JP5360375B2

JP5360375B2 - ガラス中の金属粒子の状態検出方法

Info

Publication number: JP5360375B2
Application number: JP2009015404A
Authority: JP
Inventors: 能孝岩佐; 良行磯; 伸介松野; 博幸内田
Original assignee: IHI Corp
Current assignee: IHI Corp
Priority date: 2009-01-27
Filing date: 2009-01-27
Publication date: 2013-12-04
Anticipated expiration: 2029-01-27
Also published as: JP2010175277A

Description

本発明は、ガラス中の金属粒子の状態検出方法に関する。

原子力施設において排出される高レベル放射性廃液は、前処理された後、ガラス溶融炉内で溶融ガラスに混入され、そしてその廃液が混入された溶融ガラスを別の容器に注入し、同容器と共に固化した状態で放射性廃棄物保管施設に保管することが行われている。
溶融ガラスに混入される廃液には金属粒子が含まれており、溶融炉内の底部の一部に集中して堆積し、その堆積した金属粒子により溶融炉の排出孔が閉塞されたり、あるいは溶融炉を加熱する電極間が短絡状態となって、溶融ガラスを十分に加熱できない不具合が発生する可能性がある。これら不具合の発生を防止するため、溶融ガラス内の金属粒子の状態、特にはその沈降速度を把握することが有用である。

本出願人は、溶融ガラス内の金属粒子の状態を検出するために、容器内に予め固化されたガラス上に金属粒子を配置し、同容器と共に加熱して溶融させ、設定時間後に固化させたサンプルを得て分析する方法を採用していた。サンプルの分析は、同サンプルを容器と共に切断し、その切断面から金属粒子の状態を直接調べるものである。また溶融ガラス内における金属粒子の沈降速度を知るために、溶融していた時間を異ならせた複数のサンプルを用意し、これらサンプルから得た金属粒子の状態を互いに比較し、分析していた。

特許文献１には、Ｘ線ＣＴ装置が開示されている。このＸ線ＣＴ装置は、測定物の周囲に複数のＸ線発生源及び検出器を配し、Ｘ線発生源を機械的に回転させるものである。

特開２００５−２６５５５９号公報

上述のサンプルを切断し、その切断面から金属粒子の状態を直接調べるものにおいては、その分析精度には限界があるし、また金属粒子の沈降速度を知るために複数のサンプルを用意しなくてはならないので、コストが嵩むという問題があった。またＸ線ＣＴ装置そのものは、装置全体が大型かつ複雑で、やはりコストが嵩むという問題があった。
本発明はこのような事情を考慮してなされたもので、その目的は、小型の装置で簡便にガラス固化体中の金属粒子の状態を検出する方法を提供することにある。

本発明の請求項１に記載のガラス中の金属粒子の状態検出方法は、Ｘ線を対象物に照射する照射部と、前記対象物を透過したＸ線を受光する受光部とを有するＸ線検査装置を備え、前記照射部と受光部との間に前記対象物として金属粒子を含んだガラスを配置し、前記対象物としての金属粒子を含んだガラスを、容器内において予め溶融固化されたガラスの上面に前記金属粒子とガラス破砕物との混合物を配置し、加熱炉により前記容器と共に加熱して溶融されたものとし、前記照射部から前記ガラスにＸ線を照射し、同ガラスを透過したＸ線を前記受光部により受光し、同受光部におけるＸ線の透過量の分布から前記ガラス中の金属粒子の状態を検出することを特徴とする。
このような構成とすると、実際の廃液処理における金属粒子を含んだ溶融ガラスと同じような状態の下で金属粒子の状態を検出することができる。
この際、前記溶融状態にあるガラス、前記容器及び前記加熱炉を前記対象物とする構成を採用することもでき、このような構成とすると、加熱炉による所望の温度を維持したまま溶融ガラス中の金属粒子の状態を検出することができる。

この際、前記Ｘ線のエネルギーの強さは、金属粒子を透過した部分の透過量と金属粒子を透過しない部分の透過量との比に基づいて設定される構成とすることが望ましく、この構成を採用すると、所謂可視化に最も適した照射エネルギーの強さを容易に設定することができる。
請求項２に記載のガラス中の金属粒子の状態検出方法は、請求項１において、前記金属粒子が白金族粒子であって、前記Ｘ線のエネルギーの強さが、１００〜２００keVに設定されることを特徴とする。

請求項３に記載のガラス中の金属粒子の状態検出方法は、請求項１において、ある時刻に前記Ｘ線検査装置により検出された金属粒子の状態と、その設定時間後に前記Ｘ線検査装置により検出された金属粒子の状態とを比較して、前記金属粒子の沈降速度を算出することを特徴とする。

