JP2016186903A - 固体酸化物形燃料電池用セパレータおよび固体酸化物形燃料電池 - Google Patents

Abstract

【課題】高いガスシール性を有する固体酸化物形燃料電池を簡便に構築することができるセパレータ、およびそのようなセパレータを備え、高いガスシール性を簡便に得ることができる固体酸化物形燃料電池を提供すること。【解決手段】第一流路２２ｂが形成された第一接触面２２と、第一接触面２２よりも上方に、第一接触面２２の外周を囲んで形成された、単セル３０を載置可能な枠状の載置面２２と、載置面２２よりも上方に、載置面２２の外周を囲んで形成された枠状のフレーム面２１と、を一体に有するセパレータ２０とする。固体酸化物形燃料電池２Ａにおいて、そのようなセパレータ２０を燃料極側セパレータとして用いる。単セル３０が、セパレータ２０の載置面１０に、内部シール材６２を介して燃料極３３側の面で載置される。単セル３０と燃料極側セパレータ２０と内部シール材６２とに囲まれて外部と区画された空間として、燃料ガス流通部Ｆが形成される。【選択図】図２

Description

本発明は、固体酸化物形燃料電池用セパレータおよび固体酸化物形燃料電池に関し、さらに詳しくは、固体酸化物形燃料電池の電極の外側に配置されるガス流路を有したセパレータ、およびそれを用いて構成した固体酸化物形燃料電池に関する。

固体酸化物形燃料電池（ＳＯＦＣ）は、固体電解質層の両面に燃料極（アノード）および空気極（カソード）を接合した単セルを基本的な構成要素としている。ＳＯＦＣにおいては、板状の金属部材にガス流路が形成されたセパレータを介して複数の単セルを電気的に直列に接続したスタック構造を形成して発電装置とすることが多い。

この種のＳＯＦＣは、単セルをはじめとする構成部材を積層し、適宜ガラスシール等のシール材を介して、板状のセパレータの間に挟み込んで組み上げられる。シール材は、部材間を接合する接着剤として機能するとともに、組み上げられたＳＯＦＣにおいて、燃料極に供給される燃料ガスおよび空気極に供給される空気の相互間混合や、外部への漏出を防止する役割を果たす。板状のセパレータの間にシール材を介して単セル等の構成部材を挟み込んだ従来一般のＳＯＦＣユニットの例として、図７に示すものを挙げることができる。

図７に示す従来一般の固体酸化物形燃料電池（ＳＯＦＣ）ユニット１００は、空気極側セパレータ１１０、薄膜セパレータ１１２、燃料極側セパレータ１２０、単セル１３０、集電材１４０，１４５、絶縁フレーム１５０を主な部材として構成されている。空気極側セパレータ１１０および燃料極側セパレータ１２０は、板状の金属材にガス流路が形成されてなっている。なお、薄膜セパレータ１１２は、空気極側セパレータ１１０に接触して設けられる薄い金属板よりなる部材であり、空気極側セパレータ１１０と単セル１３０との間の熱膨張の差を緩和する役割を果たす。

このＳＯＦＣユニット１００は、図７（ａ）のように、絶縁フレーム１５０の両面と、薄膜セパレータ１１２の単セル１３０に面する部位に、ガラスシール等、ペースト状のシール材１６１ａ，１６１ｂ，１６２を塗布したうえで、図７（ｂ）のように各部材を接合して、荷重を印加した状態で、シール材１６１ａ，１６１ｂ，１６２を硬化させることにより、組み上げられる。このように、板状のセパレータの間に、シール材を介して構成部材を挟み込んで形成されるＳＯＦＣユニットは、例えば特許文献１に開示されている。

特開２０１４−４９３２１号公報

上記で説明した図７の形態のように、板状のセパレータ１１０，１２０の間に、シール材１６１ａ，１６１ｂ，１６２を介して、単セル１３０をはじめとする部材を積層して挟み込むことでＳＯＦＣユニット１００を組み上げる場合には、各部材の面内方向および厚さ方向の位置決めを、高精度に行うことが求められる。また、各部材の厚さに合わせて、シール材１６１ａ，１６１ｂ，１６２の層を均一な厚さに形成する必要がある。そのためには、シール材ペーストを均一に塗布するともに、均一に荷重を印加して硬化させる必要がある。もし、シール材１６１ａ，１６１ｂ，１６２の厚さに不均一性が存在すると、シールが不完全な箇所が発生し、ＳＯＦＣユニット１００内部でのガスの混合や、外部へのガスの漏出が起こる可能性がある。このように、板状のセパレータ１１０，１２０の間に各部材を積層して挟み込んでＳＯＦＣユニット１００を組み上げる方法では、高いガスシール性を有するＳＯＦＣユニット１００を得るために、高い組み上げの技術が必要となる。特に、図７のようなＳＯＦＣユニット１００を多数積層してセルスタックを構成する場合には、多数のセパレータの間に形成される空間のそれぞれに、単セル１３０等の部材とシール材１６１ａ，１６１ｂ，１６２を配置し、全ＳＯＦＣユニット１００に対して、位置決めとガスシールの確立を同時に行う必要がある。このような状況で、セルスタック全体において高いガスシール性を獲得することは、非常に難しい。

また、ＳＯＦＣユニット１００を多数積層して形成したセルスタックに対して性能の確認を行う場合には、積層した全ＳＯＦＣユニット１００を一度に起動しなければ、不良のＳＯＦＣユニット１００の有無を確認することができない。また、そのようにして不良のＳＯＦＣユニット１００を発見した場合でも、そのＳＯＦＣセル１００のみをスタック構造から抜き取って交換するというようなことは行えない。よって、所望の特性を発揮するセルスタックを得るためには、各ＳＯＦＣセル１００の性能に関して、非常に高い歩留まりが要求される。

本発明が解決しようとする課題は、高いガスシール性を有する固体酸化物形燃料電池を簡便に構築することができるセパレータ、およびそのようなセパレータを備え、高いガスシール性を簡便に得ることができる固体酸化物形燃料電池を提供することにある。

上記課題を解決するために、本発明にかかる固体酸化物形燃料電池用セパレータは、平板形の電解質層の両面に燃料極と空気極とを有する固体酸化物形燃料電池単セルと共に用いるセパレータにおいて、気体が流通可能な第一流路が形成された第一接触面と、前記第一接触面よりも上方に、前記第一接触面の外周を囲んで形成された、前記固体酸化物形燃料電池単セルを載置可能な枠状の載置面と、前記載置面よりも上方に、前記載置面の外周を囲んで形成された枠状のフレーム面と、を一体に有することを要旨とする。

ここで、前記固体酸化物形燃料電池用セパレータは、前記第一接触面、載置面、フレーム面の裏側に設けられ、気体が流通可能な第二流路が形成された第二接触面と、前記フレーム面と前記第二接触面の間を貫通し、前記第一流路と連通して設けられたガス供給孔と、をさらに有するとよい。

この場合、前記第一流路と前記第二流路は、同じ方向に走っているとよい。

また、前記載置面と前記フレーム面の間の高さの差は、前記固体酸化物形燃料電池単セルの燃料極の厚さ以上であることが好ましい。

上記課題を解決するために、本発明にかかる固体酸化物形燃料電池は、平板形の電解質層の両面に燃料極と空気極とを有する固体酸化物形燃料電池単セルと、上記のような固体酸化物形燃料電池用セパレータとを有することを要旨とする。

ここで、前記固体酸化物形燃料電池は、上記のような固体酸化物形燃料電池用セパレータを燃料極側セパレータとして有し、さらに前記固体酸化物形燃料電池単セルの空気極の外側に配置された空気極側セパレータを有し、前記固体酸化物形燃料電池単セルは、前記燃料極側セパレータの前記載置面に、気体の流通を遮断する電気絶縁性の内部シール材を介して前記燃料極側の面で載置され、前記固体酸化物形燃料電池単セルと前記燃料極側セパレータと前記内部シール材とに囲まれて外部と区画された空間として、燃料ガスが流通される燃料ガス流通部が形成されていることが好ましい。

