JP2015137333A - シート状封止材、及びこれを含む封止用シート - Google Patents

Abstract

【課題】光学素子等を低温で封止可能な一方で、必要に応じて剥離が可能であり、かつ剥離後の光学素子等の表面に、付着物が残り難いシート状封止材を提供することを目的とする。
【解決手段】ＪＩＳ Ｋ ７１２２に従って測定される融解熱量が０〜５０Ｊ／ｇであり、かつＧＰＣ法により測定される重量平均分子量（Ｍｗ）が１×１０^４〜１０００×１０^４であるオレフィン重合体（Ａ）と、４０℃動粘度が３０〜５００，０００ｃＳｔである炭化水素系合成油（Ｂ）と、を含むシート状封止材とする。
【選択図】なし

Description

本発明は、シート状封止材、及びこれを含む封止用シート等に関する。

光学機器の中でも、有機ＥＬ素子は、低消費電力かつ高視野角であり、偏光特性の一様性にも優れる。そのため、有機ＥＬ素子は、照明装置や次世代ディスプレイへの応用が期待されている。しかし、有機ＥＬ素子は、大気中の水分や酸素によって劣化しやすいという問題がある。そのため、有機ＥＬ素子は通常、封止材によって保護される。また、各種光学素子や電子部品も、外部のガスや水分等から、封止材によって保護されることがある。

このような光学素子または電子部品の封止材として、熱硬化型の樹脂や光硬化型の樹脂を含む封止材が提案されている（例えば、特許文献１参照）。これらの封止材は、光学素子等に樹脂組成物を塗布した後、これを硬化させて得られる。

特開２００５−４１９２５号公報

一般に、光学素子等の封止不良が発生した場合、光学素子等から封止材を剥離し、新たに封止材を形成する。しかし、従来の熱硬化型または光硬化型の樹脂を含む封止材では、樹脂が硬化しているため、光学素子等から封止材を剥離し難い等の問題があった。また、封止材の剥離が可能であったとしても、光学素子等の表面に封止材の一部が残りやすく、光学素子等の再使用が困難になる等の問題もあった。

本発明は、このような事情に鑑みてなされたものである。すなわち、光学素子等を低温で封止可能な一方で、必要に応じて剥離が可能であり、かつ剥離後の光学素子等の表面に、付着物が残り難いシート状封止材を提供することを目的とする。

本発明者らは、融解熱量及び重量平均分子量が所定の範囲にあるオレフィン重合体と、４０℃動粘度が所定の範囲である炭化水素系合成油との混合物を含むシート状封止材は、低温で十分に接着でき、かつ被着体からの剥離が可能であることを見出した。さらに、当該シート状封止材では、剥離後の被着体表面に付着物も残り難いことも見出した。

本発明の第一は、以下のシート状封止材に関する。
［１］ＪＩＳ Ｋ ７１２２に従って測定される融解熱量が０〜５０Ｊ／ｇであり、かつＧＰＣ法により測定される重量平均分子量（Ｍｗ）が１×１０^４〜１０００×１０^４であるオレフィン重合体（Ａ）と、４０℃動粘度が３０〜５００，０００ｃＳｔである炭化水素系合成油（Ｂ）と、を含むシート状封止材。

［２］前記オレフィン重合体（Ａ）が、以下の（Ａ１）及び（Ａ２）からなる群より選ばれる１種以上である、［１］記載のシート状封止材。
（Ａ１）炭素数２〜２０のα−オレフィン由来の構成単位を含む重合体
（Ａ２）炭素数２〜２０のα−オレフィン由来の構成単位を含み、かつ前記構成単位の一部または全部が、極性基含有単量体でグラフト変性されたグラフト変性オレフィン系重合体

［３］前記（Ａ２）が以下の（Ａ２’）である、［２］に記載のシート状封止材。
（Ａ２’）炭素数２〜２０のα−オレフィン由来の構成単位を含み、かつ前記構成単位の一部または全部が極性基含有単量体でグラフト変性されたグラフト変性オレフィン系重合体であって、前記グラフト変性オレフィン系重合体１００重量部に対する、前記極性基含有単量体由来の構成単位の量が０．１〜１５重量部である、グラフト変性オレフィン系重合体

［４］前記（Ａ１）が、以下の（Ａ１’’）であり、前記（Ａ２）が以下の（Ａ２’’）である、［２］に記載のシート状封止材。
（Ａ１’’）プロピレン由来の構成単位５０〜１００モル％と、炭素数２〜２０のα−オレフィン（ただしプロピレンを除く）由来の構成単位５０〜０モル％と（プロピレン由来の構成単位と炭素数２〜２０のα−オレフィン由来の構成単位との合計は１００モル％である）、を含有するプロピレン系重合体
（Ａ２’’）プロピレン由来の構成単位５０〜１００モル％と、炭素数２〜２０のα−オレフィン（ただしプロピレンを除く）由来の構成単位５０〜０モル％と（プロピレン由来の構成単位と炭素数２〜２０のα−オレフィン由来の構成単位との合計は１００モル％である）を含むプロピレン系重合体の、前記プロピレン由来の構成単位及び前記α−オレフィン由来の構成単位の一部または全部が、前記極性基含有単量体でグラフト変性されたグラフト変性プロピレン系重合体であって、前記グラフト変性プロピレン系重合体１００重量部に対する、前記極性基含有単量体由来の構成単位の量が０．１〜１５重量部である、グラフト変性オレフィン系重合体

［５］前記グラフト変性オレフィン系重合体をグラフト変性する前記極性基含有単量体が、不飽和カルボン酸及び不飽和カルボン酸無水物から選ばれる１種以上である、［２］〜［４］のいずれかに記載のシート状封止材。
［６］前記炭化水素系合成油（Ｂ）が、炭素数２〜２０のオレフィンの重合体である、［１］〜［５］のいずれかに記載のシート状封止材。
［７］前記オレフィン重合体（Ａ）２０〜９９重量部と、前記炭化水素系合成油（Ｂ）８０〜１重量部と（（Ａ）と（Ｂ）との合計は１００重量部である）を含む、［１］〜［６］のいずれかに記載のシート状封止材。

本発明の第二は、以下の封止用組成物、及びシート状封止材の製造方法に関する。
［８］ＪＩＳ Ｋ ７１２２に従って測定される融解熱量が０〜５０Ｊ／ｇであり、かつＧＰＣ法により測定される重量平均分子量（Ｍｗ）が１×１０^４〜１０００×１０^４であるオレフィン重合体（Ａ）と、４０℃動粘度が３０〜５００，０００ｃＳｔである炭化水素系合成油（Ｂ）と、溶剤と、を含む、封止用組成物。
［９］前記［１］〜［７］のいずれかに記載のシート状封止材の製造方法であって、基材上に、［８］の封止用組成物を塗布する工程と、前記封止用組成物を乾燥させる工程と、を含むシート状封止材の製造方法。

本発明の第三は、以下の封止用シートに関する。
［１０］前記［１］〜［７］のいずれかに記載のシート状封止材からなる層を含む、封止用シート。
［１１］前記シート状封止材の少なくとも一方の面に、保護フィルムを有する、［１０］に記載の封止用シート。
［１２］有機ＥＬ素子の面封止用のシートである、［１０］または［１１］に記載の封止用シート。

本発明の第四は、以下の有機ＥＬパネルの製造方法、及び有機ＥＬパネル等に関する。
［１３］含水分量が０．１重量％以下である、［１２］に記載の封止用シート。
［１４］前記［１］〜［７］のいずれかに記載のシート状封止材を、５０℃以上に加熱する工程と、前記シート状封止材を有機ＥＬ素子に圧着する工程と、を含む有機ＥＬパネルの製造方法。
［１５］前記圧着工程における、前記シート状封止材の温度が１５℃以上１００℃以下であり、かつ前記圧着工程における、前記シート状封止材の貯蔵弾性率Ｇ’が１×１０^３Ｐａ以上１×１０^６Ｐａ以下である、［１４］に記載の有機ＥＬパネルの製造方法。
［１６］表示基板と、前記表示基板と対になる対向基板と、前記表示基板上に配置された有機ＥＬ素子と、前記表示基板と前記対向基板との間に介在し、前記有機ＥＬ素子を封止するシール部材と、を含む有機ＥＬパネルであって、前記シール部材が、［１］〜［７］のいずれかに記載のシート状封止材である、有機ＥＬパネル。
［１７］前記［１６］に記載の有機ＥＬパネルを具備する有機ＥＬディスプレイ。
［１８］前記［１６］に記載の有機ＥＬパネルを具備する有機ＥＬ照明。

本発明の封止用シートは、低温で貼り付け可能であり、かつ必要に応じて剥離できる。また剥離後の被着体表面に、封止材の成分が残り難い。

本発明の封止用シートの一例を示す概略断面図である。 本発明の有機ＥＬパネルの一例を示す概略断面図である。 本発明の封止用シートを用いて有機ＥＬパネルを製造する方法を示す工程図である。

１．シート状封止材
本発明のシート状封止材は、光学素子や電子部品を封止するためのシート状の部材であり、当該シート状封止材は通常、光学素子や電子部品に貼着されて使用される。

本発明のシート状封止材には、融解熱量及び重量平均分子量が所定の範囲内であるオレフィン重合体（Ａ）と、４０℃動粘度が所定の範囲内である炭化水素系合成油（Ｂ）とが含まれる。シート状封止材には、必要に応じて他のオレフィン系樹脂（Ｃ）や、各種添加剤等が含まれる。

前述のように、光学素子等の一般的な封止材には、熱硬化性もしくは光硬化性の樹脂が含まれ、封止材形成の際には、加熱硬化工程や光硬化工程が必要である。また、これらの封止材は、貼着後に剥離することが難しく、剥離できたとしても被着体（光学素子等）の表面に封止材の一部が残りやすい、という問題があった。

これに対し、本発明のシート状封止材の貼着は、通常以下の手順で行われる。
１）シート状封止材を５０℃以上に加熱する。
２）加熱されたシート状封止材に含まれるオレフィン重合体（Ａ）が完全に結晶化する前に、被着体にシート状封止材を圧着する。

本発明のシート状封止材に含まれるオレフィン重合体は、５０℃以上で非晶状態となり、冷却されると結晶化する。したがって、当該シート状封止材を５０℃以上に加熱した後、当該オレフィン重合体（Ａ）が結晶化する前に、被着体に貼り合わせると、シート状封止材と光学素子等とが十分に接着する。また、シート状封止材には、炭化水素系合成油（Ｂ）が含まれるため、オレフィン重合体（Ａ）の結晶化速度が適度に低下する。したがって、比較的低温（例えば１５〜１００℃）でも、十分な接着強度が得られる。

ここで、比較的分子量の低い成分（例えば炭化水素系合成油（Ｂ）等）がシート中に含まれると、一般的には当該成分がシート表面にブリードアウトして、被着体とシートとの接着強度が低下しやすい。これに対し、本発明では、炭化水素系合成油（Ｂ）の動粘度がある程度高いため、炭化水素系合成油（Ｂ）がシート状封止材表面にブリードアウトし難い。このため、炭化水素系合成油（Ｂ）の添加効果（シート状封止材に可塑性を付与する効果、及び極性基を有する分子を動きやすくさせて、シート状封止材と被着体との界面に当該分子を偏在させる効果）が失われ難い。したがって、シート状封止材と被着体との十分な接着強度が維持されると考えられる。

また、本発明のシート状封止材は、オレフィン重合体（Ａ）が適度な凝集力を有するため、一定以上の力によってシート状封止材が被着体から剥離される。そしてこのとき、シート状封止材中のオレフィン重合体（Ａ）に炭化水素系合成油（Ｂ）が適度に分散しているため、被着体の表面に、封止材の成分が残り難いと考えられる。

