JP2016165895A - 傾斜機能材料の製造方法 - Google Patents

Abstract

【課題】遠心力を利用することなくフィラーの分布を調整する傾斜機能材料の製造方法を提供する。【解決手段】主剤である硬化性樹脂１０にフィラー１１が分布した傾斜機能材料１２の製造方法において、帯電したフィラー１１を硬化性樹脂１０に含有させた複合材１３を得る工程Ａと、複合材１３に電圧を印加して、複合材１３中でフィラー１１を移動させる工程Ｂと、複合材１３を固化する工程Ｃとを有し、工程Ａでのフィラー１１の帯電状態は、フィラー１１の表面帯電処理の有無、及び、複合材１３への添加剤１４の投入の有無によって、調整される。【選択図】図１

Description

本発明は、誘電率を傾斜させた傾斜機能材料の製造方法に関する。

電気エネルギー機器をはじめとする機器内部の電界集中を抑制するには、誘電率を空間的に傾斜させた傾斜機能材料（Ｆｕｎｃｔｉｏｎａｌｌｙ Ｇｒａｄｅｄ Ｍａｔｅｒｉａｌｓ：ＦＧＭ）を用いるのが有効である。
傾斜機能材料の作製方法は、誘電率の異なる複数の組成を積層する段階的方法と、一つの組成中で誘電率に差を設ける連続的方法に大別される。
段階的方法は、複数の組成を積層する工程を要することから、手間がかかるという欠点がある。これに対し、連続的方法は、積層の必要がないため、この点において有効であり、連続的方法の具体例が、非特許文献１に記載されている。非特許文献１に記載の方法は、遠心力によって、フィラーの分布を調整する。

朱宮秀記、加藤克巳、大久保仁「ガス絶縁電力機器への誘電率傾斜 ＦＧＭ（傾斜機能材料）の適用可能性」電気学会論文誌Ｂ（電力・エネルギー部門誌）Ｖｏｌ．１２５（２００５）、Ｎｏ．７、Ｐ６９５−７００

しかしながら、連続的方法で、遠心力を利用してフィラーの分布を調整する方法は、複雑な形状の傾斜機能材料への適応性が低く、更に、フィラーを自在に分布させる自由度も低いという問題があった。
本発明は、かかる事情に鑑みてなされるもので、遠心力を利用することなくフィラーの分布を調整する傾斜機能材料の製造方法を提供することを目的とする。

前記目的に沿う本発明に係る傾斜機能材料の製造方法は、主剤である硬化性樹脂にフィラーが分布した傾斜機能材料の製造方法において、帯電した前記フィラーを前記硬化性樹脂に含有させた複合材を得る工程Ａと、前記複合材に電圧を印加して、前記複合材中で前記フィラーを移動させる工程Ｂと、前記複合材を固化する工程Ｃとを有し、前記工程Ａでの前記フィラーの帯電状態は、該フィラーの表面帯電処理の有無、及び、前記複合材への添加剤の投入の有無によって、調整される。
よって、本発明に係る傾斜機能材料の製造方法は、遠心力を用いることなく電気泳動によって、フィラーの分布を調整する。

本発明に係る傾斜機能材料の製造方法において、前記添加剤は、前記硬化性樹脂の硬化を促す硬化剤であるのが好ましい。

本発明に係る傾斜機能材料の製造方法において、前記フィラーの表面帯電処理は、シランカップリング処理、放電処理、高分子電解質吸着処理、紫外線の照射処理、及び、Ｘ線の照射処理のいずれか一であるのが好ましい。

本発明に係る傾斜機能材料の製造方法において、前記工程Ｂで、前記複合材に印加する電圧の大きさを調節して、前記複合材中での前記フィラーの移動速度を調整するのが好ましい。

