JP2016104696A - 合わせガラス用中間膜及び合わせガラス - Google Patents

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Abstract

【課題】合わせガラスの耐貫通性を高めることができる合わせガラス用中間膜を提供する。【解決手段】本発明に係る合わせガラス用中間膜は、ポリビニルアセタール樹脂と可塑剤とを含む第１，第２，第４の層を備え、中間膜の両側の２つの表面のガラス転移温度が異なる場合、中間膜の両側の２つの表面のガラス転移温度のうち、低い方のガラス転移温度℃をＸとし、中間膜の両側の２つの表面のガラス転移温度が同一である場合、中間膜の両側の２つの表面のガラス転移温度℃をＸとし、中間膜の引張破断エネルギーＪ／ｍｍ２をＹとしたときに、Ｘが２０℃以上、５０℃以下であり、Ｙが（０．０４３Ｘ＋０．８３）Ｊ／ｍｍ２以上である。【選択図】図１

Description

本発明は、合わせガラスに用いられる合わせガラス用中間膜に関する。また、本発明は、上記合わせガラス用中間膜を用いた合わせガラスに関する。
合わせガラスは、外部衝撃を受けて破損してもガラスの破片の飛散量が少なく、安全性に優れている。このため、上記合わせガラスは、自動車、鉄道車両、航空機、船舶及び建築物等に広く使用されている。上記合わせガラスは、一対のガラス板の間に合わせガラス用中間膜を挟み込むことにより、製造されている。
下記の特許文献１には、合わせガラスの高周波域での遮音性を広い温度範囲に渡り高めることができる中間膜が開示されている。この中間膜は、ポリビニルアセタール樹脂と可塑剤とを含む第１の層と、上記第１の層の第１の表面に積層されており、かつポリビニルアセタール樹脂と可塑剤とを含む第２の層と、上記第１の層の上記第１の表面とは反対の第２の表面に積層されており、かつポリビニルアセタール樹脂と可塑剤とを含む第３の層とを備える。この中間膜では、上記第１の層に含まれる上記ポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率が、上記第２の層及び第３の層に含まれる上記ポリビニルアセタール樹脂の各水酸基の含有率よりも低く、上記第１の層の厚みの上記第２の層と上記第３の層との合計厚みに対する比が０．１４以下である。
また、下記の特許文献２には、広い温度範囲に渡り耐貫通性を高めることができる中間膜が開示されている。特許文献２では、耐貫通性を高めるために、ポリビニルアセタール樹脂のアセタール基の炭素数を小さくしたり、炭素数が小さいアルデヒドを用いた共アセタール樹脂を用いたりすることが記載されている。
ＷＯ２０１２／０４３８１６Ａ１ ＷＯ２００６／０３８３３２Ａ１
近年、合わせガラスを軽量化するために、合わせガラスの厚みを薄くすることが検討されている。しかし、合わせガラスの厚みを薄くすると、合わせガラスの耐貫通性が低くなりやすいという問題がある。
そこで、従来の中間膜と比較して、耐貫通性がより一層高められた中間膜の開発が求められている。
本発明の目的は、合わせガラスの耐貫通性を高めることができる合わせガラス用中間膜を提供することである。
本発明の広い局面によれば、ポリビニルアセタール樹脂と、可塑剤とを含み、中間膜の両側の２つの表面のガラス転移温度が異なる場合、中間膜の両側の２つの表面のガラス転移温度のうち、低い方のガラス転移温度℃をＸとし、中間膜の両側の２つの表面のガラス転移温度が同一である場合、中間膜の両側の２つの表面のガラス転移温度℃をＸとし、中間膜の引張破断エネルギーＪ／ｍｍ２をＹとしたときに、Ｘが２０℃以上、５０℃以下であり、Ｙが（０．０４３Ｘ＋０．８３）Ｊ／ｍｍ２以上である、合わせガラス用中間膜が提供される。
本発明に係る合わせガラス用中間膜のある特定の局面では、１層の構造又は２層以上の構造を有する合わせガラス用中間膜であって、前記合わせガラス用中間膜は、ポリビニルアセタール樹脂と可塑剤とを含む第１の層のみを備えるか、又は、ポリビニルアセタール樹脂と可塑剤とを含む第１の層と、前記第１の層の第１の表面側に配置されており、かつポリビニルアセタール樹脂と可塑剤とを含む第２の層とを備える。
本発明に係る合わせガラス用中間膜のある特定の局面では、前記第１の層に含まれる前記ポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率が３１．５モル％以上である。
本発明に係る合わせガラス用中間膜のある特定の局面では、前記第１の層に含まれる前記ポリビニルアセタール樹脂のアセチル化度が２モル％以下である。
本発明に係る合わせガラス用中間膜のある特定の局面では、前記第１の層に含まれる前記ポリビニルアセタール樹脂のアセタール化度が６８．２モル％以下である。
本発明に係る合わせガラス用中間膜のある特定の局面では、２層以上の構造を有する中間膜である場合に、前記第１の層に含まれる前記ポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率が、前記第２の層に含まれる前記ポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率よりも高い。
本発明に係る合わせガラス用中間膜のある特定の局面では、２層以上の構造を有する中間膜である場合に、前記第１の層に含まれる前記ポリビニルアセタール樹脂１００重量部に対する前記第１の層に含まれる前記可塑剤の含有量が、前記第２の層に含まれる前記ポリビニルアセタール樹脂１００重量部に対する前記第２の層に含まれる前記可塑剤の含有量よりも少ない。
本発明に係わる合わせガラス用中間膜のある特定の局面では、前記合わせガラス用中間膜は、前記ポリビニルアセタール樹脂と前記可塑剤とを含む第１の層と、前記第１の層の前記第１の表面側に配置されており、かつ前記ポリビニルアセタール樹脂と前記可塑剤とを含む前記第２の層とを備える。
本発明に係る合わせガラス用中間膜のある特定の局面では、前記合わせガラス用中間膜は、前記ポリビニルアセタール樹脂と前記可塑剤とを含む第１の層と、前記第１の層の前記第１の表面側に配置されており、かつ前記ポリビニルアセタール樹脂と前記可塑剤とを含む前記第２の層と、前記第１の層の前記第１の表面とは反対の第２の表面側に配置されており、かつポリビニルアセタール樹脂と可塑剤とを含む第３の層とを備える。
本発明に係る合わせガラス用中間膜のある特定の局面では、前記第１の層に含まれる前記ポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率が前記第２の層に含まれる前記ポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率よりも高く、前記第１の層に含まれる前記ポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率が前記第３の層に含まれる前記ポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率よりも高い。
本発明に係る合わせガラス用中間膜のある特定の局面では、前記第１の層に含まれる前記ポリビニルアセタール樹脂１００重量部に対する前記第１の層に含まれる前記可塑剤の含有量が、前記第２の層に含まれる前記ポリビニルアセタール樹脂１００重量部に対する前記第２の層に含まれる前記可塑剤の含有量よりも少なく、前記第１の層に含まれる前記ポリビニルアセタール樹脂１００重量部に対する前記第１の層に含まれる前記可塑剤の含有量が、前記第３の層に含まれる前記ポリビニルアセタール樹脂１００重量部に対する前記第３の層に含まれる前記可塑剤の含有量よりも少ない。
本発明に係わる合わせガラス用中間膜のある特定の局面では、前記合わせガラス用中間膜は、前記ポリビニルアセタール樹脂と前記可塑剤とを含む第１の層と、前記第１の層の前記第１の表面側に配置されており、かつ前記ポリビニルアセタール樹脂と前記可塑剤とを含む前記第２の層と、前記第２の層の前記第１の層側とは反対の表面に配置されており、かつポリビニルアセタール樹脂と可塑剤とを含む第４の層とを備える。
本発明に係わる合わせガラス用中間膜のある特定の局面では、前記第４の層に含まれる前記ポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率が前記第２の層に含まれる前記ポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率よりも高い。
本発明に係わる合わせガラス用中間膜のある特定の局面では、前記第４の層に含まれる前記ポリビニルアセタール樹脂１００重量部に対する前記第４の層に含まれる前記可塑剤の含有量が、前記第２の層に含まれる前記ポリビニルアセタール樹脂１００重量部に対する前記第２の層に含まれる前記可塑剤の含有量よりも少ない。
本発明の広い局面によれば、第１の合わせガラス部材と、第２の合わせガラス部材と、上述した合わせガラス用中間膜とを備え、前記合わせガラス用中間膜が、前記第１の合わせガラス部材と前記第２の合わせガラス部材との間に配置されている、合わせガラスが提供される。
本発明に係る合わせガラス用中間膜は、ポリビニルアセタール樹脂と、可塑剤とを含み、中間膜の両側の２つの表面のガラス転移温度が異なる場合、中間膜の両側の２つの表面のガラス転移温度のうち、低い方のガラス転移温度℃をＸとし、中間膜の両側の２つの表面のガラス転移温度が同一である場合、中間膜の両側の２つの表面のガラス転移温度℃をＸとし、中間膜の引張破断エネルギーＪ／ｍｍ２をＹとしたときに、Ｘが２０℃以上、５０℃以下であり、Ｙが（０．０４３Ｘ＋０．８３）Ｊ／ｍｍ２以上であるので、本発明に係る合わせガラス用中間膜を用いた合わせガラスの耐貫通性を高めることができる。
図１は、本発明の第１の実施形態に係る合わせガラス用中間膜を模式的に示す部分切欠断面図である。 図２は、本発明の第２の実施形態に係る合わせガラス用中間膜を模式的に示す部分切欠断面図である。 図３は、本発明の第３の実施形態に係る合わせガラス用中間膜を模式的に示す部分切欠断面図である。 図４は、図１に示す合わせガラス用中間膜を用いた合わせガラスの一例を模式的に示す部分切欠断面図である。
以下、本発明の詳細を説明する。
本発明に係る合わせガラス用中間膜において、該中間膜の両側の２つの表面のガラス転移温度が異なる場合、中間膜の両側の２つの表面（第１の表面と第２の表面）のガラス転移温度のうち、低い方のガラス転移温度℃をＸとし、中間膜の両側の２つの表面のガラス転移温度が同一である場合、中間膜の両側の２つの表面（第１の表面と第２の表面）のガラス転移温度℃をＸとし、中間膜の引張破断エネルギーＪ／ｍｍ２をＹとする。Ｘの単位は℃である。Ｙの単位は、Ｊ／ｍｍ２である。本発明に係る合わせガラス用中間膜では、Ｘが２０℃以上、５０℃以下であり、Ｙが（０．０４３Ｘ＋０．８３）Ｊ／ｍｍ２以上である。本発明に係る合わせガラス用中間膜では、以下の式（ｉ）及び式（ｉｉ）を満足する。中間膜の両側の２つの表面のガラス転移温度は異なっていてもよく、中間膜の両側の２つの表面のガラス転移温度は同一であってもよい。なお、中間膜の両側の２つの表面のガラス転移温度が同一である場合には、上記ガラス転移温度Ｘ℃は、中間膜の両側の２つの表面のガラス転移温度である。
２０℃≦Ｘ≦５０℃ ・・・式（ｉ）
Ｙ≧（０．０４３Ｘ＋０．８３）Ｊ／ｍｍ２ ・・・式（ｉｉ）
本発明に係る合わせガラス用中間膜では、上述した構成が備えられているので、中間膜を用いた合わせガラスの耐貫通性を高めることができる。また、中間膜の厚みを薄くしたり、中間膜を用いた合わせガラスの厚みを薄くしたりしても、充分に高い耐貫通性を維持することができる。中間膜における各層の厚みが同じである場合に、本発明に係る合わせガラス用中間膜における上述した構成が備えられることで、上述した構成が備えらえていない場合と比べて、合わせガラスの耐貫通性を高めることができる。
