JP2016157845A - パターン形成方法、パターン形成装置およびパターン形成用プログラム - Google Patents

Abstract

【課題】モールドの凹凸構造への気泡の閉じ込めを抑制することができ、インプリント方法を用いた安定したパターン形成が可能なパターン形成方法と、このようなパターン形成方法を使用するパターン形成装置、および、このパターン形成装置を駆動するためのパターン形成用プログラムを提供する。
【解決手段】パターン形成方法は、被転写領域を液滴とモールドとが接触する順位が第１番目から第Ｎ番目（Ｎは２以上の整数）までのＮ種の接触領域に画定する接触領域画定工程と、被転写領域に液滴を供給する液滴供給工程と、を有し、液滴供給工程では、液滴とモールドとが接触する順位が同じ接触領域における一の液滴の体積が同じであり、かつ、順位が第Ｋ番目（Ｋは１〜（Ｎ−１）の整数）の接触領域における一の液滴の体積が、第（Ｋ＋１）番目の接触領域における一の液滴の体積よりも大きくなるように液滴を供給する。
【選択図】 図２

Description

本発明は、インプリント方法を用いて所望のパターンを形成する方法と、パターン形成装置、および、パターン形成用プログラムに関する。

近年、フォトリソグラフィ技術に替わるパターン形成技術として、インプリント方法を用いたパターン形成技術、および、リソグラフィ技術が注目されている。インプリント方法は、微細な凹凸構造を備えた型部材（モールド）を用い、モールドが備える凹凸構造を被転写材料に転写することで、所望のパターン（線、模様等の凹凸構造からなる図形）および／またはパターンを有しない平滑面等の微細構造を等倍転写するパターン形成技術である。例えば、被転写材料として光硬化性樹脂組成物を用いたパターン形成方法では、転写基板の表面に光硬化性樹脂組成物の液滴を供給し、所望の凹凸構造を有するモールドと転写基板とを所定の距離まで近接させることにより凹凸構造内に光硬化性樹脂組成物を充填し、この状態でモールド側から光を照射することにより光硬化性樹脂組成物を硬化させて樹脂層とし、その後、モールドを樹脂層から引き離すことにより、モールドが備える凹凸が反転した凹凸構造（凹凸パターン）を有するパターン構造体を形成する。このようなパターン形成方法では、モールドの凹凸構造に被転写材料が完全に充填されることが重要であり、モールドの凹凸構造の凹部に気泡が閉じ込められた場合、この気泡は形成する微細構造パターンの欠陥の原因となる。

このため、例えば、窪み部を有するモールドを使用し、モールドの凹凸構造と被転写材料とを近接する際に、窪み部を湾曲させることによりモールド中央から接触させ、これにより、中央部分から外周に向かって気体を押し出すことにより気泡の閉じ込めを防止することが提案されている（特許文献１）。
また、転写基板において、モールドの凹凸構造が転写される被転写領域の全周囲に予めライン状の凹凸パターンからなる外接パターンを設けておき、転写基板に被転写材料の液滴を供給したときに、外接パターン上に供給された液滴がライン方向に濡れ広がることを利用し、被転写領域における液滴が相対的に高くなるような転写基板を使用することが提案されている（特許文献２）。このような転写基板を使用することにより、モールドと被転写材料とを近接させた際に、モールドを湾曲させなくても、被転写領域に供給された被転写材料の液滴とモールドとの接触が先に開始され、外接パターンに供給された被転写材料の液滴とモールドとの接触が遅れて開始されることとなり、気泡の閉じ込めが防止される。

特表２００９−５３６５９１号公報 特開２０１３−２２２７９１号公報

しかし、特許文献１に記載の方法では、モールドを湾曲させた状態で被転写材料と接触させるには、湾曲可能な構造を有するモールドと専用のインプリント装置が必要であり、パターン形成コストが増大するという問題があった。また、モールドを湾曲させることにより、凹凸構造に歪みが生じて、形成するパターンの高精度化に支障を来すおそれもあった。
また、特許文献２に記載の方法では、ライン状の凹凸パターンからなる外接パターンを形成する工程が必要となること、また、製品設計によっては、転写基板の転写領域の全周囲に位置する外接パターンの存在が許容されないといった問題があった。

本発明は、上述のような実情に鑑みてなされたものであり、モールドの凹凸構造への気泡の閉じ込めを抑制することができ、インプリント方法を用いた安定したパターン形成が可能なパターン形成方法と、このようなパターン形成方法を使用するパターン形成装置、および、このパターン形成装置を駆動するためのパターン形成用プログラムを提供することを目的とする。

このような目的を達成するために、本発明のパターン形成方法は、転写基板の被転写領域に被転写材料の液滴を供給する液滴供給工程と、凹凸構造を備えるモールドと転写基板とを近接させることによりモールドと液滴とを接触させ、これにより転写基板とモールドとの間に液滴を展開して被転写材料層を形成する接触工程と、該被転写材料層を硬化させる硬化工程と、硬化させた被転写材料層と前記モールドとの引き離しを行う離型工程と、を有するパターン形成方法であって、前記液滴供給工程の前に、前記転写基板の前記被転写領域を、前記液滴と前記モールドとが接触する順位が第１番目から第Ｎ番目（Ｎは２以上の整数）までのＮ種の接触領域に画定する接触領域画定工程を有し、前記液滴供給工程では、前記液滴と前記モールドとが接触する順位が同じである接触領域における一の液滴の体積が同じものとなり、かつ、順位が第Ｋ番目（Ｋは１〜（Ｎ−１）の整数）の接触領域における一の液滴の体積が、第（Ｋ＋１）番目の接触領域における一の液滴の体積よりも大きくなるように前記液滴を供給するような構成とした。

本発明の他の態様として、前記接触領域画定工程では、前記液滴と前記モールドとが接触する順位が第（Ｋ＋１）番目の接触領域が、第Ｋ番目の接触領域よりも外側に位置するように接触領域を画定するような構成とした。
本発明の他の態様として、前記液滴供給工程にて前記液滴と前記モールドとが接触する順位が第１番目から第Ｎ番目までの各接触領域に供給する被転写材料量を、対象となる接触領域に対応する前記モールドの領域に存在する凹凸構造の凹部の容積と、前記モールドと前記転写基板との間に生じる残膜の厚みの設定値と前記接触領域の面積の値との積である体積と、に基づいて決定するような構成とした。
本発明の他の態様として、被転写領域に液滴として供給されてからモールドと接触するまでの液滴からの揮発量に基づく補正を行って前記被転写材料量を決定するような構成とした。

本発明の他の態様として、前記液滴供給工程では、転写基板の被転写領域に供給する被転写材料の１滴の液滴の体積を一定とし、前記液滴と前記モールドとが接触する順位が第Ｋ番目（Ｋは１〜（Ｎ−１）の整数）の接触領域における一の液滴を形成するための液滴供給回数が、第（Ｋ＋１）番目の接触領域における一の液滴を形成するための液滴供給回数よりも多くなるようにするような構成とした。

本発明のパターン形成装置は、転写基板の被転写領域に被転写材料の液滴を供給し、凹凸構造を備えるモールドと前記転写基板とを近接させることにより前記モールドと前記液滴とを接触させ、これにより前記転写基板と前記モールドとの間に前記液滴を展開して被転写材料層を形成し、該被転写材料層を硬化させた後に前記モールドとの引き離しを行うことによりパターンを形成するパターン形成装置であって、前記モールドを保持するためのモールド保持部と、前記転写基板を保持するための基板保持部と、前記転写基板上に被転写材料の液滴を供給するための液滴供給部と、前記転写基板の前記被転写領域を、液滴とモールドとが接触する順位が第１番目から第Ｎ番目（Ｎは２以上の整数）までのＮ種の接触領域に画定し、液滴とモールドとが接触する順位が同じである接触領域における一の液滴の体積が同じものとなり、かつ、順位が第Ｋ番目（Ｋは１〜（Ｎ−１）の整数）の接触領域における一の液滴の体積が、第（Ｋ＋１）番目の接触領域における一の液滴の体積よりも大きくなるように、液滴の供給位置、供給回数を設定するとともに、該供給位置、供給回数で液滴を供給するように前記液滴供給部を制御する制御部と、を有するような構成とした。

本発明のパターン形成用プログラムは、転写基板の被転写領域を複数の単位転写領域に画定するステップと、単位転写領域毎に、必要な被転写材料量を決定するステップと、単位転写領域毎に、供給する被転写材料の液滴の滴下数を決定するステップと、単位転写領域毎に、液滴とモールドとの接触が生じる順位を第１番目から第Ｎ番目（Ｎは２以上の整数）まで決定するステップと、単位転写領域毎に、被転写材料の液滴の供給位置と供給回数を決定するステップと、を有し、上述のパターン形成装置を制御する制御部のコンピュータ上で動作するような構成とした。

