JP2013519890A - 少なくとも1つの放射性核種および可能性としてルテニウムを含む含窒素水溶液をか焼前に処理する方法 - Google Patents
少なくとも1つの放射性核種および可能性としてルテニウムを含む含窒素水溶液をか焼前に処理する方法 Download PDFInfo
- Publication number
- JP2013519890A JP2013519890A JP2012553294A JP2012553294A JP2013519890A JP 2013519890 A JP2013519890 A JP 2013519890A JP 2012553294 A JP2012553294 A JP 2012553294A JP 2012553294 A JP2012553294 A JP 2012553294A JP 2013519890 A JP2013519890 A JP 2013519890A
- Authority
- JP
- Japan
- Prior art keywords
- calcination
- radionuclide
- solution
- ruthenium
- nitrogen
- Prior art date
- Legal status (The legal status is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the status listed.)
- Granted
Links
Classifications
-
- G—PHYSICS
- G21—NUCLEAR PHYSICS; NUCLEAR ENGINEERING
- G21F—PROTECTION AGAINST X-RADIATION, GAMMA RADIATION, CORPUSCULAR RADIATION OR PARTICLE BOMBARDMENT; TREATING RADIOACTIVELY CONTAMINATED MATERIAL; DECONTAMINATION ARRANGEMENTS THEREFOR
- G21F9/00—Treating radioactively contaminated material; Decontamination arrangements therefor
- G21F9/04—Treating liquids
-
- G—PHYSICS
- G21—NUCLEAR PHYSICS; NUCLEAR ENGINEERING
- G21F—PROTECTION AGAINST X-RADIATION, GAMMA RADIATION, CORPUSCULAR RADIATION OR PARTICLE BOMBARDMENT; TREATING RADIOACTIVELY CONTAMINATED MATERIAL; DECONTAMINATION ARRANGEMENTS THEREFOR
- G21F9/00—Treating radioactively contaminated material; Decontamination arrangements therefor
- G21F9/04—Treating liquids
- G21F9/06—Processing
- G21F9/08—Processing by evaporation; by distillation
-
- G—PHYSICS
- G21—NUCLEAR PHYSICS; NUCLEAR ENGINEERING
- G21F—PROTECTION AGAINST X-RADIATION, GAMMA RADIATION, CORPUSCULAR RADIATION OR PARTICLE BOMBARDMENT; TREATING RADIOACTIVELY CONTAMINATED MATERIAL; DECONTAMINATION ARRANGEMENTS THEREFOR
- G21F9/00—Treating radioactively contaminated material; Decontamination arrangements therefor
- G21F9/04—Treating liquids
- G21F9/06—Processing
- G21F9/14—Processing by incineration; by calcination, e.g. desiccation
-
- G—PHYSICS
- G21—NUCLEAR PHYSICS; NUCLEAR ENGINEERING
- G21F—PROTECTION AGAINST X-RADIATION, GAMMA RADIATION, CORPUSCULAR RADIATION OR PARTICLE BOMBARDMENT; TREATING RADIOACTIVELY CONTAMINATED MATERIAL; DECONTAMINATION ARRANGEMENTS THEREFOR
- G21F9/00—Treating radioactively contaminated material; Decontamination arrangements therefor
- G21F9/28—Treating solids
- G21F9/30—Processing
- G21F9/301—Processing by fixation in stable solid media
- G21F9/302—Processing by fixation in stable solid media in an inorganic matrix
- G21F9/305—Glass or glass like matrix
Landscapes
- Physics & Mathematics (AREA)
- Engineering & Computer Science (AREA)
- General Engineering & Computer Science (AREA)
- High Energy & Nuclear Physics (AREA)
- Chemical & Material Sciences (AREA)
