JP2014132247A - セシウム除染法 - Google Patents
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Abstract
【解決手段】 本発明のセシウム除染法では、除染対象土壌に対して重量比で少なくとも0.03倍の塩化ナトリウム(NaCl)を混和し、当該混和物を900℃以上に加熱して、当該加熱温度で1時間〜3時間の間保持して、セシウムを土壌から昇華させ、次にこの昇華したセシウムを冷却して固形物又は処理液に溶解した状態で回収することを特徴とする。
【選択図】図1
Description
例えば、特許文献1には、セシウムの抽出方法が提案されている。しかし、特許文献1は、経済的に重要なセシウム源の鉱物であるポルサイト(Cs(AlSi2O6))からルビジウムを分離する技術に関するものである。現在におけるセシウムの世界鉱山からの採掘量は年間5から10トンであり、可採年数は数千年にもなるため、わざわざ放射能汚染された土壌からセシウムを分離しても、鉱業として商業的な成功は見込めない。
他方、放射能汚染された土壌の改善も、特許文献2、3で提案されている。しかし、特許文献2、3の処理対象とする放射性物質はプルトニウムやウランのような重金属を対象としており、セシウムのようなアルカリ金属を対象とするものではない。
(a)水に溶けたセシウムは,土壌中で1価の陽イオンとして振る舞い,負に帯電している土壌粒子表面の粘土層である薄い層状構造の間に取り込まれて,きわめて強く「固定」され,他の陽イオンによって簡単に置き換えることができない。
(b)セシウムを吸着した土壌をセシウムの沸点である685℃や、セシウムの化合物の融点や沸点を考慮した1300℃程度に加熱しても,セシウムの顕著な揮発挙動は見られない。
他方、非特許文献2では、除染対象物が土壌、手法が熱処理で、高性能反応促進剤を特徴とする除染実証技術が開示されている。福島原子力発電所付近の除染対象地域での実証試験の結果によると、当該除染実証技術の除染率は99.9%と湿式分級と比較して格段に高いが、処理費用も20万円/トンと10倍以上の費用がかかる問題点がある。
除染対象土壌の加熱温度を900℃以下とすると、セシウム除染率として90%以上の高い数値を維持できず、またセシウム除染を行う処理時間を長くする必要があり、処理装置のスループットが低下する。他方で、除染対象土壌の加熱温度を1500℃以上とすると、除染対象土壌を加熱するのに必要な熱エネルギーが高くなり、処理コストに占める光熱費の割合が増大すると共に、加熱炉の熱耐久性に高級な耐熱素材が必要となり、設備コストが増大する。
本発明のセシウム除染法において、好ましくは、前記混和物の加熱保持時間は、1時間〜3時間の間であるとよい。混和物の加熱保持時間が1時間よりも短いと、土壌からのセシウム除染率が低くなる。混和物の加熱保持時間が3時間を越えると、処理装置のスループットが低下する。
除染対象土壌の加熱温度を750℃以上としても、セシウム除染を行う処理時間を当該加熱温度で3時間〜20時間の間保持することで、セシウム除染率として60%以上の数値を維持でき、比較的低いセシウム濃度の土壌処理に有効となる。
0.3≦NaCl/(NaCl+CaCl2)≦0.7、又は
0.3≦NaCl/(NaCl+KCl)≦0.7
を充足する。そして、当該土壌と塩化物の混和物を当該塩混合物が溶融する温度以上に加熱して、セシウムを当該除染対象土壌から昇華させ、次にこの昇華したセシウムを冷却して固形物又は処理液に溶解した状態で回収することを特徴とする。
塩混和物を塩混和物の溶融温度に保持する時間は、除染対象土壌のセシウム除染が行えるに足る時間に定め、例えば3時間から6時間が適切であるが、より短い15分程度でもよく、また20時間以上の範囲であっても良い。保持時間を短くすることは土壌の除染処理量が増大する利点があり、保持時間を長くすることは土壌の除染率が高くなる利点がある。
このように構成すると、土壌から分離したセシウムが効率的に回収できる。
図1は、加熱装置の概略構成図である。ここでは、加熱装置はラボ試験用のバッチ処理を目的とするもので、セシウム除染法の原理の確認を行うのに適している。
