JP7480472B2 - 波長変換部材及びその製造方法、並びに発光装置 - Google Patents
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Description
本発明は、発光ダイオード（ＬＥＤ：Light Emitting Diode）やレーザーダイオード（ＬＤ：Laser Diode）等の発する光の波長を別の波長に変換する波長変換部材及びその製造方法、並びに発光装置に関するものである。
近年、蛍光ランプや白熱灯に変わる次世代の発光装置として、ＬＥＤやＬＤを用いた発光装置等に対する注目が高まってきている。そのような次世代の発光装置の一例として、青色光を出射するＬＥＤと、ＬＥＤからの光の一部を吸収して黄色光に変換する波長変換部材とを組み合わせた発光装置が開示されている。この発光装置は、ＬＥＤから出射された青色光と、波長変換部材から出射された黄色光との合成光である白色光を発する。特許文献１には、波長変換部材の一例として、ガラスマトリクス中に無機蛍光体粉末を分散させた波長変換部材が提案されている。
上記の発光装置においては、点灯後、経時的に光束値が低下したり、色度が変化する傾向があり、所望の光束値や色度が得られないという問題がある。
従って、本発明は、点灯後に光束値の低下や、色度の変化が生じにくい波長変換部材と、それを用いた発光装置を提案することを目的とする。
本発明の波長変換部材は、ガラス粉末の焼結体からなる基材層と、基材層の一方の主面に形成されており、ガラス粉末と蛍光体粉末の焼結体からなる蛍光体層と、を備えることを特徴とする。このような構成にすることで、点灯後の光束値の低下や、色度の変化を抑制することができる。このメカニズムは以下のように説明することができる。
従来の波長変換部材は、部材全体に蛍光体が均一に分散した構造を有する。ここで、蛍光体の分散媒であるガラス等のマトリクスは熱伝導性が比較的低いため、蛍光体の発光により発生した熱がマトリクスを伝導しにくく、部材外部に熱が放出されにくい。その結果、波長変換部材の温度が高温になり、蛍光体の温度消光の作用により光束値が低下しやすくなる。蛍光の光束値が低下すると、波長変換部材の出射光（蛍光と透過励起光の合成光）における蛍光成分の光束値が低下する（換言すると、透過励起光の光束値が蛍光の光束値に対して相対的に大きくなる）ため、出射光の色度が変化することとなる。
一方、本発明の波長変換部材は、基材層の表面に蛍光体層を形成した構造を有するため、部材自体の機械的強度を保持しつつ、蛍光体層における蛍光体濃度を高めて、蛍光体層部分を薄型化することができる。そのようにすれば、蛍光体層に占めるマトリクスの体積を低減し、蛍光体層の熱伝導率を高めることができるため、蛍光体により発生した熱を効率よく外部に放出することができる。その結果、蛍光体の温度消光を効果的に抑制し、経時的な光束値の低下を抑制することができる。また、本発明の波長変換部材は、基材層と蛍光体層がいずれもガラス粉末を含む焼結体からなるため、両者の密着性や結合強度に優れ、部材全体の機械的強度に優れるという特徴も有する。
本発明の波長変換部材は、基材層の厚みが、蛍光体層の厚みよりも大きいことが好ましい。このようにすれば、波長変換部材の機械的強度を維持しつつ、容易に蛍光体層を薄型化し、蛍光体濃度の向上を図ることができる。
本発明の波長変換部材は、基材層の厚みが、蛍光体層の厚みの１．１～１０倍であることが好ましい。
本発明の波長変換部材は、基材層の厚みが４５～９００μｍであることが好ましい。
本発明の波長変換部材は、蛍光体層の厚みが５～１００μｍであることが好ましい。
本発明の波長変換部材は、蛍光体層における蛍光体粉末の含有量が１～８０体積％であることが好ましい。
本発明の波長変換部材は、蛍光体粉末がガーネット系蛍光体であることが好ましい。
本発明の波長変換部材は、蛍光体粉末の平均粒子径が１～５０μｍであることが好ましい。
本発明の波長変換部材は、基材層におけるガラス粉末と、蛍光体層におけるガラス粉末が、実質的に同一の組成を有することが好ましい。このようにすれば、基材層におけるガラスと蛍光体層におけるガラスの屈折率差をなくすことができるため、両者の界面における反射ロスを低減することができる。その結果、波長変換部材の発光強度を向上させることができる。
本発明の波長変換部材は、基材層及び／または蛍光体層がフィラー粉末を含んでいてもよい。このようにすれば、基材層と蛍光体層の熱膨張係数を容易に整合させることができ、熱膨張係数差に起因する部材の反りやクラック等の発生を抑制することができる。また、フィラー粉末の光散乱効果により、波長変換部材の発光強度を向上させることができる。