本発明の他の態様として、転写基板の被転写領域を複数の単位転写領域に画定する前記ステップでは、被転写材料の液滴の最小供給ピッチがＰであるときに、一辺がＰの正方形の面積のα倍（αは１以上）であって外周形状が矩形である領域を単位転写領域として設定するような構成とした。

本発明の他の態様として、単位転写領域毎に、被転写材料の液滴の供給位置と供給回数を決定する前記ステップは、液滴とモールドとが接触する順位が第Ｎ番目の単位転写領域において、複数の液滴が均等に分散し、複数の液滴を構成する一の液滴を形成するための液滴の滴下数が最小となるように、被転写材料の液滴の供給位置と供給回数を決定するステップと、液滴とモールドとが接触する順位が第Ｋ番目（Ｋは１〜（Ｎ−１）の整数）の単位転写領域における一の液滴の体積が、第（Ｋ＋１）番目の単位転写領域における一の液滴の体積よりも大きく、かつ、液滴とモールドとが接触する順位が第Ｋ番目の単位転写領域内では一の液滴を形成するための液滴の滴下数が同じで、単位転写領域内に一の液滴が均等に分散するように、被転写材料の液滴の供給位置と供給回数を決定するステップと、を有するような構成とした。

本発明の他の態様として、単位転写領域毎に、液滴とモールドとの接触が生じる順位を第１番目から第Ｎ番目まで決定する前記ステップでは、液滴とモールドとが接触する順位が第（Ｋ＋１）番目（Ｋは１〜（Ｎ−１）の整数）の単位転写領域が、第Ｋ番目の単位転写領域よりも外側に位置するように接触順位を決定するような構成とした。

本発明は、インプリント方法を用いたパターン形成におけるモールドの凹凸構造への気泡の閉じ込めを簡便に抑制することができ、安定したパターン形成が可能である。

図１は、本発明のパターン形成方法において転写基板の被転写領域に画定された接触領域の一例を説明するための部分平面図である。 図２は、図１に示されるように画定された各順位の接触領域への被転写材料の液滴供給の例を示す図であり、図２（Ａ）は平面図、図２（Ｂ）は図２（Ａ）のＩ−Ｉ線における縦断面図である。 図３は、本発明のパターン形成方法における接触工程を説明するための図である。 図４は、図３（Ｂ）に示される状態を示す図２（Ａ）相当の部分平面図である。 図５は、図３（Ｃ）に示される状態を示す図２（Ａ）相当の部分平面図である。 図６は、本発明のパターン形成方法において転写基板の被転写領域に画定された接触領域の他の例を説明するための部分平面図である。 図７は、図６に示されるように画定された各順位の接触領域への被転写材料の液滴供給の例を示す図であり、図７（Ａ）は平面図、図７（Ｂ）は図７（Ａ）のII−II線における縦断面図である。 図８は、本発明のパターン形成方法における接触工程を説明するための図である。 図９は、図８（Ｂ）に示される状態を示す図７（Ａ）相当の部分平面図である。 図１０は、図８（Ｃ）に示される状態を示す図７（Ａ）相当の部分平面図である。 図１１は、本発明のパターン形成方法において転写基板の被転写領域に画定された接触領域の他の例を説明するための部分平面図である。 図１２は、本発明のパターン形成方法において転写基板の被転写領域に画定された接触領域の他の例を説明するための部分平面図である。 図１３は、本発明のパターン形成装置の一実施形態の実施形態を示す概略側面図である。 図１４は、図１３に示されるパターン形成装置の概略平面図である。 図１５は、本発明のパターン形成装置を構成する制御部にて液滴供給部の制御を行うための本発明のパターン形成用プログラムの一例を示すフローチャート図である。 図１６は、図６、図７に示される転写基板を例として本発明のパターン形成用プログラムを説明するための部分平面図である。 図１７は、図６、図７に示される転写基板を例として本発明のパターン形成用プログラムを説明するための部分平面図である。 図１８は、図６、図７に示される転写基板を例として本発明のパターン形成用プログラムを説明するための部分平面図である。 図１９は、図６、図７に示される転写基板を例として本発明のパターン形成用プログラムを説明するための部分平面図である。 図２０は、図６、図７に示される転写基板を例として本発明のパターン形成用プログラムを説明するための部分平面図である。 図２１は、図６、図７に示される転写基板を例として本発明のパターン形成用プログラムを説明するための部分平面図である。 図２２は、実施例において転写基板に設定された被転写領域と、この被転写領域に画定された接触領域を示す部分平面図である。 図２３は、実施例において転写基板とモールドとの間に展開した光硬化性レジストの状態を示す図である。

以下、本発明の実施形態について図面を参照しながら説明する。
尚、図面は模式的または概念的なものであり、各部材の寸法、部材間の大きさの比等は、必ずしも現実のものと同一とは限らず、また、同じ部材等を表す場合であっても、図面により互いの寸法や比が異なって表される場合もある。

［パターン形成方法］
本発明のパターン形成方法は、転写基板の被転写領域に被転写材料の液滴を供給する液滴供給工程と、凹凸構造を備えるモールドと転写基板とを近接させることによりモールドと液滴とを接触させ、これにより転写基板とモールドとの間に液滴を展開して被転写材料層を形成する接触工程と、この被転写材料層を硬化させる硬化工程と、硬化させた被転写材料層とモールドとの引き離しを行う離型工程を有するものである。
本発明のパターン形成方法では、液滴供給工程に前に、使用する転写基板の被転写領域を、液滴とモールドとが接触する順位が第１番目から第Ｎ番目（Ｎは２以上の整数）までのＮ種の接触領域に画定する接触領域画定工程を有する。

図１〜図５を参照して、本発明のパターン形成方法の一実施形態について説明する。
図１は、Ｎ＝２の場合を例とする転写基板の被転写領域に画定された接触領域を説明するための部分平面図である。図１において、転写基板１１の一の平面１１ａには、正方形状の被転写領域１２（外周を二点鎖線で示している）が設定されており、この被転写領域１２には、液滴とモールドとが接触する順位が第１番目である接触領域Ａ１（外周を一点鎖線で示している）と、接触する順位が第２番目である接触領域Ａ２の２種の接触領域が画定されている。図示のように、接触する順位が第２番目である接触領域Ａ２は、接触する順位が第１番目である接触領域Ａ１よりも外側に位置している。このような接触順位が第１番目の接触領域Ａ１、第２番目の接触領域Ａ２の平面視形状、面積、位置は、例えば、接触領域から被転写領域１２の外周までの距離、モールドと転写基板１１との間隙における液滴の濡れ広がりの方向、速さ等を指標として画定することができる。モールドと転写基板１１との間隙における液滴の濡れ広がりの方向、速さは、例えば、モールドの凹凸構造のパターンの形状（例えば、ライン／スペース形状、ドット形状、ホール形状等）、パターンの寸法（例えば、凹部の深さ、幅等）、使用する被転写材料の濡れ性、転写基板やモールドの材質、表面状態を考慮して検討することができる。

使用する転写基板１１の材質は、例えば、石英やソーダライムガラス、ホウ珪酸ガラス等のガラス、ポリカーボネート、ポリプロピレン、ポリエチレン等の樹脂基板、あるいは、これらの材料の任意の組み合わせからなる複合材料基板であってよい。また、例えば、半導体やディスプレイ等に用いられる微細配線や、フォトニック結晶構造、光導波路、ホログラフィのような光学的構造等の所望のパターン構造物が形成されたものであってもよい。

次に、本発明のパターン形成方法における液滴供給工程では、上記の接触領域画定工程において画定した接触する順位が第１番目である接触領域Ａ１、接触する順位が第２番目である接触領域Ａ２において、それぞれ供給が必要な被転写材料量を決定する。この被転写材料量は、対象となる接触領域に対応するモールドの領域内に存在する凹凸構造の凹部の容積と、モールドと転写基板１１との間に生じる残膜の厚みの設定値と接触領域の面積の値との積である体積と、に基づいて決定することができる。例えば、接触領域Ａ１に対応するモールドの領域内に存在する凹凸構造の凹部の容積がＶ１_Mであり、モールドと転写基板１１との間に生じる残膜の厚みの設定値と接触領域Ａ１の面積の値との積である体積がＶ１_Gであるときに、両者の和（Ｖ１_M＋Ｖ１_G）を接触領域Ａ１に供給する被転写材料量とすることができる。同様に、接触領域Ａ２に対応するモールドの領域内に存在する凹凸構造の凹部の容積Ｖ２_Mと、モールドと転写基板１１との間に生じる残膜の厚みの設定値と接触領域Ａ２の面積の値との積である体積Ｖ２_Gとの和（Ｖ２_M＋Ｖ２_G）を、接触領域Ａ２に供給する被転写材料量とすることができる。さらに、被転写領域１２に液滴として供給されてからモールドと接触するまでの液滴からの揮発量を上記のように決定した接触領域Ａ１に供給する被転写材料量、接触領域Ａ２に供給する被転写材料量に加える補正を行って、最終的な被転写材料量を決定してもよい。