本発明に係る傾斜機能材料の製造方法において、前記工程Ｂでの前記フィラーの移動速度を、該各フィラーの大きさによって調整するのが好ましい。

本発明に係る傾斜機能材料の製造方法において、前記フィラーは、誘電率の異なる少なくとも２種類のフィラーＰ、Ｑからなるのが好ましい。

本発明に係る傾斜機能材料の製造方法において、前記複合材での前記フィラーＰ、Ｑの帯電極性は、一方が無極で他方が正極又は負極か、両方が正極か、両方が負極であるのが好ましい。

本発明に係る傾斜機能材料の製造方法において、前記フィラーの平均粒子径は、３０μｍ以下であるのが好ましい。

本発明に係る傾斜機能材料の製造方法において、前記工程Ｂで、前記フィラーに、超音波振動を与えるのが好ましい。

本発明に係る傾斜機能材料の製造方法によれば、複合材に電圧を印加して複合材中を移動させるフィラーの帯電状態が、フィラーの表面帯電処理の有無、及び、複合材への添加剤の投入の有無によって、調整されるため、電気泳動によるフィラーの分布状態を制御する自由度が高く、傾斜機能材料中でのフィラーの分布状態を、安定的に、所定の状態にすることが可能である。

（Ａ）〜（Ｄ）は、本発明の一実施の形態に係る傾斜機能材料の製造方法の工程を模式的に示した説明図である。 ｐＨ値に対するアルミナ粒子のゼータ電位の関係を示すグラフである。 印加される電圧と、フィラーの移動速度の関係を示すグラフである。 （Ａ）〜（Ｄ）は、時間の経過と共に移動するフィラーを撮像した顕微鏡写真である。 フィラーの移動速度を計測した結果を示す説明図である。

続いて、添付した図面を参照しつつ、本発明を具体化した実施の形態につき説明し、本発明の理解に供する。
図１（Ａ）〜（Ｄ）に示すように、本発明の一実施の形態に係る傾斜機能材料の製造方法は、主剤である硬化性樹脂１０にフィラー１１が分布した傾斜機能材料１２の製造方法であって、フィラー１１を硬化性樹脂１０に含有させた複合材１３を得る工程Ａと、複合材１３に電圧を印加する工程Ｂと、複合材１３を固化する工程Ｃとを有する。
以下、詳細に説明する。

傾斜機能材料１２の製造に用いられる主剤である硬化性樹脂１０は、加熱されて硬化する熱硬化性樹脂、冷却によって硬化する熱可塑性樹脂、及び、硬化剤の投入等により常温で硬化する樹脂のいずれであってもよい。本実施の形態では、硬化性樹脂１０が熱硬化性樹脂であり、硬化性樹脂１０として、エポキシ樹脂、ポリエステル樹脂、フェノール樹脂、ジクロロペンタジエン樹脂、マレイミド樹脂等を採用できる。そして、硬化性樹脂１０の代わりに熱可塑性樹脂を用いる場合、熱可塑性樹脂として、ポリエチレン樹脂、ポリスチレン樹脂、ポリピレン樹脂、ＡＢＳ樹脂、ＰＰＳ樹脂、ＰＥＴ樹脂等を採用可能である。

本実施の形態において、フィラー１１は、無機充填剤であり、傾斜機能材料１２におけるフィラー１１の分布状態に応じて、傾斜機能材料１２の誘電率の空間的な傾斜状態が変わる。例えば、傾斜機能材料１２におけるフィラー１１の分布の偏りが顕著であれば、傾斜機能材料１２は、誘電率の空間的な傾斜率が、高くなる。フィラー１１は、シリカ、アルミナ、水酸化アルミニウム、酸化チタン、チタン酸バリウム、チタン酸ストロンチウム、窒化ケイ素、窒化アルミニウム、窒化ホウ素、クレイ、タルク、及びガラスのいずれか一種類からなるものであってもよいし、これらの中の複数種類を混合したものであってもよい。

