JP2016020486A - 黄色発光蛍光体及びそれを用いた発光素子パッケージ - Google Patents

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Abstract

【課題】本発明は、蛍光体に係り、特に、黄色発光蛍光体及びそれを用いた発光素子パッケージに関する。【解決手段】本発明は、黄色発光蛍光体において、中心波長が５１０〜５５０ｎｍの帯域に位置する光を放出する第１蛍光体と、前記第１蛍光体と混合されて、中心波長が５６０〜６００ｎｍの帯域に位置する光を発光する第２蛍光体と、前記第１及び第２蛍光体と混合されて、中心波長が６１０〜６３０ｎｍの帯域に位置する光を発光し、５５０ｎｍの波長での光吸収率が５０％以下である第３蛍光体とを含んで構成される。【選択図】図７

Description

本発明は、蛍光体に係り、特に、黄色発光蛍光体及びそれを用いた発光素子パッケージに関する。
発光ダイオード（ｌｉｇｈｔ ｅｍｉｔｔｉｎｇ ｄｉｏｄｅ；ＬＥＤ）は、既存の一般照明の中で最も代表的といえる蛍光灯を代替することができる次世代発光素子の候補の一つである。
ＬＥＤは、既存の光源よりも消費電力が少なく、蛍光灯とは異なり水銀を含んでいないので、環境に優しいといえる。また、既存の光源と比較して寿命が長く、応答速度が速いという利点を有する。
このようなＬＥＤは、このＬＥＤから放出される光を吸収して種々の色の光を発する蛍光体と共に用いることができる。このような蛍光体は、通常、黄色、緑色及び赤色光を発光することができる。
白色ＬＥＤは、現在、青色発光ＬＥＤ及び発光波長を変換する蛍光体の構成で作製されている。このような白色ＬＥＤの使用範囲が広がるほど、より効率的なＬＥＤが要求されており、そのためには、蛍光体の発光効率の改善が要求されている。また、これにより、より信頼性に優れたＬＥＤの要求が高まっている。
ＬＥＤに用いられる蛍光体としては、黄色蛍光体であって、酸化物蛍光体である特許文献１に代表されるＹＡＧ蛍光体が知られているが、このようなＹＡＧ蛍光体は、熱安定性が劣り、高温になると、輝度の低下、色座標の変化などの問題が生じ得る。
また、黄色ないし緑色系列の蛍光体として酸化物蛍光体及びシリケート系蛍光体が知られているが、これらは、熱安定性が相対的に低く、耐湿性が悪いため、ＬＥＤパッケージの信頼性に悪影響を与えることがある。
したがって、ＬＥＤと共に白色光を作ることができる高効率の信頼性に優れた蛍光体の開発が要求される。
さらに、青色発光ＬＥＤが高出力化するほど、波長が短波長側へ移動することができ、これによって、短波長においても励起効率の高い黄色発光蛍光体の開発が要求される。
また、ＬＥＤと共に使用されて白色光を作る場合に演色特性に優れた蛍光体の開発が要求される。
米国特許登録第５９９８９２５号
本発明が達成しようとする技術的課題は、高効率、高輝度及び高い演色特性を有する黄色発光蛍光体、及びそれを用いた発光素子パッケージを提供することにある。
上記技術的課題を達成するための第１の観点として、本発明は、黄色発光蛍光体において、中心波長が５１０〜５５０ｎｍの帯域に位置する光を放出する第１蛍光体と、前記第１蛍光体と混合されて、中心波長が５６０〜６００ｎｍの帯域に位置する光を発光する第２蛍光体と、前記第１及び第２蛍光体と混合されて、中心波長が６１０〜６３０ｎｍの帯域に位置する光を発光し、５５０ｎｍの波長での光吸収率が５０％以下である第３蛍光体とを含んで構成されてもよい。
ここで、前記第２蛍光体は、Ｌｉを金属成分として有するα型ＳｉＡｌＯＮ（Ｌｉ−α−ＳｉＡｌＯＮ：Ｅｕ）、及びＣａを金属成分として有するα型ＳｉＡｌＯＮ（Ｃａ−α−ＳｉＡｌＯＮ：Ｅｕ）のうちの少なくともいずれか１つを含むことができる。
ここで、前記第２蛍光体は、下記化学式１で表され、
Figure 2016020486
前記ｍ及びｎは、０≦ｍ≦２及び０≦ｎ≦１のうちの少なくとも１つの条件を満足することができる。
ここで、前記第１蛍光体は、ＢａＹＳｉ4Ｎ7：Ｅｕ、Ｂａ3Ｓｉ6Ｏ12Ｎ2：Ｅｕ、ＣａＳｉ2Ｏ2Ｎ2：Ｅｕ、ＳｒＹＳｉ4Ｎ7：Ｅｕ、Ｃａを金属成分として有するα型ＳｉＡｌＯＮ（Ｃａ−α−ＳｉＡｌＯＮ：Ｙｂ）、ＬｕＡＧ、ＳｒＳｉ2Ｏ2Ｎ2：Ｅｕ、及びβ型ＳｉＡｌＯＮ：Ｅｕのうちの少なくともいずれか１つを含むことができる。
ここで、前記第１蛍光体は、前記第１蛍光体乃至第３蛍光体の合計を１００ｗｔ％としたとき、６２〜７５．８ｗｔ％の含量を有することができる。
ここで、前記第２蛍光体は、前記第１蛍光体乃至第３蛍光体の合計を１００ｗｔ％としたとき、２０〜３５ｗｔ％の含量を有することができる。
ここで、前記第３蛍光体は、前記第１蛍光体乃至第３蛍光体の合計を１００ｗｔ％としたとき、３〜４．２ｗｔ％の含量を有することができる。
ここで、前記第２蛍光体に対する第３蛍光体の割合は、８．６〜２１．０％であってもよい。
ここで、前記第３蛍光体は、ＣａＡｌＳｉＮ3：Ｅｕ、（Ｓｒ，Ｃａ）ＡｌＳｉＮ3：Ｅｕ、Ｓｒ2Ｓｉ5Ｎ8：Ｅｕ、Ｋ2ＳｉＦ6：Ｍｎ、Ｌａ3Ｓｉ6Ｎ11：Ｃｅ、ＳｒＡｌＳｉＮ3：Ｅｕ、ＳｒＣＮ2：Ｅｕ、Ｃａ2Ｓｉ5Ｎ8：Ｅｕ、Ｂａ2Ｓｉ5Ｎ8：Ｅｕ、ＳｒＡｌＳｉ4Ｎ7：Ｅｕ、及び（Ｓｒ，Ｂａ）ＳｉＮ2：Ｅｕのうちの少なくともいずれか１つを含むことができる。
