JP2014216232A - ガス拡散層、その製造方法ならびにこれを用いる燃料電池用膜電極接合体および燃料電池 - Google Patents
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Abstract
Description
ガス拡散層は、導電性カーボンを非導電性不織布または織物に保持されてなる構造を有する。好ましくは、ガス拡散層は、導電性カーボンを非導電性不織布に保持されてなる構造を有する。本明細書において、「不織布」とは、繊維を積層したものを意味する。このため、上記特許文献1に記載されるようなカーボンペーパーは、本発明の不織布には包含されない。また、本発明のガス拡散層は、ガス拡散層基材、微細多孔質層(MPL)または微細多孔質層(MPL)付ガス拡散層基材のいずれであってもよい。
ガス拡散層の製造方法は、導電性カーボンを非導電性不織布または織物に保持できる限り、特に制限されない。例えば、導電性カーボンおよび溶剤を含むスラリーを非導電性不織布または織物に塗布した後、乾燥する方法などが挙げられる。ここで、塗布方法としては、特に制限されず、スプレーコート(噴霧法)、ディップコート(浸漬法)、スピンコート、バーコート、ロールコート、スクリーン印刷などの公知の方法が同様にしてあるいは適宜修飾して適用できる。好ましくは、浸漬法が適用される。また、乾燥条件は、導電性カーボンを非導電性不織布または織物に保持できる条件であれば特に制限されないが、時間、エネルギーコスト、量産の観点から、250℃以下の温度であることが好ましい。すなわち、本発明はまた、導電性カーボンおよび溶剤を含むスラリーに非導電性不織布または織物を浸漬し;前記浸漬後の非導電性不織布または織物を250℃以下の温度で熱処理することを有する本発明のガス拡散層の製造方法をも提供する。以下、本発明のガス拡散層の製造方法の好ましい形態を説明する。しかしながら、本発明は、下記形態に限定されるものではない。
固体高分子電解質膜2は、PEFC 1の運転時にアノード側(アノードガス拡散層またはアノード触媒層)で生成したプロトンを膜厚方向に沿ってカソード側(カソードガス拡散層またはカソード触媒層)へと選択的に透過させる機能を有する。また、固体高分子電解質膜2は、アノード側に供給される燃料ガスとカソード側に供給される酸化剤ガスとを混合させないための隔壁としての機能をも有する。
触媒層(アノード触媒層3a、カソード触媒層3c)は、実際に電池反応が進行する層である。具体的には、アノード触媒層3aでは水素の酸化反応が進行し、カソード触媒層3cでは酸素の還元反応が進行する。
膜電極接合体(MEA)は、触媒層とガス拡散層との間に、必要であれば、微細多孔質層(MPL)を有していてもよい。ここで、微細多孔質層(MPL)は、特に制限されないが、ガス拡散係数が大きいことが好ましい。このような微細多孔質層(MPL)を用いることにより、ガス透過性をさらに向上して、ドライ条件と湿潤条件における発電性能をより効果的に両立することができる。このような微細多孔質層(MPL)としては、特に制限されないが、必要であれば撥水剤を含むカーボン粒子の集合体からなりうる。ここで、カーボン粒子としては、特に限定されず、カーボンブラック、黒鉛(粒状黒鉛を含む)、膨張黒鉛などの従来公知の材料が適宜採用されうる。なかでも、電子伝導性に優れ、比表面積が大きいことから、オイルファーネスブラック、チャネルブラック、ランプブラック、サーマルブラック、アセチレンブラックなどのカーボンブラックが好ましく用いられうる。かようなカーボン粒子は、市販品を用いることができ、キャボット社製バルカンXC−72、バルカンP、ブラックパールズ880、ブラックパールズ1100、ブラックパールズ1300、ブラックパールズ2000、リーガル400、ライオン社製ケッチェンブラックEC、三菱化学社製#3150、#3250などのオイルファーネスブラック;電気化学工業社製デンカブラックなどのアセチレンブラック等が挙げられる。また、カーボンブラックのほか、天然の黒鉛、ピッチ、コークス、ポリアクリロニトリル、フェノール樹脂、フラン樹脂などの有機化合物から得られる人工黒鉛や炭素などであってもよい。また、耐食性などを向上させるために、前記カーボン粒子に黒鉛化処理などの加工を行ってもよい。この際、上記材料は、単独で使用されてもあるいは2種以上の混合物の形態で使用されてもよい。
膜電極接合体(MEA)は、ガス拡散層とセパレーターとの間に、必要であれば、ガス拡散層基材を有していてもよい。ここで、ガス拡散層基材としては、特に限定されず公知のものが同様にして使用できる。例えば、カーボンペーパー、カーボンクロス等の炭素繊維で形成された炭素製の織物、紙状抄紙体、フェルト、不織布といった導電性及び多孔質性を有するシート状材料;ならびに金属製メッシュ、エキスパンドメタル、エッチングプレートを基材とするものなどが挙げられる。前記基材の厚さは、特に制限されず所望の特性を考慮して適宜決定すればよいが、30〜500μm程度とすればよい。このような厚さであれば、十分な機械的強度ならびにガスや水などの透過性が確保できる。また、ガス拡散層基材は、撥水性をより高めてフラッディング現象などを防ぐことを目的として、撥水剤を含んでもよい。