JP2016087485A - テイラー反応装置 - Google Patents

Abstract

【課題】所望の粒子径と粒度分布が得られるテイラー反応装置を提供する。
【解決手段】外筒１と内筒２との間に形成された隙間空間１０で複数本のテイラー渦Ｔが発生するテイラー反応装置Ａであって、隙間空間１０には、テイラー渦Ｔ間の流動を抑制するラビリンス通路７が設けられている。ラビリンス通路７は、外筒１の内周面から内方に突出するように形成された環状の外側遮蔽板６ａと、内筒２の外周面から外方に突出するように形成された環状の内側遮蔽板６ｂとを、軸方向の間隔をあけて設け、通路が屈曲するように形成されている。ラビリンス通路７によりテイラー渦Ｔ同士間のショートパスが抑制されるので、滞留時間の短いまま流出する粒子の割合を低減することができ、同じテイラー渦Ｔの中で粒子が所望の径まで成長してから、次のテイラー渦Ｔへ移るので、最終的には所望の粒子径の粒子と粒子径分布の小さい粒子が得られる。
【選択図】図１

Description

本発明は、テイラー反応装置に関するものである。さらに詳しくは、微粒子を製造するためのテイラー反応装置に関する。

粒度分布に特徴を有するミクロンメートルスケールの微粒子を製造するためには、ガスや溶液の化学反応を利用する“成長法”が一般的に用いられる。この成長法は２段階の工程を踏むものであり、第１段階で微粒子の核を生成させ、第２段階で核を成長させ、所望の粒子径にするものである。この溶液同士の“成長法”では、供給液同士が化学反応を起こす局所的な場所での濃度変化を制御することが重要である。

しかるに、従来から成長法によく利用されている撹拌槽では、ア）撹拌槽内にデッドゾーンが生じる、イ）せん断が弱い、ウ）滞留時間が不均一等、の原因により化学反応の引き起こされる撹拌槽内部の領域において供給液の濃度が不均一となるという欠点があり、そのため所望の粒子径と粒度分布を有する微粒子が得られないことがあった。

このような欠点を解消するため、特許文献１の従来技術ではテイラー反応装置を２台用いることで粒子の成長を制御する方法が提案された。
上記従来技術は、供給液同士を反応させ、核を生成させる第１段目のテイラー反応装置と粒子の結晶成長を行う第２段目のテイラー反応装置の２台を備えている。第１段目のテイラー反応装置における流動状態は、やや斜めのドーナツ状の擬似管路が形成され、供給液は螺旋状に併走して化学反応が引き起こされる。この結果、化学反応の生成箇所における濃度変化を制御し、良好な微粒子の製造を可能としたと説明されている。

しかしながら、特許文献１の従来技術では、テイラー反応装置を２台用いるので、設置スペースが大きくなるとか、２台のテイラー反応装置の間で順序よく化学反応させることが困難とかの問題があり、現実には所望の粒子径や粒度分布を得ることが困難であった。

さらに、上記従来例に限らず、一般にテイラー反応装置では、つぎのような問題があった。
図7に示すように、一般的なテイラー反応装置は、静止させた外筒１０１と回転させる内筒１０２を有し、外筒１０１と内筒１０２との間の隙間空間である槽１１０の一端に供給管１０３を取付け、他端に排出口１０４を設けている。槽１１０に溶液を入れて内筒１０２を回転させると、回転数が一定の範囲内のとき槽１１０内にテイラー渦が発生する。図８（Ａ）に示すように、テイラー渦Ｔはドーナツ状の旋回する流体であり、一つ一つのテイラー渦Ｔは独立した流動体である。そして、隣接するテイラー渦Ｔに対しては、内筒まわりの旋回方向も逆であり、同図（Ｂ）に示すように、各テイラー渦Ｔの断面内の流れも互いに逆向きである。

こうしたテイラー渦が槽１１０内で隣接して何本も発生し、溶液自体は少しづつ隣のテイラー渦に移っていって、溶液同士が撹拌され少しづつ粒子が成長していって最終的には所望の粒径の粒子が排出される。

しかしながら、なかには充分に成長しきらない粒子が次々と隣接するテイラー渦に移っていく、いわゆるショートパスが発生し、所望の粒径に至らない粒子が発生することがあった。
この結果、粒度分布が広がり均一な粒子が得られない等の問題が生じていた。

