JP2014207342A - 磁石用材料、磁石用材料の製造方法、及び磁石 - Google Patents

Abstract

【課題】希土類金属を極力使用せずＦｅ１６Ｃ２を利用した磁石用材料で、磁気特性に優れる磁石用材料、磁石用材料の製造方法、及び磁石を提供する。【解決手段】磁石用材料１は、ＦｅとＣの化合物を含む複数の磁性相１１と、非磁性の合金を主体とし、これら磁性相１１を取り囲んで隣接する磁性相１１同士の間に介在される非磁性相１２とを備える。磁性相１１は、Ｆｅ１６Ｃ２層１１ｍとＦｅ−Ｃ層１１ｒとのラメラ組織を含む。Ｆｅ−Ｃ層１１ｒは、Ｆｅに対するＣの質量％での濃度がＦｅ１６Ｃ２以上Ｆｅ３Ｃ以下である。【選択図】図１

Description

本発明は、永久磁石の材料に利用される磁石用材料、その製造方法、及びその磁石用材料を着磁した磁石に関する。特に、希土類金属を極力使用せずＦｅ_１６Ｃ_２を利用した磁石用材料で、磁気特性に優れる磁石用材料に関する。

モータや発電機などに利用される永久磁石として、酸化鉄を用いたフェライト磁石、Ｆｅ−Ａｌ−Ｎｉ−Ｃｏ系合金やＦｅ−Ｃｒ−Ｃｏ系合金を用いた金属系磁石、Ｎｄ−Ｆｅ−Ｂ系合金やＳｍ−Ｆｅ−Ｎ系合金を用いた希土類磁石が利用されている。

最近では、ＮｄやＳｍなどの希土類金属に代表される希少金属を使用しない磁石用材料の研究が進められている。代替材料候補として、窒化鉄（Ｆｅ_１６Ｎ_２）が注目されている（特許文献１、２参照）。Ｆｅ_１６Ｎ_２は、飽和磁化が高く、理論的に高い最大エネルギー積（ＢＨ）ｍａｘを持つことから、磁石用材料として期待されている。

一方、Ｆｅ_１６Ｎ_２と同様の侵入型化合物で高飽和磁化を発生する炭化鉄（Ｆｅ_１６Ｃ_２）が知られている（特許文献３参照）。特許文献３には、Ｆｅ_１６Ｃ_２膜を記録媒体膜として利用することが記載されている。この特許文献３では、Ｆｅ単結晶膜にＣのイオンを加速して注入した後、熱処理することで、Ｆｅ格子中にＣを侵入させた構造のＦｅ_１６Ｃ_２膜を作製している。

特開２０１２−２４６１７４号公報 特開２０１２−２５３２４８号公報 特開平０８−２０３７３５号公報

希土類金属を極力使用することなく、更なる磁気特性の向上のために、上述のＦｅ_１６Ｎ_２のような代替材料が研究されている。上述したようにＦｅ_１６Ｃ_２が高飽和磁化を有するため、Ｆｅ_１６Ｃ_２を希土類金属の代替材料として磁石用材料に利用することが考えられるが、Ｆｅ_１６Ｃ_２を利用した磁石は実用化されていない。そのため、Ｆｅ_１６Ｃ_２を利用した磁石用材料で、磁気特性に優れる磁石の開発が望まれている。

本発明は、上記事情に鑑みてなされたもので、その目的の一つは、希土類金属を極力使用せずＦｅ_１６Ｃ_２を利用した磁石用材料で、磁気特性に優れる磁石用材料を提供することにある。

本発明のもう一つの目的は、上記磁石用材料を製造できる製造方法を提供することにある。

本発明の別の目的は、上記磁石用材料を着磁した磁石を提供することにある。

本発明の磁石用材料は、ＦｅとＣの化合物を含む複数の磁性相と、非磁性の合金を主体とし、磁性相を取り囲んで隣接する磁性相同士の間に介在される非磁性相とを備える。磁性相は、Ｆｅ_１６Ｃ_２層とＦｅ−Ｃ層とのラメラ組織を含む。Ｆｅ−Ｃ層は、Ｆｅに対するＣの質量％での濃度がＦｅ_１６Ｃ_２以上Ｆｅ_３Ｃ以下である。

本発明の磁石用材料の製造方法は、準備工程と、相分離工程と、前駆相形成工程と、炭素拡散工程とを備える。
準備工程は、ＦｅとＣと母材料とを含む原料合金を準備する。
相分離工程は、原料合金をスピノーダル分解して、Ｆｅ_６Ｃを含む複数の炭化鉄相と、母材料を主体とし、炭化鉄相を取り囲んで隣接する炭化鉄相同士の間に介在される非磁性相とに相分離した複合材料を作製する。
前駆相形成工程は、複合材料に熱処理を施して、炭化鉄相がＦｅ_３Ｃ層とＦｅ層とのラメラ組織を含む前駆相に相変態した前駆体材料を作製する。
炭素拡散工程は、前駆体材料に３Ｔ以上の磁場を印加した状態で熱処理を施して、前駆相をＦｅ_１６Ｃ_２層とＦｅ−Ｃ層とのラメラ組織を含む磁性相に相変態させる。
そして、Ｆｅ−Ｃ層は、Ｆｅに対するＣの質量％での濃度がＦｅ_１６Ｃ_２以上Ｆｅ_３Ｃ以下である。

本発明の磁石は、上記磁石用材料を着磁したものである。

本発明の磁石用材料は、磁気特性に優れる磁石が得られる。

本発明の磁石用材料の製造方法は、磁気特性に優れる磁石が得られる磁石用材料を好適に製造できる。

本発明の磁石は、磁気特性に優れる。

実施形態に係る磁性用材料を製造する工程を模式的に示す工程説明図である。

《本発明の実施形態の説明》
本発明者は、希土類金属を極力使用せずに金属系磁石の磁気特性の向上を図ることを鋭意検討した。そこで、理論的に高い最大エネルギー積（ＢＨ）ｍａｘを持つＦｅ_１６Ｎ_２と同様の構造を有するＦｅ_１６Ｃ_２を磁石の素材に利用すれば、磁気特性に優れる磁石が得られるのではないかと考え、Ｆｅ_１６Ｃ_２を備える磁石用材料の製造方法を鋭意検討すると共に、得られた磁石用材料の磁気特性を測定した。その結果、炭素を予め含有した原料合金をスピノーダル分解後、特定の熱処理を施すことで得られる磁石用材料が磁気特性に優れるとの知見を得た。そして、その磁石用材料の内部組織の観察及び分析を行ったところ、ナノオーダー程度の微細なＦｅ_１６Ｃ_２を有する特定の結晶組織を含む磁性相を備えるとの知見も得た。本発明は、これらの知見に基づくものである。最初に本発明の実施形態の内容を列記して説明する。

