JP2015147705A - ガラス部材及びその製造方法 - Google Patents

Abstract

【課題】半導体発光素子デバイスのカバー部材等として好適であり、所望の形状に加工することが容易なガラス部材を提供する。
【解決手段】透光性ガラス層と、前記透光性ガラス層の片面に形成されたガラスセラミック層と、を備えるガラス部材であって、前記ガラスセラミック層が開口部を有し、かつ、前記開口部に臨む位置において前記透光性ガラス層からなる窓部が形成されていることを特徴とするガラス部材。
【選択図】図１

Description

本発明は、ＬＥＤ（発光ダイオード）やＬＤ（レーザーダイオード）等の半導体発光素子の上部に設けられる波長変換部材等のカバー部材として好適なガラス部材、及びその製造方法に関する。

近年、ＬＥＤ等の半導体発光素子デバイスが次世代の光源として注目されている。ＬＥＤは、表面を保護するために樹脂で被覆モールドする場合がある。また、無機蛍光体粉末を配合した樹脂をＬＥＤ上に被覆モールドすることにより、ＬＥＤの発光色を変換させることも可能である。しかしながら、ＬＥＤから照射される熱や光は、限られた部分に集中的に照射されるため、被覆モールドに用いられる樹脂が容易に着色あるいは変形してしまう。そのため、短期間で発光色の変化が起こり、半導体発光素子デバイスとしての寿命が短いという問題がある。ＬＥＤの高出力化に伴ってこの問題は深刻化すると考えられており、耐熱性に優れる半導体発光素子デバイスの開発が望まれていた。

これに対し、半導体発光素子のカバー部材として、樹脂マトリクスを用いない無機固体からなる部材（波長変換部材）が提案されている（例えば、特許文献１参照）。当該カバー部材は優れた耐熱性を有し、熱劣化がほとんど生じない。特許文献１に開示されているカバー部材は、ガラス粉末及び無機蛍光体粉末の混合物を金型に充填し、軟化点付近で熱処理（焼結）することで、例えば板状成型体として提供される。

特開２００３−２５８３０８号公報

特許文献１に記載のカバー部材を精度良く所望の形状に加工することは困難である。特に、光透過率を向上させるため部材の薄型化を図ろうとすると、機械的強度が低下して破損しやすくなる。

以上に鑑み、本発明は、半導体発光素子デバイスのカバー部材等として好適であり、薄型化しても所望の機械的強度を有するため破損を抑制することが可能なガラス部材を提供することを目的とする。

本発明のガラス部材は、透光性ガラス層と、前記透光性ガラス層の片面に形成されたガラスセラミック層と、を備えるガラス部材であって、ガラスセラミック層が開口部を有し、かつ、開口部に臨む位置において透光性ガラス層からなる窓部が形成されていることを特徴とする。

本発明のガラス部材は、透光性ガラス層と、透光性ガラス層の両主面に形成された一対のガラスセラミック層と、を備えるガラス部材であって、一対のガラスセラミック層がそれぞれ開口部を有し、開口部が互いに重なり合う位置にあり、かつ、開口部に臨む位置において透光性ガラス層からなる窓部が形成されていることを特徴とする。

本発明のガラス部材において、ガラスセラミック層が、ガラス粉末及び無機結晶粉末を含む混合粉末の焼結体からなることが好ましい。

本発明のガラス部材において、透光性ガラス層が、ガラス粉末の焼結体からなることが好ましい。

本発明のガラス部材において、透光性ガラス層が、無機蛍光体粉末を含有することが好ましい。

本発明のガラス部材において、窓部が複数形成されていることが好ましい。

本発明のガラス部材は、半導体発光素子の発光面上に設置して用いることが好ましい。

本発明の半導体発光素子デバイスは、上記ガラス部材、及び、半導体発光素子を備えてなることを特徴とする。

本発明のガラス部材の製造方法は、上記ガラス部材を製造するための方法であって、（ａ）透光性ガラス層を形成するための透光性ガラス層形成用グリーンシート、及び、ガラスセラミック層を形成するためのガラスセラミック層形成用グリーンシートを準備する工程、（ｂ）ガラスセラミック層形成用グリーンシートに加工を施し、開口部を形成する工程、（ｃ）前記透光性ガラス層形成用グリーンシート及び前記加工後のガラスセラミック層形成用グリーンシートを積層して積層体を得る工程、並びに、（ｄ）積層体を焼成する工程、を含むことを特徴とする。