（１−１）オレフィン重合体（Ａ）
シート状封止材に含まれるオレフィン重合体（Ａ）は、ＪＩＳ Ｋ ７１２２に従って測定される融解熱量が０〜５０Ｊ／ｇである。つまり、当該オレフィン系重合体は、比較的結晶性が低い。上記融解熱量の下限は好ましくは３Ｊ／ｇであり、より好ましくは５Ｊ／ｇである。一方、上記融解熱量の上限は好ましくは４０Ｊ／ｇ以下であり、より好ましくは３０Ｊ／ｇ以下である。融解熱量が５０Ｊ／ｇ以下であると、加熱によってオレフィン重合体（Ａ）が溶融しやすく、シート状封止材と被着体に密着しやすくなる。

上記融解熱量はＪＩＳ Ｋ ７１２２に従って、示差走査熱量測定（ＤＳＣ測定）により求められる。具体的には、１０℃／分で昇温させたときのサーモグラムに現れるピークのピーク面積から算出される。なお、融解熱量測定前には、試料の熱履歴をキャンセルすることが好ましい。具体的には、試料を１０℃／分の昇温速度で融点＋２０℃まで加熱し、その温度で３分保持する。そして１０℃／分の冷却速度で室温まで降温させてから、上記融解熱量測定を行うことが好ましい。

また、シート状封止材に含まれるオレフィン重合体（Ａ）のＧＰＣ法により測定される重量平均分子量（Ｍｗ）は１×１０^４〜１０００×１０^４（ポリスチレン換算）であり、好ましくは２×１０^４〜１００×１０^４であり、より好ましくは３×１０^４〜５０×１０^４以下である。オレフィン重合体（Ａ）の重量平均分子量（Ｍｗ）が１×１０^４以上であると、シート状封止材の強度が十分に高まる。一方、オレフィン重合体（Ａ）の重量平均分子量（Ｍｗ）が１０００×１０^４以下、特に５０×１０^４以下であると、シート状封止材と被着体との接着強度が高まる。

また、シート状封止材に含まれるオレフィン重合体（Ａ）の４０℃動粘度は、５０００００ｃＳｔを超えることが好ましい。オレフィン重合体（Ａ）の動粘度が５０００００ｃＳｔ超であれば、比較的高温においても、シート状封止材のシート形状が保持されやすい。ここで４０℃、動粘度が５０００００ｃＳｔを超えるオレフィン重合体（Ａ）には、流動性が低く動粘度が測定できないようなオレフィン重合体（Ａ）も含まれる。４０℃動粘度は、ＡＳＴＭ Ｄ ４４５に基づいて測定される。

上記オレフィン重合体（Ａ）は、オレフィン由来の構成単位を含み、かつ上記融解熱量及び重量平均分子量（Ｍｗ）を満たすものであれば特に限定されない。オレフィン重合体（Ａ）は、例えばα−オレフィンの単独重合体、または２種以上のα−オレフィンの共重合体でありうる。オレフィン重合体（Ａ）が２種以上の構成単位を含む共重合体である場合、当該オレフィン重合体（Ａ）は、ランダム共重合体であってもよく、ブロック共重合体であってもよい。

また、オレフィン重合体（Ａ）は、α−オレフィンの単独重合体または共重合体のグラフト変性物でもありうる。さらに、オレフィン重合体（Ａ）には、α−オレフィン以外の不飽和単量体（他の不飽和単量体）由来の構成単位が一部含まれてもよい。他の不飽和単量体由来の構成単位の量は、α−オレフィン由来の構成単位１００モル部に対して、１０モル部以下であることが好ましい。他の不飽和単量体の例には、ブタジエン、イソプレンなどの共役ポリエン類；１，４−ヘキサジエン、１，７−オクタジエン、ジシクロペンタジエン、５−エチリデン−２−ノルボルネン、５−ビニル−２−ノルボルネン、５−メチレン−２−ノルボルネン、２，５−ノルボナジエンなどの非共役ポリエン類；等がある。

本発明のシート状封止材に含まれるオレフィン重合体（Ａ）は特に、以下の（Ａ１）及び（Ａ２）からなる群より選ばれる重合体、もしくはこれらの混合物であることが好ましく、オレフィン重合体（Ａ）が、グラフト変性オレフィン系重合体（Ａ２）であることが特に好ましい。ここで、オレフィン重合体（Ａ）が、以下の（Ａ１）及び（Ａ２）からなる群より選ばれる重合体の混合物である場合、前述の融解熱量や重合平均分子量は、当該混合物の融解熱量や重合平均分子量を測定した値とする。
（Ａ１）炭素数２〜２０のα−オレフィン由来の構成単位を含む重合体
（Ａ２）炭素数２〜２０のα−オレフィン由来の構成単位を含み、かつ当該構成単位の一部または全部が極性基含有単量体でグラフト変性されたグラフト変性オレフィン系重合体

・重合体（Ａ１）
重合体（Ａ１）は、炭素数２〜２０のα−オレフィン由来の構成単位を１種のみ含む単独重合体、または当該構成単位を２種以上含む共重合体でありうる。炭素数２〜２０のα−オレフィンは、例えばエチレン、プロピレン、１−ブテン、オクテン、４−メチル−１−ペンテン等がありうる。オレフィン重合体（Ａ）には、当該重合体（Ａ１）が１種のみ含まれてもよく、２種以上含まれてもよい。

当該重合体（Ａ１）は、構成単位がグラフト変性されていない点で後述のグラフト変性オレフィン系重合体（Ａ２）と区別される。

ここで、重合体（Ａ１）には、プロピレン由来の構成単位が含まれることが好ましい。つまり、重合体（Ａ１）はプロピレンの単独重合体（ポリプロピレン）、またはプロピレンと炭素数２〜２０のα−オレフィン（プロピレンを除く）との共重合体であることが好ましい。より具体的には、重合体（Ａ１）に、プロピレン由来の構成単位５０〜１００モル％と、炭素数２〜２０のα−オレフィン（プロピレンを除く）由来の構成単位５０〜０モル％とが含まれることが好ましい（プロピレン由来の構成単位と炭素数２〜２０のα−オレフィン由来の構成単位との合計は１００モル％である）。

重合体（Ａ１）に含まれるプロピレン由来の構成単位の量は、より好ましくは５５〜９０モル％であり、さらに好ましくは６０〜８５モル％、特に好ましくは６０〜８０モル％である。一方、重合体（Ａ１）に含まれる炭素数２〜２０のα−オレフィン（プロピレンを除く）由来の構成単位の量は、より好ましくは４５〜１０モル％であり、さらに好ましくは４０〜１５モル％であり、特に好ましくは４０〜２０モル％である。また、プロピレンと共重合される好ましい炭素数２〜２０のα−オレフィンは、１−ブテン、オクテンである。

上記重合体（Ａ１）の調製方法は特に制限されない。ただし、重合体（Ａ１）が上記融解熱量及び重量平均分子量（Ｍｗ）を満たすように、触媒量等を調整して調製することが好ましい。このような調製方法は、特開２０００−３４５０９８号公報に記載の方法や、国際公開２００４／８７７７５号パンフレットに記載の方法でありうる。

例えば、好ましい重合体（Ａ１）の一例である「プロピレン・１−ブテン共重合体」は、ｒａｃ−ジメチルシリレン−ビス｛１−（２−メチル−４−フェニルインデニル）｝ジルコニウムジクロライド等の適当なメタロセン化合物と、アルミノキサンなどの有機アルミニウムオキシ化合物と、必要に応じてトリブチルアルミニウムなどの有機アルミニウム化合物と、を含むメタロセン系触媒存在下で、プロピレンと１−ブテンを共重合させて得られる。

・グラフト変性オレフィン系重合体（Ａ２）
グラフト変性オレフィン系重合体（Ａ２）は、炭素数２〜２０のα−オレフィン由来の構成単位を含むオレフィン系重合体（Ａ２ａ）を、極性基含有単量体でグラフト変性したグラフト変性物（Ａ２ｍ）でありうる。グラフト変性オレフィン系重合体（Ａ２）において、全てのα−オレフィン由来の構成単位がグラフト変性されていてもよく、一部のα−オレフィン由来の構成単位のみが極性基含有単量体でグラフト変性されていてもよい。

また、一般的に、オレフィン系重合体（Ａ２ａ）をグラフト変性すると、全てのオレフィン系重合体（Ａ２ａ）がグラフト変性されず、一部のオレフィン系重合体（Ａ２ａ）が未反応のまま残る場合がある。そこで、本発明では、このようなグラフト変性物（Ａ２ｍ）と未変性のオレフィン系重合体（Ａ２ａ）との混合物も、グラフト変性オレフィン系重合体（Ａ２）とする。

ここで、極性基含有単量体によってグラフト変性されるオレフィン系重合体（Ａ２ａ）は、炭素数２〜２０のα−オレフィン由来の構成単位を含む重合体であれば特に制限されず、前述の重合体（Ａ１）と同様の構成単位を含む重合体でありうる。当該オレフィン系重合体（Ａ２ａ）には、プロピレン由来の構成単位が含まれる（プロピレン系重合体である）ことが好ましく、オレフィン系重合体（Ａ２ａ）には、プロピレン由来の構成単位５０〜１００モル％と、炭素数２〜２０のα−オレフィン（プロピレンを除く）由来の構成単位５０〜０モル％とが含まれることが好ましい（プロピレン由来の構成単位と炭素数２〜２０のα−オレフィン由来の構成単位との合計は１００モル％である）。

オレフィン系重合体（Ａ２ａ）に含まれるプロピレン由来の構成単位の量は、より好ましくは５５〜９０モル％であり、さらに好ましくは６０〜８５モル％、特に好ましくは６０〜８０モル％である。一方、オレフィン系重合体（Ａ２ａ）に含まれる炭素数２〜２０のα−オレフィン（プロピレンを除く）由来の構成単位の量は、より好ましくは４５〜１０モル％であり、さらに好ましくは４０〜１５モル％であり、特に好ましくは４０〜２０モル％である。プロピレンと共重合される好ましい炭素数２〜２０のα−オレフィンは、１−ブテン、オクテンである。

また、上記オレフィン系重合体（Ａ２ａ）の重量平均分子量は、グラフト変性後の重合体（グラフト変性オレフィン系重合体（Ａ２））の重量平均分子量が、１×１０^４〜１０００×１０^４の範囲に収まれば特に制限されない。オレフィン系重合体（Ａ２ａ）の重量平均分子量は、通常１×１０^４〜１０００×１０^４、好ましくは２×１０^４〜１００×１０^４であり、より好ましくは３×１０^４〜５０×１０^４である。

上記オレフィン系重合体（Ａ２ａ）のＪＩＳＫ７１２２に従って測定される融解熱量は、グラフト変性後の重合体（グラフト変性オレフィン系重合体（Ａ２））の融解熱量が０Ｊ／ｇ〜５０Ｊ／ｇ以下に収まれば特に制限されない。オレフィン系重合体（Ａ２ａ）の融解熱量は、好ましくは０Ｊ／ｇ以上５０Ｊ／ｇ以下である。下限はより好ましくは３Ｊ／ｇであり、さらに好ましくは５Ｊ／ｇである。上限はより好ましくは４０Ｊ／ｇ以下、さらに好ましくは３０Ｊ／ｇ以下である。

一方、上記オレフィン系重合体（Ａ２ａ）をグラフト変性する極性基含有単量体は、極性基を有し、かつオレフィン系重合体と共重合するための、不飽和結合を有する化合物であれば特に制限されない。ここで、極性基含有単量体に含まれる極性基は、極性を有する基であれば特に制限されず、例えば水酸基、アミノ基、エポキシ基、酸無水物基、−ＣＯＯＸ（Ｘ：Ｈ、Ｍ）（Ｈは水素、Ｍはアルカリ金属、アルカリ土類金属、アミン類由来の陽イオン）等でありうる。