- Inorganic Chemistry (AREA)
- Inorganic Compounds Of Heavy Metals (AREA)
- Glass Compositions (AREA)
- Feeding, Discharge, Calcimining, Fusing, And Gas-Generation Devices (AREA)
Abstract
Description
こうした方法は、特に、放射性活性の液体排出液の再処理に有用であり、この排出液には、ルテニウムが充填されている場合があり、この排出液はガラス化によって調整されることを目的としている。
*使用済み燃料の再処理においてウランの核分裂生成物およびプルトニウムの核分裂生成物を分離するための操作から生じる核分裂生成物を含む水性排出液;
*例えば、構造的要素および金属シースの剪断および溶解操作に起因する溶解微粒子および不溶性物質を含む水性排出液;
*エバポレータをすすぐ操作から生じる水性排出液。
そのために、このタイプの排出液を調整するための標準的な解決策の1つは、70年代初頭以来、こうした排出液をガラス状マトリックスに固化することからなるガラス化であり、それによって得られた生成物は、長期間の貯蔵のために好適に調整された最終廃棄物を形成する。
この予備濃縮工程は、次の実施形態の1つに従って行われてもよい:
*これらの水性排出液中に通常含有される硝酸の蒸留によって;
*グリセリンとの共沸混合物を製造した後の蒸留によって;
*液体燃料の存在下、排出液を燃焼させることによって;または
*この排出液をか焼することによって、この経路は仏国におけるガラス化操作に現在使用されている経路である。
放射性核種を含む液体排出液のか焼は、通常、か焼反応器にて達成され、この反応器は、例えば、エアロゾル反応器、ロータリードラムか焼機タイプまたはさらには流動床を有する反応器であってもよい。
まず第一に、硝酸ナトリウムの場合がそうであるように、排出液中に存在する化学元素に対する硝酸の作用から生じる特定のニトレートは非常に低い融点を有し、か焼操作の終わりに、か焼が行われる反応器の目詰まりを生じさせ得る粘稠で粘着性のか焼物を生じる。特許文献1に記述されるように、排出液にグルコースを添加することにより、脱硝の促進に寄与でき、それによって上述の目詰まり問題を部分的に抑制できる。この目詰まり問題を完全に防止するために、排出液に、無機アジュバント、例えば、硝酸アルミニウムまたは硝酸鉄を添加する必要がある場合があり、これが有効となるためには、高い含有量で組み込まれなければならず、最終組成物中のか焼物が50質量%までの範囲になり得る。
ガラス化の前の排出液のか焼に関して、先行技術の実施形態から次の欠点が明らかになる:
−還元剤として使用されるグルコースに関して、ルテニウムの酸化に関する問題と、操作の終わりにか焼物の粘稠で粘着性の様相に関する問題とを完全および付随的に解決できないこと;
−無機アジュバントを添加することによる、調整されるべき放射性元素の希釈であり、これが結果として生成されたガラスパケットの数を増大させ、そのためガラス化ラインの処理量が低下し、貯蔵コストを増大させること。
故に、第1の目的に従う本発明は、少なくとも1つの放射性核種および可能性としてルテニウムを含む含窒素水溶液を処理するための方法に関し、この方法が、リグニン、リグノセルロース、場合により塩としておよびこれらの混合物から選択される化合物をこの溶液に添加する工程を含む。
−これらの化合物は、それらが製紙業界の副生成物であり、またはさらにはセメントの分散剤または遅延剤として販売されているので、豊富に利用可能であり、低コストである;
−それらは、か焼物の粘稠度に関与し、か焼物を圧縮し、非粘着性にするのに寄与する非常に硬質の生成物を形成するために、酸性媒体中にて熱架橋される。
リグニンは、上述の化合物によって保持された二重結合の開環から生じるユニットを含み、この二重結合の炭素原子の少なくとも1つは、二重結合の炭素原子を介してまたはフェニル環によって保持される原子(酸素または炭素)を介して別の化合物と結合でき、またはさらに別の基と次に再結合し得る−OH機能を提供するために酸化されることができる。
または次のユニットのような二重結合の開裂後に特定の基の再結合から生じるさらにより複雑なユニットを、同様に見出すことができる:
前述および後述にて、リグノセルロースとは、通常、次の構成要素の組み合わせを意味する:
−上記で定義されるようなリグニン;
−D−グルコースの縮合から生じる直鎖であるセルロース;
−および場合によりヘミセルロースであって、5個の炭素原子を有する糖(例えば、キシロースおよびアルビノース)および6個の炭素原子を有する糖(例えば、グルコース、ガラクトースおよびマンノース)の異なるタイプの組み合わせから生じる直鎖または分岐鎖からなり得る、ヘミセルロース。
これがリグニンまたはリグノセルロースについてであるかどうかによらず、これらの化合物は、塩、例えば、リグノスルホネートとして存在し得る。
場合により、塩としてのリグニンおよびリグノセルロースは、有機または場合により無機添加剤と組み合わせて使用されてもよく、得られた混合物は、好ましくは混合物の質量に基づいて70質量%を超えるリグニンまたはリグノセルロース含有量を有するべきである。
上述のように、それによって処理された溶液は、この溶液に存在する水を除去し、さらにこの溶液を脱硝するために、か焼に供されることを目的とする。
*少なくとも1つの放射性核種および可能性としてルテニウムを含む含窒素水溶液のか焼方法であって、この方法が連続的に:
a)上記で定義されるような処理方法を適用する工程;
b)工程a)にて得られた溶液をか焼する工程;
を含む方法、および
*少なくとも1つの放射性核種および可能性としてのルテニウムを含む含窒素水溶液のガラス化方法であって、この方法が連続的に:
c)上記で定義されるようなか焼方法を適用するための工程;
d)工程c)にて得られたか焼物をガラスフリットと接触させる工程;
e)溶融させるために有効な温度に、工程d)にて得られた混合物を加熱する工程;
f)工程e)にて得られた生成物を冷却し、それによってガラスを得る工程
を含む方法に関する。