本発明のガラス部材の製造方法は、上記ガラス部材を製造するための方法であって、（ａ）透光性ガラス層を形成するための透光性ガラス層形成用グリーンシート、及び、一対のガラスセラミック層を形成するための一対のガラスセラミック層形成用グリーンシートを準備する工程、（ｂ）一対のガラスセラミック層形成用グリーンシートそれぞれに加工を施し、開口部を形成する工程、（ｃ）開口部が互いに重なり合う位置となるように、加工後の一対のガラスセラミック層形成用グリーンシートを透光性ガラス層形成用グリーンシートの両主面に積層し、積層体を得る工程、並びに、（ｄ）積層体を焼成する工程、を含むことを特徴とする。

本発明によれば、透光性ガラス層がガラスセラミック層と積層されてなるため、透光性ガラス層の光透過率を向上させるためにその厚みを小さくした場合であっても、高強度のガラスセラミック層によりガラス部材としての強度が向上するため、透光性ガラス層の破損を抑制することができる。

（ａ）本発明の第１の実施形態に係るガラス部材を示す模式的斜視図である。（ｂ）図１（ａ）におけるＡ−Ａ’断面を示す図である。 本発明の第１の実施形態に係るガラス部材の製造工程の一部を示す図である。 （ａ）本発明の第２の実施形態に係るガラス部材を示す模式的斜視図である。（ｂ）図３（ａ）におけるＡ−Ａ’断面を示す図である。 本発明の第２の実施形態に係るガラス部材の製造工程の一部を示す図である。 本発明の第３の実施形態に係るガラス部材を示す模式的斜視図である。 本発明の第４の実施形態に係るガラス部材を示す模式的斜視図である。 本発明の第５の実施形態に係るガラス部材を示す模式的斜視図である。 本発明の半導体発光素子デバイスの一実施形態を示す模式図である。

以下に、本発明のガラス部材の実施形態について説明する。

（１−１）第１の実施形態
図１（ａ）は本発明の第１の実施形態に係るガラス部材を示す模式的斜視図である。図１（ｂ）は図１（ａ）におけるＡ−Ａ’断面を示す図である。

本実施形態において、ガラス部材１は透光性ガラス層２とガラスセラミック層３とを備えている。ガラスセラミック層３は、透光性ガラス層２の片面（具体的には主面２ａ）に形成されている。ガラスセラミック層３は円形の開口部Ｏを有しており、開口部Ｏに臨む位置において、透光性ガラス層２からなる窓部Ｗが形成されている。開口部Ｏの形状は特に限定されず、円形や矩形等の多角形が挙げられる。ガラス部材１において、透光性ガラス層２はガラスセラミック層３により支持されているため、透光性ガラス層２（窓部Ｗ）を薄くしても機械的強度が十分担保される。また、後述するように開口部Ｏを適宜加工することにより、所望の形状及び大きさの窓部Ｗを容易に得ることができる。

以下に各構成要素ごとに説明する。

（透光性ガラス層２）
透光性ガラス層２は可視域における光透過率が比較的高い層である。これにより、例えばガラス部材１を半導体発光素子のカバー部材として使用した場合、半導体発光素子から発せられる光（あるいは、無機蛍光体粉末により波長変換された光）を効率良く透過させることができる。具体的には、透光性ガラス層２の波長４００〜８００ｎｍにおける全光線透過率は１０％以上であることが好ましく、２０％以上であることがより好ましく、３０％以上であることがさらに好ましく、４０％以上であることが特に好ましく、５０％以上であることが最も好ましい。

透光性ガラス層２は、例えばガラス粉末の焼結体からなることが好ましい。透光性ガラス層２は無機蛍光体粉末を含有していてもよい。その場合、半導体発光素子のカバー部材として用いることにより、半導体発光素子から発せられる光（励起光）がガラスセラミック層３の開口部Ｏによって形成された窓部Ｗを通過する際に、無機蛍光体粉末により波長変換させることができる。

ガラス粉末は種々の条件を考慮して組成を選択する必要がある。例えば、ガラス粉末の焼結体は可視域の光透過率が高いことが求められる。また、透光性ガラス層２がガラス粉末と無機蛍光体粉末の混合粉末の焼結体からなる場合は、ガラス粉末は無機蛍光体粉末を安定に保持するための媒体としての役割がある。この場合、使用するガラス組成系によって無機蛍光体粉末との反応性に差が出るため、なるべく無機蛍光体粉末との反応性が低いガラスを選択する必要がある。