さらに、高熱伝導率のフィラー粉末を含有させることで、波長変換部材の放熱効率を向上させることができる。
さらに、高熱伝導率のフィラー粉末を含有させることで、波長変換部材の放熱効率を向上させることができる。
波長変換部材の製造方法は、上記の波長変換部材を作製するための方法であって、（ａ）ガラス粉末を含む基材層用グリーンシート、及び、ガラス粉末及び蛍光体粉末を含む蛍光体層用グリーンシートを準備する工程、（ｂ）複数の基材層用グリーンシートの間に蛍光体層用グリーンシートを挟持することによりグリーンシート積層体を得る工程、（ｃ）グリーンシート積層体を焼成することにより、ガラス粉末の焼結体からなる２つの基材層の間に、ガラス粉末及び蛍光体粉末の焼結体からなる蛍光体層が挟持されてなる焼結積層体を得る工程、及び、（ｄ）焼結積層体における基材層のうちの一方を除去する工程、を備えることを特徴とする。材料の異なる２種類のグリーンシートを積層して焼成すると、各材料の熱膨張係数差に起因する収縮量の違いが原因となり、反りやクラックが発生しやすい。一方、本発明の製造方法のように、複数の（例えば２枚の）基材層用グリーンシートの間に蛍光体層用グリーンシートを挟持した状態で焼成することにより、部材全体での応力のバランスが取れるため、焼成時における反りやクラックが発生しにくくなる。なお、焼成後の焼結積層体においても、基材層と蛍光体層の界面で両者の熱膨張係数差に起因する応力が残存している可能性があるが、焼結積層体自体の機械的強度が比較的高いため、基材層のうちの一方を研削等の後加工により除去しても、それに起因して反りやクラック等は発生しくにい。
本発明の発光装置は、上記の波長変換部材、及び、波長変換部材に対し蛍光体粉末の励起光を照射する光源、を備えることを特徴とする。
本発明の発光装置は、蛍光体層が光源と対向するように、波長変換部材が配置されていることが好ましい。特に、蛍光体層が、直接または接着剤層を介して光源と接していることが好ましい。例えば、光源であるＬＥＤ等の半導体素子には、光出射面にサファイア等の熱伝導性に優れる部材が使用される。そのため、蛍光体層を、直接または接着剤層を介して光源と接するように配置すると、蛍光体層で発生した熱が光源の構成部材を伝導して、外部に効率よく放出することができる。
本発明によれば、点灯後に光束値の低下や、色度の変化が生じにくい波長変換部材と、それを用いた発光装置を提案することができる。
以下、好ましい実施形態について説明する。但し、以下の実施形態は単なる例示であり、本発明は以下の実施形態に限定されるものではない。また、各図面において、実質的に同一の機能を有する部材は同一の符号で参照する場合がある。
図１は本発明の一実施形態に係る波長変換部材を示す模式的断面図である。波長変換部材１０は、基材層１と蛍光体層２を備えている。蛍光体層２は基材層１の一方の主面に形成されている。基材層１はガラス粉末１ａの焼結体からなる。一方、蛍光体層２はガラス粉末２ａと蛍光体粉末２ｂの焼結体からなる。波長変換部材１０の平面形状は特に限定されず、例えば正方形等の矩形や円形である。以下、構成要素ごとに詳細に説明する。
（基材層）
基材層１を構成するガラス粉末１ａとしては、ホウ珪酸塩系ガラス、リン酸塩系ガラス、スズリン酸塩系ガラス、ビスマス酸塩系ガラス、テルライト系ガラスなどを用いることができる。ホウ珪酸塩系ガラスとしては、質量％で、ＳｉＯ２ ３０～８５％、Ａｌ２Ｏ３ ０～３０％、Ｂ２Ｏ３ ０～５０％、Ｌｉ２Ｏ＋Ｎａ２Ｏ＋Ｋ２Ｏ ０～１０％、及び、ＭｇＯ＋ＣａＯ＋ＳｒＯ＋ＢａＯ ０～５０％を含有するものが挙げられる。スズリン酸塩系ガラスとしては、モル％で、ＳｎＯ ３０～９０％、Ｐ２Ｏ５ １～７０％を含有するものが挙げられる。テルライト系ガラスとしては、モル％で、ＴｅＯ２ ５０％以上、ＺｎＯ ０～４５％、ＲＯ（ＲはＣａ、Ｓｒ及びＢａから選択される少なくとも１種）０～５０％、及び、Ｌａ２Ｏ３＋Ｇｄ２Ｏ３＋Ｙ２Ｏ３ ０～５０％を含有するものが挙げられる。
基材層１を構成するガラス粉末１ａとしては、ホウ珪酸塩系ガラス、リン酸塩系ガラス、スズリン酸塩系ガラス、ビスマス酸塩系ガラス、テルライト系ガラスなどを用いることができる。ホウ珪酸塩系ガラスとしては、質量％で、ＳｉＯ２ ３０～８５％、Ａｌ２Ｏ３ ０～３０％、Ｂ２Ｏ３ ０～５０％、Ｌｉ２Ｏ＋Ｎａ２Ｏ＋Ｋ２Ｏ ０～１０％、及び、ＭｇＯ＋ＣａＯ＋ＳｒＯ＋ＢａＯ ０～５０％を含有するものが挙げられる。スズリン酸塩系ガラスとしては、モル％で、ＳｎＯ ３０～９０％、Ｐ２Ｏ５ １～７０％を含有するものが挙げられる。テルライト系ガラスとしては、モル％で、ＴｅＯ２ ５０％以上、ＺｎＯ ０～４５％、ＲＯ（ＲはＣａ、Ｓｒ及びＢａから選択される少なくとも１種）０～５０％、及び、Ｌａ２Ｏ３＋Ｇｄ２Ｏ３＋Ｙ２Ｏ３ ０～５０％を含有するものが挙げられる。