この場合、前記燃料極と前記燃料極側セパレータの前記第一接触面の間には、前記固体酸化物形燃料電池単セルおよび前記燃料極側セパレータよりも弾性変形しやすい導電性物質よりなる集電材が配置されているとよい。

あるいは、前記燃料極は、前記燃料極側セパレータの前記第一接触面に直接接触しているとよい。

また、前記空気極側セパレータは、前記燃料ガス流通部の外に配置された、気体の流れを遮断する電気絶縁性の外部シール材を少なくとも介して、前記燃料極側セパレータの前記フレーム面に接合されていることが好ましい。

この場合、前記空気極側セパレータは、前記外部シール材を介して直接前記燃料極側セパレータの前記フレーム面に接合されている形態とすることもできる。

また、前記燃料極側セパレータの前記フレーム面は、前記固体酸化物形燃料電池単セルの電解質層と空気極との間の境界面と高さが揃っていることが好ましい。

そして、前記燃料側セパレータは、上記のような第二接触面を有する固体酸化物形燃料電池用セパレータよりなり、複数の前記固体酸化物形燃料電池単セルが、前記固体酸化物形燃料電池用セパレータを介して積層されており、１つの固体酸化物形燃料電池単セルの前記燃料極側セパレータとして設けられた前記固体酸化物形燃料電池用セパレータは、前記第二接触面を含む部位で、該固体酸化物形燃料電池単セルに隣接する別の固体酸化物形燃料電池単セルの前記空気極側セパレータを構成するものであるとよい。

この場合に、前記固体酸化物形燃料電池単セルと前記固体酸化物形燃料電池用セパレータの積層構造には、空気供給用の外部マニホールドが設けられ、隣接する前記固体酸化物形燃料電池用セパレータの間の空隙を介して、前記外部マニホールドから前記第二流路に空気が供給されるものであるとよい。

上記発明にかかる固体酸化物形燃料電池用セパレータにおいては、第一接触面とフレーム面の間に、固体酸化物形燃料電池単セルを載置可能な載置面を有する。この載置面に、適宜シール材を介して単セルを載置すれば、単セルが載置面とフレーム面の間に嵌まり込んだ状態で位置決めされる。この状態で、単セルよりも上方に配置される他の部材を、適宜シール材を介して積層し、固体酸化物形燃料電池を組み上げれば、従来のように、単セルを嵌め込んで保持する機構を有さない板状のセパレータ２枚の間に単セルをはじめとする各部材を挟み込んで固体酸化物形燃料電池を組み上げる場合と比較して、セパレータを含む各部材の位置関係を規定した状態で組み上げを進めることができるので、各部材の面内方向および厚さ方向の位置決めと、ガスシールの形成を、高精度に、また簡便に行うことができる。また、組み上げ工程において、単セル１層ごとに試運転を行って性能を確認することで、１層ごとに性能の不良がないかを確認することができるので、各単セルが性能において高い歩留まりを有していなくても、不良品を簡便に発見し、除去等の措置を講じることができる。

ここで、固体酸化物形燃料電池用セパレータが、第一接触面、載置面、フレーム面の裏側に設けられ、気体が流通可能な第二流路が形成された第二接触面と、フレーム面と第二接触面の間を貫通し、第一流路と連通して設けられたガス供給孔と、をさらに有する場合には、セパレータの第一接触面と第二接触面を、単セルの燃料極および空気極のそれぞれにガスを供給する接触面として利用することができる。よって、単セルとセパレータを交互に積層することで、固体酸化物形燃料電池のユニットが複数積層されたセルスタックを構成することができる。この際、セパレータの第一接触面の側に載置面が設けられていることにより、単セルを載置面に載置して、フレーム面との間に嵌め込んだ状態としてから、残る各部材の積層を進めることで、多数のセパレータおよび単セルを積層する場合にも、位置決めおよびガスシールの形成を簡便かつ高確度に行うことができる。さらに、セパレータに上記のようなガス供給孔が設けられていることにより、積層した各セパレータのガス供給孔を連通させ、第二接触面との間にガスシールを設ければ、各セパレータの第一流路にガスを供給するための内部マニホールド式のガス供給路を簡便に構築することができる。

この場合、第一流路と第二流路が、同じ方向に走っていれば、セルスタックを形成した際に、並行フロー方式のセルスタックを形成することができるが、上記のようなセパレータを用いることで、２種のガスの混合を高度に防止することができるので、一般的に両ガスの混合が問題となりやすい並行フロー方式を簡便に実現することができる。

また、載置面とフレーム面の間の高さの差が、固体酸化物形燃料電池単セルの燃料極の厚さ以上である場合には、適宜シール材を介して単セルを燃料極側の面で載置面に載置した場合に、燃料極全体が載置面とフレーム面の間の領域に配置される状態を形成しやすい。このようにすることで、固体酸化物形燃料電池を組み上げる際に、燃料極に供給する燃料ガスが流れる空間を、高いガスシール性をもって外部と区画しやすい。

上記発明にかかる固体酸化物形燃料電池においては、単セルをセパレータの載置面に載置して組み上げることで、単セルの位置決めとガスシールの形成を、高確度に、また簡便に行うことができる。

ここで、固体酸化物形燃料電池が、上記のような固体酸化物形燃料電池用セパレータを燃料極側セパレータとして有し、さらに固体酸化物形燃料電池単セルの空気極の外側に配置された空気極側セパレータを有し、固体酸化物形燃料電池単セルは、燃料極側セパレータの載置面に、気体の流通を遮断する電気絶縁性の内部シール材を介して燃料極側の面で載置され、固体酸化物形燃料電池単セルと燃料極側セパレータと内部シール材とに囲まれて外部と区画された空間として、燃料ガスが流通される燃料ガス流通部が形成されている場合には、単セルが、載置面とフレーム面の間の空間に嵌め込まれて位置決めされた状態で、燃料ガス流通部が形成されているので、簡便なガスシール構造によって、燃料ガス流通部からの燃料ガスの漏出を高度に抑制することができる。さらに、このように単セルと燃料極側セパレータの間の位置決めおよびシール形成を高確度に行ったうえで、その上層に他の部材を積層して固体酸化物形燃料電池を組み上げることができるので、固体酸化物形燃料電池全体として、組み上げを簡便に行うことができ、また信頼性の高いガスシールを形成しやすい。

この場合、燃料極と燃料極側セパレータの第一接触面の間に、固体酸化物形燃料電池単セルおよび燃料極側セパレータよりも弾性変形しやすい導電性物質よりなる集電材が配置されている場合には、集電材の弾性変形を利用することで、単セルと燃料極側セパレータの寸法誤差や熱膨張の差を吸収し、燃料極側セパレータと単セルの間の位置決めおよびシール形成の精度を向上させることができる。

あるいは、燃料極が、燃料極側セパレータの第一接触面に直接接触している場合には、上記のような集電材を用いないことで、固体酸化物形燃料電池を構成する部材の点数を削減することができ、固体酸化物形燃料電池の組み上げがさらに簡素化される。

また、空気極側セパレータが、燃料ガス流通部の外に配置された、気体の流れを遮断する電気絶縁性の外部シール材を少なくとも介して、燃料極側セパレータのフレーム面に接合されている場合には、外部シール材によるシール箇所が燃料ガスに接触しないので、仮にこのシール箇所にシール不全が発生することがあったとしても、燃料ガスの漏出につながらず、固体酸化物形燃料電池外部への燃料ガスの漏出に関して、高いシール性を得ることができる。

