酸化物を堆積させるために陰極アーク蒸発を確立しようとする努力が長年に亘りなされてきた。プロセスの安定性および液滴の形成に関連する問題により、生成の際にこの技術を大規模に利用することが阻害され、光学的用途および他の専用の用途[1]のために酸化物を生成するフィルタード・アーク技術の開発が始まった。陰極アーク技術は、十分に理解されており、導電層材料のためのPVDツールコーティングビジネスにおける有力な技術ではあるが、耐摩耗性コーティングにこの技術を利用した酸化物の堆積は、専用の生成技術(P3e(登録商標))[2]の開発により、最近になってやっと可能になった。この技術の頑強性は、純粋な反応性ガス内でのアーク動作を可能にするその固有の広いプロセスウィンドウ、数十年に亘るプロセス圧力の変化、反応性ガスおよびターゲット材料の選択の自由、ならびに堆積速度の調整の容易さに基づく。ターゲットに基板を直接晒すことにより、従来のアーク蒸発の周知の高速な堆積速度が得られる。これらすべての局面により、この技術がPVD技術の中で独特なものになる。
反応性陰極アーク蒸発によって合成された酸化物は、既にダイカストの用途[3]のために研究されており、遮熱コーティング[4]の可能性を示し、水素拡散障壁[5]としての可能性を示す。中でも三元酸化物が摩耗保護コーティング[6]では際立って関心が高い。それらの合成は、複合ターゲットの利用に基づく。これらのターゲットは、高圧および高温で高密度化されるかまたは類似の方法によって生成された元素粉末から生成される。これらの生成方法により、ターゲット成分の組成をほぼ自由に選択できるようになる。我々の研究では、粉末冶金複合Al−Crターゲットの表面と基板表面でのAl−Cr−O層の核形成および相形成とを相互に関連付けようとする試みを行なってきた。P3e(登録商標)技術では、基板がターゲット表面に直接晒される。これにより、高効率な蒸発プロセスが確保される。しかしながら、基板を直接晒すことによる窒化物の堆積からも知られているように、それには成長中の層に液滴が取込まれるという不利な点がある。ターゲット表面でのプロセスを理解することが、液滴の発生を減少させてターゲット表面で時折起こる酸化物アイランドの成長を制御するためのアプローチを発見することに役立ち得るのではないかと考えられていた。
耐摩耗性の層で切削工具をコーティングするために用いられるOCエリコン・バルザーズ社のINNOVAバッチタイプ生成システムにおいて実験を行なった。窒化物および炭窒化物からなる従来のコーティングの堆積に加えて、このシステムは、安定したプロセスでの酸化物の合成を可能にする(P3e(登録商標))。酸化物を堆積させている間のターゲットの動作は、通常、純酸素雰囲気中で進む。これらの実験では、流量制御装置によって酸素流を制御した。直流およびパルスアーク電流でアーク源を動作させた。パルス動作では、パルスアーク電流の時間平均が200Aであり直流動作と等しくなるように、パルスパラメータ(パルス幅:0.5ms、パルス高さ:420A、周波数:666Hz)を選択した。二回回転でありかつアーク源およびターゲット表面への視線が真っすぐである状態で、基板を基板ホルダに装着した。各プロセスにおいて、ターゲット表面洗浄の影響を排除するために新たなターゲットを利用した。これらの実験では、Alが70at%かつCrが30at%の組成を有する粉末冶金生成Al−Crターゲットを利用した。基板、すなわち、(100)シリコンウェハおよび研磨された超硬合金インサートの塊、を堆積前に湿式化学的に洗浄した。10-5mbar未満にプロセス室を真空排気した後、標準的な加熱およびエッチングステップを行なって、基板に対する層の優れた接着性を確保した。これらの実験でのサンプルの堆積のために、アーク源を1つだけ利用し、そのアーク源の高さにサンプルを位置決めした。すべての堆積で、550℃の基板温度および−60Vの基板バイアスを選択した。対称な双極性バイアス電圧の周波数は25kHzであり、負パルス長は36μsであり、正パルス長は4μsであった。堆積パラメータを表1に要約する。純酸素反応性ガス内で堆積が行なわれたので、表1に示される総圧は酸素分圧を示す。さらなる実験の異なる堆積パラメータについては、それらのそれぞれの説明の中で言及する。堆積プロセスおよびP3e(登録商標)アプローチのさらに詳細な説明は他の部分で行なう[2]。