特開2011−83768号公報

本発明は上記事情に鑑みショートパスを抑制して、所望の粒子径と粒度分布が得られるテイラー反応装置を提供することを目的とする。

第１発明のテイラー反応装置は、外筒と、該外筒内で回転する内筒とを備え、前記外筒と前記内筒との間に形成された隙間空間が複数本のテイラー渦が発生するテイラー渦発生領域であるテイラー反応装置であって、前記隙間空間には、テイラー渦間の流動を抑制するラビリンス通路が設けられていることを特徴とする。
第２発明のテイラー反応装置は、第１発明において、前記ラビリンス通路は、前記外筒の内周面から内方に突出するように形成された環状の外側遮蔽板と、前記内筒の外周面から外方に突出するように形成された環状の内側遮蔽板とを、軸方向の間隔をあけて配置して形成されていることを特徴とする。
第３発明のテイラー反応装置は、第２発明において、前記外側遮蔽板と前記内筒の外周面との間の内側通路における半径方向の通路間隔、および前記内側遮蔽板と前記外筒の内周面との間の外側通路における半径方向の通路間隔が、0.5mm以上、２mm以下であり、前記外側遮蔽板と前記内側遮蔽板との間の縦通路における軸方向の通路間隔は、0.5mm以上であり前記外筒と内筒との間の間隔より小さいことを特徴とする。

第１発明によれば、ラビリンス通路によりテイラー渦同士間のショートパスが抑制されるので、滞留時間の短いまま流出する粒子の割合を低減することができる。このため同じテイラー渦の中で粒子が所望の径まで成長してから、次のテイラー渦へ移るので、最終的には所望の粒子径の粒子と粒子径分布の小さい粒子が得られる。
第２発明によれば、外側遮蔽板と内側遮蔽板との間の縦通路が隣接するテイラー渦間での接触を抑制するが、その細い通路を通じて粒子移動を可能にもするので、ショートパスを抑制しつつ複数本のテイラー渦による連続撹拌を実施できる。
第３発明によれば、内側通路と外側通路の通路間隔が0.5〜2mmであり、縦通路の通路間隔が0.5mm以上であって、外筒と内筒との間の間隔より小さいとテイラー渦間での接触を抑制しながら、粒子移動を可能とし、しかも外側遮蔽板と内側遮蔽板も必要以上の厚さを有しないのでテイラー渦の生成を邪魔せずテイラー渦発生領域を狭めることもない。このため、複数本のテイラー渦による連続撹拌を効率よく実施できる。

本発明の一実施形態に係るテイラー反応装置Ａの断面図である。 図１に示すラビリンス通路の拡大図である。 ラビリンス通路の作用説明図である。 実施例１の計算モデルの説明図である。 実施例１における濃度堆移を示すグラフである。 実施例１と比較例１のテイラー渦内の平均滞留時間を示すグラフである。 従来より一般的なテイラー反応装置の説明図である。 テイラー渦の説明図であって、（Ａ）はドーナツ状流動の説明図、（Ｂ）は断面流れの説明図である。

つぎに、本発明の実施形態を説明する。
まず、図１に基づき、本実施形態におけるテイラー反応装置Ａの基本構造を説明する。
１は外筒で、２は内筒である。外筒１は外板１ａと内板１ｂとから二重筒に構成されており、空洞１ｃは加温媒体を通すために利用される。また、この外筒１は静止状態で用いられる。

内筒２は中実または中空の軸状物であって外筒１内に同心状で挿入されている。そして、モータ等の駆動源に接続されて、回転可能となっている。外筒１の内壁面と内筒２の外表面との間には隙間空間１０が形成されており、その隙間空間１０は筒軸方向に延びている。すなわちドーナツ状の隙間空間１０が長く延びた形状となっている。そして、この隙間空間１０がテイラー渦発生領域であり撹拌槽として機能する。

外筒１の長手方向一端部（図面中の右端部）には供給口３が設けられている。図示のように、フランジ５に形成してもよく、外筒１に設けてもよい。供給口３は外部から隙間空間１０に反応前溶液を供給する導入口である。
外筒１の長手方向他端部（図面中の左端部）には、排出口４が設けられている。排出口４からは隙間空間１０内の反応後溶液が排出される。