この場合、空気極側セパレータが、外部シール材を介して直接燃料極側セパレータのフレーム面に接合されていれば、燃料極側セパレータと空気極側セパレータの間に、フレーム状の絶縁材等、シール材以外の部材が介在されないので、固体酸化物形燃料電池を構成する部材の点数を削減することができ、固体酸化物形燃料電池の組み上げをさらに簡素化して行うことができる。

また、燃料極側セパレータのフレーム面が、固体酸化物形燃料電池単セルの電解質層と空気極との間の境界面と高さが揃っている場合には、固体酸化物形燃料電池の組み上げ時に、ガスシールの形成および各部材の厚さ方向の位置決めを高精度に行いやすい。

そして、燃料側セパレータが、上記のような第二接触面を有する固体酸化物形燃料電池用セパレータよりなり、複数の固体酸化物形燃料電池単セルが、固体酸化物形燃料電池用セパレータを介して積層されており、１つの固体酸化物形燃料電池単セルの燃料極側セパレータとして設けられた該固体酸化物形燃料電池用セパレータが、第二接触面を含む部位で、該固体酸化物形燃料電池単セルに隣接する別の固体酸化物形燃料電池単セルの空気極側セパレータを構成する場合には、燃料ガスの空気との混合および外部への漏出を高度に抑制したセルスタックを、簡便に形成することができる。

この場合に、固体酸化物形燃料電池単セルと固体酸化物形燃料電池用セパレータの積層構造に、空気供給用の外部マニホールドが設けられ、隣接する固体酸化物形燃料電池用セパレータの間の空隙を介して、外部マニホールドから第二流路に空気が供給される場合には、積層した各固体酸化物形燃料電池単セルの空気極に空気を供給する供給路を、簡便な構成で構築することができる。

本発明の一実施形態にかかる固体酸化物形燃料電池用セパレータの概略を示す図であり、（ａ）は側面図、（ｂ）は上面側の斜視図、（ｃ）は裏面側の斜視図である。 本発明の第一の実施形態にかかる固体酸化物形燃料電池の概略を示す断面図である。 （ａ）はセパレータにＳＯＦＣ単セルを載置した状態を示すとともに、燃料極側の面におけるシール材の配置箇所を示す図であり、（ｂ）は空気極側の面におけるシール材の配置箇所を示す図である。 上記固体酸化物形燃料電池を複数積層したセルスタックを示す断面図である。 本発明の第二の実施形態にかかる固体酸化物形燃料電池の概略を示す断面図である。 本発明の第三の実施形態にかかる固体酸化物形燃料電池の概略を示す断面図である。 従来一般の固体酸化物形燃料電池の断面を示す図であり、（ａ）は組み上げ前、（ｂ）は組み上げ後の状態を示す。

以下に、本発明の実施形態にかかる固体酸化物形燃料電池用セパレータおよび固体酸化物形燃料電池（ＳＯＦＣ）について、図面を参照しながら説明する。

［固体酸化物形燃料電池単セル］
最初に、本発明の実施形態にかかるＳＯＦＣ用セパレータとともに用いられ、本発明の実施形態にかかるＳＯＦＣを構成するＳＯＦＣ単セル（以下単に「単セル」と称する場合がある）３０について簡単に説明する。

図２〜５中に示されるように、単セル３０は、水素を含む燃料ガスと、空気（または酸素を含むガス、以下同様）の供給を受けて発電を行うＳＯＦＣの主要部材であり、固体酸化物電解質よりなる平板状の電解質層３１と、電解質層３１の一方面に接合された空気極３２、他方面に接合された燃料極３３とを有する。電解質層３１および両電極３２，３３を構成する材料は、公知のＳＯＦＣにおいて用いられる材料から適宜選択すればよい。電解質層３１の材料としては、酸素イオン導電性を示す固体酸化物電解質材料を用いればよく、安定化ジルコニア（ＺｒＯ_２）やセリア（ＣｅＯ_２）系固溶体、それらとアルミナとの複合体などを例示することができる。空気極３２の材料としては、Ｌａ_１−ｘＳｒ_ｘＭｎＯ_３、Ｌａ_１−ｘＣａ_ｘＭｎＯ_３、Ｌａ_１−ｘＳｒ_ｘＣｏＯ_３、Ｌａ_１−ｘＳｒ_ｘＣｏ_１−ｙＦｅ_ｙＯ_３、Ｐｒ_１−ｘＳｒ_ｘＭｎＯ_３などの遷移金属ペロブスカイト型複合酸化物を例示することができる、燃料極３３の材料としては、Ｎｉ、Ｎｉ合金、酸化ニッケル（ＮｉＯ）、Ｃｏ、Ｒｕ、Ｐｔ、Ｐｄ等の触媒と固体電解質とから形成されるサーメットを例示することができる。電解質層３１と両電極３２，３３の間には、適宜中間層が形成されてもよい。本単セル３０においては、両電極３２，３３が電解質層３１よりも小面積で形成されており、単セル３０の両面の周縁部には、全周にわたって電解質層３１が露出している。

［固体酸化物形燃料電池用セパレータ］
次に、上記のような単セル３０とともに用いられる、本発明の一実施形態にかかるＳＯＦＣ用セパレータ１について説明する。図１に、本セパレータ１の構成を示す。

本セパレータ１は、ブロック状の金属部材に、複数の凹凸構造が一体に設けられてなっている。セパレータ１は、ステンレス鋼等、耐熱性を備えた金属材料よりなっている。

本セパレータ１の一方面には、ブロック材の厚さ方向および面方向の内側から順に、相互に平行な第一接触面２３、載置面２２、フレーム面２１が段差状に形成されている。換言すると、ブロック材の表面がフレーム面２１となっており、フレーム面２１の内側に設けられた凹部の底面が第一接触面２３となっている。そして、凹部の深さ方向中途部に、載置面２２が形成されている。

第一接触面２３においては、平坦面の上に複数の略平行な第一凸条２３ａが形成されている。そして、第一凸条２３ａの間に挟まれた平坦面が、気体が流通可能な第一流路２３ｂとなっている。

載置面２２は、第一接触面２３の第一凸条２３ａの頂面よりも上方（厚さ方向外側）に、第一接触面２３の外周を囲むようにして、開口を中心に有する枠状に形成されている。載置面２２は、上記のような単セル３０を載置可能な形状を有している。具体的には、図２等に示されるように、外縁２２ａが単セル３０の電解質層３１の面の外形よりもわずかに大きく、つまり単セル３０およびセパレータ１を用いてＳＯＦＣを組み上げる際に許容される寸法誤差の範囲内で、載置した単セル３０を位置ずれなく保持できる程度に、電解質層３１の面の外形よりも大きく形成されている。そして、開口の周となる内縁２２ｂが、燃料極３３の面よりも大きく、つまり単セル３０を燃料極３３側の面で載置面２２に載置した際に、燃料極３３の面全体が開口内に配置されるように形成されている。これにより、単セル３０を燃料極３３側の面で載置面２２に載置すると、燃料極３３の外周部に露出した電解質層３１が載置面２２に接触し、燃料極３３は載置面２２に接触しない。載置面２２と第一接触面２３の第一凸条２３ａの頂面の間の高さの差ｄ２は、後に説明するように、本セパレータ１を用いて構築されるＳＯＦＣユニットの実施形態に応じて、載置面２２に載置した単セル３０の燃料極３３の面が第一凸条２３ａの頂面にちょうど接触するように、あるいは接触せず間に燃料極側集電材４５を配置可能な空隙を有するように、適宜選択される。

フレーム面２１は、載置面２２よりも上方に、載置面２２の外周を囲むようにして、開口を中心に有する枠状に形成されている。フレーム面２１と載置面２２の間の高さの差ｄ１は、単セル３０の具体的な寸法に応じて適宜定めればよいが、燃料極３３の厚さ以上であることが好ましい。すると、シール材６２を介して単セル３０を燃料極３３側の面で載置面２２に載置した際に、燃料極３３全体が、フレーム面２１の下側に配置されやすくなる。さらに好ましくは、図２等に示すように、シール材を介して単セル３０を燃料極３３側の面で載置面２２に載置した際に、電解質層３１の空気極３２側の面の高さを、フレーム面２１と略面一に揃えられるように、フレーム面２１と載置面２２の間の高さの差ｄ１を設定すればよい。