なお、上記式（ｉｉ）を満足すれば、合わせガラスの耐貫通性が高くなることは、本発明者らが行った実験により確認されており、また後述する実施例及び比較例から理解することができる。
合わせガラスの耐貫通性をより一層高める観点からは、上記引張破断エネルギーＹＪ／ｍｍ２が（０．０４３Ｘ＋１．４３）Ｊ／ｍｍ２以上を満足することが好ましい。すなわち、本発明に係る合わせガラス用中間膜は、下記式（ｉｉ’）を満足することが好ましい。
Ｙ≧（０．０４３Ｘ＋１．４３）Ｊ／ｍｍ２ ・・・式（ｉｉ’）
なお、上記式（ｉｉ’）を満足すれば、合わせガラスの耐貫通性がより一層高くなることは、本発明者らが行った実験により確認されており、また後述する実施例及び比較例から理解することができる。
上記ガラス転移温度Ｘ℃は、好ましくは２３℃以上、より好ましくは２５℃以上、更に好ましくは２９℃以上、より一層好ましくは３１℃以上、特に好ましくは３３℃以上、最も好ましくは３５℃以上、好ましくは５０℃以下、より好ましくは４５℃以下、更に好ましくは４３℃以下、特に好ましくは４１℃以下、最も好ましくは４０℃以下である。Ｘが上記の範囲内であると、中間膜の取扱いが容易になる。
合わせガラスの耐貫通性をより一層高める観点からは、上記引張破断エネルギーＹＪ／ｍｍ２は、好ましくは１．６９Ｊ／ｍｍ２以上、好ましくは４Ｊ／ｍｍ２以下である。
合わせガラスの耐貫通性をより一層高める観点からは、中間膜の両側の２つの表面のガラス転移温度の双方が２０℃以上、５０℃以下であることが好ましい。合わせガラスの耐貫通性をより一層高める観点からは、中間膜の両側の２つの表面のガラス転移温度の双方が好ましくは２３℃以上、好ましくは４０℃以下である。
上記ガラス転移温度及び上記引張破断エネルギーＹＪ／ｍｍ２を上記の値を満足するようにする方法としては、１）中間膜のガラス転移温度を高くする方法、２）中間膜（特に第１の層）に用いるポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率を高くする方法、３）中間膜（特に第１の層）に用いる可塑剤の含有量を少なくする方法、並びに４）中間膜（特に第１の層）に用いるポリビニルアセタール樹脂を製造する際の熟成温度を高くする方法等が挙げられる。上記１）〜３）のいずれかの方法のみを用いて、上記引張破断エネルギーＹＪ／ｍｍ２が上記の値を満足するようにする調整すると、中間膜が硬くなりすぎることにより、取扱が困難になることがある。そのため、上記１）〜３）の少なくとも１つの方法と、上記４）の方法とを組み合わせることが好ましい。
上記引張破断エネルギーＹＪ／ｍｍ２は、引張試験機を用いて、２３℃で測定される。引張試験機としては、オリエンテック社製「テンシロン万能試験機」等が挙げられる。
以下、図面を参照しつつ、本発明の具体的な実施形態及び実施例を説明することにより本発明を明らかにする。
図１に、本発明の第１の実施形態に係る合わせガラス用中間膜を模式的に部分切欠断面図で示す。
図１に示す中間膜１は、２層以上の構造（積層構造）を有する多層の中間膜である。中間膜１は、合わせガラスを得るために用いられる。中間膜１は、合わせガラス用中間膜である。中間膜１は、第１の層２と、第１の層２の第１の表面２ａ側に配置された第２の層３と、第１の層２の第１の表面２ａとは反対の第２の表面２ｂ側に配置された第３の層４とを備える。第２の層３は、第１の層２の第１の表面２ａに積層されている。第３の層４は、第１の層２の第２の表面２ｂに積層されている。第１の層２は、中間層である。第２の層３及び第３の層４は、例えば、保護層であり、本実施形態では表面層である。第１の層２は、第２の層３と第３の層４との間に配置されており、挟み込まれている。従って、中間膜１は、第２の層３と第１の層２と第３の層４とがこの順で積層された多層構造を有する。
第２の層３の第１の層２側とは反対側の表面３ａは、合わせガラス部材が積層される表面であることが好ましい。第３の層４の第１の層２側とは反対側の表面４ａは、合わせガラス部材が積層される表面であることが好ましい。
なお、第１の層２と第２の層３との間、及び、第１の層２と第３の層４との間にはそれぞれ、他の層が配置されていてもよい。第１の層２と第２の層３、及び、第１の層２と第３の層４とはそれぞれ、直接積層されていることが好ましい。他の層として、ポリビニルアセタール樹脂等の熱可塑性樹脂を含む層、及びポリエチレンテレフタレート等を含む層が挙げられる。
中間膜を用いた合わせガラスの耐貫通性をより一層高める観点からは、第１の層２は、ポリビニルアセタール樹脂と可塑剤とを含むことが好ましく、第２の層３は、ポリビニルアセタール樹脂と可塑剤とを含むことが好ましく、第３の層４は、ポリビニルアセタール樹脂と可塑剤とを含むことが好ましい。但し、中間膜１は、ポリビニルアセタール樹脂と可塑剤とを含む。すなわち、中間膜１は、第１の層２、第２の層３及び第３の層４の内の少なくとも１層は、ポリビニルアセタール樹脂を含む。
図２に、本発明の第２の実施形態に係る合わせガラス用中間膜を模式的に部分切欠断面図で示す。
図２に示す中間膜３１は、１層の構造を有する単層の中間膜である。中間膜３１は、第１の層である。中間膜３１は、合わせガラスを得るために用いられる。中間膜３１は、合わせガラス用中間膜である。中間膜を用いた合わせガラスの耐貫通性をより一層高める観点から、中間膜３１は、ポリビニルアセタール樹脂と、可塑剤とを含む。
図３に、本発明の第３の実施形態に係る合わせガラス用中間膜を模式的に部分切欠断面図で示す。
図３に示す中間膜１Ａは、２層以上の構造（積層構造）を有する多層の中間膜である。中間膜１Ａは、合わせガラスを得るために用いられる。中間膜１Ａは、合わせガラス用中間膜である。中間膜１Ａは、第１の層２と、第１の層２の第１の表面２ａ側に配置された第２の層３と、第２の層３の第１の層２側とは反対の表面３ａ側に配置された第４の層５とを備える。第２の層３は、第１の層２の第１の表面２ａに積層されている。第４の層５は、第２の層３の表面３ａに積層されている。第２の層３は、中間層である。第１の層２及び第４の層５は、例えば、保護層であり、本実施形態では表面層である。第２の層３は、第１の層２と第４の層５との間に配置されており、挟み込まれている。従って、中間膜１Ａは、第４の層５と第２の層３と第１の層２とがこの順で積層された多層構造を有する。
第４の層５の第２の層３側とは反対側の表面５ａは、合わせガラス部材が積層される表面であることが好ましい。第１の層２の第２の層３側とは反対側の表面（第２の表面）２ｂは、合わせガラス部材が積層される表面であることが好ましい。
なお、第４の層５と第２の層３との間、及び、第２の層３と第１の層２との間にはそれぞれ、他の層が配置されていてもよい。第４の層５と第２の層３、及び、第２の層３と第１の層２とはそれぞれ、直接積層されていることが好ましい。他の層として、ポリビニルアセタール樹脂等の熱可塑性樹脂を含む層、及びポリエチレンテレフタレート等を含む層が挙げられる。
中間膜を用いた合わせガラスの耐貫通性をより一層高める観点からは、第４の層５は、ポリビニルアセタール樹脂と可塑剤とを含むことが好ましい。但し、中間膜１Ａは、ポリビニルアセタール樹脂と可塑剤とを含む。すなわち、中間膜１Ａは、第４の層５、第２の層３及び第１の層２の内の少なくとも１層は、ポリビニルアセタール樹脂を含む。
上記中間膜は、上記第１の層のみの単層の中間膜であってもよく、上記第１の層を含む多層の合わせガラス用中間膜であってもよい。上記中間膜は、上記第１の層と上記第２の層とを少なくとも備える中間膜（この中間膜は上記第３の層を備えるか又は備えていない、この中間膜は上記第４の層を備えるか又は備えていない）であってもよい。上記中間膜は、上記第１の層と上記第２の層と上記第３の層とを備えていてもよい。上記中間膜は、上記第１の層と上記第２の層と上記第４の層とを備えていてもよい。
中間膜１では、第１の層２の両面に第２の層３と第３の層４とが１層ずつ積層されている。上記第１の層の上記第１の表面側に上記第２の層が配置されていればよい。上記第１の層の上記第１の表面側に上記第２の層が配置されており、かつ上記第１の層の上記第２の表面側に上記第３の層が配置されていなくてもよい。但し、上記第１の層の上記第１の表面側に上記第２の層が配置されており、かつ上記第１の層の上記第２の表面側に上記第３の層が配置されていることが好ましい。上記第１の層の上記第２の表面側に上記第３の層が配置されていることにより、中間膜の取扱い性、並びに合わせガラスの耐貫通性がより一層高くなる。さらに、中間膜の両側の表面で、合わせガラス部材などに対する接着性を調整することができる。なお、上記第３の層が存在しない場合には、中間膜の上記第２の層の外側の表面の合わせガラス部材に対する接着性を調整することができる。
中間膜１Ａでは、第２の層３の両面に第４の層５と第１の層２とが１層ずつ積層されている。第４の層５は、第１の層２と同一の層又は類似した層であってもよい。上記第１の層が中間膜の最外層である場合、中間膜の耐貫通性をより一層高くすることができる。更に、上記第１の層を中間膜の最外層とすることにより、上記第２の層のガラス転移温度を高くする必要がなくなるため、耐貫通性及び遮音性が高い中間膜が得られる。
以下、本発明に係る合わせガラス用中間膜を構成する上記第１の層、上記第２の層、上記第３の層及び上記第４の層の詳細、並びに上記第１の層、上記第２の層、上記第３の層及び上記第４の層に含まれる各成分の詳細を説明する。
（ポリビニルアセタール樹脂）
上記第１の層（単層の中間膜を含む）は、ポリビニルアセタール樹脂（以下、ポリビニルアセタール樹脂（１）と記載することがある）を含むことが好ましい。上記第２の層は、ポリビニルアセタール樹脂（以下、ポリビニルアセタール樹脂（２）と記載することがある）を含むことが好ましい。上記第３の層は、ポリビニルアセタール樹脂（以下、ポリビニルアセタール樹脂（３）と記載することがある）を含むことが好ましい。上記第４の層は、ポリビニルアセタール樹脂（以下、ポリビニルアセタール樹脂（４）と記載することがある）を含むことが好ましい。上記ポリビニルアセタール樹脂（１）と上記ポリビニルアセタール樹脂（２）と上記ポリビニルアセタール樹脂（３）とは、同一であってもよく、異なっていてもよい。上記ポリビニルアセタール樹脂（１）と上記ポリビニルアセタール樹脂（２）と上記ポリビニルアセタール樹脂（４）とは、同一であってもよく、異なっていてもよい。上記ポリビニルアセタール樹脂（１）、上記ポリビニルアセタール樹脂（２）、上記ポリビニルアセタール樹脂（３）及び上記ポリビニルアセタール樹脂（４）はそれぞれ、１種のみが用いられてもよく、２種以上が併用されてもよい。
上記ポリビニルアセタール樹脂は、例えば、ポリビニルアルコールをアルデヒドによりアセタール化することにより製造できる。上記ポリビニルアルコールは、例えば、ポリ酢酸ビニルをけん化することにより得られる。上記ポリビニルアルコールのけん化度は、一般に７０〜９９．９モル％である。
上記ポリビニルアルコールの平均重合度は、好ましくは２００以上、より好ましくは５００以上、より好ましくは１０００以上、より好ましくは１５００以上、更に好ましくは１６００以上、好ましくは３０００以下、より好ましくは２７００以下、更に好ましくは２４００以下である。上記平均重合度が上記下限以上であると、合わせガラスの耐貫通性がより一層高くなる。上記平均重合度が上記上限以下であると、中間膜の成形が容易になる。
合わせガラスの耐貫通性をより一層高める観点からは、上記ポリビニルアルコールの平均重合度は、１５００以上、３０００以下であることが特に好ましい。
上記ポリビニルアルコールの平均重合度は、ＪＩＳ Ｋ６７２６「ポリビニルアルコール試験方法」に準拠した方法により求められる。