ここで、前記黄色発光蛍光体は、４８０ｎｍ〜７８０ｎｍの波長帯域の発光スペクトルの半値幅が１２０ｎｍ以上であってもよい。
上記技術的課題を達成するための第２の観点として、本発明は、黄色発光蛍光体において、中心波長が５１０〜５５０ｎｍの帯域に位置する光を放出する第１蛍光体と、中心波長が５６０〜６００ｎｍの帯域に位置する光を発光する第２蛍光体と、中心波長が６１０〜６３０ｎｍの帯域に位置する光を発光する第３蛍光体とを含み、前記第１乃至第３蛍光体の混合物は、近紫外線または青色光によって励起されて、４８０〜７８０ｎｍの波長帯域に中心波長が位置するスペクトルの光を発光し、前記スペクトルの半値幅は１２０ｎｍ以上であってもよい。
ここで、前記第３蛍光体は、前記励起光による光の吸収を最小化するように設計することができる。
ここで、前記第３蛍光体は、５５０ｎｍの波長での光吸収率が５０％以下であってもよい。
上記技術的課題を達成するための第３の観点として、本発明は、黄色発光蛍光体において、中心波長が５１０〜５５０ｎｍの帯域に位置する光を放出する第１蛍光体と、中心波長が５６０〜６００ｎｍの帯域に位置する光を発光する第２蛍光体と、中心波長が６１０〜６３０ｎｍの帯域に位置する光を発光する第３蛍光体とを含み、前記第１蛍光体、第２蛍光体及び第３蛍光体の重量比は、前記第１蛍光体乃至第３蛍光体の合計を１００ｗｔ％としたとき、それぞれ６２〜７５．８ｗｔ％、２０〜３５ｗｔ％及び３〜４．２ｗｔ％であることを特徴とする。
上記技術的課題を達成するための第４の観点として、本発明は、上記の黄色発光蛍光体と、前記黄色発光蛍光体を励起させる近紫外線または青色励起光を発光する発光素子とを含む発光素子パッケージを提供することができる。
本発明は、高効率、高輝度及び高い演色特性を有する黄色発光蛍光体、及びそれを用いた発光素子パッケージを提供することができる。
人間の視感特性を示すグラフである。 黄色発光蛍光体を用いて白色発光素子パッケージを具現した例において発光スペクトルを示すグラフである。 赤色蛍光体の励起及び発光スペクトルを示すグラフである。 赤色蛍光体の励起及び発光スペクトルを示すグラフである。 赤色蛍光体の励起及び発光スペクトルを示すグラフである。 本発明の黄色発光蛍光体を用いて白色発光素子パッケージを具現した場合の発光スペクトルを示すグラフである。 本発明の黄色発光蛍光体が用いられた発光素子パッケージの一例を示す断面図である。 本発明の黄色発光蛍光体が用いられた発光素子パッケージの他の例を示す断面図である。 本発明の黄色発光蛍光体を用いて白色光が具現される過程を説明するための図７の一部拡大図である。
以下、添付の図面を参照して、本発明による実施例を詳細に説明すると、次の通りである。
本発明が様々な修正及び変形を許容する上に、その特定の実施例が図面として例示されて示され、以下で詳細に説明される。しかし、本発明を開示された特別な形態に限定しようとする意図ではなく、むしろ、本発明は、特許請求の範囲によって定義された本発明の思想に合致する全ての修正、均等及び代用を含む。
層、領域または基板のような要素が他の構成要素「上（ｏｎ）」に存在すると言及されるとき、これは、直接的に他の要素上に存在したり、またはその間に中間要素が存在してもよいという意味で理解することができる。
たとえ、第１、第２などの用語が、様々な要素、成分、領域、層及び／又は地域を説明するために使用されてもよいが、このような要素、成分、領域、層及び／又は地域は、このような用語によって限定されてはならないということを理解できるであろう。
本発明によれば、近紫外線及び青色励起源による励起効率に優れた緑色、琥珀色（Ａｍｂｅｒ）（以下、アンバーと称する）及び赤色蛍光体を混合して、輝度に優れ、演色性の高い黄色光を具現することができる。
このような黄色発光蛍光体は、中心波長が５１０〜５５０ｎｍの帯域に位置する光を放出する第１蛍光体（緑色蛍光体）と、中心波長が５６０〜６００ｎｍの帯域に位置する光を発光する第２蛍光体（アンバー蛍光体）と、中心波長が６１０〜６３０ｎｍの帯域に位置する光を発光する第３蛍光体（赤色蛍光体）との混合物からなることができる。
以下、第１蛍光体は緑色蛍光体、第２蛍光体はアンバー蛍光体、そして、第３蛍光体は赤色蛍光体と称して説明する。
このような緑色蛍光体、アンバー蛍光体、そして、赤色蛍光体は、以下のような物質を含むことができる。
すなわち、緑色蛍光体は、ＢａＹＳｉ4Ｎ7：Ｅｕ、Ｂａ3Ｓｉ6Ｏ12Ｎ2：Ｅｕ、ＣａＳｉ2Ｏ2Ｎ2：Ｅｕ、ＳｒＹＳｉ4Ｎ7：Ｅｕ、Ｃａを金属成分として有するα（アルファ（α））型ＳｉＡｌＯＮ（Ｃａ−α−ＳｉＡｌＯＮ：Ｙｂ）、ＬｕＡＧ、ＳｒＳｉ2Ｏ2Ｎ2：Ｅｕ、及びβ（ベータ）型ＳｉＡｌＯＮ：Ｅｕのうちの少なくともいずれか１つを含むことができる。
このような緑色蛍光体は、上述した中心波長が５１０〜５５０ｎｍの帯域に位置する光を放出することができる。
ここで、ＬｕＡＧは、Ｌｕ3Ａｌ5Ｏ12：Ｃｅの化学式として知られており、β型ＳｉＡｌＯＮは、Ｓｉ6-zＡｌzＯzＮ8-zの基本構造式にＥｕが添加された化学式で表現することができる。
アンバー蛍光体は、Ｌｉを金属成分として有するα型ＳｉＡｌＯＮ（Ｌｉ−α−ＳｉＡｌＯＮ：Ｅｕ）、及びＣａを金属成分として有するα型ＳｉＡｌＯＮ（Ｃａ−α−ＳｉＡｌＯＮ：Ｅｕ）のうちの少なくともいずれか１つを含むことができる。