セパレータ１において、第一接触面２３、載置面２２、フレーム面２１が設けられている面の裏側は、フレーム面２１と同じ外形を有する平坦面に第二凸条１１ａが設けられた第二接触面１１となっている。第二凸条１１ａの間に挟まれた平坦面が、気体が流通可能な第二流路１１ｂとなっている。第一凸条２３ａと第二凸条１１ａ、すなわち第一流路２３ｂと第二流路１１ｂは、同じ方向（平行）に走っていても、垂直等、他の位置関係をとっていてもよいが、図１に示した例では、同じ方向に走っている。

さらに、セパレータ１においては、フレーム面２１に、裏側の第二接触面１１との間に設けられた貫通孔として、燃料供給孔１ａが形成されている。燃料供給孔１ａは、セパレータ１を用いてセルスタックを形成した際に、各単セル３０の燃料極３３に供給する燃料ガスを通過させる流路となる。具体的には、燃料供給孔１ａは、フレーム面２１において、第一流路２３ｂと略垂直の関係にある２つの辺に、２個１組で設けられている。燃料供給孔１ａは、フレーム面２１と第二接触面１１の間を厚さ方向に貫通するとともに、フレーム面２１上の開口の端縁から載置面２２を横切って第一接触面２３の第一流路２３ｂに向かって掘り込まれた溝状の切欠き１ｃを有している。これにより、フレーム面２１の上に、別のセパレータや絶縁フレーム等、平坦面を密着させた状態でも、燃料供給孔１ａ内の空間が、切欠き１ｃを介して第一流路２３ｂに連通した状態に維持される。セパレータ１は、このような燃料供給孔１ａをフレーム面２１に有することにより、後述するように、適宜シール材を用いながらＳＯＦＣ単セル３０とともに複数積層した際に、内部マニホールド方式で燃料ガスを各単セル３０の燃料極３３に供給するとともに、外部マニホールド方式で空気を各単セルの空気極３２の供給するセルスタックを簡便に構築することができる。

［固体酸化物形燃料電池］
次に、上記のようなセパレータ１と単セル３０を用いて形成される本発明の３種の実施形態にかかるＳＯＦＣについて説明する。

（１）第一の実施形態
本発明の第一の実施形態にかかるＳＯＦＣを構成するＳＯＦＣユニット２Ａを、図２に概略断面図として示す。図３に示すように、本ＳＯＦＣユニット２Ａは、複数積層したセルスタック３の状態でＳＯＦＣを構成する。セルスタック３においては、上記で説明したセパレータ１を境界として、複数のＳＯＦＣユニット２Ａが直列に接続されている。図２では、図３中に破線で囲んだ部位をＳＯＦＣユニット２Ａの１単位として示している。上記で説明したように、セパレータ１は全体が一体に形成された部材であるが、図２および以下の説明においては、便宜的に、セパレータ１のうち、第一接触面２３および載置面２２、フレーム面２１が設けられている側の面を燃料極側セパレータ２０とし、第二接触面１１が設けられている側の部位を空気極側セパレータ１０として、上下に分割して示す。あるセパレータ１が、第一接触面１１が設けられた側の部位において、ある単セル３０の燃料極側セパレータ２０として機能するとともに、第二接触面２３が設けられた側の面において、セルスタック３の積層構造中でその単セル３０に隣接する別の単セル３０の空気極側セパレータ１０を構成することになる。

図２に示すように、本ＳＯＦＣユニット２Ａは、空気極側セパレータ１０および燃料極側セパレータ２０と、それらの間に配置された単セル３０、空気極側集電材４０、燃料極側集電材４５、絶縁フレーム５０を、構成部材として有している。そして、各部材間の所定の部位に、外部シール材６１（６１ａ〜６１ｅ）および内部シール材６２を有している。

空気極側集電材４０は、単セル３０の空気極３２と空気極側セパレータ２０の第二接触面１１の間に配置され、燃料極側集電材４５は、単セル３０の燃料極３３と、燃料極側セパレータ２０の第一接触面２３の間に配置される。集電材４０，４５は、単セル３０の電極３２，３３とセパレータ１０，２０の間に接触抵抗の低い良好な電気的接続を提供するとともに、セパレータ１０，２０に設けられたガス流路１１ｂ，２３ｂから、各電極３２，３３に空気および燃料ガスを空間的均一性の高い状態で供給する役割を果たす。燃料極側集電材４５は、スチールウールのような金属ウール、金属フォーム、高気孔率ポーラス金属等、導電性を有し、内部を気体が通過可能で、クッション性を有する材料、つまり厚さ方向に荷重を印加した際に燃料極側セパレータ２０および単セル３０よりも弾性変形しやすい材料よりなっている。一方、空気極側集電材４０は、メッシュ材や金属金網のような、貫通孔を多数形成した金属箔または金属板等、実質的にクッション性を有さない材料よりなっている。空気極側集電材４０および燃料極側集電材４５は、それぞれ単セル３０の空気極３２および燃料極３３と略同一の面形状を有している。

絶縁フレーム５０は、雲母をはじめとする酸化物等、ＳＯＦＣユニット２Ａの運転温度（７００〜１０００℃）で変形や変質を起こさない耐熱性を有した絶縁体よりなる。絶縁フレーム５０は、単セル３０および集電材４０，４５を収容できる開口部を有し、これらの部材を開口部に収容した状態で、空気極側セパレータ１０と燃料極側セパレータ２０のフレーム面２１の間に配置される。そして、両セパレータ１０，２０の間の絶縁を確保しながら、両セパレータ１０，２０の間隔を規定する役割を果たす。図では表示されないが、絶縁フレーム５０においては、セパレータ１０，２０の燃料供給孔１ａに対応する位置に、厚さ方向に貫通した燃料供給孔が形成されており（不図示）、ＳＯＦＣユニット２Ａを組み上げた際に、絶縁フレーム５０の燃料供給孔が、セパレータ１０，２０の対応する燃料供給孔１ａと直線的に連通される。

外部シール材６１および内部シール材６２は、ＳＯＦＣユニット２Ａが運転される高温（７００〜１０００℃）でも、気体の流通を遮断し、気密なシールを維持することができる電気絶縁性材料よりなっている。そのようなシールを形成でき、かつペースト状で塗布することができるシール材として、ガラスシールやセラミックシール等、公知のガスシール材を用いることができる。

本ＳＯＦＣユニット２Ａにおいては、単セル３０が、燃料極３３側の面において、内部シール材６２を介して、燃料極側セパレータ２０の載置面２２に載置され、接合されている。内部シール材６２は、単セル３０の燃料極３３側の面において、燃料極３３の面方向外側に露出した電解質層３１を１周して設けられている。これにより、燃料極側セパレータ２０、内部シール材６２、単セル３０の燃料極３３側の面に囲まれ、外部と区画された空間として、図２中に太線で表示した燃料ガス流通部Ｆが形成されており、空気極３２側の空間と気密に区画されている。そして、フレーム面２１と載置面２２の間の高さの差ｄ１および内部シール材６２の厚さを調節することで、単セル３０の電解質層３１の空気極３２側の面、つまり電解質層３１と空気極３２の間の境界面の高さを、フレーム面２１の高さと略面一に揃えている。単セル３０の燃料極３３と燃料極側セパレータ２０の第一接触面２３の間には、燃料極側集電材４５が配置されており、燃料極側集電材４５は、両面において、それぞれ燃料極３３の面と第一接触面２３の第一凸条２３ａの頂面に接触している。