図２は、図１に示されるように画定された接触する順位が第１番目である接触領域Ａ１と、接触する順位が第２番目である接触領域Ａ２への被転写材料の液滴供給の例を示す図であり、図２（Ａ）は平面図、図２（Ｂ）は図２（Ａ）のＩ−Ｉ線における縦断面図である。尚、この図２では、単位面積当りの被転写材料量が、接触領域Ａ１と接触領域Ａ２とにおいて同じである場合を例としている。図２（Ａ）に示される例では、鎖線で囲まれた１個の領域の面積を単位面積としており、接触領域Ａ１は４個の単位面積からなり、接触領域Ａ２は３２個の単位面積からなる例としている。
液滴供給工程では、上記のように決定された接触領域Ａ１と接触領域Ａ２に供給が必要な被転写材料量に基づいて、液滴とモールドとが接触する順位が第１番目から第Ｎ番目までのＮ種の接触領域において、接触する順位が同じである接触領域における一の液滴の体積が同じものとなり、かつ、順位が第Ｋ番目（Ｋは１〜（Ｎ−１）の整数）の接触領域における一の液滴の体積が、第（Ｋ＋１）番目の接触領域における一の液滴の体積よりも大きくなるように、被転写材料の液滴を供給する。ここで、「一の液滴」とは、他の液滴から独立している液滴のことである。

図２に示される例では、図示しないインクジェットヘッドから被転写材料の液滴が供給されることにより、接触領域Ａ１に複数の液滴２１ａが均等な配置となるように形成され、また、接触領域Ａ２に複数の液滴２１ｂが均等な配置となるように形成される。尚、図２では、図面が煩雑となることを避けるために、接触領域Ａ２の３２個の単位面積の中で一部の単位面積に液滴２１ｂを示している。
接触領域Ａ１に形成される液滴２１ａは、接触領域Ａ１における一の液滴であり、各液滴２１ａは体積が同じである。また、接触領域Ａ２に形成される液滴２１ｂは、接触領域Ａ２における一の液滴であり、各液滴２１ｂは体積が同じである。さらに、接触領域Ａ１に形成される一の液滴２１ａの体積は、接触領域Ａ２に形成される一の液滴２１ｂの体積の略整数倍である。上述のように、この図２では、単位面積当りの被転写材料量が、接触領域Ａ１と接触領域Ａ２とにおいて同じである場合を例としており、図２（Ａ）では、便宜的に、一の液滴２１ａの体積が一の液滴２１ｂの体積の１６倍としている。したがって、接触領域Ａ１に１個の一の液滴２１ａが供給されるのに対して、接触領域Ａ２では１６個の一の液滴２１ｂが供給される。尚、図２では、液滴２１ａ、液滴２１ｂの均等な配置が、正方格子の交点に位置するような配置であるが、均等な配置はこれに限定されるものではなく、例えば、所定のピッチで六方最密となるような配置等であってもよい。

本発明のパターン形成方法の液滴供給工程では、転写基板１１の被転写領域１２に供給する被転写材料の１滴の液滴の体積を一定とし、液滴とモールドとが接触する順位が第Ｋ番目（Ｋは１〜（Ｎ−１）の整数）の接触領域における一の液滴を形成するための液滴供給回数が、第（Ｋ＋１）番目の接触領域における一の液滴を形成するための液滴供給回数よりも多くなるようにすることが好ましい。したがって、図２に示される例では、インクジェットヘッドから吐出される１滴の液滴の体積が一定であり、ｘ滴（ｘは１以上の整数）の液滴の体積が、一の液滴２１ｂの体積と同じ場合、接触領域Ａ２に一の液滴２１ｂを形成するためには、同一箇所にｘ滴の液滴を供給する。また、接触領域Ａ１に一の液滴２１ａを形成するためには、同一箇所にｘ滴の１６倍の数の液滴を供給することとなる。尚、インクジェットヘッドから同一箇所に液滴を供給するとは、座標上で同じ座標に液滴を供給する厳密な場合を意味することは勿論であるが、本発明では、インクジェットヘッドを含むパターン形成装置の駆動制御の誤差を許容するものでもある。
このように接触領域Ａ１と接触領域Ａ２に被転写材料の液滴が供給されることにより、接触領域Ａ１における一の液滴２１ａの高さｈ１は、接触領域Ａ２における一の液滴２１ｂの高さｈ２よりも大きいものとなる。

本発明のパターン形成方法における接触工程では、凹凸構造を備えるモールドと転写基板とを近接させることによりモールドと液滴とを接触させ、これにより転写基板とモールドとの間に液滴を展開して被転写材料層を形成する。図３は、本発明のパターン形成方法における接触工程を説明するための図である。尚、図３では、モールドが備える凹凸構造は省略している。
図３に示されるように、接触領域Ａ１における一の液滴２１ａの高さｈ１よりも間隙Ｇが小さくなるようにモールド１と転写基板１１とを近接することにより、まず、液滴２１ａがモールド１と接触する（図３（Ａ））。さらにモールド１と転写基板１１とを近接させることにより間隙Ｇを小さくし、これにより接触領域Ａ１に供給された液滴２１ａが押し潰される（図３（Ｂ））。図４は、この状態を示す図２（Ａ）相当の平面であり、モールドは省略している。

さらにモールド１と転写基板１１とを近接させることにより間隙Ｇを小さくし、これによりモールド１と転写基板１１との間隙において作用する毛細管力により、接触領域Ａ１内を液滴２１ａが展開し、モールド１の凹凸構造内への液滴の充填が行われる（図３（Ｃ））。図５は、この状態を示す図２（Ａ）相当の平面であり、モールドは省略している。図５では、液滴の展開により形成されつつある被転写材料層２１に斜線を付して示している。そして、モールド１と転写基板１１が、接触領域Ａ２における一の液滴２１ｂの高さｈ２よりも間隔Ｇが小さくなるような所定位置まで近接することにより、液滴２１ｂがモールド１と接触し、接触領域Ａ２におけるモールド１の凹凸構造内への液滴の充填が行われ、転写基板１１とモールド１との間に被転写材料層２１が形成される（図３（Ｄ））。このような転写基板１１とモールド１との間での液滴の展開では、仮に気泡が存在したとしても、接触領域Ａ１から接触領域Ａ２に向かう液滴の展開により、気泡は被転写領域１２の周縁方向へ運ばれ、接触領域Ａ２における液滴の展開が完了するとともに被転写領域１２から排除される。

使用するモールド１は、インプリントにより形成するパターンに応じた凹凸構造を備えるものであればよい。また、モールド１の材質は、使用する被転写材料が光硬化性である場合には、これらを硬化させるための照射光が透過可能な材料を用いることができ、例えば、石英ガラス、珪酸系ガラス、フッ化カルシウム、フッ化マグネシウム、アクリルガラス等のガラス類の他、サファイアや窒化ガリウム、更にはポリカーボネート、ポリスチレン、アクリル、ポリプロピレン等の樹脂、あるいは、これらの任意の積層材を用いることができる。また、使用する被転写材料が光硬化性ではない場合や、転写基板１１側から被転写材料を硬化させるための光を照射可能である場合には、モールド１は光透過性を具備しなくてもよく、上記の材料以外に、例えば、シリコンやニッケル、チタン、アルミニウム等の金属およびこれらの合金、酸化物、窒化物、ＤＬＣ（ダイヤモンドライクカーボン）等の炭素材料、あるいは、これらの任意の積層材を用いることができる。

本発明のパターン形成方法における硬化工程では、被転写材料層２１を硬化させる。この硬化工程では、使用する被転写材料が光硬化性樹脂であれば、モールド１側から光照射を行うことにより被転写材料層２１を硬化させることができる。また、転写基板１１が光透過性の材料からなる場合、転写基板１１側から光照射を行ってもよく、また、転写基板１１とモールド１の両側から光照射を行ってもよい。一方、使用する被転写材料が熱硬化性樹脂であれば、被転写材料層２１に対して加熱処理を施すことにより硬化させることができる。
本発明のパターン形成方法における離型工程では、硬化させた被転写材料層２１とモールド１を引き離し、転写基板１１上にパターン構造体を位置させた状態として、パターン形成が完了する。また、上記のように形成したパターン構造体を介して転写基板１１をエッチングすることにより、モールド１が有する凹凸構造が逆転したパターン構造体を転写基板１１に形成してもよい。さらに、本発明では、このようにエッチングでパターン構造体が形成された転写基板１１をレプリカモールドとして使用し、上記のように、凹凸構造を備えたパターン形成を行うこともできる。