（１）本発明の磁石用材料は、ＦｅとＣの化合物を含む複数の磁性相と、非磁性の合金を主体とし、磁性相を取り囲んで隣接する磁性相同士の間に介在される非磁性相とを備える。磁性相は、Ｆｅ_１６Ｃ_２層とＦｅ−Ｃ層とのラメラ組織を含む。そして、Ｆｅ−Ｃ層は、Ｆｅに対するＣの質量％での濃度がＦｅ_１６Ｃ_２以上Ｆｅ_３Ｃ以下である。

Ｆｅ_１６Ｃ_２層とＦｅ−Ｃ層との微細なラメラ組織を含む磁性相を備えるため、磁気特性に優れる磁石が得られる。

（２）本発明の磁石用材料の一形態として、上記磁性相は、柱状であり、その幅が１０ｎｍ以上１００ｎｍ以下で、その長さが１００ｎｍ以上であることが挙げられる。

磁性相の幅を１０ｎｍ以上とすることで、熱によるスピン電子運動の揺らぎを受けて自発磁化が消失する現象（超常磁性）の発生に起因する強磁性の低下を防止できる。また、非磁性相に対して磁性相が十分に存在して、磁気特性に優れる。磁性相の幅を１００ｎｍ以下とすることで、幅が大きくなりすぎず、磁性相間に非磁性相を介在させ易い。磁性相の長さを１００ｎｍ以上とすることで、十分な形状磁気異方性を得やすく、磁気特性に優れる磁石が得られる。

（３）本発明の磁石用材料の一形態として、磁性相の含有量が、５０体積％以上であることが挙げられる。

上記の構成によれば、磁性相が十分に存在するため、磁気特性に優れる磁石が得られる。

（４）本発明の磁石用材料の一形態として、非磁性相が、Ａｌ，Ｎｉ，Ｃｒ，Ｃｏ，及びＳｉから選択される２種以上の元素を含む合金であることが挙げられる。

上記の構成によれば、各磁性相の磁気作用を相互に影響し難くできる。

（５）本発明の磁石用材料の製造方法は、準備工程と、相分離工程と、前駆相形成工程と、炭素拡散工程とを備える。
準備工程は、ＦｅとＣと母材料とを含む原料合金を準備する。
相分離工程は、原料合金をスピノーダル分解して、Ｆｅ_６Ｃを含む複数の炭化鉄相と、母材料を主体とし、炭化鉄相を取り囲んで隣接する炭化鉄相同士の間に介在される非磁性相とに相分離した複合材料を作製する。
前駆相形成工程は、複合材料に熱処理を施して、炭化鉄相がＦｅ_３Ｃ層とＦｅ層とのラメラ組織を含む前駆相に相変態した前駆体材料を作製する。
炭素拡散工程は、前駆体材料に３Ｔ以上の磁場を印加した状態で熱処理を施して、前駆相をＦｅ_１６Ｃ_２層とＦｅ−Ｃ層とのラメラ組織を含む磁性相に相変態させる。
そして、Ｆｅ−Ｃ層は、Ｆｅに対するＣの質量％での濃度がＦｅ_１６Ｃ_２以上Ｆｅ_３Ｃ以下である。

相分離工程後、前駆相形成工程を経て、炭化鉄相を一旦Ｆｅ_３Ｃ層とＦｅ層との微細なラメラ組織を含む前駆相に相変態させることで、その後の炭素拡散工程での炭素拡散距離を短くできる。そのため、炭素を拡散させてＦｅ_１６Ｃ_２層とＦｅ−Ｃ層との微細なラメラ組織を含む磁性相に相変態させることができる。特に、炭素拡散工程で３Ｔ以上の磁場を印加することで、Ｆｅの結晶格子を一方向に引き伸ばし易くでき、引き伸ばされたＦｅ原子間に炭素を拡散させることができる。即ち、炭素の拡散方向を規制し易い。その上、磁性相の配向方向を一方向に揃えることができる。従って、磁気特性に優れる磁石が得られる磁石用材料を製造できる。

（６）本発明の磁石用材料の製造方法の一形態として、炭素拡散工程の熱処理では、前駆体材料を２００℃以上２１０℃以下に１時間以上１００時間以下保持することが挙げられる。

上記の構成によれば、前駆相の磁性相への相変態を良好に行うことができる。前駆体材料の温度を２００℃以上とすることで、炭素を拡散させ易くでき、２１０℃以下とすることで所望の組成の上記ラメラ組織を形成することができる。

（７）本発明の磁石用材料の製造方法の一形態において、前駆相形成工程の熱処理では、複合材料を２５０℃以上６００℃以下に１時間以上２４時間以下保持することが挙げられる。

上記の構成によれば、炭化鉄相の上記前駆相への相変態を良好に行うことができる。複合材料の温度を２５０℃以上とすることで、上記ラメラ組織を含む前駆相へ相変態させ易く、６００℃以下とすることで、相分離工程で分離した炭化鉄相と非磁性相との間で相互拡散が起こり、炭化鉄相が減少することを抑制できる。

（８）本発明の磁石用材料の製造方法の一形態において、相分離工程では、原料合金を７３０℃以上９５０℃以下に０．１時間以上３時間以下保持し、その後、当該原料合金を０．０５℃／ｓｅｃ以上５℃／ｓｅｃ未満の冷却速度で５００℃以下まで冷却することが挙げられる。

上記の構成によれば、原料合金の炭化相及び非磁性相への相分離を良好に行えると共に、生成された炭化鉄相の成長を抑制して粗大化することを抑制できる。

（９）本発明の磁石用材料の製造方法の一形態において、相分離工程で上記冷却をする場合、その冷却を０．０１Ｔ以上０．２Ｔ以下の磁場を印加した状態で行うことが挙げられる。

上記の構成によれば、炭化鉄相の長さと幅のアスペクト比（長さ／幅）を大きくできる。後工程において炭化鉄相の形状が基本的には維持されるため、形状磁気異方性を有する磁石用材料を製造できる。