上記ポリビニルアセタール樹脂に含まれるアセタール基の炭素数は特に限定されない。上記ポリビニルアセタール樹脂を製造する際に用いるアルデヒドは特に限定されない。上記ポリビニルアセタール樹脂におけるアセタール基の炭素数は３〜５であることが好ましく、３又は４であることがより好ましい。上記ポリビニルアセタール樹脂におけるアセタール基の炭素数が３以上であると、中間膜のガラス転移温度が充分に低くなる。
上記アルデヒドは特に限定されない。一般には、炭素数が１〜１０のアルデヒドが好適に用いられる。上記炭素数が１〜１０のアルデヒドとしては、例えば、ホルムアルデヒド、アセトアルデヒド、プロピオンアルデヒド、ｎ−ブチルアルデヒド、イソブチルアルデヒド、ｎ−バレルアルデヒド、２−エチルブチルアルデヒド、ｎ−ヘキシルアルデヒド、ｎ−オクチルアルデヒド、ｎ−ノニルアルデヒド、ｎ−デシルアルデヒド、及びベンズアルデヒド等が挙げられる。なかでも、プロピオンアルデヒド、ｎ−ブチルアルデヒド、イソブチルアルデヒド、ｎ−ヘキシルアルデヒド又はｎ−バレルアルデヒドが好ましく、プロピオンアルデヒド、ｎ−ブチルアルデヒド又はイソブチルアルデヒドがより好ましく、ｎ−ブチルアルデヒドが更に好ましい。上記アルデヒドは、１種のみが用いられてもよく、２種以上が併用されてもよい。
上記ポリビニルアセタール樹脂（１）及び上記ポリビニルアセタール樹脂（４）の水酸基の各含有率（水酸基量）は、好ましくは３１．５モル％以上、より好ましくは３２モル％以上、更に好ましくは３２．５モル％以上、好ましくは４０モル％以下、より好ましくは３９モル％以下である。上記水酸基の含有率が上記下限以上であると、中間膜の接着力がより一層高くなり、かつ、合わせガラスの耐貫通性がより一層高くなる。特に、上記ポリビニルアセタール樹脂（１）及び上記ポリビニルアセタール樹脂（４）の水酸基の各含有率が３１．５モル％以上であると、合わせガラスの耐貫通性が効果的に高くなる。また、上記水酸基の含有率が上記上限以下であると、中間膜の柔軟性が高くなり、中間膜の取扱いが容易になる。合わせガラスの耐貫通性をより一層高くし、中間膜の取り扱いがより一層容易になることから、上記ポリビニルアセタール樹脂（１）及び上記ポリビニルアセタール樹脂（４）の水酸基の各含有率（水酸基量）は、好ましくは３３．５モル％以上、より好ましくは３４モル％以上、好ましくは３８モル％以下、より好ましくは３７モル％以下、更に好ましくは３６モル％以下である。
上記ポリビニルアセタール樹脂（２）及び上記ポリビニルアセタール樹脂（３）の水酸基の各含有率は、好ましくは２８モル％以上、より好ましくは２８．５モル％以上、好ましくは３１モル％以下、より好ましくは３０．５モル％以下である。上記水酸基の含有率が上記下限以上であると、中間膜の接着力がより一層高くなる。また、上記水酸基の含有率が上記上限以下であると、中間膜の柔軟性が高くなり、中間膜の取扱いが容易になる。上記第１の層が中間膜の最外層であり、上記第１の層と上記第２の層とが積層されている場合、上記ポリビニルアセタール樹脂（２）の水酸基の含有率は、好ましくは１６モル％以上、より好ましくは１８モル％以上、更に好ましくは２０モル％以上、特に好ましくは２２モル％以上、好ましくは３１モル％以下、より好ましくは２９モル％以下、更に好ましくは２７モル％以下、特に好ましくは２５モル％以下である。上記水酸基の含有率が上記下限以上、及び、上記水酸基の含有率が上記上限以下であると、合わせガラスの遮音性が高くなる。
合わせガラスの耐貫通性をより一層高める観点からは、上記ポリビニルアセタール樹脂（１）の水酸基の含有率は、上記ポリビニルアセタール樹脂（２）の水酸基の含有率よりも高いことが好ましい。合わせガラスの耐貫通性をより一層高める観点からは、上記ポリビニルアセタール樹脂（１）の水酸基の含有率は、上記ポリビニルアセタール樹脂（３）の水酸基の含有率よりも高いことが好ましい。合わせガラスの耐貫通性をより一層高める観点からは、上記ポリビニルアセタール樹脂（４）の水酸基の含有率は、上記ポリビニルアセタール樹脂（２）の水酸基の含有率よりも高いことが好ましい。
合わせガラスの耐貫通性をより一層高める観点からは、上記ポリビニルアセタール樹脂（１）の水酸基の含有率と、上記ポリビニルアセタール樹脂（２）の水酸基の含有率との差の絶対値、上記ポリビニルアセタール樹脂（１）の水酸基の含有率と、上記ポリビニルアセタール樹脂（３）の水酸基の含有率との差の絶対値、並びに上記ポリビニルアセタール樹脂（４）の水酸基の含有率と、上記ポリビニルアセタール樹脂（２）の水酸基の含有率との差の絶対値はそれぞれ、好ましくは０．５モル％以上、より好ましくは１モル％以上である。上記ポリビニルアセタール樹脂（１）の水酸基の含有率と、上記ポリビニルアセタール樹脂（２）の水酸基の含有率との差の絶対値、上記ポリビニルアセタール樹脂（１）の水酸基の含有率と、上記ポリビニルアセタール樹脂（３）の水酸基の含有率との差の絶対値、並びに上記ポリビニルアセタール樹脂（４）の水酸基の含有率と、上記ポリビニルアセタール樹脂（２）の水酸基の含有率との差の絶対値はそれぞれ、好ましくは８．５モル％以下である。
合わせガラスの耐貫通性を高くし、かつ、遮音性をも高くする観点からは、上記第１の層が最外層であり、かつ少なくとも上記第１の層及び上記第２の層が積層されていることが好ましく、上記第１の層が最外層であり、かつ上記第２の層の第１の表面に上記第１の層が積層されており、かつ上記第２の層の上記第１の層（第１の表面）側とは反対の表面（第２の表面）に上記第４の層が積層されていることがより好ましい。更に、合わせガラスの耐貫通性を高くし、かつ、遮音性をより一層高める観点からは、上記ポリビニルアセタール樹脂（１）の水酸基の含有率は、上記ポリビニルアセタール樹脂（２）の水酸基の含有率よりも高いことが好ましく、上記ポリビニルアセタール樹脂（４）の水酸基の含有率は、上記ポリビニルアセタール樹脂（２）の水酸基の含有率よりも高いことが好ましい。上記ポリビニルアセタール樹脂（１）の水酸基の含有率と、上記ポリビニルアセタール樹脂（２）の水酸基の含有率との差の絶対値、並びに上記ポリビニルアセタール樹脂（４）の水酸基の含有率と、上記ポリビニルアセタール樹脂（２）の水酸基の含有率との差の絶対値はそれぞれ、好ましくは５モル％以上、より好ましくは７モル％以上、更に好ましくは９モル％以上、特に好ましくは９．５モル％以上、好ましくは１５モル％以下、より好ましくは１４モル％以下、更に好ましくは１３モル％以下、特に好ましくは１２モル％以下である。上記ポリビニルアセタール樹脂（１）の水酸基の含有率と、上記ポリビニルアセタール樹脂（２）の水酸基の含有率との差の絶対値、並びに上記ポリビニルアセタール樹脂（４）の水酸基の含有率と、上記ポリビニルアセタール樹脂（２）の水酸基の含有率との差の絶対値が上記下限以上であると合わせガラスの遮音性がより一層高くなり、上記上限以下であると合わせガラスの耐貫通性がより一層高くなる。
上記ポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率は、水酸基が結合しているエチレン基量を、主鎖の全エチレン基量で除算して求めたモル分率を百分率で示した値である。上記水酸基が結合しているエチレン基量は、例えば、ＪＩＳ Ｋ６７２６「ポリビニルアルコール試験方法」に準拠して、測定することにより求めることができる。
上記ポリビニルアセタール樹脂（１）及び上記ポリビニルアセタール樹脂（４）の各アセチル化度（アセチル基量）は、好ましくは０．３モル％以上、より好ましくは０．５モル％以上、更に好ましくは０．８モル％以上、好ましくは８モル％以下、より好ましくは５モル％以下、更に好ましくは２モル％以下、特に好ましくは１．８モル％以下である。上記アセチル化度が上記下限以上であると、ポリビニルアセタール樹脂と可塑剤との相溶性が高くなる。上記アセチル化度が上記上限以下であると、中間膜の機械的強度がより一層高くなる。
上記ポリビニルアセタール樹脂（２）及び上記ポリビニルアセタール樹脂（３）の各アセチル化度は、好ましくは０．３モル％以上、より好ましくは０．５モル％以上、好ましくは２モル％以下、より好ましくは１．８モル％以下である。上記アセチル化度が上記下限以上であると、ポリビニルアセタール樹脂と可塑剤との相溶性が高くなる。上記アセチル化度が上記上限以下であると、中間膜及び合わせガラスの耐湿性が高くなる。合わせガラスの耐貫通性を高くし、かつ、遮音性を高める観点からは、上記ポリビニルアセタール樹脂（２）及び上記ポリビニルアセタール樹脂（３）の各アセチル化度は、５モル％を超えることが好ましく、６モル％以上であることがより好ましく、７モル％以上であることが更に好ましく、３０モル％以下であることが好ましく、２５モル％以下であることがより好ましい。
上記アセチル化度は、主鎖の全エチレン基量から、アセタール基が結合しているエチレン基量と、水酸基が結合しているエチレン基量とを差し引いた値を、主鎖の全エチレン基量で除算して求めたモル分率を百分率で示した値である。上記アセタール基が結合しているエチレン基量は、例えば、ＪＩＳ Ｋ６７２８「ポリビニルブチラール試験方法」に準拠して測定できる。
上記ポリビニルアセタール樹脂（１）及び上記ポリビニルアセタール樹脂（４）の各アセタール化度（ポリビニルブチラール樹脂の場合にはブチラール化度）は、好ましくは６１．５モル％以上、より好ましくは６１．７モル％以上、更に好ましくは６２モル％以上、好ましくは６８．２モル％以下、より好ましくは６８モル％以下、更に好ましくは６７モル％以下である。上記アセタール化度が上記下限以上であると、ポリビニルアセタール樹脂と可塑剤との相溶性が高くなる。上記アセタール化度が上記上限以下であると、ポリビニルアセタール樹脂を製造するために必要な反応時間が短くなる。特に、上記ポリビニルアセタール樹脂（１）のアセタール化度が６８．２モル％以下であると、合わせガラスの耐貫通性が効果的に高くなる。
上記ポリビニルアセタール樹脂（２）及び上記ポリビニルアセタール樹脂（３）の各アセタール化度（ポリビニルブチラール樹脂の場合にはブチラール化度）は、好ましくは６７モル％以上、より好ましくは６７．２モル％以上、好ましくは７１．７モル％以下、より好ましくは７１．５モル％以下である。上記アセタール化度が上記下限以上であると、ポリビニルアセタール樹脂と可塑剤との相溶性が高くなる。上記アセタール化度が上記上限以下であると、ポリビニルアセタール樹脂を製造するために必要な反応時間が短くなる。合わせガラスの耐貫通性を高くし、かつ、遮音性をより一層高める観点からは、上記ポリビニルアセタール樹脂（２）及び上記ポリビニルアセタール樹脂（３）の各アセチル化度は、５モル％を超えることが好ましく、６モル％以上であることがより好ましく、７モル％以上であることが更に好ましく、３０モル％以下であることが好ましく、２５モル％以下であることがより好ましい。
上記アセタール化度は、アセタール基が結合しているエチレン基量を、主鎖の全エチレン基量で除算して求めたモル分率を百分率で示した値である。上記アセタール化度は、ＪＩＳ Ｋ６７２８「ポリビニルブチラール試験方法」に準拠した方法により、算出され得る。
なお、上記水酸基の含有率（水酸基量）、アセタール化度（ブチラール化度）及びアセチル化度は、ＪＩＳ Ｋ６７２８「ポリビニルブチラール試験方法」に準拠した方法により測定された結果から算出することが好ましい。但し、ＡＳＴＭ Ｄ１３９６−９２ＪＩＳ Ｋ６７２８による測定を用いてもよい。ポリビニルアセタール樹脂がポリビニルブチラール樹脂である場合は、上記水酸基の含有率（水酸基量）、上記アセタール化度（ブチラール化度）及び上記アセチル化度は、ＪＩＳ Ｋ６７２８「ポリビニルブチラール試験方法」に準拠した方法により測定された結果から算出され得る。