ガラス化の観点から、次いでか焼物はガラスフリットと接触させられ、これはSiO2、および、場合により、B2O3、Na2O、Al2O3、CaO、Fe2O3、NiO、CoO、ZrO2およびこれらの混合物から選択される1つまたはいつかの酸化物を含んでいてもよい。
冷却工程f)は、加熱を必要とせずに、例えば、溶融混合物を少なくとも24時間休止させることからなり得る工程であり、結果として混合物はガラス再結晶温度未満の温度になる。
冷却されたら、ガラスが容器に含有される場合、容器は、例えば、自動プラズマトーチによって溶接蓋で閉じられてもよい。
ここで本発明は、限定としてではなく、例示として上記で議論された特定の実施形態を参照して説明される。
後続の議論に関して、この溶液は「モデル溶液」と称される。
異なる試験が行われる:
−試験(いわゆるREF試験)、ここで10mLのモデル溶液を400℃のるつぼ中で20分間か焼する;
−試験(いわゆるA試験)、ここで450mgのグルコース(Sigma Aldrichから提供)をモデル溶液10mLに添加し、次いで得られた溶液を400℃のるつぼ中で20分間か焼する;
−試験(いわゆるB試験)、ここで450mgのリグニン(Sigma Aldrichから得られた精製されたアルカリ性リグニン)を10mLのモデル溶液に添加し、次いで得られた溶液を400℃のるつぼ中で20分間か焼する。
か焼物中に保持されるルテニウムの程度を評価するために、試験AおよびBからのサンプルは、エネルギー分散分光(EDXの頭文字の名で知られる)によって分析した。このために、モデル溶液中に存在し、揮発性でないセリウムは、内部標準として使用された。
生成されたか焼物がガラス化され得るかどうかを評価するために、ガラスの合成は、ガラスフリットによって、試験Bからサンプルを用いて行い、その組成を以下の表にて明らかにする。
Claims (3)
- 少なくとも1つの放射性核種および可能性としてルテニウムを含む含窒素水溶液を処理するための方法であって、この方法が、リグニン、リグノセルロース、場合によりこれらの塩およびこれらの混合物から選択される化合物をこの溶液に添加する工程を含む、方法。
- 少なくとも1つの放射性核種および可能性としてルテニウムを含む含窒素水溶液のか焼方法であって、この方法が連続的に:
a)請求項1に記載の前記処理方法を適用する工程;
b)工程a)中に得られた該溶液をか焼する工程;
を含む方法。 - 少なくとも1つの放射性核種および可能性としてのルテニウムを含む含窒素水溶液のガラス化方法であって、連続的に:
c)請求項2に記載のか焼方法を適用するための工程;
d)工程c)にて得られるか焼物をガラスフリットと接触させる工程;
e)溶融させるために有効な温度に、工程d)で得られた混合物を加熱する工程;
f)工程e)にて得られた生成物を冷却し、それによってガラスを得る工程
を含む方法。
Applications Claiming Priority (3)
Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
---|---|---|---|
FR1051132A FR2956517B1 (fr) | 2010-02-17 | 2010-02-17 | Procede de traitement avant calcination d'une solution aqueuse nitrique comprenant au moins un radionucleide et eventuellement du ruthenium |
FR1051132 | 2010-02-17 | ||
PCT/EP2011/052245 WO2011101358A1 (fr) | 2010-02-17 | 2011-02-15 | Procede de traitement avant calcination d'une solution aqueuse nitrique comprenant au moins un radionucleide et eventuellement du ruthenium |
Publications (2)
Publication Number | Publication Date |
---|---|
JP2013519890A true JP2013519890A (ja) | 2013-05-30 |
JP5820824B2 JP5820824B2 (ja) | 2015-11-24 |
Family
ID=43027501
Family Applications (1)
Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
---|---|---|---|
JP2012553294A Active JP5820824B2 (ja) | 2010-02-17 | 2011-02-15 | 少なくとも1つの放射性核種およびルテニウムを含む硝酸イオンを含む水溶液をか焼前に処理する方法 |
Country Status (6)
Country | Link |
---|---|
US (1) | US9922741B2 (ja) |
EP (1) | EP2537162B1 (ja) |
JP (1) | JP5820824B2 (ja) |
CN (1) | CN102763168B (ja) |
FR (1) | FR2956517B1 (ja) |
WO (1) | WO2011101358A1 (ja) |
Families Citing this family (7)
Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
---|---|---|---|---|
FR2996149B1 (fr) | 2012-09-28 | 2014-10-31 | Commissariat Energie Atomique | Membrane supportee fonctionalisee par des hexa- et octacyanometallates, son procede de preparation et procede de separation la mettant en oeuvre. |