ガラス粉末１ａの軟化点は、２５０℃～１０００℃であることが好ましく、３００℃～９５０℃であることがより好ましく、５００℃～９００℃の範囲内であることがさらに好ましい。ガラス粉末１ａの軟化点が低すぎると、波長変換部材１０の機械的強度や化学的耐久性が低下する場合がある。また、ガラス粉末１ａ自体の耐熱性が低いため、蛍光体から発生する熱により軟化変形するおそれがある。一方、ガラス粉末１ａの軟化点が高すぎると、後述する製造時の焼成工程において、蛍光体粉末２ｂが劣化して、波長変換部材１０の発光強度が低下する場合がある。なお、波長変換部材１０の化学的安定性及び機械的強度を高める観点からはガラス粉末１ａの軟化点は５００℃以上、６００℃以上、７００℃以上、８００℃以上、特に８５０℃以上であることが好ましい。そのようなガラスとしては、ホウ珪酸塩系ガラスが挙げられる。ただし、ガラス粉末１ａの軟化点が高くなると、焼成温度も高くなり、結果として製造コストが高くなる傾向がある。よって、波長変換部材１０を安価に製造する観点からは、ガラス粉末１ａの軟化点は５５０℃以下、５３０℃以下、５００℃以下、４８０℃以下、特に４６０℃以下であることが好ましい。そのようなガラスとしては、スズリン酸塩系ガラス、ビスマス酸塩系ガラス、テルライト系ガラスが挙げられる。
基材層１の厚みは、４５～９００μｍ、５０～５００μｍ、７０～３００μｍ、特に９０～２００μｍであることが好ましい。基材層１の厚みが小さすぎると、波長変換部材１０の機械的強度が低下しやすくなる。一方、基材層１の厚みが大きすぎると、基材層１の内部で励起光や蛍光が過剰に吸収または散乱されて、波長変換部材１０の発光強度が低下しやすくなる。
基材層１の厚みは蛍光体層２の厚みよりも大きいことが好ましい。具体的には、基材層１の厚みが、蛍光体層２の厚みの１．１～１０倍、１．２～７倍、１．５～６倍、１．８～５倍、特に３～４倍であることが好ましい。このようにすれば、波長変換部材１０の機械的強度を維持しつつ、容易に蛍光体層２を薄型化し、蛍光体濃度の向上を図ることができる。
本実施形態では、基材層１はガラス粉末１ａのみの粉末焼結体からなるが、これに限定されない。例えば、基材層１には、熱膨張係数調整や光散乱効果を得ることを目的としてフィラー粉末等の他の無機粉末を含有させてもよい。このようにすれば、基材層１と蛍光体層２の熱膨張係数を容易に整合させることができ、熱膨張係数差に起因する波長変換部材１０の反りやクラック等の発生を抑制することができる。また、フィラー粉末の光散乱効果により、波長変換部材１０の発光強度を向上させることができる。さらに、高熱伝導率のフィラー粉末を含有させることで、波長変換部材１０の放熱効率を向上させることができる。フィラー粉末としては、ＭｇＯ、Ａｌ２Ｏ３、ＢＮ、ＡｌＮ等が挙げられる。なかでも、ＭｇＯ、Ａｌ２Ｏ３、ＢＮは可視域における透過率に優れるため好ましい。
（蛍光体層）
蛍光体層２を構成するガラス粉末２ａとしては、上記のガラス粉末１ａとして例示したものと同様のものを使用することができる。ここで、基材層１におけるガラス粉末１ａと蛍光体層２におけるガラス粉末２ａの屈折率差が小さいことが好ましい。例えば、ガラス粉末１ａとガラス粉末２ａの屈折率（ｎｄ）の差が０．２以下、０．１以下、特に０．０５以下であることが好ましく、両者の屈折率が同じであることが最も好ましい。このようにすれば、ガラス粉末１ａの焼結体部分とガラス粉末２ａの焼結体部分の屈折率差を小さくすることができるため、両者の界面における反射ロスを低減することができる。その結果、波長変換部材１０の発光強度を向上させることができる。
蛍光体層２を構成するガラス粉末２ａとしては、上記のガラス粉末１ａとして例示したものと同様のものを使用することができる。ここで、基材層１におけるガラス粉末１ａと蛍光体層２におけるガラス粉末２ａの屈折率差が小さいことが好ましい。例えば、ガラス粉末１ａとガラス粉末２ａの屈折率（ｎｄ）の差が０．２以下、０．１以下、特に０．０５以下であることが好ましく、両者の屈折率が同じであることが最も好ましい。このようにすれば、ガラス粉末１ａの焼結体部分とガラス粉末２ａの焼結体部分の屈折率差を小さくすることができるため、両者の界面における反射ロスを低減することができる。その結果、波長変換部材１０の発光強度を向上させることができる。