ターゲット表面の分析は、LEO1530走査型電子顕微鏡(scanning electron microscope)(SEM)で行なわれた。材料コントラストを高めて、アーク動作前および後で原子数が異なる材料の存在を視覚化するために、弾性的に後方散乱された電子を利用した。堆積層の厚みは、コーティングされた超硬合金インサートの破断面(X−SEM)から得られた。
結晶構造を研究するために、ターゲット表面においておよびコーティングされたシリコンサンプル上でX線回折を行なった。すべてのターゲットサンプルについてω/2θモードでCu Kα放射を用い、すべての層サンプルについて斜入射モード(2θ走査、ω=1°)でCu Kα放射を用いて、PANalytical X'Pert MRD PRO機器上で測定を行なった。斜入射技術は、コーティングされた層からより多くの情報を得るために適用される。結晶学的相がターゲット表面におよびコーティング中に存在することを特定するために、ICDDデータベース[7]を用いた。シェラーの式[8]を用いて粒径を推定した。
ラザフォード後方散乱分光(Rutherford Backscattering Spectrometry)(RBS)[9]によって層の組成を分析した。165°下で2MeV、4Heビームおよびシリコン表面障壁検出器を用いて測定を行なった。RUMPプログラム[10]を用いて、収集されたデータを評価した。
陰極アーク動作中に酸素反応性ガスに複合ターゲット表面を晒すことはかなり新しいので、より詳細に説明したい。図1は、SEMで弾性的に後方散乱された電子によって視覚化された、Alが70at%かつCrが30at%の組成式を有する未使用のAl−Crターゲットのターゲット表面を示す。ターゲット表面における暗い領域は元素アルミニウムに由来し、輝度がより高い明るい領域はクロムに由来する。図2には、堆積プロセス後に得られたターゲット表面が示される。この特定のプロセスでは、組成が同じ2つのAl−Crターゲットを利用し、75分間に亘って300sccmの酸素流で200A直流でそれらのターゲットを動作させた。ターゲット表面の際立った改質が見られる。図1からの元素Al領域と元素Cr領域とのコントラストは、コントラストがより小さな領域に変化した。さらなる局面を図3に示す。この実験では、再び2つのターゲットを75分間に亘って200Aで動作させたが、1000sccmというはるかに高い酸素流で動作させた。未使用のターゲット表面と比較すると、コントラストが変化しており、異なる輝度の領域が見られる。さらに、ターゲット表面では、大きさが異なる三次元のアイランドの成長を認めることができる。アイランドのEDX分析は酸化アルミニウムを示唆し、硬度はこれが主にα−Al2O3であることを示唆していた。これらのアイランドの数および大きさは、時間とともに大きくなり、堆積プロセス後にターゲットの洗浄を必要とする。このアイランドの成長は、元素ターゲットの表面では観察できず、低融点材料(たとえばアルミニウム)および耐火材料(たとえばタンタル)でも観察できなかった。アイランドの成長は、酸素流が非常に高い場合にのみ現れ、驚くべきことに、すべての材料組成で現れるわけではなく、特に融点が低い1つの成分としてアルミニウムを含むすべての複合ターゲットで現れるわけでもない。図4は、1000sccmの酸素流で1時間に亘って200Aで動作させた、Alが65at%かつVが35at%の組成式を有するAl−Vターゲットのターゲット表面を示す。アイランドの成長が著しい。図5には、動作時間、アーク電流および酸素流に関して同じ条件下で動作させた、Alが85at%かつVが15at%の組成式を有するAl−Vターゲットの表面が示される。ターゲット表面にアイランドの成長は検出できない。これらの観察結果から、反応性アーク蒸発中のターゲット表面でのプロセスおよび層の核形成に対するそれらの影響について以下の研究結果が導かれた。