傾斜機能材料１２の製造は、図１（Ａ）に示すように、帯電した複数のフィラー１１を硬化性樹脂１０に含有させた硬化前（未反応）の複合材１３を得る工程Ａから始められる。
工程Ａにおいては、複数のフィラー１１それぞれに対する帯電状態が調整される。ここで、フィラー１１の帯電状態の調整とは、フィラー１１を、正、又は、負に帯電させ（帯電極性を変え）、もしくは、帯電を消失させ、あるいは、その帯電レベル（帯電の強さ）を変えることを含む概念である。

本実施の形態では、フィラー１１の帯電状態の調整が、フィラー１１に対し、表面を帯電させる表面帯電処理の有無、及び、複合材１３への図１（Ｂ）に示す添加剤１４の投入の有無によって行われる。
即ち、フィラー１１の帯電状態の調整には、以下の４つのパターンが存在する。第１のパターンは、フィラー１１への表面帯電処理と共に、複合材１３への添加剤１４の投入も行うものであり、第２のパターンは、フィラー１１への表面帯電処理を行うが、複合材１３への添加剤１４の投入は行わないものである。
そして、第３のパターンは、複合材１３への添加剤１４の投入を行い、フィラー１１への表面帯電処理は行わないものであり、第４のパターンは、フィラー１１への表面帯電処理、及び、複合材１３への添加剤１４の投入のいずれも行わないものである。

表面帯電処理としては、シランカップリング処理や、高分子電解質吸着処理、あるいは、紫外線の照射処理や、Ｘ線の照射処理や、放電処理が挙げられる。紫外線の照射処理は、フィラー１１に紫外線を照射する処理を意味し、Ｘ線の照射処理は、フィラー１１にＸ線を照射する処理を意味し、放電処理は、フィラー１１に対し放電を与える処理を意味する。
表面帯電処理をフィラー１１に対して行う場合、工程Ａにおいて、複数のフィラー１１それぞれに対し、表面帯電処理をなした後に、複数のフィラー１１が、硬化前の硬化性樹脂１０に投入され、複合材１３を得ることとなる。

一方、複合材１３に添加剤１４を投入して、フィラー１１の帯電状態を調整する場合は、工程Ａにおいて、複数のフィラー１１を硬化前の硬化性樹脂１０に投入した後、図１（Ｂ）に示すように。硬化性樹脂１０に添加剤１４が投入されて、帯電したフィラー１１を硬化性樹脂１０に含有させた複合材１３が得られる。
添加剤１４は、フィラー１１の帯電状態を調整するためだけに投入されるものであってもよいが、フィラー１１の帯電状態を調整し、かつ、硬化性樹脂１０の硬化を促す硬化剤であってもよい。添加剤１４が硬化剤である場合、硬化剤として、アミン系化合物、酸無水物、フェノール系化合物、イミダゾール化合物、有機ホスフィン、有機金属化合物等を採用可能である。ここで言う硬化剤とは、硬化性樹脂１０の硬化を促進する、所謂、硬化促進剤と、硬化性樹脂１０に対し、硬化を開始させるものを含んだ概念である。

ところで、フィラー１１は、ｐＨ値に応じて、図２に示すように、ゼータ電位が異なることが知られている。なお、図２のグラフは、大塚電子株式会社が公開している「Ｗｅｂで学ぶ （応用）ゼータ電位の測定データいろいろ」中のグラフを基にしたものである。
図２に示す右肩下がりの曲線は、アルミナ粒子のｐＨ値とゼータ電位の関係であり、ｐＨの上昇と共に、正の電荷特性を有するアルミナ粒子は、負の電荷特性を具備するようになる。ゼータ電位の絶対値が大きいということは、粒子の帯電レベルが大きいことを意味し、ゼータ電位の極性は、粒子の帯電の極性を示す。
従って、添加剤１４の複合材１３への投入で、複合材１３のｐＨが変わり、その結果、フィラー１１の帯電状態が調整されるものと考えられる。