このようなアンバー蛍光体は、上述した中心波長が５６０〜６００ｎｍの帯域に位置する光を発光することができる。
赤色蛍光体は、ＣａＡｌＳｉＮ3：Ｅｕ、（Ｓｒ，Ｃａ）ＡｌＳｉＮ3：Ｅｕ（ＳＣＡＳＮ）、Ｓｒ2Ｓｉ5Ｎ8：Ｅｕ、Ｋ2ＳｉＦ6：Ｍｎ、Ｌａ3Ｓｉ6Ｎ11：Ｃｅ、ＳｒＡｌＳｉＮ3：Ｅｕ、ＳｒＣＮ2：Ｅｕ、Ｃａ2Ｓｉ5Ｎ8：Ｅｕ、Ｂａ2Ｓｉ5Ｎ8：Ｅｕ、ＳｒＡｌＳｉ4Ｎ7：Ｅｕ、及び（Ｓｒ，Ｂａ）ＳｉＮ2：Ｅｕのうちの少なくともいずれか１つを含むことができる。
このような赤色蛍光体は、中心波長が６１０〜６３０ｎｍの帯域に位置する光を発光することができる。
このような緑色蛍光体、アンバー蛍光体及び赤色蛍光体は、主に窒化物蛍光体または酸窒化物蛍光体を例に挙げたが、これら以外の他の蛍光体を用いてもよいことはもちろんである。
ここで、アンバー蛍光体は、下記化学式１で表され、ｍ及びｎは、０≦ｍ≦２及び０≦ｎ≦１のうちの少なくとも１つの条件を満足することができる。
Figure 2016020486
一方、赤色蛍光体は、５５０ｎｍの波長での光吸収率が５０％以下であってもよい。すなわち、５５０ｎｍの波長の光によって励起される割合は５０％以下であってもよい。これについての詳細は後述する。
このような特徴を有する緑色蛍光体、アンバー蛍光体及び赤色蛍光体の混合によって具現される黄色発光蛍光体は、４８０ｎｍ〜７８０ｎｍの波長帯域の発光スペクトルの半値幅が１２０ｎｍ以上であり得る。これは、光の演色性が大きく増加することを意味することができる。
ここで、緑色蛍光体は、緑色蛍光体、アンバー蛍光体及び赤色蛍光体の合計を１００ｗｔ％（重量比）とした時、６２〜７５．８ｗｔ％の含量を有することができる。
ここで、アンバー蛍光体は、緑色蛍光体、アンバー蛍光体及び赤色蛍光体の合計を１００ｗｔ％としたとき、２０〜３５ｗｔ％の含量を有することができる。
ここで、赤色蛍光体は、緑色蛍光体、アンバー蛍光体及び赤色蛍光体の合計を１００ｗｔ％としたとき、３〜４．２ｗｔ％の含量を有することができる。
一方、アンバー蛍光体に対する赤色蛍光体の割合は、８．６〜２１．０％であってもよい。
このような緑色蛍光体、アンバー蛍光体及び赤色蛍光体の混合物は、近紫外線または青色光によって励起されて、高い輝度の黄色光を発光することができる。また、このような黄色光は、励起光である青色光と混合されて、高い輝度と高い演色性を有する白色光を発光することができる。このような近紫外線または青色光において励起率に優れることで、高効率の蛍光体特性を発揮することができる。
金属成分としてＣａを有するα型ＳｉＡｌＯＮは、発光中心波長が約６００ｎｍであるが、上述したように、中心波長が５５０〜５９０ｎｍの帯域であるＬｉ−α−ＳｉＡｌＯＮを用いる場合、同じピーク強度を有する発光に対して視感特性を約２５％高めることができる。より好ましくは、中心波長が５７８〜５８８ｎｍの帯域に位置する光が発光できるようにすれば、視感特性はより向上することができる。また、５５０〜５６０ｎｍの帯域で吸収量が調節された赤色蛍光体を混合して、輝度を高めると共に、演色性をより向上させることができる。しかし、上述したように、場合によって、中心波長が５６０〜６００ｎｍの帯域に位置する光を放出する蛍光体の場合にも、本発明の特性を達成することができる。
図１は、人間の視感特性を示すグラフ（Ｐｈｏｔｏｎｉｃ ｃｕｒｖｅ）である。
図示のように、人間の視感度の値は約５５５ｎｍの波長で最大値を有する。すなわち、同じ強度の光に対して、人間は５５５ｎｍの波長帯域の光を最も強いものと感知する。
したがって、通常、約６００ｎｍの発光中心波長を有するα型ＳｉＡｌＯＮに比べて、本発明で用いられる中心波長が５５０〜５９０ｎｍの帯域であるＬｉ−α−ＳｉＡｌＯＮは、優れた視感特性を有することができる。
すなわち、同じ強度の光に対してより明るく感知できるので、このような発光波長の調節は、輝度が増加する効果として作用することができる。
このような本発明のアンバー蛍光体として用いることができるＬｉ−α−ＳｉＡｌＯＮは、同じピーク強度の発光に対して、Ｃａ−α−ＳｉＡｌＯＮに比べて視感特性が約２５％向上することができる。
本発明では、中心波長が５５０〜５９０ｎｍの帯域である発光を具現するために、ＳｉＡｌＯＮの合成時にＬｉの置換量を調節し、酸素（Ｏｘｙｇｅｎ）の量を調節することができる。
表１は、このようなアンバー蛍光体の具現時に、酸素の含量ｎ(化学式１での値）を調節して得た蛍光体の発光波長（ピーク波長）及び発光輝度を示している。
このような発光のために、化学式１においてｍ及びｎは、０≦ｍ≦２及び０≦ｎ≦１のうちの少なくとも１つの条件を満足することができる。また、化学式１においてｘは、活性剤（Ｅｕ）の含量を示し、金属イオン（リチウム（Ｌｉ）及びアルミニウム（Ａｌ））と１０％以内の範囲で置換されることが一般的である。すなわち、ｘは、０．０１〜０．１の間の値を有することができる。
Figure 2016020486
表１に示すように、アンバー蛍光体の酸素（Ｏｘｙｇｅｎ）の含量に応じて発光波長が変更されることがわかる。すなわち、酸素（Ｏｘｙｇｅｎ）の含量ｎが０である場合に５８８ｎｍの発光波長を有し、このときの発光輝度は９５％を有することがわかり、酸素の含量ｎが１である場合、発光波長は５７８ｎｍまで低くなり得ることがわかる。