極性基含有単量体の例には、水酸基含有エチレン性不飽和化合物、アミノ基含有エチレン性不飽和化合物、エポキシ基含有エチレン性不飽和化合物、不飽和カルボン酸またはその無水物もしくはその誘導体、ビニルエステル化合物、塩化ビニル等が含まれる。極性基含有単量体は特に、不飽和カルボン酸またはその無水物であることが好ましい。オレフィン系重合体（Ａ２ａ）をグラフト変性したグラフト変性物（Ａ２ｍ）の一分子中には、２種以上の極性基含有単量体由来の基が含まれてもよい。

上記水酸基含有エチレン性不飽和化合物は、１分子中に１個以上の水酸基と１個以上のエチレン性不飽和基とを有する化合物でありうる。具体例には、ヒドロキシエチル（メタ）アクリレート、２−ヒドロキシプロピル（メタ）アクリレート、３−ヒドロキシプロピル（メタ）アクリレート、２−ヒドロキシ−３−フェノキシープロピル（メタ）アクリレート、３−クロロー２−ヒドロキシプロピル（メタ）アクリレート、グリセリンモノ（メタ）アクリレート、ペンタエリスリトールモノ（メタ）アクリレート、トリメチロールプロパンモノ（メタ）アクリレート、テトラメチロールエタンモノ（メタ）アクリレート、ブタンジオールモノ（メタ）アクリレート、ポリエチレングリコールモノ（メタ）アクリレート、２−（６−ヒドロヘキサノイルオキシ）エチルアクリレート等の水酸基含有（メタ）アクリル酸エステル；１０−ウンデセン−１−オール；１−オクテン−３−オール；２−メタノールノルボルネン；ヒドロキシスチレン；Ｎ−メチロールアクリルアミド；２−（メタ）アクロイルオキシエチルアシッドフォスフェート；グリセリンモノアリルエーテル；アリルアルコール；アリロキシエタノール；２−ブテン１，４−ジオール；グリセリンモノアルコール等が含まれる。

上記アミノ基含有エチレン性不飽和化合物は、１分子中に１個以上の下記式（１）で表されるようなアミノ基または置換アミノ基と、１個以上のエチレン性不飽和基とを有する化合物でありうる。
−ＮＲ_１Ｒ_２− （１）
式（１）中、Ｒ_１は水素原子、メチル基、またはエチル基である。Ｒ_２は、水素原子；炭素数１〜１２、好ましくは炭素数１〜８のアルキル基；炭素数８〜１２、好ましくは６〜９のシクロアルキル基；である。上記Ｒ_２でありうるアルキル基、シクロアルキル基は、さらに置換基を有してもよい。

上記アミノ基含有エチレン性不飽和化合物の具体例には、（メタ）アクリル酸アミノメチル、（メタ）アクリル酸プロピルアミノエチル、メタクリル酸ジメチルアミノエチル、（メタ）アクリル酸アミノプロピル、メタクリル酸フェニルアミノメチル、メタクリル酸シクロヘキシルアミノエチル等のアクリル酸またはメタクリル酸のアルキルエステル系誘導体類；Ｎ−ビニルジエチルアミン、Ｎ−アセチルビニルアミン等のビニルアミン系誘導体類；アクリルアミド、メタクリルアミド、Ｎ−メチルアクリルアミド、Ｎ，Ｎ−ジメチルアクリルアミド、Ｎ，Ｎ−ジメチルアミノプロピルアクリルアミド等のアクリルアミド系誘導体；ｐ−アミノヘキシルコハク酸イミド、２−アミノエチルコハク酸イミド等のイミド類；が含まれる。

上記エポキシ基含有エチレン性不飽和化合物は、１分子中に１個以上のエポキシ基と、１個以上のエチレン性不飽和基とを有する化合物でありうる。エポキシ基含有エチレン性不飽和化合物の具体例には、グリシジルアクリレート、グリシジルメタクリレート等の不飽和カルボン酸のグリシジルエステル；マレイン酸、フマル酸、クロトン酸、テトラヒドロフタル酸、イタコン酸、シトラコン酸、エンド−シス−ビシクロ［２，２，１］ヘプト−５−エン−２、３−ジカルボン酸（ナジック酸（商標））、エンド−シス−ビシクロ［２，２，１］ヘプト−５−エン−２−メチル−２，３−ジカルボン酸（メチルナジック酸（商標））等の不飽和ジカルボン酸のモノグリシジルエステル（モノグリシジルエステルの場合のアルキル基の炭素数は１〜１２）；ｐ−スチレンカルボン酸のアルキルグリシジルエステル；アリルグリシジルエーテル；２−メチルアリルグリシジルエーテル；スチレン−ｐ−グリシジルエーテル；３，４−エポキシ−１−ブテン；３，４−エポキシ−３−メチル−１−ブテン；３，４−エポキシ−１−ペンテン；３，４−エポキシ−３−メチル−１−ペンテン；５，６−エポキシ−１−ヘキセン；ビニルシクロヘキセンモノオキシド等が含まれる。

上記不飽和カルボン酸類の具体例には、アクリル酸、メタクリル酸、マレイン酸、フマル酸、テトラヒドロフタル酸、イタコン酸、シトラコン酸、クロトン酸、イソクロトン酸、ノルボルネンジカルボン酸、ビシクロ［２，２，１］ヘプト−２−エン−５，６−ジカルボン酸等の不飽和カルボン酸またはこれらの誘導体（酸無水物、酸ハライド、アミド、イミド、エステル等）が含まれる。当該不飽和カルボン酸の誘導体には、塩化マレニル、マレニルイミド、無水マレイン酸、無水イタコン酸、無水シトラコン酸、テトラヒドロ無水フタル酸、ビシクロ［２，２，１］ヘプト−２−エン−５，６−ジカルボン酸無水物、マレイン酸ジメチル、マレイン酸モノメチル、マレイン酸ジエチル、フマル酸ジエチル、イタコン酸ジメチル、シトラコン酸ジエチル、テトラヒドロフタル酸ジメチル、ビシクロ［２，２，１］ヘプト−２−エン−５，６−ジカルボン酸ジメチル、ヒドロキシエチル（メタ）アクリレート、ヒドロキシプロピル（メタ）アクリレート、グリシジル（メタ）アクリレート、メタクリル酸アミノエチル、およびメタクリル酸アミノプロピル等が含まれる。

上記ビニルエステル化合物の具体例には、酢酸ビニル、プロピオン酸ビニル、ｎ−酪酸ビニル、イソ酪酸ビニル、ピバリン酸ビニル、カプロン酸ビニル、パーサティック酸ビニル、ラウリル酸ビニル、ステアリン酸ビニル、安息香酸ビニル、サリチル酸ビニル、シクロヘキサンカルボン酸ビニル等が含まれる。

ここで、グラフト変性オレフィン系重合体（Ａ２）に導入される極性基含有単量体由来の構成単位の量は、グラフト変性オレフィン系重合体（Ａ２）１００重量部に対して０．１〜１５重量部であることが好ましく、より好ましくは０．５〜１０重量部である。なお、グラフト変性オレフィン系重合体（Ａ２）が、２種以上のグラフト変性物（Ａ２ｍ）の混合物である場合や、グラフト変性オレフィン系重合体（Ａ２）が、グラフト変性物（Ａ２ｍ）と未変性のオレフィン系重合体（Ａ２ａ）との混合物である場合には、グラフト変性重合体（Ａ２）１００重量部（混合物全体）に対して、極性基含有単量体由来の構成単位が、０．１〜１５重量部であることが好ましい。

極性基含有単量体由来の構成単位の量が０．１〜１５重量部であるグラフト変性オレフィン系重合体（Ａ２’）を含むシート状封止材は、極性基含有単量体由来の極性基によって被着材との接着強度が高まりやすい。一方で、極性基含有単量体由来の構成単位の量が１５重量％以下であると、変色等がおきにくく、シート状封止材の保存安定性が良好である。

以上のことから、グラフト変性オレフィン系重合体（Ａ２）は、上記プロピレン系重合体が極性基含有単量体でグラフト変性された化合物であって、グラフト変性オレフィン系重合体（Ａ２）１００重量部に対して、極性基含有単量体由来の構成単位の量が０．１〜１５重量部である重合体（Ａ２’’）であることが特に好ましい。

上記極性基含有単量体由来の構成単位の量は、^１Ｈ ＮＭＲにより測定される。測定装置の一例には、日本電子（株）製ＥＣＸ４００型核磁気共鳴装置がある。また、^１Ｈ ＮＭＲは、例えば以下の条件で測定される。
測定時の溶媒：重水素化オルトジクロロベンゼン
試料濃度：２０ｍｇ／０．６ｍＬ
測定温度：１２０℃、観測核：^１Ｈ（４００ＭＨｚ）
シーケンス：シングルパルス
パルス幅：５．１２μ秒（４５°パルス）
繰り返し時間：７．０秒：
積算回数：５００回以上
また、ケミカルシフトの基準値は、テトラメチルシランの水素を０ｐｐｍでありうるが、重水素化オルトジクロロベンゼンの残存水素由来のピークを７．１０ｐｐｍとしてケミカルシフトの基準値としてもよい。官能基含有化合物由来の^１Ｈなどのピークは、常法によりアサインされる。

また、上記極性基含有単量体が、酸性官能基を有する化合物（不飽和カルボン酸や、その無水物等）である場合、極性基含有単量体由来の構成単位の量は、グラフト変性オレフィン系重合体（Ａ２）の酸価からも導かれる。酸価は、ＪＩＳ Ｋ−２５０１−２００３に準じて測定される。

酸価の測定手順の一例は以下の通りである。
グラフト変性オレフィン系重合体（Ａ２） 約１０ｇを正確に測り取り、２００ｍＬトールビーカーに投入する。さらに、滴定溶剤として、キシレンとジメチルホルムアミドとを１：１（体積比）で混合した混合溶媒を１５０ｍＬ添加する。指示薬として１ｇ／１００ｍｌのフェノールフタレインエタノール溶液（和光純薬工業社製）を数滴加え、液温を８０℃に加熱して、試料を溶解させる。そして、液温が８０℃で一定になってから、０．１ｍｏｌ／Ｌの水酸化カリウムの２−プロパノール溶液（和光純薬工業社製）にて滴定を行い、下記式から酸価を求める。
酸価（ｍｇＫＯＨ／ｇ）＝（ＥＰ１−ＢＬ１）×ＦＡ１×Ｃ１／ＳＩＺＥ
上記式において、ＥＰ１は滴定量（ｍＬ）、ＢＬ１はブランク値（ｍＬ）、ＦＡ１は滴定液のファクター（１．００）、Ｃ１は濃度換算値（５．６１１ｍｇ／ｍＬ：０．１ｍｏ１／Ｌ ＫＯＨ １ｍＬの水酸化カリウム相当量）、ＳＩＺＥは試料採取量（ｇ）をそれぞれ表す。

上記滴定を３回繰り返し、算出された値の平均値を酸価とする。なお、グラフト変性オレフィン系重合体（Ａ２）の酸価は、０．１〜１００ｍｇＫＯＨ／ｇであることが好ましく、０．５〜６０ｍｇＫＯＨ／ｇであることがより好ましく、０．５〜３０ｍｇＫＯＨ／ｇであることがさらに好ましい。ここで、グラフト変性オレフィン系重合体（Ａ２）が、グラフト変性物（２Ａｍ）と未変性のオレフィン系重合体（Ａ２ａ）との混合物等である場合には、グラフト変性オレフィン系重合体（Ａ２）（混合物）全体の酸価が、上記範囲であることが好ましい。

また、極性基含有単量体が無水マレイン酸である場合には、赤外分光光度計にて検出される無水マレイン酸のカルボニル基の吸収（１７９０ｃｍ^−１付近）に基づいても、極性基含有単量体由来の構成単位の量が求められる。