（１０）本発明の磁石用材料の製造方法の一形態において、前駆体材料にプレス、伸線、又は圧延を施す塑性加工工程を備えることが挙げられる。

上記の構成によれば、前駆相の長さと幅とのアスペクト比（長さ／幅）を大きくでき、アスペクト比（長さ／幅）の大きな磁性相を得ることができる。特に、前駆体材料はＦｅ層を含む前駆相を備えるため塑性加工し易く、アスペクト比（長さ／幅）を大きくし易い。

（１１）本発明の磁石は、上記磁石用材料を着磁したものである。

上記の構成によれば、上述の磁石用材料を用いるため磁石の磁気特性に優れる。

《本発明の実施形態の詳細》
本発明の実施形態の詳細を、以下に図面を参照しつつ説明する。なお、本発明はこれらの例示に限定されるものではなく、特許請求の範囲によって示され、特許請求の範囲と均等の意味および範囲内でのすべての変更が含まれることが意図される。

〔磁石用材料〕
実施形態に係る磁石用材料を主に図１下段右を参照して説明する。磁石用材料１は、ＦｅとＣの化合物を含む複数の磁性相１１と、非磁性の合金を主体とし、磁性相１１を取り囲んで隣接する磁性相１１同士の間に介在される非磁性相１２とを備える。磁石用材料１の主たる特徴とするところは、磁性相１１は、Ｆｅ_１６Ｃ_２層１１ｍとＦｅ−Ｃ層１１ｒとのラメラ組織を含む点にある。

［磁性相］
磁性相１１は、非磁性相１２中に複数、特に多数分散している。磁性相１１の形状は、柱状（棒状）、又は粒（球）状が挙げられる。この形状は、後述の製造条件によって変化させることができる。磁性相１１の幅ｗは、１０ｎｍ以上１００ｎｍ以下が好ましい。磁性相１１の幅ｗは、柱状の場合：短辺の長さ、粒状の場合：最大径をいう。幅ｗを１０ｎｍ以上とすることで、熱によるスピン電子運動の揺らぎを受けて自発磁化が消失する現象（超常磁性）の発生に起因する強磁性の低下を防止できる。また、非磁性相１２に対して磁性相１１が十分に存在して、磁気特性に優れる。幅ｗを１００ｎｍ以下とすることで、幅ｗが大きくなりすぎず、磁性相１１間に非磁性相１２を介在させ易い。幅ｗは、２０ｎｍ以上とすることが好ましく、また、５０ｎｍ以下とすることが好ましい。

磁性相１１が柱状である場合、その長さ（高さ）ｈは１００ｎｍ以上が好ましい。長さｈを１００ｎｍ以上とすることで、アスペクト比（長さｈ／幅ｗ）が十分に大きくなる。アスペクト比が大きいほど、形状磁気異方性が向上するため磁気特性に更に優れる。このアスペクト比は、２０以上が好ましく、５０以上が更に好ましい。具体的な長さｈとしては、１０００ｎｍ以上がより好ましく、１２００ｎｍ以上とすることが更に好ましい。

隣り合う磁性相１１間の距離は５ｎｍ以上とすることが好ましい。そうすれば、各磁性相１１の磁気作用が相互に影響し難くすることができる。この距離は３０ｎｍ程度以下とすることが好ましい。そうすれば、小型な磁石用材料１とすることができる。この距離は、１０ｎｍ以上とすることがより好ましい。磁性相１１間の距離とは、柱状の形態では、隣接する磁性相１１間における磁性相１１の幅方向に沿った磁性相１１の外周面同士の平均距離、粒状の形態では、隣接する磁性相１１において最も近接する点間の距離とする。

磁性相１１は、上述したようにＦｅ_１６Ｃ_２層１１ｍとＦｅ−Ｃ層１１ｒとのラメラ組織を含む。磁性相１１が柱状である場合、Ｆｅ_１６Ｃ_２層１１ｍとＦｅ−Ｃ層１１ｒとが磁性相１１の長さｈの方向に積層されている。

Ｆｅ−Ｃ層１１ｒは、Ｆｅに対するＣの質量％での濃度がＦｅ_１６Ｃ_２超Ｆｅ_３Ｃ以下であることが挙げられる。このＦｅ−Ｃ層１１ｒは、実質的にＦｅ_３Ｃで構成されていることが多い。

なお、磁性相１１は、実質的にＦｅ_１６Ｃ_２層１１ｍとＦｅ−Ｃ層１１ｒとのラメラ組織で構成されていることが好ましいが、後述する製造過程での炭素の拡散によりＦｅ_１６Ｃ_２層１１ｍとＦｅ−Ｃ層１１ｒとのラメラ組織以外にＣ層やＦｅ_７Ｃ_３層などを含むことがある。例えば、後述する前駆相形成工程で、熱処理温度が所定の温度よりも高い場合や不純物（Ｍｎなど）が含まれる場合には、Ｆｅ_７Ｃ_３層が形成される可能性があると考えられる。

Ｆｅ_１６Ｃ_２層１１ｍの厚さは、１０ｎｍ以上１００ｎｍ以下であることが好ましく、Ｆｅ−Ｃ層１１ｒの厚さ（Ｆｅ_１６Ｃ_２層１１ｍ同士の間隔）は、５ｎｍ以上３０ｎｍ以下であることが好ましい。即ち、Ｆｅ_１６Ｃ_２層１１ｍ同士の間隔とは、Ｆｅ−Ｃ層１１ｒの上面側のＦｅ_１６Ｃ_２層１１ｍと当該Ｆｅ−Ｃ層１１ｒの下面側のＦｅ_１６Ｃ_２層１１ｍとの最短距離である。Ｆｅ_１６Ｃ_２層１１ｍの厚さを１０ｎｍ以上とすることで、磁性相１１中のＦｅ_１６Ｃ_２層１１ｍの割合を多くすることができる。Ｆｅ_１６Ｃ_２層１１ｍの厚さを１００ｎｍ以下とすることで、保磁力が低下しない程度に薄い層であるため、磁気特性に優れる磁石が得られる。Ｆｅ−Ｃ層１１ｒの厚さ（Ｆｅ_１６Ｃ_２層１１ｍ同士の間隔）を５ｎｍ以上とすることで、各Ｆｅ_１６Ｃ_２層１１ｍの磁気作用が相互に影響し難くすることができる。Ｆｅ−Ｃ層１１ｒの厚さ（Ｆｅ_１６Ｃ_２層１１ｍ同士の間隔）を３０ｎｍ以下とすることで、Ｆｅ_１６Ｃ_２層１１ｍ同士の間隔が大きくなり過ぎず、磁性相１１中のＦｅ_１６Ｃ_２層１１ｍの割合を多くできる。