本実施形態のテイラー反応装置Ａでは、隙間空間１０内に反応溶液を充填した状態で内筒２を適当な回転数で回転させることにより、隙間空間１０内の溶液にテイラー渦Ｔを生成させ撹拌することができる。

テイラー渦Ｔは、図７および図８に基づき既述したように、隙間空間１０内において生ずるドーナツ状の流動体であって、内筒２のまわりで周方向に流動し、周方向の流れの向きが隣接するテイラー渦Ｔ間で逆向きである。また、各テイラー渦Ｔ，Ｔの断面内でも渦状に流動しているが、その向きも隣接するテイラー渦Ｔ，Ｔ間で逆向きである。

つぎに、本発明に係るテイラー反応装置Ａの特徴を説明する。
本発明では、隙間空間１０にテイラー渦Ｔ間の流動を抑制するラビリンス通路７が設けられたことが特徴である。図１および図２の実施形態では、ラビリンス通路７は外側遮蔽板６ａと内側遮蔽板６ｂとで迷路状通路に構成されたものである。

外側遮蔽板６ａは外筒１（１ｂ）の内周面から内方に突出するように形成された環状のリブで構成されており、内側遮蔽板６ｂは内筒２の外周面から外方に突出するように形成された環状のリブで構成されている。
この外側遮蔽板６ａと内側遮蔽板６ｂとは、いずれも隙間空間１０内に存在しており、内外筒の軸方向における小さな間隔をあけて設けられている。このため、外側遮蔽板６ａの内端と内筒２の外周面との間には内側環状通路７ｉができ、内側遮蔽板６ｂの外端と外筒１（１ｂ）の内周面との間には外側環状通路７ｏができる。さらに外側遮蔽板６ａと内側遮蔽板６ｂとの間には縦通路７ｖができる。これらの内側環状通路７ｉと外側環状通路７ｏと縦通路７ｖとで、２ヵ所でクランク状に屈折する迷路状の通路を構成している。この迷路状通路を本明細書では、ラビリンス通路７という。

ラビリンス通路７の好ましい寸法を図２に基づき説明する。
（半径方向寸法）
外側遮蔽板６ａの内端と内筒２の外周面との間の先端間隔、つまり内側通路７ｉの半径方向における通路間隔ｄ１は0.5〜2mmが好ましい。また、内側遮蔽板６ｂの外端と外筒１（１ｂ）の内周面との間の先端隙間、つまり外側通路７ｏの半径方向における通路間隔ｄ１も、0.5〜2mmが好ましい。通路間隔ｄ１が0.5mmより小さいと、機械的な工作精度から、内筒２を回転させた際に通路間隔ｄ１が小さくなりすぎて、隣接するテイラー渦Ｔからの溶液の流動が過小になって、粒子成長に時間がかかったり、ひどい場合には内外筒と対向する遮蔽板が接触して、テイラー反応装置が故障してしまうなどの不都合が発生する。一方２mmより大きいと隣接するテイラー渦Ｔ間のショートパスが発生しやすくなって、均一な粒子が得られなくなるという不都合が生ずる。これに対し上記範囲だと、上述した不都合は生じず、しかも適量の溶液流動が許容され、連続的なテイラー反応を生じさせることができる。

（軸方向寸法）
外側遮蔽板６ａと内側遮蔽板６ｂとの間の縦通路７ｖの間隔ｄ２、つまり内外筒における軸方向の距離ｄ２は、0.5ｍｍ以上であって外筒１と内筒２との間の間隔ｄ３より小さいことが好ましい。
通路間隔ｄ２が0.5mmより小さいと、機械的な工作精度から、内筒２を回転させた際に通路間隔ｄ２が小さくなりすぎて、隣接するテイラー渦Ｔからの溶液の流動が過小になって、粒子成長に時間がかかったり、ひどい場合には、外側遮蔽板６ａと内側遮蔽板６ｂが接触して、テイラー反応装置が故障してしまうなどの不都合が発生する。一方、通路間隔ｄ２が外筒１と内筒２間の間隔より大きいと、通路間隔ｄ２間に一対のテイラー渦が発生してしまい、結果として隣接するテイラー渦Ｔ間のショートパスが発生しやすくなって、均一な粒子が得られなくなるという不都合が生ずる。これに対し上記範囲だと、上述した不都合は生じず、しかも適量の溶液流動が許容され、連続的なテイラー反応を生じさせることができる。