表1に示されるパラメータに従って、6つの異なるプロセス条件A〜F下で実験を行なった。まず、新たなターゲットの表面をXRDによって検査した。この回折パターン(ここでは図示せず)では、SEM写真に従って、AlおよびCrのピークのみが見られる。表1に一覧にした条件下で動作させたすべてのターゲット表面のω/2θ走査のXRDパターンを図6および図7において比較した。より詳細な情報を提供するために、回折パターン全体を2つの領域に分割した。第1の実験では、ターゲットを3分間だけ動作させた。図6において、プロセスAで動作させたターゲット表面のXRDパターンは、Alのピーク(三角)がより大きな2θ値(38.7°、45.0°)にシフトすることを示している。このシフトは、Crがわずか約2.6at%であるAlCr固溶体(AlCrss)の形成を示している[38.7°はAlCrss(111)反射に対応し、45.0°はAlCrss(200)反射に対応する]。Crのピーク(円)に加えて、41.0°、42.2°および43.2°においてさらなるピークが見られ、これらは、Al4Cr(四角)およびAl8Cr5(菱形)の金属間化合物に起因し得る[41.0°および43.2°での反射はAl4Cr相に対応し、42.2°での反射はAl8Cr5(411)反射に対応する]。ターゲット表面のXRD走査でプロセスBから非常に類似した結果が得られる。ここでも、AlCrssの形成がはっきりと見られる。動作時間を長くすることにより、XRDパターンが著しく変化する。プロセスCのターゲット表面は、ほとんどAlを示さないが、Crの強いピークを示し、金属間化合物Al8Cr5は、比較的高い濃度の後者2つの相を示す。また、Al4Crのさらなるピークであるがより弱いピークも認めることができる。800sccmのより高い酸素流がターゲット表面での相形成を完全に変化させる(プロセスD)。Alの強度が回折パターンを支配し、わずかなシフトはAlCrssの形成を示す。互いに類似した強度では、Al4CrおよびAl8Cr5の金属間化合物の強度は弱くなる。その結果、Al相がその他のものに対して濃度が最も高くなる。酸素中でのターゲットのパルス動作(プロセスEおよびF)は、ターゲット表面での類似の相形成をもたらし、これは原理上は酸素流から独立している。Crが最も高いピーク強度を示す一方、Alおよび金属間化合物は強度の点で類似している。その結果、クロム相が他のものに対して最も高い濃度を示す。
図7に示される高角度範囲(2θ範囲55°〜85°)でのターゲット表面のXRD回折パターンは、より低い2θ範囲からの知見を裏付ける。78.8°[AlCrss(311)反射]および83.0°[AlCrss(222)反射]でのAlのピークの肩は、ここでも、AlCrssの形成を示している。この形成は、AおよびBのターゲット表面で特に顕著である。しかしながら、78.8°における2θ位置では、すべての他のサンプルでもそれが見られる。AおよびBではCrの含有量が少ない一方、Dでは最も多いAlの含有量が見られる。やはり、Al4Cr(73.2°)およびAl8Cr5[Al8Cr5(600)反射では61.1°]の両方のピークが金属間化合物の形成を示している。
上記のすべての実験では、酸化物層を同時に合成した。ここで、これらの層のXRD分析について説明する。例外は、標準的なXRD研究では薄すぎる約100nmにすぎない層厚みをもたらすプロセスAおよびBで生成された層である。図8は、20°〜55°の2θ範囲における層C、D、EおよびFのXRDパターンの比較を示す。すべてのこれらのサンプルの堆積時間は30分であった。しかしながら、合成された層の厚みは異なっている。高い酸素流は、低い酸素流と比較して、Al/Crターゲットの蒸発速度を約30%減少させる。その結果、300sccmの酸素流の場合の0.9μmと比較して、800sccmの場合に0.6μmの層厚みがもたらされる。パルス動作の結果、異なる流量で類似の蒸発速度が得られる。しかしながら、直流動作と比較して、蒸発した材料の分布が狭い。したがって、ターゲットの高さに位置決めされた基板は、より大きな層厚み[11]を示すことになる。合成された酸化物のピークをまず比較すべきである。(Al,Cr)2O3(下向き三角)のコランダム型構造は、25.3°[(Al,Cr)2O3(012)反射]、37.2°[(Al,Cr)2O3(110)反射]および45.3°[(Al,Cr)2O3(202)反射]での反射の存在によって裏付けられる。これはすべての層サンプルに有効である。しかしながら、すべての層は低い結晶度を示す。直流およびパルスアーク動作では、酸素流が高くなると、ピークの半値全幅(full width at half maximum)(FWHM)は減少する。厚みが最も薄い層であるが高い酸素流で生成されたサンプルDのコランダム型酸化物のピークで最小のFWHMが見られる。結晶子サイズは、サンプルCおよびE(両方とも300sccmのO2流)では約10nmであると推定でき、サンプルDおよびF(両方とも800sccmのO2流)ではそれぞれ20nmおよび15nmであると推定できる。