次に、図６〜図１０を参照して、本発明のパターン形成方法の他の実施形態について説明する。
図６は、本発明のパターン形成方法の接触領域画定工程において転写基板の被転写領域に画定された接触領域の他の例を説明するための部分平面図であり、Ｎ＝２の場合を例とするものである。図６において、転写基板４１の一の平面４１ａに設定された正方形状の被転写領域４２（外周を二点鎖線で示している）には、液滴とモールドとが接触する順位が第１番目である接触領域Ａ１（外周を一点鎖線で示している）と、接触する順位が第２番目である接触領域Ａ２の２種の接触領域が画定されている。図示のように、接触する順位が第２番目である接触領域Ａ２は、接触する順位が第１番目である接触領域Ａ１よりも外側に位置している。液滴とモールドとが接触する順位が異なる接触領域Ａ１と接触領域Ａ２の画定は、上述の図１に示される例と同様に、例えば、接触領域から被転写領域４２の外周までの距離、モールドと転写基板４１との間隙における液滴の濡れ広がりの方向、速さ等を指標として行うことができる。
尚、使用する転写基板４１の材質は、上述の転写基板１１の材質と同様とすることができる。

次に、液滴供給工程では、接触する順位が第１番目である接触領域Ａ１、接触する順位が第２番目である接触領域Ａ２において、それぞれ供給が必要な被転写材料量を決定する。この被転写材料量の決定は、上述の実施形態と同様に行うことができる。上記の図６に示される例では、同じ接触順位の接触領域において、接触領域の単位面積当りで供給が必要とされる被転写材料量が異なる場合を例としている。すなわち、接触領域Ａ１は、単位面積当りの被転写材料の必要量が多い接触領域Ａ１−１と、単位面積当りの被転写材料の必要量が少ない接触領域Ａ１−２に区分され、便宜的に、接触領域Ａ１−１の被転写材料量を、接触領域Ａ１−２の被転写材料量の４倍とする。接触領域Ａ１−１と接触領域Ａ１−２の境界は、三点鎖線で示している。また、接触領域Ａ２は、単位面積当りの被転写材料の必要量が多い接触領域Ａ２−１と、単位面積当りの被転写材料の必要量が少ない接触領域Ａ２−２に区分され、便宜的に、接触領域Ａ２−１の被転写材料量を、接触領域Ａ２−２の被転写材料量の４倍とする。接触領域Ａ２−１と接触領域Ａ２−２の境界も、三点鎖線で示している。したがって、図６において、三点鎖線で区分された左側の領域（接触領域Ａ１−１と接触領域Ａ２−１）の被転写材料量は、三点鎖線で区分された右側の領域（接触領域Ａ１−２と接触領域Ａ２−２）の被転写材料量の４倍となる。但し、図６において、三点鎖線で区分された左側に位置し、接触順位が異なる接触領域Ａ１−１と接触領域Ａ２−１は、単位面積当りの被転写材料の必要量が同じであり、また、三点鎖線で区分された右側に位置し、接触順位が異なる接触領域Ａ１−２と接触領域Ａ２−２は、単位面積当りの被転写材料の必要量が同じものとする。

図７は、図６に示されるように画定された接触する順位が第１番目である接触領域Ａ１と、接触する順位が第２番目である接触領域Ａ２への被転写材料の液滴供給の例を示す図であり、図７（Ａ）は平面図、図７（Ｂ）は図７（Ａ）のII−II線における縦断面図である。図７（Ａ）では、鎖線で囲まれた１個の領域の面積を単位面積としており、接触領域Ａ１は４個の単位面積からなり、接触領域Ａ２は１２個の単位面積からなる例としている。液滴供給工程では、上記のように決定された接触領域Ａ１と接触領域Ａ２に供給が必要な被転写材料量、および、単位面積当りの被転写材料の必要量に基づいて、接触する順位が同じ接触領域における一の液滴の体積が同じであり、かつ、順位が第１番目の接触領域Ａ１−１，Ａ１−２における一の液滴の体積が、第２番目の接触領域Ａ２−１，Ａ２−２における一の液滴の体積よりも大きくなるように、被転写材料の液滴を供給する。

図７に示される例では、図示しないインクジェットヘッドから被転写材料の液滴を供給することにより、接触領域Ａ１−１に複数の液滴５１ａが均等な配置となるように形成され、接触領域Ａ１−２にも複数の液滴５１ａが均等な配置となるように形成される。また、図示しないインクジェットヘッドから被転写材料の液滴を供給することにより、接触領域Ａ２−１に複数の液滴５１ｂが均等な配置となるように形成され、接触領域Ａ２−２にも複数の液滴５１ｂが均等な配置となるように形成される。接触領域Ａ１−１，Ａ１−２に形成される一の液滴５１ａの体積は、接触領域Ａ２−１，Ａ２−２に供給される一の液滴５１ｂの体積の略整数倍であり、図７では一の液滴５１ａの体積が一の液滴５１ｂの体積の１６倍である例を示している。尚、図７（Ａ）では、図面が煩雑となることを避けるために、接触領域Ａ２−１，Ａ２−２の１２個の単位面積の中で一部の単位面積に液滴５１ｂを示している。また、図７では、接触領域Ａ１−１における液滴５１ａの均等な配置、接触領域Ａ２−１、接触領域Ａ２−２における液滴５１ｂの均等な配置が、正方格子の交点に位置するような配置であるが、均等な配置はこれに限定されるものではなく、例えば、所定のピッチで六方最密となるような配置等であってもよい。

接触領域Ａ１−１，Ａ１−２に形成される液滴５１ａは、接触領域Ａ１における一の液滴であり、各液滴５１ａは体積が同じである。そして、上記のように、接触領域Ａ１−１の被転写材料量を、接触領域Ａ１−２の被転写材料量の４倍としているので、図７では、便宜的に、接触領域Ａ１−１では単位面積当り４個の液滴５１ａを供給し、接触領域Ａ１−２では単位面積当り１個の液滴５１ａを供給する例として記載している。
また、接触領域Ａ２−１，Ａ２−２に形成される液滴５１ｂは、接触領域Ａ２における一の液滴であり、各液滴５１ｂは体積が同じである。そして、上記のように、接触領域Ａ２−１の被転写材料量を、接触領域Ａ２−２の被転写材料量の４倍としているので、図７では、便宜的に、接触領域Ａ２−１では単位面積当り６４個の液滴５１ｂを供給し、接触領域Ａ２−２では単位面積当り１６個の液滴５１ｂを供給する例として記載している。

インクジェットヘッドから吐出される１滴の液滴の体積は、一定であることが好ましい。この場合、図７に示される例では、ｘ滴（ｘは１以上の整数）の液滴の体積が、一の液滴５１ｂの体積と同じとなり、接触領域Ａ２−１，Ａ２−２に一の液滴５１ｂを形成するためには、同一箇所にｘ滴の液滴を供給する。また、接触領域Ａ１−１，Ａ１−２に一の液滴５１ａを形成するためには、同一箇所にｘ滴の１６倍の数の液滴を供給することとなる。
このように接触領域Ａ１−１，Ａ１−２と接触領域Ａ２−１，Ａ２−２に被転写材料の液滴が供給されることにより、接触領域Ａ１−１，Ａ１−２における一の液滴５１ａの高さｈ１は、接触領域Ａ２−１，Ａ２−２における一の液滴５１ｂの高さｈ２よりも大きいものとなる。

図８は、液滴供給工程にて被転写材料の液滴が供給された後の転写基板とモールドとを近接させることによりモールドと液滴とを接触させ、これにより転写基板とモールドとの間に液滴を展開して被転写材料層を形成する接触工程を説明するための図である。尚、図８では、モールドが備える凹凸構造は省略している。
図８に示されるように、接触領域Ａ１−１，Ａ１−２における一の液滴２１ａの高さｈ１よりも間隙Ｇが小さくなるようにモールド３１と転写基板４１とを近接することにより、まず、液滴５１ａがモールド３１と接触する（図８（Ａ））。使用するモールド３１は、インプリントにより形成するパターンに応じて凹凸構造を備えるものであればよく、モールド３１の材質は、上述のモールド１と同様とすることができる。

