JP6766767B2 - 溶融除染されたクリアランス金属の放射能濃度推定方法 - Google Patents
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Description
本発明は、放射性セシウムや放射性ストロンチウムなどの溶融時にスラグやダストに移行しやすい放射性核種が主成分の放射性物質で汚染された放射性金属廃棄物から放射性物質を分離除去して生成された金属（以下、「クリアランス金属」という）の放射能濃度の推定方法に関する。
原子力発電所等の放射能関連施設で発生する放射性金属廃棄物は、原子炉炉心などを除いては、金属自体が放射化しているのではなく、放射性物質が付着して汚染されている。このため、ブラストや薬剤洗浄等の物理・化学的な除染技術を適用し、かつ、高度に制御した溶融技術を適用すれば、ほぼ完全に金属と放射性成分の分離（クリアランス）が可能であり、分離された金属は市中のスクラップ業者等を経て製鉄業者等で形鋼や線材の原料として使用可能（フリーリリース）である。
そして、放射性金属廃棄物を溶融して減容化して再利用する技術に関しては、例えば特許文献１に開示されている。
そして、放射性金属廃棄物を溶融して減容化して再利用する技術に関しては、例えば特許文献１に開示されている。
服部隆利,"金属廃棄物に対するクリアランスレベル検認測定に係わる問題点とその解決方法について",原子力バックエンド研究,p.43,vol.9 No.1、2002
しかし、特許文献１に開示されている技術は減容化が主目的であり、溶融による除染を目的としたものではない。
溶融による除染とは、放射性物質が、その核種によって溶融状態での挙動が異なることを利用したものであり、例えばセシウムやストロンチウムは、スラグとの親和性が高いため溶融することで放射性物質をスラグに移行させ、スラグと分離した溶融金属を凝固させることでクリアランス金属とすることができる。
溶融による除染とは、放射性物質が、その核種によって溶融状態での挙動が異なることを利用したものであり、例えばセシウムやストロンチウムは、スラグとの親和性が高いため溶融することで放射性物質をスラグに移行させ、スラグと分離した溶融金属を凝固させることでクリアランス金属とすることができる。
ここで、「クリアランス金属」とは、この放射能濃度がクリアランスレベル以下の金属をいう。ここで、クリアランスレベルとは、金属やコンクリート等がどのように再利用または廃棄物として埋め立てられたとしても人体への影響は無視できると国際原子力機関（IAEA）が認めているレベルで、たとえば放射性セシウムについては100(Bq/kg)以下、放射性ストロンチウムについては1000(Bq/kg)以下である。
このように、溶融除染することで、特定核種の放射性物質によって汚染された放射性金属廃棄物をクリアランス金属とすることが可能である。
クリアランス金属を上述したように市中のスクラップ業者等を経て製鉄業者等で形鋼や線材の原料として実際に使用するにはクリアランス金属の放射能濃度を測定する必要がある。現在、廃炉や事故原発によって、放射性物質で汚染された金属を溶融した結果得られる除染金属は、NaIシンチレーションやＧe半導体検出器を用いて、放射能濃度を測定している。しかし、クリアランスレベル以下の放射能濃度を有する金属の放射能濃度を、測定スピードを速くして精度よく計測することは、例えば非特許文献１でも触れられているように現状では難しいという問題がある。
クリアランス金属を上述したように市中のスクラップ業者等を経て製鉄業者等で形鋼や線材の原料として実際に使用するにはクリアランス金属の放射能濃度を測定する必要がある。現在、廃炉や事故原発によって、放射性物質で汚染された金属を溶融した結果得られる除染金属は、NaIシンチレーションやＧe半導体検出器を用いて、放射能濃度を測定している。しかし、クリアランスレベル以下の放射能濃度を有する金属の放射能濃度を、測定スピードを速くして精度よく計測することは、例えば非特許文献１でも触れられているように現状では難しいという問題がある。