工程Ａでのフィラー１１の帯電状態の調整は、次の工程Ｂにおいて、各フィラー１１が複合材１３中で移動する際に、大きな影響を及ぼすことになるため、重要である。この点、本実施の形態では、フィラー１１の帯電状態の調整を、上述した４つのパターンから１つを選択してなすことができ、調整の自由度が高く、好適である。
更に、表面帯電処理をしたフィラーと表面帯電処理をしていないフィラーを硬化性樹脂１０に投入することや、種類の異なるフィラー（工程Ｂでの移動速度に差があるフィラー）を、硬化性樹脂１０に投入することで、最終的なフィラーの分布状態を所定の状態にすることができる。

本実施の形態では、工程Ｂの前に、複数のフィラー１１が、自転公転ミキサーによって、硬化性樹脂１０中で一様に分散した状態にされる。
なお、図１（Ｂ）に示すように、フィラー１１を含有した硬化性樹脂１０を、負極１５及び正極１６が設けられた収容部１７に投入した後、添加剤１４を硬化性樹脂１０に投入しているが、これに限定されない（即ち、フィラー１１及び添加剤１４を投入した硬化性樹脂１０を、収容部１７に入れてもよい）。また、負極１５及び正極１６には、図１（Ｂ）、（Ｃ）に示すように、電源１８が接続され、ＯＦＦ状態であったスイッチ１９をＯＮ状態にすることで、負極１５及び正極１６への通電が開始される。負極１５及び正極１６への印加電圧は直流が必須であるが、直流に交流やパルス状などを重畳させたものでもよい。

工程Ｂでは、図１（Ｃ）に示すように、負極１５及び正極１６が通電され、収容部１７内の複合材１３に、電圧（本実施の形態では直流電圧）が印加される。そして、電圧の印加によって、収容部１７に生じた電界により、複合材１３中に含まれている複数のフィラー１１は、それぞれの帯電状態に応じて、複合材１３中を移動する。
各フィラー１１は、負に帯電していた場合、正極１６に向かって移動し、正に帯電していた場合、負極１５に向かって移動する。各ファイラー１１が帯電していない場合、移動しない。

本実施の形態では、工程Ｂにおいて、複合材１３に印加する電圧の大きさを調節して、複合材１３中でのフィラー１１の移動速度を調整し、最終的に、フィラー１１が、所定の分布となるように制御している。
複合材に印加する電圧の大きさと、複合材中のフィラーの移動速度の関係を調べた実験結果を、図３に示す。この実験においては、硬化性樹脂に、低粘度ビスフェノールＡ型のエポキシ樹脂（具体的には、三菱化学株式会社のＥＰ−８１６Ａ）を使用し、フィラーに、平均粒子径が１０μｍでシランカップリング処理がなされていない球状のアルミナ（具体的には、株式会社アドマテックスのＡＯ−８０９）を用いた。複合材に添加剤は投入されていない。

図３に示す結果より、多少のバラツキはあるものの、速度の平均値と複合材に印加した電圧の関係から、フィラーの複合材中の移動速度と、複合材に印加する電圧の大きさに比例関係があることが確認された。従って、複合材１３に印加する電圧の大きさを調節することで、フィラー１１の移動速度を調整できることが分かる。
なお、実験におけるフィラーの速度のバラツキは、速度を計測したフィラーごとの大きさや形状のバラツキ等によるものと考えられる。

更に、工程Ｂにおけるフィラー１１の複合材１３中の移動速度を、フィラー１１の大きさによっても調整することができる。複数のフィラー１１それぞれの大きさが異なることで、各フィラー１１の大きさに応じて、フィラー１１の複合材１３中の移動速度が異なり、結果として、電圧印加後の複合材１３中の各フィラー１１の最終的な位置を調整できる。