ガラス粉末の軟化点は特に限定されないが、例えば８５０℃以下、さらには８００℃以下であることが好ましい。特に、透光性ガラス層２がガラス粉末と無機蛍光体粉末の混合粉末の焼成体からなる場合は、ガラス粉末の軟化点が高くなると、焼成温度も高くなるため、無機蛍光体粉末が劣化して、高い発光効率が得られにくくなる。

ガラス粉末としては、例えば、ＳｉＯ_２−Ｂ_２Ｏ_３系ガラス、ＳｉＯ_２−ＲＯ系ガラス（Ｒは、Ｍｇ、Ｃａ、Ｓｒ及びＢａから選択される少なくとも１種）、ＳｉＯ_２−Ｂ_２Ｏ_３−ＲＯ系ガラス、ＳｉＯ_２−Ｂ_２Ｏ_３−Ｒ’_２Ｏ系ガラス（Ｒ’は、Ｌｉ、Ｎａ及びＫから選択される少なくとも１種）、ＳｉＯ_２−Ｂ_２Ｏ_３−Ａｌ_２Ｏ_３系ガラス、ＳｉＯ_２−Ｂ_２Ｏ_３−ＺｎＯ系ガラス、ＳｎＯ−Ｐ_２Ｏ_５系ガラス、ＺｎＯ−Ｂ_２Ｏ_３系ガラス等を用いることができる。なお、低温焼成を目的とする場合は、比較的低い軟化点（例えば４００℃以下、さらには３８０℃以下）が得られやすいＺｎＯ−Ｂ_２Ｏ_３系ガラスまたはＳｎＯ−Ｐ_２Ｏ_５系ガラスを選択することが好ましい。耐候性を向上させたい場合は、ＳｉＯ_２−Ｂ_２Ｏ_３系ガラス、ＳｉＯ_２−ＲＯ系ガラス、ＳｉＯ_２−Ｂ_２Ｏ_３−ＲＯ系ガラス、ＳｉＯ_２−Ｂ_２Ｏ_３−Ｒ’_２Ｏ系ガラス、ＳｉＯ_２−Ｂ_２Ｏ_３−Ａｌ_２Ｏ_３系ガラスまたはＳｉＯ_２−Ｂ_２Ｏ_３−ＺｎＯ系ガラスを選択すればよい。

ＳｉＯ_２−Ｂ_２Ｏ_３−ＲＯ系ガラスの組成範囲は、質量％で、ＳｉＯ_２ ３０〜７０％、Ｂ_２Ｏ_３ １〜１５％、ＭｇＯ ０〜１０％、ＣａＯ ０〜２５％、ＳｒＯ ０〜１０％、ＢａＯ ８〜４０％、ＲＯ １０〜４５％、Ａｌ_２Ｏ_３ ０〜２０％、及び、ＺｎＯ ０〜１０％であることが好ましい。また、上記成分以外にも、本発明の主旨を損なわない範囲で種々の成分を含有させることができる。例えば、Ｒ’_２Ｏ、Ｐ_２Ｏ_５、Ｌａ_２Ｏ_３等を合量で３０％まで含有させてもよい。

ＳｎＯ−Ｐ_２Ｏ_５系ガラスの組成範囲は、質量％で、ＳｎＯ ３０〜９０％、及び、Ｐ_２Ｏ_５ １０〜６０％であることが好ましい。また、上記成分以外にＢ_２Ｏ_３を０〜３０％含有させることができる。その他、本発明の主旨を損なわない範囲で種々の成分を含有させることができる。例えば、ＳｉＯ_２、Ａｌ_２Ｏ_３、ＲＯ、Ｒ’_２Ｏ等を合量で３０％まで含有させてもよい。

ガラス粉末の平均粒子径Ｄ_５０は０．１〜３００μｍが好ましく、０．７〜２５０μｍがより好ましい。平均粒子径Ｄ_５０が小さすぎると、焼成時に発泡して気孔率（残存泡の割合）が大きくなり、光透過率が低下したり、機械的強度が低下するおそれがある。一方、ガラス粉末の平均粒子径Ｄ_５０が大きすぎると、低温焼成が困難となる傾向がある。なお、本発明において、平均粒子径Ｄ_５０はレーザー回折法により測定したものをいう。