すなわち、クリアランスレベルは、100(Bq/kg)であるが、数十(Bq/kg)程度以下の低レベルの放射能濃度を精度よく測定することは困難であるのが現状である。
数十(Bq/kg)程度の放射能濃度を精度よく測定するには、Cs-137のようなガンマ線を放出する核種の場合、ガンマ線スペクトロメトリの方法であるＧｅ半導体検出器の測定時間を数十時間以上の測定時間が必要とされている。また、Sr-90のようなベータ線を放出する核種では、事前に、イオン交換法、発煙硝酸法またはシュウ酸塩法等により前処理を行い、低バックグラウンド２πガスフロー計数装置によって定量を行う。そのため、数百時間の前処理時間が必要とされている。
数十(Bq/kg)程度の放射能濃度を精度よく測定するには、Cs-137のようなガンマ線を放出する核種の場合、ガンマ線スペクトロメトリの方法であるＧｅ半導体検出器の測定時間を数十時間以上の測定時間が必要とされている。また、Sr-90のようなベータ線を放出する核種では、事前に、イオン交換法、発煙硝酸法またはシュウ酸塩法等により前処理を行い、低バックグラウンド２πガスフロー計数装置によって定量を行う。そのため、数百時間の前処理時間が必要とされている。
このように、放射性金属廃棄物を溶融除染することでクリアランス金属とすることは可能であるが、クリアランス金属になったものの放射能濃度を数値で示すことが難しい。そのため、数値で示そうとすると、測定可能な数値以下というような曖昧な表記となり、安全であることは確実であるが、安心を得ることができないという問題がある。
本発明はかかる課題を解決するためになされたものであり、溶融除染によって得られたクリアランス金属の放射能濃度を精度よく推定することができる溶融除染されたクリアランス金属の放射能濃度推定方法を提供することを目的としている。
（１）本発明に係るクリアランス金属の放射能濃度推定方法は、溶融除染によって生成されたクリアランス金属の放射能濃度推定方法であって、
前記クリアランス金属を生成する過程で生成されるスラグの放射能濃度を測定するスラグ放射能濃度測定工程と、
前記クリアランス金属中のスラグ濃度を測定するスラグ濃度測定工程と、
該スラグ濃度測定工程で算出されたスラグ濃度と前記スラグ放射能濃度測定工程で測定されたスラグの放射能濃度とに基づいて、前記クリアランス金属の放射能濃度を推定する放射能濃度推定工程とを備えたことを特徴とするものである。
前記クリアランス金属を生成する過程で生成されるスラグの放射能濃度を測定するスラグ放射能濃度測定工程と、
前記クリアランス金属中のスラグ濃度を測定するスラグ濃度測定工程と、
該スラグ濃度測定工程で算出されたスラグ濃度と前記スラグ放射能濃度測定工程で測定されたスラグの放射能濃度とに基づいて、前記クリアランス金属の放射能濃度を推定する放射能濃度推定工程とを備えたことを特徴とするものである。
（２）また、上記（１）に記載のものにおいて、前記スラグ濃度測定工程は、前記クリアランス金属をハロゲン分解法にて分解した後、ろ過しその残渣中のＣａ濃度を測定して、該測定値と別途測定した前記スラグのＣａ含有量とに基づいて前記残渣中のスラグ濃度を算出することを特徴とするものである。