ここで、図8に基づく合成された層内のさらなる相について説明する。層サンプルC、D、EおよびFの回折パターンにおいて、38.9°[AlCrss(111)反射]、45.3°[AlCrss(200)反射]および65.9°[AlCrss(220)反射、ここでは図示せず]でAlCrss相(星)はピークがはっきりと見られ、推定されるCrの含有量は6at%である。(200)および(220)反射では、ピークの広がりが見られる。(Al,Cr)2O3相は、ここでは、65.3°(ここでは図示せず)での(Al,Cr)2O3の肩で最もよく見られる肩として現れる。AlCrss相は、層内でその高い濃度を示す回折パターンを支配している。Al8Cr5の少量相も、図8に示されるすべての層サンプルにおいて索引付けできる。24.0°[Al8Cr5(211)反射]および42.2°[Al8Cr5(411)反射]でのさらなるピークが見られる。
上述のように、サンプルAおよびBの層はXRD分析には薄すぎた。組成および組成勾配についてより多くの情報を得るために、これらのサンプルに対してRBS分析を行なった。図9aは、300sccmの酸素流で合成されたサンプルAのRBSスペクトルを示す。スペクトルにおけるCr信号の分離は、組成の勾配を示している。層は、妥当な適合性を得るために、Al1.5Cr0.5O2.8およびAl1.65Cr0.35O2.8の組成を取る二重の層としてシミュレーションしなければならない。800sccmの酸素流で生成されたサンプルBの信号は、Al1.45Cr0.55O3.0の組成を有する単一の層によって適合され得る。
図1と図2とを比較して、アーク放電での動作中にAl−Cr複合ターゲットのターゲット表面が変容を経ることがわかる。弾性的に後方散乱された電子によって得られる図2中のターゲット表面での材料コントラストの減少は、ターゲット成分の「混合」を示唆している。それは、目に見える未使用のターゲットの元素分布の大幅な変更である。しかしながら、異なる材料組成または相を示す、輝度が異なる領域が依然として存在する。酸素流を増大させる(図3)ことにより、Al−Cr複合ターゲットにおいて酸化アルミニウムのアイランドの成長が引き起こされる。動作時間が短すぎたためにXRD分析がアイランド領域を含まないので、表1に従うプロセスではこのアイランドの成長が生じなかった、ということについて言及する必要がある。アイランドに加えて、図3におけるSEM写真の輝度分布は、図2のような類似した「表面混合」を示している。
表1に従うより詳細な実験の中でターゲット表面で行なわれたXRD分析は、SEM観察から得られた定性的写真を裏付ける。直流モード(プロセスAおよびB)でのターゲットの短時間の動作の結果、AlCrssに向かうAl相の強いピークシフトまたはピーク非対称性が得られ[38.7°はAlCrss(111)反射に対応し、45.0°はAlCrss(200)反射に対応する]、これは図6に見られ、Crの含有量が約2.6at%であるAlCrssに起因し得る。これは、アーキングによるターゲット表面の融解の開始を示している。回折角度が78.8°[AlCrss(311)反射]および83.0°[AlCrss(222)反射]である図7でも、AlCrssの形成が検出できる。AlCrssの形成は、Al4CrおよびAl8Cr5の形成に付随して起こる。しかしながら、アークの開始直後は、金属間化合物の濃度は低い。プロセスAおよびBにおいて得られるターゲット表面のほぼ同一の回折パターンは、この状態では酸素がほとんど影響を及ぼさないことを示している。これは、漸進的なアーク分割によって示唆されるターゲット表面と酸素との初期反応によって引き起こされ得る。これは、酸素が流れであり制御された圧力でない場合により顕著であるゲッタープロセスに起因する分圧の減少によっても説明できるであろう。動作時間が長くなるとAlCrssの割合(プロセスCおよびD)が減少し、AlCrssのピークがより小さな角度にわずかにシフトする。すなわち、Crの濃度が低くなる。