単セル３０の空気極３２側には、空気極側集電材４０を介して、燃料極側セパレータ２０が設けられている。空気極側集電材４０は、両面において、それぞれ空気極３２と空気極側セパレータ１０の第二接触面１１の第二凸条１１ａの頂面にそれぞれ接触している。

さらに、燃料極側セパレータ２０のフレーム面２１と空気極側セパレータ１０の第二接触面１１の間に、単セル３０の空気極３２および空気極側集電材４０が設けられた領域を開口部に収容して、絶縁フレーム５０が配置されている。絶縁フレーム５０と各セパレータ１０，２０の間には、外部シール材６１が配置されている。

具体的には、外部シール材６１（６１ａ〜６１ｅ）は、図３（ａ），（ｂ）に示す各領域に設けられる。つまり、燃料極側セパレータ２０においては、図３（ａ）に示すように、フレーム面２１の燃料供給孔１ａが設けられていない対向する２辺に沿って、外部シール材６１ａが配置される。さらに、フレーム面２１上の燃料供給孔１ａの略Ｕ字形の外周に沿って、外部シール材６１ｂが設けられる。加えて、フレーム面２１と高さの揃った単セル３０の電解質層３１の表面において、燃料供給孔１ａに面する部位に外部シール材６１ｃが設けられる。フレーム面２１上の外部シール材６１ｂと電解質層３１上の外部シール材６１ｃは、相互に連続して、燃料供給孔１ａの開口部の外周を１周取り囲んだ状態となっている。一方、空気極側セパレータ１０においては、図３（ｂ）に示すように、第二接触面１１において、燃料供給孔１ａが設けられていない対向する２辺に沿った部位に外部シール材６１ｄが配置されるとともに、燃料供給孔１ａの外周を１周取り囲んで、外部シール材６１ｅが配置される。

以上のように各部材が積層され、接合されていることで、上記のように、燃料極側セパレータ２０の載置面２２および第一接触面２３、内部シール材６２、単セル３０の燃料極３３側の面に囲まれた空間として、図２中に太線で表示した燃料ガス流通部Ｆが形成される。一方、空気極側セパレータ１０、外部シール材６１、絶縁フレーム５０、燃料極側セパレータ２０のフレーム面２１および載置面２２、内部シール材６２、単セル３０の空気極３２側の面に囲まれた空間として、空気流通部Ａが形成される。そして、燃料ガス流通部Ｆと空気流通部Ａとが、内部シール材６２によって、相互に気密に隔離され、ＳＯＦＣユニット２Ａ内部での燃料ガスと空気の混合（内部漏れ）が抑制される。また、外部シール材６１によって、ＳＯＦＣユニット２Ａの内外の空間が気密に区画され、ＳＯＦＣユニット２Ａ内のガスが外部に漏出すること（外部漏れ）が抑制される。

外部シール材６１を上記の各位置に配置することで、セルスタック３において、各単セル３０の燃料ガス流通部Ｆに燃料ガスを供給する燃料供給路と空気流通部Ａに空気を供給する空気供給路を、他方の供給路および外部と分離して、各ガスの供給に用いることができる。つまり、各セパレータ１０，２０に設けられた燃料供給孔１ａが、絶縁フレーム５０に設けられた燃料供給孔（不図示）と直線的に連通されて、内部マニホールド方式の燃料供給路が形成される。この燃料供給路は、外部シール材６１ｂ，６１ｃ，６１ｅによって、外部および空気供給路に対して、ガスの混合がない状態で分離される。一方、セルスタック３において、セパレータ１０，２０の外側に、空気供給用の外部マニホールド（不図示）を設けることで、各セパレータ１０，２０の外部シール材６１ａ，６１ｄが設けられていない辺に沿った空隙を通って第二流路１１ｂ内に空気を流通させることができる。これにより、外部マニホールド方式によって空気を供給することができる。

このようにＳＯＦＣユニット２Ａ、およびそれを複数積層したセルスタック３を組み上げて、燃料供給孔１ａによって構築された内部マニホールド式の燃料供給路に燃料ガスを流通させるとともに、外部マニホールドから空気を供給することで、燃料極側セパレータ２０の第一流路２３ｂから燃料ガス流通部Ｆに燃料ガスが供給され、空気極側セパレータ１０の第二流路１１ｂから空気流通部Ａに空気が供給される。この状態のＳＯＦＣユニット２Ａを、例えば７００〜１０００℃の運転温度に置くことで、単セル３０において発電を行うことができる。

上記のような構成を有するＳＯＦＣユニット２Ａを組み上げる手順としては、例えば、第一段階において、燃料極側集電材４５を、燃料極側セパレータ２０の第一接触面２３と載置面２２の間の段差に嵌め込むようにして、第一接触面２３に載置する。この際、燃料極側集電材４５の厚さとして、第一接触面２３の第一凸条２３ａの頂面と載置面２２の間の高さの差ｄ２よりも大きい厚さを選択しておくことが好ましい。そして、単セル３０において、燃料極３３側の面に露出した電解質層３１の外周を１周するように内部シール材６２となるシール材ペーストを塗布しておいたうえで、その単セル３０を、載置面２２とフレーム面２１の間の段差に嵌め込むようにして、燃料極３３側の面を下にして載置面２２に載置する。そして、燃料極側集電材４５のクッション性を利用して、単セル３０の電解質層３１の空気極３２側の面の高さが燃料極側セパレータ２０のフレーム面２１の高さと揃うように、単セル３０の上方から荷重を印加して、燃料極側集電材４５とシール材を押し潰す。この段階で、必要に応じて内部シール材６２の層となるシール材ペーストを硬化させておく。後述するように、この段階で、発電試験を行い、単セル３０の性能や割れの有無を確認しておいてもよい。

次に、第二段階において、燃料極側セパレータ２０の載置面２２に、外部シール材６１となるシール材ペーストを両面の所定箇所に塗布した絶縁フレーム５０を載置するとともに、絶縁フレーム５０の開口部内において、単セル３０の空気極３２の上に空気極側集電材４０を積層する。さらに、絶縁フレーム５０および空気極側集電材４０の上にかぶせるようにして、空気極側セパレータ１０を配置する。なお、外部シール材６１となるシール材ペーストは、絶縁フレーム５０ではなく、燃料極側セパレータ２０および空気極側セパレータ１０の所定部位に塗布しておいてもよい。そして、シール材ペーストを押し潰して両側の部材に密着させるようにしながら、空気極側セパレータ１０の上方から荷重を印加する。この状態で、シール材ペーストを硬化させる。

本実施形態にかかるＳＯＦＣユニット２Ａにおいては、以上のような構成を有することにより、図７に示したような従来一般のＳＯＦＣユニット１００に比べて、簡便に、高いガスシール性を獲得することができる。上記で説明したように、本ＳＯＦＣユニット２Ａにおいては、内部シール材６２によって、燃料ガス流通部Ｆを流れる燃料ガスと空気流通部Ａを流れる空気が混合される内部漏れが抑制され、外部シール材６１によってそれらのガスがＳＯＦＣユニット２Ａの外部に漏出する外部漏れが抑制される。内部漏れや外部漏れが起こると、ＳＯＦＣユニットにおける発電効率が低下されてしまう。

本ＳＯＦＣユニット２Ａにおいては、燃料極側セパレータ２０に、単セル３０を載置する載置面２２が設けられていることで、燃料極側セパレータ２０に対して、単セル３０を面内方向および厚さ方向に高精度に位置決めすることができる。このように位置決めされた単セル３０と燃料極側セパレータ２０の載置面２２の間に内部シール材６２を配置するので、内部シール材６２の形成に関しても、高い位置精度を得ることができる。その結果、内部シール材６２において、厚さの不均一性や面内での位置ずれ等に起因するシール不全が生じにくく、高度に内部漏れの発生を抑制することができる。