そして、追加的な視感特性を通じた発光効率の改善のために、酸素（Ｏｘｙｇｅｎ）の含量ｎを１≦ｎ≦２の間で変化させる場合、発光波長を５６０ｎｍまで変化させることが可能である。このように、酸素の含量を調整することによって、特に酸素の含量を増加させることによって、発光波長が短波長へ移動することが容易となり得る。
表１を見ると、酸素（Ｏｘｙｇｅｎ）の含量ｎが０．１であり、発光波長が５８３ｎｍであるとき、発光輝度が最も高いことがわかる。
以上で説明したように、本発明では、緑色発光蛍光体である第１蛍光体とアンバー色の発光蛍光体である第２蛍光体とを混合することで、輝度に優れた黄色光を具現することができる。
また、緑色蛍光体及びアンバー蛍光体のそれぞれの発光波長及び混合割合を調節することによって発光輝度を向上させることができる。これと共に、光源の演色性を示す演色評価指数（ｃｏｌｏｒ ｒｅｎｄｅｒｉｎｇ ｉｎｄｅｘ；ＣＲＩ）を共に改善することができる。
このような演色評価指数（ＣＲＩ）は、光源の演色性を表すことを目的とした指数であって、試料光源下で物体の色知覚が、規定された基準光下で同じ物体の色知覚に合致する程度を数値化したものである。
表２は、このように緑色蛍光体とアンバー蛍光体とを混合して輝度及びＣＲＩを向上させることができることを示している。
Figure 2016020486
すなわち、従来の黄色蛍光体（Ｙｅｌｌｏｗ蛍光体；一般的に多く用いられるＹＡＧ蛍光体を示す。）及びＣａ−α−ＳｉＡｌＯＮを用いて黄色発光蛍光体を具現した場合と比較して、本発明の緑色（Ｇｒｅｅｎ）蛍光体（５３５ｎｍのピーク波長を有する場合）及びアンバー（Ａｍｂｅｒ）蛍光体（５８３ｎｍのピーク波長を有する場合）を用いることによって、発光輝度及びＣＲＩを従来の黄色蛍光体に比べて向上させることができることがわかる。
図２は、黄色発光蛍光体を用いて白色発光素子パッケージを具現した場合の一例としての発光スペクトルを示すグラフである。
図２で示すように、青色励起光と、この青色光によって黄色発光蛍光体が励起されて発光した黄色光とが混合されて、優れた品質の白色光を発散できることがわかる。
すなわち、このような黄色発光蛍光体（Ｇｒｅｅｎ＋５８３ｎｍ Ａｍｂｅｒ）の例は、従来の黄色発光蛍光体（Ｙｅｌｌｏｗ）及び他の例（Ｇｒｅｅｎ＋６００ｎｍ Ａｍｂｅｒ）に比べて向上した光の特性を示している。
このように、黄色発光帯域において光の強度及び視感度に優れることで、近紫外線または青色発光素子と共に高品質の白色光を作り出すことができる。
以上のように、緑色蛍光体とアンバー蛍光体との組み合わせで黄色発光を具現した発光素子パッケージは、視感効率に優れた５５５ｎｍの波長の周辺でピーク（ｐｅａｋ）の強度が強いという利点がある。
しかし、図２に示すように、発光素子パッケージのスペクトル（ｓｐｅｃｔｒｕｍ）を見ると、５００〜６００ｎｍの帯域の波長の半値幅が、高品質照明の観点で十分に広くないことがある。
したがって、照明において高品位のカラー表現を具現するために、可視光波長領域（３８０ｎｍ〜７８０ｎｍの帯域）で均一なピーク強度の具現を必要とすることがある。これを通じて、光の演色評価指数（ＣＲＩ）で表現される演色特性を太陽光に近い水準に改善することができる。
また、このような広いスペクトルを有する発光素子パッケージの具現を通じて、これを利用するディスプレイにおいて広色域の色を表現することができる。
上述したように、このような演色評価指数（ＣＲＩ）は、光源の演色性を表すことを目的とした指数であって、これは、試料光源下で物体の色知覚が、規定された基準光下で同じ物体の色知覚に合致する程度を数値化したものである。
照明での演色評価指数は、色を認識する視覚的環境が、どのくらい太陽光下での環境と似ているかを表した数値であって、具体的に、テスト光源での物体の反射色が、基準光での反射色と一致する程度を数値化して照明の品質を表している。
上述した緑色蛍光体とアンバー蛍光体との混合を通じて黄色蛍光体を具現する場合よりも演色特性を改善するためには、発光スペクトルをさらに広い形態に変更して、可視光波長領域（３８０ｎｍ〜７８０ｎｍ）において均一なピーク強度が分布できるように具現することができる。
このような形態でスペクトルを改善するために、緑色蛍光体とアンバー蛍光体に長波長の赤色蛍光体を添加して混合蛍光体を具現することができる。これによって、５８０ｎｍ以上の長波長でのスペクトルが増加することができ、均一なピーク強度を具現することができる。
また、このような赤色蛍光体の混合に対するカラーバランス（ｃｏｌｏｒ ｂａｌａｎｃｅ）を合せるために、緑色蛍光体の含量を増加させることができる。すなわち、上記のように、赤色蛍光体の混合によって５５０ｎｍを基準として長波長（５５０ｎｍ以上）のスペクトルが増加し得るので、カラーバランスのために短波長（５５０ｎｍ以下）の緑色蛍光体の含量を増加させることができる。
一方、図３に示すように、赤色蛍光体は、青色励起光以外に、緑色蛍光体及びアンバー蛍光体の発光、そして、これら発光の混合光である黄色発光を吸収（励起）して発光することができる。
図３において、左側の点線は励起（Ｅｘｃｉｔａｔｉｏｎ）スペクトル、即ち、赤色蛍光体が吸収する光のスペクトルを表し、右側の実線は発光（Ｅｍｉｓｓｉｏｎ）スペクトルを表している。