FR3003763B1 (fr) | 2013-03-29 | 2015-05-15 | Commissariat Energie Atomique | Gel alcalin oxydant de decontamination biologique et procede de decontamination biologique de surfaces utilisant ce gel. |
FR3003869B1 (fr) | 2013-03-29 | 2015-05-01 | Commissariat Energie Atomique | Gel de decontamination pigmente et procede de decontamination de surfaces utilisant ce gel. |
FR3014336B1 (fr) | 2013-12-05 | 2016-01-22 | Commissariat Energie Atomique | Utilisation d'un gel alcalin oxydant pour eliminer un biofilm sur une surface d'un substrat solide. |
FR3025115B1 (fr) | 2014-09-03 | 2018-12-07 | Commissariat A L'energie Atomique Et Aux Energies Alternatives | Procede d'extraction selectif de platinoides, a partir d'un support les contenant, avec un milieu d'extraction comprenant un fluide supercritique et un ligand organique. |
FR3025799B1 (fr) | 2014-09-12 | 2016-10-14 | Commissariat Energie Atomique | Procede de preparation d'un materiau solide nanocomposite a base d'hexa- et octacyanometallates de metaux alcalins. |
FR3054839B1 (fr) * | 2016-08-05 | 2020-06-26 | Commissariat A L'energie Atomique Et Aux Energies Alternatives | Gel aspirable et procede pour eliminer une contamination radioactive contenue dans une couche organique en surface d'un substrat solide. |
Family Cites Families (10)
Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
---|---|---|---|---|
US3249551A (en) * | 1963-06-03 | 1966-05-03 | David L Neil | Method and product for the disposal of radioactive wastes |
DK171737B1 (da) * | 1987-03-09 | 1997-04-21 | Metsae Serla Oy | Fremgangsmåde til fremstilling af produkter af lignincellulosemateriale |
JPH0721556B2 (ja) | 1988-03-28 | 1995-03-08 | 動力炉・核燃料料開発事業団 | 気体状ルテニウムの生成を抑制した放射性廃液のガラス溶融固化処理方法 |
JPH06331793A (ja) * | 1993-05-21 | 1994-12-02 | Hitachi Ltd | 硝酸溶液からのルテニウムの除去方法 |
US5960368A (en) * | 1997-05-22 | 1999-09-28 | Westinghouse Savannah River Company | Method for acid oxidation of radioactive, hazardous, and mixed organic waste materials |
RU2163505C1 (ru) * | 2000-02-29 | 2001-02-27 | Институт химии Коми научного центра Уральского отделения РАН | Способ получения сорбентов радионуклидов |
DE10045788A1 (de) * | 2000-09-07 | 2002-04-04 | Atc Dr Mann | Verfahren zur Volumenreduzierung von radioaktiv belasteten Abfällen |
US6958136B2 (en) * | 2003-04-21 | 2005-10-25 | Manufacturing And Technology Conversion International, Inc. | Process for the treatment of waste streams |
UA78704C2 (en) * | 2003-12-22 | 2007-04-25 | Oleksandr Oleksandro Kapitonov | Method for cleaning liquid radioactive waste and wastewater |
WO2009155414A1 (en) * | 2008-06-18 | 2009-12-23 | Board Of Trustees Of The University Of Arkansas | Microwave-assisted synthesis of carbon and carbon-metal composites from lignin, tannin and asphalt derivatives |