また、本発明に係るガラス中の金属粒子の状態検出方法において、前記対象物としての金属粒子を含んだガラスは、容器内において予め溶融固化されたガラスの上面に金属粒子及びガラス破砕物を配置し、前記容器と共に加熱されて溶融された後、固化されたものである構成とすることが可能であり、この場合には、固化されたものではあるが、実際の廃液処理における溶融ガラス中の金属粒子の分布状態に近い金属粒子の分布状態を検出することができる。しかも、対象物を、容器内で固化されたガラスとすることができるので、高温の加熱炉と共に検出するよりは環境的に容易に検出することができ、またＸ線の透過率も増大したものを得ることができる。

さらに、本発明に係るガラス中の金属粒子の状態検出方法において、前記Ｘ線検査装置により金属粒子の状態を検出した後、固化されているガラスを再び加熱して溶融し、設定時間後に再び固化した状態で、前記対象物とし、最初に前記Ｘ線装置により検出された金属粒子の状態と、今回前記Ｘ線装置により検出された金属粒子の状態とを比較して、前記金属粒子の沈降速度を算出する構成を採用することができる。

本発明の請求項１に記載のガラス中の金属粒子の状態検出方法は、前記照射部から前記ガラスにＸ線を照射し、同ガラスを透過したＸ線を前記受光部により受光し、同受光部におけるＸ線の透過量の分布から前記ガラス中の金属粒子の状態を検出するので、前記ガラスを切断する必要がなく、小型の装置でかつ低コストでガラス中の金属粒子の状態を検出することができる。
また、請求項１に記載のガラス中の金属粒子の状態検出方法は、溶融状態にあるガラス中の金属粒子を検出するので、金属粒子の沈降速度を含む状態をリアルタイムに検出することができる。

請求項２に記載のガラス中の金属粒子の状態検出方法は、前記金属粒子が白金族粒子であるときに、前記Ｘ線の強さが１００〜２００keVに設定されるものである。この強さは、白金族粒子からなる金属粒子を透過した部分の透過量と金属粒子を透過しない部分の透過量との比に基づいて、所謂可視化に最も適したものである。

請求項３に記載のガラス中の金属粒子の状態検出方法は、ある時刻に前記Ｘ線検査装置により検出された金属粒子の状態と、その設定時間後に前記Ｘ線検査装置により検出された金属粒子の状態とを比較して、前記金属粒子の沈降速度を算出することができる。

本発明の実施例１の全体を示す説明図である。図１のタンマン管の、ガラスが溶融される前の状態を示す断面図である。実施例１におけるＸ線のエネルギーの大きさと透過強度及び透過強度比の関係を示すグラフである。本発明の実施例２の全体を示す説明図である。実施例２におけるＸ線のエネルギーの大きさと透過強度及び透過強度比の関係を示すグラフである。

以下、図面を参照して本発明を実施するための形態について説明する。

まず、本発明の実施例１を図１〜図３に従って説明する。図１は実施例１の全体を示す説明図、図２は図１のタンマン管１４の、ガラスが溶融される前の状態を示す断面図、図３はＸ線のエネルギーの大きさと透過強度及び透過強度比の関係を示すグラフである。
本実施例におけるガラス中の金属粒子検出方法は、まず図１に示されるように、Ｘ線を対象物に照射するＸ線源である照射部２と、同対象物を透過したＸ線を受光する受光部４とを有するＸ線検査装置６を備えている。このＸ線検査装置６は、コントローラ８を介してコンピュータ１０に接続されており、コンピュータ１０からの指令により照射部２から照射されるＸ線を制御すると共に、受光部４での受光信号をコンピュータ１０に伝えるように構成されている。そして、Ｘ線検査装置６の照射部２と受光部４との間には対象物としての加熱炉１２が配置され、同加熱炉１２内には、耐熱容器である円筒状のタンマン管１４がセットされている。詳しくは図２に示されるように、タンマン管１４において予め溶融固化されたガラス１６の上面に、白金族粒子とガラス破砕物との混合物１８を配置し、この状態でタンマン管１４を加熱炉１２内にセットする。なお、混合物１８の周り及び上部にはさらにガラス破砕物が充填される。

