拠するものとし、試験片サイズや固定方法などは、製品サイズに応じて適宜設定するものとする。

本実施形態の製造方法によって形成された第３のガラスシール材５６の内部には、気泡が存在しないか、存在するとしてもその数は比較的少ない。そのため、セパレータ１２０とインターコネクタ１５０とを互いに離間させたときの第３のガラスシール材５６の破断面の表面粗さＲｋｕは、比較的小さくなる。具体的には、第３のガラスシール材５６の破断面の表面粗さＲｋｕは、セパレータ１２０またはインターコネクタ１５０における第３のガラスシール材５６が付着した部分の周囲の部分の表面粗さＲｋｕより小さくなる。

一方、比較例の製造方法によって形成された第３のガラスシール材５６Ｘの内部には、比較的多くの気泡ＡＢが存在する。そのため、セパレータ１２０とインターコネクタ１５０とを互いに離間させたときの第３のガラスシール材５６Ｘの破断面の表面粗さＲｋｕは、比較的大きくなる。具体的には、第３のガラスシール材５６Ｘの破断面の表面粗さＲｋｕは、セパレータ１２０またはインターコネクタ１５０における第３のガラスシール材５６Ｘが付着した部分の周囲の部分の表面粗さＲｋｕより大きくなる。

なお、図８および図９では、第３のガラスシール材５６について説明したが、第１，２のガラスシール材５２，５４についても同様の試験によって、内部に気泡が少ないことを検証することができる。

このように、シール対象対を互いに離間させたときにおけるシール対象対を構成する一方の導電性部材に付着した各ガラスシール材５２，５４，５６の表面粗さＲｋｕが、上記一方の導電性部材の表面の内、各ガラスシール材５２，５４，５６の付着部分の周囲の部分の表面粗さＲｋｕより小さいと、各ガラスシール材５２，５４，５６の表面粗さＲｋｕが導電性部材の表面粗さＲｋｕより大きい場合と比較して、各ガラスシール材５２，５４，５６の内部に気泡が少なく、各ガラスシール材５２，５４，５６のガスシール性が高いと言える。

Ｂ．変形例：
本明細書で開示される技術は、上述の実施形態に限られるものではなく、その要旨を逸脱しない範囲において種々の形態に変形することができ、例えば次のような変形も可能である。

上記実施形態では、ガラス材料の加熱の際に、第３のガラスシール材５６に関しては、シール対象対（セパレータ１２０およびインターコネクタ１５０）ではなく、第１のエンドプレート１０４と集電板１８との間を短絡させるとしているが、これに代えて、例えば、シール対象対のセパレータ１２０を挟んで上下方向（Ｚ方向）に互いに対向するインターコネクタ１５０（各発電単位１０２における下側のインターコネクタ１５０と上側のインターコネクタ１５０）との間を短絡配線ＳＣにより接続して短絡させてもよい。このようにしても、下側のインターコネクタ１５０と上側のインターコネクタ１５０との電位が互いに略同一となり、その結果、下側のインターコネクタ１５０と上側のインターコネクタ１５０との間に介在しているセパレータ１２０との電位差が低減されるため、第３のガラスシール材５６の内部に気泡が形成されることを抑制することができる。

また、上記実施形態では、第３のガラスシール材５６に関しては、第１のエンドプレート１０４と集電板１８との間を短絡させ、第２のガラスシール材５４に関しては、集電板１８と第２のエンドプレート１０６との間を短絡させるとしているが、これに代えて、第１のエンドプレート１０４と第２のエンドプレート１０６との間を短絡させるとしてもよい。このようにしても、第１のエンドプレート１０４と第２のエンドプレート１０６との電位が互いに略同一となり、その結果、第１のエンドプレート１０４と第２のエンドプレート１０６との間に介在している各導電性部材（例えばセパレータ１２０、インターコネクタ１５０、集電板１８）の電位差が低減されるため、第３のガラスシール材５６および第２のガラスシール材５４の内部に気泡が形成されることを抑制することができる。