したがって、このような赤色蛍光体の励起スペクトルを調節して具現することによって、この赤色蛍光体による青色励起光以外の光の吸収を最小化することができる。これによって、黄色蛍光体の発光効率が減少しないようにすることができ、結果的に、演色性を向上させながら、発光効率を共に増加させることができる。
そのために、赤色蛍光体の５５０ｎｍの波長での吸収強度（Ｉｎｔｅｎｓｉｔｙ）を５０％以下となるように調整することができる。すなわち、赤色蛍光体の吸収スペクトル強度の５０％となる地点を５５０ｎｍの波長以下に調整することで、緑色、アンバー及び黄色蛍光体の発光の吸収を最小化することができる。
このような赤色蛍光体の設計を詳細に説明すると、次の通りである。
上述したように、演色性を改善するなどの発光特性向上のために赤色蛍光体を混合する場合、図４に示すように、励起光以外の蛍光体による発光波長帯域（例えば、緑色の５３０ｎｍ及び黄色の５６０ｎｍ）の光を吸収することになるため、光の輝度低下を招くことがある。
このような現象を最小化するために、赤色蛍光体の励起スペクトルを短波長へ移動させて、５５０ｎｍの帯域以下で光の吸収量を５０％となるようにして、励起光以外の光の吸収を最小化して設計することができる。
図４では、各赤色発光波長による励起（吸収）スペクトル（Ｅｘｃｉｔａｔｉｏｎ ｓｐｅｃｔｒｕｍ）の例を示している。また、図５では、ピーク波長が異なる赤色蛍光体のスペクトルの例を示している。
このような例において、６１０ｎｍのピーク波長を有する赤色蛍光体は、５５０ｎｍの波長で吸収率が５０％以下であることがわかる。正確には、５４７ｎｍの波長で吸収率が５０％となることがわかる。また、６３０ｎｍのピーク波長を有する赤色蛍光体は、５６４ｎｍの波長で吸収率が５０％となり、６５０ｎｍのピーク波長を有する赤色蛍光体は、５８５ｎｍの波長で吸収率が５０％となり、６６０ｎｍのピーク波長を有する赤色蛍光体は、６００ｎｍの波長で吸収率が５０％となることがわかる。
このような設計を通じて、５５０ｎｍの波長で吸収率が５０％以下である６１０ｎｍのピーク波長を有する赤色蛍光体を用いると、励起光以外の光による吸収を最小化できることがわかる。しかし、場合によって、上記の例において、６３０ｎｍ、６５０ｎｍ及び６６０ｎｍのピーク波長を有する赤色蛍光体を用いることもできる。
このように、赤色蛍光体の吸収率を調節することができ、また、調節された赤色蛍光体のピーク波長による蛍光体を選択することで、演色性を向上させながら発光効率を共に増加させることができる。
＜実施例＞
表３は、蛍光体の含量比によるＣＲＩ及び相対光束を示す。
Figure 2016020486
表３では、緑色（Ｇｒｅｅｎ）蛍光体、ピーク波長５８０ｎｍのアンバー（Ａｍｂｅｒ）蛍光体及びピーク波長６１０ｎｍの赤色蛍光体を混合して黄色蛍光体を具現し、これら蛍光体の含量によるＣＲＩ及び相対光束を表している。
ここで、緑色蛍光体としてＬｕＡＧ、アンバー蛍光体としてＬｉ−α−ＳｉＡｌＯＮ、そして、赤色蛍光体として、励起波長が調節されたＳＣＡＳＮ（（Ｓｒ，Ｃａ）ＡｌＳｉＮ3：Ｅｕ）を用いた例を示している。
このような物質を用いた場合、条件３のように、アンバー蛍光体に対する赤色蛍光体の割合が１２．７％である場合に、最適のＣＲＩ及び発光効率（相対光束）を示すことがわかる。ここで発光効率は、相対的な値であって、条件３の場合を１００％とした場合の相対的な値を示す。
また、このときの緑色蛍光体、アンバー蛍光体及び赤色蛍光体の重量比率は、それぞれ６７．７ｗｔ％、２８．６６ｗｔ％及び３．６４ｗｔ％である。このとき、このような重量比率は、小数点第２位で四捨五入すると、それぞれ６７．７ｗｔ％、２８．７ｗｔ％及び３．６ｗｔ％となり、このような値によるＣＲＩ及び相対光速も十分に意味のある値を有することができる。例えば、このような四捨五入した値は、ＣＲＩ及び相対光束の観点で最適の重量比に対する誤差範囲内にあり得る。
しかし、その他の場合も、蛍光体として具現されるのに意味を有することができるＣＲＩ及び発光効率の値を有することができる。すなわち、表３に示すように、緑色蛍光体の重量比率が６２〜７５．８ｗｔ％である場合、アンバー蛍光体が２０〜３５ｗｔ％である場合、そして、赤色蛍光体が３〜４．２ｗｔ％である場合に意味を有することができる。
また、アンバー蛍光体に対する赤色蛍光体の割合は８．６〜２１．０％である場合に、発光素子パッケージに適用時にＣＲＩまたは発光効率が相対的に増加できる意味のある値として考慮することができる。
表４は、表３で最適のＣＲＩ及び発光効率（相対光束）を有する割合を有する場合と、他の蛍光体とを比較したＣＲＩ及び相対光束を表している。
Figure 2016020486
比較となる黄色蛍光体（Ｙｅｌｌｏｗ）は、条件１において示されるＹＡＧ蛍光体の例を示しており、このようなＹＡＧ蛍光体は、ＣＲＩが６７、相対光束が１０３％であることがわかる。
また、条件２において示される、緑色蛍光体と６００ｎｍのピーク波長を有するアンバー蛍光体を共に用いた場合には、ＣＲＩが７４に増加するが、相対光束はむしろ減少することがわかる。
一方、緑色蛍光体と５８０ｎｍのピーク波長を有するアンバー蛍光体を用いる場合には、ＣＩＲが７１で条件１のＹＡＧ蛍光体に比べて増加することがわかり、相対光束もまた１０３％に増加することがわかる。
比較例として、条件４において示される、緑色蛍光体、５８０ｎｍのピーク波長を有するアンバー蛍光体及び６３０ｎｍのピーク波長を有する赤色蛍光体を用いる場合には、ＣＲＩが７４に上昇するが、相対光束は１００％に減少したことがわかる。