ここで、オレフィン系重合体（Ａ２ａ）に、上記極性基含有単量体から選ばれる少なくとも１種の極性基含有単量体をグラフト重合する方法は、公知の方法でありうる。例えば、オレフィン系重合体（Ａ２ａ）を有機溶媒に溶解させて、上記極性基含有単量体およびラジカル重合開始剤を添加して加熱、攪拌してグラフト変性する方法でありうる。また、オレフィン系重合体（Ａ２ａ）を加熱溶融させて、得られる溶融物に上記極性基含有単量体およびラジカル重合開始剤を添加し、攪拌してグラフト変性する方法；オレフィン系重合体（Ａ２ａ）、上記極性基含有単量体、及びラジカル重合開始剤を予め混合し、得られる混合物を押出機に供給して加熱混練しながらグラフト変性する方法；オレフィン系重合体（Ａ２ａ）に、上記極性基含有単量体およびラジカル重合開始剤を有機溶媒に溶解させた溶液を含浸させた後、オレフィン系重合体（Ａ２ａ）が溶解しない最高の温度まで加熱し、グラフト変性する方法；等でありうる。

グラフト変性時の反応温度は、５０℃以上であることが好ましく、８０〜２００℃のであることが特に好ましい。またグラフト変性時の反応時間は１分〜１０時間程度である。反応方式は、回分式、連続式のいずれでもありうるが、十分にグラフト変性を行うためには回分式であることが好ましい。

グラフト変性用のラジカル重合開始剤は、上記オレフィン系重合体（Ａ２ａ）と極性基含有単量体との反応を促進するものであれば特に制限されないが、有機ペルオキシド、または有機ペルエステルであることが好ましい。ラジカル重合開始剤の例には、ベンゾイルペルオキシド、ジクロルベンゾイルペルオキシド、ジクミルペルオキシド、ジ−ｔｅｒｔ−ブチルペルオキシド、２，５−ジメチル−２，５−ジ（ペルオキシベンゾエート）ヘキシン−３、１，４−ビス（ｔｅｒｔ−ブチルペルオキシイソプロピル）ベンゼン、ラウロイルペルオキシド、ｔｅｒｔ−ブチルペルアセテート、２，５−ジメチル−２，５−ジ（ｔｅｒｔ−ブチルペルオキシ）ヘキシン−３、２，５−ジメチル−２，５−ジ（ｔｅｒｔ−ブチルペルオキシド）ヘキサン、ｔｅｒｔ−ブチルベンゾエート、ｔｅｒｔ−ブチルペルフェニルアセテート、ｔｅｒｔ−ブチルペルイソブチレート、ｔｅｒｔ−ブチルペル−ｓｅｃ−オクトエート、ｔｅｒｔ−ブチルペルピバレート、クミルペルピバレートおよびｔｅｒｔ−ブチルペルジエチルアセテートが含まれ、その他アゾ化合物、たとえば、アゾビス−イソブチルニトリル、ジメチルアゾイソブチルニトリルでもありうる。

グラフト変性用のラジカル重合開始剤は、ジクミルペルオキシド、ジ−ｔｅｒｔ−ブチルペルオキシド、２，５−ジメチル−２，５−ジ（ｔｅｒｔ−ブチルペルオキシ）ヘキシン−３，２，５−ジメチル−２，５−ジ（ｔｅｒｔ−ブチルペルオキシ）ヘキサン、１，４−ビス（ｔｅｒｔ−ブチルペルオキシイソプロピル）ベンゼン等のジアルキルペルオキシドであることが特に好ましい。

グラフト変性時には、ラジカル重合開始剤が、上記オレフィン系重合体（Ａ２ａ）１００重量部に対して、０．００１〜１０重量部程度添加されることが好ましい。

（１−２）炭化水素系合成油（Ｂ）
シート状封止材には、炭化水素系合成油（Ｂ）が含まれる。炭化水素系合成油（Ｂ）は２５℃で液状である。シート状封止材にオレフィン重合体（Ａ）と相溶性の高い炭化水素系合成油（Ｂ）が含まれると、前述のように、オレフィン重合体（Ａ）の結晶化速度が低下し、低温でも適度なタック性が維持され、低温でもシート状封止材と被着体とが密着しやすくなる。また、前述のグラフト変性オレフィン系重合体（Ａ２）と共に炭化水素系合成油（Ｂ）が含まれると、グラフト変性オレフィン系重合体（Ａ２）がシート状封止材内で動きやすくなる。その結果、シート状封止材と被着体との界面に極性基が偏在化しやすくなり、接着強度が高まるという効果も得られる。

シート状封止材に含まれる炭化水素系合成油（Ｂ）は、４０℃動粘度が３０〜５００，０００ｃＳｔであり、好ましくは３００ｃＳｔ〜４００，０００ｃＳｔであり、より好ましくは５，０００ｃＳｔ〜３００，０００ｃＳｔである。炭化水素系合成油（Ｂ）の４０℃動粘度が上記範囲であると、前述のように、シート状封止材から炭化水素系合成油（Ｂ）がブリードアウトし難く、被着体等との接着強度が高いまま維持される。

炭化水素系合成油（Ｂ）は、上記４０℃動粘度を満たす限り特に制限されないが、炭素数２〜２０のオレフィンの重合体であることが好ましく、炭素数２〜２０のオレフィンを単独重合、または共重合させて得られるオリゴマーであることがより好ましい。炭素数２〜２０のα−オレフィンを重合させて得られるオリゴマーの重量平均分子量は１，０００〜３０，０００であることが好ましい。また、上記炭素数２〜２０のα−オレフィンは、例えば、エチレン、プロピレン、１−ブテン、１−オクテン、１−デセン、および１−ドデセン等でありうる。シート状封止材には、炭化水素系合成油（Ｂ）が、１種のみ含まれてもよく２種以上含まれてもよい。

炭化水素系合成油（Ｂ）は、特に以下の（Ｂ１）〜（Ｂ３）であることが好ましい。炭化水素系合成油（Ｂ）には、これらが１種のみ含まれてもよく、２種以上含まれてもよい。
（Ｂ１）エチレン由来の構成単位と炭素数３〜２０のα−オレフィン由来の構成単位とを含むエチレン系共重合体
（Ｂ２）、炭素数が６〜２０のα−オレフィンと、炭素数が２〜５のα−オレフィンとの共重合体
（Ｂ３）液状ポリブテン

・エチレン系重合体（Ｂ１）
エチレン系重合体（Ｂ１）は、エチレン由来の構成単位と炭素数３〜２０のα−オレフィン由来の構成単位とを含む重合体である。当該エチレン系共重合体（Ｂ１）に含まれるエチレン由来の構成単位の量は、エチレン系共重合体（Ｂ１）の全構成単位１００モル％に対して３０〜７０モル％であることが好ましく、より好ましくは４０〜６０モル％である。

エチレン系共重合体（Ｂ１）において、エチレンと共重合される成分は、炭素数３〜２０のα−オレフィンであれば特に制限されないが、好ましくは３〜１４のα−オレフィンであり、さらに好ましくはプロピレン、１−ブテン、１−ペンテン、１−ヘキセン、１−オクテン、１−デセン、１−ドデセン、１−テトラデセン、１−ヘキサデセン、１−オクタデセン、４−メチル−１−ペンテンであり、特に好ましくはプロピレンである。エチレン系共重合体には、２種以上のα−オレフィン由来の構成単位が含まれてもよい。

上記エチレン系共重合体（Ｂ１）は、例えば、エチルアルミニウムセスキジクロライド等をはじめとする有機アルミニウム化合物の存在下、バナジン酸エトキシジクロライド等をはじめとするバナジン酸エステルなどのバナジウム化合物をオレフィン重合触媒として、エチレンとその共重合成分であるα−オレフィンとを重合させて調製される。このとき、重合反応を炭化水素系溶媒中で行ってもよい。炭化水素系溶媒の例には、プロパン、ブタン、ペンタン、ヘキサン、ヘプタン、オクタン、デカン、ドデカン、灯油などの脂肪族炭化水素；シクロペンタン、シクロヘキサン、メチルシクロペンタンなどの脂環族炭化水素；ベンゼン、トルエン、キシレンなどの芳香族炭化水素；エチレンクロリド、クロルベンゼン、ジクロロメタンなどのハロゲン化炭化水素；ガソリン、灯油、軽油などの石油留分；などが含まれる。さらに、エチレンの共重合成分であるα−オレフィンの一部を溶媒にしてもよい。

上記重合反応時のバナジウム化合物（重合触媒）の濃度は、重合反応系内の遷移金属原子の濃度が反応容積１リットル当り、１０^−９〜１０^−１モルとなる量であることが好ましく、より好ましくは１０^−８〜１０^−２モルである。

また、エチレン系共重合体（Ｂ１）の重合温度は、通常−５０〜＋２００℃であり、好ましくは０〜１８０℃の範囲である。重合圧力は、常圧〜１０ＭＰａゲージ圧であることが好ましく、より好ましくは常圧〜５ＭＰａゲージ圧である。

また、重合反応は、回分式、半連続式、連続式のいずれの方式で行ってもよい。また、重合を反応条件の異なる２段以上に分けて行ってもよい。得られるエチレン系共重合体（Ｂ１）の分子量は、重合系に水素を存在させるか、または重合温度を変化させることによっても調整される。

・炭素数が６〜２０のα−オレフィンと、炭素数が２〜５のα−オレフィンとの共重合体（Ｂ２）
炭素数が６〜２０のα−オレフィンと、炭素数が２〜５のα−オレフィンとの共重合体（Ｂ２）において、炭素数６〜２０のα−オレフィン由来の構成単位の量が９０〜１００モル％であり、かつ炭素数２〜５のα−オレフィン由来の構成単位の量が１０〜０モル％であることが好ましい（炭素数６〜２０のα−オレフィン由来の構成単位と、炭素数２〜５のα−オレフィン由来の構成単位との総量は１００モル％である）。当該共重合体（Ｂ２）の一例に、２種以上の炭素数８〜１２のα−オレフィンの共重合体がある。

上記共重合体（Ｂ２）は、は、チーグラー触媒による重合、ルイス酸などを触媒としたカチオン重合、熱重合、ラジカル重合などにより、炭素数が６〜２０のα−オレフィンと、必要に応じて炭素数２〜５のα−オレフィンとを共重合させて得られる。

・液状ポリブテン（Ｂ３）
液状ポリブテン（Ｂ３）は、石油精製のＣ４留分を原料として、塩化アルミニウム、三弗化ホウ素等を触媒として重合によって得られる合成油である。液状ポリブテン（Ｂ３）には、イソブテンを主たるモノマーとして重合してなる重合体等が含まれ、イソブテンのホモポリマーや、イソブテンとｎ−ブテンとのコポリマー等が含まれる。これらは、市場から容易に入手できる。このような液状ポリブテン（Ｂ３）には、ＪＸ日鉱日石エネルギー（株）製の日石ポリブテン、テトラックス等が含まれる。

また液状ポリブテン（Ｂ３）は、Ｅｎｃｙｃｌｏｐｅｄｉａ ｏｆ Ｐｏｌｙｍｅｒ Ｓｃｉｅｎｃｅ ａｎｄ Ｅｎｇｉｎｅｅｒｉｎｇ （２ｎｄ ｅｄｉｔｉｏｎ） Ｖｏｌ．８ ｐ４３２ （Ｊｏｈｎ Ｗｉｌｅｙ ＆ Ｓｏｎｓ）に記載の方法で調製することによっても得られる。