また後述するように、基材層１と蛍光体層２は、基本的に各層の原料となるグリーンシートを積層して同時焼成することに作製されるため、ガラス粉末１ａとガラス粉末２ａの軟化点の差は小さいことが好ましい。例えば、ガラス粉末１ａとガラス粉末２ａの軟化点の差は１００℃以下、５０℃以下、３０℃以下、特に１０℃以下であることが好ましく、両者の軟化点が同じであることが最も好ましい。
以上の観点から、ガラス粉末１ａとガラス粉末２ａは実質的に同一の組成を有することが好ましい。なお、「実質的に同一の組成を有する」とは、ガラス組成に意図的に含有させる成分に関して同一の組成を有することを意味し、不純物として不可避的に（具体的には０．１モル％未満のレベルで）混入する成分については考慮しない。
蛍光体粉末２ｂは、励起光の入射により蛍光を出射するものであれば、特に限定されるものではない。蛍光体粉末２ｂの具体例としては、例えば、酸化物蛍光体粉末、窒化物蛍光体粉末、酸窒化物蛍光体粉末、塩化物蛍光体粉末、酸塩化物蛍光体粉末、硫化物蛍光体粉末、酸硫化物蛍光体粉末、ハロゲン化物蛍光体粉末、カルコゲン化物蛍光体粉末、アルミン酸塩蛍光体粉末、ハロリン酸塩化物蛍光体粉末及びガーネット系化合物蛍光体粉末から選ばれた１種以上等が挙げられる。なかでも、ガーネット系蛍光体は耐熱性に優れるため好ましい。励起光として青色光を用いる場合、例えば、緑色光、黄色光または赤色光を蛍光として出射する蛍光体粉末を用いることができる。
蛍光体粉末２ｂの平均粒子径は１～５０μｍであることが好ましく、５～２５μｍであることがより好ましい。蛍光体粉末２ｂの平均粒子径が小さすぎると、発光強度が低下する場合がある。一方、蛍光体粉末２ｂの平均粒子径が大きすぎると、発光色が不均一になる場合がある。また、蛍光体層２の薄型化が困難になる傾向がある。
蛍光体層２中における蛍光体粉末２ｂとして、平均粒子径が異なる複数の蛍光体粉末を含有させてもよい。このようにすれば、蛍光体層２中における蛍光体粉末２ｂの充填率が向上し、蛍光体粉末２ｂ間の接地点が増加することで、熱伝導経路が構築されやすくなる。その結果、波長変換部材１０の放熱効率を向上させることができる。
蛍光体層２中における蛍光体粉末２ｂの含有量（充填率）は、１～８０体積％、１０～７８体積％、２０～７６体積％、３０～７４体積％、特に４０～７２体積％であることが好ましい。蛍光体粉末２ｂの含有量が少なすぎると、所望の発光色を得るために蛍光体層２の厚みを厚くする必要があり、その結果、蛍光体層２の内部散乱が増加することで、光取り出し効率が低下する場合がある。一方、蛍光体粉末２ｂの含有量が多すぎると、蛍光体層２の緻密性が低下しやすくなる。その結果、蛍光体層２における気孔が多くなり、内部散乱が増加することで、光取り出し効率が低下する場合がある。
蛍光体層２の厚みは５～１００μｍ、１０～９０μｍ、１５～８０μｍ、特に２０～７０μｍであることが好ましい。蛍光体層２の厚みが小さすぎると、十分な発光強度が得にくくなる場合がある。あるいは、所望の発光色を得るために蛍光体粉末２ｂの含有量を多くする必要があり、蛍光体層２の緻密性が低下しやすくなる。一方、蛍光体層２の厚みが大きすぎると、蛍光体層２における光の散乱や吸収が大きくなりすぎ、蛍光や励起光の出射効率が低くなってしまう場合がある。
本実施形態では、蛍光体層２はガラス粉末２ａ及び蛍光体粉末２ｂのみの粉末焼結体からなるが、これに限定されない。例えば、基材層１と同様、蛍光体層２には、熱膨張係数調整や光散乱効果を得ることを目的としてフィラー粉末等の他の無機粉末を含有させてもよい。このようにすれば、基材層１と蛍光体層２の熱膨張係数を容易に整合させることができ、熱膨張係数差に起因する波長変換部材１０の反りやクラック等の発生を抑制することができる。また、フィラー粉末の光散乱効果により、波長変換部材１０の発光強度を向上させることができる。さらに、高熱伝導率のフィラー粉末を含有させることで、波長変換部材１０の放熱効率を向上させることができる。なお、基材層１及び蛍光体層２のいずれか一方のみにフィラー粉末を含有させてもよいし、両方にフィラー粉末を含有させてもよい。
（波長変換部材の製造方法）
図２は、本発明の一実施形態に係る波長変換部材の製造方法を示す模式図である。
まず工程（ａ）で、ガラス粉末１ａを含む基材層用グリーンシート１’、及び、ガラス粉末２ａ及び蛍光体粉末２ｂを含む蛍光体層用グリーンシート２’を以下のようにして準備する。