合わせガラスの耐貫通性がより一層高くなることから、上記ポリビニルアセタール樹脂（１）及び上記ポリビニルアセタール樹脂（４）に関しては、アセチル化度が５モル％未満であることが好ましく、アセチル化度が５モル％未満であり、かつ、水酸基の含有率が２０モル％以上、４０モル％以下であることがより好ましく、アセチル化度が３モル％以下であり、かつ、水酸基の含有率が２０モル％以上、４０モル％以下であることが更に好ましく、アセチル化度が３モル％以下であり、かつ、水酸基の含有率が２５モル％以上、３５モル％以下であることが特に好ましい。
合わせガラスの耐貫通性がより一層高くなることから、上記ポリビニルアセタール樹脂（２）及び上記ポリビニルアセタール樹脂（３）はそれぞれ、アセチル化度が５モル％以上であるポリビニルアセタール樹脂（Ｂ１）、アセタール化度が６８モル％以上であるポリビニルアセタール樹脂（Ｂ２）、又は、上記ポリビニルアルコールを炭素数６以上のアルデヒドによりアセタール化することにより得られたポリビニルアセタール樹脂（Ｂ３）であることが好ましい。
上記ポリビニルアセタール樹脂（Ｂ１）のアセチル化度は５モル％以上であるため、ポリビニルアセタール樹脂（Ｂ）を含む層は、可塑剤をより多く含むことが可能である。従って、中間膜のガラス転移温度が充分に低くなる。上記ポリビニルアセタール樹脂（Ｂ１）のアセチル化度はより好まくは７モル％以上、更に好ましくは１０モル％以上、特に好ましくは１２モル％以上、好ましくは３０モル％以下、より好ましくは２８モル％以下、更に好ましくは２６モル％以下、特に好ましくは２４モル％以下である。上記アセチル化度が上記下限以上及び上記上限以下であると、合わせガラスの遮音性がより一層高くなる。
上記ポリビニルアセタール樹脂（Ｂ２）のアセタール化度は６８モル％以上であるため、ポリビニルアセタール樹脂（Ｂ２）を含む層は、可塑剤をより多く含むことが可能である。従って、中間膜のガラス転移温度が充分に低くなる。上記ポリビニルアセタール樹脂（Ｂ２）のアセタール化度はより好ましくは７０モル％以上、更に好ましくは７２モル％以上、特に好ましくは７４モル％以上、最も好ましくは７６モル％以上、好ましくは８８モル％以下、より好ましくは８６モル％以下、更に好ましくは８４モル％以下、特に好ましくは８２モル％以下である。上記アセタール化度が上記下限以上及び上記上限以下であると、合わせガラスの遮音性がより一層高くなる。
上記ポリビニルアセタール樹脂（Ｂ３）は、上記ポリビニルアルコールを炭素数６以上のアルデヒドによりアセタール化することにより得られるので、上記ポリビニルアセタール樹脂（Ｂ３）を含む層を備える中間膜のガラス転移温度を容易に低くすることができる。上記炭素数６以上のアルデヒドとしては、例えば、２−エチルブチルアルデヒド、ｎ−ヘキシルアルデヒド、ｎ−オクチルアルデヒド、ｎ−ノニルアルデヒド及びｎ−デシルアルデヒド等が挙げられ、これらが好適に用いられる。
（可塑剤）
上記第１の層（単層の中間膜を含む）は、可塑剤（以下、可塑剤（１）と記載することがある）を含むことが好ましい。上記第２の層は、可塑剤（以下、可塑剤（２）と記載することがある）を含むことが好ましい。上記第３の層は、可塑剤（以下、可塑剤（３）と記載することがある）を含むことが好ましい。上記第４の層は、可塑剤（以下、可塑剤（４）と記載することがある）を含むことが好ましい。ポリビニルアセタール樹脂と可塑剤との併用により、ポリビニルアセタール樹脂と可塑剤とを含む層の合わせガラス部材又は他の層に対する接着力が適度に高くなる。上記可塑剤は特に限定されない。上記可塑剤（１）と上記可塑剤（２）と上記可塑剤（３）と上記可塑剤（４）とは同一であってもよく、異なっていてもよい。上記可塑剤は、１種のみが用いられてもよく、２種以上が併用されてもよい。
上記可塑剤としては、一塩基性有機酸エステル及び多塩基性有機酸エステル等の有機エステル可塑剤、並びに有機リン酸可塑剤及び有機亜リン酸可塑剤などの有機リン酸可塑剤等が挙げられる。なかでも、有機エステル可塑剤が好ましい。上記可塑剤は液状可塑剤であることが好ましい。
上記一塩基性有機酸エステルとしては、グリコールと一塩基性有機酸との反応によって得られたグリコールエステル等が挙げられる。上記グリコールとしては、トリエチレングリコール、テトラエチレングリコール及びトリプロピレングリコール等が挙げられる。上記一塩基性有機酸としては、酪酸、イソ酪酸、カプロン酸、２−エチル酪酸、ヘプチル酸、ｎ−オクチル酸、２−エチルヘキシル酸、ｎ−ノニル酸及びデシル酸等が挙げられる。
上記多塩基性有機酸エステルとしては、多塩基性有機酸と、炭素数４〜８の直鎖又は分岐構造を有するアルコールとのエステル化合物等が挙げられる。上記多塩基性有機酸としては、アジピン酸、セバシン酸及びアゼライン酸等が挙げられる。
上記有機エステル可塑剤としては、トリエチレングリコールジ−２−エチルプロパノエート、トリエチレングリコールジ−２−エチルブチレート、トリエチレングリコールジ−２−エチルヘキサノエート、トリエチレングリコールジカプリレート、トリエチレングリコールジ−ｎ−オクタノエート、トリエチレングリコールジ−ｎ−ヘプタノエート、テトラエチレングリコールジ−ｎ−ヘプタノエート、ジブチルセバケート、ジオクチルアゼレート、ジブチルカルビトールアジペート、エチレングリコールジ−２−エチルブチレート、１，３−プロピレングリコールジ−２−エチルブチレート、１，４−ブチレングリコールジ−２−エチルブチレート、ジエチレングリコールジ−２−エチルブチレート、ジエチレングリコールジ−２−エチルヘキサノエート、ジプロピレングリコールジ−２−エチルブチレート、トリエチレングリコールジ−２−エチルペンタノエート、テトラエチレングリコールジ−２−エチルブチレート、ジエチレングリコールジカプリレート、アジピン酸ジヘキシル、アジピン酸ジオクチル、アジピン酸ヘキシルシクロヘキシル、アジピン酸ヘプチルとアジピン酸ノニルとの混合物、アジピン酸ジイソノニル、アジピン酸ジイソデシル、アジピン酸ヘプチルノニル、セバシン酸ジブチル、油変性セバシン酸アルキド、及びリン酸エステルとアジピン酸エステルとの混合物等が挙げられる。これら以外の有機エステル可塑剤を用いてもよい。上述のアジピン酸エステル以外の他のアジピン酸エステルを用いてもよい。
上記有機リン酸可塑剤としては、トリブトキシエチルホスフェート、イソデシルフェニルホスフェート及びトリイソプロピルホスフェート等が挙げられる。
上記可塑剤は、下記式（１）で表されるジエステル可塑剤であることが好ましい。
Figure 2016104696
上記式（１）中、Ｒ１及びＲ２はそれぞれ、炭素数２〜１０の有機基を表し、Ｒ３は、エチレン基、イソプロピレン基又はｎ−プロピレン基を表し、ｐは３〜１０の整数を表す。上記式（１）中のＲ１及びＲ２はそれぞれ、炭素数５〜１０の有機基であることが好ましく、炭素数６〜１０の有機基であることがより好ましい。
上記可塑剤は、トリエチレングリコールジ−２−エチルヘキサノエート（３ＧＯ）、トリエチレングリコールジ−２−エチルブチレート（３ＧＨ）又はトリエチレングリコールジ−２−エチルプロパノエートであることが好ましく、トリエチレングリコールジ−２−エチルヘキサノエート又はトリエチレングリコールジ−２−エチルブチレートであることがより好ましく、トリエチレングリコールジ−２−エチルヘキサノエートであることが更に好ましい。
上記ポリビニルアセタール樹脂（１）１００重量部に対する上記可塑剤（１）の含有量（以下、含有量（１）と記載することがある）及び上記ポリビニルアセタール樹脂（４）１００重量部に対する上記可塑剤（４）の含有量（以下、含有量（４）と記載することがある）はそれぞれ、好ましくは２０重量部以上、より好ましくは２５重量部以上、好ましくは３５重量部以下、より好ましくは３０重量部以下である。上記含有量（１）及び上記含有量（４）がそれぞれ上記下限以上であると、中間膜の柔軟性が高くなり、中間膜の取扱いが容易になる。上記含有量（１）及び上記含有量（４）がそれぞれ上記上限以下であると、中間膜の透明性がより一層高くなり、かつ合わせガラスの耐貫通性がより一層高くなる。特に、上記含有量（１）及び上記含有量（４）がそれぞれ３５重量部以下であると、合わせガラスの耐貫通性が効果的に高くなる。
上記ポリビニルアセタール樹脂（２）１００重量部に対する上記可塑剤（２）の含有量（以下、含有量（２）と記載することがある）及び上記ポリビニルアセタール樹脂（３）１００重量部に対する上記可塑剤（３）の含有量（以下、含有量（３）と記載することがある）はそれぞれ、好ましくは３７重量部以上、より好ましくは３８重量部以上、好ましくは４２重量部以下、より好ましくは４１重量部以下である。上記含有量（２）及び上記含有量（３）がそれぞれ上記下限以上であると、中間膜の柔軟性が高くなり、中間膜の取扱いが容易になる。上記含有量（２）及び上記含有量（３）がそれぞれ上記上限以下であると、合わせガラスの耐貫通性がより一層高くなる。合わせガラスの遮音性を向上できることから、上記含有量（２）及び上記含有量（３）はそれぞれ、好ましくは５０重量部以上、より好ましくは５５重量部以上、特に好ましくは６０重量部以上、最も好ましくは６５重量部以上、好ましくは１００重量部以下、より好ましくは９０重量部以下、特に好ましくは８５重量部以下、最も好ましくは８０重量部以下である。
合わせガラスの耐貫通性を高める観点からは、上記含有量（１）は上記含有量（２）よりも少ないことが好ましい。合わせガラスの耐貫通性を高める観点からは、上記含有量（４）は上記含有量（２）よりも少ないことが好ましい。合わせガラスの耐貫通性を高める観点からは、上記含有量（１）は上記含有量（３）よりも少ないことが好ましい。
合わせガラスの耐貫通性をより一層高める観点からは、上記含有量（１）と上記含有量（２）との差の絶対値、上記含有量（１）と上記含有量（３）との差の絶対値、並びに上記含有量（４）と上記含有量（２）との差の絶対値はそれぞれ、好ましくは２重量部以上、より好ましくは５重量部以上、更に好ましくは８重量部以上である。上記含有量（１）と上記含有量（２）との差の絶対値、上記含有量（１）と上記含有量（３）との差の絶対値、並びに上記含有量（４）と上記含有量（２）との差の絶対値はそれぞれ、好ましくは４０重量部以下、より好ましくは３０重量部以下、特に好ましくは２５重量部以下、最も好ましくは２２重量部以下である。
（他の成分）
上記第１の層、上記第２の層、上記第３の層及び上記第４の層はそれぞれ、必要に応じて酸化防止剤、紫外線遮蔽剤、光安定剤、難燃剤、帯電防止剤、顔料、染料、接着力調整剤、耐湿剤、蛍光増白剤及び赤外線吸収剤等の添加剤を含んでいてもよい。これらの添加剤は、１種のみが用いられてもよく、２種以上が併用されてもよい。
（合わせガラス用中間膜の他の詳細）
本発明に係る合わせガラス用中間膜の厚みは特に限定されない。実用面の観点、並びに遮熱性を充分に高める観点からは、中間膜の厚みは、好ましくは０．１ｍｍ以上、より好ましくは０．２５ｍｍ以上、好ましくは３ｍｍ以下、より好ましくは１．５ｍｍ以下である。中間膜の厚みが上記下限以上であると、合わせガラスの耐貫通性が高くなる。中間膜の厚みが上記上限以下であると、中間膜の透明性がより一層良好になる。
また、本発明に係る合わせガラス用中間膜では、該中間膜の厚みが薄くても、耐貫通性を高めることができる。また、中間膜の厚みが薄いほど、合わせガラスを軽量化できる。耐貫通性を高く維持しつつ、合わせガラスをより一層軽量化する観点からは、中間膜の厚みは、好ましくは７００μｍ以下、より好ましくは６００μｍ以下である。
中間膜の厚みをＴとする。合わせガラスの耐貫通性をより一層高める観点からは、上記第１の層及び上記第４の層の各厚みは、好ましくは０．１４Ｔ以上、より好ましくは０．１６Ｔ以上、好ましくは０．７２Ｔ以下、より好ましくは０．６７Ｔ以下である。
合わせガラスの耐貫通性をより一層高める観点からは、中間膜が上記第４の層と上記第１の層とを備える場合に、上記第４の層と上記第１の層との合計の厚みは、好ましくは０．８Ｔ以上、より好ましくは０．８４Ｔ以上、好ましくは０．９６Ｔ以下、より好ましくは０．９４Ｔ以下である。