磁石用材料１中の磁性相１１の含有量は、５０体積％以上とすることが好ましい。そうすれば、磁性相１１が十分に存在するため、磁気特性に優れる。磁性相１１の含有量は、７０体積％以下とすることが好ましい。そうすれば、各磁性相１１の磁気作用が相互に影響し難くなるように非磁性相１２が介在することができる。磁性相１１の含有量は、６０体積％以上とすることがより好ましい。

［非磁性相］
非磁性相１２を構成する合金は、Ａｌ，Ｎｉ，Ｃｒ，Ｃｏ，及びＳｉから選択される２種以上の元素からなることが挙げられる。ここでは、元素の選択は、非磁性合金となるようにする。具体的には、Ａｌ−Ｎｉ系合金、Ｃｒ−Ｃｏ系合金、又はＡｌ−Ｓｉ系合金が挙げられる。中でもＡｌ−Ｎｉ系合金は、後述する相分離温度域が比較的高温（例えば、Ｆｅ_３Ｃの安定化温度以上）にできることから、所望の組成の純度が高い炭化鉄相３１と非磁性相１２とに分離し易く、炭化鉄相３１の全体に対する比率を高め易い。その上に、炭化鉄相３１の成長が抑制され、ナノサイズの形状にできるため、磁気特性に優れる。Ｃｒ−Ｃｏ系合金は、塑性加工性や切削加工性などに優れることから形状の自由度が高く、所望の磁石材料１を得やすい。Ａｌ−Ｓｉ系合金は、元素を調達し易いことや、環境負荷が低いことなどから工業的に扱い易い。

磁石用材料１中の非磁性相１２の含有量は、５０体積％以下とすることが好ましく、特に、４０体積％以下とすることが好ましい。そうすれば、磁石用材料１中の磁性相１１の割合を多くすることができ、磁気特性に優れる磁石が得られる。非磁性相１２の含有量は、３０体積％以上とすることが好ましい。そうすれば、各磁性相１１の磁気作用が相互に影響し難くするように磁性相１１同士の間に介在することができる。

磁性相１１の形状・サイズ・組成・組織や非磁性相１２の組成の測定・確認は、例えば、磁石用材料１の断面をとり、この断面の透過型電子顕微鏡：ＴＥＭの像を利用することができる。その他、組成の分析には、エネルギー分散型Ｘ線分光法：ＥＤＸを利用することができる。

［磁気特性］
本発明の磁石用材料１は、磁気特性に優れ、特に、飽和磁束密度、残留磁束密度、固有保磁力、最大エネルギー積が高い。例えば、飽和磁束密度Ｂｓが１．３５Ｔ以上、角型比（残留磁束密度Ｂｒ／飽和磁束密度Ｂｓ）が０．８２以上、固有保磁力ｉＨｃが５８０ｋＡ／ｍ以上、最大エネルギー積（ＢＨ）ｍａｘが１７０ｋＪ／ｍ^３以上の少なくとも一つを満たす形態が挙げられる。

〔作用効果〕
上述した磁石用材料１によれば、Ｆｅ_１６Ｃ_２層１１ｍとＦｅ−Ｃ層１１ｒとの微細なラメラ組織を含む磁性相１１を備えるため、磁気特性に優れる磁石が得られる。

〔磁石用材料の製造方法〕
上述の磁石用材料１を製造する製造方法を図１を参照して説明する。この製造方法は、準備工程と、相分離工程と、前駆相形成工程と、炭素拡散工程とを備える。

［準備工程］
準備工程は、ＦｅとＣと母材料とを含む原料合金２０を準備する（図１上段中）。原料合金２０は、所定の組成の磁石用材料１が得られるようにＦｅとＣと母材料とを含む原料粉末を溶解した溶湯を鋳造して製造できる（例えば、図１上段左）。母材料としては、Ａｌ，Ｎｉ，Ｃｒ，Ｃｏ，及びＳｉから選択される２種以上の元素が挙げられる。元素の選択は、非磁性合金となるようにする。

（溶体化）
原料合金（鋳造材）２０の各元素の濃度勾配（偏析）を無くして均質化を図るために、原料合金２０に溶体化処理を施すことが好ましい。この溶体化処理により溶体化合金２０ｈが作製される（図１上段右）。

溶体化処理温度は、後述のスピノーダル分解が生じる温度以上で行う。具体的には、１０００℃以上液相化温度以下とすることが挙げられる。この処理温度が高いほど、偏析を低減できる。一方で、処理温度が高過ぎると液相が生じ、原料合金２０の形状が変化してしまうからである。

溶体化処理の条件は、原料合金２０の組成に応じて適宜選択することができ、例えば、加熱温度：１０００℃〜１３００℃、加熱時間：１０分〜１０時間が挙げられる。溶体化処理は、大気雰囲気で行ってもよいが、非酸化性雰囲気（例えば、Ａｒなどの不活性雰囲気）や低酸素雰囲気（酸素：１００体積ｐｐｍ以下の真空雰囲気）で行うことが好ましい。そうすれば、原料合金２０に含まれるＦｅやＡｌなどの酸化を防止でき、酸化物の介在によるスピノーダル分解（後述）の阻害を抑制できる。

溶体化処理後には、５０℃以下に急冷（例えば、冷却速度１００℃／ｓｅｃ以上）することが好ましい。そうすれば、冷却斑が生じ難く、冷却斑による局部的な結晶粒の粗大化を抑制して、この粗大化による磁気特性の低下を防止できる。この冷却には、例えば、加熱状態にある素材を油や水などの液状冷却媒体に浸漬するといった強制冷却方法を利用することができる。

［相分離工程］
相分離工程は、溶体化合金２０ｈ（原料合金２０）が、図１下段左に示すように、Ｆｅ_６Ｃを含む炭化鉄相３１と、溶体化合金２０ｈの母材料を主体とし、炭化鉄相を取り囲んで隣接する炭化鉄相同士の間に介在される非磁性相１２とに相分離した複合材料３０を作製する。具体的には、図１上段右の溶体化合金２０ｈ（原料合金２０）をスピノーダル分解する。