本発明においては、クリアランス金属を生成する過程で生成されるスラグの放射能濃度を測定するスラグ放射能濃度測定工程と、前記クリアランス金属中のスラグ濃度を測定するスラグ濃度測定工程と、該スラグ濃度測定工程で算出されたスラグ濃度と前記スラグ放射能濃度測定工程で測定されたスラグの放射能濃度とに基づいて、前記クリアランス金属の放射能濃度を推定する放射能濃度推定工程とを備えたことにより、放射能濃度の低いクリアランス金属の放射能濃度を精度よく推定することができる。その結果、クリアランス金属の管理を精度よく行うことができる。
また、測定時間を短くすることで、放射能濃度を精度よく推定したクリアランス金属を溶融除染後、短い期間で、市場に提供することができる。
また、測定時間を短くすることで、放射能濃度を精度よく推定したクリアランス金属を溶融除染後、短い期間で、市場に提供することができる。
本発明の実施の形態に係るクリアランス金属の放射能濃度推定方法は、溶融除染によって生成されたクリアランス金属の放射能濃度推定方法であって、クリアランス金属を生成する過程で生成されるスラグの放射能濃度を測定するスラグ放射能濃度測定工程と、前記クリアランス金属中のスラグ濃度を測定するスラグ濃度測定工程と、スラグ濃度測定工程で算出されたスラグ濃度と前記スラグ放射能濃度測定工程で測定されたスラグの放射能濃度とに基づいて、クリアランス金属の放射能濃度を推定する放射能濃度推定工程とを備えたものである。
以下、本発明の各工程を説明するに先だって溶融除染について概説する。
以下、本発明の各工程を説明するに先だって溶融除染について概説する。
＜溶融除染＞
溶融除染は、放射性金属廃棄物を溶融して、放射性物質をスラグに移行させ、溶融金属はクリアランス金属として回収するものである。
クリアランス金属は、放射性金属廃棄物を溶融除染して得られる金属であって、放射能濃度がクリアランスレベル以下の金属である。
ここで、放射性金属廃棄物とは、主として金属からなる放射性廃棄物をいう。原子力発電所で発生する放射性金属廃棄物は、たとえば、施設内に設置等されていたものであって、その施設の廃止、修理、変更、事故等に伴って廃棄されたものである。使用形態としては、タンク、配管類、歩廊、ダクト、支柱やポンプ、モーター等があり、これらには、放射性セシウムや放射性ストロンチウム等の放射性核種が付着している。
溶融除染は、放射性金属廃棄物を溶融して、放射性物質をスラグに移行させ、溶融金属はクリアランス金属として回収するものである。
クリアランス金属は、放射性金属廃棄物を溶融除染して得られる金属であって、放射能濃度がクリアランスレベル以下の金属である。
ここで、放射性金属廃棄物とは、主として金属からなる放射性廃棄物をいう。原子力発電所で発生する放射性金属廃棄物は、たとえば、施設内に設置等されていたものであって、その施設の廃止、修理、変更、事故等に伴って廃棄されたものである。使用形態としては、タンク、配管類、歩廊、ダクト、支柱やポンプ、モーター等があり、これらには、放射性セシウムや放射性ストロンチウム等の放射性核種が付着している。
溶融除染の工程について、図１に基づいて概説する。
溶融炉１に放射性金属廃棄物等の汚染金属を投入して溶融する（図１（ａ））。溶融炉１としては、例えば低周波、中周波および高周波誘導炉、プラズマ炉、アーク炉、ガス炉、キュポラ等が適用可能である。
なお、溶融除染の対象となる核種は溶融金属３に溶解せずにスラグ５に移行するものであり、例えば以下のものが挙げられる。
α核種 Ｕ-235、U-238、Pu-241、Am-24、Th-231、Th-234、Pa-234m
β/γ核種 Sr-90、Cs-134、Cs-137、Ag-110m
溶融炉１に放射性金属廃棄物等の汚染金属を投入して溶融する（図１（ａ））。溶融炉１としては、例えば低周波、中周波および高周波誘導炉、プラズマ炉、アーク炉、ガス炉、キュポラ等が適用可能である。
なお、溶融除染の対象となる核種は溶融金属３に溶解せずにスラグ５に移行するものであり、例えば以下のものが挙げられる。
