JP2016166834A - 放射性物質の分析方法および装置 - Google Patents

Abstract

【課題】放射性物質を簡便かつ正確に分析すること。【解決手段】溶融物を破砕して微粉末を生成する工程と、微粉末を回収してフィルタに担持させる工程と、フィルタごと微粉末を誘導結合プラズマ中に導入して励起させた発光スペクトルを検出し、フィルタの発光スペクトルを除いた発光スペクトルから微粉末に含有する元素成分を計測する工程と、を含む。【選択図】図８

Description

本発明は、原子炉格納容器や原子炉圧力容器の内部にある放射性物質を分析するための放射性物質の分析方法および装置に関する。

原子力発電プラントとして、加圧水型原子炉（ＰＷＲ：Pressurized Water Reactor）や沸騰水型原子炉（ＢＷＲ：Boiling Water Reactor）などがある。加圧水型原子炉は、軽水を原子炉冷却材および中性子減速材として使用し、一次系全体にわたって沸騰しない高温高圧水とし、この高温高圧水を蒸気発生器に送って熱交換により蒸気を発生させ、この蒸気をタービン発電機へ送って発電する。一方、沸騰水型原子炉は、軽水を原子炉冷却材および中性子減速材として使用し、この軽水を炉心で沸騰させて蒸気を発生させ、この蒸気を直接タービン発電機に送って発電する。

原子炉にて、原子炉格納容器は、岩盤などの堅固な地盤上に立設され、鉄筋コンクリートなどにより内部に複数のコンパートメントが区画されている。そして、このコンパートメントを画成する筒形状をなすコンクリート構造物により、中心部に原子炉容器が垂下して支持され、その下方にキャビティが画成されている。この原子炉は、原子炉容器内に複数の燃料棒と所定数の制御棒が格子状に配列されて格納されている。

原子力発電プラントにて、過酷事故（シビアアクシデント）が発生した場合、緊急炉心冷却装置が作動し、原子炉容器の内部の炉心を冷却することで発生する熱を十分に除去する。ところが、この緊急炉心冷却装置が故障すると、炉心を冷却することができず、原子炉容器の内部の炉心が溶融し、溶融した燃料などの溶融物がキャビティへ落下する。そして、この溶融物は、キャビティで受け止められ、冷却水により冷却されて安全性が確保される。その後、冷却されて固化した溶融物は、所定温度まで低下した後に、専用の収納容器などに収納されて外部に搬出される。

原子炉で過酷事故が発生することで炉心が溶融したとき、炉心溶融物がキャビティで冷却水により冷却されるが、冷却後の処理においては、溶融物を分析して原子炉の破損状態を把握したり、炉心溶融物の処理方法を把握したりする必要がある。

従来、例えば、特許文献１に記載された放射性廃棄物の選別装置およびその選別方法は、高速中性子を放射性廃棄物容器に収納した放射性廃棄物に照射し、熱中性子用検出器および高速中性子用検出器により放射性廃棄物容器内で減速された熱中性子線束および散乱を受けることなく透過した高速中性子をそれぞれ測定し、両者の比率を測定することにより放射性廃棄物中に含まれる元素の成分量を測定する。

また、従来、例えば、特許文献２に記載された放射性ガラスの発光分光分析方法は、放射性ガラスの粉末試料を分散媒体中に均一に分散させ、懸濁した分散媒体の一部を黒鉛カップに秤取り、加熱して分散媒体を蒸発させて黒鉛カップ中に微少量のガラス試料を残留させ、その黒鉛カップを誘導結合プラズマ中に直接導入して励起発光させ、検出した発光スペクトルからガラス中の成分を定量する。

特開平７−２０９４９３号公報 特開平５−３４２８７号公報

ところで、炉心溶融物は、燃料集合体が溶融した後に固化して生成されたものである。そのため、炉心溶融物は、燃料を構成するウランやプルトニウムだけでなく、鉄など他の金属を含有している。炉心溶融物の分析装置としては、非破壊検査が一般的であり、例えば、特許文献２に示すようにプラズマ発光分光分析法がある。特許文献２では、μｇオーダーの放射性ガラス試料を精度よくサンプリングするために黒鉛カップ中に微少量のガラス試料を残留させ、黒鉛カップごとプラズマ中に直接導入させている。また、特許文献２において、黒鉛カップの使用の理由として、プラズマは、高周波電場によって励起された電離気体であり、高周波電場中に高周波誘導を引き起こす物質の存在はプラズマの持続、安定に影響を与えることから試料導入部の材料として金属は使用できないこと、高温強度を有する高純度物質が必要であること、が挙げられている。

しかし、特許文献２において、試料を所定の重さで正確に採取し、分散媒体である１％エチルアルコール溶液５０ｍｌを正確に添加し、攪拌分散し、マイクロピペットで２０μｌを分取して黒鉛カップへ注入し、蒸発乾燥後に分析を行っている。従って、分析するまでに工程数が多く、かつ正確さが要求されるため、作業が容易でなく迅速性に欠ける。

本発明は、上述した課題を解決するものであり、原子炉内部の放射性物質を簡便かつ正確に分析することのできる放射性物質の分析方法および装置を提供することを目的とする。

上述の目的を達成するために、本発明の放射性物質の分析方法は、放射性物質を破砕して粒状物を生成する工程と、前記粒状物を回収して受容体に担持させる工程と、前記受容体ごと前記粒状物を誘導結合プラズマ中に導入して励起させた発光スペクトルを検出し、前記受容体の発光スペクトルを除いた発光スペクトルから前記粒状物に含有する元素成分を計測する工程と、を含むことを特徴とする。

この放射性物質の分析方法によれば、粒状物を回収して受容体に担持させ、この受容体ごと誘導結合プラズマ中に導入することから、従来のように溶液に添加し、攪拌分散し、分取してから黒鉛カップへ注入するような分析方法と比較して工程数を減らすことができ、簡便に分析を行うことができる。しかも、受容体ごと粒状物を誘導結合プラズマ中に導入して励起させた発光スペクトルを検出し、受容体の発光スペクトルを除いた発光スペクトルから粒状物に含有する元素成分を計測することから、受容体を除いた正確な分析を行うことができる。