（リブ厚さ）
外側遮蔽板６ａも内側遮蔽板６ｂも、その厚さｔ１は0.5〜3mmが好ましい。
外側遮蔽板６ａと内側遮蔽板６ｂの厚さｔ１が0.5mmより薄いと強度が不足するため好ましくなく、一方、３mm以上だとテイラー渦発生領域を狭くしてしまうため好ましくない。これに対し、上記範囲だと強度も充分でテイラー渦発生領域を充分に確保できる。
（適用範囲）
上記寸法は、内筒２の外径が80〜90mm、外筒１の内径が90〜100mmの装置において、最も望ましい数値であるが、内筒２外径が90〜100mm位、外筒１内径が100〜110mm位までの大型の装置にも適用でき、さらに、内筒２外径が70〜80mm位、外筒１内径が80〜90mm位までの小型の装置にも適用できる。
すなわち、大きさに極端な違いがない限り、前記寸法を好適範囲として適用することができる。

上記した迷路状のラビリンス通路は流体の通過抵抗が大きいので、図３で示すようにテイラー渦Ｔを構成している大部分の流体がラビリンス通路７によって隣接するテイラー渦Ｔ，Ｔ間の接触を抑制しながら、わずかの流体は隙間を通って隣接するテイラー渦Ｔに流れ込むので、溶液が供給口３から排出口４に至る複数段のテイラー渦Ｔを順々に移っていくことが可能となる。この移動によって、粒子を順々に成長させていくことができる。

図１〜図３に示すラビリンス通路７は、２枚の遮蔽板（外側遮蔽板６ａと内側遮蔽板６ｂ）とで構成したものであったが、これを３枚の遮蔽板で構成してもよい。
たとえば、２枚の外側遮蔽板６ａの間に内側遮蔽板６ｂを配置した構造や、２枚の内側遮蔽板６ｂの間に外側遮蔽板６ｂを配置した構造を用いることができる。
さらに、外側遮蔽板６ａと内側遮蔽板６ｂを交互に配置して４枚以上の環状リブでラビリンス通路を構成してもよい。ただし、遮蔽板の枚数が多い構造では遮蔽板の厚さを薄くして、ラビリンス通路７の軸方向幅を必要以上に大きくしないようにして、テイラー反応領域を狭くしないようにする配慮が必要となる。

図１〜図３に示すラビリンス通路７は１ヵ所に設けたものであるが、隙間空間１０内で２ヵ所以上に設けてもよい。また、その形成位置は隙間空間１０における軸方向において特に制約はなく、性能上好適とされる位置を選択することでよい。

つぎに、実施例に基づき、本発明の効果の実証実験を説明する。
Microsoft社製の表計算ソフトExcelとAnsys社製の３次元流体解析ソフトCFXを用いて、厚み２mmの環状遮蔽板６ａと環状遮蔽板６ｂを距離２mmをあけて設けたときの滞留時間分布を計算した。Ansys社製の流体解析ソフトCFXを用いて図４に示す４分の一短縮モデルを作成した。この４分の一短縮モデルはテイラー管の円断面の４分の一、つまり９０°断面を取り出したモデルである。４分の一短縮モデルの寸法は長さ６０mm,容量100ml外筒１の内径は９６mm、内筒２の外径は８４mmとした。この短縮モデルを用いて流入口にトレーサー粒子を投入して４箇所の測定点おけるトレーサー濃度を１０s間、測定した。４個所の測定点は流入口３と流出口４との間で略均等間隔で配置され、ラビリンス通路７の前後で入側２カ所（測定点１，２）出側２カ所（測定点３，４）とされている。

つぎにMicrosoft社製の表計算ソフトExcelを用いて、テイラー反応装置内部の濃度推移を計算できるモデルを構築した。各々のテイラー渦内部での混合は急激に進行するため、各々のテイラー渦を完全混合状態とした。測定点におけるこの解析モデルを用いて１０s間のトレーサー濃度推移を説明するテイラー渦間の拡散流量Q , 遮蔽板導入箇所での拡散流量Q’を調査した。