図において、環状電気炉10は、ガス雰囲気中で製品の熱処理加工を行なう電気炉である。炉材は、セラミックファイバー等の断熱材を使用し、耐久性にすぐれており、温度分布も設定温度に対して均一な温度分布としている。好ましくは、炉心管構造として、あらゆる雰囲気ガスに対応可能とするとよい。ヒーターは、例えばカーボン加工品やCCコンポジット製を使用し、耐久性に優れ万一消耗や破損等で交換する場合でも費用が安価で迅速に保守作業が行える。試料皿15は、炉心管22の中央部に設置され、環状電気炉10の設定温度で試料を熱処理できる状態とする。試料は、セシウム含有土壌と反応促進剤の粒径を細かくして、所定割合で均一に混和して調整したものである。
この混和物をガンマ線モニターで測定したところ、土壌と塩化ナトリウムの混和物として約60kBq/kgであった。この混和物は、環状電気炉10にてAr雰囲気中1400℃、3h加熱し、室温まで冷却してから取り出した。環状電気炉10にArガスを流入させて、次にウォータートラップののちに排気するようにしている。加熱後の土壌は溶融し試料皿15に固着した。
図2(C)は実施例における黄色の粉末の写真を示す。これの重量は1.103gであった。ただし黄色の粉末は管内に広く付着していたため、すべてを回収した重量ではない。これらの試料もガンマ線モニターで測定した。ガンマ線モニターはATOMTEX社製AT1320(A)を用い、室温で3時間測定した。
[セシウムの除染率]=1−(加熱後のセシウム由来のガンマ線の正味のカウント数)/(加熱前のセシウム由来のガンマ線の正味のカウント数) (1)
すると、実施例1での除染率は100%である。
実施例2のうち塩化ナトリウム無添加の比較例では、加熱前、加熱後ともに約70kBq/kgである。すると、塩化ナトリウム無添加の比較例での除染率は0%となる。
図5は実施例3のガンマ線測定結果を示す図で、(A)は加熱前の試料、(B)は加熱後の試料、(C)は回収された白い粉末を示している。
1400℃ではセシウムが分離回収できたが850℃では土壌のセシウムがわずかに減っているが、回収された粉末には含まれていないことがわかる。また除染率を計算すると約35%であった。
図6は実施例4のガンマ線測定結果を示す図で、(A)は1000℃、3時間加熱、(B)は900℃、3時間加熱、(C)は850℃、3時間加熱、(D)は750℃、3時間加熱、(E)は850℃、20時間加熱の場合を示している。
各処理条件でのセシウム除染率は次のようになっている。
(処理条件1)1000℃、3時間加熱 除染率100%
(処理条件2) 900℃、3時間加熱 除染率 90%
(処理条件3) 850℃、3時間加熱 除染率 90%
(処理条件4) 750℃、3時間加熱 除染率 0%
(処理条件5) 850℃、20時間加熱 除染率100%
1000℃ではほとんどのセシウムが取り除かれているが温度が下がるに従ってセシウムの残留量が増えることがわかる。塩化ナトリウムの融点は約800℃であるが、その前後で除染率は大きく異なり、750℃ではほとんど除染されない。また850℃の結果から、長時間加熱することによりセシウムをより多く取り除くことができることがわかる。
図8は、実施例5のガンマ線測定結果を示す図で、(A)は850℃、3時間加熱、(B)は750℃、3時間加熱、(C)は750℃、20時間加熱を示している。各処理条件でのセシウム除染率は次のようになっている。
(処理条件6) 850℃、3時間加熱 除染率100%
(処理条件7) 750℃、3時間加熱 除染率 50%
(処理条件8) 750℃、20時間加熱 除染率100%
図9は、実施例6のガンマ線測定結果を示す図で、(A)は加熱前の試料、(B)は1000℃、3時間加熱を示している。図9(B)の処理条件でのセシウム除染率は次のようになっている。
(処理条件9) 1000℃、3時間加熱後 除染率60%
図10は、実施例7のガンマ線測定結果を示す図で、(A)は加熱前の試料、(B)は加熱後の試料、(C)は黄色の粉末、(D)は白色の粉末の場合を示している。