複合材への電圧の印加によって、複合材中で、時間の経過と共に各フィラーが移動する様子を撮像した画像（顕微鏡写真）を、図４（Ａ）〜（Ｄ）に示す。この実験においては、硬化性樹脂に、低粘度ビスフェノールＡ型のエポキシ樹脂（具体的には、三菱化学株式会社のＥＰ−８１６Ａ）を使用し、フィラーに、平均粒子径が１０μｍでシランカップリング処理がなされていない球状のアルミナ（具体的には、株式会社アドマテックスのＡＯ−８０９）と、平均粒子径が１０μｍでシランカップリング処理がなされた球状のアルミナ（具体的には、株式会社アドマテックスのＡＣ−９５００−ＢＨＥＡ２５Ｃ）の混合物を用いた。複合材に添加剤は投入されず、電圧の印加により１００Ｖ／ｍｍの電界を生じさせた。

図４（Ａ）は、複合材に電圧を印加する前の画像であり、図４（Ｂ）〜（Ｄ）は、それぞれ、複合材に電圧の印加を開始してから、２０分後、４０分後、１時間後の画像である。図４（Ａ）〜（Ｄ）に示す画像より、時間の経過とともにフィラーがカソード（負極を意味する）に移動していること、及び、小さいフィラーは、大きいフィラーより、速く移動することが確認できる。なお、アノードは、正極を意味する。
よって、フィラーの大きさにバラツキを持たせることにより、フィラーの複合材での分布を調整可能であることが分かる。

ここで、フィラー１１の複合材１３中での分布状態の調整の自由度は、フィラー１１が大きくなるにつれて制限され、フィラー１１の平均粒子径が３０μｍを超えると、分布調整の安定性を保てないことが確認されている。これは、フィラー１１が大きくなるとフィラー１１にかかる重力が大きくなるのが原因の一つと考えられる。
よって、フィラー１１は、平均粒子径が３０μｍ以下であるのが好ましい。

工程Ｂにおいて、複合材１３に電圧を印加している際に、フィラー１１に超音波振動を与えて、フィラー１１が円滑に移動できるようにすることも可能である。
また、工程Ｂを終えて、フィラー１１が複合材１３内で所定の分布状態になった後、工程Ｃで、硬化性樹脂１０の種類に応じた複合材１３の硬化処理（固化処理の一例）がなされて、図１（Ｄ）に示すように、複合材１３が固化した傾斜機能材料１２が得られる。

傾斜機能材料１２は、主として、フィラー１１の分布状態、及び、各フィラー１１の誘電率により、誘電率の空間的な傾斜状態（傾斜の強弱や、領域ごとの傾斜の差異等）が決定する。よって、傾斜機能材料１２中でのフィラー１１の分布状態（フィラー１１の分布の偏り度合い等）に加え、フィラー１１それぞれの誘電率を調節することも重要である。このため、フィラー１１を、誘電率の異なる少なくとも２種類のフィラーＰ、Ｑを混合したものとし、フィラーＰ、Ｑを、工程Ｂの電気泳動により、それぞれ所定の分布に移動させて、誘電率を空間的に傾斜させた状態を形成するのも好適である。

ここで、複合材におけるフィラーＰ、Ｑの帯電極性が、反対（即ち、一方が正極で他方が負極）の場合、フィラーＰ、Ｑが吸着して、フィラーＰ、Ｑを所定の分布に安定的に移動させることができないことを確認している。従って、フィラーＰ、Ｑを所定の分布に安定的に移動させるという観点においては、複合材でのフィラーＰ、Ｑの帯電極性が、一方が無極で他方が正極又は負極か、両方が正極か、両方が負極であるのが好ましい。
そして、フィラーＰ、Ｑの帯電状態によって、フィラーＰ、Ｑをそれぞれ異なる分布にするためには、複合材でのフィラーＰ、Ｑの帯電状態が、一方が無極で他方が正極又は負極か、両方が正極でそれぞれ電位が異なるか、両方が負極でそれぞれ電位が異なるのが好適である。

次に、本発明の作用効果を確認するために行った実験について説明する。
本実験においては、低粘度ビスフェノールＡ型のエポキシ樹脂（具体的には、三菱化学株式会社のＥＰ−８１６Ａ）を主剤として用い、各種のフィラーが、電圧の印加によって移動する方向を調べた。実験結果を表１に示す。