また、ガラスシール材５２，５４，５６の内の一部がガラス以外の材料で形成されていてもよい。また、ガラスシール材５２，５４，５６に加えて、または、ガラスシール材５２，５４，５６の一部または全部に代えて、１対の導電性部材の間に配置された他のガラスシール材が設けられているとしてもよい。

上記実施形態では、ガラスシール材に接する１対の導電性部材として、ナット２４と第１のエンドプレート１０４または第２のエンドプレート１０６、ガス通路部材２７とナット２４または第２のエンドプレート１０６、第２のエンドプレート１０６と集電板１８、セパレータ１２０とインターコネクタ１５０としているが、これに限定されない。要するに、上記１対の導電性部材は、次のような組み合わせであれば、濃淡電池の作用により電位差が生じ得るため、本発明を適用することにより、ガラスシール材の内部に気泡が形成されてガラスシール材のガスシール性が低下することを抑制することができる。
（１）１対の導電性部材の内、一方が、空気室１６６に面する部材（インターコネクタ１５０等）である場合、他方は、上記空気室１６６と同じ単セル１１０の燃料室１７６に面する部材（セパレータ１２０等）、または、燃料電池スタック１００の外部に面する部材（第１のエンドプレート１０４やナット２４等）
（２）１対の導電性部材の内、一方が、燃料室１７６に面する部材（集電板１８等）である場合、他方は、燃料電池スタック１００の外部に面する部材（第２のエンドプレート１０６等）

また、上記実施形態において、燃料電池スタック１００に含まれる発電単位１０２の個数は、あくまで一例であり、発電単位１０２の個数は燃料電池スタック１００に要求される出力電圧等に応じて適宜決められる。

また、上記実施形態では、各ボルト２２の軸部の外周面と各貫通孔１０８の内周面との間の空間を各マニホールドとして利用しているが、これに代えて、各ボルト２２の軸部に軸方向の孔を形成し、その孔を各マニホールドとして利用してもよい。また、各マニホールドを各ボルト２２が挿入される各貫通孔１０８とは別に設けてもよい。

また、上記実施形態では、２つの発電単位１０２が隣接して配置されている場合には、１つのインターコネクタ１５０が隣接する２つの発電単位１０２に共有されるとしているが、このような場合でも、２つの発電単位１０２がそれぞれのインターコネクタ１５０を備えてもよい。また、上記実施形態では、燃料電池スタック１００において最も上に位置する発電単位１０２の上側のインターコネクタ１５０や、最も下に位置する発電単位１０２の下側のインターコネクタ１５０は省略されているが、これらのインターコネクタ１５０を省略せずに設けてもよい。

また、上記実施形態において、燃料極側集電体１４４は、空気極側集電体１３４と同様の構成であってもよく、燃料極側集電体１４４と隣接するインターコネクタ１５０とが一体部材であってもよい。また、空気極側フレーム１３０ではなく燃料極側フレーム１４０が絶縁体であってもよい。また、空気極側フレーム１３０や燃料極側フレーム１４０は、多層構成であってもよい。

また、上記実施形態における各部材を形成する材料は、あくまで例示であり、各部材が他の材料により形成されてもよい。

また、上記実施形態において、都市ガスを改質して水素リッチな燃料ガスＦＧを得るとしているが、ＬＰガスや灯油、メタノール、ガソリン等の他の原料から燃料ガスＦＧを得るとしてもよいし、燃料ガスＦＧとして純水素を利用してもよい。

本明細書において、部材（または部材のある部分、以下同様）Ａを挟んで部材Ｂと部材Ｃとが互いに対向するとは、部材Ａと部材Ｂまたは部材Ｃとが隣接する形態に限定されず、部材Ａと部材Ｂまたは部材Ｃとの間に他の構成要素が介在する形態を含む。例えば、電解質層１１２と空気極１１４との間に他の層が設けられた構成であっても、空気極１１４と燃料極１１６とは電解質層１１２を挟んで互いに対向すると言える。