また、本発明の放射性物質の分析方法では、前記受容体の元素成分として前記粒状物に含有し得る元素成分を定量化し、検出した発光スペクトルから前記受容体の発光スペクトルを除くことを特徴とする。

この放射性物質の分析方法によれば、検出した発光スペクトルから受容体の元素成分の発光スペクトルを容易かつ正確に除くことができる。

また、本発明の放射性物質の分析方法では、前記受容体の元素成分として前記粒状物に含有し得ない元素成分を定量化し、検出した発光スペクトルから前記受容体の発光スペクトルを除くことを特徴とする。

この放射性物質の分析方法によれば、検出した発光スペクトルから受容体の元素成分の発光スペクトルを容易かつ正確に除くことができる。

また、本発明の放射性物質の分析方法では、前記受容体を誘導結合プラズマ中に導入する以前に、前記粒状物が担持された前記受容体の重量を計測する工程を含み、元素成分を計測する工程において、前記受容体の単体の重量を除いた重量に基づき前記粒状物の元素成分を計測することを特徴とする。

この放射性物質の分析方法によれば、粒状物の重量を容易に得ることができ、粒状物の元素成分を正確に計測することができる。

また、本発明の放射性物質の分析方法では、前記粒状物が担持された前記受容体の重量を計測する以前に、前記受容体と共に当該受容体に担持された前記粒状物を乾燥させる工程を含むことを特徴とする。

この放射性物質の分析方法によれば、乾燥により水分を飛ばすことで粒状物の重量を正確に得ることができる。

上述の目的を達成するために、本発明の放射性物質の分析装置は、放射性物質を破砕して粒状物を生成する破砕部と、前記破砕部により生成された前記粒状物を回収して受容体に担持させる回収部と、前記受容体と共に前記粒状物を誘導結合プラズマ中に導入して励起させた発光スペクトルを検出し、検出された発光スペクトルについて前記受容体の発光スペクトルを除いた発光スペクトルから前記粒状物に含有する元素成分を計測する分析部と、を備えることを特徴とする。

この放射性物質の分析装置によれば、粒状物を回収して受容体に担持させ、この受容体ごと誘導結合プラズマ中に導入することから、従来のように溶液に添加し、攪拌分散し、分取してから黒鉛カップへ注入するような分析方法と比較して工程数を減らすことができ、簡便に分析を行うことができる。しかも、受容体ごと粒状物を誘導結合プラズマ中に導入して励起させた発光スペクトルを検出し、受容体の発光スペクトルを除いた発光スペクトルから粒状物に含有する元素成分を計測することから、受容体を除いた正確な分析を行うことができる。

また、本発明の放射性物質の分析装置では、前記回収部は、前記破砕部により生成された粒状物を吸引し前記受容体に送ることを特徴とする。

この放射性物質の分析装置によれば、粒状物を吸引し受容体に送ることで、破砕部により生成された粒状物の搬送を容易に行うことができる。

また、本発明の放射性物質の分析装置では、前記粒状物が担持された前記受容体の重量を計測する重量計測部を備えることを特徴とする。

この放射性物質の分析装置によれば、粒状物の重量を容易に得ることができ、粒状物の元素成分を正確に計測することができる。

また、本発明の放射性物質の分析装置では、前記重量計測部により重量を計測する以前に、前記受容体と共に当該受容体に担持された前記粒状物を乾燥させる乾燥部を備えることを特徴とする。

この放射性物質の分析装置によれば、乾燥により水分を飛ばすことで粒状物の重量を正確に得ることができる。

また、本発明の放射性物質の分析装置では、前記回収部から前記分析部に至り前記受容体を移送する移送部を備えることを特徴とする。

この放射性物質の分析装置によれば、回収部から分析部への受容体の移送を容易に行うことができる。

また、本発明の放射性物質の分析装置では、前記分析部が放射線を遮蔽するセル内に配置されることを特徴とする。

この放射性物質の分析装置によれば、放射線に曝される環境下にて分析作業を安全に行うことができる。

本発明によれば、放射性物質を簡便かつ正確に分析することができる。

図１は、本発明の実施形態に係る放射性物質の分析装置が適用される沸騰水型原子炉の概略縦断面図である。 図２は、図１に示す沸騰水型原子炉の概略水平断面図である。 図３は、本発明の実施形態に係る放射性物質の分析装置の概略構成図である。 図４は、本発明の実施形態に係る放射性物質の分析装置における破砕部の概略図である。 図５は、本発明の実施形態に係る放射性物質の分析装置における回収部の概略図である。 図６は、本発明の実施形態に係る放射性物質の分析装置における受容体の概略図である。 図７は、本発明の実施形態に係る放射性物質の分析装置の概略図である。 図８は、放射性物質の計測方法のフローチャートである。 図９は、検出した発光スペクトルの一例の説明図である。 図１０は、本発明の実施形態に係る放射性物質の分析装置の他の例が適用される沸騰水型原子炉の概略縦断面図である。 図１１は、図１０に示す沸騰水型原子炉の概略水平断面図である。 図１２は、本発明の実施形態に係る放射性物質の分析装置の他の例における破砕部および回収部の概略図である。

以下に、本発明に係る実施形態を図面に基づいて詳細に説明する。なお、この実施形態によりこの発明が限定されるものではない。また、下記実施形態における構成要素には、当業者が置換可能かつ容易なもの、あるいは実質的に同一のものが含まれる。

図１は、本実施形態に係る放射性物質の分析装置が適用される沸騰水型原子炉の概略縦断面図である。図２は、図１に示す沸騰水型原子炉の概略水平断面図である。

本実施形態の原子炉は、軽水を原子炉冷却材および中性子減速材として使用し、この軽水を炉心で沸騰させて蒸気を発生させ、この蒸気を直接タービン発電機に送って発電する沸騰水型原子炉である。