スピノーダル分解は、加熱した溶体化合金２０ｈを相分離温度域まで冷却することで行う。具体的には、溶体化合金２０ｈを７３０℃以上９５０℃以下に０．１ｈ以上３ｈ以下保持した後、相分離温度域まで冷却する。相分離温度域は、代表的には平衡状態図や示差熱分析曲線（ＤＴＡ曲線）から決定される相分離温度の中心温度±５０℃の温度域が挙げられる。相分離工程を溶体化処理に連続して行うこともできる。そうすれば、溶体化処理で急冷した後に溶体化合金を更に加熱する必要がなく、加熱回数を低減できて生産性に優れる。

相分離工程の冷却は、冷却速度を０．０５℃／ｓｅｃ以上とすることが好ましい。そうすれば、相分離を良好に行えて、生成された磁性相の成長を抑制できる。冷却速度を大きくするほど、上記成長を抑え易い。特に、０．１℃／ｓｅｃ以上、更に０．２℃／ｓｅｃ以上とすることが好ましい。冷却速度は、５℃／ｓｅｃ未満とすることが好ましい。冷却速度が、早すぎると相分離が十分に行えなくなるからである。冷却速度は、１℃／ｓｅｃ以下が好ましく、特に０．５℃／ｓｅｃ程度が一層好ましい。

相分離工程では、特に相分離温度域での冷却（降温）中に磁場を印加すると、炭化鉄相３１を、幅ｗ_０が１００ｎｍ以下、長さ（高さ）ｈ_０が１００ｎｍ以上のナノオーダーであって、アスペクト比（長さｈ_０／幅ｗ_０）が大きな柱状体とすることができる。印加する磁場が大きいほど、長さｈ_０を長くして、アスペクト比を大きくできる。印加する磁場が小さいと、長さｈ_０が短くなり、磁場を印加しないと、磁性相を粒（球）状にすることができる。所望のアスペクト比を満たすように、磁場の大きさを選択することができ、０．０１Ｔ以上とすることが挙げられる。磁場の大きさの上限は特にないが、例えば、０．２Ｔ程度とすることが挙げられる。

磁場の印加には、銅線コイルといった常電導コイルを備える常電導磁石や、超電導コイルを備える超電導磁石を用いることができる。特に、高温超電導コイルを利用すると、励磁速度が速く、生産性に優れる。

相分離工程の雰囲気は、不活性雰囲気（例えば、Ａｒなどの不活性ガス雰囲気）、又は減圧雰囲気（標準大気圧よりも圧力が低い真空雰囲気（最終真空度：例えば、１０Ｐａ以下））とすることが挙げられる。

相分離反応が進行し、未反応相を十分に低減可能な程度の時間を経過した後には、２００℃以下に速やかに冷却することが好ましい。そうすれば、冷却斑が生じ難く、冷却斑による局部的な炭化鉄相３１の粗大化を抑制して、この粗大化による磁気特性の低下を防止できる。冷却には、上述の溶体化処理と同様の方法を利用することができる。

相分離工程を経て得られた炭化鉄相３１のサイズを実質的に変化させないように更に時効処理を行うことができる。時効処理により、炭化鉄相３１と非磁性相１２との分離を完全に進行できる。後述する前駆相形成工程が時効処理の作用を兼ねていてもよい。

相分離工程で分離された炭化鉄相３１のサイズ（幅ｗ_０、長さｈ_０、アスペクト比（長さｈ_０／ｗ_０））は、後工程の前駆相形成工程や炭素拡散工程において基本的に維持される。但し、前駆相形成工程後、炭素拡散工程前に後述する塑性加工工程を行う場合は、炭化鉄相３１のサイズは、前駆相形成工程において維持される。

［前駆相形成工程］
前駆相形成工程は、炭化鉄相３１が、図１下段中に示すように、Ｆｅ_３Ｃ層４１ｃとＦｅ層４１ｐとのラメラ組織を含む前駆相４１に相変態した前駆体材料４０を作製する。具体的には、複合材料３０に熱処理を施す。

熱処理条件は、複合材料３０を２５０℃以上６００℃以下に１ｈ以上２４ｈ以下保持する。複合材料３０の温度を２５０℃以上とすることで、上記ラメラ組織を含む前駆相４１へ相変態させ易く、６００℃以下とすることで、相分離工程で分離した炭化鉄相３１と非磁性相１２とが均質化されて炭化鉄相３１が減少することを抑制できる。この熱処理条件は、複合材料３０を４５０℃以上５５０℃以下に保持することが特に好ましい。この熱処理により、前駆相４１のサイズ（幅ｗ₁、長さｈ₁、アスペクト比（長さｈ₁／ｗ₁））は実質的に変化しない。熱処理時の雰囲気は、上述の相分離工程と同様に、Ａｒなどの不活性ガス雰囲気、又は減圧雰囲気（最終真空度：例えば、１０Ｐａ以下）とすることが挙げられる。

相分離工程で２００℃以下への冷却を行わない場合、前駆相形成工程を相分離工程に連続して行うことができる。そうすれば、生産性に優れる。

［炭素拡散工程］
炭素拡散工程は、前駆相４１が、図１下段右に示すように、Ｆｅ_１６Ｃ_２層１１ｍとＦｅ−Ｃ層１１ｒとのラメラ組織を含む磁性相１１に相変態した磁石用材料１を作製する。具体的には、前駆体材料４０に磁場を印加した状態で熱処理を施す。

磁場強度は、３Ｔ以上とすることが挙げられる。そうすれば、上記ラメラ組織を含む磁性相１１に相変態させることができる。磁場を印加することで、Ｆｅ層４１ｐの結晶格子を一方向に引き伸ばし易く、引き伸ばされたＦｅ原子−Ｆｅ原子間にＦｅ_３Ｃ層４１ｃを炭素源としてＦｅ_３Ｃ層４１ｃの炭素を拡散させ易くなる。つまり、炭素の拡散方向を制御し易い。そのため、Ｆｅ層４１ｐをＦｅ_１６Ｃ_２層１１ｍに相変態させ易い。この効果は、磁場強度を高くするほど顕著になる。そして、Ｆｅ_３Ｃ層４１ｃは炭素が拡散してＦｅ−Ｃ層１１ｒに相変態する。

磁場印加方向は、相分離工程で磁場を印加した場合、相分離工程での磁場印加方向と同一方向とすることが好ましい。そうすることで、磁性相１１の配向方向を長さｈの方向に揃えることができ、優れた磁気特性を有する磁石が得られる磁石用材料とすることができる。