これは、金属間化合物の顕著な形成に付随して起こる。これは、AlCrssが金属間化合物の形成へのより過渡的な状態であることを示唆している。明らかに、金属間化合物の形成へのAlCrssの移行に酸素が影響を及ぼす。プロセスCのターゲット表面は、Al8Cr5およびCr相の顕著な形成が比較的強い回折ピークにおいて見られる一方、Alの含有量は減少しており、これはより小さなAl(111)ピークにおいて見られる、ということを示している。酸素流がより高い状態(プロセスD)では、ターゲット表面においてアルミニウムが支配的であり、金属間化合物はおよそ同じ強度レベルで存在している。表面融解を想定すると、これは、Al8Cr5がAl4Crと比較して300sccmの酸素流で形成される確率がより高いことを示しているであろう。二元状態図[12]を調査すると、Al8Cr5の液相形成と固相形成との間の移行は、Al4Crの場合よりも高い温度で進む。ここで状態図を用いてターゲット表面でのプロセスを説明しようとすると(我々は、これが状態図を得る方法ではなく、それを非平衡条件下で用いることを承知している)、かなり単純な説明のためのアプローチを発見することになる。さらなる反応がなく、かつ、(可能であれば)蒸発がない状態でAl(70at%)−Cr(30at%)ターゲットのターゲット表面を融解させると、仮定的なAl7Cr3の融解物が得られるであろう。これが二元状態図に存在しなければ、それはAl8Cr5およびAl4CrおよびAlCrssの仮定的な「融解混合物」によって十分に近似できるであろう。反応性ガスが存在せず、融解物が冷却されると、遷移温度が最も高い金属間化合物が凝固する。この高い温度では、アルミニウムの蒸気圧がクロムの蒸気圧よりもはるかに高く、したがって、冷却中のターゲット表面におけるアルミニウムの滞留時間が非常に短く、プロセスCのXRDパターンにおいても反射されるクロムは滞留時間がより長い。ターゲット表面と反応する酸素が十分にあれば、状況は変わる。これは、「融解物」の酸化および「酸化された」金属間化合物および金属(プロセスD)の類似の蒸気圧をもたらし得る。この想定も、図3におけるアイランドの形成を説明できる。金属間化合物または固溶体のために「表面融解」の際にすべてのアルミニウムが消費されるわけではない組成をターゲットが有する場合には、アルミニウムの分離が得られる。この元素アルミニウムは、低酸素分圧で気化するか、または、より高い酸素圧でアイランドに酸化される。もちろん、分離が起こる可能性が高く、多くの相が存在する二元材料系ではこの分離を防止することはそれほど容易ではない。これは、Al−Cr材料には当てはまるが、Al−V材料には当てはまらない。
供給源のパルス動作の結果、ターゲット表面上でアークが周期的に偏向する。これは、パルシングの周波数における固有磁場の変化によって引き起こされる。パルスアーク放電で動作させた(プロセスEおよびF)ターゲット表面に対する酸素流の影響は小さい。これは、ターゲット表面でのプロセスが酸素流により依存しないようにする反応性ガス活性化[11]の増大によって説明できる。
層のXRD分析(図8)は、コランダム型Al−Cr−O固溶体の形成を示す。酸素流が高くなると、結晶子サイズが大きくなる。すべての層にAlCrss相が存在している。これは、アーク蒸発の開始後のAlCrss相の形成(プロセスAおよびBのターゲット表面のXRD)に従うものであり、主に界面形成(ターゲット表面の融解の開始)中に生じる。AlCrssは、ターゲット表面におけるAlCrssよりも高いCrの含有量(6at%)を示し、これは、気化したクロムが化合物に取込まれることを示し得る。サンプルCでは最も高い強度ですべての層にAl8Cr5が存在している。すべての層においてAl4Cr相を特定することはできない。非常に薄い層(サンプルAおよびB)では、やはり酸素分圧の影響が見られる(図9)。より低い圧力では、Cr信号の勾配は、3分間のアーク動作中に界面付近のAl濃度が高くなり、Crの含有量が増えることを示している。酸素流がより高くなることにより、深さに亘ってAl−Cr組成のより優れた均一性が得られる。