この沸騰水型原子炉は、図１および図２に示すように、原子炉格納容器１１内に原子炉１２が格納されている。原子炉格納容器１１は、原子炉建屋１３内に設置されている。原子炉格納容器１１は、原子炉１２を覆う鋼鉄製のもので、上端部に上蓋１４が取り付けられることで密封されている。原子炉格納容器１１は、内部に形成されたドライウェル１５と、冷却水を充填された圧力抑制プールが内部に形成される複数の圧力抑制室１６とを有している。ドライウェル１５および圧力抑制室１６は、ベント通路１７を介して連結され、このベント通路１７の先端部が圧力抑制室１６における圧力抑制プールの冷却水中に浸漬されている。

原子炉建屋１３は、原子炉格納容器１１を支持している。原子炉建屋１３は、鉄筋コンクリート製の障壁により原子炉格納容器１１の周囲を覆っており、原子炉格納容器１１における上蓋１４の上方に、放射線遮へい体として機能するシールドプラグ１８が配置され、これらのシールドプラグ１８により原子炉格納容器１１が密閉状体で保持される。

原子炉１２は、上蓋１９が取り付けられて構成される原子炉容器２０、核燃料物質を含む複数の燃料集合体が装荷された炉心２１、気水分離器２２、蒸気乾燥器２３などにより構成されている。炉心２１、気水分離器２２、蒸気乾燥器２３は、原子炉容器２０の内部に配置されている。また、原子炉容器２０は、その内部に、炉心２１を取り囲むように炉心シュラウド２４が配置されている。

炉心２１は、内部に複数の燃料集合体が装荷され、各燃料集合体の下端部を炉心支持板２５により支持し、各燃料集合体の上端部を上部格子板２６により保持する。気水分離器２２は、上部格子板２６よりも上方に配置されている。蒸気乾燥器２３は、気水分離器２２の上方に配置されている。

炉心２１の下方から複数の制御棒２７が挿入されるように配置されている。各制御棒２７は、制御棒案内管（図示略）内に配置されており、上下方向に移動自在となり、炉心２１の内部に配置されている複数の燃料集合体の間に対して出し入れされ、これにより原子炉出力が制御される。原子炉容器２０における下側の半球状の下鏡に、制御棒駆動機構２８が取り付けられ、この制御棒駆動機構２８は、制御棒２７を出し入れ可能に連結されている。

また、原子炉容器２０は、原子炉格納容器１１内の底部に設けられたコンクリートマット２９上に立設された筒状のペデスタル３０上に据付けられている。ペデスタル３０は、その上端に筒状のγ線遮蔽体３１が設置され、このγ線遮蔽体３１により原子炉容器２０の外側を取り囲んでいる。

そして、原子炉１２は、原子炉容器２０の内部に水が供給され、燃料集合体をなす燃料棒から発生する熱で蒸気が生成される。生成された蒸気は、気水分離器２２および蒸気乾燥器２３を経て、図示しないが、蒸気配管を通して原子炉建屋１３外の蒸気タービンに送られ、この蒸気により蒸気タービンを駆動して発電機により発電を行う。蒸気タービンを駆動した蒸気は、図示しないが、復水器で海水を用いて冷却されて復水となり、復水配管を通して原子炉１２に戻される。

このような原子力発電プラントにて、過酷事故が発生した場合、緊急炉心冷却装置が作動し、原子炉容器２０の内部の炉心２１を冷却することで発生する熱を十分に除去する。ところが、緊急炉心冷却装置が故障すると、炉心２１を冷却することができず、原子炉容器２０の内部の炉心２１などが溶融し、溶融した燃料などの溶融物（放射性物質、デブリ）Ｍが原子炉容器２０の底部に堆積したり、原子炉容器２０をも溶融してコンクリートマット２９に落下したりする。この場合、原子炉格納容器１１は、内部に冷却水が噴射されることで冷却され、また、ペデスタル３０内に冷却水（図３における符号Ｗ）が貯留されることで溶融物Ｍが冷却されて固化する。

炉心２１が溶融するような過酷事故が発生したとき、コンクリートマット２９上に固化して堆積した溶融物Ｍを取り出して処理する必要がある。原子炉格納容器１１内の溶融物Ｍを取り出して処理する場合、コンクリートマット２９上の溶融物Ｍを分析して原子炉１２の破損状態を把握し、その後に、溶融物Ｍを取り出して定量的に分析して処理方法を把握する。

本実施形態は、原子炉１２の破損状態を把握するため、炉心２１などが溶融してコンクリートマット２９に堆積した放射性物質としての溶融物Ｍを分析するための分析方法および装置に関する。そして、本実施形態の放射性物質の分析方法では、原子炉格納容器１１内に固化した溶融物Ｍがあるとき、原子炉建屋１３内に放射線を遮へいすることができ、かつ放射性物質が飛散しないように密封できる処理用セル６１を設置して各種の作業を行う。

原子炉建屋１３は、図１および図２に示すように、中央部に原子炉１２（原子炉容器２０）を支持する原子炉格納容器１１が配置され、その外側に外部の地面Ｇ（グランドレベル）とほぼ同じ高さで部屋５１が設けられている。この部屋５１は、原子炉１２の正常運転時には、作業者が被爆することなく安全に立ち入ることができる空間である。部屋５１は、機材などを搬入可能な開口部５２が形成され、搬出入路５３が設置されている。部屋５１は、コンクリート構造壁を貫通して原子炉格納容器１１内に連通する連通路（開口部）５４が設けられ、この連通路５４は、機器ハッチ５５により開閉可能に構成されている。

処理用セル６１は、原子炉建屋１３におけるグランドレベルの部屋５１に設置される。処理用セル６１は、周囲が放射線遮へい壁により気密に形成されている。この場合、処理用セル６１は、鉄筋コンクリートにより製造することが望ましく、その他、タングステン、ステンレス、鉛、劣化ウランなどを材料として使用してもよい。この処理用セル６１は、原子炉格納容器１１に対し、機器ハッチ５５により開閉される連通路５４に連結される。