図５に示すようにテイラー渦間の拡散流量Q=7[L/min]、導入箇所でのテイラー渦間の拡散流量Q’=0.14[L/min]であれば、測定点１〜４における濃度推移は図６に示すように測定点１，２はほぼ一致し、測定点３，４もほぼ一致するが、測定点１，２と測定点３，４との間の濃度は明確に異なることがわかった。

（実施例１）
これらのパラメーターを用いて外筒１と内筒２の間の空間体積V=100[ml],長さ６０[mm]での滞留時間分布を実施例１として計算した。
（比較例１）
内筒２にラビリンス通路７を設置せず、外筒1に厚み１０mmの環状リブを１枚のみを設置したものを比較例１とし、滞留時間分布を計算した。比較例１でのテイラー渦間の拡散流量Q’を実施例１と同様に計算すると実施例１と同じ0.14[L/min]となった。

（１）拡散流量
外側遮蔽板６ａ，内側遮蔽板６ｂ内のラビリンス通路７を流体が通過する長さを比較すると、実施例１では、軸方向に６mm、半径方向に3.5mm(外筒１と内筒２のクリアランス5.5mmから 外側遮蔽板導入箇所の隙間１mmを２か所差し引いた値)を足し合わせて9.5mmとなった。比較例１では、外側遮蔽板の厚みと同様に１０mmである。つまり、遮蔽板前後でのテイラー渦の間を通過する流体の長さが等しいために拡散流量Q’の値が等しくなったと考えられる。

（２）平均滞留時間
容積を流入量で除した平均滞留時間を比較する。実施例1において4.03minであるが、比較例１では3.58minまで減少した。比較例１では、厚み１０mmの環状リブの設置のために混合領域が実施例１よりも減少したためである。実施例１,比較例１での滞留時間分布を図６に示す。初期流出の割合として、0〜1minまでの滞留時間割合で比較する。

比較例１ではこの領域でピークが高く滞留時間曲線で囲まれた面積が大きいので、初期に流出する量が多いことが分かる。これに対しラビリンス通路７を外筒１と内筒２に導入した実施例１では、ピークが低く滞留時間曲線で囲まれた面積が小さいので初期に流出する量が少ないことが分かる。つまり、実施例１と比較例１では実施例１の方が後半（３min以降）に行くほどグラフの傾斜が緩くなっていることから、粒子の滞留時間が増加するので初期流出が減少する、と理解できる。
具体的に1minまでの初期割合を比較すると、比較例１では16.8%はであったのに対して実施例１では13.1%まで減少した。つまり、ラビリンス通路７を導入した実施例１では、混合領域の減少を抑制しつつ0〜1minまでの初期流出を3〜4%低減した。このことによりショートパスの抑制に効果のあることが分かる。

Ａ テイラー反応装置
Ｔ テイラー渦
１ 外筒
２ 内筒
３ 供給口
４ 排出口
７ ラビリンス通路
６ａ 外側遮蔽板
６ｂ 内側遮蔽板
１０ 隙間空間

Claims (3)

1. 外筒と、該外筒内で回転する内筒とを備え、前記外筒と前記内筒との間に形成された隙間空間が複数本のテイラー渦が発生するテイラー渦発生領域であるテイラー反応装置であって、
   前記隙間空間には、テイラー渦間の流動を抑制するラビリンス通路が設けられている
   ことを特徴とするテイラー反応装置。
2. 前記ラビリンス通路は、前記外筒の内周面から内方に突出するように形成された環状の外側遮蔽板と、前記内筒の外周面から外方に突出するように形成された環状の内側遮蔽板とを、軸方向の間隔をあけて配置して形成されている
   ことを特徴とする請求項１記載のテイラー反応装置。
3. 前記外側遮蔽板と前記内筒の外周面との間の内側通路における半径方向の通路間隔、および前記内側遮蔽板と前記外筒の内周面との間の外側通路における半径方向の通路間隔が、0.5mm以上、２mm以下であり、
   前記外側遮蔽板と前記内側遮蔽板との間の縦通路における軸方向の通路間隔は、0.5mm以上であり前記外筒と内筒との間の間隔より小さい
   ことを特徴とする請求項２記載のテイラー反応装置。