図２は、本発明の一実施形態に係る波長変換部材の製造方法を示す模式図である。
まず工程（ａ）で、ガラス粉末１ａを含む基材層用グリーンシート１’、及び、ガラス粉末２ａ及び蛍光体粉末２ｂを含む蛍光体層用グリーンシート２’を以下のようにして準備する。
ガラス粉末１ａにバインダー樹脂や溶剤等の有機成分を添加し、混練することによりスラリーを作製する。作製したスラリーを支持基材上に塗布し、支持基材と所定間隔を空けて設置されたドクターブレードをスラリーに対して相対的に移動させることにより、基材層用グリーンシート１’を作製する（ドクターブレード法）。上記支持基材としては、例えば、ポリエチレンテレフタレート等の樹脂フィルムを用いることができる。
また、ガラス粉末２ａ及び蛍光体粉末２ｂの混合粉末にバインダー樹脂や溶剤等の有機成分を添加し、混練することによりスラリーを作製する。得られたスラリーを用いて、上記と同様のドクターブレード法により蛍光体層用グリーンシート２’を作製する。
次に工程（ｂ）で、複数の基材層用グリーンシート１’の間に蛍光体層用グリーンシート２’を挟持することによりグリーンシート積層体２０’を得る。ここで、各層の密着性を高めるため、グリーンシートを積層した後、プレス機により加圧することが好ましい。なお本実施形態では、２枚の基材層用グリーンシート１’の間に１枚の蛍光体層用グリーンシート２’を挟持することによりグリーンシート積層体２０’を作製しているが、これに限定されない。例えば各層の厚みを調整するため、基材層用グリーンシート１’や蛍光体層用グリーンシート２’がそれぞれ複数枚のグリーンシートから構成されていてもよい。
続いて工程（ｃ）で、グリーンシート積層体２０’を焼成することにより、ガラス粉末１ａの焼結体からなる２つの基材層１の間に、ガラス粉末２ａ及び蛍光体粉末２ｂの焼結体からなる蛍光体層２が挟持されてなる焼結積層体２０を得る。一般にグリーンシートは焼成時に大きく収縮するため、材料の異なる２種類のグリーンシートを積層して焼成すると、各材料の熱膨張係数差に起因する収縮量の違いが原因となり、反りやクラックが発生しやすい。一方、本実施形態では、２枚の基材層用グリーンシート１’の間に蛍光体層用グリーンシート２’を挟持した状態で焼成することにより、部材全体での応力のバランスが取れるため、焼成時における反りやクラックが発生しにくくなる。
焼成温度はガラス粉末１ａ及びガラス粉末２ａの軟化点±１５０℃以内であることが好ましく、ガラス粉末１ａ及びガラス粉末２ａの軟化点±１００℃以内であることがより好ましい。焼成温度が低すぎると、ガラス粉末１ａ及びガラス粉末２ａが軟化流動せず、緻密な焼結体が得られない場合がある。一方、焼成温度が高すぎると、蛍光体粉末２ｂが劣化して発光強度が低下するおそれがある。
最後に工程（ｄ）で、焼結積層体２０における基材層１のうちの一方を除去することにより、波長変換部材１０を得る。基材層１は、例えば研磨や研削により除去することができる。焼成後の焼結積層体２０において、基材層１と蛍光体層２の界面で両者の熱膨張係数差に起因する応力が残存している可能性があるが、焼結積層体２０自体の機械的強度が比較的高いため、基材層１のうちの一方を研削等の後加工により除去しても、それに起因して反りやクラック等は発生しくにい。
なお、波長変換部材１０全体の厚みを調整するため、あるいは波長変換部材１０の表面粗さを調整するため、除去しないほうの基材層１に対しても研磨や研削の加工を施してもよい。例えば、除去しないほうの基材層１が光出射面となる場合、基材層１の表面粗さは０．０１～０．２５μｍ、０．０３～０．２４μｍ、０．０５～０．２３μｍ、特に０．０６～０．２２μｍであることが好ましい。このようにすれば、励起光及び蛍光の光取出し効率が向上しやすくなる。
（発光装置）
図３は、本発明の一実施形態に係る波長変換部材を用いた発光装置を示す模式的断面図である。
図３は、本発明の一実施形態に係る波長変換部材を用いた発光装置を示す模式的断面図である。
発光装置１００は、基板３、光源４、波長変換部材１０及び反射部材５を備えている。具体的には、基板３の上に光源４及び波長変換部材１０が順に設置されており、光源４及び波長変換部材１０の周囲を反射部材５が覆っている。このような構成とすることにより、光源４で発生した励起光が、波長変換部材１０における蛍光体層２で波長変換されて蛍光となり、波長変換されなかった励起光とともに基材層１を通って外部に放出される。