前記撥水剤としては、特に限定されないが、ポリテトラフルオロエチレン(PTFE)、ポリフッ化ビニリデン(PVdF)、ポリヘキサフルオロプロピレン、テトラフルオロエチレン−ヘキサフルオロプロピレン共重合体(FEP)などのフッ素系の高分子材料、ポリプロピレン、ポリエチレンなどが挙げられる。ここで、撥水処理方法は特に制限されず、一般的な撥水処理方法を用いて行えばよい。例えば、ガス拡散層基材を撥水剤の分散液に浸漬した後、オーブン等で加熱乾燥させる方法などが挙げられる。特にポリテトラフルオロエチレン(PTFE)の多孔体にカーボン粒子を含浸させて焼結させたシート体を用いることができる。シート体とすることによって、製造工程が簡易になり、また、燃料電池の各部材を積層する際の取り扱い及び組み立てが容易になる。また、MEAの排水特性、セパレータの表面性状によっては、ガス拡散層基材の撥水処理を行わない、または、親水処理を行ってもよい。
膜電極接合体の作製方法としては、特に制限されず、従来公知の方法を使用できる。例えば、電解質膜に触媒層をホットプレスで転写または塗布し、これを乾燥したものに、ガス拡散層を接合する方法が使用できる。また、アノードガス拡散層のアノード微細多孔質層側におよびカソードガス拡散層(カソード微細多孔質層を有する場合にはカソード微細多孔質層)にそれぞれアノード触媒層及びカソード触媒層を予め塗布して乾燥することによりガス拡散電極を2枚作製し、電解質膜の両面にこのガス拡散電極をホットプレスで接合する方法なども使用することができる。ホットプレス等の塗布、接合条件は、電解質膜や触媒層内の電解質の種類(パーフルオロスルホン酸系や炭化水素系)によって適宜調整すればよい。
セパレータは、固体高分子型燃料電池などの燃料電池の単セルを複数個直列に接続して燃料電池スタックを構成する際に、各セルを電気的に直列に接続する機能を有する。また、セパレータは、燃料ガス、酸化剤ガス、および冷却剤を互に分離する隔壁としての機能も有する。これらの流路を確保するため、上述したように、セパレータのそれぞれにはガス流路および冷却流路が設けられていることが好ましい。セパレータを構成する材料としては、緻密カーボングラファイト、炭素板などのカーボンや、ステンレスなどの金属など、従来公知の材料が適宜制限なく採用できる。セパレータの厚さやサイズ、設けられる各流路の形状やサイズなどは特に限定されず、得られる燃料電池の所望の出力特性などを考慮して適宜決定できる。
(ガス拡散層の作製)
導電性カーボン(アセチレンブラックAB−6、平均一次粒子径=50nm、電気化学工業株式会社製)25.6g、分散助剤としてエマルゲン(サンノプコ株式会社、商品名:シックナー)1.4g、および水120gを加えた。この混合物を、プロペラ攪拌機で、10分間、攪拌を行い、ペースト状インクを得た。このペースト状インクを、60分間、超音波分散機で分散処理を行い、カーボンインクを調製した。上記超音波分散処理により、カーボンインクは低粘度となり、次工程での多孔体含浸に適した性状となった。このカーボンインクをレーザー回折散乱式粒度分布測定装置(マイクロトラップMT3000)で測定したところ、メジアン値(導電性カーボンの平均二次粒子径)が2.2μmとなる分散液を得た。
このガラス多孔体を刷毛で表面を叩き、表面に付着した気泡を除いた後、120℃で8分間乾燥して、カーボン粒子・多孔体複合体を得た。
電極触媒としての白金担持カーボンと電解質樹脂バインダとしての20wt%Nafion(登録商標)を含有した溶液(DuPont社製、DE2020)とを、白金/電解質樹脂バインダの固形分重量比が1.1であり、電極触媒/電解質樹脂バインダの固形分重量比が0.55となるように混合して、触媒インクを調製した。ここで、白金担持カーボンとしては、田中貴金属工業株式会社製、TEC10E50E(白金担持量=50%)を使用した。
2 固体高分子電解質膜、
3a アノード触媒層、
3c カソード触媒層、
4a アノードガス拡散層、
4c カソードガス拡散層、
8a アノードセパレータ、
8c カソードセパレータ、
9a アノードガス流路、
9c カソードガス流路、
10 MEA、
11 冷媒流路。
Claims (8)
- 導電性カーボンを非導電性不織布または織物に保持してなる、ガス拡散層。
- 前記非導電性不織布または織物は、ガラス、高分子樹脂繊維およびセルロースからなる群より選択される少なくとも一種から形成される、請求項1に記載のガス拡散層。
- 前記非導電性不織布または織物の空孔径が、前記導電性カーボンの平均粒径の1.5〜100倍である、請求項1または2に記載のガス拡散層。
- 前記非導電性不織布または織物の空孔径が、100μm以下である、請求項1〜3のいずれか1項に記載のガス拡散層。
- 導電性カーボンおよび溶剤を含むスラリーに非導電性不織布または織物を浸漬し;前記浸漬後の非導電性不織布または織物を250℃以下の温度で熱処理することを有する、請求項1〜4のいずれか1項に記載のガス拡散層の製造方法。
- 前記浸漬後でかつ熱処理前に、前記浸漬後の非導電性不織布または織物を撥水処理することをさらに有する、請求項5に記載の方法。
- 請求項1〜4のいずれか1項に記載のガス拡散層を有する燃料電池用膜電極接合体。
- 請求項7に記載の燃料電池用膜電極接合体を含む燃料電池。
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