さらにモールド３１と転写基板４１とを近接させることにより間隙Ｇを小さくし、これにより接触領域Ａ１に供給された液滴５１ａを押し潰す（図８（Ｂ））。図９は、この状態を示す図７（Ａ）相当の平面であり、モールドは省略している。さらにモールド３１と転写基板４１とを近接させることにより間隙Ｇを小さくし、これによりモールド３１と転写基板４１との間隙において作用する毛細管力により、接触領域Ａ１（接触領域Ａ１−１および接触領域Ａ１−２）内に液滴５１ａが展開し、モールド３１の凹凸構造内への液滴の充填が行われる（図８（Ｃ））。図１０は、この状態を示す図７（Ａ）相当の平面であり、モールドは省略している。図１０では、液滴の展開により形成されつつある被転写材料層５１に斜線を付して示している。そして、モールド３１と転写基板４１が、接触領域Ａ２における一の液滴５１ｂの高さｈ２よりも間隔Ｇが小さくなるような所定位置まで近接することにより、液滴５１ｂがモールド３１と接触し、接触領域Ａ２（接触領域Ａ２−１および接触領域Ａ２−２）におけるモールド３１の凹凸構造内への液滴の充填が行われ、転写基板４１とモールド３１との間に被転写材料層５１が形成される（図８（Ｄ））。このような転写基板４１とモールド３１との間での液滴の展開において、仮に気泡が存在したとしても、接触領域Ａ１から接触領域Ａ２に向かう液滴の展開により、気泡は被転写領域４２の周縁方向へ運ばれ、接触領域Ａ２における液滴の展開が完了するとともに被転写領域４２から排除される。

このような接触工程の後に、上述の硬化工程と同様に、被転写材料層５１を硬化させる。その後、上述の離型工程と同様に、硬化させた被転写材料層５１とモールド３１を引き離し、転写基板４１上にパターン構造体を位置させた状態として、パターン形成が完了する。また、上記のように形成したパターン構造体を介して転写基板４１をエッチングすることにより、モールド３１が有する凹凸構造が逆転したパターン構造体を転写基板４１に形成してもよい。さらに、本発明では、このようにエッチングでパターン構造体が形成された転写基板４１をレプリカモールドとして使用し、上記のように、凹凸構造を備えたパターン形成を行うこともできる。
上述のような本発明のパターン形成方法は、接触する順位が第１番目の接触領域から第Ｎ番目（Ｎは２以上の整数）の接触領域へ、この順序で液滴とモールドとを接触させるので、転写基板とモールドとの間隙への被転写材料の液滴の展開において、気泡の閉じ込めを確実に阻止することができる。これにより、転写基板の外周域に気泡の閉じ込め防止を目的とした凹凸パターンを設ける必要がなく、製品設計の制約を受けることがない。また、モールドを湾曲させるような専用のパターン形成装置が不要であり、パターン形成のコストの低減が可能である。

上述のパターン形成方法の実施形態は例示であり、本発明はこれらの実施形態に限定されるものではない。
例えば、本発明のパターン形成方法の接触領域画定工程において転写基板の被転写領域に画定する接触領域は３種以上であってもよい。図１１に示される例では、転写基板６１の一の平面６１ａに設定された被転写領域６２（外周を三点鎖線で示している）に、液滴とモールドとが接触する順位が第１番目である接触領域Ａ１（外周を一点鎖線で示している）、接触する順位が第２番目である接触領域Ａ２（外周を二点鎖線で示している）、接触する順位が第３番目である接触領域Ａ３の３種の接触領域が画定されている。この場合も、接触する順位が第２番目である接触領域Ａ２は、接触する順位が第１番目である接触領域Ａ１よりも外側に位置し、接触する順位が第３番目である接触領域Ａ３は、接触する順位が第２番目である接触領域Ａ２よりも外側に位置している。

また、本発明のパターン形成方法の接触領域画定工程において転写基板の被転写領域に画定する第１番目から第Ｎ番目（Ｎは２以上の整数）までの各接触領域の外周形状の中心は、使用するモールドが有する凹凸構造のパターン形状等を考慮して、一致しないものであってもよい。図１２に示される例では、転写基板７１の一の平面７１ａに設定された被転写領域７２（外周を二点鎖線で示している）に、液滴とモールドとが接触する順位が第１番目である接触領域Ａ１（外周を一点鎖線で示している）、接触する順位が第２番目である接触領域Ａ２が画定されており、接触領域Ａ１の外周形状の中心Ｃ１と、接触領域Ａ２の外周形状の中心Ｃ２は一致していない。
さらに、被転写領域１２，４２，６２，７２の外周形状は正方形状であるが、これに限定されるものではなく、また、各接触領域の外周形状も正方形状に限定されるものでなく、例えば、長方形、菱形、楕円形、円形、これらの任意の組み合わせ等の形状であってもよい。

［パターン形成装置およびパターン形成用プログラム］
本発明のパターン形成装置は、転写基板の被転写領域に被転写材料の液滴を供給し、次いで、凹凸構造を備えるモールドと転写基板とを近接させることによりモールドと液滴とを接触させ、これにより転写基板とモールドとの間に液滴を展開して被転写材料層を形成し、この被転写材料層を硬化させた後にモールドとの引き離しを行い、これにより転写基板上にパターンを形成するパターン形成装置である。

図１３は、本発明のパターン形成装置の一実施形態の実施形態を示す概略側面図であり、図１４は、図１３に示されるパターン形成装置の概略平面図である。図１３、図１４において、本発明のパターン形成装置８１は、モールドを保持するためのモールド保持部８２と、転写基板を保持するための基板保持部８４と、転写基板上に被転写材料の液滴を供給するための液滴供給部８７と、モールド保持部８２、基板保持部８４および液滴供給部８７を制御する制御部８８と、を備えている。尚、この図１３および図１４は、上述のモールド３１および転写基板４１を使用する例としている。

（モールド保持部８２）
パターン形成装置８１を構成するモールド保持部８２は、モールド３１を保持するものであり、モールド３１の保持機構は、例えば、吸引による保持機構、機械挟持による保持機構、静電気による保持機構等であってよく、保持機構には特に制限はない。また、モールド保持部８２は、昇降機構８３により図示の矢印Ｚ方向で昇降可能とされていてもよい。このようなモールド保持部８２の上方には、被成形樹脂として光硬化性樹脂を使用した場合の樹脂硬化のための図示しない光源、光学系が配設されていてもよい。

（基板保持部８４）
パターン形成装置８１を構成する基板保持部８４は、インプリント用の転写基板４１を保持するものであり、転写基板４１の保持機構は、例えば、吸引による保持機構、機械挟持による保持機構、静電気による保持機構等であってよく、保持機構には特に制限はない。この基板保持部８４は、水平駆動機構８６によってＸＹステージ８５上を水平面内で移動可能とされている。尚、図１３では、基板保持部８４は液滴供給位置にあり、ＸＹステージ８５上を水平面内で移動させることにより、モールド保持部８２下方の転写位置に移動可能である。

（液滴供給部８７）
パターン形成装置８１を構成する液滴供給部８７は、基板保持部８４に保持された転写基板４１上に被転写材料の液滴を供給するものであり、インクジェット装置（図示例ではインクジェットヘッド８７ａのみを示している）を備えている。液滴供給部８７が備えるインクジェット装置は、基板保持部８４に保持された転写基板４１上に被転写材料の液滴を供給するためのインクジェットヘッド８７ａの所望の動作、例えば、ＸＹステージ８５の水平面に平行な面内での往復動作等を可能とする駆動部、インクジェットヘッド８７ａへのインク供給部等を具備している。

（制御部８８）
パターン形成装置８１を構成する制御部８８は、インプリント時の転写基板４１に近接する降下位置、転写基板４１が移動する際に退避する上昇位置等、所望の位置にモールド３１を移動させるために、昇降機構８３によるモールド保持部８２の矢印Ｚ方向の昇降を制御するものである。また、液滴供給部８７からの液滴供給を受ける位置、インプリント時のモールド保持部８２下方の転写位置等、所望の位置に転写基板４１を移動させるために、水平駆動機構８６による基板保持部８４のＸＹステージ８５上での移動を制御するものである。さらに、液滴供給部８７が備えるインクジェット装置による液滴供給を制御するものである。このような制御部８８は、例えば、コンピュータであり、プログラム格納部（図示せず）を有しており、上記のような制御を実行するプログラムが格納されている。このプログラムは、例えば、ハードディスク（ＨＤ）、コンパクトディスク（ＣＤ）、ＤＶＤ、フラッシュメモリ等のコンピュータに読み取り可能な記録媒体に記録されたものであって、その記録媒体から制御部８８にインストールされたものであってもよい。

この制御部８８における液滴供給部８７の制御では、制御部８８は、パターン形成用プログラムを実行することにより、転写基板の被転写領域を、液滴とモールドとが接触する順位が第１番目から第Ｎ番目（Ｎは２以上の整数）までのＮ種の接触領域に画定し、次いで、液滴とモールドとが接触する順位が同じである接触領域における一の液滴の体積が同じものとなり、かつ、順位が第Ｋ番目（Ｋは１〜（Ｎ−１）の整数）の接触領域における一の液滴の体積が、第（Ｋ＋１）番目の接触領域における一の液滴の体積よりも大きくなるように、液滴の供給位置、供給回数を設定する。そして、このように設定した供給位置、供給回数で液滴を供給するように液滴供給部８７を制御する。