また、燃料極側セパレータ２０に単セル３０を嵌め込むようにして位置決めした状態で、上層に絶縁フレーム５０や空気極側集電材４０、空気極側セパレータ１０を積層するので、波及的に、これらの部材の配置においても位置決めが行いやすくなる。外部シール材６１の形成においても、均一な厚さを有する信頼性の高いシール層を得やすくなる。特に、上記のように、第一段階で、燃料極側集電材４５とシール材を所定の部位に塗布した単セル３０とを燃料極側セパレータ２０の凹部内に嵌め込んで、一旦シール材を硬化させて内部シール材６２の形成を完了してから、第二段階で上層の各部材を配置するとともに外部シール材６１を形成するという２段階でＳＯＦＣユニット２Ａを組み上げるようにすれば、組み上げ作業の簡便性が向上するとともに、内部シール材６２および外部シール材６１において、位置ずれ等の影響を低減して、信頼度の高いガスシールを達成しやすくなる。さらに、上記のように、単セル３０の電解質層３１の空気極３２側の面の高さを、燃料極側セパレータ２０のフレーム面２１の高さと揃えておけば、上層に積層する各部材の位置決めが一層行いやすくなる。多数のＳＯＦＣユニット２Ａを積層してセルスタック３を構成する場合にも、１層ずつのＳＯＦＣユニット２Ａに対して、上記の手順で位置決めとシール形成を行うことを繰り返せば、ＳＯＦＣユニット２Ａの数が多くなっても、位置決めおよびガスシールの精度を、各層のＳＯＦＣユニット２Ａにおいて確保することができる。

図７に示した従来一般のＳＯＦＣユニット１００においては、両セパレータ１１０，１２０がともに板状の部材よりなり、載置面２２のように、単セル１３０を嵌め込む等して位置決めできる構造を有していない。よって、内部シール材１６２および外部シール材１６１ａ，１６１ｂを形成するに当たり、所定の箇所にシール材ペーストを塗布したうえで全部材を積層し、面内方向の位置ずれや厚さ方向の浮き上がり等が起こらないように、各部材を拘束した状態で、シール材を硬化させて、各部材を接合するとともに、内部シール材１６２および外部シール材１６１ａ，１６１ｂによるガスシールを確立する必要がある。このように、位置決めを可能な構造が存在しない状態で、各部のガスシールの形成を一度に行う場合には、シールが不完全な場所が生じ、内部漏れや外部漏れを引き起こす可能性が高くなる。特に、多数のＳＯＦＣユニット１００を積層してセルスタックを構成する場合には、全ＳＯＦＣユニット１００の構成部材の位置決めとシール形成を同時に行う必要があり、精度の高い位置決めとガスシールの形成を達成することが非常に困難である。セルスタックにおいて、１か所でもシール不全によるガス漏れが生じると、セルスタック全体としての発電効率が低下することになる。

また、ガラスシール等のシール材を用いてセルスタックを作製する際に、シール材を硬化させるまでは、発電性能の確認を行うことができない。ガラスシールの場合は、高温で硬化させる必要がある。また、シール材が硬化する際に、熱応力によって単セルが割れてしまう場合がある。しかし、シール材を用いてセルスタックを構成すると、基本的には、スタック構造を解消して元の状態に戻すことはできない。従来一般のＳＯＦＣユニット１００を用いてセルスタックを構成する場合には、全ＳＯＦＣユニット１００をシール材１６１，１６２とともに積層し、硬化させてからでないと、セルスタックの発電試験を行うことができない。また、その発電試験で、スタック構造を形成する一部のＳＯＦＣユニット１００に不良があることが発見されたとしても、そのＳＯＦＣユニット１００のみを交換することはできない。よって、スタック構造の中で、１枚でも不良の単セル１３０が混入してはならず、また単セル１３０が１枚でもシール材１６１，１６２の硬化時に割れてはならないという要件を満たす必要があり、歩留まりの観点から、単セル１３０の製造やスタック構造への組み上げおよびシール形成において、非常に厳しい条件が要求される。

これに対し、上記実施形態にかかるＳＯＦＣユニット２Ａを用いてセルスタック３を作製する場合には、単セル３０およびセパレータ１０，２０の積層、およびシール材６１，６２の硬化を、ＳＯＦＣユニット２Ａを１層形成するごとに完了することができ、発電性能試験を１層ごとに行うことができる。特に、上記した製造方法の第一段階において、燃料極側セパレータ２０に単セル３０を内部シール材６２を介して嵌めこみ、内部シール材６２を硬化させた段階でも、電解質層３１に参照電極を取り付けるなどすれば、発電試験を行うことができる。よって、単セル３０自体の不良や、シール材６２硬化時の単セル３０の割れがあれば、さらに上層のＳＯＦＣユニット２Ａを積層する前に、発見し、除去等の措置を取ることができる。よって、単セル３０自体や、シール形成の歩留まりがそれほど高くなくても、高い発電性能を有するセルスタック３を得ることができる。

従来一般のＳＯＦＣ１００と本実施形態にかかるＳＯＦＣユニット２Ａには、さらに別の構成上の違いが存在する。つまり、従来一般のＳＯＦＣ１００においては、内部シール材１６２が単セル１３０の空気極１３２側の面に設けられており、燃料ガス流通部Ｆ’がＳＯＦＣユニット１００の厚さ方向に広い領域を占めているのに対し、本実施形態にかかるＳＯＦＣユニット２Ａにおいては、内部シール材６２が単セル３０の燃料極３３側の面に設けられており、燃料ガス流通部ＦがＳＯＦＣユニット２Ａの厚さ方向の狭い領域に限定されている。特に電解質層３１の空気極３２側の面の高さが燃料極側セパレータ２０のフレーム面２１の高さと揃っており、燃料極３３全体が燃料極側セパレータ２０のフレーム面２１より下側に位置しているので、燃料ガス流通部Ｆ全体が燃料極側セパレータ２０の内側に形成された状態となり、内部シール材６２によるガスシール性さえ確保すれば、燃料ガス流通部Ｆからの燃料ガスの漏出を高度に防止することができる。また、素材の性質上、絶縁フレーム５０で高い平面度を得ることが難しいこと等に起因して、外部シール材６１を介した絶縁フレーム５０と両セパレータ１０，２０の間の接合部においては、他の箇所よりもガスの漏れが発生する可能性が高いが、この接合部が、従来一般のＳＯＦＣ１００では燃料ガス流通部Ｆ’内に露出されており、燃料ガスが漏出する可能性が排除できないのに対し、本実施形態にかかるＳＯＦＣユニット２Ａでは、空気流通部Ａ内、つまり燃料ガス流通部Ｆの外に配置されているので、この接合部から燃料ガスが漏出する可能性が実質的に排除されている。外部漏れが万一起こった際の影響は、空気の場合よりも燃料ガスの場合で顕著である。

従来一般のＳＯＦＣ１００とのさらに別の違いとして、本実施形態にかかるＳＯＦＣユニット２Ａにおいては、従来用いられているような薄膜セパレータ１１２が、燃料極３３側にも空気極３２側にも用いられていない点を挙げることができる。従来一般のＳＯＦＣユニット１００には、厚いブロック状の金属材料よりなるセパレータ１１０（または１２０）と固体酸化物を主としてなる単セル１３０との間の熱膨張の差を吸収させ、熱膨張の影響によるシール不全の発生を防止する一種のガスケットとして、薄膜セパレータ１１２が配置されていた。しかし、本実施形態にかかるＳＯＦＣユニット２Ａにおいては、載置面２２を有する燃料極側セパレータ２０の構造により、単セル３０を燃料極側セパレータ２０に対して高精度に位置決めすることができるので、燃料極側セパレータ２０の各部の寸法を単セル３０に合わせて設計しておけば、熱膨張の影響がシール不全につながりにくいので、特に薄膜セパレータを設ける必要がない。さらに、単セル３０と燃料極側セパレータ２０の第一接触面２３の間にクッション性を有する燃料極側集電材４５を配置していることで、燃料極側集電材４５によって、寸法の誤差および熱膨張の差の影響を効果的に吸収することが可能となっている。このように、薄膜セパレータを使用しなくてよいことにより、従来よりも部品点数を削減することが可能となっている。