波長変換部材１０は、蛍光体層２側が光源４と対向するように設置されている。具体的には、波長変換部材１０は、蛍光体層２が光源４に接するように設置されている。あるいは、蛍光体層２が図示しない接着剤層を介して光源と接するように設置されていてもよい。光源４としては、通常ＬＥＤやＬＤ等の半導体素子が使用されるが、当該半導体素子の光出射面にサファイア等の熱伝導性に優れる部材が使用されるため、蛍光体層２を光源４と直接または接着剤層を介して接するように配置すると、蛍光体層２で発生した熱が光源４の構成部材を伝導して、外部に効率よく放出することができる。
基板３としては、例えば、光源４から発せられた光線を効率良く反射させることができる白色のＬＴＣＣ（Low Temperature Co-fired Ceramics）などが用いられる。具体的には、酸化アルミニウムや酸化チタン、酸化ニオブ等の無機粉末とガラス粉末との焼結体が挙げられる。
また、基板３としては、光源４から発せられた熱を効率よく放出させるため、熱伝導率が高い材料を使用してもよい。特に耐熱性、耐候性に優れることからセラミックスからなる基板等を用いることが好ましい。具体的には、酸化アルミニウムや窒化アルミニウム等のセラミックス基板が挙げられる。
反射部材５は、光源４及び波長変換部材１０から漏れ出た光を反射するため設けられている。反射部材５は、例えば酸化チタン等の白色顔料を含む樹脂（高反射樹脂）から形成されている。
以下、本発明を実施例に基づいて詳細に説明するが、本発明は当該実施例に限定されるものではない。
（実施例）
（i）ガラス粉末の作製
モル％で、ＳｉＯ２ ６１％、Ａｌ２Ｏ３ ４％、Ｂ２Ｏ３ ５％、ＣａＯ １６％、ＢａＯ １２％、ＺｎＯ ２％のガラス組成となるように原料を調合し、白金坩堝を用いて１２００～１７００℃で１～２時間溶融してガラス化した。溶融ガラスを一対の冷却ローラー間に流し出すことによりフィルム状に成形した。得られたフィルム状ガラス成形体をボールミルで粉砕した後、分級して平均粒子径Ｄ５０が２．５μｍのガラス粉末（軟化点８５０℃、屈折率（ｎｄ）１．５８）を得た。なお、軟化点はファイバーエロンゲーション法を用い、粘度が１０７．６ｄＰａ・ｓとなる温度を採用した。
（i）ガラス粉末の作製
モル％で、ＳｉＯ２ ６１％、Ａｌ２Ｏ３ ４％、Ｂ２Ｏ３ ５％、ＣａＯ １６％、ＢａＯ １２％、ＺｎＯ ２％のガラス組成となるように原料を調合し、白金坩堝を用いて１２００～１７００℃で１～２時間溶融してガラス化した。溶融ガラスを一対の冷却ローラー間に流し出すことによりフィルム状に成形した。得られたフィルム状ガラス成形体をボールミルで粉砕した後、分級して平均粒子径Ｄ５０が２．５μｍのガラス粉末（軟化点８５０℃、屈折率（ｎｄ）１．５８）を得た。なお、軟化点はファイバーエロンゲーション法を用い、粘度が１０７．６ｄＰａ・ｓとなる温度を採用した。
（ii）基材層用グリーンシートの作製
ガラス粉末に対し、バインダー樹脂（共栄社化学株式会社製、オリコックス）と可塑剤（互応化学工業株式会社製、ＤＯＡ）、分散剤（共栄社化学株式会社製、フローレンＧ－７００）、有機溶剤（メチルエチルケトン）を添加して混練することによりスラリー状の混合物を得た。得られたスラリー状混合物をドクターブレード法によりシート状に成形し、室温で乾燥させることにより厚み２２０μｍの基材層用グリーンシートを得た。
ガラス粉末に対し、バインダー樹脂（共栄社化学株式会社製、オリコックス）と可塑剤（互応化学工業株式会社製、ＤＯＡ）、分散剤（共栄社化学株式会社製、フローレンＧ－７００）、有機溶剤（メチルエチルケトン）を添加して混練することによりスラリー状の混合物を得た。得られたスラリー状混合物をドクターブレード法によりシート状に成形し、室温で乾燥させることにより厚み２２０μｍの基材層用グリーンシートを得た。
（iii）蛍光体層用グリーンシートの作製
ガラス粉末に対し、蛍光体粉末（Ｙ３Ａｌ５Ｏ１２：Ｃｅ、平均粒子径Ｄ５０＝１５μｍ）を混合して、バインダー樹脂（共栄社化学株式会社製、オリコックス）と可塑剤（互応化学工業株式会社製、ＤＯＡ）、分散剤（共栄社化学株式会社製、フローレンＧ－７００）、有機溶剤（メチルエチルケトン）を添加して混練することによりスラリー状の混合物を得た。得られたスラリー状混合物をドクターブレード法によりシート状に成形し、室温で乾燥させることにより厚み１２０μｍの蛍光体層用のグリーンシートを得た。なお、蛍光体粉末の添加量は、ガラス粉末と蛍光体粉末の合量に対して６０体積％となるよう（下記の特性評価試験にて、励起光源を照射した際に白色光が得られる蛍光体濃度）に調整した。