-
2010
- 2010-02-17 FR FR1051132A patent/FR2956517B1/fr not_active Expired - Fee Related
-
2011
- 2011-02-15 WO PCT/EP2011/052245 patent/WO2011101358A1/fr active Application Filing
- 2011-02-15 EP EP11703881.0A patent/EP2537162B1/fr active Active
- 2011-02-15 CN CN201180009867.8A patent/CN102763168B/zh active Active
- 2011-02-15 US US13/574,225 patent/US9922741B2/en active Active
- 2011-02-15 JP JP2012553294A patent/JP5820824B2/ja active Active
Also Published As
Publication number | Publication date |
---|---|
CN102763168A (zh) | 2012-10-31 |
JP5820824B2 (ja) | 2015-11-24 |
WO2011101358A1 (fr) | 2011-08-25 |
FR2956517A1 (fr) | 2011-08-19 |
EP2537162A1 (fr) | 2012-12-26 |
US9922741B2 (en) | 2018-03-20 |
EP2537162B1 (fr) | 2013-12-11 |
US20130023713A1 (en) | 2013-01-24 |
CN102763168B (zh) | 2015-07-22 |
FR2956517B1 (fr) | 2012-03-09 |
Similar Documents
Publication | Publication Date | Title |
---|---|---|
JP5820824B2 (ja) | 少なくとも1つの放射性核種およびルテニウムを含む硝酸イオンを含む水溶液をか焼前に処理する方法 | |
Kaushik et al. | Barium borosilicate glass–a potential matrix for immobilization of sulfate bearing high-level radioactive liquid waste | |
JP5768977B2 (ja) | 放射性廃液を閉じ込めるためのアルミノ‐ホウケイ酸ガラス、及び放射性廃液の処理方法 | |
Zhang et al. | Effect of Zn-and Ca-oxides on the structure and chemical durability of simulant alkali borosilicate glasses for immobilisation of UK high level wastes | |
CA1171266A (en) | Nuclear waste encapsulation in borosilicate glass by chemical polymerization | |
JPH05215880A (ja) | 酸化物を主成分とする核分裂生成物用トラップを含む核燃料要素 | |
US9362012B2 (en) | Packaging of radioactive waste by cementing | |
Mendel et al. | Annual report on the characteristics of high-level waste glasses | |
Asmussen et al. | Review of recent developments in iodine wasteform production | |
JPH05273368A (ja) | 核燃料要素中に発生する核分裂生成物の放射能の捕捉剤 | |
EP3849950B1 (en) | Use of additives for vitrification of liquid radioactive cesium radionuclides-containing wastes having high retention efficiency of said radionuclides over the entire range of vitrification temperature | |
Harrison et al. | The effect on long term aqueous durability of variations in the composition of UK vitrified HLW product | |
JP2019043810A (ja) | ガラス固化体の処理方法 | |
GB2570971A (en) | Method for manufacturing solidified body of radioactive waste | |
JP3864203B2 (ja) | 放射性廃棄物の固化処理方法 | |
Farid et al. | Evolution of cations speciation during the initial leaching stage of alkali-borosilicate-glasses | |
US6489531B1 (en) | Confinement of caesium and/or rubidium in apatitic ceramics | |
Bayoumi | Cementation of radioactive liquid scintillator waste simulate | |