上記のように、本実施形態にかかるＳＯＦＣユニット２Ａにおいては、燃料極側セパレータ２０に段差構造を設けることで、単セル３０と燃料極側セパレータ２０の間の位置決め精度とガスシール性の向上が達成されているが、このような段差構造は、燃料ガス流通部Ｆへの選択的な燃料ガスの供給にも寄与している。つまり、燃料極側セパレータ２０のフレーム面２１に貫通孔として設けられた燃料供給孔１ａが、切欠き１ｃによって第一接触面２３に設けられた第一流路２３ｂと連通しているため、燃料供給孔１ａに流通された燃料ガスは、切欠き１ｃを介して燃料ガス流通部Ｆに供給される。一方、空気は、隣接する燃料極側セパレータ２０と空気極側セパレータ１０の間に生じた空隙を通って、外部マニホールドから供給されるので、燃料供給孔１ａの開口の外周を外部シール材６１ｂ，６１ｃ，６１ｅで囲んで隔離しておくことで、外部マニホールドから供給される空気が第一流路２３ｂに侵入するのが防止される。このように、単セル３０を位置決めするために燃料極側セパレータ２０に設けられた段差構造を利用することで、第一流路２３ｂに選択的に燃料ガスを供給するガス供給路を構築することができる。一般に、セパレータ上で燃料ガスと空気の流路が同じ方向に走る並行フロー方式を採用すると、交差フロー方式などと比べて、ガスの混合が起こる可能性が高くなるが、本実施形態にかかるＳＯＦＣユニット２Ａにおいては、第一接触面２３の第一流路２３ｂに対する燃料ガスの選択的供給を高確度に行えるようにしていることで、並行フロー方式を採用しても、ガスの混合が起こりにくくなっている。並行フロー方式を採用できれば、セルスタック３における配管の構築などに際し、自由度が高まる。

加えて、段差構造を利用することで、上記のように、燃料ガスの供給には内部マニホールド方式（クローズ方式）を用いながら、空気の供給には内部マニホールド方式よりも設備を簡素化できる外部マニホールド方式（オープンフロー方式）を用いることが可能となっている。なお、空気も内部マニホールド方式で供給するようにすることも可能であり、その場合には、フレーム面２１に空気供給用の貫通孔を別途設け、燃料供給路１ａとの間に適宜シール材を配置すればよい。

（２）第二の実施形態
次に、上記第一の実施形態にかかるＳＯＦＣユニット２Ａを応用し、さらに部品点数を削減した構成として、本発明の第二の実施形態にかかるＳＯＦＣについて説明する。ここでは、上記第一の実施形態にかかるＳＯＦＣユニット２Ａと異なる構成についてのみ説明し、特に記載しない点については、第一の実施形態にかかるＳＯＦＣユニットと同様の構成を有するものとする。

図５に、第二の実施形態にかかるＳＯＦＣを構成するＳＯＦＣユニット２Ｂを示す。本実施形態にかかるＳＯＦＣユニット２Ｂにおいては、上記第一の実施形態にかかるＳＯＦＣユニット２Ａとは異なり、空気極側セパレータ１０と燃料極側セパレータ２０の間に、剛体よりなる絶縁フレームが設けられていない。かわりに、空気極側セパレータ１０が、シール材ペーストを硬化して形成される外部シール材６１のみを介して、燃料極側セパレータ２０のフレーム面２１に直接接合されている。

上記第一の実施形態にかかるＳＯＦＣユニット２Ａに用いられたようなガス供給用の貫通孔を複数設けた絶縁フレーム５０は、従来よりＳＯＦＣにおいて用いられてきたものであり、セパレータ間の絶縁および間隔の規定のみならず、２種のガスの供給路を分離する役割も担ってきた。しかし、上記のように、セパレータ１の段差構造を利用することで、燃料ガス供給路と空気供給路を分離することができるので、本実施形態にかかるＳＯＦＣユニット２Ｂのように、絶縁フレームを使用しなくても、ペースト状で塗布されるシール材のみを用いて、内部マニホールド方式の燃料ガスの供給路と、外部マニホールド方式の空気の供給路の間で、分離を達成することができる。また、空気極側セパレータ１０と燃料極側セパレータ２０が、外部シール材６１のみを介して直接隣接することで、第一の実施形態にかかるＳＯＦＣユニット２Ａのように、間に絶縁フレームを介する場合に比べて、外部シール材６１となるシール材ペーストを塗布する総面積を小さくすることができる。

このように、本第二の実施形態にかかるＳＯＦＣユニット２Ｂにおいては、絶縁フレームを排することで、第一の実施形態にかかるＳＯＦＣユニット２Ａと比較して、用いる部材の点数およびシール材の塗布部位を削減しながら、外部マニホールド方式の採用を可能にするものであり、ＳＯＦＣセルスタックの構成を大幅に簡素化できる可能性を有している。

（３）第三の実施形態
最後に、上記第二の実施形態にかかるＳＯＦＣユニット２Ｂを応用し、さらに部品点数を削減した構成として、本発明の第三の実施形態にかかるＳＯＦＣについて説明する。ここでは、上記第一、第二の実施形態にかかるＳＯＦＣユニット２Ａ，２Ｂと異なる構成についてのみ説明し、特に記載しない点については、それらのＳＯＦＣユニット２Ａ，２Ｂと同様の構成を有するものとする。

図６に、第三の実施形態にかかるＳＯＦＣを構成するＳＯＦＣユニット２Ｃを示す。本実施形態にかかるＳＯＦＣユニット２Ｃにおいては、上記第一および第二の実施形態にかかるＳＯＦＣユニット２Ａ，２Ｂで用いられていたような燃料極側集電材４５が設けられていない。かわりに、単セル３０の燃料極３３の表面が、燃料極側セパレータ２０の第一接触面２３を構成する第一凸条２３ａの頂面に直接接触している。

本ＳＯＦＣユニット２Ｃで用いている燃料極側セパレータ２０は、単セル３０を載置できる載置面２２を有しており、内部シール材６２の厚みさえ精度よく制御することができれば、単セル３０と燃料極側セパレータ２０の間の高さ方向の位置関係は、高さの差ｄ１，ｄ２のみによって定まる。そこで、載置面２２と第一凸条２３ａの頂面の間の高さの差ｄ２を、燃料極３３の厚さと等しくなるようにしておけば、クッション性を有する燃料極側集電材を介在させなくても、燃料極３３の面を第一凸条２３ａの頂面に浮き上がりなく密着させることができる。なお、内部シール材６２は、ペーストの状態にある間に荷重を印加すれば、ある程度厚さを調節可能であり、シール材ペーストを厚めに塗布して単セル３０を載置したうえで、上方から荷重を印加すれば、燃料極３３と第一凸条２３ａの間に高い密着性を得ることができる。

なお、燃料極側セパレータ２０の形状の適切な設計により、燃料極側集電材を省略しても第一凸条２３ａの頂部と燃料極３３の間に高い密着性を得られるとはいえ、燃料極側集電材を用いる場合と比較すれば、密着性の向上や、熱膨張による密着性低下の防止において、限界がある。そこで、燃料極側セパレータ２０を構成する材料として、なるべく単セル３０の支持体を構成する材料（例えば支持体が電解質層３１である場合にはジルコニア等、支持体が燃料極３３である場合にはニッケル等）に近い熱膨張率を有する材料を用いて、密着性の向上および昇温時の密着性の維持を図ることが好ましい。好ましくは、起動停止操作を含むＳＯＦＣユニット２Ｃの作動温度域（室温〜１０００℃）での単セル３０の支持体と燃料極側セパレータ２０の熱膨張率の差が、１０倍未満（同オーダー）であるとよい。燃料極側セパレータ２０を構成する具体的な金属材料としては、ジルコニアに近い熱膨張率となるように組成を調整したクロム基合金等を挙げることができる。また、燃料極側集電材は、燃料極３３と第一接触面２３の間の密着性を高めるだけでなく、第一流路２３ｂを流れる燃料ガスに圧損を与えて、燃料極３３に供給される燃料ガスの空間的均一性を高める機能も果たすものであるが、本実施形態においては、燃料極側集電材のこのような機能を利用することができないので、燃料極３３に供給される燃料ガスの空間的均一性を高める観点から、第一流路２３ｂの幅を狭くし、第一流路２３ｂの配置の密度を高めることが望ましい。