α核種 Ｕ-235、U-238、Pu-241、Am-24、Th-231、Th-234、Pa-234m
β/γ核種 Sr-90、Cs-134、Cs-137、Ag-110m
なお、放射性金属廃棄物の種類によっては、溶融によって生成されるスラグ５が少ない場合があり、そのような場合には溶融によってスラグ５となるスラグ原料（石灰、ケイ砂等）を溶融炉１に投入する。このようなスラグ原料には、融点を下げる必要性から必ずカルシウム（Ｃａ）分が含まれる。
放射性金属廃棄物に付着していた放射性物質は、溶融によってダストとスラグ５に移行する。例えば、ストロンチウムは、その殆ど（97％以上）がスラグ５に移行し、残部がダストに移行する。また、セシウムについては、溶融工程で揮発して一部（10〜70％程度）がダストに、残りがスラグ５に移行する。
放射性物質が移行したスラグ５と、溶融金属３は密度がそれぞれ、2.7t／m３、7t／m３と大きく異なるため、溶融炉１内で密度差により二層に分離している。
放射性物質が移行したスラグ５と、溶融金属３は密度がそれぞれ、2.7t／m３、7t／m３と大きく異なるため、溶融炉１内で密度差により二層に分離している。
溶融炉１を傾動させて溶融金属３とスラグ５をレードル７に移し替える（図１（ｂ））。レードル７に溶融物を受け、分離のために静置時間をとって、分離精度を高める。
前述したように、スラグ５と溶融金属３は、密度がそれぞれ、2.7t／m３、7t／m３と大きく異なるため、レードル７内で密度差により上側にはスラグ５層、下側には溶融金属３層の二層に分離できる。溶融金属３中には主としてスラグ５や脱酸剤に起因する介在物９（主として酸化物）が存在するが、適切な静置時間をとれば、介在物９の粒径は、100μｍ以下となり、溶融物中に均一に分散する。そして、この介在物９の例としては、Al2O3、SiO2、MnO、CaO等である。この介在物９にはスラグ５の一部が混入しており、スラグ５に移行した放射性物質がスラグ５と共に溶融金属３に移行していると考えられる。
前述したように、スラグ５と溶融金属３は、密度がそれぞれ、2.7t／m３、7t／m３と大きく異なるため、レードル７内で密度差により上側にはスラグ５層、下側には溶融金属３層の二層に分離できる。溶融金属３中には主としてスラグ５や脱酸剤に起因する介在物９（主として酸化物）が存在するが、適切な静置時間をとれば、介在物９の粒径は、100μｍ以下となり、溶融物中に均一に分散する。そして、この介在物９の例としては、Al2O3、SiO2、MnO、CaO等である。この介在物９にはスラグ５の一部が混入しており、スラグ５に移行した放射性物質がスラグ５と共に溶融金属３に移行していると考えられる。
二層分離した後、レードル７の上部にあるスラグ５は掻きだす等で除去し、溶融金属３の一部をスラグ５層が混ざらないように抜き出してクリアランス金属とする。
溶融金属３中に存在した介在物９は、クリアランス金属に存在し、このためクリアランス金属は放射能濃度が完全にゼロにはならず、ごく低い放射能濃度が存在する。
溶融金属３中に存在した介在物９は、クリアランス金属に存在し、このためクリアランス金属は放射能濃度が完全にゼロにはならず、ごく低い放射能濃度が存在する。
なお、図１に示した例では、スラグ５と溶融金属３の全てを溶融炉１からレードル７に移す例を示したが、図２に示すように、溶融炉１からレードル７に溶融金属３を移す際に、スラグ５を溶融炉１に残して溶融金属３のみをレードル７に移すようにしてもよい。この場合であっても、レードル７に移された溶融金属３には介在物９が存在することは図１の場合と同様である。
次に、本発明の各工程、すなわちスラグ放射能濃度測定工程、スラグ濃度測定工程、放射能濃度推定工程について説明する。
＜スラグ放射能濃度測定工程＞