図１５は、制御部８８のコンピュータ上で上記のような液滴供給部８７の制御を行うための本発明のパターン形成用プログラムの一例を示すフローチャート図である。また、図１６〜図２１は、上述の図６、図７に示される転写基板４１を例として本発明のパターン形成用プログラムを説明するための部分平面図である。
本発明のパターン形成用プログラムでは、転写基板の被転写領域を複数の単位転写領域に画定する（ステップＳ１）。単位転写領域は、例えば、被転写材料の液滴の最小供給ピッチがＰであるときに、一辺がＰの正方形の面積のα倍（αは１以上）の面積であって外周形状が矩形である領域として設定することができる。ここで、最小供給ピッチＰは、液滴供給部あるいはインクジェット装置等の液滴供給装置の液滴配置の解像度で決定される値であり、液滴供給部あるいは液滴供給装置において、互いに離間して供給することができる液滴間の距離のうち、最小のピッチを意味する。
図１６に示される例では、被転写材料の液滴１１１の最小供給ピッチＰが一辺となっている正方形の面積の６４倍の面積である正方形（一辺がＰの正方形を８行×８列で配列した正方形（α＝６４））を単位転写領域１０１としている。そして、この例では、転写基板４１に設定された正方形状の被転写領域４２（外周を二点鎖線で示している）は、４行×４列で配列されたＵ１−１からＵ４−４までの１６個の単位転写領域１０１に画定されている。図１６では、１６個の単位転写領域１０１を鎖線で区画して示しており、図面が煩雑になるのを避けるために、１個の単位転写領域１０１（Ｕ１−１）において、一辺がＰの正方形が８行×８列で配列された状態を示している。

次に、単位転写領域１０１毎に、必要な被転写材料量を決定する（ステップＳ２）。この被転写材料量は、対象となる単位転写領域１０１に対応するモールド３１（図８参照）の領域内に存在する凹凸構造の凹部の容積と、モールド３１と転写基板４１との間に生じる残膜（図８（Ｄ）参照）の厚みの設定値と単位転写領域１０１の面積の値との積である体積と、に基づいて決定することができる。例えば、対象となる単位転写領域１０１に対応するモールド３１の領域内に存在する凹凸構造の凹部の容積がＶ_Mであり、モールド３１と転写基板４１との間に生じる残膜の厚みの設定値と単位転写領域１０１の面積の値との積である体積がＶ_Gであるときに、両者の和（Ｖ_M＋Ｖ_G）を、当該単位転写領域１０１に必要な被転写材料量とすることができる。さらに、単位転写領域１０１に供給されてからモールドと接触するまでの液滴からの揮発量を、上記のように決定した被転写材料量（Ｖ_M＋Ｖ_G）に加える補正を行って、最終的な被転写材料量としてもよい。このように１６個の単位転写領域１０１のそれぞれについて被転写材料量が決定される。

図１７では、転写基板４１に設定された正方形状の被転写領域４２（外周を二点鎖線で示している）の左半分を占める領域Ｉに位置する８個の単位転写領域１０１（Ｕ１−１，Ｕ２−１，Ｕ１−２，Ｕ２−２，Ｕ１−３，Ｕ２−３，Ｕ１−４，Ｕ２−４）において決定された被転写材料量がＶ_Iで共通しており、被転写領域４２の右半分を占める領域IIに位置する８個の単位転写領域１０１（Ｕ３−１，Ｕ４−１，Ｕ３−２，Ｕ４−２，Ｕ３−３，Ｕ４−３，Ｕ３−４，Ｕ４−４）において決定された被転写材料量がＶ_IIで共通しており、被転写材料量Ｖ_Iは被転写材料量Ｖ_IIの４倍である場合を例としている。尚、図１７では、領域Ｉと領域IIの境界を三点鎖線で示している。
次に、単位転写領域１０１毎に、供給する被転写材料の液滴の滴下数を決定する（ステップＳ３）。この滴下数は、対象となる単位転写領域に必要な被転写材料量を、供給する１滴の液滴量で除すことにより決定することができる。上記のように、被転写材料量Ｖ_Iは被転写材料量Ｖ_IIの４倍であることから、図１８に示される例では、転写基板４１に設定された正方形状の被転写領域４２（外周を二点鎖線で示している）の左半分を占める領域Ｉに位置する８個の各単位転写領域１０１における滴下数を６４とし、被転写領域４２の右半分を占める領域IIに位置する８個の各単位転写領域１０１における滴下数を１６としている。

次いで、単位転写領域１０１毎に、液滴とモールドとの接触が生じる順位を第１番目から第Ｎ番目（Ｎは２以上の整数）まで決定する（ステップＳ４）。このような接触順位は、対象となる単位転写領域１０１の中心から最も近い被転写領域４２の外周までの距離、モールド３１と転写基板４１との間隙における液滴の濡れ広がりの方向、速さ、寸法を指標として決定することができる。液滴の濡れ広がりの方向、速さは、モールド３１の凹凸構造のパターンの形状（例えば、ライン／スペース形状、ドット形状、ホール形状等）、寸法（例えば、凹部の深さ、幅等）、使用する被転写材料の濡れ性、転写基板やモールドの材質、表面状態を考慮して推定することができる。また、液滴とモールドとが接触する順位が第（Ｋ＋１）番目（Ｋは１〜（Ｎ−１）の整数）の単位転写領域１０１が、第Ｋ番目の単位転写領域１０１よりも外側に位置することを指標として、接触順位を決定することができる。ここで、対比する２個の単位転写領域１０１において、その外周端から被転写領域４２の外周端までの距離が小さい方を、外側に位置する単位転写領域とする。

図１９は、このように決定されたＮ＝２の場合における接触順位を示す例であり、転写基板４１に設定された正方形状の被転写領域４２（外周を二点鎖線で示している）の中央に位置する４個の単位転写領域１０１（Ｕ２−２，Ｕ３−２，Ｕ２−３，Ｕ３−３）が、接触順位第１番目の接触領域Ａ１（外周を一点鎖線で示している）であり、その周囲に位置する１２個の単位転写領域１０１（Ｕ１−１，Ｕ２−１，Ｕ３−１，Ｕ４−１，Ｕ４−２，Ｕ４−３，Ｕ１−２，Ｕ１−３，Ｕ１−４，Ｕ２−４，Ｕ３−４，Ｕ４−４）が、接触順位第２番目の接触領域Ａ２として決定されている。
次に、液滴とモールドとが接触する順位が第Ｎ番目の単位転写領域における液滴の供給位置と供給回数を決定する（ステップＳ５）。このステップでは、複数の液滴が単位転写領域内に均等に分散し、複数の液滴を構成する一の液滴を形成するための液滴の滴下数が最小となるように、被転写材料の液滴の供給位置と供給回数を決定する。接触順位が第Ｎ番目の単位転写領域における液滴の滴下数を最小となるように設定するのは、後述する接触順位が第Ｋ番目（Ｋは１〜（Ｎ−１）の整数）の単位転写領域における一の液滴の体積を、第（Ｋ＋１）番目の単位転写領域における一の液滴の体積よりも大きくなるように設定することを容易とするためであり、また、液滴を単位転写領域内に出来るだけ分散させて供給することにより残膜厚みを均一にするためである。

図２０は、接触順位が第２番目（Ｎ＝２）である単位転写領域において、上記のように決定された液滴の供給位置と供給回数を示す例である。図２０において、転写基板４１に設定された正方形状の被転写領域４２（外周を二点鎖線で示している）の左半分を占める領域Ｉに位置する８個の単位転写領域１０１における被転写材料量は、上記のように共通で被転写材料量＝Ｖ_Iであり、１個の単位転写領域１０１当りの滴下数は６４である。この８個の単位転写領域１０１の中で、被転写領域４２の周辺に位置する６個の単位転写領域１０１（Ｕ１−１，Ｕ２−１，Ｕ１−２，Ｕ１−３，Ｕ１−４，Ｕ２−４）が、上記のように接触順位第２番目の接触領域Ａ２として決定されている。図示例では、これらの接触順位が第２番目である６個の単位転写領域１０１において、一の液滴を形成するための供給回数が１回であり、１滴で一の液滴が形成される。そして、６４滴の供給位置１１１ｂは単位転写領域１０１内に均等に設定されている。尚、図２０では、図面が煩雑となることを避けるために、６個の単位転写領域１０１（Ｕ１−１，Ｕ２−１，Ｕ１−２，Ｕ１−３，Ｕ１−４，Ｕ２−４）の中でＵ１−４においてのみ６４滴の供給位置１１１ｂを示している。