中間膜の柔軟性を高め、中間膜の取扱性を容易にする観点からは、上記第２の層及び上記第３の層の各厚みは、好ましくは０．１４Ｔ以上、より好ましくは０．１６Ｔ以上、好ましくは０．４３Ｔ以下、より好ましくは０．４２Ｔ以下である。また、上記第２の層及び上記第３の層の各厚みが上記下限以上及び上記上限以下であると、可塑剤のブリードアウトを抑制できる。
合わせガラスの耐貫通性をより一層高める観点からは、中間膜が上記第２の層と上記第３の層とを備える場合に、上記第２の層と上記第３の層との合計の厚みは、好ましくは０．２８Ｔ以上、より好ましくは０．３３Ｔ以上、好ましくは０．８６Ｔ以下、より好ましくは０．８４Ｔ以下である。また、上記第２の層と上記第３の層との合計の厚みが上記下限以上及び上記上限以下であると、可塑剤のブリードアウトを抑制できる。
本発明に係る合わせガラス用中間膜の製造方法としては特に限定されないが、各層を形成するための各樹脂組成物を用いて各層をそれぞれ形成した後に、例えば、得られた各層を積層する方法、並びに各層を形成するための各樹脂組成物を押出機を用いて共押出することにより、各層を積層する方法等が挙げられる。連続的な生産に適しているため、押出成形する製造方法が好ましい。
中間膜の製造効率が優れることから、上記第２の層と上記第３の層とに、同一のポリビニルアセタール樹脂が含まれていることが好ましく、上記第２の層と上記第３の層とに、同一のポリビニルアセタール樹脂及び同一の可塑剤が含まれていることがより好ましく、上記第２の層と上記第３の層とが同一の樹脂組成物により形成されていることが更に好ましい。中間膜の製造効率が優れることから、上記第４の層と上記第１の層とに、同一のポリビニルアセタール樹脂が含まれていることが好ましく、上記第４の層と上記第１の層とに、同一のポリビニルアセタール樹脂及び同一の可塑剤が含まれていることがより好ましく、上記第４の層と上記第１の層とが同一の樹脂組成物により形成されていることが更に好ましい。
（合わせガラス）
図３に、本発明の第１の実施形態に係る合わせガラス用中間膜を用いた合わせガラスの一例を模式的に断面図で示す。
図３に示す合わせガラス１１は、第１の合わせガラス部材２１と、第２の合わせガラス部材２２と、中間膜１とを備える。中間膜１は、第１の合わせガラス部材２１と第２の合わせガラス部材２２との間に配置されており、挟み込まれている。
中間膜１の第１の表面１ａに、第１の合わせガラス部材２１が積層されている。中間膜１の第１の表面１ａとは反対の第２の表面１ｂに、第２の合わせガラス部材２２が積層されている。中間膜１の第２の層３の外側の表面３ａに第１の合わせガラス部材２１が積層されている。中間膜１の第３の層４の外側の表面４ａに第２の合わせガラス部材２２が積層されている。
このように、本発明に係る合わせガラスは、第１の合わせガラス部材と、第２の合わせガラス部材と、上記第１の合わせガラス部材と第２の合わせガラス部材との間に配置された中間膜とを備えており、該中間膜が、本発明の合わせガラス用中間膜である。
上記合わせガラス部材としては、ガラス板及びＰＥＴ（ポリエチレンテレフタレート）フィルム等が挙げられる。合わせガラスには、２枚のガラス板の間に中間膜が挟み込まれている合わせガラスだけでなく、ガラス板とＰＥＴフィルム等との間に中間膜が挟み込まれている合わせガラスも含まれる。上記合わせガラスは、ガラス板を備えた積層体であり、少なくとも１枚のガラス板が用いられていることが好ましい。上記第１の合わせガラス部材及び上記第２の合わせガラス部材がそれぞれ、ガラス板又はＰＥＴフィルムであり、かつ上記合わせガラスは、上記第１の合わせガラス部材及び上記第２の合わせガラス部材の内の少なくとも一方として、ガラス板を備えることが好ましい。
上記ガラス板としては、無機ガラス及び有機ガラスが挙げられる。上記無機ガラスとしては、フロート板ガラス、熱線吸収板ガラス、熱線反射板ガラス、磨き板ガラス、型板ガラス、網入り板ガラス、及び線入り板ガラス等が挙げられる。上記有機ガラスは、無機ガラスに代用される合成樹脂ガラスである。上記有機ガラスとしては、ポリカーボネート板及びポリ（メタ）アクリル樹脂板等が挙げられる。上記ポリ（メタ）アクリル樹脂板としては、ポリメチル（メタ）アクリレート板等が挙げられる。
上記合わせガラス部材の厚みは、好ましくは１ｍｍ以上、好ましくは５ｍｍ以下、より好ましくは３ｍｍ以下である。また、上記合わせガラス部材がガラス板である場合に、該ガラス板の厚みは、好ましくは１ｍｍ以上、好ましくは５ｍｍ以下、より好ましくは３ｍｍ以下である。上記合わせガラス部材がＰＥＴフィルムである場合に、該ＰＥＴフィルムの厚みは、好ましくは０．０３ｍｍ以上、好ましくは０．５ｍｍ以下である。
上記合わせガラスの製造方法は特に限定されない。例えば、上記第１の合わせガラス部材と上記第２の合わせガラス部材との間に、中間膜を挟んで、押圧ロールに通したり、又はゴムバッグに入れて減圧吸引したりして、上記第１の合わせガラス部材と上記第２の合わせガラス部材と中間膜との間に残留する空気を脱気する。その後、約７０〜１１０℃で予備接着して積層体を得る。次に、積層体をオートクレーブに入れたり、又はプレスしたりして、約１２０〜１５０℃及び１〜１．５ＭＰａの圧力で圧着する。このようにして、合わせガラスを得ることができる。
上記中間膜及び上記合わせガラスは、自動車、鉄道車両、航空機、船舶及び建築物等に使用できる。上記中間膜及び上記合わせガラスは、これらの用途以外にも使用できる。上記中間膜及び上記合わせガラスは、車両用又は建築用の中間膜及び合わせガラスであることが好ましく、車両用の中間膜及び合わせガラスであることがより好ましい。上記中間膜及び上記合わせガラスは、自動車のフロントガラス、サイドガラス、リアガラス又はルーフガラス等に使用できる。上記中間膜及び上記合わせガラスは、自動車に好適に用いられる。
以下に実施例を掲げて本発明を更に詳しく説明する。本発明はこれら実施例のみに限定されない。
以下の実施例及び比較例で用いたポリビニルブチラール（ＰＶＢ）樹脂に関しては、ブチラール化度（アセタール化度）、アセチル化度及び水酸基の含有率はＪＩＳ Ｋ６７２８「ポリビニルブチラール試験方法」に準拠した方法により測定した。なお、ＡＳＴＭ Ｄ１３９６−９２により測定した場合も、ＪＩＳ Ｋ６７２８「ポリビニルブチラール試験方法」に準拠した方法と同様の数値を示した。
（合成例１）
ポリビニルアセタール樹脂Ａ（ＰＶＢ樹脂）の合成：
攪拌装置を備えた反応器に、イオン交換水２７００ｍｌ、平均重合度１７００、けん化度９９．１モル％のポリビニルアルコール３００ｇを入れ、攪拌しながら加熱溶解し、溶液を得た。次に、この溶液に触媒として３５．５重量％塩酸２１ｇを添加し、温度を１７℃に調整した後、攪拌しながらｎ−ブチルアルデヒド１５４ｇを添加したところ、白色粒子状のポリビニルブチラール樹脂が析出した。析出してから２０分後に、３５．５重量％塩酸１７２ｇを添加し、６０℃に加熱し、６６℃で２時間熟成させた。次いで、溶液を冷却し、中和した後、ポリビニルブチラール樹脂を水洗し、乾燥させることにより、ポリビニルアセタール樹脂Ａを得た。
得られたポリビニルアセタール樹脂Ａに関しては、ポリビニルアルコール（ＰＶＡ）の平均重合度１７００、水酸基の含有率３４．４モル％、アセチル化度０．８モル％、アセタール化度（ブチラール化度）６４．８モル％、半値幅２７４．８ｃｍ−１）であった。
（合成例２）
ポリビニルアセタール樹脂Ｂ（ＰＶＢ樹脂）の合成：
攪拌装置を備えた反応器に、イオン交換水２７００ｍｌ、平均重合度１７００、けん化度９９．１モル％のポリビニルアルコール３００ｇを入れ、攪拌しながら加熱溶解し、溶液を得た。次に、この溶液に触媒として３５．５重量％塩酸２１ｇを添加し、温度を１７℃に調整した後、攪拌しながらｎ−ブチルアルデヒド１６５ｇを添加したところ、白色粒子状のポリビニルブチラール樹脂が析出した。析出してから２０分後に、３５．５重量％塩酸２４０ｇを添加し、５５℃に加熱し、５８℃で２時間熟成させた。次いで、溶液を冷却し、中和した後、ポリビニルブチラール樹脂を水洗し、乾燥させることにより、ポリビニルアセタール樹脂Ｂを得た。
なお、実施例１〜４及び比較例１で用いたポリビニルアセタール樹脂Ｂはそれぞれ、異なる日に、別々に合成した。実施例１〜４及び比較例１で用いたポリビニルアセタール樹脂Ｂのそれぞれに関しては、ポリビニルアルコール（ＰＶＡ）の平均重合度１７００、水酸基の含有率３０．０モル％、アセチル化度０．９モル％、アセタール化度（ブチラール化度）６９．１モル％、半値幅２３９．３ｃｍ−１）であった。但し、実施例１〜４及び比較例１で用いたポリビニルアセタール樹脂Ｂのガラス転移温度はそれぞれ、表２に示す値であった。
（合成例３）
ポリビニルアセタール樹脂Ｃ（ＰＶＢ樹脂）の合成：
攪拌装置を備えた反応器に、イオン交換水２７００ｍｌ、平均重合度１７００、けん化度９９．３モル％のポリビニルアルコール３００ｇを入れ、攪拌しながら加熱溶解し、溶液を得た。次に、この溶液に触媒として３５．５重量％塩酸２１ｇを添加し、温度を１４℃に調整した後、攪拌しながらｎ−ブチルアルデヒド１６１．２ｇを添加したところ、白色粒子状のポリビニルブチラール樹脂が析出した。析出してから２０分後に、３５．５重量％塩酸１７３ｇを添加し、５７℃に加熱し、６０℃で２時間熟成させた。次いで、溶液を冷却し、中和した後、ポリビニルブチラール樹脂を水洗し、乾燥させることにより、ポリビニルアセタール樹脂Ｃを得た。
（合成例４）
ポリビニルアセタール樹脂Ｄ（ＰＶＢ樹脂）の合成：
攪拌装置を備えた反応器に、イオン交換水２７００ｍｌ、平均重合度１７００、けん化度９９．１モル％のポリビニルアルコール３００ｇを入れ、攪拌しながら加熱溶解し、溶液を得た。次に、この溶液に触媒として３５．５重量％塩酸２１ｇを添加し、温度を１４℃に調整した後、攪拌しながらｎ−ブチルアルデヒド１５９ｇを添加したところ、白色粒子状のポリビニルブチラール樹脂が析出した。析出してから２０分後に、３５．５重量％塩酸１７３ｇを添加し、５７℃に加熱し、６３℃で２時間熟成させた。次いで、溶液を冷却し、中和した後、ポリビニルブチラール樹脂を水洗し、乾燥させることにより、ポリビニルアセタール樹脂Ｄを得た。
（合成例５）
ポリビニルアセタール樹脂Ｅ（ＰＶＢ樹脂）の合成：
攪拌装置を備えた反応器に、イオン交換水２７００ｍｌ、平均重合度１７００、けん化度９９．２モル％のポリビニルアルコール３００ｇを入れ、攪拌しながら加熱溶解し、溶液を得た。次に、この溶液に触媒として３５．５重量％塩酸２１ｇを添加し、温度を１４℃に調整した後、攪拌しながらｎ−ブチルアルデヒド１５９ｇを添加したところ、白色粒子状のポリビニルブチラール樹脂が析出した。析出してから２０分後に、３５．５重量％塩酸１７３ｇを添加し、６０℃に加熱し、６６℃で２時間熟成させた。次いで、溶液を冷却し、中和した後、ポリビニルブチラール樹脂を水洗し、乾燥させることにより、ポリビニルアセタール樹脂Ｅを得た。
（合成例６）
ポリビニルアセタール樹脂Ｆ（ＰＶＢ樹脂）の合成：
攪拌装置を備えた反応器に、イオン交換水２７００ｍｌ、平均重合度１７００、けん化度９９．０モル％のポリビニルアルコール３００ｇを入れ、攪拌しながら加熱溶解し、溶液を得た。次に、この溶液に触媒として３５．５重量％塩酸２１ｇを添加し、温度を１４℃に調整した後、攪拌しながらｎ−ブチルアルデヒド１６３ｇを添加したところ、白色粒子状のポリビニルブチラール樹脂が析出した。析出してから２０分後に、３５．５重量％塩酸１７３ｇを添加し、５７℃に加熱し、６３℃で２時間熟成させた。次いで、溶液を冷却し、中和した後、ポリビニルブチラール樹脂を水洗し、乾燥させることにより、ポリビニルアセタール樹脂Ｆを得た。
（合成例７）
ポリビニルアセタール樹脂Ｇ（ＰＶＢ樹脂）の合成：