また、処理用セル６１は、複数（本実施形態では５個）のモジュール６２，６３，６４，６５，６６が連結されて構成されていてもよく、単一のモジュール（例えば、モジュール６４）で構成されていてもよい。処理用セル６１が複数のモジュール６２，６３，６４，６５，６６で構成される場合は、各モジュールは、分析モジュールのほか、例えば、搬入用モジュール、メンテナンス用モジュール、放射性物質収納用モジュール、除染および検査用モジュール、搬出用モジュールなどとして構成される。各モジュール６２，６３，６４，６５，６６は、直列で連結され、かつ原子炉格納容器１１の周囲に沿って配置されている。また、処理用セル６１が単一のモジュール６４で構成される場合は、分析モジュールとして構成される。

処理用セル６１の各モジュール６２，６３，６４，６５，６６のうち、モジュール６４は、原子炉格納容器１１の連通路５４に対して、機器ハッチ５５を開放することで連通されるように構成されている。また、原子炉格納容器１１の内部では、コンクリートマット２９上に溶融物Ｍが冷却水Ｗに浸水した状態にあるペデスタル３０に対し、機器ハッチ５５と対向する同等の高さ位置に開口部５６が形成されている。即ち、モジュール６４は、原子炉格納容器１１の連通路５４に連通するとともに、連通路５４およびペデスタル３０の開口部５６を介してペデスタル３０内の溶融物Ｍにアクセスすることが可能に設けられている。

本実施形態の放射性物質の分析装置６０は、処理用セル６１であってモジュール６４内に設置されている。図３は、本実施形態に係る放射性物質の分析装置の概略構成図である。図４は、本実施形態に係る放射性物質の分析装置における破砕部の概略図である。図５は、本実施形態に係る放射性物質の分析装置における回収部の概略図である。図６は、本実施形態に係る放射性物質の分析装置における受容体の概略図である。図７は、本実施形態に係る放射性物質の分析装置の概略図である。図８は、放射性物質の計測方法のフローチャートである。図９は、検出した発光スペクトルの一例の説明図である。

本実施形態の放射性物質の分析装置６０は、図３に示すように、破砕部７１と、回収部７２と、乾燥部７３と、重量計測部７４と、分析部７５と、移送部７６と、を備えている。

破砕部７１は、溶融物Ｍを破砕して粒状物を生成するものである。破砕部７１は、図３および図４に示すように、ハンマードリル８１と、ハンマードリル８１を駆動する駆動装置８２とを有する。破砕部７１は、駆動装置８２を駆動することでハンマードリル８１が溶融物Ｍを叩きながら回転する。これにより、溶融物Ｍが破砕され、微粉末状の粒状物が生成される。なお、破砕部７１は、回転のみのドリルや、研磨をする研磨機などであってもよい。また、破砕部７１は、マニプレータ８３により、処理用セル６１のモジュール６４から連通路５４およびペデスタル３０の開口部５６を介してペデスタル３０内の溶融物Ｍに至り搬送される。

回収部７２は、破砕部７１により生成された溶融物Ｍの微粉末Ｍ１を回収してフィルタ（受容体）８４に担持させるものである。回収部７２は、図３および図４に示すように、カバー（回収容器）８５と、給水装置８６と、吸引装置８７とを有する。

カバー８５は、図４に示すように、下方が開口した箱形状をなし、開口を溶融物Ｍの一部に押し付けることで冷却水Ｗ中にて溶融物Ｍの一部の表面を被覆することができる。このカバー８５は、例えば、破砕部７１と一体にマニプレータ８３により搬送される。従って、破砕部７１は、カバー８５が被覆した溶融物Ｍの一部の表面に対してハンマードリル８１を作用させることができる。

給水装置８６は、図３および図４に示すように、カバー８５内に水を供給するものである。給水装置８６は、給水設備８８と、給水管８９と、給水ポンプ９０とを有する。給水設備８８は、水を貯留するもので、モジュール６４内に設置されている。給水管８９は、基端部が給水設備８８に連結され、先端部がカバー８５内に貫通している。給水ポンプ９０は、給水管８９に設けられている。

従って、給水装置８６は、給水ポンプ９０を駆動することで給水設備８８に貯留された水が給水管８９を経てカバー８５内に供給される。なお、給水設備８８に、水と共にホウ酸水を貯留し、給水装置８６によりホウ酸水をカバー８５内に供給するようにしてもよい。ホウ酸水をカバー８５内に供給する場合、溶融物Ｍの臨界を防止することができる。

吸引装置８７は、カバー８５内の溶融物Ｍの微粉末Ｍ１を水と共に吸引してフィルタ８４に担持させるものである。吸引装置８７は、図３〜図６に示すように、給排水管９１と、給水ポンプ９２と、回収装置９３と、開閉弁９４，９４とを有する。給排水管９１は、図３および図４に示すように、基端部が破砕部７１におけるハンマードリル８１内に連通してハンマードリル８１の先端に開口することでカバー８５内に挿通され、ここからモジュール６４まで延出されて迂回して先端部が原子炉格納容器１１にまで延出されている。給水ポンプ９２は、給排水管９１に設けられている。回収装置９３は、図３に示すように、モジュール６４内で給排水管９１の迂回した部分に設けられている。回収装置９３は、密閉されたケーシング９５内に給排水管９１の迂回した部分が配置され、この給排水管９１の迂回した部分にフィルタ８４が介在されている。具体的に、回収装置９３は、図５に示すように、回転式装填機構９６にフィルタ８４が複数装填されており、回転式装填機構９６の回転に伴って各フィルタ８４が移動することで、給排水管９１の迂回した部分に配置されるフィルタ８４が交換されるように構成されている。フィルタ８４は、例えば、図６に示すように、筒状のケース８４Ａに、ケース８４Ａを塞ぐようにフィルタ部８４Ｂが設けられている。開閉弁９４，９４は、回収装置９３を間において給排水管９１にそれぞれ設けられている。