表１に記されているフィラーは、「破砕アルミナ」が、太平洋ランダム株式会社のＬＡ１２００で、表面帯電処理がなされていない不定形のアルミナ粒子を示し、「球状アルミナ」が、株式会社アドマテックスのＡＯ−８０９で、シランカップリング処理がなされていない平均粒子径１０μｍの球状のアルミナを示し、「ＳＣ処理アルミナ」が、株式会社アドマテックスのＡＣ９５００−ＢＨＥＡ２５Ｃで、シランカップリング処理がなされた平均粒子径１０μｍのアルミナを示し、「球状シリカ」が、株式会社アドマテックスのＳＯ−Ｃ４でシランカップリング処理がなされていない平均粒子径１μｍの球状のシリカを示し、「ＳＣ処理シリカ」が、株式会社アドマテックスのシランカップリング処理がなされた平均粒子径１０μｍのシリカを示し、チタニアが、東邦チタニウム株式会社のＨＴＯ２１０をそれぞれ示す。
硬化剤（フィラーの帯電状態を調整し、かつ、エポキシ樹脂の硬化を促す硬化剤を意味する）には、アミン系（具体的には、三菱化学株式会社のＥＫ−１１３）と、酸無水物系（具体的には、ＨＵＮＴＳＭＡＮ社のＨＹ９２５）を用いた。

表１に示す実験結果より、破砕アルミナ及び球状アルミナは、硬化剤が付与されていない状態で、負極に移動したため、工程Ａにおいて、正に帯電していたと考えられる。この点、アルミナ粒子は、図２に示すように、ｐＨが約９に等電点が存在し、本実験のエポキシ樹脂は、ｐＨが約７であることと一致する。
一方、シランカップリング処理がなされたアルミナ粒子は、硬化剤が付与されていない状態で、電気泳動による移動が見られなかったことから、工程Ａでの帯電レベルが小さかったと考えられる。よって、アルミナ粒子は、シランカップリング処理によって、ｐＨが約７に等電点が存在するようになったと推測される。

そして、破砕アルミナ、球状アルミナ及びＳＣ処理アルミナの全てにおいて、アルミナ粒子は、アミン系の硬化剤の添加により、正極側に移動し、酸無水物系の硬化剤の添加により、負極側に移動した。この結果は、エポキシ樹脂のｐＨ値が、アミン系の硬化剤の添加によって上昇し、酸無水物系の硬化剤の添加によって低下する現象で説明できる。

また、表１の実験結果より、シランカップリング処理がなされていない球状シリカは、硬化剤を添加しない場合、アミン系の硬化剤を添加した場合、酸無水物系の硬化剤を添加した場合のいずれにおいても、正極に移動し、工程Ａでの帯電状態が負極であったと考えられる。これに対し、ＳＣ処理シリカは、硬化剤を添加しない場合及び酸無水物系の硬化剤を添加した場合に負極に移動し、アミン系の硬化剤を添加した場合に移動しなかったことから、シリカは、シランカップリング処理によって、表面の帯電状態が正極側に変化し、電気泳動による分布が変わることが確認できる。

そして、チタニアは、硬化剤を添加しない場合及びアミン系の硬化剤を添加した場合に、正極側に移動し、酸無水物系の硬化剤を添加した場合に、負極側に移動することから、複合材のｐＨ値によって、チタニアの移動方向が変わることが確認できる。
よって、主剤のｐＨ値を変える硬化剤の投入や、フィラーの表面帯電処理の有無によって、最終的なフィラーの分布が調整可能なことが分かる。
更に、エポキシ樹脂にアミン系の硬化剤を投入した複合材において、球状シリカは正極に移動し、ＳＣ処理シリカは移動しないことから、帯電極性の異なる複数種のフィラーを複合材に添加することで、フィラーの分布を、フィラーの種類ごとに調整できることが明らかである。