無機蛍光体粉末は一般に市中で入手できるものであれば使用できる。無機蛍光体粉末としては、酸化物（ＹＡＧ等のガーネット系を含む）、窒化物、酸窒化物、硫化物、希土類酸硫化物、ハロゲン化物、アルミン酸塩化物、ハロリン酸塩化物等からなるものが挙げられる。酸化物蛍光体粉末は、ガラス粉末と混合して高温で加熱しても安定であるという特徴を有する。窒化物、酸窒化物、硫化物、希土類酸硫化物、ハロゲン化物、アルミン酸塩化物、ハロリン酸塩化物の各蛍光体粉末は、焼成時にガラス粉末と反応して、発泡や変色等の異常反応を起こしやすい。その程度は、焼成温度が高いほど顕著になる傾向がある。これらの無機蛍光体粉末を用いる場合、焼成温度とガラス粉末組成を最適化することで、ガラス粉末との反応を抑制することができる。

なお、励起光の波長域や発光させたい色に合わせて、複数の無機蛍光体粉末を混合して用いてもよい。例えば、紫外域の励起光を照射して、白色光を得ようとする場合は、青色、緑色及び赤色の蛍光を発する無機蛍光体粉末を混合して使用すればよい。

無機蛍光体粉末の平均粒子径Ｄ_５０は１〜７５μｍであることが好ましく、１〜５０μｍであることがより好ましい。無機蛍光体粉末の平均粒子径Ｄ_５０が小さすぎると、焼成時にガラス粉末と反応したり、発泡したりして、透光性ガラス層２中の気孔率が大きくなる傾向がある。一方、無機蛍光体粉末の平均粒子径Ｄ_５０が大きすぎると、半導体発光素子から発せられる励起光が透光性ガラス層２の内部まで透過しにくくなり、発光効率が低下しやすくなる。

無機蛍光体粉末を含有する透光性ガラス層２の発光効率は、無機蛍光体粉末の種類や含有量、及び、透光性ガラス層２の肉厚等によって変化する。透光性ガラス層２の発光効率を高めたい場合、肉厚を薄くして励起光や波長変換された光の透過率を高めたり、無機蛍光体粉末の含有量を多くして、発光量を増大させることで調整すればよい。ただし、無機蛍光体粉末の含有量が多すぎると、焼結しにくくなって、透光性ガラス層２の気孔率が大きくなる傾向がある。一方、無機蛍光体粉末の含有量が少なすぎると、発光強度が低下する傾向がある。したがって、透光性ガラス層２中の無機蛍光体粉末の含有量は０．０１〜３０質量％、０．０５〜２０質量％、特に０．０８〜１５質量％の範囲で調整することが好ましい。

透光性ガラス層２の厚みは特に限定されないが、例えば０．０５〜１ｍｍであることが好ましく、０．０８〜０．５ｍｍであることがより好ましく、０．１〜０．２ｍｍであることがさらに好ましい。透光性ガラス層２の厚みが小さすぎると、機械的強度に劣り、破損しやすくなる。一方、透光性ガラス層２の厚みが大きすぎると、可視域における光透過率が低下しやすくなる。

（ガラスセラミック層３）
ガラスセラミック層３は可視域における光透過率が比較的低い層である。これにより、例えばガラス部材１を半導体発光素子のカバー部材として使用した場合、半導体発光素子から発せられる光（あるいは、無機蛍光体粉末により波長変換された光）を遮蔽することができる。具体的には、ガラスセラミック層３の波長４００〜８００ｎｍにおける全光線透過率は５％以下であることが好ましく、３％以下であることがより好ましく、１％以下であることがさらに好ましい。

ガラスセラミック層３はガラスマトリクス中に結晶が分散してなる構造を有しており、それにより高強度を達成している。結晶としては、アルミナ、ディオプサイド、アノーサイト、ムライト、コージェライト、スピネル、ジルコニア、チタニア、クォーツ、酸化ニオブ等が挙げられる。ガラスセラミック層３は、例えばガラス粉末及び無機結晶粉末を含む混合粉末の焼結体からなる。

ガラス粉末としては既述のものを使用することができる。透光性ガラス層２とガラスセラミック層３を同時に焼成して形成する場合は、透光性ガラス層２とガラスセラミック層３に使用するガラス粉末は軟化点が近似しているあるいは同じであること、さらには組成が近似しているあるいは同じであることが好ましい。

無機結晶粉末としては、アルミナ、ジルコニア等が挙げられる。無機結晶粉末の含有量は、ガラスセラミック層３中において、合量で１〜９０質量％であることが好ましく、１０〜８０質量％であることがより好ましく、２０〜７５質量％であることがさらに好ましく、３０〜７０質量％であることが特に好ましい。