本第三の実施形態にかかるＳＯＦＣユニット２Ｃにおいては、図２等に示した第一の実施形態にかかるＳＯＦＣユニットと比較して、燃料極側集電材と絶縁フレームが省略されたものとなっている。さらに、空気極側集電材４０も省略することが可能であり、その場合には、両面がそれぞれ空気極側セパレータ１０よび燃料極側セパレータ２０として機能する単一のセパレータ１と、単セル３０と、シール材６１，６２の３種の部材のみで、ＳＯＦＣユニットを形成することができる。上記で説明したとおり、第一の実施形態にかかるＳＯＦＣユニット２Ａにおいても、外部マニホールド方式を簡便に構築できること等により、従来一般のＳＯＦＣユニット１００よりもセルスタック３を簡便な構成で構築することができるが、本第三の実施形態にかかるＳＯＦＣユニット２Ｃを用いれば、セルスタック全体の構成を、さらに大幅に簡略化することができる。

本発明は上記実施形態に何ら限定されるものではなく、本発明の趣旨を逸脱しない範囲で種々の改変が可能である。なお、上記では、セパレータの載置面に、単セルを燃料極側の面で載置し、第一接触面が設けられている側の部位を燃料極側セパレータ、第二接触面が設けられている側の部位を空気極側セパレータとして用いたが、載置面に単セルを空気極側の面で配置し、第一接触面が設けられている側の部位を空気極側セパレータ、第二接触面が設けられている側の部位を燃料極側セパレータとして用いることも考えられる。また、第二接触面は必ずしも設けられなくてもよく、燃料極側セパレータおよび空気極側セパレータのいずれか一方のみとして用いるようにしてもよい。

１ セパレータ
１ａ 燃料供給孔
１ｃ 切欠き
２Ａ，２Ｂ，２Ｃ 固体酸化物形燃料電池（ＳＯＦＣ）ユニット
３ セルスタック
１０ 空気極側セパレータ
１１ 第二接触面
１１ａ 第二凸条
１１ｂ 第二流路
２０ 燃料極側セパレータ
２１ フレーム面
２２ 載置面
２３ 第一接触面
２３ａ 第一凸条
２３ｂ 第一流路
３０ （ＳＯＦＣ）単セル
３１ 電解質層
３２ 空気極
３３ 燃料極
４０ 空気極側集電材
４５ 燃料極側集電材
５０ 絶縁フレーム
６１（６１ａ〜６１ｅ） 外部シール材
６２ 内部シール材

Claims (13)

1. 平板形の電解質層の両面に燃料極と空気極とを有する固体酸化物形燃料電池単セルと共に用いるセパレータにおいて、
   気体が流通可能な第一流路が形成された第一接触面と、
   前記第一接触面よりも上方に、前記第一接触面の外周を囲んで形成された、前記固体酸化物形燃料電池単セルを載置可能な枠状の載置面と、
   前記載置面よりも上方に、前記載置面の外周を囲んで形成された枠状のフレーム面と、を一体に有することを特徴とする固体酸化物形燃料電池用セパレータ。
2. 前記固体酸化物形燃料電池用セパレータは、
   前記第一接触面、載置面、フレーム面の裏側に設けられ、気体が流通可能な第二流路が形成された第二接触面と、
   前記フレーム面と前記第二接触面の間を貫通し、前記第一流路と連通して設けられたガス供給孔と、をさらに有することを特徴とする請求項１に記載の固体酸化物形燃料電池用セパレータ。
3. 前記第一流路と前記第二流路は、同じ方向に走っていることを特徴とする請求項２に記載の固体酸化物形燃料電池用セパレータ。
4. 前記載置面と前記フレーム面の間の高さの差は、前記固体酸化物形燃料電池単セルの電解質の厚さ以上であることを特徴とする請求項１から３のいずれか１項に記載の固体酸化物形燃料電池用セパレータ。
5. 平板形の電解質層の両面に燃料極と空気極とを有する固体酸化物形燃料電池単セルと、
   請求項１から４のいずれか１項に記載の固体酸化物形燃料電池用セパレータとを有することを特徴とする固体酸化物形燃料電池。
6. 前記固体酸化物形燃料電池は、請求項１から４のいずれか１項に記載の固体酸化物形燃料電池用セパレータを燃料極側セパレータとして有し、
   さらに前記固体酸化物形燃料電池の単セルの空気極の外側に配置された空気極側セパレータを有し、
   前記固体酸化物形燃料電池単セルは、前記燃料極側セパレータの前記載置面に、気体の流通を遮断する電気絶縁性の内部シール材を介して前記燃料極側の面で載置され、前記固体酸化物形燃料電池単セルと前記燃料極側セパレータと前記内部シール材とに囲まれて外部と区画された空間として、燃料ガスが流通される燃料ガス流通部が形成されていることを特徴とする請求項５に記載の固体酸化物形燃料電池。
7. 前記燃料極と前記燃料極側セパレータの前記第一接触面の間には、前記固体酸化物形燃料電池単セルおよび前記燃料極側セパレータよりも弾性変形しやすい導電性物質よりなる集電材が配置されていることを特徴とする請求項６に記載の固体酸化物形燃料電池。
8. 前記燃料極は、前記燃料極側セパレータの前記第一接触面に直接接触していることを特徴とする請求項６に記載の固体酸化物形燃料電池。
9. 前記空気極側セパレータは、前記燃料ガス流通部の外に配置された、気体の流れを遮断する電気絶縁性の外部シール材を少なくとも介して、前記燃料極側セパレータの前記フレーム面に接合されていることを特徴とする請求項６から８のいずれか１項に記載の固体酸化物形燃料電池。
10. 前記空気極側セパレータは、前記外部シール材を介して直接前記燃料極側セパレータの前記フレーム面に接合されていることを特徴とする請求項９に記載の固体酸化物形燃料電池。
11. 前記燃料極側セパレータの前記フレーム面は、前記固体酸化物形燃料電池単セルの電解質層と空気極との間の境界面と高さが揃っていることを特徴とする請求項６から１０のいずれか１項に記載の固体酸化物形燃料電池。
12. 前記燃料側セパレータは、請求項２から４のいずれか１項に記載の固体酸化物形燃料電池用セパレータよりなり、
    複数の前記固体酸化物形燃料電池単セルが、前記固体酸化物形燃料電池用セパレータを介して積層されており、
    １つの固体酸化物形燃料電池単セルの前記燃料極側セパレータとして設けられた前記固体酸化物形燃料電池用セパレータは、前記第二接触面を含む部位で、該固体酸化物形燃料電池単セルに隣接する別の固体酸化物形燃料電池単セルの前記空気極側セパレータを構成することを特徴とする請求項６から１１のいずれか１項に記載の固体酸化物形燃料電池。
13. 前記固体酸化物形燃料電池単セルと前記固体酸化物形燃料電池用セパレータの積層構造には、空気供給用の外部マニホールドが設けられ、隣接する前記固体酸化物形燃料電池用セパレータの間の空隙を介して、前記外部マニホールドから前記第二流路に空気が供給されることを特徴とする請求項１２に記載の固体酸化物形燃料電池。

Images