ガラス粉末に対し、蛍光体粉末（Ｙ３Ａｌ５Ｏ１２：Ｃｅ、平均粒子径Ｄ５０＝１５μｍ）を混合して、バインダー樹脂（共栄社化学株式会社製、オリコックス）と可塑剤（互応化学工業株式会社製、ＤＯＡ）、分散剤（共栄社化学株式会社製、フローレンＧ－７００）、有機溶剤（メチルエチルケトン）を添加して混練することによりスラリー状の混合物を得た。得られたスラリー状混合物をドクターブレード法によりシート状に成形し、室温で乾燥させることにより厚み１２０μｍの蛍光体層用のグリーンシートを得た。なお、蛍光体粉末の添加量は、ガラス粉末と蛍光体粉末の合量に対して６０体積％となるよう（下記の特性評価試験にて、励起光源を照射した際に白色光が得られる蛍光体濃度）に調整した。
なお、本実施例における「白色光」は以下のように定義される。即ち、ＣＩＥ １９３１ ２－ｄｅｇ, ｘ（＿）、ｙ（＿）、ｚ（＿）等色関数からエネルギー分布スペクトルを積分し、三刺激値ＸＹＺを求め、この三刺激値ＸＹＺより、色度ｘ＝Ｘ／（Ｘ＋Ｙ＋Ｚ）、色度ｙ＝Ｙ／（Ｘ＋Ｙ＋Ｚ）を算出した際に、これらの値がそれぞれ、ｘ＝０．３３、ｙ＝０．３３となる色の光を指すこととする。
（iv）波長変換部材の作製
基材層用グリーンシートと蛍光体層用グリーンシートを所定のサイズに切断した後、２枚の基材層用グリーンシートの間に蛍光体層用グリーンシートを挟持し、プレス機で熱圧着することによりグリーンシート積層体を得た。グリーンシート積層体を電気炉中にて脱脂処理を施した後、真空ガス置換炉にて、ガラス粉末の軟化点付近で真空焼成を実施した。これにより、ガラス粉末の焼結体からなる２つの基材層の間に、ガラス粉末及び蛍光体粉末の焼結体からなる蛍光体層が挟持されてなる焼結積層体を得た。
基材層用グリーンシートと蛍光体層用グリーンシートを所定のサイズに切断した後、２枚の基材層用グリーンシートの間に蛍光体層用グリーンシートを挟持し、プレス機で熱圧着することによりグリーンシート積層体を得た。グリーンシート積層体を電気炉中にて脱脂処理を施した後、真空ガス置換炉にて、ガラス粉末の軟化点付近で真空焼成を実施した。これにより、ガラス粉末の焼結体からなる２つの基材層の間に、ガラス粉末及び蛍光体粉末の焼結体からなる蛍光体層が挟持されてなる焼結積層体を得た。
焼結積層体に対して研削加工を施すことにより、基材層のうちの一方を除去した。残りの基材層と蛍光体層を鏡面状態に仕上げ、これにより、厚み９０μｍの基材層と、その一方の主面に形成された厚み３０μｍの蛍光体層を備える波長変換部材を得た。
（v）特性評価試験
得られた波長変換部材について、全光束値及び色度の経時変化を以下のようにして測定した。
得られた波長変換部材について、全光束値及び色度の経時変化を以下のようにして測定した。
励起波長４５０ｎｍのＬＥＤ光源上に波長変換部材をシリコーン樹脂接着剤により接着し、ＬＥＤ光源及び波長変換部材の外周部を反射部材で覆うことで発光装置を得た。ここで波長変換部材は、蛍光体層側が光源に対向するように配置した。この発光装置に１．０Ａの直流電流を印加して光源を点灯した。波長変換部材から発せられる光を積分球内部に取り込んだ後、標準光源によって校正された分光器へ導光し、光のエネルギー分布スペクトルを測定した。得られたスペクトルに標準比視感度を掛け合わせることにより、全光束値を算出した。全光束値について光源の点灯から１８０秒経過後まで連続的に測定したところ、全光束値の変化率は点灯直後を１としたとき、０．９６であった。
また既述の式から算出される色度ｘについて、光源の点灯から１８０秒経過後まで連続的に測定したところ、その変化量（低下量）は０．００２であった。
（比較例）
実施例１と同様の方法で厚み３２０μｍの蛍光体層用のグリーンシートを得た。なお、蛍光体粉末の添加量は、ガラス粉末と蛍光体粉末の合量に対して８．５体積％となるよう（特性評価試験にて、励起光源を照射した際に白色光が得られる蛍光体濃度）に調整した。
実施例１と同様の方法で厚み３２０μｍの蛍光体層用のグリーンシートを得た。なお、蛍光体粉末の添加量は、ガラス粉末と蛍光体粉末の合量に対して８．５体積％となるよう（特性評価試験にて、励起光源を照射した際に白色光が得られる蛍光体濃度）に調整した。
所定のサイズに切断した蛍光体層用グリーンシートを電気炉中にて脱脂処理を施した後、真空ガス置換炉にて、ガラス粉末の軟化点付近で真空焼成を実施した。これにより得られたガラス粉末及び蛍光体粉末の焼結体を、研削加工により鏡面状態にし、厚み１２０μｍの波長変換部材を得た。