一方、図２０において、被転写領域４２の右半分を占める領域IIに位置する８個の単位転写領域１０１における被転写材料量は、上記のように共通で被転写材料量＝Ｖ_IIであり、１個の単位転写領域１０１当りの滴下数は１６である。この８個の単位転写領域１０１の中で、被転写領域４２の周辺に位置する６個の単位転写領域１０１（Ｕ３−１，Ｕ４−１，Ｕ４−２，Ｕ４−３，Ｕ４−４，Ｕ３−４）が、上記のように接触順位第２番目の接触領域Ａ２として決定されている。図示例では、これらの接触順位が第２番目である６個の単位転写領域１０１において、一の液滴を形成するための供給回数が１回であり、１滴で一の液滴が形成される。そして、１６滴の供給位置１１１ｂは単位転写領域１０１内に均等に設定されている。尚、図２０では、図面が煩雑となることを避けるために、６個の単位転写領域１０１（Ｕ３−１，Ｕ４−１，Ｕ４−２，Ｕ４−３，Ｕ４−４，Ｕ３−４）の中でＵ４−４においてのみ１６滴の供給位置を示している。
次に、液滴とモールドとが接触する順位が第Ｋ番目（Ｋは１〜（Ｎ−１）の整数）の単位転写領域における液滴の供給位置と供給回数を決定する（ステップＳ６）。このステップでは、接触する順位が第Ｋ番目（Ｋは１〜（Ｎ−１）の整数）の単位転写領域における一の液滴の体積が、第（Ｋ＋１）番目の単位転写領域における一の液滴の体積よりも大きく、かつ、液滴とモールドとが接触する順位が第Ｋ番目の単位転写領域内では一の液滴を形成するための液滴の滴下数が同じで、単位転写領域内に一の液滴が均等に分散するように、被転写材料の液滴の供給位置と供給回数を決定する。

図２１は、接触順位が第１番目（Ｋ＝１）である単位転写領域において、上記のように決定された液滴の供給位置と供給回数を示す例である。図２１において、転写基板４１に設定された正方形状の被転写領域４２（外周を二点鎖線で示している）の左半分を占める領域Ｉに位置する８個の単位転写領域１０１における被転写材料量は、上記のように共通で被転写材料量＝Ｖ_Iであり、１個の単位転写領域１０１当りの滴下数は６４である。この８個の単位転写領域１０１の中で、被転写領域４２の中央寄りに位置する２個の単位転写領域１０１（Ｕ２−２，Ｕ２−３）が、上記のように接触順位第１番目の接触領域Ａ１として決定されている。図示例では、これらの接触順位が第１番目である各単位転写領域１０１において、供給位置１１１ａを単位転写領域１０１内に均等となるように４箇所設定しており、したがって、１箇所の供給位置１１１ａに１６滴が供給されることにより、単位転写領域１０１内に一の液滴が４個形成される。

一方、図２１において、被転写領域４２の右半分を占める領域IIに位置する８個の単位転写領域１０１における被転写材料量は、上記のように共通で被転写材料量＝Ｖ_IIであり、１個の単位転写領域１０１当りの滴下数は１６である。この８個の単位転写領域１０１の中で、被転写領域４２の中央寄りに位置する２個の単位転写領域１０１（Ｕ３−２，Ｕ３−３）が、上記のように接触順位第１番目の接触領域Ａ１として決定されている。図示例では、これらの接触順位が第１番目である各単位転写領域１０１において、供給位置１１１ａを単位転写領域１０１内の中心に１箇所設定しており、したがって、１箇所の供給位置１１１ａに１６滴が供給されることにより、単位転写領域１０１内に一の液滴が１個形成される。
次いで、液滴とモールドとが接触する順位が第１番目の単位転写領域における一の液滴の体積が被転写材料量以下かを判断する（ステップＳ７）。上記のステップＳ６では、接触する順位が第Ｋ番目（Ｋは１〜（Ｎ−１）の整数）の単位転写領域における一の液滴の体積が、第（Ｋ＋１）番目の単位転写領域における一の液滴の体積よりも多くなるように液滴の供給位置と供給回数が決定される。したがって、液滴とモールドとが接触する順位が第１番目の単位転写領域に対して決定された液滴の供給位置と供給回数は、この液滴の供給位置と供給回数から算出される一の液滴の体積が、上述のステップＳ２で決定された単位転写領域における被転写材料量を超えるものとなるおそれがある。このため、ステップＳ７で、第１番目の単位転写領域における一の液滴の体積が被転写材料量以下であることを確認し、被転写材料量以下ではない（Ｎｏ）と判断された場合、ステップ６に戻り、接触順位が第（Ｎ−１）番目の単位転写領域まで遡って液滴の供給位置と供給回数を再度決定する。一方、ステップＳ７で、第１番目の単位転写領域における一の液滴の体積が被転写材料量以下である（Ｙｅｓ）と判断された場合は、パターン形成用プログラムを終了する。

このような本発明のパターン形成用プログラム、パターン形成装置を使用したパターン形成方法では、被転写材料への気泡の閉じ込めが確実に阻止されるので、専用のパターン形成装置が不要である。また、転写基板の外周域に気泡の閉じ込め防止を目的とした凹凸パターンを設ける必要がなく、製品設計の制約を受けることがない。
上述のパターン形成方法、パターン形成装置およびパターン形成用プログラムの実施形態は例示であり、本発明はこれに限定されるものではない。例えば、上述の実施形態では、第１番目から第Ｎ番目（Ｎは２以上の整数）までの液滴とモールドとの接触が生じる順位を便宜的にＮ＝２として説明しているが、Ｎは３以上とすることができる。

次に、より具体的な実施例を示して本発明を更に詳細に説明する。
［実施例］
転写基板として、シリコンウエハ（直径１５０ｍｍ）を準備した。この転写基板の一方の面の中央部に、図２２に示されるように、４０ｍｍ×４０ｍｍの被転写領域を設定した。
また、１０ｍｍ×１０ｍｍの正方形を単位転写領域とし、上記の被転写領域を１６個の単位転写領域に画定した（ステップＳ１）。ここで、使用する画像認識装置は、解像度が６００dpiに設定されており、このため使用するインクジェット装置のインクジェットヘッドから液滴を互いに離間して供給することができる最小供給ピッチＰは、２５．４ｍｍ／６００＝０．０４２３３３ｍｍであった。
次いで、単位転写領域毎に、以下のように、必要な被転写材料量を２３０００ｐＬに決定した（ステップＳ２）。すなわち、使用するモールドが、幅１０００ｎｍ、深さ１００ｎｍのライン状の凹部をピッチ２０００ｎｍで配列した凹凸構造を備えることから、単位転写領域に対応したモールドの領域に存在する凹凸構造の凹部の容積Ｖ_Mを５０００ｐＬと算出した。また、残膜厚みが１８０ｎｍとなるようにインプリントを行うために、この設定値１８０ｎｍと単位転写領域の面積１００ｍｍ²の値との積である体積Ｖ_Gを１８０００ｐＬと算出した。そして、容積Ｖ_Mと体積Ｖ_Gの和（Ｖ_M＋Ｖ_G）を、１個の単位転写領域に必要な被転写材料量として決定した。このように必要な被転写材料量は、全ての単位転写領域で共通したものとなった。

次いで、使用するインクジェット装置のインクジェットヘッドから供給される１滴の液滴量が６ｐＬであることから、必要な被転写材料量が２３０００ｐＬである各単位転写領域に供給する液滴数を３８３３個とした（ステップＳ３）。
次に、図２２に示されるように、上記の４０ｍｍ×４０ｍｍの被転写領域の中央の２０ｍｍ×２０ｍｍの領域に位置する単位転写領域を、液滴とモールドとが接触する順位が第１番目の単位転写領域とし、この２０ｍｍ×２０ｍｍの領域を接触領域Ａ１とした。また、この接触領域Ａ１の周囲に位置する単位転写領域を、液滴とモールドとが接触する順位が第２番目の領域（接触領域Ａ２）とした（ステップＳ４）。
次に、接触順位が第２番目である接触領域Ａ２を構成する単位転写領域への液滴供給を、図２２に示されるように、一の液滴が０．３ｍｍピッチの六方最密配置となり、かつ、一の液滴の液量が１８ｐＬとなるように決定した（ステップＳ５）。この場合、単位転写領域に複数の液滴が均等に分散するように一の液滴を形成するための最小滴下数を求め、一の液滴を形成するために必要な液滴数を３滴とした。

また、接触順位が第１番目である接触領域Ａ１を構成する単位転写領域への液滴供給を、図２２に示されるように、一の液滴が０．６ｍｍピッチの六方最密配置となり、かつ、一の液滴の液量が７２ｐＬとなるように決定した（ステップＳ６）。この場合、一の液滴を形成するために必要な液滴数は１２滴となった。この一の液滴の液量７２ｐＬは、１個の単位転写領域に必要な上記の被転写材料量２３０００ｐＬ以下であることを確認した（ステップＳ７）。
次いで、シリコンウエハの被転写領域（４０ｍｍ×４０ｍｍ）に、上記のように決定した供給位置、供給回数で、市販の光硬化性レジストをインクジェットヘッドから液滴として供給した。