磁場の印加手段には、相分離工程と同様、常電導磁石や超電導磁石を用いることができる。

熱処理条件は、前駆体材料４０を２００℃以上２１０℃以下に１ｈ以上１００ｈ以下保持する。前駆体材料４０の温度を２００℃以上とすることで、炭素を拡散させ易くでき、２１０℃以下とすることで所望の組成の上記ラメラ組織を形成させ易い。

熱処理時の雰囲気は、上述の相分離工程や前駆相形成工程と同様に、Ａｒなどの不活性ガス雰囲気、又は減圧雰囲気（最終真空度：例えば、１０Ｐａ以下）とすることが挙げられる。

炭素拡散工程を前駆相形成工程に連続して行うこともできる。そうすれば、生産性に優れる。特に、溶体化処理、相分離工程、前駆相形成工程、炭素拡散工程を一連で行うと、生産性に優れる。

［その他の工程］
（塑性加工工程）
その他の工程として、前駆相形成工程後、炭素拡散工程前に、前駆体材料４０に塑性加工を施すことが好ましい。塑性加工としては、例えば、プレス、伸線、圧延などが挙げられる。

塑性加工は、相分離工程で磁場を印加した場合、その磁場の印加方向と同一方向に前駆相４１（前駆体材料４０）が伸びるように施すことが好ましい。具体的には、プレスを施す場合、プレス方向は相分離工程での磁場印加方向と直交する方向とし、伸線や圧延を施す場合、伸線方向や圧延方向は相分離工程での磁場印加方向と同一方向とする。塑性加工を施すことで、図１下段中に示す前駆相４１のアスペクト比（長さｈ_１／幅ｗ_１）を大きくできる。分離工程で磁場印加方向に長さｈ_０が長くなった炭化鉄相３１（図１下段左）は、上述したように前駆相形成工程後の前駆相４１の長さｈ_１でも維持されるためである。そのため、加工後の炭素拡散工程でアスペクト比（長さｈ／幅ｗ）の大きな磁性相１１（図１下段右）を形成できる。特に、前駆相４１はＦｅ層４１ｐを含むため、塑性加工性に優れ、アスペクト比（長さｈ_１／幅ｗ_１）を大きくし易い。

塑性加工による加工率は、例えば、０％超１５％以下とすることが好ましい。加工率を０％超とすることで、前駆相４１のアスペクト比（長さｈ_１／幅ｗ_１）を大きくできるため、形状磁気異方性が向上する。加工率を１５％以下とすることで、前駆相４１の幅ｗ_１が小さくなりすぎることを抑制できる。加工率は、塑性加工前後の前駆体材料の断面積の比（（加工前断面積−加工後断面積）／加工前断面積）を百分率で示した値（％）とする。

加工温度は、常温程度でもよいし常温以上でもよい。常温以上とする場合は、例えば４００℃以下とすることが好ましい。加工時の雰囲気は、大気雰囲気としてもよいし、上述の各工程と同様に、Ａｒなどの不活性ガス雰囲気、又は減圧雰囲気（最終真空度：例えば、１０Ｐａ以下）としてもよい。

〔作用効果〕
上述した磁石用材料の製造方法によれば、相分離工程後、前駆相形成工程を経て、炭化鉄相３１を一旦Ｆｅ_３Ｃ層４１ｃとＦｅ層４１ｐとの微細なラメラ組織を含む前駆相４１に相変態させることで、その後の炭素拡散工程での炭素拡散距離を短くできる。そのため、炭素を拡散させてＦｅ_１６Ｃ_２層１１ｍとＦｅ−Ｃ層１１ｒとの微細なラメラ組織を含む磁性相１１を形成することができる。従って、磁気特性に優れる磁石が得られる磁石用材料１を製造できる。

《試験例１》
磁石用材料の試料Ｎｏ．１〜Ｎｏ．２５を以下の手順で作製し、各試料の磁気特性を調べた。この試験では、準備工程→相分離工程→前駆相形成工程→塑性加工工程→炭素拡散工程という手順で磁石用材料を作製した。

［準備工程］
まず、原料として、５質量％Ｎｉ、３０質量％Ａｌ、２質量％Ｃ、及び残部がＦｅの溶湯を用意し、鋳造して原料合金を作製した。その原料合金に対して、Ａｒ雰囲気下、１２００℃で５ｈの熱処理を行って溶体化処理を施し、溶体化合金を作製した。

［相分離工程］
溶体化合金に対して、Ａｒ雰囲気下、７００℃に加熱した状態で０．５ｈ保持した。その後、同雰囲気下、磁場を印加した状態で、０．５℃／ｓｅｃの冷却速度で５００℃まで降温した。各試料に印加した磁場の強度を表１に示す。なお、表１に示す試料Ｎｏ．１の「０．００」は磁場を印加していないことを示す。

また、試料Ｎｏ．１〜試料Ｎｏ．６と同様の相分離工程を経て、観察用試料１〜６も併せて作製した。この観察用試料１〜３、４α、５、６の磁場の印加方向に平行な面が露出されるように切断又は研磨し、その露出面をＴＥＭ（Ｔｒａｎｓｍｉｓｓｉｏｎ Ｅｌｅｃｔｒｏｎ Ｍｉｃｒｏｓｃｏｐｅ）−ＥＤＸ（Ｅｎｅｒｇｙ Ｄｉｓｐｅｒｓｉｖｅ Ｘ−ｒａｙ ｓｐｅｃｔｒｏｓｃｏｐｙ）で観察すると共に組成分析した。その結果、観察用試料２、３，４α、５、６は、図１下段左に示すように、複数の柱状の炭化鉄相３１と、炭化鉄相３１同士の間に介在されるＡｌＮｉ合金からなる非磁性相１２で構成されていた。一方、観察用試料１は、観察用試料２、３，４α、５、６と炭化鉄相３１の形状が異なり、球状であった。これら炭化鉄相３１の幅ｗ_０と長さｈ_０とを測定した。観察用試料１、２、３，４α、５、６の結果を試料Ｎｏ．１〜試料Ｎｏ．６の結果として表１に示す。なお、試料Ｎｏ．７〜試料Ｎｏ．２５は、試料Ｎｏ．４と同じ条件で作製しているため、試料Ｎｏ．４と同じ結果を示している。

［前駆相形成工程］
複合材料に対して、Ａｒ雰囲気下、３ｈの熱処理を行って前駆体材料を作製した。各試料の加熱温度を表１に示す。

［塑性加工工程］
前駆体材料に対して、冷間圧延加工を行った。ここでは、圧延（伸び）方向を、上記相分離工程での磁場印加方向と同一方向とした。各試料の加工率を表１に示す。なお、表１に示す試料Ｎｏ．１１の「０」は、塑性加工を施していないことを示す。