無機結晶粉末の平均粒径Ｄ_５０は０．０１〜１００μｍであることが好ましく、０．１〜５０μｍであることが好ましい。無機結晶粉末の平均粒子径Ｄ_５０が小さすぎると、焼成時にガラス粉末中に溶け込み機械的強度が低くなりやすい。一方、無機結晶粉末の平均粒子径Ｄ_５０が大すぎると、焼成時においてガラス粉末流動の妨げとなり、ガラスセラミック層３中に気孔が発生しやすくなる。

ガラスセラミック層３の厚みは特に限定されないが、０．０５〜２ｍｍが好ましく、０．０８〜１．５ｍｍがより好ましく、０．１〜１ｍｍがさらに好ましい。ガラスセラミック層３の厚みが小さすぎると、機械的強度に劣り、破損しやすくなる。一方、ガラスセラミック層３の厚みが大きすぎると、後述するグリーンシート法による製造方法の焼成工程において、各層の熱膨張係数差に起因する変形や破損が生じやすくなる。また、製造コストが高くなる傾向がある。

（１−２）第１の実施形態に係るガラス部材の製造方法
第１の実施形態に係るガラス部材の製造方法は、（ａ）透光性ガラス層を形成するための透光性ガラス層形成用グリーンシート、及び、ガラスセラミック層を形成するためのガラスセラミック層形成用グリーンシートを準備する工程、（ｂ）ガラスセラミック層形成用グリーンシートに加工を施し、開口部を形成する工程、（ｃ）前記透光性ガラス層形成用グリーンシート及び前記加工後のガラスセラミック層形成用グリーンシートを積層して積層体を得る工程、並びに、（ｄ）積層体を焼成する工程、を含む。

以下に各工程ごとに詳細に説明する。

（ａ）グリーンシート準備工程
透光性ガラス層形成用グリーンシートは以下のようにして作製することができる。ガラス粉末に、所定量の樹脂、可塑剤、溶剤等を含む樹脂バインダーを添加してスラリーとする。ガラス粉末に対し、必要に応じて無機蛍光体粉末や無機フィラー粉末を配合する。スラリーを、ドクターブレード法等によって、ポリエチレンテレフタレート（ＰＥＴ）等のフィルムの上に、シート状に成形する。シート状に成形したスラリーを乾燥させることによって、透光性ガラス層形成用グリーンシートが得られる。

ガラスセラミック層形成用グリーンシートについては、原料粉末としてガラス粉末及び無機結晶粉末の混合粉末を用いること以外は、透光性ガラス層形成用グリーンシートと同様の方法により、ガラスセラミック層形成用グリーンシートを作製することができる。

（ｂ）グリーンシート加工工程
上記で得られたガラスセラミック層形成用グリーンシートに加工を施し、所望の大きさ及び形状の窓部Ｗが得られるように開口部を形成する。加工方法としては、例えば金属ピンによるメカニカルパンチングや、炭酸ガスレーザーによるレーザーパンチングが挙げられる。グリーンシートに対して炭酸ガスレーザーによるレーザーパンチングを行うと、瞬時に樹脂バインダーを焼切ることができるため、開口部を寸法精度よく、かつ短時間で形成することができる。

（ｃ）グリーンシート積層体作製工程
上記で得られた透光性ガラス層形成用グリーンシートと、加工されたガラスセラミック層形成用グリーンシートを積層して積層体を得る。必要に応じて、金型を用いて加熱プレスすることにより、一体化することが好ましい。なお、積層する前に、各グリーンシートを所望の形状及び寸法に切断しても良い。

（ｄ）グリーンシート焼成工程
上記で得られた積層体を焼成することによりガラス部材１を得る。具体的には、まず積層体を２００〜５５０℃程度で熱処理することにより脱脂を行い、その後、７５０〜１０００℃程度で熱処理することにより焼結させる。ここで、図２に示すように、積層体４を、アルミナ等からなる拘束基材５間に挟持して固定した状態で焼成してもよい。これにより、焼成時における収縮による積層体４の変形を抑制することができる。得られたガラス部材１に対して、必要に応じて切断や研磨等の後加工を施しても良い。

本実施形態に係る製造方法によれば、透光性ガラス層形成用グリーンシート２’の両主面のうち、少なくとも主面２ａ’は拘束基材５に接触することなく焼成を行うことができる。そのため、得られるガラス部材１において、少なくとも透光性ガラス層２の主面２ａについては、ファイアポリッシュ面とすることができ、表面粗さを小さくすることができる。それにより、主面２ａにおける光散乱を抑制でき、透光性ガラス層２の光透過率を向上させることができる。透光性ガラス層２が無機蛍光体粉末を含有している場合は、透光性ガラス層２の発光効率を高めることができる。