このように光硬化性レジストを供給したシリコンウエハに、直ちにモールドを近接させて、光硬化性レジストの液滴をシリコンウエハとモールドとの間に展開させた。
このように展開した光硬化性レジストの状態をモールド側からデジタルカメラを用いて撮影し、図２３（Ａ）に示した。図２３（Ａ）に示されるように、シリコンウエハとモールドとの間に形成された光硬化性レジスト層は、気泡残りがなく、良好な状態であることが確認された。尚、図２３（Ａ）に数個存在する約１．５ｍｍ角の矩形の映像は、インプリントに使用したマーク等であり、気泡とは関係のないものである。下記の図２３（Ｂ）、図２３（Ｃ）においても同様である。

［比較例１］
実施例における接触順位が第２番目である接触領域Ａ２を設定せず、全ての単位転写領域への液滴供給を、一の液滴が０．６ｍｍピッチの六方最密配置となり、かつ、一の液滴の液量が７２ｐＬとなるように決定した他は、実施例と同様にして、光硬化性レジストの液滴をシリコンウエハとモールドとの間に展開させた。
このように展開した光硬化性レジストの状態を実施例と同様に撮影し、図２３（Ｂ）に示した。図２３（Ｂ）に示されるように、シリコンウエハとモールドとの間に形成された光硬化性レジスト層には気泡（図中で周囲よりも白っぽく見える領域）が存在し、良好なパターン形成が困難であることが確認された。

［比較例２］
実施例における接触順位が第１番目である接触領域Ａ１を設定せず、全ての単位転写領域への液滴供給を、一の液滴が０．３ｍｍピッチの六方最密配置となり、かつ、一の液滴の液量が１８ｐＬとなるように決定した他は、実施例と同様にして、光硬化性レジストの液滴をシリコンウエハとモールドとの間に展開させた。
このように展開した光硬化性レジストの状態を実施例と同様に撮影し、図２３（Ｃ）に示した。図２３（Ｃ）に示されるように、シリコンウエハとモールドとの間に形成された光硬化性レジスト層には気泡（図中で周囲よりも白っぽく見える領域）が存在し、良好なパターン形成が困難であることが確認された。

インプリント方法を用いた種々のパターン構造体の製造、基板等の被加工体への微細加工等に適用可能である。

１１，４１，６１，７１…転写基板
１２，４２，６２，７２…被転写領域
Ａ１，Ａ２，Ａ３…接触領域
２１ａ，２１ｂ，５１ａ，５１ｂ…被転写材料の液滴
２１，５１…被転写材料層
１，３１…モールド
８１…パターン形成装置
８２…モールド保持部
８４…基材保持部
８７…液滴供給部
８８…制御部

Claims (10)

1. 転写基板の被転写領域に被転写材料の液滴を供給する液滴供給工程と、凹凸構造を備えるモールドと転写基板とを近接させることによりモールドと液滴とを接触させ、これにより転写基板とモールドとの間に液滴を展開して被転写材料層を形成する接触工程と、該被転写材料層を硬化させる硬化工程と、硬化させた被転写材料層と前記モールドとの引き離しを行う離型工程と、を有するパターン形成方法において、
   前記液滴供給工程の前に、前記転写基板の前記被転写領域を、前記液滴と前記モールドとが接触する順位が第１番目から第Ｎ番目（Ｎは２以上の整数）までのＮ種の接触領域に画定する接触領域画定工程を有し、
   前記液滴供給工程では、前記液滴と前記モールドとが接触する順位が同じである接触領域における一の液滴の体積が同じものとなり、かつ、順位が第Ｋ番目（Ｋは１〜（Ｎ−１）の整数）の接触領域における一の液滴の体積が、第（Ｋ＋１）番目の接触領域における一の液滴の体積よりも大きくなるように前記液滴を供給することを特徴とするパターン形成方法。
2. 前記接触領域画定工程では、前記液滴と前記モールドとが接触する順位が第（Ｋ＋１）番目の接触領域が、第Ｋ番目の接触領域よりも外側に位置するように接触領域を画定することを特徴とする請求項１に記載のパターン形成方法。
3. 前記液滴供給工程にて前記液滴と前記モールドとが接触する順位が第１番目から第Ｎ番目までの各接触領域に供給する被転写材料量を、対象となる接触領域に対応する前記モールドの領域に存在する凹凸構造の凹部の容積と、前記モールドと前記転写基板との間に生じる残膜の厚みの設定値と前記接触領域の面積の値との積である体積と、に基づいて決定することを特徴とする請求項１または請求項２に記載のパターン形成方法。
4. 被転写領域に液滴として供給されてからモールドと接触するまでの液滴からの揮発量に基づく補正を行って前記被転写材料量を決定することを特徴とする請求項３に記載のパターン形成方法。
5. 前記液滴供給工程では、転写基板の被転写領域に供給する被転写材料の１滴の液滴の体積を一定とし、前記液滴と前記モールドとが接触する順位が第Ｋ番目（Ｋは１〜（Ｎ−１）の整数）の接触領域における一の液滴を形成するための液滴供給回数が、第（Ｋ＋１）番目の接触領域における一の液滴を形成するための液滴供給回数よりも多くなるようにすることを特徴とする請求項１乃至請求項４のいずれかに記載のパターン形成方法。
6. 転写基板の被転写領域に被転写材料の液滴を供給し、凹凸構造を備えるモールドと前記転写基板とを近接させることにより前記モールドと前記液滴とを接触させ、これにより前記転写基板と前記モールドとの間に前記液滴を展開して被転写材料層を形成し、該被転写材料層を硬化させた後に前記モールドとの引き離しを行うことによりパターンを形成するパターン形成装置において、
   前記モールドを保持するためのモールド保持部と、
   前記転写基板を保持するための基板保持部と、
   前記転写基板上に被転写材料の液滴を供給するための液滴供給部と、
   前記転写基板の前記被転写領域を、液滴とモールドとが接触する順位が第１番目から第Ｎ番目（Ｎは２以上の整数）までのＮ種の接触領域に画定し、液滴とモールドとが接触する順位が同じである接触領域における一の液滴の体積が同じものとなり、かつ、順位が第Ｋ番目（Ｋは１〜（Ｎ−１）の整数）の接触領域における一の液滴の体積が、第（Ｋ＋１）番目の接触領域における一の液滴の体積よりも大きくなるように、液滴の供給位置、供給回数を設定するとともに、該供給位置、供給回数で液滴を供給するように前記液滴供給部を制御する制御部と、を有することを特徴とするパターン形成装置。
7. 転写基板の被転写領域を複数の単位転写領域に画定するステップと、
   単位転写領域毎に、必要な被転写材料量を決定するステップと、
   単位転写領域毎に、供給する被転写材料の液滴の滴下数を決定するステップと、
   単位転写領域毎に、液滴とモールドとの接触が生じる順位を第１番目から第Ｎ番目（Ｎは２以上の整数）まで決定するステップと、
   単位転写領域毎に、被転写材料の液滴の供給位置と供給回数を決定するステップと、
   を有することを特徴とし、請求項６に記載のパターン形成装置を制御する制御部のコンピュータ上で動作するパターン形成用プログラム。
8. 転写基板の被転写領域を複数の単位転写領域に画定する前記ステップでは、被転写材料の液滴の最小供給ピッチがＰであるときに、一辺がＰの正方形の面積のα倍（αは１以上）であって外周形状が矩形である領域を単位転写領域として設定することを特徴とする請求項７に記載のパターン形成用プログラム。
9. 単位転写領域毎に、被転写材料の液滴の供給位置と供給回数を決定する前記ステップは、
   液滴とモールドとが接触する順位が第Ｎ番目の単位転写領域において、複数の液滴が均等に分散し、複数の液滴を構成する一の液滴を形成するための液滴の滴下数が最小となるように、被転写材料の液滴の供給位置と供給回数を決定するステップと、
   液滴とモールドとが接触する順位が第Ｋ番目（Ｋは１〜（Ｎ−１）の整数）の単位転写領域における一の液滴の体積が、第（Ｋ＋１）番目の単位転写領域における一の液滴の体積よりも大きく、かつ、液滴とモールドとが接触する順位が第Ｋ番目の単位転写領域内では一の液滴を形成するための液滴の滴下数が同じで、単位転写領域内に一の液滴が均等に分散するように、被転写材料の液滴の供給位置と供給回数を決定するステップと、を有することを特徴とする請求項７または請求項８に記載のパターン形成用プログラム。
10. 単位転写領域毎に、液滴とモールドとの接触が生じる順位を第１番目から第Ｎ番目まで決定する前記ステップでは、液滴とモールドとが接触する順位が第（Ｋ＋１）番目（Ｋは１〜（Ｎ−１）の整数）の単位転写領域が、第Ｋ番目の単位転写領域よりも外側に位置するように接触順位を決定することを特徴とする請求項７乃至請求項９のいずれかに記載のパターン形成用プログラム。

Images