［炭素拡散工程］
塑性加工を施した前駆体材料に対して、Ａｒ雰囲気下、磁場を印加した状態で加熱して２０ｈ保持した。磁場印加方向を、塑性加工して前駆体材料が伸びた方向と同一方向とした。加熱温度、及び印加した磁場強度を表１に示す。なお、表１に示す試料Ｎｏ．２１の「０」は、磁場を印加していないことを示す。

［磁気特性測定］
得られた磁石用材料の試料を２５００ｋＡ／ｍのパルス磁界で着磁した後、得られた各試料（磁石）の磁気特性を、ＢＨトレーサ（理研電子株式会社製ＤＣＢＨトレーサ）を用いて調べた。その結果を表１に示す。ここでは、磁気特性として、飽和磁束密度Ｂｓ（Ｔ）、角型比（残留磁束密度Ｂｒ／飽和磁束密度Ｂｓ）、固有保持力ｉＨｃ（ｋＡ／ｍ）、磁束密度Ｂと減磁界の大きさＨとの積の最大値：（ＢＨ）ｍａｘ（ｋＪ／ｍ^３）を求めた。

［磁気特性測定結果］
試料Ｎｏ．１〜試料Ｎｏ．６より、相分離工程において印加する磁場を大きくするほど、炭化鉄相の長さが長くなることが分かる。そして、印加する磁場を大きくするほど、Ｂｓ，Ｂｒ／Ｂｓ，ｉＨｃ，及び（ＢＨ）ｍａｘが高くなる傾向にあることが分かる。

試料Ｎｏ．４と試料Ｎｏ．７〜試料Ｎｏ．１０より、前駆相形成工程において加熱温度を２５０℃以上６００℃以下とすることで、加熱温度が２５０℃未満や６００℃超（具体的には、２００℃や６５０℃）とする場合に比べて、Ｂｓ，Ｂｒ／Ｂｓ，ｉＨｃ，及び（ＢＨ）ｍａｘが高いことが分かる。特に、加熱温度が５００℃の試料Ｎｏ．４や加熱温度が６００℃の試料Ｎｏ．９のように加熱温度が上記範囲において高いほど、Ｂｓと（ＢＨ）ｍａｘが高い傾向にあり、加熱温度が２５０℃の試料Ｎｏ．８のように加熱温度が上記範囲において低いほど、Ｂｒ／ＢｓとｉＨｃが高い傾向にある。

試料Ｎｏ．４と試料Ｎｏ．１１〜試料Ｎｏ．１４より、塑性加工工程において、加工率を大きくするほど、Ｂｓ，Ｂｒ／Ｂｓ，ｉＨｃ，及び（ＢＨ）ｍａｘが高くなる傾向にあることが分かる。これは、加工率を大きくするほど、形状磁気異方性を向上できるからだと考えられる。

試料Ｎｏ．４と試料Ｎｏ．１５〜試料Ｎｏ．２０より、炭素拡散工程において、加熱温度を２００℃以上２１０℃以下とすることで、加熱温度が２００℃未満や２１０℃超（具体的には、１５０℃、１９０℃、２２０℃、２５０℃）とする場合に比べて、Ｂｓ，Ｂｒ／Ｂｓ，ｉＨｃ，及び（ＢＨ）ｍａｘが高いことが分かる。特に、加熱温度が２０５℃である試料Ｎｏ．４が、加熱温度が２００℃の試料Ｎｏ．１７や加熱温度が２１０℃の試料Ｎｏ．１８よりもＢｒ／Ｂｓと（ＢＨ）ｍａｘが高いのに対して、試料Ｎｏ．１７と試料Ｎｏ．１８は、試料Ｎｏ．４よりもｉＨｃが高い。

試料Ｎｏ．４と試料Ｎｏ．２１〜試料Ｎｏ．２５より、炭素拡散工程において、印加する磁場の強度が３Ｔ以上とすることで、Ｂｓ，Ｂｒ／Ｂｓ，ｉＨｃ，及び（ＢＨ）ｍａｘが高いことが分かる。そして、磁場の強度が高くなるほどＢｓ，Ｂｒ／Ｂｓ，ｉＨｃ，及び（ＢＨ）ｍａｘが高くなる傾向にある。

《試験例２》
試験例１における上記前駆相形成工程、塑性加工工程、及び炭素拡散工程のそれぞれを経た時点での観察用試料を作製し、これらの工程で得られた観察用試料の内部構造の観察と組成分析を行った。

具体的には、以下の観察用試料を作製した。
（Ａ）試料Ｎｏ．４及び試料Ｎｏ．７〜試料Ｎｏ．１０と同様の準備工程→相分離工程→前駆相形成工程を経て作製された観察用試料４β及び観察用試料７〜観察用試料１０
（Ｂ）試料Ｎｏ．４と試料Ｎｏ．１１〜試料Ｎｏ．１４と同様の準備工程→相分離工程→前駆相形成工程→塑性加工工程を経て作製された観察用試料４γ及び観察用試料１１〜観察用試料１４
（Ｃ）試料Ｎｏ．４と試料Ｎｏ．１５〜試料Ｎｏ．２５と同様の準備工程→相分離工程→前駆相形成工程→塑性加工工程→炭素拡散工程を経て作製された観察用試料４ε及び観察用試料１５〜観察用試料２５

上述の試験例１と同様にして、各観察用試料における相分離工程での磁場の印加方向に平行な面を露出させて、その露出面を上記ＴＥＭ−ＥＤＸで観察すると共に組成分析した。

［観察結果］
（Ａ）観察用試料４β、８、９は、図１下段中に示すように、Ｆｅ_３Ｃ層４１ｃとＦｅ層４１ｐとのラメラ組織を含む複数の柱状の前駆相４１と、炭化鉄相３１同士の間に介在されるＡｌＮｉ合金からなる非磁性相１２で構成されていた。一方、観察用試料７は、Ｆｅ_３Ｃ層４１ｃとＦｅ層４１ｐとを含む複数の柱状の相と、柱状の相同士の間に介在されるＡｌＮｉ合金からなる非磁性相１２で構成されていたものの、柱状の相はＦｅ_３Ｃ層４１ｃとＦｅ層４１ｐとのラメラ組織が形成されていなかった。これは、前駆相形成工程での熱処理温度が低く良好に相変態できなかったからだと考えられる。観察用試料１０は、柱状の相が形成されていなかった。これは、前駆相形成工程での熱処理温度が高く、複合材料３０の炭化鉄相３１と非磁性相１２との均質化が生じたからだと考えられる。