スラグ放射能濃度測定工程は、クリアランス金属を生成する過程で生成されるスラグ５の放射能濃度を測定する工程である。
放射能濃度の測定には、例えば前述したＧｅ半導体検出器を用いる。スラグ５には放射性金属廃棄物に付着していた放射性物質のかなりの量が移行しており、放射能濃度が高い。そのため、Ｇｅ半導体検出器の測定時間は、ごく短時間で行うことができる。
例えば、スラグ５の放射能濃度が3000(Bq/kg)のときには約0.5時間程度である。
スラグ放射能濃度測定工程は、クリアランス金属を生成する過程で生成されるスラグ５の放射能濃度を測定する工程である。
放射能濃度の測定には、例えば前述したＧｅ半導体検出器を用いる。スラグ５には放射性金属廃棄物に付着していた放射性物質のかなりの量が移行しており、放射能濃度が高い。そのため、Ｇｅ半導体検出器の測定時間は、ごく短時間で行うことができる。
例えば、スラグ５の放射能濃度が3000(Bq/kg)のときには約0.5時間程度である。
＜スラグ濃度測定工程＞
スラグ濃度測定工程は、クリアランス金属中のスラグ濃度を測定する工程である。具体的には、クリアランス金属をハロゲン分解法にて分解した後、ろ過しその残渣中のＣａ濃度を測定し、別途測定したスラグ５のＣａ含有量から前記クリアランス金属中のスラグ濃度を算出する工程である。
ハロゲン分解法とは、金属等に含まれる介在物９を化学的に抽出分離する方法であり、1ｇ程度のサンプルをクリアランス金属から切削等で取り出し、ハロゲン溶解（臭素-メタノール溶液、よう素-メタノール溶液、臭素-酢酸メチル溶液等）で溶解し、ろ過し、残渣中のカルシウム（Ｃａ）濃度を分析する。
ここで、Ｃａ濃度を測定しているのは、溶融金属３の介在物９にはスラグ５とスラグ５以外の例えば脱酸剤等が含まれているが、前述したようにＣａ分はスラグ５に起因するものであるため、Ｃａ濃度はスラグ濃度と相関があるからである。
カルシウム濃度が測定されると、これに基づいてクリアランス金属中のスラグ濃度を算出する。
例えば、別途分析したスラグ５中のＣａの含有率がＡ(wt％)であり、残渣濃度がＢ(mg/kg)で、この残渣中のＣａがＣ(wt％)であったとすると、スラグ濃度は、Ｂ(mg/kg)×Ｃ(wt％)／Ａ(wt％)として求めることができる。
スラグ濃度測定工程は、クリアランス金属中のスラグ濃度を測定する工程である。具体的には、クリアランス金属をハロゲン分解法にて分解した後、ろ過しその残渣中のＣａ濃度を測定し、別途測定したスラグ５のＣａ含有量から前記クリアランス金属中のスラグ濃度を算出する工程である。
ハロゲン分解法とは、金属等に含まれる介在物９を化学的に抽出分離する方法であり、1ｇ程度のサンプルをクリアランス金属から切削等で取り出し、ハロゲン溶解（臭素-メタノール溶液、よう素-メタノール溶液、臭素-酢酸メチル溶液等）で溶解し、ろ過し、残渣中のカルシウム（Ｃａ）濃度を分析する。
ここで、Ｃａ濃度を測定しているのは、溶融金属３の介在物９にはスラグ５とスラグ５以外の例えば脱酸剤等が含まれているが、前述したようにＣａ分はスラグ５に起因するものであるため、Ｃａ濃度はスラグ濃度と相関があるからである。
カルシウム濃度が測定されると、これに基づいてクリアランス金属中のスラグ濃度を算出する。
例えば、別途分析したスラグ５中のＣａの含有率がＡ(wt％)であり、残渣濃度がＢ(mg/kg)で、この残渣中のＣａがＣ(wt％)であったとすると、スラグ濃度は、Ｂ(mg/kg)×Ｃ(wt％)／Ａ(wt％)として求めることができる。
＜放射能濃度推定工程＞
放射能濃度推定工程は、スラグ濃度測定工程で算出されたスラグ濃度と前記スラグ放射能濃度測定工程で測定されたスラグ５の放射能濃度とに基づいて、クリアランス金属の放射能濃度を推定する工程である。