攪拌装置を備えた反応器に、イオン交換水２７００ｍｌ、平均重合度１７００、けん化度９９．０モル％のポリビニルアルコール３００ｇを入れ、攪拌しながら加熱溶解し、溶液を得た。次に、この溶液に触媒として３５．５重量％塩酸２１ｇを添加し、温度を１４℃に調整した後、攪拌しながらｎ−ブチルアルデヒド１５４ｇを添加したところ、白色粒子状のポリビニルブチラール樹脂が析出した。析出してから２０分後に、３５．５重量％塩酸１７２ｇを添加し、６０℃に加熱し、６６℃で２時間熟成させた。次いで、溶液を冷却し、中和した後、ポリビニルブチラール樹脂を水洗し、乾燥させることにより、ポリビニルアセタール樹脂Ｇを得た。
（合成例８）
ポリビニルアセタール樹脂Ｈ（ＰＶＢ樹脂）の合成：
攪拌装置を備えた反応器に、イオン交換水２７００ｍｌ、平均重合度１７００、けん化度９９．０モル％のポリビニルアルコール３００ｇを入れ、攪拌しながら加熱溶解し、溶液を得た。次に、この溶液に触媒として３５．５重量％塩酸２１ｇを添加し、温度を１４℃に調整した後、攪拌しながらｎ−ブチルアルデヒド１６０ｇを添加したところ、白色粒子状のポリビニルブチラール樹脂が析出した。析出してから２０分後に、３５．５重量％塩酸１７２ｇを添加し、５７℃に加熱し、６３℃で２時間熟成させた。次いで、溶液を冷却し、中和した後、ポリビニルブチラール樹脂を水洗し、乾燥させることにより、ポリビニルアセタール樹脂Ｈを得た。
（合成例９）
ポリビニルアセタール樹脂Ｉ（ＰＶＢ樹脂）の合成：
攪拌装置を備えた反応器に、イオン交換水２７００ｍｌ、平均重合度１７００、けん化度９９．０モル％のポリビニルアルコール３００ｇを入れ、攪拌しながら加熱溶解し、溶液を得た。次に、この溶液に触媒として３５．５重量％塩酸２１ｇを添加し、温度を１４℃に調整した後、攪拌しながらｎ−ブチルアルデヒド１６１ｇを添加したところ、白色粒子状のポリビニルブチラール樹脂が析出した。析出してから２０分後に、３５．５重量％塩酸１７２ｇを添加し、５７℃に加熱し、６３℃で２時間熟成させた。次いで、溶液を冷却し、中和した後、ポリビニルブチラール樹脂を水洗し、乾燥させることにより、ポリビニルアセタール樹脂Ｉを得た。
（合成例１０）
ポリビニルアセタール樹脂Ｊ（ＰＶＢ樹脂）の合成：
攪拌装置を備えた反応器に、イオン交換水２７００ｍｌ、平均重合度１７００、けん化度９９．０モル％のポリビニルアルコール３００ｇを入れ、攪拌しながら加熱溶解し、溶液を得た。次に、この溶液に触媒として３５．５重量％塩酸２１ｇを添加し、温度を１４℃に調整した後、攪拌しながらｎ−ブチルアルデヒド１５５ｇを添加したところ、白色粒子状のポリビニルブチラール樹脂が析出した。析出してから２０分後に、３５．５重量％塩酸１７２ｇを添加し、６０℃に加熱し、６６℃で２時間熟成させた。次いで、溶液を冷却し、中和した後、ポリビニルブチラール樹脂を水洗し、乾燥させることにより、ポリビニルアセタール樹脂Ｊを得た。
（合成例１１）
ポリビニルアセタール樹脂Ｋ（ＰＶＢ樹脂）の合成：
攪拌装置を備えた反応器に、イオン交換水２７００ｍｌ、平均重合度１７００、けん化度９９．０モル％のポリビニルアルコール３００ｇを入れ、攪拌しながら加熱溶解し、溶液を得た。次に、この溶液に触媒として３５．５重量％塩酸２１ｇを添加し、温度を１４℃に調整した後、攪拌しながらｎ−ブチルアルデヒド１５８ｇを添加したところ、白色粒子状のポリビニルブチラール樹脂が析出した。析出してから２０分後に、３５．５重量％塩酸１７２ｇを添加し、６０℃に加熱し、６６℃で２時間熟成させた。次いで、溶液を冷却し、中和した後、ポリビニルブチラール樹脂を水洗し、乾燥させることにより、ポリビニルアセタール樹脂Ｋを得た。
（合成例１２）
ポリビニルアセタール樹脂Ｌ（ＰＶＢ樹脂）の合成：
攪拌装置を備えた反応器に、イオン交換水２７００ｍｌ、平均重合度１７００、けん化度９９．０モル％のポリビニルアルコール３００ｇを入れ、攪拌しながら加熱溶解し、溶液を得た。次に、この溶液に触媒として３５．５重量％塩酸２１ｇを添加し、温度を１４℃に調整した後、攪拌しながらｎ−ブチルアルデヒド１６９ｇを添加したところ、白色粒子状のポリビニルブチラール樹脂が析出した。析出してから２０分後に、３５．５重量％塩酸１７２ｇを添加し、５７℃に加熱し、６３℃で２時間熟成させた。次いで、溶液を冷却し、中和した後、ポリビニルブチラール樹脂を水洗し、乾燥させることにより、ポリビニルアセタール樹脂Ｌを得た。
（合成例１３）
ポリビニルアセタール樹脂Ｍ（ＰＶＢ樹脂）の合成：
攪拌装置を備えた反応器に、イオン交換水２７００ｍｌ、平均重合度１７００、けん化度９９．０モル％のポリビニルアルコール３００ｇを入れ、攪拌しながら加熱溶解し、溶液を得た。次に、この溶液に触媒として３５．５重量％塩酸２１ｇを添加し、温度を１４℃に調整した後、攪拌しながらｎ−ブチルアルデヒド１６３ｇを添加したところ、白色粒子状のポリビニルブチラール樹脂が析出した。析出してから２０分後に、３５．５重量％塩酸１７２ｇを添加し、５４℃に加熱し、６０℃で２時間熟成させた。次いで、溶液を冷却し、中和した後、ポリビニルブチラール樹脂を水洗し、乾燥させることにより、ポリビニルアセタール樹脂Ｍを得た。
（合成例１４）
ポリビニルアセタール樹脂Ｎ（ＰＶＢ樹脂）の合成：
攪拌装置を備えた反応器に、イオン交換水２７００ｍｌ、平均重合度１７００、けん化度９９．０モル％のポリビニルアルコール３００ｇを入れ、攪拌しながら加熱溶解し、溶液を得た。次に、この溶液に触媒として３５．５重量％塩酸２１ｇを添加し、温度を１４℃に調整した後、攪拌しながらｎ−ブチルアルデヒド１６１ｇを添加したところ、白色粒子状のポリビニルブチラール樹脂が析出した。析出してから２０分後に、３５．５重量％塩酸１７２ｇを添加し、４０℃に加熱し、４５℃で３時間熟成させた。次いで、溶液を冷却し、中和した後、ポリビニルブチラール樹脂を水洗し、乾燥させることにより、ポリビニルアセタール樹脂Ｎを得た。
（合成例１５）
ポリビニルアセタール樹脂Ｏ（ＰＶＢ樹脂）の合成：
攪拌装置を備えた反応器に、イオン交換水２７００ｍｌ、平均重合度１７００、けん化度９９．０モル％のポリビニルアルコール３００ｇを入れ、攪拌しながら加熱溶解し、溶液を得た。次に、この溶液に触媒として３５．５重量％塩酸２１ｇを添加し、温度を１４℃に調整した後、攪拌しながらｎ−ブチルアルデヒド１６０ｇを添加したところ、白色粒子状のポリビニルブチラール樹脂が析出した。析出してから２０分後に、３５．５重量％塩酸１７２ｇを添加し、４０℃に加熱し、４６℃で３時間熟成させた。次いで、溶液を冷却し、中和した後、ポリビニルブチラール樹脂を水洗し、乾燥させることにより、ポリビニルアセタール樹脂Ｏを得た。
（合成例１６）
ポリビニルアセタール樹脂Ｐ（ＰＶＢ樹脂）の合成：
攪拌装置を備えた反応器に、イオン交換水３３１４ｍｌ、平均重合度３０００、けん化度８８．２モル％のポリビニルアルコール３００ｇを入れ、攪拌しながら加熱溶解し、溶液を得た。次に、この溶液に触媒として６０重量％硝酸４７．３ｇを添加し、温度を１０℃に調整した後、攪拌しながらｎ−ブチルアルデヒド１６３．７ｇを添加したところ、白色粒子状のポリビニルブチラール樹脂が析出した。析出してから２０分後に、６０重量％硝酸１４４ｇを添加し、５５℃に加熱し、５７．５℃で２時間熟成させた。次いで、溶液を冷却し、中和した後、ポリビニルブチラール樹脂を水洗し、乾燥させることにより、ポリビニルアセタール樹脂Ｐを得た。
（合成例１７）
ポリビニルアセタール樹脂Ｑ（ＰＶＢ樹脂）の合成：
攪拌装置を備えた反応器に、イオン交換水３２８８ｍｌ、平均重合度３０００、けん化度８８．２モル％のポリビニルアルコール３００ｇを入れ、攪拌しながら加熱溶解し、溶液を得た。次に、この溶液に触媒として６０重量％硝酸４７．３ｇを添加し、温度を１０℃に調整した後、攪拌しながらｎ−ブチルアルデヒド１７６．７ｇを添加したところ、白色粒子状のポリビニルブチラール樹脂が析出した。析出してから２０分後に、６０重量％硝酸１４４ｇを添加し、５５℃に加熱し、５７．５℃で２時間熟成させた。次いで、溶液を冷却し、中和した後、ポリビニルブチラール樹脂を水洗し、乾燥させることにより、ポリビニルアセタール樹脂Ｑを得た。
（合成例１８）
ポリビニルアセタール樹脂Ｒ（ＰＶＢ樹脂）の合成：
攪拌装置を備えた反応器に、イオン交換水３２７９ｍｌ、平均重合度３０００、けん化度８８．２モル％のポリビニルアルコール３００ｇを入れ、攪拌しながら加熱溶解し、溶液を得た。次に、この溶液に触媒として６０重量％硝酸４７．３ｇを添加し、温度を１０℃に調整した後、攪拌しながらｎ−ブチルアルデヒド１８１．５ｇを添加したところ、白色粒子状のポリビニルブチラール樹脂が析出した。析出してから２０分後に、６０重量％硝酸１４４ｇを添加し、５５℃に加熱し、５７．５℃で２時間熟成させた。次いで、溶液を冷却し、中和した後、ポリビニルブチラール樹脂を水洗し、乾燥させることにより、ポリビニルアセタール樹脂Ｒを得た。
（合成例１９）
ポリビニルアセタール樹脂Ｓ（ＰＶＢ樹脂）の合成：
攪拌装置を備えた反応器に、イオン交換水３２４４ｍｌ、平均重合度３０００、けん化度８８．２モル％のポリビニルアルコール３００ｇを入れ、攪拌しながら加熱溶解し、溶液を得た。次に、この溶液に触媒として６０重量％硝酸４７．３ｇを添加し、温度を１０℃に調整した後、攪拌しながらｎ−ブチルアルデヒド１９９ｇを添加したところ、白色粒子状のポリビニルブチラール樹脂が析出した。析出してから２０分後に、６０重量％硝酸１４４ｇを添加し、６５℃に加熱し、６７．５℃で２時間熟成させた。次いで、溶液を冷却し、中和した後、ポリビニルブチラール樹脂を水洗し、乾燥させることにより、ポリビニルアセタール樹脂Ｓを得た。
（合成例２０）
ポリビニルアセタール樹脂Ｔ（ＰＶＢ樹脂）の合成：
攪拌装置を備えた反応器に、イオン交換水３２９９ｍｌ、平均重合度３０００、けん化度８８．２モル％のポリビニルアルコール３００ｇを入れ、攪拌しながら加熱溶解し、溶液を得た。次に、この溶液に触媒として６０重量％硝酸４７．３ｇを添加し、温度を１０℃に調整した後、攪拌しながらｎ−ブチルアルデヒド１７１．３ｇを添加したところ、白色粒子状のポリビニルブチラール樹脂が析出した。析出してから２０分後に、６０重量％硝酸１４４ｇを添加し、５５℃に加熱し、５７．５℃で２時間熟成させた。次いで、溶液を冷却し、中和した後、ポリビニルブチラール樹脂を水洗し、乾燥させることにより、ポリビニルアセタール樹脂Ｔを得た。
（合成例２１）
ポリビニルアセタール樹脂Ｕ（ＰＶＢ樹脂）の合成：
攪拌装置を備えた反応器に、イオン交換水３２７９ｍｌ、平均重合度１７００、けん化度８８．２モル％のポリビニルアルコール３００ｇを入れ、攪拌しながら加熱溶解し、溶液を得た。次に、この溶液に触媒として６０重量％硝酸４７．３ｇを添加し、温度を８℃に調整した後、攪拌しながらｎ−ブチルアルデヒド１８１．５ｇを添加したところ、白色粒子状のポリビニルブチラール樹脂が析出した。析出してから２０分後に、６０重量％硝酸１４４ｇを添加し、５５℃に加熱し、５７．５℃で２時間熟成させた。次いで、溶液を冷却し、中和した後、ポリビニルブチラール樹脂を水洗し、乾燥させることにより、ポリビニルアセタール樹脂Ｕを得た。
（合成例２２）
ポリビニルアセタール樹脂Ｖ（ＰＶＢ樹脂）の合成：
攪拌装置を備えた反応器に、イオン交換水３２７９ｍｌ、平均重合度２３００、けん化度８８．２モル％のポリビニルアルコール３００ｇを入れ、攪拌しながら加熱溶解し、溶液を得た。次に、この溶液に触媒として６０重量％硝酸４７．３ｇを添加し、温度を１０℃に調整した後、攪拌しながらｎ−ブチルアルデヒド１８１．５ｇを添加したところ、白色粒子状のポリビニルブチラール樹脂が析出した。析出してから２０分後に、６０重量％硝酸１４４ｇを添加し、５５℃に加熱し、５７．５℃で２時間熟成させた。次いで、溶液を冷却し、中和した後、ポリビニルブチラール樹脂を水洗し、乾燥させることにより、ポリビニルアセタール樹脂Ｖを得た。
（合成例２３）
ポリビニルアセタール樹脂Ｗ（ＰＶＢ樹脂）の合成：