しかし、条件５において示される、本実施例による緑色蛍光体、５８０ｎｍのピーク波長を有するアンバー蛍光体及び６１０ｎｍのピーク波長を有する赤色蛍光体を用いる場合には、ＣＩＲが７４に上昇し、相対光束は１０３％であって、ＹＡＧ蛍光体に比べて小さくならなかったことがわかる。ここで、条件５の相対光束は、ＹＡＧ蛍光体に合せて同様に１０３％と表現され、その他には、表３の条件３と同一の状態を示している。
図６は、本発明の黄色発光蛍光体を用いて白色発光素子パッケージを具現した場合の発光スペクトルを示すグラフである。
図６に示したように、４３０ｎｍの波長付近の青色光と、この青色光によって本発明による黄色発光蛍光体が励起されて発光した黄色光とが混合されて、優れた品質の白色光を発散できることがわかる。
すなわち、本発明の黄色発光蛍光体（Ｇｒｅｅｎ＋Ａｍｂｅｒ＋Ｒｅｄ）は、比較例（Ｇｒｅｅｎ＋Ａｍｂｅｒ）に比べて向上した光の特性を示している。
このように、比較例に比べて光の強度及び視感度が低下しないことがわかり、近紫外線または青色発光素子と共に高品質の白色光を作り出すことができる。
このような比較例の場合は、図２に示したように、既にＹＡＧのような通常の黄色蛍光体に比べて向上した特性を示す。
ところで、図示のように、本発明の黄色発光蛍光体によるスペクトルは、可視光波長領域（３８０ｎｍ〜７８０ｎｍ）において相対的に均一なピーク強度が分布することがわかり、このように、発光スペクトルがさらに広い形態に変更されて、演色特性が向上することがわかる。
このように、近紫外線または青色光によって励起されて４８０〜７８０ｎｍの波長帯域に位置する広い形態のスペクトルの光を発光することがわかり、このようなスペクトルの半値幅は、１１８ｎｍである比較例の場合よりも広い１２０ｎｍ以上の値を有することがわかる。具体的には、本例において、本発明による黄色蛍光体の発光スペクトルの半値幅は１３１ｎｍを有することがわかる。
以上で説明したように、本発明によって優れた発光特性を有する黄色発光蛍光体を提供することができ、このような黄色発光蛍光体は、光束（輝度）の低下を最小化し、演色評価指数（ＣＲＩ）が向上することがわかる。
また、このような方法でＣＲＩ ８０以上の高演色性を有する発光体の設計に用いることができ、これによって、演色特性（ＣＲＩ）を太陽光に近い水準に改善することができると思われる。
そして、本発明の連続スペクトルの設計によって演色評価指数を向上させることができ、そのための蛍光体の最適の混合比率を提供することによって、広いスペクトルを有する発光体（例えば、発光素子パッケージ）の具現を通じてディスプレイにおいて広色域の色を表現することができる。
＜発光素子パッケージ＞
図７は、本発明の黄色発光蛍光体が用いられた発光素子パッケージの一例を示す断面図である。図７は、本発明の一実施例に係るランプ型の発光素子パッケージ１００の例を示している。
このようなランプ型の白色発光素子パッケージ１００は、一対のリードフレーム１１０，１２０と、電圧の印加によって光を発生させる発光素子１３０とを含む。
発光素子１３０は、ワイヤ１４０によってリードフレーム１１０，１２０と電気的に接続され、発光素子１３０上には光透過性樹脂１５０がモールディングされる。このような発光素子１３０は、近紫外線または青色光を発光することができる。
また、近紫外線発光素子の代わりに、同じ波長領域に主発光ピークを有する発光素子として、レーザーダイオード、面発光レーザーダイオード、無機電界発光素子、有機電界発光素子などを用いてもよい。本発明では、好ましい応用例として、窒化物半導体発光ダイオードが用いられる例を示している。図７において発光素子１３０は、概略的に表現されており、水平型または垂直型窒化物半導体発光ダイオードの両方とも用いることができる。
このような光透過性樹脂１５０には、蛍光体１７０，１７１，１７２（図９参照）が分散して備えられてもよく、光透過性樹脂１５０上には、素子全体の外部空間を仕上げる外装材１６０が備えられてもよい。
ここで用いられる蛍光体１７０，１７１，１７２は、それぞれ、上記で説明した第１蛍光体（緑色蛍光体）１７０、第２蛍光体（アンバー蛍光体）１７１及び第３蛍光体（赤色蛍光体）１７２を含んで発光素子１３０によって発光されて黄色光を発光することができる。これに、場合によって他の蛍光体がさらに混合されて用いられてもよい。このような蛍光体は、場合によって、２種類以上が備えられてもよい。
モールディング部材として用いられる光透過性樹脂１５０は、光透過エポキシ樹脂、シリコン樹脂、ポリイミド樹脂、尿素樹脂、アクリル樹脂などを用いることができる。好ましくは、光透過エポキシ樹脂または光透過シリコン樹脂などを用いることができる。
本実施例の光透過性樹脂１５０は、発光素子１３０の周囲を全体的にモールディングしてもよいが、必要に応じて、発光部位に部分的にモールディングされて備えられてもよい。
すなわち、高出力発光素子の場合には、発光素子１３０の大型化により、全体的にモールディングする場合に、光透過性樹脂１５０に分散される蛍光体１７０，１７１，１７２の均一な分散に不利であるからである。この場合、発光部位に部分的にモールディングすることが有利であり得る。