例えば、スラグ５の放射能濃度がＤ(Bq/kg)で、クリアランス中のスラグ濃度がＥ(mg/kg)であれば、クリアランス金属の放射能濃度は、Ｄ×Ｅ×0.000001(Bq/kg)と推定される。
放射能濃度推定工程は、スラグ濃度測定工程で算出されたスラグ濃度と前記スラグ放射能濃度測定工程で測定されたスラグ５の放射能濃度とに基づいて、クリアランス金属の放射能濃度を推定する工程である。
例えば、スラグ５の放射能濃度がＤ(Bq/kg)で、クリアランス中のスラグ濃度がＥ(mg/kg)であれば、クリアランス金属の放射能濃度は、Ｄ×Ｅ×0.000001(Bq/kg)と推定される。
なお、上記の説明ではスラグ濃度測定工程においては、ハロゲン分解法にてクリアランス金属からなるサンプルを分解し、ろ過した残渣中のＣａ濃度を測定するようにしているが、クリアランス金属中のスラグ濃度を測定する方法としては、他の方法であってもよい。例えば、クリアランス金属からなる電極を切削等で作成し、これを電気分解して残渣
を得る方法が適用可能である。
を得る方法が適用可能である。
溶融除染によって得られたクリアランス金属の放射能濃度の推定方法を実施したので、以下具体的に説明する。
溶融除染の過程で得られたスラグ５の成分は、表１に示す通りであった。
溶融除染の過程で得られたスラグ５の成分は、表１に示す通りであった。
溶融除染によって得られたクリアランス金属（出湯時期を中期として）出湯して生成した鋳型インゴットについて、ハロゲン分解法にて残渣濃度、Ｃａ濃度を分析し、クリアランス金属中のスラグ濃度を算出したものが表２である。
そして、スラグ５の放射能濃度を、Ｇｅ半導体検出器を用いて測定したところ、154(Bq/kg)であった。
したがって、クリアランス金属の放射能濃度は、154×3,305×0.000001=0.51(Bq/kg)と推定される。
この推定値の値が正しいかどうかを検証するため、クリアランス金属を粉砕してＧｅ半導体検出器で230時間かけて測定した。このときの、Ｇｅ半導体検出器チャートを図３に示す。
測定結果は、0.58(Bq/kg)であり、推定値と極めて近い値であった。これによって、本発明の推定方法が高精度であることが実証された。
したがって、クリアランス金属の放射能濃度は、154×3,305×0.000001=0.51(Bq/kg)と推定される。
この推定値の値が正しいかどうかを検証するため、クリアランス金属を粉砕してＧｅ半導体検出器で230時間かけて測定した。このときの、Ｇｅ半導体検出器チャートを図３に示す。
測定結果は、0.58(Bq/kg)であり、推定値と極めて近い値であった。これによって、本発明の推定方法が高精度であることが実証された。
１ 溶融炉
３ 溶融金属
５ スラグ
７ レードル
９ 介在物
３ 溶融金属
５ スラグ
７ レードル
９ 介在物
Claims (2)
- 溶融除染によって生成されたクリアランス金属の放射能濃度推定方法であって、
前記クリアランス金属を生成する過程で生成されるスラグの放射能濃度を測定するスラグ放射能濃度測定工程と、
前記クリアランス金属中のスラグ濃度を測定するスラグ濃度測定工程と、
該スラグ濃度測定工程で算出されたスラグ濃度と前記スラグ放射能濃度測定工程で測定されたスラグの放射能濃度とに基づいて、前記クリアランス金属の放射能濃度を推定する放射能濃度推定工程とを備えたことを特徴とするクリアランス金属の放射能濃度推定方法。 - 前記スラグ濃度測定工程は、前記クリアランス金属をハロゲン分解法にて分解した後、ろ過しその残渣中のＣａ濃度を測定して、該測定値と別途測定した前記スラグのＣａ含有量とに基づいて前記残渣中のスラグ濃度を算出することを特徴とする請求項１記載のクリアランス金属の放射能濃度推定方法。
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