従って、吸引装置８７は、開閉弁９４，９４を開けた状態で給水ポンプ９２を駆動することでハンマードリル８１の先端から給排水管９１を経てカバー８５内の水と共にハンマードリル８１により破砕された溶融物Ｍの微粉末Ｍ１が吸引される。吸引された水および微粉末Ｍ１は、図６に示すように、回収装置９３において給排水管９１の迂回した部分に配置されたフィルタ８４のケース８４Ａに入り、フィルタ部８４Ｂに微粉末Ｍ１が担持され水が通過して原子炉格納容器１１に排出される。そして、給水ポンプ９２を止めて開閉弁９４，９４を閉じた状態とし、回収装置９３の回転式装填機構９６を回転して給排水管９１の迂回した部分に配置されるフィルタ８４を交換したり、微粉末Ｍ１が担持されたフィルタ８４を回収装置９３の回転式装填機構９６から取り出したりする。なお、給水装置８６および吸引装置８７において、カバー８５内で供給された水と共に破砕された溶融物Ｍの微粉末Ｍ１を吸引するのは、カバー８５および給水装置８６により供給された水により冷却水Ｗ中の不純物を避け、破砕された溶融物Ｍの微粉末Ｍ１の多くを吸引するためである。

乾燥部７３は、フィルタ８４と共に、フィルタ部８４Ｂに担持された微粉末Ｍ１を乾燥する。

重量計測部７４は、乾燥部７３により乾燥された後の微粉末Ｍ１を、フィルタ８４を含み重量を計測する。

分析部７５は、誘導結合プラズマ（ＩＰＣ：Inductively Coupled Plasma）によって試料である微粉末Ｍ１を原子化・熱励起し、その際の発光スペクトルから元素の同定・定量を行う。分析部７５は、図７に示すように、プラズマ発生装置１０１と、導入装置１０２と、検出装置１０３と、処理装置１０４とを有する。

プラズマ発生装置１０１は、誘導結合プラズマを発生させる。プラズマ発生装置１０１は、ガラス管からなるトーチ１０１Ａの上部に、コイル１０１Ｂが設けられている。コイル１０１Ｂは、高周波電源１０１Ｃが接続されて高周波が供給される。また、コイル１０１Ｂと高周波電源１０１Ｃとの間にマッチングボックス１０１Ｄが設けられ、高周波が供給されたコイル１０１Ｂにより発生する誘導結合プラズマが最適化される。また、プラズマ発生装置１０１は、誘導結合プラズマを発生させるため、トーチ１０１Ａの下部からアルゴンガスが供給される。アルゴンガスは、ガスコントローラ１０１Ｅにより供給量が最適に調整される。

導入装置１０２は、上述したフィルタ８４を支持し、誘導結合プラズマ中に導入する。導入装置１０２は、フィルタ８４を支持する支持棒１０２Ａと、支持棒１０２Ａを昇降移動させる移動機構１０２Ｂとを有する。支持棒１０２Ａは、プラズマ発生装置１０１のトーチ１０１Ａの内部に挿入される径をなし、誘導結合プラズマの影響を受けない材料（例えば、石英製の絶縁材）にて形成され、先端にフィルタ８４が固定されるように構成されている。移動機構１０２Ｂは、支持棒１０２Ａの下端が接続されたアクチュエータなどからなる。そして、移動機構１０２Ｂは、支持棒１０２Ａを上昇させて先端に固定されたフィルタ８４をプラズマ発生装置１０１のトーチ１０１Ａの下端から挿入し、コイル１０１Ｂの直下の誘導結合プラズマが発生する位置に移動させる（図７に一点鎖線で示す）。また、移動機構１０２Ｂは、支持棒１０２Ａを下降させて支持棒１０２Ａの先端をトーチ１０１Ａの下端から外部に移動させる。

検出装置１０３は、発光スペクトルを受光し、発光スペクトルのうちの多数の原子スペクトル線を分離する分光器１０３Ａと、得られた各スペクトル線の強度を、電気的な信号に変換する測光器１０３Ｂとを有する。

処理装置１０４は、検出装置１０３の測光器１０３Ｂから各スペクトル線に対応する各信号を取得し、各信号の強度を検量線試料の強度と比較して、取得した各信号における元素成分を特定する。このため、処理装置１０４は、各種の検量線試料の強度のデータが予め記憶されている。また、処理装置１０４は、特定した元素成分の含有率を算出する。このため、処理装置１０４は、重量計測部７４により計測された微粉末Ｍ１およびフィルタ８４の重量を取得する。また、本実施形態においては、フィルタ８４の元素成分および重量が予め設定されており、その検量線試料の強度のデータが処理装置１０４に予め記憶されている。従って、処理装置１０４において、フィルタ８４の元素成分およびその含有率は予め記憶されている。

なお、上述した分析部７５において、プラズマ発生装置１０１および導入装置１０２は、発光装置７５Ａとして構成され、検出装置１０３および処理装置１０４は、測光装置７５Ｂとして構成されている。そして、分析部７５の発光装置７５Ａは、乾燥部７３や重量計測部７４と共に処理用セル６１のモジュール６４内に区画された第一区画領域６１Ａ内に配置される一方、分析部７５の測光装置７５Ｂは、電子機器を含むため、分析部７５の発光装置７５Ａや乾燥部７３や重量計測部７４とは別に、処理用セル６１のモジュール６４内にて周囲が放射線遮へい壁により気密に形成された第二区画領域６１Ｂ内に配置される。

移送部７６は、マニピュレータなどからなり、回収部７２における吸引装置８７の回収装置９３からフィルタ８４を取り出したり、回収装置９３にフィルタ８４を装填したりする。また、移送部７６は、回収装置９３から取り出したフィルタ８４を、乾燥部７３や分析部７５における導入装置１０２の支持棒１０２Ａの先端に送る。