得られた波長変換部材について、実施例と同様の特性評価試験を行った。その結果、全光束値の変化率は、点灯直後を１としたとき、０．９１であり、色度ｘの変化量（低下量）は０．０１２であった。
以上より、本発明の波長変換部材は、点灯後における経時的な光束値の低下や色度の変化が少なく、所望の光束値や色度が得やすいことがわかる。
１ 基材層
１ａ ガラス粉末
１’ 基材層用グリーンシート
２ 蛍光体層
２ａ ガラス粉末
２ｂ 蛍光体粉末
２’ 蛍光体層用グリーンシート
３ 基板
４ 光源
５ 反射部材
１０ 波長変換部材
２０ 焼結積層体
２０’ グリーンシート積層体
１００ 発光装置
１ａ ガラス粉末
１’ 基材層用グリーンシート
２ 蛍光体層
２ａ ガラス粉末
２ｂ 蛍光体粉末
２’ 蛍光体層用グリーンシート
３ 基板
４ 光源
５ 反射部材
１０ 波長変換部材
２０ 焼結積層体
２０’ グリーンシート積層体
１００ 発光装置
Claims (15)
- ガラス粉末の焼結体からなる基材層と、
前記基材層の一方の主面に形成されており、ガラス粉末と蛍光体粉末の焼結体からなる蛍光体層と、を備え、
前記基材層の厚みが、前記蛍光体層の厚みよりも大きく、
前記基材層を構成するガラス粉末と前記蛍光体層を構成するガラス粉末の軟化点の差が５０℃以下であることを特徴とする波長変換部材。 - 前記基材層を構成するガラス粉末と前記蛍光体層を構成するガラス粉末の屈折率（ｎｄ）の差が０．２以下であることを特徴とする請求項１に記載の波長変換部材。
- 前記基材層の厚みが、前記蛍光体層の厚みの１．１～１０倍であることを特徴とする請求項１又は２に記載の波長変換部材。
- 前記基材層の厚みが４５～９００μｍであることを特徴とする請求項１～３のいずれか一項に記載の波長変換部材。
- 前記蛍光体層の厚みが５～１００μｍであることを特徴とする請求項１～４のいずれか一項に記載の波長変換部材。
- 前記蛍光体層における前記蛍光体粉末の含有量が１～８０体積％であることを特徴とする請求項１～５のいずれか一項に記載の波長変換部材。
- 前記蛍光体粉末がガーネット系蛍光体であることを特徴とする請求項１～６のいずれか一項に記載の波長変換部材。
- 前記蛍光体粉末の平均粒子径が１～５０μｍであることを特徴とする請求項１～７のいずれか一項に記載の波長変換部材。
- 前記基材層における前記ガラス粉末と、前記蛍光体層における前記ガラス粉末が、実質的に同一の組成を有することを特徴とする請求項１～８のいずれか一項に記載の波長変換部材。
- 前記基材層及び／または前記蛍光体層がフィラー粉末を含むことを特徴とする請求項１～９のいずれか一項に記載の波長変換部材。
- 請求項１～１０のいずれか一項に記載の波長変換部材を作製するための方法であって、
（ａ）ガラス粉末を含む基材層用グリーンシート、及び、ガラス粉末及び蛍光体粉末を含む蛍光体層用グリーンシートを準備する工程、
（ｂ）複数の前記基材層用グリーンシートの間に前記蛍光体層用グリーンシートを挟持することによりグリーンシート積層体を得る工程、
（ｃ）前記グリーンシート積層体を焼成することにより、前記ガラス粉末の焼結体からなる２つの基材層の間に、前記ガラス粉末及び蛍光体粉末の焼結体からなる蛍光体層が挟持されてなる焼結積層体を得る工程、を備えることを特徴とする波長変換部材の製造方法。 - 請求項１～１０のいずれか一項に記載の波長変換部材を作製するための方法であって、
（ａ）ガラス粉末を含む基材層用グリーンシート、及び、ガラス粉末及び蛍光体粉末を含む蛍光体層用グリーンシートを準備する工程、
（ｂ）複数の前記基材層用グリーンシートの間に前記蛍光体層用グリーンシートを挟持することによりグリーンシート積層体を得る工程、
（ｃ）前記グリーンシート積層体を焼成することにより、前記ガラス粉末の焼結体からなる２つの基材層の間に、前記ガラス粉末及び蛍光体粉末の焼結体からなる蛍光体層が挟持されてなる焼結積層体を得る工程、及び、
（ｄ）前記焼結積層体における前記基材層のうちの一方を除去する工程、を備えることを特徴とする波長変換部材の製造方法。 - 請求項１～１０のいずれか一項に記載の波長変換部材、及び、前記波長変換部材に対し
前記蛍光体粉末の励起光を照射する光源、を備えることを特徴とする発光装置。 - 前記蛍光体層が光源と対向するように、前記波長変換部材が配置されていることを特徴とする請求項１３に記載の発光装置。
- 前記蛍光体層が、直接または接着剤層を介して光源と接していることを特徴とする請求項１４に記載の発光装置。
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