（２−１）第２の実施形態
図３（ａ）は本発明の第２の実施形態に係るガラス部材を示す模式的斜視図である。図３（ｂ）は図３（ａ）におけるＡ−Ａ’断面を示す図である。

本実施形態において、ガラス部材１は透光性ガラス層２と、透光性ガラス層２の両主面に形成された一対のガラスセラミック層３とを備えている。各ガラスセラミック層３はそれぞれ開口部Ｏを有しており、開口部Ｏが互いに重なり合う位置にある。これにより、開口部Ｏに臨む位置において透光性ガラス層２からなる窓部Ｗが形成される。本実施形態では、透光性ガラス層２の両主面にガラスセラミック層３が形成されているため、高い機械的強度を達成しやすい。

なお、各ガラスセラミック層３における開口部Ｏは、略同一形状かつ略同一寸法であり、略完全に重なり合っていることが好ましい。

本実施形態に係るガラス部材において、各構成要素は上記のものを適用することができる。

（２−２）第２の実施形態に係るガラス部材の製造方法
第２の実施形態に係るガラス部材の製造方法は、（ａ）透光性ガラス層を形成するための透光性ガラス層形成用グリーンシート、及び、一対のガラスセラミック層を形成するための一対のガラスセラミック層形成用グリーンシートを準備する工程、（ｂ）一対のガラスセラミック層形成用グリーンシートそれぞれに加工を施し、開口部を形成する工程、（ｃ）開口部が互いに重なり合う位置となるように、加工後の一対のガラスセラミック層形成用グリーンシートを透光性ガラス層形成用グリーンシートの両主面に積層し、積層体を得る工程、並びに、（ｄ）積層体を焼成する工程、を含む。

上記製造方法において、（ａ）グリーンシート準備工程、（ｂ）グリーンシート加工工程、及び（ｄ）グリーンシート焼成工程については、第１の実施形態に係るガラス部材の製造方法と同様の方法を適用することができる。

（ｃ）グリーンシート積層体作製工程は例えば以下のようにして行う。まず、同じ形状及び寸法の２枚のガラスセラミック層形成用グリーンシートを準備し、これらのガラスセラミック層形成用グリーンシート同じ位置に同じ形状及び同じ寸法の開口部を形成する。この工程は、２枚のガラスセラミック層形成用グリーンシートを重ねた状態で所定の形状及び寸法に切断し、さらに切断されたガラスセラミック層形成用グリーンシートの所定位置に同じ形状及び同じ寸法の開口部を形成することにより、達成することができる。次に、上記開口部が互いに重なり合う位置となるように、加工後の各ガラスセラミック層形成用グリーンシートを透光性ガラス層形成用グリーンシートの両主面に積層し、積層体を得る。

図４に、積層体焼成時の模式的断面図を示す。図４に示すように、本実施形態に係る製造方法によれば、透光性ガラス層形成用グリーンシート２’の主面２ａ’及び主面２ｂ’の両方ともが拘束基材５に接触することなく焼成を行うことができる。そのため、得られるガラス部材において、透光性ガラス層２の主面２ａ及び主面２ｂの両方ともファイアポリッシュ面とすることができる。また、透光性ガラス層形成用グリーンシート２’の両主面に、同じ材質及び厚みのガラスセラミック層形成用グリーンシート３’を積層することにより上下対称構造となるため、焼成時における各層の熱膨張係数差に起因する変形を抑制することができる。

（３）第３の実施形態
図５は本発明の第３の実施形態に係るガラス部材を示す模式的斜視図である。第１の実施形態に係るガラス部材では、窓部Ｗが１ヶ所だけ設けられていたのに対し、本実施形態に係るガラス部材は窓部が略等間隔でマトリクス状に複数設けられている。

本実施形態に係るガラス部材はそのまま使用しても良いし、所定の大きさに切断して使用しても良い。例えば、窓部が各々１ヶ所ずつとなるように切断面Ｃに沿って個片に切断して使用しても良い。

（４）第４の実施形態
図６は本発明の第４の実施形態に係るガラス部材を示す模式的斜視図である。第２の実施形態に係るガラス部材では、窓部Ｗが１ヶ所だけ設けられていたのに対し、本実施形態に係るガラス部材は窓部が略等間隔でマトリクス状に複数設けられている。なお、図６において、下側のガラスセラミック層３における開口部Ｏは、便宜上省略している（図７においても同様）。