図８は、本発明の黄色発光蛍光体が用いられた発光素子パッケージの他の例を示す断面図である。図８は、表面実装型発光素子パッケージ２００を示している。
本発明の一実施例に係る表面実装型発光素子パッケージ２００は、図８に示したように、正極及び負極のリードフレーム２１０，２２０が備えられ、この正極及び負極のリードフレーム２１０，２２０のいずれか１つの上に位置して電圧の印加によって光を発生させる発光素子２４０を含む。このような発光素子２４０は、発光ダイオードまたはレーザーダイオードを用いることができる。
図８では、水平型構造を有する発光素子２４０の例を示しているが、垂直型構造の発光素子が用いられてもよいことはもちろんである。
このような発光素子２４０は、ワイヤ２５０によってリードフレーム２１０，２２０と電気的に接続され、発光素子２４０上には光透過性樹脂２６０がモールディングされる。このようなリードフレーム２１０，２２０は、パッケージボディー２３０によって固定することができ、パッケージボディー２３０は反射カップ形状を提供することができる。
また、このような光透過性樹脂２６０には、蛍光体２７０，２７１，２７２が分散して構成されてもよい。
ここに使用される蛍光体２７０，２７１，２７２は、上記で説明した第１蛍光体２７０、第２蛍光体２７１及び第３蛍光体２７３が混合されて分散されて用いられてもよく、これら以外に他の蛍光体が共に分散されて備えられてもよい。このような蛍光体は、場合によって、２種類以上が備えられてもよい。
モールディング部材として用いられる光透過性樹脂２６０は、光透過エポキシ樹脂、シリコン樹脂、ポリイミド樹脂、尿素樹脂、アクリル樹脂などを用いることができる。好ましくは、光透過エポキシ樹脂または光透過シリコン樹脂などを用いることができる。
このような光透過性樹脂２６０は、発光素子２４０の周囲を全体的にモールディングしてもよいが、必要に応じて、発光部位に部分的にモールディングすることも可能である。
その他に説明されていない部分は、図７を参照して説明した事項と同じ事項が適用されてもよい。
上記で詳細に説明した本発明に係る発光素子パッケージ１００，２００は、白色発光パッケージとして具現可能である。
図９は、図７の一部拡大図であって、白色光が具現される過程を説明すると、次の通りである。このような説明は、図８で示す場合にもそのまま適用することができる。
発光素子１３０から出射される近紫外線または青色光に該当する４００〜４８０ｎｍの波長領域の青い光が蛍光体１７０，１７１，１７２を通過することになる。
ここに、一部の光は蛍光体１７０，１７１，１７２を励起させることで、図６に示したような、発光波長の中心が５００〜６００ｎｍの範囲の主要ピークを有する光を発生させ、残りの光は青い光でそのまま透過させる。
このとき、発光素子１３０から放出される光は、図示のように、それぞれの蛍光体１７０，１７１，１７２を励起させ、これら蛍光体から光ａ，ｂ，ｃが放出されて混合されることで、黄色光を放出することができ、このような黄色光は、発光素子１３０の青色光と混合されて白色光を放出することができる。
その結果、４００〜７００ｎｍの広い波長のスペクトルを有する白色光を発光することになる。このとき、赤色蛍光体１７２によってさらに広いスペクトルが形成され、これによって、演色性に優れた高品質の光を具現することができる。
一方、本明細書と図面に開示された本発明の実施例は、理解を助けるために特定の例を提示したものに過ぎず、本発明の範囲を限定しようとするものではない。ここに開示された実施例以外にも、本発明の技術的思想に基づく他の変形例が実施可能であるということは、本発明の属する技術分野における通常の知識を有する者にとって自明である。
１００ 白色発光素子パッケージ
１１０，１２０、２１０、２２０ リードフレーム
１３０，２４０ 発光素子
１４０，２５０ ワイヤ
１５０，２６０ 光透過性樹脂
１７０、１７１、１７２，２７０、２７１、２７２ 蛍光体
２００ 表面実装型発光素子パッケージ
２３０ パッケージボディー

Claims (20)

  1. ＢａＹＳｉ4Ｎ7：Ｅｕ、Ｂａ3Ｓｉ6Ｏ12Ｎ2：Ｅｕ、ＣａＳｉ2Ｏ2Ｎ2：Ｅｕ、ＳｒＹＳｉ4Ｎ7：Ｅｕ、Ｃａを金属成分として有するα型ＳｉＡｌＯＮ（Ｃａ−α−ＳｉＡｌＯＮ：Ｙｂ）、Ｌｕ3Ａｌ5Ｏ12：Ｃｅ、ＳｒＳｉ2Ｏ2Ｎ2：Ｅｕ、及びβ型ＳｉＡｌＯＮ：Ｅｕのうちの少なくともいずれか１つを含み、中心波長が５１０〜５５０ｎｍの帯域に位置する光を放出する第１蛍光体と、
    Ｌｉを金属成分として有するα型ＳｉＡｌＯＮ（Ｌｉ−α−ＳｉＡｌＯＮ：Ｅｕ）、及びＣａを金属成分として有するα型ＳｉＡｌＯＮ（Ｃａ−α−ＳｉＡｌＯＮ：Ｅｕ）のうちの少なくともいずれか１つを含み、前記第１蛍光体と混合されて、中心波長が５６０〜６００ｎｍの帯域に位置する光を発光する第２蛍光体と、
    ＣａＡｌＳｉＮ3：Ｅｕ、（Ｓｒ，Ｃａ）ＡｌＳｉＮ3：Ｅｕ、Ｓｒ2Ｓｉ5Ｎ8：Ｅｕ、Ｋ2ＳｉＦ6：Ｍｎ、Ｌａ3Ｓｉ6Ｎ11：Ｃｅ、ＳｒＡｌＳｉＮ3：Ｅｕ、ＳｒＣＮ2：Ｅｕ、Ｃａ2Ｓｉ5Ｎ8：Ｅｕ、Ｂａ2Ｓｉ5Ｎ8：Ｅｕ、ＳｒＡｌＳｉ4Ｎ7：Ｅｕ、及び（Ｓｒ，Ｂａ）ＳｉＮ2：Ｅｕのうちの少なくともいずれか１つを含み、前記第１及び第２蛍光体と混合されて、中心波長が６１０〜６３０ｎｍの帯域に位置する光を発光し、５５０ｎｍの波長での光吸収率が５０％以下である第３蛍光体とを含んで構成される、黄色発光蛍光体。