そして、タンマン管１４を加熱炉１２により加熱して、タンマン管１４内のガラス１６及びガラス破砕物を溶融させた状態で、Ｘ線検査装置６により、タンマン管１４内のガラス中の白金族粒子の状態を検出する。すなわち、Ｘ線検査装置６の照射部２から照射されたＸ線が、加熱炉１２の壁及びタンマン管１０並びに同タンマン管１０内の金属粒子を含むガラスを透過して受光部４に到達する。受光部４では、タンマン管１０内のガラスにおける白金族粒子のある部分を透過した透過量と、金属粒子のない部分を透過した透過量の差により、同ガラス中の金属粒子の分布状態を検出することができる。

Ｘ線検査装置６の照射部２から照射されるＸ線のエネルギーの大きさは、白金族粒子を透過した部分の透過強度と白金族粒子を透過しない部分の透過強度との比（透過強度比）に基づいて設定される。発明者の研究により得た、Ｘ線のエネルギーの大きさと、各部分の透過量、及び各部分の透過量の比（透過強度比）の関係を図３に示す。なお、この前提は、タンマン管１０及び加熱炉１２の耐火材をAL₃O₃、加熱炉１２のケーシングをFe、ガラスをSiO2、白金族粒子をRuO₂とし、タンマン管１０及び加熱炉１２、ケーシング、ガラス、白金族粒子の密度（g/cm³）をそれぞれ3.9、7.9、2.5、7.1とし、タンマン管１０の肉厚を0.5cmとし、加熱炉１２の耐火材の肉厚を6.5cm（ただし、空隙率は80％）とし、加熱炉１２のケーシングの板厚は４枚で0.4cmとしている。また白金族粒子についてはクラスター径が0.4cmで粒径と粒子間隔が等しいとしている。

この図３のグラフから明らかなように、照射されるＸ線のエネルギーが100keV未満では、Ｘ線がガラスをほとんど透過せず、逆に200keVを超えると、透過強度比が１に近づいてしまい、白金族粒子の有無を確認し難くなる。このことから、Ｘ線のエネルギーが100〜200keVであるときに、Ｘ線がガラスを十分に透過できると共に、透過強度比も概ね0.8以下となり、金属粒子の有無を確認するのに最適な値となる。

またコンピュータ１０は、Ｘ線検査装置６が或る時刻に検出したガラス中の金属粒子の分布状態と、その設定時間後にＸ線検査装置６が検出したガラス中の金属粒子の分布状態を比較し、該金属粒子の沈降速度を計算する。
以上より明らかなように、本実施例１に係るガラス中の金属粒子の状態検出方法によれば、タンマン管１４と共にガラスを切断する必要がなく、小型な装置でかつ低コストでガラス中の金属粒子の状態を検出することができる。また、タンマン管１４内において予め溶融固化されたガラスの上面に金属粒子及びガラス破砕物を配置し、加熱炉１２によりタンマン管１４と共に加熱して溶融された状態にあるガラスを、Ｘ線検査装置６により検出するので、実際の廃液処理における金属粒子を含んだ溶融ガラスと同じような状況の下で溶融ガラス中の金属粒子の状態をリアルタイムに検出することができる。特に加熱炉１２によりガラスを所望の温度に維持したまま検出するので、より実際の廃液処理における溶融ガラスの状態に近づけることができる。またガラス中の金属粒子の沈降速度については、コンピュータ１０が、Ｘ線検査装置６が或る時刻に検出したガラス中の金属粒子の分布状態と、その設定時間後にＸ線検査装置６が検出したガラス中の金属粒子の分布状態を比較し、計算して求められる。

次に、本発明の実施例２を図４及び図５に従って説明する。図４は実施例２の全体を示す説明図、図５は実施例２におけるＸ線のエネルギーの大きさと透過強度及び透過強度比の関係を示すグラフである。なお、上述の実施例１で用いたものと実質的に同じ部分には上記で用いたものと同じ符号を付して詳細な説明を省略する。
この実施例２に係る検出方法は、まず実施例１の図２に示されるものとまったく同様に、タンマン管１４において予め溶融固化されたガラス１６の上面に、白金族粒子とガラス破砕物との混合物１８を配置し、さらに混合物１８の周り及び上部にはガラス破砕物を充填する。この状態でタンマン管１４を加熱炉により加熱し、内部のガラスを溶融させる。この溶融状態で予め設定された温度で設定時間維持した後、タンマン管１４を冷却して内部のガラスを固化させ、図４に示すように、Ｘ線検査装置６のＸ線部２と受光部４との間に、対象物としてタンマン管１４を配置し、同Ｘ線検査装置６によりガラス中の金属粒子の分布状態の検出が実行される。