攪拌装置を備えた反応器に、イオン交換水２４１８ｍｌ、平均重合度１７００、けん化度９８．５モル％のポリビニルアルコール３００ｇを入れ、攪拌しながら加熱溶解し、溶液を得た。次に、この溶液に触媒として６０重量％硝酸２４．９ｇを添加し、温度を８℃に調整した後、攪拌しながらｎ−ブチルアルデヒド１７４．９ｇを添加したところ、白色粒子状のポリビニルブチラール樹脂が析出した。析出してから２０分後に、６０重量％硝酸１０５．８ｇを添加し、５５℃に加熱し、５８℃で２時間熟成させた。次いで、溶液を冷却し、中和した後、ポリビニルブチラール樹脂を水洗し、乾燥させることにより、ポリビニルアセタール樹脂Ｗを得た。
（合成例２４）
ポリビニルアセタール樹脂Ｘ（ＰＶＢ樹脂）の合成：
攪拌装置を備えた反応器に、イオン交換水３７４４ｍｌ、平均重合度１７００、けん化度９３．８モル％のポリビニルアルコール３００ｇを入れ、攪拌しながら加熱溶解し、溶液を得た。次に、この溶液に触媒として６０重量％硝酸４７ｇを添加し、温度を８℃に調整した後、攪拌しながらｎ−ブチルアルデヒド１９９．８ｇを添加したところ、白色粒子状のポリビニルブチラール樹脂が析出した。析出してから２０分後に、６０重量％硝酸１４０．３ｇを添加し、６５℃に加熱し、６７．５℃で２時間熟成させた。次いで、溶液を冷却し、中和した後、ポリビニルブチラール樹脂を水洗し、乾燥させることにより、ポリビニルアセタール樹脂Ｘを得た。
（合成例２５）
ポリビニルアセタール樹脂Ｙ（ＰＶＢ樹脂）の合成：
攪拌装置を備えた反応器に、イオン交換水２４１８ｍｌ、平均重合度２３００、けん化度９８．５モル％のポリビニルアルコール３００ｇを入れ、攪拌しながら加熱溶解し、溶液を得た。次に、この溶液に触媒として６０重量％硝酸２４．９ｇを添加し、温度を１０℃に調整した後、攪拌しながらｎ−ブチルアルデヒド１７４．９ｇを添加したところ、白色粒子状のポリビニルブチラール樹脂が析出した。析出してから２０分後に、６０重量％硝酸１０５．８ｇを添加し、５５℃に加熱し、５８℃で２時間熟成させた。次いで、溶液を冷却し、中和した後、ポリビニルブチラール樹脂を水洗し、乾燥させることにより、ポリビニルアセタール樹脂Ｙを得た。
（合成例２６）
ポリビニルアセタール樹脂Ｚ（ＰＶＢ樹脂）の合成：
攪拌装置を備えた反応器に、イオン交換水３７４４ｍｌ、平均重合度２３００、けん化度９３．８モル％のポリビニルアルコール３００ｇを入れ、攪拌しながら加熱溶解し、溶液を得た。次に、この溶液に触媒として６０重量％硝酸４７ｇを添加し、温度を１０℃に調整した後、攪拌しながらｎ−ブチルアルデヒド１９９．８ｇを添加したところ、白色粒子状のポリビニルブチラール樹脂が析出した。析出してから２０分後に、６０重量％硝酸１４０．３ｇを添加し、６５℃に加熱し、６７．５℃で２時間熟成させた。次いで、溶液を冷却し、中和した後、ポリビニルブチラール樹脂を水洗し、乾燥させることにより、ポリビニルアセタール樹脂Ｚを得た。
（合成例２７）
ポリビニルアセタール樹脂ＡＡ（ＰＶＢ樹脂）の合成：
攪拌装置を備えた反応器に、イオン交換水３２９４ｍｌ、平均重合度３０００、けん化度８８．２モル％のポリビニルアルコール３００ｇを入れ、攪拌しながら加熱溶解し、溶液を得た。次に、この溶液に触媒として６０重量％硝酸４７．３ｇを添加し、温度を１０℃に調整した後、攪拌しながらｎ−ブチルアルデヒド１７３．９ｇを添加したところ、白色粒子状のポリビニルブチラール樹脂が析出した。析出してから２０分後に、６０重量％硝酸１４４ｇを添加し、５５℃に加熱し、５７．５℃で２時間熟成させた。次いで、溶液を冷却し、中和した後、ポリビニルブチラール樹脂を水洗し、乾燥させることにより、ポリビニルアセタール樹脂ＡＡを得た。
（合成例２８）
ポリビニルアセタール樹脂ＡＢ（ＰＶＢ樹脂）の合成：
攪拌装置を備えた反応器に、イオン交換水３２６７ｍｌ、平均重合度３０００、けん化度８８．２モル％のポリビニルアルコール３００ｇを入れ、攪拌しながら加熱溶解し、溶液を得た。次に、この溶液に触媒として６０重量％硝酸４７．３ｇを添加し、温度を１０℃に調整した後、攪拌しながらｎ−ブチルアルデヒド１８７．１ｇを添加したところ、白色粒子状のポリビニルブチラール樹脂が析出した。析出してから２０分後に、６０重量％硝酸１４４ｇを添加し、５５℃に加熱し、５７．５℃で２時間熟成させた。次いで、溶液を冷却し、中和した後、ポリビニルブチラール樹脂を水洗し、乾燥させることにより、ポリビニルアセタール樹脂ＡＢを得た。
（合成例２９）
ポリビニルアセタール樹脂ＡＣ（ＰＶＢ樹脂）の合成：
攪拌装置を備えた反応器に、イオン交換水３２８５ｍｌ、平均重合度３０００、けん化度８８．２モル％のポリビニルアルコール３００ｇを入れ、攪拌しながら加熱溶解し、溶液を得た。次に、この溶液に触媒として６０重量％硝酸４７．３ｇを添加し、温度を１０℃に調整した後、攪拌しながらｎ−ブチルアルデヒド１７８．４ｇを添加したところ、白色粒子状のポリビニルブチラール樹脂が析出した。析出してから２０分後に、６０重量％硝酸１４４ｇを添加し、５５℃に加熱し、５７．５℃で２時間熟成させた。次いで、溶液を冷却し、中和した後、ポリビニルブチラール樹脂を水洗し、乾燥させることにより、ポリビニルアセタール樹脂ＡＣを得た。
（合成例３０）
ポリビニルアセタール樹脂ＡＤ（ＰＶＢ樹脂）の合成：
攪拌装置を備えた反応器に、イオン交換水３５２３ｍｌ、平均重合度３０００、けん化度７５．０モル％のポリビニルアルコール３００ｇを入れ、攪拌しながら加熱溶解し、溶液を得た。次に、この溶液に触媒として６０重量％硝酸４５．５ｇを添加し、温度を１０℃に調整した後、攪拌しながらｎ−ブチルアルデヒド１４５．９ｇを添加したところ、白色粒子状のポリビニルブチラール樹脂が析出した。析出してから２０分後に、６０重量％硝酸１４５．３ｇを添加し、６０℃に加熱し、６２．５℃で２時間熟成させた。次いで、溶液を冷却し、中和した後、ポリビニルブチラール樹脂を水洗し、乾燥させることにより、ポリビニルアセタール樹脂ＡＤを得た。
（合成例３１）
ポリビニルアセタール樹脂ＡＥ（ＰＶＢ樹脂）の合成：
攪拌装置を備えた反応器に、イオン交換水４４４０ｍｌ、平均重合度３０００、けん化度８５．８モル％のポリビニルアルコール３００ｇを入れ、攪拌しながら加熱溶解し、溶液を得た。次に、この溶液に触媒として６０重量％硝酸５０．２ｇを添加し、温度を１０℃に調整した後、攪拌しながらｎ−ブチルアルデヒド１６５．８ｇを添加したところ、白色粒子状のポリビニルブチラール樹脂が析出した。析出してから２０分後に、６０重量％硝酸１９７．８ｇを添加し、６５℃に加熱し、６７．５℃で２時間熟成させた。次いで、溶液を冷却し、中和した後、ポリビニルブチラール樹脂を水洗し、乾燥させることにより、ポリビニルアセタール樹脂ＡＥを得た。
（合成例３２）
ポリビニルアセタール樹脂ＡＦ（ＰＶＢ樹脂）の合成：
攪拌装置を備えた反応器に、イオン交換水４４３５ｍｌ、平均重合度３０００、けん化度８２．７モル％のポリビニルアルコール３００ｇを入れ、攪拌しながら加熱溶解し、溶液を得た。次に、この溶液に触媒として６０重量％硝酸５０．２ｇを添加し、温度を１０℃に調整した後、攪拌しながらｎ−ブチルアルデヒド１６８．８ｇを添加したところ、白色粒子状のポリビニルブチラール樹脂が析出した。析出してから２０分後に、６０重量％硝酸１９７．８ｇを添加し、６５℃に加熱し、６７．５℃で２時間熟成させた。次いで、溶液を冷却し、中和した後、ポリビニルブチラール樹脂を水洗し、乾燥させることにより、ポリビニルアセタール樹脂ＡＦを得た。
（合成例３３）
ポリビニルアセタール樹脂ＡＧ（ＰＶＢ樹脂）の合成：
攪拌装置を備えた反応器に、イオン交換水３２９２ｍｌ、平均重合度３０００、けん化度８８．２モル％のポリビニルアルコール３００ｇを入れ、攪拌しながら加熱溶解し、溶液を得た。次に、この溶液に触媒として６０重量％硝酸４７．３ｇを添加し、温度を１０℃に調整した後、攪拌しながらｎ−ブチルアルデヒド１７４．７ｇを添加したところ、白色粒子状のポリビニルブチラール樹脂が析出した。析出してから２０分後に、６０重量％硝酸１４４ｇを添加し、５５℃に加熱し、５７．５℃で２時間熟成させた。次いで、溶液を冷却し、中和した後、ポリビニルブチラール樹脂を水洗し、乾燥させることにより、ポリビニルアセタール樹脂ＡＧを得た。
（実施例１）
第１の層を形成するための組成物Ｘの作製：
ポリビニルアセタール樹脂（ポリビニルアセタール樹脂Ａ）１００重量部と、可塑剤（３ＧＯ）３０重量部と、紫外線遮蔽剤（Ｔｉｎｕｖｉｎ３２６）０．２重量部と、酸化防止剤（ＢＨＴ）０．２重量部とを混合し、第１の層を形成するための組成物Ｘを得た。
第２の層及び第３の層を形成するための組成物Ｙの作製：
ポリビニルアセタール樹脂（ポリビニルアセタール樹脂Ｂ）１００重量部と、可塑剤（３ＧＯ）４０重量部と、紫外線遮蔽剤（Ｔｉｎｕｖｉｎ３２６）０．２重量部と、酸化防止剤（ＢＨＴ）０．２重量部とを混合し、第２の層及び第３の層を形成するための組成物Ｙを得た。
中間膜の作製：
第１の層を形成するための組成物Ｘと、第２の層及び第３の層を形成するための組成物Ｙとを、共押出機を用いて共押出しすることにより、第２の層（厚み１００μｍ）／第１の層（厚み３００μｍ）／第３の層（厚み１００μｍ）の積層構造を有する中間膜（厚み５００μｍ）を作製した。
合わせガラスの作製：
得られた中間膜（多層）を、縦１００ｃｍ×横１００ｃｍに切り出した。次に、２枚のクリアガラス（縦１００ｃｍ×横１００ｃｍ×厚み２ｍｍ）の間に中間膜を挟み込み、真空ラミネーターにて９０℃で３０分間保持し、真空プレスし、積層体を得た。積層体において、ガラスからはみ出た中間膜部分を切り落とし、合わせガラスを得た。
（実施例２〜４及び比較例１）
ポリビニルアセタール樹脂の種類及び含有量、並びに、可塑剤の種類及び含有量を下記の表２に示すように設定したこと以外は実施例１と同様にして、中間膜及び合わせガラスを作製した。
（実施例５）
第１の層及び第４の層を形成するための組成物Ｘの作製：
ポリビニルアセタール樹脂（ポリビニルアセタール樹脂Ｃ）１００重量部と、可塑剤（３ＧＯ）４３重量部と、紫外線遮蔽剤（Ｔｉｎｕｖｉｎ３２６）０．２２重量部と、酸化防止剤（ＢＨＴ）０．２２重量部とを混合し、第１の層及び第４の層を形成するための組成物Ｘを得た。なお、第１の層及び第４の層中のマグネシウム濃度が６０ｐｐｍとなるように、酢酸マグネシウムと２−エチル酪酸マグネシウムとの混合物（酢酸マグネシウム：２−エチル酪酸マグネシウム＝５０重量％：５０重量％）を添加した。
第２の層を形成するための組成物Ｙの作製：
ポリビニルアセタール樹脂（ポリビニルアセタール樹脂Ｐ）１００重量部と、可塑剤（３ＧＯ）６０重量部と、紫外線遮蔽剤（Ｔｉｎｕｖｉｎ３２６）０．３重量部と、酸化防止剤（ＢＨＴ）０．３重量部とを混合し、第２の層を形成するための組成物Ｙを得た。
中間膜の作製：
第１の層及び第４の層を形成するための組成物Ｘと、第２の層を形成するための組成物Ｙとを、共押出機を用いて共押出しすることにより、第１の層（厚み３３０μｍ）／第２の層（厚み１００μｍ）／第４の層（厚み３３０μｍ）の積層構造を有する中間膜（厚み７６０μｍ）を作製した。
合わせガラスの作製：
得られた中間膜（多層）を、縦１００ｃｍ×横１００ｃｍに切り出した。次に、２枚のクリアガラス（縦１００ｃｍ×横１００ｃｍ×厚み２ｍｍ）の間に中間膜を挟み込み、真空ラミネーターにて９０℃で３０分間保持し、真空プレスし、積層体を得た。積層体において、ガラスからはみ出た中間膜部分を切り落とし、合わせガラスを得た。
（実施例６〜３７及び比較例２〜９）
ポリビニルアセタール樹脂の種類及び含有量、並びに、可塑剤の種類及び含有量を下記の表３〜７に示すように設定したこと以外は実施例１と同様にして、中間膜及び合わせガラスを作製した。
（評価）
（１）中間膜の両側の表面のガラス転移温度