また、上記実施形態では、燃料ガスに含まれる水素と酸化剤ガスに含まれる酸素との電気化学反応を利用して発電を行うＳＯＦＣを対象としているが、本発明は、水の電気分解反応を利用して水素の生成を行う固体酸化物形の電解セル（ＳＯＥＣ）の最小単位である電解セル単位や、複数の電解セル単位を備える電解セルスタックにも同様に適用可能である。なお、電解セルスタックの構成は、例えば特開２０１４−２０７１２０号に記載されているように公知であるためここでは詳述しないが、概略的には上述した実施形態における燃料電池スタック１００と同様の構成である。すなわち、上述した実施形態における燃料電池スタック１００を電解セルスタックと読み替え、発電単位１０２を電解セル単位と読み替えればよい。ただし、電解セルスタックの運転の際には、空気極１１４がプラス（陽極）で燃料極１１６がマイナス（陰極）となるように両電極間に電圧が印加されると共に、貫通孔１０８を介して原料ガスとしての水蒸気が供給される。これにより、各電解セル単位において水の電気分解反応が起こり、燃料室１７６で水素ガスが発生し、貫通孔１０８を介して電解セルスタックの外部に水素が取り出される。このような構成の電解セル単位および電解セルスタックを製造する際にも、上記実施形態と同様に、配列方向に互いに隣り合う少なくとも１対の導電性部材（シール対象対）の間の空間にガラス材料が配置され、各部材の組み立てに伴いシール対象対に形成された各貫通孔１０８にボルト２２が挿通され、ガラス材料に対して配列方向の一方側に位置する第１の導電性部材とガラス材料に対して配列方向の他方側に位置する第２の導電性部材との間（短絡対象対の間）がガラス材料を介さずに短絡された状態で、ガラス材料の軟化点以上の温度でガラス材料が加熱されることにより、ガラス材料が結晶化して各ガラスシール材５２，５４，５６が形成されれば、各ガラスシール材５２，５４，５６の内部に気泡が形成されることを抑制することができ、各ガラスシール材５２，５４，５６のガスシール性が低下することを抑制することができる。また、このような構成の電解セル単位および電解セルスタックについても、上記実施形態と同様に、シール対象対を互いに離間させたときにおけるシール対象対を構成する一方の導電性部材に付着した各ガラスシール材５２，５４，５６の表面粗さＲｋｕが、上記一方の導電性部材の表面の内、各ガラスシール材５２，５４，５６の付着部分の周囲の部分の表面粗さＲｋｕより小さいと、各ガラスシール材５２，５４，５６の表面粗さＲｋｕが導電性部材の表面粗さＲｋｕより大きい場合と比較して、各ガラスシール材５２，５４，５６の内部に気泡が少なく、各ガラスシール材５２，５４，５６のガスシール性が高い。

１４：第１の突出部１６：第２の突出部１８：集電板２２：ボルト２４：ナット２７：ガス通路部材２８：本体部２９：分岐部５２：第１のガラスシール材５４：第２のガラスシール材５６：第３のガラスシール材１００：燃料電池スタック１０２：発電単位１０４：第１のエンドプレート１０６：第２のエンドプレート１０８：貫通孔１１０：単セル１１２：電解質層１１４：空気極１１６：燃料極１２０：セパレータ１２１：孔１２４：接合部１３０：空気極側フレーム１３１：孔１３２：酸化剤ガス供給連通孔１３３：酸化剤ガス排出連通孔１３４：空気極側集電体１３５：集電体要素１４０：燃料極側フレーム１４１：孔１４２：燃料ガス供給連通孔１４３：燃料ガス排出連通孔１４４：燃料極側集電体１４５：電極対向部１４６：インターコネクタ対向部１４７：連接部１４９：スペーサー１５０：インターコネクタ１６１：酸化剤ガス導入マニホールド１６２：酸化剤ガス排出マニホールド１６６：空気室１７１：燃料ガス導入マニホールド１７２：燃料ガス排出マニホールド１７６：燃料室