また、上述した低粘度ビスフェノールＡ型のエポキシ樹脂を主剤とし、上述した球状アルミナをフィラーとして、フィラーに対し放電処理による表面帯電処理を行った場合と行わなかった場合のそれぞれについて、フィラーの主剤中での移動速度を計測した。計測結果を図５に示す。図５には、放電処理無しのフィラー及び放電処理有りのフィラーについての平均移動速度が記されている。

なお、放電処理は、フィラーを含有させた主剤中に剣山状の電極を配置して、１５ｋＶｒｍｓを３０分間印加することによって行った。そして、フィラーの移動速度は、電界２０Ｖ／ｍｍの条件下でのフィラーの移動を計測したものである。図５に示す結果より、多少のばらつきはあるものの、放電処理後のフィラーが、放電処理前のフィラーに比べ速く移動するのが確認できる。よって、放電処理による表面帯電処理の有無により、フィラーの分布調整が可能である。

以上、本発明の実施の形態を説明したが、本発明は、上記した形態に限定されるものでなく、要旨を逸脱しない条件の変更等は全て本発明の適用範囲である。

１０：硬化性樹脂、１１：フィラー、１２：傾斜機能材料、１３：複合材、１４：添加剤、１５：負極、１６：正極、１７：収容部、１８：電源、１９：スイッチ

Claims (9)

1. 主剤である硬化性樹脂にフィラーが分布した傾斜機能材料の製造方法において、
   帯電した前記フィラーを前記硬化性樹脂に含有させた複合材を得る工程Ａと、
   前記複合材に電圧を印加して、前記複合材中で前記フィラーを移動させる工程Ｂと、
   前記複合材を固化する工程Ｃとを有し、
   前記工程Ａでの前記フィラーの帯電状態は、該フィラーの表面帯電処理の有無、及び、前記複合材への添加剤の投入の有無によって、調整されることを特徴とする傾斜機能材料の製造方法。
2. 請求項１記載の傾斜機能材料の製造方法において、前記添加剤は、前記硬化性樹脂の硬化を促す硬化剤であることを特徴とする傾斜機能材料の製造方法。
3. 請求項１又は２記載の傾斜機能材料の製造方法において、前記フィラーの表面帯電処理は、シランカップリング処理、放電処理、高分子電解質吸着処理、紫外線の照射処理、及び、Ｘ線の照射処理のいずれか一であることを特徴とする傾斜機能材料の製造方法。
4. 請求項１〜３のいずれか１項に記載の傾斜機能材料の製造方法において、前記工程Ｂで、前記複合材に印加する電圧の大きさを調節して、前記複合材中での前記フィラーの移動速度を調整することを特徴とする傾斜機能材料の製造方法。
5. 請求項１〜４のいずれか１項に記載の傾斜機能材料の製造方法において、前記工程Ｂでの前記フィラーの移動速度を、該フィラーの大きさによって調整することを特徴とする傾斜機能材料の製造方法。
6. 請求項１〜５のいずれか１項に記載の傾斜機能材料の製造方法において、前記フィラーは、誘電率の異なる少なくとも２種類のフィラーＰ、Ｑからなることを特徴とする傾斜機能材料の製造方法。
7. 請求項６記載の傾斜機能材料の製造方法において、前記複合材での前記フィラーＰ、Ｑの帯電極性は、一方が無極で他方が正極又は負極か、両方が正極か、両方が負極であることを特徴とする傾斜機能材料の製造方法。
8. 請求項１〜７のいずれか１項に記載の傾斜機能材料の製造方法において、前記フィラーの平均粒子径は、３０μｍ以下であることを特徴とする傾斜機能材料の製造方法。
9. 請求項１〜８のいずれか１項に記載の傾斜機能材料の製造方法において、前記工程Ｂで、前記フィラーに、超音波振動を与えることを特徴とする傾斜機能材料の製造方法。