・その他
また、炭化水素系合成油（Ｂ）は、上記（Ｂ１）〜（Ｂ３）の炭化水素系合成油が、種々のビニル化合物により、グラフト変性されたものでもありうる。ビニル化合物の例にはスチレン、α−メチルスチレン等のスチレン類；アクリル酸メチル、クリル酸ブチル、アクリル酸オクチル等のアクリル酸エステル類；メタアクリル酸メチル、メタアクリル酸ブチル等のメタアクリル酸エステル類；アクリル酸、メタアクリル酸、ケイヒ酸、マレイン酸、無水マレイン酸、フマル酸、イタコン酸、マレイン酸モノエチル等のカルボキシル基含有ビニル化合物；フマル酸ジメチル、フマル酸ジブチル等の不飽和二塩基酸のジエステル類；アクリル酸グリシジル、アクリル酸−β−メチルグリシジル、メタアクリル酸グリシジル、およびメタアクリル酸−β−メチルグリシジル等のグリシジル基含有ビニル化合物；ヒドロキシエチルアクリレート、２−ヒドロキシエチル（メタ）アクリレート、２−ヒドロキシプロピル（メタ）アクリレート、４−ヒドロキシブチルアクリレート、ラクトン変性ヒドロキシエチル（メタ）アクリレート、２−ヒドロキシ−３−フェノキシプロピルアクリレート等の水酸基含有ビニル化合物；アクリロニトリル、メタアクリロニトリル、ケイヒ酸等の不飽和カルボン酸類；アクリルアミド、メタアクリルアミド、Ｎ置換アクリルアミド、Ｎ置換メタアクリルアミド、アクリルアミドプロパンスルフォン酸等が含まれる。炭化水素系合成油（Ｂ）には、上記ビニル化合物由来の構成単位が１種のみ含まれてもよく、２種以上含まれてもよい。

（１−３）その他の構成成分
本発明のシート状封止材には、上記オレフィン重合体（Ａ）と、炭化水素系合成油（Ｂ）の他に、必要に応じて、他のオレフィン系樹脂（Ｃ）や、その他の樹脂（Ｄ）、各種添加剤（Ｅ）が含まれてもよい。これらは、本発明のシート状封止材の特性を損なわない範囲で含まれる。

他のオレフィン系樹脂（Ｃ）は、上記オレフィン重合体（Ａ）および上記炭化水素系合成油（Ｂ）の何れにも該当しないオレフィン系樹脂であれば、特に制限されない。他のオレフィン樹脂（Ｃ）の例には、前述のオレフィン重合体（Ａ）で特定する融解熱量及び重量平均分子量、並びに前述の炭化水素系合成油（Ｂ）で特定する４０℃動粘度を満たさないオレフィン系樹脂が含まれ、例えばポリエチレン、ポリプロピレン、ポリ１−ブテン、ポリ４−メチル−１−ペンテン等のα−オレフィンの単独重合体；エチレン、プロピレン、ブテン、４−メチル−１−ペンテン、オクテン、等のα−オレフィン同士のランダムあるいはブロック共重合体、並びに３元共重合体；環状ポリオレフィン；これらのハロゲン化物が含まれる。また、他のオレフィン系樹脂（Ｃ）には、オレフィン以外の成分由来の構成単位が含まれてもよく、例えばエチレン・酢酸ビニル共重合体やエチレン・不飽和カルボン酸共重合体、エチレン・ビニルアルコール共重合体、もしくはこれらのアイオノマー等でもありうる。

シート状封止材に他のオレフィン系樹脂（Ｃ）が含まれる場合、他のオレフィン系樹脂（Ｃ）の量は、上記オレフィン重合体（Ａ）１００重量部に対して、５０重量部以下であることが好ましく、より好ましくは１〜３０重量部であり、さらに好ましくは１〜１０重量部である。

また、シート状に含まれる他の樹脂（Ｄ）は、オレフィン系以外の樹脂であり、他の樹脂（Ｄ）の例には、ポリアミド、ポリアミドイミド、ポリウレタン、ポリブタジエン、ポリクロロプレン、ポリエーテル、ポリエステル、スチレン−ブタジエン−スチレンブロック共重合体、石油樹脂、キシレン樹脂、ケトン樹脂、セルロース樹脂、フッ素系オリゴマー、シリコン系オリゴマー、ポリスルフィド系オリゴマー等が含まれる。シート状封止材には他の樹脂（Ｄ）が、複数種類含まれてもよい。

また、シート状封止材に含まれる、各種添加材（Ｅ）は、例えば、充填剤、改質剤、安定剤、酸化チタン（ルチル型）、酸化亜鉛などの遷移金属の酸化物、カーボンブラック等の顔料、吸湿剤、ガスバリア性向上のための各種添加材(無機フィラー、クレイなど)等でありうる。

上記充填剤の例には、ガラスビーズ、スチレン系ポリマー粒子、メタクリレート系ポリマー粒子、エチレン系ポリマー粒子、プロピレン系ポリマー粒子が含まれる。シート状封止材には充填剤が、これらが複数種含まれてもよい。

また、上記改質剤の例には、重合開始助剤、老化防止剤、レベリング剤、濡れ性改良剤、界面活性剤、可塑剤、増粘剤、ロジン樹脂・テルペン樹脂などの粘着付与剤、揺変剤、消泡剤、表面調整剤、沈降防止剤、酸化防止剤、顔料分散剤、帯電防止剤、カップリング剤、架橋剤などが含まれる。シート状封止材には、これらが複数種含まれてもよい。
安定剤の例には、紫外線吸収剤、防腐剤、抗菌剤、耐候剤、熱安定剤、光安定剤等が含まれる。シート状封止材には、これらが複数種含まれてもよい。

（１−４）シート状封止材の組成
前述のように、シート状封止材には、オレフィン重合体（Ａ）と、炭化水素系合成油（Ｂ）とが少なくとも含まれる。シート状封止材１００重量部に対して、オレフィン重合体（Ａ）と、炭化水素系合成油（Ｂ）との合計が、８０重量部以上含まれることが好ましく、オレフィン重合体（Ａ）と、炭化水素系合成油（Ｂ）のみ含まれてもよい。

またオレフィン重合体（Ａ）と炭化水素系合成油（Ｂ）との含有比率は、２０〜９９重量％：８０〜１重量％であることが好ましい（オレフィン重合体（Ａ）と炭化水素系合成油（Ｂ）との合計は１００％である）。

ここで、シート状封止材中に含まれる炭化水素系合成油（Ｂ）量は、炭化水素系合成油（Ｂ）の４０℃動粘度によって適宜調整されることが好ましい。具体的には、炭化水素系合成油（Ｂ）の４０℃動粘度が２，０００ｃＳｔ未満である場合には、炭化水素系合成油（Ｂ）の含有量が、オレフィン重合体（Ａ）と炭化水素系合成油（Ｂ）との合計１００重量％に対して４０重量％以下であることが好ましく、より好ましくは３５重量％以下であり、さらに好ましくは２５重量％以下である。このときの炭化水素系合成油（Ｂ）の量の下限は、オレフィン重合体（Ａ）と炭化水素系合成油（Ｂ）との合計１００重量％に対して好ましくは２重量％であり、より好ましくは３重量％である。

また、炭化水素系合成油（Ｂ）の４０℃動粘度が２，０００ｃＳｔ以上１００，０００ｃＳｔ未満である場合には、炭化水素系合成油（Ｂ）の含有量が、オレフィン重合体（Ａ）と炭化水素系合成油（Ｂ）との合計１００重量％に対して７０重量％以下であることが好ましく、より好ましくは６０重量％以下であり、さらに好ましくは４０重量％以下である。このときの炭化水素系合成油（Ｂ）の量の下限は、オレフィン重合体（Ａ）と炭化水素系合成油（Ｂ）との合計１００重量％に対して好ましくは１重量％であり、より好ましくは２重量％であり、さらに好ましくは３重量％である。

また、炭化水素系合成油（Ｂ）の４０℃動粘度が１００，０００ｃＳｔ以上５００，０００ｃＳｔ以下である場合には、炭化水素系合成油（Ｂ）の含有量が、オレフィン重合体（Ａ）と炭化水素系合成油（Ｂ）との合計１００重量％に対して７５重量％以下であることが好ましく、より好ましくは７０重量％以下であり、さらに好ましくは６０重量％以下である。このときの炭化水素系合成油（Ｂ）の量の下限は、オレフィン重合体（Ａ）と炭化水素系合成油（Ｂ）との合計１００重量％に対して好ましくは３重量％であり、より好ましくは５重量％であり、さらに好ましくは１０重量％である。

（１−５）シート状封止材の被着体への貼着
前述のように、本発明のシート状封止材の被着体への貼着は、通常以下の手順で行われる。
１）シート状封止材を５０℃以上に加熱する。
２）加熱されたシート状封止材に含まれるオレフィン重合体（Ａ）が完全に結晶化する前に、被着体にシート状封止材を圧着する。

上記１）加熱工程におけるシート状封止材の加熱温度は、２４０℃以下であることが好ましい。シート状封止材の加熱方法は特に制限されず、例えばホットプレートによる加熱や、オーブンによる加熱等でありうる。またシート状封止材の加熱時間は、シート状封止材全体が所望の温度になる時間であればよく、通常６０分以内である。

一方、上記２）圧着工程は、シート状封止材に含まれるオレフィン重合体（Ａ）の結晶化が進み、タック性が損失する前に行われる。具体的には、シート状封止材の温度が１５〜１００℃であり、かつシート状封止材の貯蔵弾性率Ｇ’が１×１０^３Ｐａ以上１×１０^６Ｐａ以下である状態で行われることが好ましい。シート状封止材の貯蔵弾性率Ｇ’が上記範囲内であると、凹凸を有する被着体の表面形状にも、シート状封止材が追従することができる。したがって、種々の被着体を封止することができる。また、圧着時の貯蔵弾性率Ｇ’が１×１０^３Ｐａ以上であると剥離時に光学素子表面に封止材の残渣が付着しにくい。貯蔵弾性率Ｇ’は、より好ましくは１×１０^３〜１×１０^５Ｐａである。なお、２）圧着工程後、シート状封止材に含まれるオレフィン重合体（Ａ）の結晶化が一定以上進行すると、上記貯蔵弾性率Ｇ’を満たさなくなることもある。

貯蔵弾性率Ｇ’は、膜厚２５０〜３００μｍのシート状封止材について、レオメーターで、測定周波数：１Ｈｚ、昇温速度：４℃/分、測定温度範囲：１５〜１５０℃で測定される。レオメーターの例には、Ｈａａｋｅ社製レオメーター（ＲＳ１５０型）等がある。

またシート状封止材の被着体への圧着方法は特に制限されず、ロールラミネーター、真空ラミネーター等の公知のラミネート装置により行われる。

（１−６）シート状封止材の製造方法
本発明のシート状封止材は、例えば以下の３工程を経て得られる。
１）前述のオレフィン重合体（Ａ）と、前述の炭化水素系合成油（Ｂ）と、溶剤とを含む封止用組成物を調製する工程
２）基材上に当該封止用組成物をシート状に塗布する工程
３）シート状に塗布された組成物を乾燥する工程
上記３工程以外にも、必要に応じて他の工程が含まれてもよい。

封止用組成部物に含まれる溶剤は、前述のオレフィン重合体（Ａ）及び前述の炭化水素系合成油（Ｂ）を溶解可能な化合物であれば特に制限されない。溶剤の例には、ベンゼン、トルエン、キシレン等の芳香族炭化水素；ヘキサン、ヘプタン、オクタン、デカン等の脂肪族炭化水素；シクロヘキサン、シクロヘキセン、メチルシクロヘキサン等の脂環式炭化水素；メタノール、エタノール、イソプロピルアルコール、ブタノール、ペンタノール、ヘキサノール、プロパンジオール、フェノール等のアルコール；アセトン、メチルイソブチルケトン（ＭＩＢＫ）、メチルエチルケトン（ＭＥＫ）、ペンタノン、ヘキサノン、イソホロン、アセトフェノン等のケトン系溶剤；メチルセルソルブ、エチルセルソルブ等のセルソルブ類；酢酸メチル、酢酸エチル、酢酸ブチル、プロピオン酸メチル、ギ酸ブチル等のエステル類；トリクロルエチレン、ジクロルエチレン、クロルベンゼン等のハロゲン化炭化水素；エクソール、アイソパー等の石油系溶剤等が含まれる。封止用組成物には、これらが１種のみ含まれてもよく、２種以上含まれてもよい。封止用組成物に含まれる溶剤は、上記の中でも、トルエン、メチルシクロヘキサン／ＭＩＢＫ混合溶剤、メチルシクロヘキサン／ＭＥＫ混合溶剤、シクロヘキサン／ＭＥＫ混合溶剤、エクソール／シクロヘキサノン混合溶剤であることが好ましい。