Claims

固体酸化物を含む電解質層と前記電解質層を挟んで第１の方向に互いに対向する空気極および燃料極とを含み、前記第１の方向に並べて配置された複数の単セルと、
前記第１の方向に並べて配置され、前記第１の方向に延びるガス流路を構成するとともに導電性を有する複数の導電性部材と、
前記複数の導電性部材の内、前記第１の方向において互いに隣り合う少なくとも１対の前記導電性部材の間の第１の空間に配置され、前記少なくとも１対の前記導電性部材に接するガラスシール材と、を備える電気化学反応セルスタックの製造方法において、
前記第１の空間に前記ガラスシール材の結晶化前のガラス材料を配置する第１の工程と、
前記ガラス材料に対して前記第１の方向の一方側に位置する第１の導電性部材と、前記ガラス材料に対して前記第１の方向の他方側に位置する第２の導電性部材とを、前記ガラス材料を介さずに短絡させた状態で、前記ガラス材料の軟化点以上の温度で前記ガラス材料を加熱して前記ガラス材料を結晶化させることによって前記ガラスシール材を形成する第２の工程と、を含むことを特徴とする、電気化学反応セルスタックの製造方法。
請求項１に記載の電気化学反応セルスタックの製造方法において、
前記少なくとも１対の前記導電性部材は、
前記複数の単セルの前記第１の方向の一端側に配置され、前記空気極または前記燃料極に電気的に接続された集電部材と、
前記集電部材に対して前記複数の単セルとは反対側に配置された平板状の部材と、であり、
前記第２の工程において前記集電部材と前記平板状の部材とを短絡させることを特徴とする、電気化学反応セルスタックの製造方法。
請求項１に記載の電気化学反応セルスタックの製造方法において、
前記少なくとも１対の前記導電性部材は、
前記空気極が面する空気室と前記燃料極が面する燃料室とを仕切るセパレータと、
前記空気室および前記燃料室の一方に面し、前記第１の方向において前記セパレータと隣り合う第１のインターコネクタと、であり、
前記第２の工程において前記第１のインターコネクタと、前記空気室および前記燃料室の他方に面する第２のインターコネクタとを短絡させることを特徴とする、電気化学反応セルスタックの製造方法。
請求項１に記載の電気化学反応セルスタックの製造方法において、
前記第１の空間は、２つ以上であり、
前記第１の工程において、少なくとも２つの前記第１の空間に前記ガラス材料を配置し、
前記第１の導電性部材は、前記少なくとも２つの前記第１の空間のそれぞれに配置された複数の前記ガラス材料に対して前記第１の方向の前記一方側に位置する導電性部材であり、前記第２の導電性部材は、前記複数のガラス材料に対して前記第１の方向の前記他方側に位置する導電性部材であり、
前記第２の工程において、前記第１の導電性部材と前記第２の導電性部材とを短絡させた状態で、前記複数のガラス材料のそれぞれを加熱することを特徴とする、電気化学反応セルスタックの製造方法。
請求項１から請求項４までのいずれか一項に記載の電気化学反応セルスタックの製造方法において、
前記電気化学反応セルスタックは、発電を行う燃料電池スタックであることを特徴とする、電気化学反応セルスタックの製造方法。
固体酸化物を含む電解質層と前記電解質層を挟んで第１の方向に互いに対向する空気極および燃料極とを含み、前記第１の方向に並べて配置された複数の単セルと、
前記第１の方向に並べて配置され、前記第１の方向に延びるガス流路を構成するとともに導電性を有する複数の導電性部材と、
前記複数の導電性部材の内、前記第１の方向において互いに隣り合う少なくとも１対の前記導電性部材の間の第１の空間に配置され、前記少なくとも１対の前記導電性部材に接するガラス材料で形成されたガラスシール材と、を備える電気化学反応セルスタックにおいて、
前記１対の導電性部材を離間させたときにおける前記１対の導電性部材の一方の導電性部材の表面に付着した前記ガラスシール材の表面粗さＲｋｕは、前記一方の導電性部材の表面の内、前記ガラスシール材の付着部分の周囲の部分の表面粗さＲｋｕより小さいことを特徴とする、電気化学反応セルスタック。
請求項６に記載の電気化学反応セルスタックにおいて、
前記電気化学反応セルスタックは、発電を行う燃料電池スタックであることを特徴とする、電気化学反応セルスタック。