（５）第５の実施形態
図７は本発明の第５の実施形態に係るガラス部材を示す模式的斜視図である。第４の実施形態に係るガラス部材では、窓部Ｗ（開口部Ｏ）が円形であったのに対し、本実施形態に係るガラス部材は窓部Ｗが矩形となっている。

（６）半導体発光素子デバイス
図８は本発明の半導体発光素子デバイスの一実施形態を示す模式図である。図８に示すように、発光デバイス６はガラス部材１及び半導体発光素子７を備えてなる。ガラス部材１は半導体発光素子７の発光面上に設置されている。半導体発光素子７から発せられた光Ｌ１はガラス部材１の透光性ガラス層２を透過し光Ｌ２として外部に照射される。ここで、透光性ガラス層２が無機蛍光体粉末を含有している場合は、光Ｌ１は波長変換されて、波長の異なる光Ｌ２として外部に照射される。この際、波長変換後の光と、波長変換されずに透過した光との合成光を、光Ｌ２として出射させるようにしてもよい。

以下に本発明を実施例に基づいて詳細に説明するが、本発明はこれらの実施例に限定されるものではない。

（実施例１）
（１）透光性ガラス層形成用グリーンシートの作製
質量％で、ＳｉＯ_２ ６０％、Ｂ_２Ｏ_３ １０％、ＢａＯ １０％、及びＣａＯ ２０％の組成を有するＳｉＯ_２−Ｂ_２Ｏ_３−ＲＯ系ガラス粉末（軟化点８２０℃、平均粒子径Ｄ_５０：２．５μｍ）にアクリルバインダー、可塑剤及び溶剤を適宜混合してスラリーを作製した。得られたスラリーを、ドクターブレード法によりＰＥＴフィルム上にシート成形して透光性ガラス層形成用グリーンシート（厚み：０．１ｍｍ）を得た。

（２）ガラスセラミック層形成用グリーンシートの作製
上記ガラス粉末５０質量％に対して、アルミナ粉末（平均粒子径Ｄ_５０：２．０μｍ）５０質量％を添加して混合粉末を得た。得られた混合粉末を用いて（１）と同様にしてガラスセラミック層形成用グリーンシート（厚み：０．１５ｍｍ）を得た。

（３）積層体の作製及び焼成
透光性ガラス層形成用グリーンシートを金属金型を用いて７０ｍｍ角に切断した。また、ガラスセラミック層形成用グリーンシートを２枚重ねた状態で、金属金型を用いて７０ｍｍ角に切断するとともに、直径２ｍｍの円形の開口部を図６に示すような配置となるように複数形成した。

加工後の２枚のガラスセラミック層形成用グリーンシートの間に、加工後の透光性ガラス層形成用グリーンシートを挟持し、熱プレス機を用いて９０℃で３０ＭＰａの圧力で熱圧着して一体化することにより積層体を得た。

得られた積層体を一対のアルミナ基材間に挟持し、４００℃で１時間脱脂した後、８５０℃で３０分間焼成することにより、図６に示すようなガラス部材を得た。

得られたガラス部材は、ガラスセラミック層部分（厚み：各０．１ｍｍ）が白色で不透明な外観を呈しており、窓部（厚み：０．０７ｍｍ）は透光性を有していた。具体的には、ガラスセラミック層の全光線透過率は０．５％、窓部（透光性ガラス層）の全光線透過率は７０％であった。なお、全光線透過率はＪＩＳ Ｋ ７０１５に準じて測定した。

（実施例２）
（１）透光性ガラス層形成用グリーンシートの作製
実施例１で用いたガラス粉末８５質量％に対して、ＹＡＧ蛍光体粉末１５質量％を添加して混合粉末を得た。得られた混合粉末を用いて実施例１と同様にして透光性ガラス層形成用グリーンシート（厚み：０．２ｍｍ）を作製した。

（２）ガラスセラミック層形成用グリーンシートの作製
実施例１と同様にしてガラスセラミック層形成用グリーンシート（厚み：０．２ｍｍ）を作製した。

（３）積層体の作製及び焼成
透光性ガラス層形成用グリーンシートを金属金型を用いて７０ｍｍ角に切断した。また、ガラスセラミック層形成用グリーンシートを２枚重ねた状態で、金属金型を用いて７０ｍｍ角に切断するとともに、１ｍｍ角の矩形の開口部を図７の示すような配置となるように複数形成した。

加工後の２枚のガラスセラミック層形成用グリーンシートの間に、加工後の透光性ガラス層形成用グリーンシートを挟持し、熱プレス機を用いて９０℃で３０ＭＰａの圧力で熱圧着して一体化することにより積層体を得た。