放射性セシウムは加熱により土壌から分離し、黄色の粉末に内部に移動したことがわかる。加熱前の土壌と回収された黄色の粉末はどちらも約20kBq/kgであった。また図10からわかる通り、加熱後の試料と白い粉末のセシウムは測定限界以下である。ガンマ線のカウント数から計算したセシウム回収率は約50%であった。このようにアルミナ管の出口に近い部分の粉末、すなわち中央近くと比べて低い温度で固化する粉末を選択的に回収することによりセシウムのより効率的に回収することができる。
図11は、実施例8のガンマ線測定結果を示す図で、(A)は加熱前の試料、(B)は加熱後の試料、(C)は白色の粉末の場合を示している。
加熱前の土壌、白い粉末はそれぞれ20kBq/kg、30kBq/kgであった。カウント数から計算した回収率は100%であった。
実施例5では塩化ナトリウムの融点を下げるために塩化カルシウムを混合している。図12は、CaCl2−NaClの溶融塩形成条件を説明する状態図である。図12に示されるように、両者のモル比が0.479のとき最も融点が下がり504℃となる。従って実施例5の混合比は、共晶モル比0.479の近傍であるから、セシウム除染温度を低下させるのに有効である。また塩化ナトリウムの融点を下げるために塩化カルシウム以外の物質を用いる場合も、当該添加物質と塩化ナトリウムの状態図から適切な混合比を推測することができる。
図13は、ガンマ線スペクトルからベクレル換算を行う場合の説明図である。ここでは、実施例1で用いたガンマ線測定結果を用いている。
まずセシウム由来のガンマ線のカウント数を求めるため、バックグラウンド曲線をピーク前後の曲線から外挿して描く。このバックグラウンド曲線は図13の点線で示される。セシウム由来の実質のガンマ線カウント数は、バックグラウンドを除外した図のA、Bで示される領域のカウント数とする(これをxとする)。
測定時間をs(秒)とすると。ベクレルは次式で求められる。
[ベクレル換算値]=a×x/s (2)
またベクレル換算値を試料の重量で割ると、単位重量当たりのベクレル値Bq/kgが求められる。
15 試料皿
21 入口側管部
22 炉心管
23 出口側管部
24 入口側封止部
25 出口側封止部
30 ガス洗浄部
31 蓋状封止部
32 処理液
33 導入管
34 排出管
Claims (4)
- 除染対象土壌に対して、重量比で少なくとも0.03倍の塩化ナトリウム(NaCl)を混和し、
当該混和物を900℃以上に加熱して、当該加熱温度で1時間〜3時間の間保持して、セシウムを土壌から昇華させ、
次にこの昇華したセシウムを冷却して固形物又は処理液に溶解した状態で回収することを特徴とするセシウム除染法。 - 除染対象土壌に対して、重量比で少なくとも0.03倍の塩化ナトリウム(NaCl)を混和し、
当該混和物を750℃以上に加熱して、当該加熱温度で3時間〜20時間の間保持して、セシウムを土壌から昇華させ、
次にこの昇華したセシウムを冷却して固形物又は処理液に溶解した状態で回収することを特徴とするセシウム除染法。 - 除染対象土壌に対して、重量比で少なくとも0.02倍の塩化ナトリウム(NaCl)と、当該塩化ナトリウムと塩化カルシウム(CaCl2)又は塩化カリウム(KCl)の少なくとも一方との塩混合物を混和すると共に、当該塩化ナトリウムと塩化カルシウム又は塩化カリウムとの混和割合はモル比で、
0.3≦NaCl/(NaCl+CaCl2)≦0.7、又は
0.3≦NaCl/(NaCl+KCl)≦0.7
を充足し、
当該土壌と塩化物の混和物を当該塩混合物が溶融する温度以上に加熱して、セシウムを当該除染対象土壌から昇華させ、
次にこの昇華したセシウムを冷却して固形物又は処理液に溶解した状態で回収することを特徴とするセシウム除染法。 - さらに、前記混和物の加熱空間に対して、雰囲気ガスを供給すると共に、
当該雰囲気ガスに含有される昇華したセシウムを、前記加熱空間の下流側に設けられた壁体に付着させると共に、当該壁体の下流側に設けられた処理液に溶解させ、
当該処理液からは前記雰囲気ガスにセシウムが含まれない状態で排出すると共に、前記雰囲気ガスの流量は、昇華したセシウムのうち一部が前記壁体に付着すると共に、残部が処理液に回収されるように定めることを特徴とする請求項1乃至請求項3の何れか1項に記載のセシウム除染法。
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