封止用組成物の調製方法は特に制限されず、例えばオレフィン重合体（Ａ）や、炭化水素系合成油（Ｂ）、必要に応じてその他の構成成分と、溶剤とを一度に混合してもよく、いずれかの成分を溶剤に溶解させた溶液に、他の成分を溶解させてもよい。また、混合方法の例には、これらをフラスコに装入して攪拌する方法や、三本ロールで混練する方法等が含まれる。

また、１）の工程で得られる封止用組成物の、２５℃における粘度は０．０１〜１００Ｐａ・ｓであることが好ましい。封止用組成物の粘度が上記範囲であると、２）の工程での封止用組成物の塗工性が高まり、シート状封止材が容易に形成される。上記粘度は、Ｅ型粘度計（東機産業製 ＲＣ−５００）で、２５℃で測定される値である。封止用組成物の粘度は、溶剤の量等で調整される、封止用組成物中の固形分量（溶剤以外の成分の総量）は、通常５〜３５重量％であることが好ましい。

２）の工程における封止用組成物の塗布方法は特に制限されず、例えばスクリーン印刷、ディスペンサー、各種塗布ロールを使用する方法等でありうる。また基材の種類は特に制限されず、例えば公知の離型フィルム等でありうる。また、封止用組成物の塗布厚みは、目的とするシート状封止材の厚みに応じて適宜選択され、例えば乾燥後のシート状封止材の厚みが、１〜１００μｍとなるように設定される。

また３）の工程における乾燥温度および乾燥時間は、前記封止用組成物中の残存溶剤量が１００００重量ｐｐｍ以下となるまでの温度や時間とする。乾燥温度は、例えば５０℃〜１５０℃であり、乾燥時間は、例えば１０分〜３時間程度である。具体的には、塗膜を、窒素雰囲気等の不活性ガス雰囲気下、９０〜１２０℃で３０分間程度乾燥した後、さらに２時間程度真空乾燥することが好ましい。このように、真空乾燥を行うことで、比較的低い乾燥温度で、得られるシート状封止材に含まれる溶剤や水分を除去できる。乾燥方法は、特に制限されず、例えば熱風乾燥、真空乾燥等がある。

上記３）工程後、必要に応じて基材フィルムは剥離されてもよいが、通常、シート状封止材の保護等の観点から、基材フィルムと積層した状態でシート状封止材は保管等される。

２．封止用シート
本発明の封止用シートは、上述のシート状封止材を含む積層体からなるシートであり、例えば有機ＥＬ素子等の光学素子や、各種電子部品を封止するためのシートである。本発明の封止用シートには、例えば基材フィルムと、該基材フィルム上に形成された、上述のシート状封止材と、必要に応じて該シート状封止材上に形成される保護フィルムが含まれる。当該封止用シートは、シート状封止材からなる層を光学素子や電子部品に貼り合わせて使用される。また、必要に応じて基材フィルムは剥離され、シート状封止材の他方の面が、他の部材と貼り合わせられる。

本発明の封止用シートの含水率は、被着体への水分の影響を抑制する点から、０．１重量％以下であることが好ましく、０．０６重量％以下であることがより好ましい。特に、有機ＥＬ素子は水分により劣化しやすい。そのため、封止用シートで有機ＥＬ素子を封止する場合には、可能な限り、封止用シートの含水率を低減することが好ましい。封止用シートの含水率は、例えば封止用シートを真空下で加熱乾燥することで低減される。

本発明の封止用シートの含水率は、例えば、封止用シートからなる試料片を約０．１ｇ計量し、カールフィッシャー水分計にて１５０℃に加熱し、その際に発生する水分量を測定して求められる（固体気化法）。

封止用シートに含まれるシート状封止材からなる層の厚みは、被着体の種類にもよるが、例えば１〜１００μｍであり、好ましくは１０〜８０μｍであり、さらに好ましくは２０〜５０μｍである。

シート状封止材からなる層は、前述のように５０℃以上に加熱した後、被着体に貼着するまでの間、適度に変形できることが好ましい。例えば有機ＥＬ素子等を封止する際に、加熱により柔らかくなったシートで、素子表面の凹凸を円滑に充填して隙間を排除するためである。圧着時の柔らかさは、貯蔵弾性率Ｇ’で判断される。

圧着時のシート状封止材からなる層の貯蔵弾性率は、前述のように１×１０^３Ｐａ以上１×１０^６Ｐａ以下であることが好ましい。圧着時の貯蔵弾性率Ｇ’が上記範囲であると、シート状封止材からなる層と光学素子等との間に隙間が形成され難く、これらの密着性が良好になる。

前記の通り封止用シートには、本発明のシート状封止材からなる層と、基材フィルムとが含まれる。基材フィルムは、例えば公知の離型フィルム等でありうる。これらは、水分バリア性、あるいはガスバリア性を有するフィルム等であることが好ましく、ポリエチレンテレフタレートからなるフィルムであることがより好ましい。基材フィルムの厚さは、フィルム材質にもよるが、有機ＥＬ素子等の光学素子等への追従性を有する点などから、例えば５０μｍ程度である。

本発明の封止用シートには、必要に応じて、ガスバリア層がさらに含まれてもよい。ガスバリア層は、外気中の水分等の透過を抑制する層でありうる。このようなガスバリア層は、光学素子等との貼合わせ面以外であれば、どこに配置されてもよいが、好ましくは基材フィルムと本発明のシート状封止材からなる層との間に配置される。

ガスバリア層を構成する材料は、特に制限されない。ガスバリア層を構成する材料の例にはＡｌ、Ｃｒ、Ｎｉ、Ｃｕ、Ｚｎ、Ｓｉ、Ｆｅ、Ｔｉ、Ａｇ、Ａｕ、Ｃｏ；これら金属の酸化物；これら金属の窒化物；これら金属の酸化窒化物等が含まれる。ガスバリア層は、１種の金属からなるものであってもよく、２種以上の金属からなるものであってもよい。また、ガスバリア層は樹脂からなるものであってもよい。

例えば、ボトムエミッション方式の有機ＥＬ素子の封止に用いられる封止シートのガスバリア層は、光反射率の高い層であることが好ましく、例えばＡｌ、Ｃｕ等からなる層が好ましい。一方、トップエミッション方式の有機ＥＬ素子の封止に用いられる封止シートのガスバリア層は、光透過率の高い層であることが好ましく、ポリエチレンテレフタレート（ＰＥＴ）、ポリカーボネート（ＰＣ）等からなる層でありうる。ガスバリア層の厚みは、通常１００〜３０００μｍ程度である。

ガスバリア層を有する封止用シートは、基材フィルム上にガスバリア層を形成した後、本発明のシート状封止材からなる層を形成して製造することができる。ガスバリア層の形成方法は、特に制限されず、ドライプロセスとしては、真空蒸着、スパッタリング、イオンプレーティング等の各種ＰＶＤ法；プラズマＣＶＤ等のＣＶＤ法が挙げられる。一方、ウエットプロセスとしては、めっき法、塗布法等が挙げられる。

また、封止用シートのシート状封止材からなる層には、保護フィルムが積層されることが好ましい。当該保護フィルムは、通常、ラミネートによって積層される。ラミネートは、例えばラミネーターを用いて６０℃程度で行われる。保護フィルムの厚さは、２０μｍ程度でありうる。

図１は、封止用シートの構成の好ましい一例を示す図である。図１に示されるように、封止用シート１０は、基材フィルム１２と、該基材フィルム１２上に形成されるシート状封止材からなる層１６と、シート状封止材からなる層１６上に配置される保護フィルム１８とを有する。

このような封止用シート１０は、例えば、保護フィルム１８を剥がした後、露出するシート状封止材からなる層１６を、有機ＥＬ素子等の光学素子や電子部品等と接するように配置して用いることができる。

本発明の封止用シートは、含水率を一定以下に維持するため、シリカゲル等の乾燥剤とともに保管することが好ましい。

３．封止用シートの用途
本発明の封止用シートに含まれるシート状封止材からなる層は、シール部材として用いられる。封止用シートに含まれる基材フィルムは、シール部材の一部として用いられてもよく、シート状封止材を被シール対象に貼着後、剥離されてもよい。シート状封止材によりシールされる対象は特に限定されないが、例えば光デバイスが好ましい。光デバイスの例には、有機ＥＬパネルを具備する有機ＥＬディスプレイ、有機ＥＬ照明、液晶ディスプレイ、ＬＥＤなどが含まれる。

本発明の封止用シートは、特に有機ＥＬパネルのシール部材として用いられることが好ましい。ここで、有機ＥＬ素子は水分によって容易に劣化する。そのため、シール部材には、所望の位置に貼着されて、素子表面の凹凸を隙間なく充填することが求められる。さらに、有機ＥＬ素子は、熱によって劣化することもある。これに対し、本発明のシート状封止材からなる層は、封止用シートを比較的低温で貼着することができる。また、素子の封止不良が発生した場合には、これを剥離することができ、有機ＥＬ素子表面に封止材の残渣が残り難い。したがって、有機ＥＬ素子を改めて利用することができる。したがって、有機ＥＬパネルのシール部材として特に有効である。本発明のシート状封止材は透明性を有するため、有機ＥＬパネルの、特にトップエミッション構造の有機ＥＬパネルのシール部材を好適に提供する。

また、シート状封止材と有機ＥＬ素子との圧着直後の接着強度が適度に高いことが好ましい。したがって、本発明の封止用シートに含まれるシート状封止材と光学素子等との接着強度は、２．５Ｎ／２５ｍｍ以上であることが好ましい。接着強度が２．５Ｎ／２５ｍｍ以上であると、シート状封止材と光学素子等とが十分な接着強度を有する。一方で、接着強度が１０Ｎ／２５ｍｍ以下であると、必要に応じて、シート状封止材を光学素子等から剥離することができる。これらの接着強度は圧着直後の値であって、時間の経過とともにより接着強度が増大しても良い。

シート状封止材と光学素子等との接着強度は、便宜的に、シート状封止材とガラス基板との接着強度によって判断できる。したがって、シート状封止材とガラス基板との接着強度が、上記範囲を満たすことが好ましい。シート状封止材とガラス基板との接着強度は、以下の方法で測定される。
カプトンフィルム（製品名：ＥＮ−Ａ）に、前述の封止用組成物（厚み約５０μｍ）を塗工し、当該封止用組成物中に含まれる溶剤を乾燥する。その後、当該積層物を幅２０ｍｍの短冊状に切断する。当該積層物を１１０℃に加温したホットプレート上に１分間静置した後、室温に１分間静置する。このように処理したシート状封止材の表面を、ガラス基板（ＪＩＳ Ｒ３２０２準拠ガラス、１００ｍｍ×２５ｍｍ×２ｍｍ）に、ロールラミネーター（エム・シー・ケー社製、ＭＲＫ−６５０Ｙ型）にて、０．３ｍ／ｍｉｎ、エアーシリンダー加圧圧力０．２ＭＰａの条件で圧着し、そのまま１２時間静置する。そして、ガラス基板とシート状封止材との１８０度剥離強度を、剥離試験機（装置名：ＳＴＯＲＯＧＲＡＰＨ Ｅ−Ｓ、剥離速度３００ｍｍ／ｍｉｎ）にて測定する。本発明では、この１８０度剥離強度を上記接着強度とする。