RU2302048C2 (ru) | Силикатная матрица для кондиционирования радиоактивных отходов | |
EP1412950B1 (en) | Encapsulation of waste | |
Paterson et al. | Novel glass formulations for post-operational clean out of highly active storage tanks | |
Buechele et al. | Analysis of Layer Structures Formed During Vapor Hydration Testing of High‐Sodium Waste Glasses | |
Gribble et al. | The impact of increased waste loading on vitrified HLW quality and durability | |
Riley et al. | Composition changes and future challenges for the Sellafield waste vitrification plant | |
Oversby | Properties of SYNROC C nuclear-waste form: a state-of-the-art review |
Legal Events
Date | Code | Title | Description |
---|---|---|---|
A621 | Written request for application examination |
Free format text: JAPANESE INTERMEDIATE CODE: A621 Effective date: 20140127 |
|
A131 | Notification of reasons for refusal |
Free format text: JAPANESE INTERMEDIATE CODE: A131 Effective date: 20141126 |
|
A977 | Report on retrieval |
Free format text: JAPANESE INTERMEDIATE CODE: A971007 Effective date: 20141128 |
|
A521 | Request for written amendment filed |
Free format text: JAPANESE INTERMEDIATE CODE: A523 Effective date: 20150225 |
|
A131 | Notification of reasons for refusal |
Free format text: JAPANESE INTERMEDIATE CODE: A131 Effective date: 20150318 |
|
A521 | Request for written amendment filed |
Free format text: JAPANESE INTERMEDIATE CODE: A523 Effective date: 20150519 |
|
A131 | Notification of reasons for refusal |
Free format text: JAPANESE INTERMEDIATE CODE: A131 Effective date: 20150610 |
|
A521 | Request for written amendment filed |
Free format text: JAPANESE INTERMEDIATE CODE: A523 Effective date: 20150812 |
|
TRDD | Decision of grant or rejection written | ||
A01 | Written decision to grant a patent or to grant a registration (utility model) |
Free format text: JAPANESE INTERMEDIATE CODE: A01 Effective date: 20150916 |
|
A61 | First payment of annual fees (during grant procedure) |
Free format text: JAPANESE INTERMEDIATE CODE: A61 Effective date: 20151005 |
|
R150 | Certificate of patent or registration of utility model |
Ref document number: 5820824 Country of ref document: JP Free format text: JAPANESE INTERMEDIATE CODE: R150 |
|
R250 | Receipt of annual fees |
Free format text: JAPANESE INTERMEDIATE CODE: R250 |
|
R250 | Receipt of annual fees |
Free format text: JAPANESE INTERMEDIATE CODE: R250 |
|
R250 | Receipt of annual fees |
Free format text: JAPANESE INTERMEDIATE CODE: R250 |
|
R250 | Receipt of annual fees |
Free format text: JAPANESE INTERMEDIATE CODE: R250 |
|
R250 | Receipt of annual fees |
Free format text: JAPANESE INTERMEDIATE CODE: R250 |
|
R250 | Receipt of annual fees |
Free format text: JAPANESE INTERMEDIATE CODE: R250 |