さらに、同Ｘ線検査装置６による検出が終了した後、固化されているガラスをタンマン管１４と共に再び加熱して溶融させる。そして、この溶融状態で予め設定された温度で設定時間維持した後、タンマン管１４を再び冷却して内部のガラスを固化させ、再度、図４に示すように、Ｘ線検査装置６の照射部２と受光部４との間に、対象物としてタンマン管１４を配置し、同Ｘ線検査装置６によりガラス中の金属粒子の分布状態の検出が実行される。

そしてコンピュータ１０は、先にＸ線検査装置６により検出されたガラス中の金属粒子の状態と、今回Ｘ線検査装置６により検出されたガラス中の金属粒子の状態とを比較して、ガラス中の金属粒子の沈降速度を算出する。
なお、この実施例２においても、Ｘ線検査装置６の照射部２から照射されるＸ線のエネルギーの大きさは、金属粒子を透過した部分の透過強度と金属粒子を透過しない部分の透過強度との差及び比（透過強度比）に基づいて設定される。発明者の研究により得た、Ｘ線のエネルギーの大きさと、各部分の透過量、及び各部分の透過量の比（透過光強度比）の関係を図５に示す。なお、この前提は、実施例１と同じあるが、当然加熱炉に関する数値は使用しない。

この図５のグラフから明らかなように、実施例２においても、照射されるＸ線のエネルギーが100keV未満では、Ｘ線がガラスをほとんど透過せず、逆に200keVを超えると、透過強度比が１に近づいてしまい、白金族粒子の有無を確認し難くなる。このことから、Ｘ線のエネルギーが100〜200keVであるときに、Ｘ線がガラスを十分に透過できると共に、透過強度比も概ね0.8以下となり、金属粒子の有無を確認するのに最適な値となる。

この実施例２に係る検出方法によれば、上述した実施例１と同様に、タンマン管１４と共にガラスを切断する必要がなく、小型な装置でかつ低コストでガラス中の金属粒子の状態を検出することができる。また、検出時点ではガラスは固化されてはいるが、実際の廃液処理における溶融ガラス中の金属粒子の分布状態に近い金属粒子の分布状態を検出することができる。しかも、対象物を、タンマン管１４内で固化されたガラスとしているので、高温の加熱炉１２と共に検出する実施例１の検出方法よりは、温度環境的に容易に検出することができ、またＸ線が加熱炉を介することなくタンマン管１２を透過するので、透過率も増大したものを得ることができる。またガラス中の金属粒子の沈降速度については、コンピュータ１０が、Ｘ線検査装置６が先に検出したガラス中の金属粒子の分布状態と、その次にＸ線検査装置６が検出したガラス中の金属粒子の分布状態を比較し、計算して求められる。

以上で実施例の説明を終えるが、本発明はこれら実施例に限らす、種々の変形が可能である。例えば、実施例２において、Ｘ線検査装置６による２回目の検出が終了した後に、固化されているガラスをタンマン管１４と共に再び加熱して溶融させ、この溶融状態で予め設定された温度で設定時間維持した後、タンマン管１４を再び冷却して内部のガラスを固化させ、再度、Ｘ線検査装置６のＸ線部２と受光部４との間に、対象物としてカンマン管１４を配置し、同Ｘ線検査装置６によりガラス中の金属粒子の分布状態の検出を実行するように構成することができる。

２照射部
４受光部
６Ｘ線検査装置
１２加熱炉
１４タンマン管

Claims

Ｘ線を対象物に照射する照射部と、前記対象物を透過したＸ線を受光する受光部とを有するＸ線検査装置を備え、
前記照射部と受光部との間に前記対象物として金属粒子を含んだガラスを配置し、
前記対象物としての金属粒子を含んだガラスを、容器内において予め溶融固化されたガラスの上面に前記金属粒子とガラス破砕物との混合物を配置し、加熱炉により前記容器と共に加熱して溶融されたものとし、
前記照射部から前記ガラスにＸ線を照射し、同ガラスを透過したＸ線を前記受光部により受光し、
同受光部におけるＸ線の透過量の分布から前記ガラス中の金属粒子の状態を検出することを特徴とするガラス中の金属粒子の状態検出方法。
前記金属粒子が白金族粒子であって、
前記Ｘ線のエネルギーの強さが、１００〜２００keVに設定されることを特徴とする請求項１記載のガラス中の金属粒子の状態検出方法。
ある時刻に前記Ｘ線検査装置により検出された金属粒子の状態と、その設定時間後に前記Ｘ線検査装置により検出された金属粒子の状態とを比較して、前記金属粒子の沈降速度を算出することを特徴とする請求項１記載のガラス中の金属粒子の状態検出方法。