得られた積層体を一対のアルミナ基材間に挟持し、４００℃で１時間脱脂した後、８５０℃で３０分間焼成することにより、図７に示すようなガラス部材を得た。

得られたガラス部材は、ガラスセラミック層部分（厚み：各０．１５ｍｍ）が白色で不透明な外観を呈しており、窓部（厚み：０．１５ｍｍ）は黄色を呈していた。具体的には、ガラスセラミック層の全光線透過率は０．１％、窓部（透光性ガラス層）の５５０ｎｍの全光線透過率は４０％であった。本ガラス部材は、窓部が波長変換部材として機能する。
（比較例）
実施例１で得られた透光性ガラス層形成用グリーンシートのみを一対のアルミナ基材間に挟持し、４００℃で１時間脱脂した後、８５０℃で３０分間焼成した。得られた焼結体をアルミナ基材から脱離しようとしたところ、機械的強度が不十分なため破損した。

１ ガラス部材
２ 透光性ガラス層
２ａ、２ｂ 主面
２’ 透光性ガラス層形成用グリーンシート
２ａ’、２ｂ’ 主面
３ ガラスセラミック層
３’ ガラスセラミック層形成用グリーンシート
４ 積層体
５ 拘束基材
６ 半導体発光素子デバイス
７ 半導体発光素子
Ｏ 開口部
Ｗ 窓部
Ｃ 切断面

Claims (10)

1. 透光性ガラス層と、前記透光性ガラス層の片面に形成されたガラスセラミック層と、を備えるガラス部材であって、
   前記ガラスセラミック層が開口部を有し、かつ、前記開口部に臨む位置において前記透光性ガラス層からなる窓部が形成されていることを特徴とするガラス部材。
2. 透光性ガラス層と、前記透光性ガラス層の両面に形成された一対のガラスセラミック層と、を備えるガラス部材であって、
   前記一対のガラスセラミック層がそれぞれ開口部を有し、前記開口部が互いに重なり合う位置にあり、かつ、前記開口部に臨む位置において前記透光性ガラス層からなる窓部が形成されていることを特徴とするガラス部材。
3. 前記ガラスセラミック層が、ガラス粉末及び無機結晶粉末を含む混合粉末の焼結体からなることを特徴とする請求項１または２に記載のガラス部材。
4. 前記透光性ガラス層が、ガラス粉末の焼結体からなることを特徴とする請求項１〜３のいずれか一項に記載のガラス部材。
5. 前記透光性ガラス層が、無機蛍光体粉末を含有することを特徴とする請求項１〜４のいずれか一項に記載のガラス部材。
6. 前記前記窓部が複数形成されていることを特徴とする請求項１〜５のいずれか一項に記載のガラス部材。
7. 半導体発光素子の発光面上に設置して用いることを特徴とする請求項１〜６のいずれか一項に記載のガラス部材。
8. 請求項６に記載のガラス部材、及び、半導体発光素子を備えてなることを特徴とする半導体発光素子デバイス。
9. 請求項１、３〜７のいずれか一項に記載のガラス部材を製造するための方法であって、
   （ａ）前記透光性ガラス層を形成するための透光性ガラス層形成用グリーンシート、及び、前記ガラスセラミック層を形成するためのガラスセラミック層形成用グリーンシートを準備する工程、
   （ｂ）前記ガラスセラミック層形成用グリーンシートに加工を施し、開口部を形成する工程、
   （ｃ）前記透光性ガラス層形成用グリーンシート及び前記加工後のガラスセラミック層形成用グリーンシートを積層して積層体を得る工程、並びに、
   （ｄ）前記積層体を焼成する工程、
   を含むことを特徴とする、ガラス部材の製造方法。
10. 請求項２〜７のいずれか一項に記載のガラス部材を製造するための方法であって、
    （ａ）前記透光性ガラス層を形成するための透光性ガラス層形成用グリーンシート、及び、前記一対のガラスセラミック層を形成するための一対のガラスセラミック層形成用グリーンシートを準備する工程、
    （ｂ）前記一対のガラスセラミック層形成用グリーンシートそれぞれに加工を施し、開口部を形成する工程、
    （ｃ）前記開口部が互いに重なり合う位置となるように、前記加工後の一対のガラスセラミック層形成用グリーンシートを前記透光性ガラス層形成用グリーンシートの両主面に積層し、積層体を得る工程、並びに、
    （ｄ）前記積層体を焼成する工程、
    を含むことを特徴とする、ガラス部材の製造方法。