  2. 前記第２蛍光体は、Ｌｉを金属成分として有するα型ＳｉＡｌＯＮ（Ｌｉ−α−ＳｉＡｌＯＮ：Ｅｕ）である、請求項１に記載の黄色発光蛍光体。
  3. 前記第２蛍光体は、下記化学式１で表され、
    Figure 2016020486
     前記ｍ及びｎは、０≦ｍ≦２及び０≦ｎ≦１のうちの少なくとも１つの条件を満足する、請求項１に記載の黄色発光蛍光体。
  4. 前記第１蛍光体は、化学式Ｌｕ3Ａｌ5Ｏ12：Ｃｅで表される蛍光体である、請求項１に記載の黄色発光蛍光体。
  5. 前記第１蛍光体は、前記第１蛍光体乃至第３蛍光体の合計を１００ｗｔ％としたとき、６２〜７５．８ｗｔ％の含量を有する、請求項１に記載の黄色発光蛍光体。
  6. 前記第２蛍光体は、前記第１蛍光体乃至第３蛍光体の合計を１００ｗｔ％としたとき、２０〜３５ｗｔ％の含量を有する、請求項１に記載の黄色発光蛍光体。
  7. 前記第３蛍光体は、前記第１蛍光体乃至第３蛍光体の合計を１００ｗｔ％としたとき、３〜４．２ｗｔ％の含量を有する、請求項１に記載の黄色発光蛍光体。
  8. 前記第２蛍光体に対する第３蛍光体の割合は、８．６〜２１．０％である、請求項１に記載の黄色発光蛍光体。
  9. 前記第３蛍光体は、（Ｓｒ，Ｃａ）ＡｌＳｉＮ3：Ｅｕで表される蛍光体である、請求項１に記載の黄色発光蛍光体。
  10. 前記黄色発光蛍光体は、４８０ｎｍ〜７８０ｎｍの波長帯域の発光スペクトルの半値幅が１２０ｎｍ以上である、請求項１に記載の黄色発光蛍光体。
  11. 黄色発光蛍光体であって、
    ＢａＹＳｉ4Ｎ7：Ｅｕ、Ｂａ3Ｓｉ6Ｏ12Ｎ2：Ｅｕ、ＣａＳｉ2Ｏ2Ｎ2：Ｅｕ、ＳｒＹＳｉ4Ｎ7：Ｅｕ、Ｃａを金属成分として有するα型ＳｉＡｌＯＮ（Ｃａ−α−ＳｉＡｌＯＮ：Ｙｂ）、Ｌｕ3Ａｌ5Ｏ12：Ｃｅ、ＳｒＳｉ2Ｏ2Ｎ2：Ｅｕ、及びβ型ＳｉＡｌＯＮ：Ｅｕのうちの少なくともいずれか１つを含み、中心波長が５１０〜５５０ｎｍの帯域に位置する光を放出する第１蛍光体と、
    Ｌｉを金属成分として有するα型ＳｉＡｌＯＮ（Ｌｉ−α−ＳｉＡｌＯＮ：Ｅｕ）、及びＣａを金属成分として有するα型ＳｉＡｌＯＮ（Ｃａ−α−ＳｉＡｌＯＮ：Ｅｕ）のうちの少なくともいずれか１つを含み、中心波長が５６０〜６００ｎｍの帯域に位置する光を発光する第２蛍光体と、
    ＣａＡｌＳｉＮ3：Ｅｕ、（Ｓｒ，Ｃａ）ＡｌＳｉＮ3：Ｅｕ、Ｓｒ2Ｓｉ5Ｎ8：Ｅｕ、Ｋ2ＳｉＦ6：Ｍｎ、Ｌａ3Ｓｉ6Ｎ11：Ｃｅ、ＳｒＡｌＳｉＮ3：Ｅｕ、ＳｒＣＮ2：Ｅｕ、Ｃａ2Ｓｉ5Ｎ8：Ｅｕ、Ｂａ2Ｓｉ5Ｎ8：Ｅｕ、ＳｒＡｌＳｉ4Ｎ7：Ｅｕ、及び（Ｓｒ，Ｂａ）ＳｉＮ2：Ｅｕのうちの少なくともいずれか１つを含み、中心波長が６１０〜６３０ｎｍの帯域に位置する光を発光する第３蛍光体とを含み、
    前記第１乃至第３蛍光体の混合物は、近紫外線または青色励起光によって励起されて、４８０〜７８０ｎｍの波長帯域に中心波長が位置するスペクトルの光を発光し、前記スペクトルの半値幅は１２０ｎｍ以上である、黄色発光蛍光体。
  12. 前記第３蛍光体は、前記励起光による光の吸収を最小化するように設計された、請求項１１に記載の黄色発光蛍光体。
  13. 前記第３蛍光体は、５５０ｎｍの波長での光吸収率が５０％以下である、請求項１１に記載の黄色発光蛍光体。
  14. 前記第１蛍光体は、前記第１蛍光体乃至第３蛍光体の合計を１００ｗｔ％としたとき、６２〜７５．８ｗｔ％の含量を有する、請求項１１に記載の黄色発光蛍光体。
  15. 前記第２蛍光体は、前記第１蛍光体乃至第３蛍光体の合計を１００ｗｔ％としたとき、２０〜３５ｗｔ％の含量を有する、請求項１１に記載の黄色発光蛍光体。
  16. 前記第３蛍光体は、前記第１蛍光体乃至第３蛍光体の合計を１００ｗｔ％としたとき、３〜４．２ｗｔ％の含量を有する、請求項１１に記載の黄色発光蛍光体。
  17. 黄色発光蛍光体であって、
    化学式Ｌｕ3Ａｌ5Ｏ12：Ｃｅで表される蛍光体を含み、中心波長が５１０〜５５０ｎｍの帯域に位置する光を放出する第１蛍光体と、
    Ｌｉを金属成分として有するα型ＳｉＡｌＯＮ（Ｌｉ−α−ＳｉＡｌＯＮ：Ｅｕ）を含み、中心波長が５６０〜６００ｎｍの帯域に位置する光を発光する第２蛍光体と、
    （Ｓｒ，Ｃａ）ＡｌＳｉＮ3：Ｅｕで表される蛍光体を含み、中心波長が６１０〜６３０ｎｍの帯域に位置する光を発光する第３蛍光体とを含み、
    前記第１蛍光体、第２蛍光体及び第３蛍光体の重量比は、前記第１蛍光体乃至第３蛍光体の合計を１００ｗｔ％としたとき、それぞれ６２〜７５．８ｗｔ％、２０〜３５ｗｔ％及び３〜４．２ｗｔ％である、黄色発光蛍光体。
  18. 前記第３蛍光体は、５５０ｎｍの波長での光吸収率が５０％以下である、請求項１７に記載の黄色発光蛍光体。
  19. 前記第２蛍光体は、下記化学式１で表され、
    Figure 2016020486
     前記ｍ及びｎは、０≦ｍ≦２及び０≦ｎ≦１のうちの少なくとも１つの条件を満足する、請求項１７に記載の黄色発光蛍光体。
  20. 請求項１、１１及び１７のいずれか一項に記載の黄色発光蛍光体と、
    前記黄色発光蛍光体を励起させる近紫外線または青色励起光を発光する発光素子とを含む、発光素子パッケージ。
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