本実施形態の放射性物質の分析装置６０は、上述のごとく構成されている。そして、本実施形態の放射性物質の分析方法は、この分析装置６０により実施される。即ち、分析装置６０では、図８に示すように、まず、破砕部７１において、放射性物質としての溶融物Ｍを破砕して粒状物である微粉末Ｍ１を生成する（ステップＳ１）。次に、回収部７２において、微粉末Ｍ１を回収して受容体であるフィルタ８４に担持させる（ステップＳ２）。次に、乾燥部７３において、フィルタ８４と共に、フィルタ８４に担持された微粉末Ｍ１を乾燥する（ステップＳ３）。次に、重量計測部７４において、乾燥部７３により乾燥された後に、微粉末Ｍ１が担持されたフィルタ８４の重量を計測する（ステップＳ４）。次に、分析部７５において、重量が計測された後に、微粉末Ｍ１が担持されたフィルタ８４を、プラズマ発生装置１０１が発生する誘導結合プラズマ中に導入する（ステップＳ５）。次に、分析部７５において、プラズマ発生装置１０１の誘導結合プラズマにより励起された発光スペクトルを検出装置１０３により検出する（ステップＳ６）。次に、分析部７５において、処理装置１０４において、検出装置１０３により検出した発光スペクトルから、フィルタ８４の発光スペクトルを除いた発光スペクトルを取得し、この取得した発光スペクトルから微粉末Ｍ１に含有する元素成分を計測する（ステップＳ７）。

なお、フィルタ８４の元素成分は、微粉末Ｍ１に含有し得る元素成分として定量化しておき、これを処理装置１０４において予め記憶しておく。そして、検出装置１０３により検出した発光スペクトルから、フィルタ８４の発光スペクトルを除いた発光スペクトルを取得し、この取得した発光スペクトルから微粉末Ｍ１に含有する元素成分を計測する。

例えば、フィルタ８４の元素成分を微粉末Ｍ１に含有し得る元素成分とした場合、図９に破線で示すように、発光スペクトルの強度がフィルタ８４の元素成分の分だけ増加することになるが、この増加分の発光スペクトルの強度を差し引くことで、図９に実線で示すように分析対象の元素成分の発光スペクトルの強度を得ることができる。

また、フィルタ８４の元素成分は、微粉末Ｍ１に含有し得ない元素成分として定量化しておき、これを処理装置１０４において予め記憶しておいてもよい。この場合でも、検出装置１０３により検出した発光スペクトルから、フィルタ８４の発光スペクトルを除いた発光スペクトルを取得し、この取得した発光スペクトルから微粉末Ｍ１に含有する元素成分を計測する。

ところで、図１０は、本実施形態に係る放射性物質の分析装置の他の例が適用される沸騰水型原子炉の概略縦断面図である。図１１は、図１０に示す沸騰水型原子炉の概略水平断面図である。図１２は、本実施形態に係る放射性物質の分析装置の他の例における破砕部および回収部の概略図である。

本実施形態の他の例の分析装置１３０は、図１０および図１１に示すように、原子炉格納容器１１内にある溶融物Ｍを取り出す取出部と、取出部により取り出された溶融物Ｍ２を原子炉建屋１３内に周囲が放射線遮へい壁により気密に形成される処理用セル６１に搬送する搬送部とを有する。本実施形態にて、取出部および搬送部は、作業用ロボット１３１により構成される。作業用ロボット１３１は、モジュール６４内に配置され、支持アーム１３２が原子炉格納容器１１の連通路５４およびペデスタル３０の開口部５６を通して溶融物Ｍにアクセス可能である。作業用ロボット１３１は、支持アーム１３２の先端部に工具（切断工具およびハンド）１３３が装着されており、溶融物Ｍを切断して小さい溶融物Ｍ２を取り出し、処理用セル６１まで搬送する。

また、分析装置１３０は、図１２に示すように、破砕部１４１および回収部１４２を有する。分析装置１３０は、処理用セル６１内にて、破砕部１４１が溶融物Ｍ２を破砕して微粉末Ｍ３を生成し、回収部１４２が微粉末Ｍ３を回収してフィルタ１４３に担持させる。

破砕部１４１は、溶融物Ｍ２を破砕して微粉末Ｍ３を生成するものであり、駆動回転が可能であると共に昇降が可能なドリル１５１を有する。回収部１４２は、破砕部１４１により生成された溶融物Ｍ２の微粉末Ｍ３を回収してフィルタ１４３に担持させるものである。回収部１４２は、溶融物Ｍ２を支持する支持台１５２と、支持台１５２の下方で微粉末Ｍ３と共に水を回収してフィルタ１４３に導く回収容器１５３と、水を排出する排出通路１５４とを有する。

従って、破砕部１４１は、支持台１５２に支持された溶融物Ｍ２を破砕して微粉末Ｍ３を生成し、回収部１４２は、落下した溶融物Ｍ２の微粉末Ｍ３を水と共に回収し、フィルタ１４３に担持させ、回収することができる。

図１０〜図１２に示す作業用ロボット１３１（取出部および搬送部）、破砕部１４１および回収部１４２の構成は、図３に示す破砕部７１および回収部７２の構成に相当する。即ち、まず、破砕部１４１において、放射性物質としての溶融物Ｍ２を破砕して粒状物である溶融物Ｍ２の微粉末Ｍ３を生成する（図８のステップＳ１に相当）。次に、回収部１４２において、微粉末Ｍ３を回収して受容体であるフィルタ１４３に担持させる（図８のステップＳ２に相当）。この回収部１４２において微粉末Ｍ３が担持されるフィルタ１４３は、図３に示すフィルタ８４に相当する。従って、フィルタ１４３は、図３に示す移送部７６により乾燥部７３に送られる。そして、乾燥部７３において、フィルタ１４３と共に、フィルタ１４３に担持された微粉末Ｍ３を乾燥する（図８のステップＳ３に相当）。次に、重量計測部７４において、乾燥部７３により乾燥された後に、微粉末Ｍ３が担持されたフィルタ１４３の重量を計測する（図８のステップＳ４に相当）。次に、分析部７５において、重量が計測された後に、微粉末Ｍ３が担持されたフィルタ１４３を、プラズマ発生装置１０１が発生する誘導結合プラズマ中に導入する（図８のステップＳ５に相当）。次に、分析部７５において、プラズマ発生装置１０１の誘導結合プラズマにより励起された発光スペクトルを検出装置１０３により検出する（図８のステップＳ６に相当）。次に、分析部７５において、処理装置１０４において、検出装置１０３により検出した発光スペクトルから、フィルタ１４３の発光スペクトルを除いた発光スペクトルを取得し、この取得した発光スペクトルから微粉末Ｍ３に含有する元素成分を計測する（図８のステップＳ７に相当）。