ターゲット表面および新たな粉末冶金ターゲットのための合成された層の研究によれば、元素ターゲット成分が金属間化合物および固溶体を含む領域に変容することが分かる。この変容は、最上面の融解によるターゲットのコンディショニングとみなすことができる。このプロセス中のターゲット表面での相形成は、上述のターゲット成分の二元状態図と主に一致する。酸素分圧は、このコンディショニングプロセスに強い影響を及ぼし、相形成を変化させる。これは、コンディショニング中だけでなく、完全に「酸化された」ターゲット状態が達成されるまで反応性ガス流を変化させる間にも、ターゲット表面に非定常状態が観察されることを意味している。これは、堆積プロセスを不安定にすることなく酸素流が高い状態でターゲットを動作させることができる能力を非常に重要なものにする。層分析からわかるように、非定常状態中は固溶体または金属間化合物の取込みが観察される。これは、層設計の一部であり得るか、または、たとえばターゲットシャッタの利用によって抑制できる。ターゲットの組成を適切に選択することによって定常状態に影響を及ぼす可能性は、組成の自由な選択を可能にする粉末冶金ターゲットの利点である。それは、ターゲット表面における相の組成を設計するためのツールとして用いることができる。
酸素分圧がターゲット表面での相形成に影響を及ぼすメカニズムは明らかではない。蒸気圧の減少とともに進むターゲットでの酸化物の形成が1つの説明であろう。ターゲット表面での相形成および表面の酸化が、合成された層の結晶構造に如何に影響を及ぼすかということは興味深い問題である。ターゲット表面での金属間化合物の形成の結果、凝集エネルギ[13]が変化することになる。これは、イオンエネルギおよび凝縮エネルギに影響を及ぼし得る。
粉末冶金生成ターゲットのターゲット表面での陰極アークによって開始した変容について研究した。研究されたAl−Crターゲット表面は、Al−Crの二元状態図と適正に一致する金属間化合物および固溶体を生成する表面融解プロセスを経る。これらの金属間化合物および固溶体は、このターゲット表面のコンディショニング中に層の成長に取込まれる。ターゲット表面の最終的な安定化は、ターゲットの組成の適切な選択および酸素分圧によって影響を受ける可能性がある。
ターゲット表面では以下の2つの競合するプロセスが起こる:(1)アークによる融解および(2)表面および融解物の酸化。ターゲット表面の完全な酸化には酸素分圧の高さが十分でない場合には、二元状態図に従う液体−固体−相の遷移温度が高い金属間化合物が形成され、これらの高い温度ではターゲット表面における滞留時間が減少するために、低融点材料が減少することになる。この高融点金属間化合物の形成は、凝集エネルギを増大させて、より高いエネルギおよび/またはイオン化を有する気化材料を達成するために、用いることができる。より高いエネルギは、凝縮中は自由に設定され、凝縮中の結晶構造の形成に利用可能なエネルギを増大させ、最終的には元素ターゲットから合成できない結晶構造を有する酸化物を形成する。ターゲット表面の完全に酸化された状態では、元素ならびにターゲット表面における金属間化合物および固溶体の蒸気圧は、酸化物の蒸気圧よりも大きく変化する。これは、高融点材料(たとえばTa、Zr)または任意の固溶体もしくは金属間化合物)が融解する前に酸化物として気化し得る、ということを暗に意味し得る。それは、低融点材料(たとえばAl)が金属として気化する前に酸化されるのでより高い温度で気化する、ということも意味し得る。したがって、ターゲット表面の酸化も、低融点材料の凝集エネルギを増大させるために用いることができる。したがって、複合ターゲットから酸化物を合成するための凝集エネルギを変化させる以下の2つのアプローチが存在する:(1)ターゲット表面を融解させて、固溶体および金属間化合物を形成するアプローチ、(2)元素ならびにターゲット表面における固溶体および金属間化合物を酸化させるアプローチ。
ターゲット表面での酸化物アイランドの成長を回避するためにも両方の効果を用いることができる、ということが示された。これは、このプロセスではターゲット表面での相形成に影響を及ぼすことが可能であるためである。
しかしながら、主な成果は、複合ターゲットの表面での相形成を制御することにより、上記プロセスが、ターゲット材料の凝集エネルギの変化を用いて、合成された層の結晶構造の設計を可能にするという事実である。
表の表題の一覧
プロセスA、B、C、D、EおよびFにおけるAl−Cr複合ターゲットの動作およびサンプルの合成に利用されるパラメータ
[参照文献]