また、本発明の封止用シートに含まれるシート状封止材中の溶剤量は、シート状封止材１００重量部に対して５００００重量ｐｐｍ以下であることが好ましく、より好ましくは３００００重量ｐｐｍ以下である。シート状樹脂組成物に含まれる溶剤量が多いと、溶剤が光学素子等に影響を与える可能性がある。シート状樹脂組成物中の溶剤量は、例えばＩＲ吸収スペクトル測定装置（日本分光社製 ＦＴ／ＩＲ−４１００）を用いて測定される。溶剤としてメチルエチルケトン（ＭＥＫ）を含む場合を例に、溶剤量の測定方法を説明する。

予め、ガスクロマトグラフィ／質量分析法（ＧＣ−ＭＳ）にて溶剤量を定量した標準サンプル（シート状封止材）を準備し、この標準サンプルに対してＩＲ吸収スペクトル測定を行う。標準サンプルのＩＲ吸収スペクトルから、エポキシ樹脂のＣ＝Ｃ吸収ピーク（約１６０９ｃｍ^−１）に対する、ＭＥＫのＣ＝Ｏ吸収ピーク（約１７１０ｃｍ^−１）の強度比を算出する。続いて、測定サンプル（シート状封止材）に対してＩＲ吸収スペクトル測定を行い、エポキシ樹脂のＣ＝Ｃ吸収ピーク（約１６０９ｃｍ^−１）に対するＭＥＫのＣ＝Ｏ吸収ピーク（約１７１０ｃｍ^−１）の強度比を算出する。標準サンプルのピーク強度比に対する、測定サンプルのピーク強度比の割合を求め、測定サンプル中に含まれる溶剤量を算出する。

ここで、有機ＥＬパネルは、有機ＥＬ素子が配置された基板（表示基板）と；表示基板と対になる対向基板と；表示基板と対向基板との間に介在し、前記有機ＥＬ素子を封止するシール部材とを有する。シール部材が有機ＥＬ素子と封止基板との間に形成される空間に充填されているものを、面封止型の有機ＥＬパネルという。本発明のシート状封止材は、特にトップエミッション構造の有機ＥＬパネルの、面封止型のシール部材に好適である。

図２は、トップエミッション構造であって、面封止型の有機ＥＬパネルを模式的に示す断面図である。図２に示されるように、有機ＥＬパネル２０は、表示基板２２、有機ＥＬ素子２４、および対向基板（透明基板）２６がこの順に積層されており、有機ＥＬ素子２４の周囲と対向基板（透明基板）２６との間にシール部材２８が充填されている。本発明の有機ＥＬパネルでは、図２におけるシール部材２８が、前述の本発明のシート状封止材である。

表示基板２２および対向基板２６は、通常、ガラス基板または樹脂フィルムなどであり、表示基板２２と対向基板２６の少なくとも一方（ここでは、対向基板２６）は、透明なガラス基板または透明な樹脂フィルムである。このような透明な樹脂フィルムの例には、ポリエチレンテレフタレート等の芳香族ポリエステル樹脂等が含まれる。

有機ＥＬ素子２４は、表示基板２２側から、カソード反射電極層３０（アルミニウムや銀などからなる）、有機ＥＬ層３２およびアノード透明電極層３４（ＩＴＯやＩＺＯなどからなる）が積層されている。カソード反射電極層３０、有機ＥＬ層３２およびアノード透明電極層３４は、真空蒸着及びスパッタ等により成膜されてもよい。

本発明のシート状封止材をシール部材とする有機ＥＬパネルは、任意の方法で製造される。例えば、図３に示されるように、１）本発明の封止用シート１０のシート状封止材からなる層１６を、対向基板（透明基板）２６に熱圧着させて積層体を得る工程（図３（ａ））と、２）封止用シート１０から基材フィルム１２を剥離し、シート状封止材からなる層１６及び対向基板２６からなる積層体と、有機ＥＬ素子２４が配置された表示基板２２とを室温で圧着する工程（図３（ｂ））を経て得られる（図３（ｃ））。各工程は、公知の方法に準じて行えばよい。

１）の工程では、本発明の封止用シート１０のシート状封止材からなる層１６と、対向基板２６とを、５０℃〜２００℃で熱圧着させる。圧着は、真空ラミネーター装置等により行われる。この際、対向基板を予め５０℃〜２００℃に加熱し、シート状封止材と貼り合わせてもよい。

また、２）の工程では、シート状封止材からなる層１６及び対向基板２６からなる積層体を５０℃〜２００℃に加温してシート状封止材からなる層１６にタック性を発現させる。そして、シート状封止材からなる層１６のタック性が保持される時間内に、この積層体と有機ＥＬ素子２４が配置された表示基板２２とを室温で圧着する。圧着時の、シート状封止材からなる層１６の接着面の表面温度は１５℃〜１００℃である。また、圧着時のシート状封止材の貯蔵弾性率Ｇ’は１×１０^３Ｐａ以上１×１０^６Ｐａ以下であることが好ましい。なお、表示基板２２との接着を室温で行うのは、有機ＥＬ素子２４にダメージを与えないためである。

以下において、実施例および比較例を参照してさらに本発明を説明する。本発明の技術的範囲は、これらによって限定して解釈されない。

［製造例１−１：無水マレイン酸変性プロピレン／１−ブテン共重合体の合成］
充分に窒素置換した２リットルのオートクレーブに、ヘキサンを９００ｍｌ、１−ブテンを９０ｇ仕込み、さらにトリイソブチルアルミニウムを１ミリモル加えた。当該混合物を７０℃に昇温した後、プロピレンを供給して全圧７ｋｇ／ｃｍ^２Ｇにした。そして、メチルアルミノキサン０．３０ミリモル、及びｒａｃ−ジメチルシリレン−ビス｛１−（２−メチル−４−フェニルインデニル）｝ジルコニウムジクロライドをＺｒ原子に換算して０．００１ミリモル加え、プロピレンを連続的に供給して全圧を７ｋｇ／ｃｍ^２Ｇに保ちながら３０分間重合させた。脱気後、大量のメタノールを添加してポリマーを回収し、１１０℃で１２時間減圧乾燥させてプロピレン／１−ブテン共重合体（重合体（Ａ１−１））を得た。

続いて、上記プロピレン／１−ブテン共重合体（重合体（Ａ１−１））３ｋｇを１０Ｌのトルエンに加え、窒素雰囲気下で１４５℃まで昇温させて、該共重合体をトルエンに溶解させた。さらに、攪拌下で無水マレイン酸３８２ｇと、ジ−ｔｅｒｔ−ブチルパーオキシド１７５ｇとを４時間かけて系に供給した。当該混合液を１４５℃で２時間攪拌した。冷却後、多量のアセトンを投入し、変性された共重合体を沈殿させてろ過した。さらにアセトンで洗浄した後、真空乾燥した。
得られたグラフト変性オレフィン系重合体（Ａ２−１）（無水マレイン酸でグラフト変性したプロピレン／１−ブテン共重合体）の融点は７５．８℃、融解熱量は２８．６Ｊ／ｇ、Ｍｗは１１０，０００（ポリスチレン換算、ＧＰＣにより測定）、無水マレイン酸のグラフト量はグラフト変性オレフィン系重合体（Ａ２−１）１００重量部に対して１重量部であった。また、前述のプロピレン／１−ブテン共重合体（Ａ１−１）に含まれるプロピレン由来の構成単位の量は６７．２モル％であった。

［製造例１−２：無水マレイン酸変性プロピレン／１−ブテン共重合体の合成］
１−ブテンの仕込み量を８５．５ｇに変更した以外は製造例１−１と同様に重合を行い、プロピレン／１−ブテン共重合体（重合体（Ａ１−２））を得た。得られたプロピレン／１−ブテン共重合体（重合体（Ａ１−２））について製造例１−１と同様にグラフト変性を行い、グラフト変性オレフィン系重合体（Ａ２−２）（無水マレイン酸でグラフト変性したプロピレン／１−ブテン共重合体）を調製した。得られたグラフト変性オレフィン系重合体（Ａ２−２）の融点は８５．４℃、融解熱量は３２．９Ｊ／ｇ、Ｍｗは１１０，０００（ポリスチレン換算、ＧＰＣにより測定）、無水マレイン酸のグラフト量はグラフト変性オレフィン系重合体（Ａ２−２）１００重量部に対して１重量部であった。また、前述のプロピレン／１−ブテン共重合体（Ａ１−２）に含まれるプロピレン由来の構成単位の量は７０．６モル％であった。

［製造例２−１：エチレン／プロピレン共重合体の合成］
充分窒素置換した攪拌翼付連続重合反応器に、脱水精製したヘキサン１リットルを加え、さらに９６ｍｍｏｌ／Ｌに調整したエチルアルミニウムセスキクロリド（Ａｌ（Ｃ_２Ｈ_５）１．５・Ｃｌ_１．５）のヘキサン溶液を５００ｍｌ／ｈの量で連続的に１時間供給した。さらに、触媒である１６ｍｍｏｌ／ｌに調整したＶＯ（ＯＣ_２Ｈ_５）Ｃｌ_２のヘキサン溶液と、ヘキサンとを、それぞれ５００ｍｌ／ｈで連続的に供給した。一方重合器上部から、重合液器内の重合液が常に１リットルになるように重合液を連続的に抜き出した。次にバブリング管を用いてエチレンガスを４７Ｌ／ｈ、プロピレンガスを４７Ｌ／ｈ、水素ガスを２０Ｌ／ｈで供給した。共重合反応は、重合器外部に取り付けられたジャケットに冷媒を循環させて、３５℃に保持しながら行った。得られた重合溶液を塩酸で脱灰し、大量のメタノールに投入した。そして、重合物を析出させた後、１３０℃で２４時間減圧乾燥を行った。

得られたエチレン／プロピレン共重合体（炭化水素系合成油（Ｂ１））のエチレン含量は５５．９モル％、４０℃動粘度は３７，５００ｃＳｔ、重量平均分子量Ｍｗは１４，０００であった。

［実施例１］
８０ｇのグラフト変性オレフィン系重合体（Ａ２−１）（無水マレイン酸でグラフト変性したプロピレン／１−ブテン共重合体）と、２０ｇの炭化水素系合成油（Ｂ１）（エチレン／プロピレン共重合体）とを、４００ｇのトルエンに溶解させて、封止用組成物を調製した。

［実施例２］
８０ｇのグラフト変性オレフィン系重合体（Ａ２−２）（無水マレイン酸でグラフト変性したプロピレン／１−ブテン共重合体）と、２０ｇの炭化水素系合成油（Ｂ１）（エチレン／プロピレン共重合体）とを、４００ｇのトルエンに溶解させて、封止用組成物を調製した。

［比較例１］
フラスコに０．３５重量部のｊＥＲ１００１（三菱化学社製、ビスフェノールＡ型エポキシ樹脂：重量平均分子量２３２２、エポキシ当量５００ｇ/ｅｑ）と、０．３重量部のｊＥＲ１０１０（三菱化学社製、ビスフェノールＡ型エポキシ樹脂：重量平均分子量３８３１２、エポキシ当量５０００ｇ/ｅｑ）と、０．３５重量部のｊＥＲ１５４（三菱化学社製、フェノールノボラック型エポキシ樹脂：重量平均分子量１０２８、エポキシ当量１８０ｇ/ｅｑ）とを挿入し、さらに２重量部のメチルエチルケトンを加えて室温で攪拌溶解した。この溶液に０．０４重量部のＫＢＭ−４０３（シランカップリング剤（３−グリシドキシプロピルトリメトキシシラン）：分子量２３６、信越化学工業社製）と０．０６重量部の１，２−ＤＭＺ（１，２−ジメチルイミダゾール：融点３７〜３９℃、分子量９６、四国化成社製）とを添加して室温で攪拌し、エポキシ樹脂組成物のワニスを調製した。