このように、本実施形態の放射性物質の分析方法は、溶融物（放射性物質）Ｍ，Ｍ２を破砕して微粉末（粒状物）Ｍ１，Ｍ３を生成する工程と、微粉末Ｍ１，Ｍ３を回収してフィルタ（受容体）８４，１４３に担持させる工程と、フィルタ８４，１４３ごと微粉末Ｍ１，Ｍ３を誘導結合プラズマ中に導入して励起させた発光スペクトルを検出し、フィルタ８４，１４３の発光スペクトルを除いた発光スペクトルから微粉末Ｍ１，Ｍ３に含有する元素成分を計測する工程と、を含む。

この放射性物質の分析方法によれば、微粉末Ｍ１，Ｍ３を回収してフィルタ８４，１４３に担持させ、このフィルタ８４，１４３ごと誘導結合プラズマ中に導入することから、従来のように溶液に添加し、攪拌分散し、分取してから黒鉛カップへ注入するような分析方法と比較して工程数を減らすことができ、簡便に分析を行うことができる。しかも、フィルタ８４，１４３ごと微粉末Ｍ１，Ｍ３を誘導結合プラズマ中に導入して励起させた発光スペクトルを検出し、フィルタ８４，１４３の発光スペクトルを除いた発光スペクトルから微粉末Ｍ１，Ｍ３に含有する元素成分を計測することから、フィルタ８４，１４３を除いた正確な分析を行うことができる。なお、フィルタ８４，１４３は誘導結合プラズマ中で燃焼するため、分析後にフィルタ８４，１４３を回収する手間を省くことができる。なお、微粉末Ｍ１，Ｍ３を誘導結合プラズマ中に導入して励起させた発光スペクトルを検出することは、溶融した燃料などの溶融物Ｍの場合に含有すると想定されるウラン、プルトニウム、鉄。ホウ素、ガドリニウムなどの成分分析が可能であるため、溶融物Ｍの解析に最適である。

また、本実施形態の放射性物質の分析方法では、フィルタ８４，１４３の元素成分として微粉末Ｍ１，Ｍ３に含有し得る元素成分を定量化し、検出した発光スペクトルからフィルタ８４，１４３の元素成分の発光スペクトルを除く。

この放射性物質の分析方法によれば、検出した発光スペクトルからフィルタ８４，１４３の元素成分の発光スペクトルを容易かつ正確に除くことができる。

また、本実施形態の放射性物質の分析方法では、フィルタ８４，１４３の元素成分として微粉末Ｍ１，Ｍ３に含有し得ない元素成分を定量化し、検出した発光スペクトルからフィルタ８４，１４３の元素成分の発光スペクトルを除くようにしてもよい。

この放射性物質の分析方法によれば、検出した発光スペクトルからフィルタ８４，１４３の元素成分の発光スペクトルを容易かつ正確に除くことができる。

また、本実施形態の放射性物質の分析方法では、フィルタ８４，１４３を誘導結合プラズマ中に導入する以前に、微粉末Ｍ１，Ｍ３が担持されたフィルタ８４，１４３の重量を計測する工程を含み、元素成分を計測する工程において、フィルタ８４，１４３の単体の重量を除いた重量に基づき微粉末Ｍ１，Ｍ３の元素成分を計測する。

この放射性物質の分析方法によれば、微粉末Ｍ１，Ｍ３の重量を容易に得ることができ、微粉末Ｍ１，Ｍ３の元素成分を正確に計測することができる。

また、本実施形態の放射性物質の分析方法では、微粉末Ｍ１，Ｍ３が担持されたフィルタ８４，１４３の重量を計測する以前に、フィルタ８４，１４３と共に当該フィルタ８４，１４３に担持された微粉末Ｍ１，Ｍ３を乾燥させる工程を含む。

この放射性物質の分析方法によれば、乾燥により水分を飛ばすことで微粉末Ｍ１，Ｍ３の重量を正確に得ることができる。

また、本実施形態の放射性物質の分析装置６０，１３０は、溶融物（放射性物質）Ｍ，Ｍ２を破砕して微粉末（粒状物）Ｍ１，Ｍ３粒状物を生成する破砕部７１，１４１と、破砕部７１，１４１により生成された微粉末Ｍ１，Ｍ３を回収してフィルタ８４，１４３に担持させる回収部７２，１４２と、フィルタ８４，１４３と共に微粉末Ｍ１，Ｍ３を誘導結合プラズマ中に導入して励起させた発光スペクトルを検出し、検出された発光スペクトルについてフィルタ８４，１４３の発光スペクトルを除いた発光スペクトルから微粉末Ｍ１，Ｍ３に含有する元素成分を計測する分析部７５と、を備える。