実施例及び比較例における最外層に相当する層の各組成、即ち第１の層、第２の層、第３の層及び第４の層の各組成を有する混練物を用意した。得られた混練物をプレス成型機でプレス成型して、厚みが０．３５ｍｍである樹脂膜Ａを得た。得られた樹脂膜Ａを２５℃及び相対湿度３０％の条件で２時間放置した。２時間放置した後に、ＴＡＩＮＳＴＲＵＭＥＮＴＳ社製「ＡＲＥＳ−Ｇ２」を用いて、粘弾性を測定した。治具として、直径８ｍｍのパラレルプレートを用いた。３℃／分の降温速度で１００℃から−１０℃まで温度を低下させる条件、及び周波数１Ｈｚ及び歪１％の条件で測定を行った。得られた測定結果において、損失正接のピーク温度をガラス転移温度Ｔｇ（℃）とした。
また、得られた中間膜を温度２３℃、及び湿度３０％で１ヶ月以上保管した後に、表面層を剥がすことによって単離し、単離された表面層をプレス成型機でプレス成型した成形物のＴｇをＴＡＩＮＳＴＲＵＭＥＮＴＳ社製「ＡＲＥＳ−Ｇ２」を用いて測定してもよい。測定は前段落に記載した条件と同じ条件で行った。
（２）中間膜の引張破断エネルギー
中間膜を幅１０ｍｍ、長さ８ｃｍの試験片に切断し（ＪＩＳ Ｋ６７３２）、引張試験機にチャック間距離４０ｍｍで試験片を取り付け、引張速度２００ｍｍ／分、及びサンプリング間隔２０μｍで引張試験を行った。得られた応力―歪み曲線より、破断エネルギーＹを求めた。破断エネルギーＹは応力―歪み曲線とＸ軸で囲まれた部分の面積を求めることによって算出することができる。面積は隣り合うデータの応力の平均値と隣り合うデータ間の歪み値の積の和で計算することができる。破断エネルギーＺは破断エネルギーＹと試験片の断面積の積で計算することができる。
（３）合わせガラスのパンメル値の測定
得られた合わせガラスを−１８℃±０．６℃の温度に１６時間調整し、この合わせガラスの中央部（縦１５０ｍｍ×横１５０ｍｍの部分）を頭部が０．４５ｋｇのハンマーで打って、ガラスの粒径が６ｍｍ以下になるまで粉砕し、ガラスが部分剥離した後の膜の露出度を測定し、下記表５によりパンメル値を求めた。なお、パンメル値とは、合わせガラス用中間膜とガラス板との接着力の度合いを調べる値であり、合わせガラスを−１８℃±０．６℃の温度に１６時間調整し、この合わせガラスの中央部（縦１５０ｍｍ×横１５０ｍｍの部分）を頭部が０．４５ｋｇのハンマーで打って、ガラスの粒径が６ｍｍ以下になるまで粉砕し、ガラスが部分剥離した後の膜の露出度（面積％）により規定した値であり、表１で定義される。すなわち、パンメル値が高いほど、中間膜とガラスとの接着力が高いことを意味する。
Figure 2016104696
（４）耐貫通性
得られた合わせガラス（縦３０ｃｍ×横３０ｃｍ）を、表面温度が２３℃となるように調整した。次いで、ＪＩＳ Ｒ３２１２：１９９８に準拠して、４ｍの高さから、６枚の合わせガラスに対してそれぞれ、質量２２６０ｇ及び直径８２ｍｍの剛球を、合わせガラスの中心部分に落下させた。６枚の合わせガラス全てについて、剛球が衝突した後５秒以内に剛球が貫通しなかった場合を合格とした。剛球が衝突した後５秒以内に剛球が貫通しなかった合わせガラスが３枚以下であった場合は不合格とした。４枚の場合には、新しく６枚の合わせガラスの耐貫通性を評価した。５枚の場合には、新しく１枚の合わせガラスを追加試験し、剛球が衝突した後５秒以内に剛球が貫通しなかった場合を合格とした。同様の方法で、４．０ｍ、４．５ｍ、５．０ｍ、５．５ｍ、６．０ｍ、６．５ｍ、及び７．０ｍの高さから、６枚の合わせガラスに対してそれぞれ、質量２２６０ｇ及び直径８２ｍｍの剛球を、合わせガラスの中心部分に落下させ、合わせガラスの耐貫通性を評価した。
結果を下記の表２〜７に示す。
Figure 2016104696
Figure 2016104696
Figure 2016104696
Figure 2016104696
Figure 2016104696
Figure 2016104696
１，１Ａ…中間膜
１ａ…第１の表面
１ｂ…第２の表面
２…第１の層
２ａ…第１の表面
２ｂ…第２の表面
３…第２の層
３ａ…外側の表面
４…第３の層
４ａ…外側の表面
５…第４の層
５ａ…外側の表面
１１…合わせガラス
２１…第１の合わせガラス部材
２２…第２の合わせガラス部材
３１…合わせガラス用中間膜

Claims (13)

  1. ３層以上の構造を有する合わせガラス用中間膜であって、
    ポリビニルアセタール樹脂と可塑剤とを含む第１の層と、前記第１の層の第１の表面側に配置されており、かつポリビニルアセタール樹脂と可塑剤とを含む第２の層と、
    前記第２の層の前記第１の層側とは反対の表面側に配置されており、かつポリビニルアセタール樹脂と可塑剤とを含む第４の層とを備え、
    前記第４の層に含まれる前記ポリビニルアセタール樹脂１００重量部に対する前記第４の層に含まれる前記可塑剤の含有量が、前記第２の層に含まれる前記ポリビニルアセタール樹脂１００重量部に対する前記第２の層に含まれる前記可塑剤の含有量よりも少なく、
    中間膜の両側の２つの表面のガラス転移温度が異なる場合、中間膜の両側の２つの表面のガラス転移温度のうち、低い方のガラス転移温度℃をＸとし、中間膜の両側の２つの表面のガラス転移温度が同一である場合、中間膜の両側の２つの表面のガラス転移温度℃をＸとし、中間膜の引張破断エネルギーＪ／ｍｍ２をＹとしたときに、Ｘが２０℃以上、５０℃以下であり、Ｙが（０．０４３Ｘ＋０．８３）Ｊ／ｍｍ２以上である、合わせガラス用中間膜。
  2. 前記第１の層に含まれる前記ポリビニルアセタール樹脂のアセチル化度が２モル％以下である、請求項１に記載の合わせガラス用中間膜。
  3. 前記第１の層に含まれる前記ポリビニルアセタール樹脂のアセタール化度が６８．２モル％以下である、請求項１又は２に記載の合わせガラス用中間膜。
  4. ２層以上の構造を有する中間膜である場合に、前記第１の層に含まれる前記ポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率が、前記第２の層に含まれる前記ポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率よりも高い、請求項１〜３のいずれか１項に記載の合わせガラス用中間膜。
  5. ２層以上の構造を有する中間膜である場合に、前記第１の層に含まれる前記ポリビニルアセタール樹脂１００重量部に対する前記第１の層に含まれる前記可塑剤の含有量が、前記第２の層に含まれる前記ポリビニルアセタール樹脂１００重量部に対する前記第２の層に含まれる前記可塑剤の含有量よりも少ない、請求項１〜３のいずれか１項に記載の合わせガラス用中間膜。
  6. ２層以上の構造を有する中間膜である場合に、前記第１の層に含まれる前記ポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率が前記第２の層に含まれる前記ポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率よりも高く、前記第１の層に含まれる前記ポリビニルアセタール樹脂１００重量部に対する前記第１の層に含まれる前記可塑剤の含有量が、前記第２の層に含まれる前記ポリビニルアセタール樹脂１００重量部に対する前記第２の層に含まれる前記可塑剤の含有量よりも少ない、請求項１〜３のいずれか１項に記載の合わせガラス用中間膜。
  7. 前記ポリビニルアセタール樹脂と前記可塑剤とを含む第１の層と、前記第１の層の前記第１の表面側に配置されており、かつ前記ポリビニルアセタール樹脂と前記可塑剤とを含む前記第２の層と、前記第１の層の前記第１の表面とは反対の第２の表面側に配置されており、かつポリビニルアセタール樹脂と可塑剤とを含む第３の層とを備える、請求項１〜６のいずれか１項に記載の合わせガラス用中間膜。
  8. 前記第１の層に含まれる前記ポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率が前記第２の層に含まれる前記ポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率よりも高く、
    前記第１の層に含まれる前記ポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率が前記第３の層に含まれる前記ポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率よりも高い、請求項７に記載の合わせガラス用中間膜。
  9. 前記第１の層に含まれる前記ポリビニルアセタール樹脂１００重量部に対する前記第１の層に含まれる前記可塑剤の含有量が、前記第２の層に含まれる前記ポリビニルアセタール樹脂１００重量部に対する前記第２の層に含まれる前記可塑剤の含有量よりも少なく、
    前記第１の層に含まれる前記ポリビニルアセタール樹脂１００重量部に対する前記第１の層に含まれる前記可塑剤の含有量が、前記第３の層に含まれる前記ポリビニルアセタール樹脂１００重量部に対する前記第３の層に含まれる前記可塑剤の含有量よりも少ない、請求項７に記載の合わせガラス用中間膜。
  10. 前記第１の層に含まれる前記ポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率が前記第２の層に含まれる前記ポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率よりも高く、
    前記第１の層に含まれる前記ポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率が前記第３の層に含まれる前記ポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率よりも高く、
    前記第１の層に含まれる前記ポリビニルアセタール樹脂１００重量部に対する前記第１の層に含まれる前記可塑剤の含有量が、前記第２の層に含まれる前記ポリビニルアセタール樹脂１００重量部に対する前記第２の層に含まれる前記可塑剤の含有量よりも少なく、
    前記第１の層に含まれる前記ポリビニルアセタール樹脂１００重量部に対する前記第１の層に含まれる前記可塑剤の含有量が、前記第３の層に含まれる前記ポリビニルアセタール樹脂１００重量部に対する前記第３の層に含まれる前記可塑剤の含有量よりも少ない、請求項７に記載の合わせガラス用中間膜。
  11. 前記第４の層に含まれる前記ポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率が前記第２の層に含まれる前記ポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率よりも高い、請求項１〜１０のいずれか１項に記載の合わせガラス用中間膜。
  12. 前記第４の層に含まれる前記ポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率が前記第２の層に含まれる前記ポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率よりも高く、
    前記第４の層に含まれる前記ポリビニルアセタール樹脂１００重量部に対する前記第４の層に含まれる前記可塑剤の含有量が、前記第２の層に含まれる前記ポリビニルアセタール樹脂１００重量部に対する前記第２の層に含まれる前記可塑剤の含有量よりも少ない、請求項１〜１０のいずれか１項に記載の合わせガラス用中間膜。
  13. 第１の合わせガラス部材と、
    第２の合わせガラス部材と、
    請求項１〜１２のいずれか１項に記載の合わせガラス用中間膜とを備え、
    前記合わせガラス用中間膜が、前記第１の合わせガラス部材と前記第２の合わせガラス部材との間に配置されている、合わせガラス。
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