［評価］
実施例１及び２、並びに比較例１で得られた封止用組成物を用いて、シート状封止材を作製し、当該シート状封止材の接着強度、接着強度測定後の封止材成分の残渣の有無、及び透明性を測定した。結果を表１に示す。評価はそれぞれ以下の方法で行った。

＜シート状封止材の接着強度の測定＞
・実施例１、２で得られた封止用組成物を用いた試験片の作成方法
カプトンフィルム（製品名：ＥＮ−Ａ 帝人デュポンフィルム株式会社製 ３８μｍ）に、実施例１または２で得られた封止用組成物を乾燥厚みが約５０μｍとなるように塗工し、イナートオーブン（１１０℃）中で３０分間保持して、当該封止用組成物中に含まれる溶剤を乾燥し、積層体を得た。乾燥した当該積層体を幅２０ｍｍの短冊状に切断した。短冊状の積層体を１１０℃に加温したホットプレート上に１分間静置後、室温に３０秒間静置した。その後、積層体の封止用組成物の面をガラス基板（ＪＩＳ Ｒ３２０２準拠ガラス、１００ｍｍ×２５ｍｍ×２ｍｍ）に、ロールラミネーター（エム・シー・ケー社製、ＭＲＫ−６５０Ｙ型）にて、送り速度０．３ｍ／ｍｉｎ、エアーシリンダー圧力０．２ＭＰａの条件で室温にて圧着させて、試験片を得た。

・比較例１で得られた封止用組成物を用いた試験片の作成方法
カプトンフィルム（製品名：ＥＮ−Ａ 帝人デュポンフィルム株式会社製 ３８μｍ）に、比較例１で得られたエポキシ樹脂組成物のワニスを乾燥厚みが約５０μｍとなるように塗工し、イナートオーブン（３０℃）中で１０分間保持した。続いて真空オーブン（４０℃）中で２時間保持して溶剤を乾燥し、積層体を得た。乾燥した当該積層体を幅２０ｍｍの短冊状に切断した。その後、積層体のエポキシ樹脂組成物の面をガラス基板（ＪＩＳ Ｒ３２０２準拠ガラス、１００ｍｍ×２５ｍｍ×２ｍｍ）に、ロールラミネーター（エム・シー・ケー社製、ＭＲＫ−６５０Ｙ型）にて、ローラー温度：上下９０℃加熱、送り速度０．３ｍ／ｍｉｎ、エアーシリンダー圧力０．２ＭＰａの条件で熱圧着させた。これを、オーブンで８０℃３０分間加熱して、エポキシ樹脂組成物を硬化させて、試験片を得た。

・接着強度の測定方法
剥離試験機（装置名：ＳＴＯＲＯＧＲＡＰＨ Ｅ−Ｓ、剥離速度３００ｍｍ／ｍｉｎ）にて、ガラス基板とシート状封止材との１８０度剥離強度を測定した。本発明では、この１８０度剥離強度を接着強度とする。なお接着強度は、作製後１２時間室温に静置した試験片を用いて測定した。

＜接着強度測定後の被着体表面への封止材成分の残渣有無＞
接着強度を評価した際、ガラス基板表面上のシート状封止材成分の残渣を目視にて観察した。シート状封止材の残渣がない場合を○、残渣が有る場合を×と評価した。

＜透明性＞
・実施例１、２で得られた封止用組成物を用いた試験片の作成方法
基材フィルム（Ａ５３（帝人デュポンフィルム株式会社製、厚さ３８μｍ）に、実施例１または２で得られた封止用組成物を、乾燥厚みが約５０μｍとなるように塗工し、イナートオーブン（１１０℃）中で３０分間保持して、当該封止用組成物中に含まれる溶剤を乾燥し、積層体を得た。乾燥した当該積層体を１１０℃に加温したホットプレート上に１分間静置後、室温に３０秒間静置した。その後、積層体から基材フィルムを剥離し、シート状封止材を得た。

・比較例１で得られた封止用組成物を用いた試験片の作成方法
基材フィルム（Ａ５３（帝人デュポンフィルム株式会社製、厚さ３８μｍ）に、比較例１で得られたエポキシ樹脂組成物のワニスを乾燥厚みが約５０μｍとなるように塗工し、イナートオーブン（３０℃）中で１０分間保持した。続いて真空オーブン（４０℃）中で２時間保持して溶剤を乾燥し、積層体を得た。乾燥した当該積層体を、オーブンで８０℃３０分間加熱して、エポキシ樹脂組成物を硬化させた。その後、積層体から基材フィルムを剥離し、シート状封止材を得た。

・透明性の評価方法
上記のように得られた各シート状封止材の全光線透過率をＵ−３０１０型分光光度計（日立ハイテクノロジーズ社製）でφ１５０ｍｍの積分球を使用し、波長４００〜７００ｎｍにおける全光線透過率を測定した。波長４００ｎｍにおける全光線透過率が９０％以上の場合を○、９０％未満の場合を×とした。

融解熱量が０〜５０J／ｇであり、かつ重量平均分子量が１×１０^４〜１０００×１０^４であるオレフィン重合体（Ａ）と、４０℃動粘度が３０〜５００，０００ｃＳｔである炭化水素系合成油（Ｂ）とが含まれるシート状封止材は、室温でも貼り合わせが可能であった。また表１に示されるように、接着強度や透明性も十分に高く、かつ封止部材を剥離した後の被着体表面に残渣が残らなかった。

一方、エポキシ樹脂を含むシート状封止材は、接着強度が高かったが、被着体から剥離後に、被着体の表面に残渣が見られた。

本発明のシート状封止材は、比較的低温で被着体に貼着可能である。その一方で、一定以上の力で剥離が可能である。そして、剥離後の被着体表面に、封止材の成分が残り難い。したがって、有機ＥＬディスプレイをはじめ、液晶ディスプレイ等の他のデバイスにおける封止材として好ましく用いることができる。

１０ 封止用シート
１２ 基材フィルム
１６ シート状封止材からなる層
１８ 保護フィルム
２０ 有機ＥＬパネル
２２ 表示基板
２４ 有機ＥＬ素子
２６ 対向基板（透明基板）
２８ シール部材
３０ カソード反射電極層
３２ 有機ＥＬ層
３４ アノード透明電極層

Claims (18)

1. ＪＩＳ Ｋ ７１２２に従って測定される融解熱量が０〜５０Ｊ／ｇであり、かつＧＰＣ法により測定される重量平均分子量（Ｍｗ）が１×１０^４〜１０００×１０^４であるオレフィン重合体（Ａ）と、
   ４０℃動粘度が３０〜５００，０００ｃＳｔである炭化水素系合成油（Ｂ）と、
   を含むシート状封止材。
2. 前記オレフィン重合体（Ａ）が、以下の（Ａ１）及び（Ａ２）からなる群より選ばれる１種以上である、請求項１記載のシート状封止材。
   （Ａ１）炭素数２〜２０のα−オレフィン由来の構成単位を含む重合体
   （Ａ２）炭素数２〜２０のα−オレフィン由来の構成単位を含み、かつ前記構成単位の一部または全部が、極性基含有単量体でグラフト変性されたグラフト変性オレフィン系重合体
3. 前記（Ａ２）が以下の（Ａ２’）である、請求項２に記載のシート状封止材。
   （Ａ２’）炭素数２〜２０のα−オレフィン由来の構成単位を含み、かつ前記構成単位の一部または全部が極性基含有単量体でグラフト変性されたグラフト変性オレフィン系重合体であって、前記グラフト変性オレフィン系重合体１００重量部に対する、前記極性基含有単量体由来の構成単位の量が０．１〜１５重量部である、グラフト変性オレフィン系重合体
4. 前記（Ａ１）が、以下の（Ａ１’’）であり、前記（Ａ２）が以下の（Ａ２’’）である、請求項２に記載のシート状封止材。
   （Ａ１’’）プロピレン由来の構成単位５０〜１００モル％と、炭素数２〜２０のα−オレフィン（ただしプロピレンを除く）由来の構成単位５０〜０モル％と（プロピレン由来の構成単位と炭素数２〜２０のα−オレフィン由来の構成単位との合計は１００モル％である）、を含有するプロピレン系重合体
   （Ａ２’’）プロピレン由来の構成単位５０〜１００モル％と、炭素数２〜２０のα−オレフィン（ただしプロピレンを除く）由来の構成単位５０〜０モル％と（プロピレン由来の構成単位と炭素数２〜２０のα−オレフィン由来の構成単位との合計は１００モル％である）を含むプロピレン系重合体の、前記プロピレン由来の構成単位及び前記α−オレフィン由来の構成単位の一部または全部が、前記極性基含有単量体でグラフト変性されたグラフト変性プロピレン系重合体であって、
   前記グラフト変性プロピレン系重合体１００重量部に対する、前記極性基含有単量体由来の構成単位の量が０．１〜１５重量部である、グラフト変性オレフィン系重合体
5. 前記グラフト変性オレフィン系重合体をグラフト変性する前記極性基含有単量体が、不飽和カルボン酸及び不飽和カルボン酸無水物から選ばれる１種以上である、請求項２〜４のいずれか１項に記載のシート状封止材。
6. 前記炭化水素系合成油（Ｂ）が、炭素数２〜２０のオレフィンの重合体である、請求項１〜５のいずれか１項に記載のシート状封止材。
7. 前記オレフィン重合体（Ａ）２０〜９９重量部と、前記炭化水素系合成油（Ｂ）８０〜１重量部と（（Ａ）と（Ｂ）との合計は１００重量部である）を含む、請求項１〜６のいずれか１項に記載のシート状封止材。
8. ＪＩＳ Ｋ ７１２２に従って測定される融解熱量が０〜５０Ｊ／ｇであり、かつＧＰＣ法により測定される重量平均分子量（Ｍｗ）が１×１０^４〜１０００×１０^４であるオレフィン重合体（Ａ）と、
   ４０℃動粘度が３０〜５００，０００ｃＳｔである炭化水素系合成油（Ｂ）と、
   溶剤と、
   を含む、封止用組成物。
9. 請求項１〜７のいずれか一項に記載のシート状封止材の製造方法であって、
   基材上に、請求項８の封止用組成物を塗布する工程と、
   前記封止用組成物を乾燥させる工程と、
   を含むシート状封止材の製造方法。
10. 請求項１〜７のいずれか一項に記載のシート状封止材からなる層を含む、封止用シート。
11. 前記シート状封止材の少なくとも一方の面に、保護フィルムを有する、請求項１０に記載の封止用シート。
12. 有機ＥＬ素子の面封止用のシートである、請求項１０または１１に記載の封止用シート。
13. 含水分量が０．１重量％以下である、請求項１２に記載の封止用シート。
14. 請求項１〜７のいずれか一項に記載のシート状封止材を、５０℃以上に加熱する工程と、
    前記シート状封止材を有機ＥＬ素子に圧着する工程と、
    を含む有機ＥＬパネルの製造方法。
15. 前記圧着工程における、前記シート状封止材の温度が１５℃以上１００℃以下であり、かつ前記圧着工程における、前記シート状封止材の貯蔵弾性率Ｇ’が１×１０^３Ｐａ以上１×１０^６Ｐａ以下である、請求項１４に記載の有機ＥＬパネルの製造方法。
16. 表示基板と、
    前記表示基板と対になる対向基板と、
    前記表示基板上に配置された有機ＥＬ素子と、
    前記表示基板と前記対向基板との間に介在し、前記有機ＥＬ素子を封止するシール部材と、を含む有機ＥＬパネルであって、
    前記シール部材が、請求項１〜７のいずれか一項に記載のシート状封止材である、有機ＥＬパネル。
17. 請求項１６に記載の有機ＥＬパネルを具備する有機ＥＬディスプレイ。
18. 請求項１６に記載の有機ＥＬパネルを具備する有機ＥＬ照明。

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