この放射性物質の分析装置６０，１３０によれば、微粉末Ｍ１，Ｍ３を回収してフィルタ８４，１４３に担持させ、このフィルタ８４，１４３ごと誘導結合プラズマ中に導入することから、従来のように溶液に添加し、攪拌分散し、分取してから黒鉛カップへ注入するような分析方法と比較して工程数を減らすことができ、簡便に分析を行うことができる。しかも、フィルタ８４，１４３ごと微粉末Ｍ１，Ｍ３を誘導結合プラズマ中に導入して励起させた発光スペクトルを検出し、フィルタ８４，１４３の発光スペクトルを除いた発光スペクトルから微粉末Ｍ１，Ｍ３に含有する元素成分を計測することから、フィルタ８４，１４３を除いた正確な分析を行うことができる。なお、フィルタ８４，１４３は誘導結合プラズマ中で燃焼するため、分析後にフィルタ８４，１４３を回収する手間を省くことができる。なお、分析部７５において、微粉末Ｍ１，Ｍ３を誘導結合プラズマ中に導入して励起させた発光スペクトルを検出することは、溶融した燃料などの溶融物Ｍの場合に含有すると想定されるウラン、プルトニウム、鉄。ホウ素、ガドリニウムなどの成分分析が可能であるため、溶融物Ｍの解析に最適である。

また、本実施形態の放射性物質の分析装置６０では、回収部７２は、破砕部７１により生成された微粉末Ｍ１を吸引しフィルタ８４に送る。

この放射性物質の分析装置６０によれば、微粉末Ｍ１を吸引しフィルタ８４に送ることで、破砕部７１により生成された微粉末Ｍ１の搬送を容易に行うことができる。

また、本実施形態の放射性物質の分析装置６０，１３０では、微粉末Ｍ１，Ｍ３が担持されたフィルタ８４，１４３の重量を計測する重量計測部７４を備える。

この放射性物質の分析装置６０，１３０によれば、微粉末Ｍ１，Ｍ３の重量を容易に得ることができ、微粉末Ｍ１，Ｍ３の元素成分を正確に計測することができる。

また、本実施形態の放射性物質の分析装置６０，１３０では、重量計測部７４により重量を計測する以前に、フィルタ８４，１４３と共に当該フィルタ８４，１４３に担持された微粉末Ｍ１，Ｍ３を乾燥させる乾燥部７３を備える。

この放射性物質の分析装置６０，１３０によれば、乾燥により水分を飛ばすことで微粉末Ｍ１，Ｍ３の重量を正確に得ることができる。

また、本実施形態の放射性物質の分析装置６０，１３０では、回収部７２，１４２から分析部７５に至りフィルタ８４，１４３を移送する移送部７６を備える。

この放射性物質の分析装置６０，１３０によれば、回収部７２，１４２から分析部７５へのフィルタ８４，１４３の移送を容易に行うことができる。

また、本実施形態の放射性物質の分析装置６０，１３０では、分析部７５が放射線を遮蔽する処理用セル６１内に配置される。

この放射性物質の分析装置６０，１３０によれば、放射線に曝される環境下にて分析作業を安全に行うことができる。

６０，１３０ 分析装置
６１ 処理用セル
７１，１４１ 破砕部
７２，１４２ 回収部
７３ 乾燥部
７４ 重量計測部
７５ 分析部
７６ 移送部
８４，１４３ フィルタ（受容体）
８７ 吸引装置
１０１ プラズマ発生装置
１０２ 導入装置
１０３ 検出装置
１０４ 処理装置
Ｍ１，Ｍ３ 微粉末（粒状物）

Claims (11)

1. 放射性物質を破砕して粒状物を生成する工程と、
   前記粒状物を回収して受容体に担持させる工程と、
   前記受容体ごと前記粒状物を誘導結合プラズマ中に導入して励起させた発光スペクトルを検出し、前記受容体の発光スペクトルを除いた発光スペクトルから前記粒状物に含有する元素成分を計測する工程と、
   を含むことを特徴とする放射性物質の分析方法。
2. 前記受容体の元素成分として前記粒状物に含有し得る元素成分を定量化し、検出した発光スペクトルから前記受容体の発光スペクトルを除くことを特徴とする請求項１に記載の放射性物質の分析方法。
3. 前記受容体の元素成分として前記粒状物に含有し得ない元素成分を定量化し、検出した発光スペクトルから前記受容体の発光スペクトルを除くことを特徴とする請求項１に記載の放射性物質の分析方法。
4. 前記受容体を誘導結合プラズマ中に導入する以前に、前記粒状物が担持された前記受容体の重量を計測する工程を含み、元素成分を計測する工程において、前記受容体の単体の重量を除いた重量に基づき前記粒状物の元素成分を計測することを特徴とする請求項１〜３のいずれか１つに記載の放射性物質の分析方法。
5. 前記粒状物が担持された前記受容体の重量を計測する以前に、前記受容体と共に当該受容体に担持された前記粒状物を乾燥させる工程を含むことを特徴とする請求項４に記載の放射性物質の分析方法。
6. 放射性物質を破砕して粒状物を生成する破砕部と、
   前記破砕部により生成された前記粒状物を回収して受容体に担持させる回収部と、
   前記受容体と共に前記粒状物を誘導結合プラズマ中に導入して励起させた発光スペクトルを検出し、検出された発光スペクトルについて前記受容体の発光スペクトルを除いた発光スペクトルから前記粒状物に含有する元素成分を計測する分析部と、
   を備えることを特徴とする放射性物質の分析装置。
7. 前記回収部は、前記破砕部により生成された粒状物を吸引し前記受容体に送ることを特徴とする請求項６に記載の放射性物質の分析装置。
8. 前記粒状物が担持された前記受容体の重量を計測する重量計測部を備えることを特徴とする請求項６または７に記載の放射性物質の分析装置。
9. 前記重量計測部により重量を計測する以前に、前記受容体と共に当該受容体に担持された前記粒状物を乾燥させる乾燥部を備えることを特徴とする請求項８に記載の放射性物質の分析装置。
10. 前記回収部から前記分析部に至り前記受容体を移送する移送部を備えることを特徴とする請求項６〜９のいずれか１つに記載の放射性物質の分析装置。
11. 前記分析部が放射線を遮蔽するセル内に配置されることを特徴とする請求項６〜１０のいずれか１つに記載の放射性物質の分析装置。

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