（Ｂ）観察用試料４γ及び観察用試料１１〜観察用試料１４は、上述の観察用試料４βと同様、上記前駆相４１及び非磁性相１２で構成されていた。そして、観察用試料４γ及び観察用試料１２〜観察用試料１４における前駆相４１の幅ｗ_１及び長さｈ_１はそれぞれ、観察用試料４αの炭化鉄相３１の幅ｗ_０よりも狭く、炭化鉄相３１の長さｗ_０よりも長くなっていた。特に、観察用試料１２、４γ、１３、１４の順に幅ｗ_１が狭く、かつ長さｈ_１が長くなっていた。一方、観察用試料１１における前駆相４１の幅ｗ_１及び長さｈ_１はそれぞれ、観察用試料４αの炭化鉄相３１の幅ｗ_０及び長さｗ_０と同じであった。

（Ｃ）観察用試料４ε、観察用試料１７、１８、２４、２５は、図１下段右に示すように、Ｆｅ_１６Ｃ_２層１１ｍとＦｅ−Ｃ層１１ｒとのラメラ組織を含む複数の柱状の磁性相１１と、ＡｌＮｉ合金からなる非磁性相１２とで構成されていた。このＦｅ−Ｃ層１１ｒは、実質的にＦｅ_３Ｃで構成されていた。一方、観察用試料１５、１６、１９〜２３は、ラメラ組織を有していたものの、Ｆｅ_１６Ｃ_２層１１ｍとＦｅ−Ｃ層１１ｒとのラメラ組織は形成されていなかった。観察用試料１５、１６は、炭素拡散工程での熱処理温度が低いため、Ｆｅ_３Ｃ層４１ｃの炭素が十分に拡散せず、観察用試料１８，１９は、炭素拡散工程での熱処理温度が高いため、Ｆｅ_３Ｃ層４１ｃの炭素が必要以上に拡散したからだと考えられる。観察用試料２１〜２３は、炭素拡散工程で印加する磁場強度が低く、Ｆｅ層４１ｐの結晶格子を一方向に十分に引き伸ばせなかった上に、炭素の拡散方向を制御できなかったため、炭素を十分に拡散できなかったと考えらえる。

本発明の磁石用材料は、各種のモータ、特に、ハイブリッド車（ＨＥＶ）やハードディスクドライブ（ＨＤＤ）などに具備される高速モータに用いられる永久磁石の原料に好適に利用することができる。本発明の磁石用材料の製造方法は、永久磁石の原料の製造に好適に利用できる。

１ 磁石用材料
１１ 磁性相
１１ｍ Ｆｅ_１６Ｃ_２層
１１ｒ Ｆｅ−Ｃ層
１２ 非磁性相
２０ 原料合金
２０ｈ 溶体化合金
３０ 複合材料
３１ 炭化鉄相
４０ 前駆体材料
４１ 前駆相
４１ｃ Ｆｅ_３Ｃ層
４１ｐ Ｆｅ層

Claims (11)

1. ＦｅとＣの化合物を含む複数の磁性相と、
   非磁性の合金を主体とし、前記磁性相を取り囲んで隣接する前記磁性相同士の間に介在される非磁性相とを備え、
   前記磁性相は、Ｆｅ_１６Ｃ_２層とＦｅ−Ｃ層とのラメラ組織を含み、
   前記Ｆｅ−Ｃ層は、Ｆｅに対するＣの質量％での濃度がＦｅ_１６Ｃ_２超Ｆｅ_３Ｃ以下である磁石用材料。
2. 前記磁性相は、柱状であり、その幅が１０ｎｍ以上１００ｎｍ以下で、その長さが１００ｎｍ以上である請求項１に記載の磁石用材料。
3. 前記磁性相の含有量が、５０体積％以上である請求項１または請求項２に記載の磁石用材料。
4. 前記非磁性相が、Ａｌ，Ｎｉ，Ｃｒ，Ｃｏ，及びＳｉから選択される２種以上の元素を含む合金である請求項１〜請求項３のいずれか１項に記載の磁石用材料。
5. ＦｅとＣと母材料とを含む原料合金を準備する準備工程と、
   前記原料合金をスピノーダル分解して、Ｆｅ_６Ｃを含む複数の炭化鉄相と、前記母材料を主体とし、前記炭化鉄相を取り囲んで隣接する前記炭化鉄相同士の間に介在される非磁性相とに相分離した複合材料を作製する相分離工程と、
   前記複合材料に熱処理を施して、前記炭化鉄相がＦｅ_３Ｃ層とＦｅ層とのラメラ組織を含む前駆相に相変態した前駆体材料を作製する前駆相形成工程と、
   前記前駆体材料に３Ｔ以上の磁場を印加した状態で熱処理を施して、前記前駆相をＦｅ_１６Ｃ_２層とＦｅ−Ｃ層とのラメラ組織を含む磁性相に相変態させる炭素拡散工程とを備え、
   前記Ｆｅ−Ｃ層は、Ｆｅに対するＣの質量％での濃度がＦｅ_１６Ｃ_２超Ｆｅ_３Ｃ以下である磁石用材料の製造方法。
6. 前記炭素拡散工程の熱処理では、前記前駆体材料を２００℃以上２１０℃以下に１ｈ以上１００ｈ以下保持する請求項５に記載の磁石用材料の製造方法。
7. 前記前駆相形成工程の熱処理では、前記複合材料を２５０℃以上６００℃以下に１ｈ以上２４ｈ以下保持する請求項５または請求項６に記載の磁石用材料の製造方法。
8. 前記相分離工程では、前記原料合金を７３０℃以上９５０℃以下に０．１ｈ以上３ｈ以下保持し、その後、当該原料合金を０．０５℃／ｓｅｃ以上５℃／ｓｅｃ未満の冷却速度で５００℃以下まで冷却する請求項５〜請求項７のいずれか１項に記載の磁石用材料の製造方法。
9. 前記相分離工程の冷却を０．０１Ｔ以上０．２Ｔ以下の磁場を印加した状態で行う請求項８に記載の磁石用材料の製造方法。
10. 前記前駆体材料にプレス、伸線、又は圧延を施す塑性加工工程を備える請求項５〜請求項９のいずれか１項に記載の磁石用材料の製造方法。
11. 請求項１に記載の磁石用材料を着磁した磁石。

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