JP2013235752A - 燃料電池用セルアセンブリの製造方法及び燃料電池用セルアセンブリ - Google Patents

Abstract

【課題】有効発電領域を大きく確保できる燃料電池用セルアセンブリとその製造方法を提供する。
【解決手段】電解質膜２の両面に多孔性ガス拡散層２，３を含む一対の電極層５，６が積層されてなる膜電極接合体７を備えた発電体７０と、セパレータ１０と、発電体周縁部を密封するとともに発電体及びセパレータを一体化するガスケット１１とを備えた燃料電池用セルアセンブリ１の製造方法において、発電体７０の周縁部にあたる位置Ｒ２に未硬化の第１シール材Ｓ１を塗布する塗布工程と、セパレータ上に発電体を配置する配置工程と、塗布工程で塗布された塗布物ｇ１を押圧する押圧工程と、押圧工程の後に塗布物を半硬化させて周縁部成形体ｇ３を成形する予備成形工程と、予備成形工程後に、ガスケットの形成部位に未硬化の第２シール材Ｓ２を供給して周縁部予備成形体に圧着させた上で硬化させ、周縁部成形体と一体のガスケットを成形する成形工程とを備える。
【選択図】図２

Description

本発明は、燃料電池用セルアセンブリの製造方法とこの製造方法によって得られる燃料電池用セルアセンブリに関する。

特許文献１〜３には、電解質膜の厚さ方向両面に多孔性ガス拡散層を含む一対の電極層が積層されてなる膜電極接合体を備えた発電体と、この発電体の周縁部に一体化されたガスケットとを備えた燃料電池構成部品が開示されている。なお、一般に前記膜電極接合体をＭＥＡと言う。また、特許文献４には、面域方向へのガスの拡散性を高めるために、前記ＭＥＡの厚さ方向両面に、前記多孔性ガス拡散層より気孔率の大きい多孔性のガス流路層を設け、その周縁部にガスケットを一体化した燃料電池構成部品が開示されている。さらに、特許文献５には、前記ガスケットによって、前記ＭＥＡを備えた発電体の周縁部を密封するとともにセパレータに一体化する燃料電池用セルアセンブリが開示されている。

特許文献１〜３に開示される燃料電池構成部品においては、いずれも低粘性あるいは液状のゴム等のシール材を所定の部位に射出成形することによってガスケットが成形される。これら特許文献１〜３には、シール材料が多孔性ガス拡散層に含浸することで、発電体の発電領域が狭まることを回避するための対策が講じられている。具体的には、特許文献１では、多孔性ガス拡散層の周縁部分に絞り部を設け、シール材が多孔性ガス拡散層に過度に含浸することを防止している。また、特許文献２では、多孔性ガス拡散層の周縁部分に低粘性あるいは液状のゴム又は樹脂を含浸させ架橋硬化させて含浸部を形成し、シール材の多孔性ガス拡散層への侵入を抑えるようにしている。さらに、特許文献３では、多孔性ガス拡散層の周縁部分に、シルクスクリーン印刷法あるいはディスペンサー法によって、低粘性あるいは液状のゴム等を塗布して含浸させ、目止め部を形成し、同様にシール材の多孔性ガス拡散層への侵入を抑えるようにしている。

近時、特許文献４，５に示すように、ガスの面域方向への拡散性を高めるために、ＭＥＡの厚さ方向両面に、前記多孔性ガス拡散層より気孔率の大きい多孔性のガス流路層を設けた燃料電池構成部品あるいは燃料電池用セルアセンブリも使用されるようなってきた。この場合、前記ガス流路層の気孔率が大きいため、ＭＥＡの周縁部分に液状ゴム材等のシール材を射出成型してガスケットを形成しようとすると、シール材がガス流路層に侵入し易く、発電体の発電領域が特に狭められることになる。そのため、特許文献４では、前記ガス流路層（第２の多孔体）の周縁部に、予めシリコーン系樹脂を含浸させて目詰め処理を施した後に、シール材をその外側に射出し、シール材がガス流路層に侵入しないようにしてガスケットを形成するようにしている。また、特許文献５には、ゴムの未架橋物からなる枠状のシール部材予備成形体を予め成形しておき、これを、前記流路層を備える電極部材と、セパレータともに、成形型内で加圧、加熱して電極部材の周縁部にシール部材を形成する方法が開示されている。形成されたシール部材は、電極部材とセパレータとを一体化するとともに、電極部材の周縁部を封止する。そして、このような方法によれば、シール部材を液状ゴム材の射出成型によって形成する場合のように、液状ゴム材のガス流路層内への含浸のし過ぎや、液状ゴム材の射出圧により電解質膜が変形するおそれもないとされている。

特開２００７−２６８４７号公報 特開２００８−１４７１０３号公報 特開２００９−１９３６８７号公報 特開２００７−１８８８３４号公報 特開２０１０−２４４６８９号公報

ところが、特許文献１では、液状ゴム材の多孔性ガス拡散層への含浸し過ぎを防止するため、絞り部を設け、さらにその外側に液状ゴム材の含浸部を設ける必要があり、その分、ＭＥＡの発電領域狭められる。特許文献２及び特許文献３においても、ＭＥＡの周縁部に目止め用含浸部を設ける必要があり、その分、ＭＥＡの有効発電領域は狭められる。

特許文献４に開示された燃料電池構成部品は、周縁部にシリコーン系樹脂を含浸させて目詰め処理を施した領域を確保する必要があり、その分、有効発電領域が狭められることになる。また、特許文献５に開示された燃料電池用セルアセンブリは、シール部材を形成するために、未架橋のソリッドゴムを２つの予備成形型によって予め成形して２つの分割体からなるシール部材予備成形体を準備しておく必要がある。そして、特許文献５に開示された燃料電池用アセンブリの製造方法では、このシール部材予備成形体が、電極部材の周縁部に接した状態となるように成形型内に配置して、加圧、加熱するから、電極部材の周縁部に過度の圧力が作用し、電極部材の周縁部に悪影響を与えることが考えられる。

本発明は、上記に鑑みなされたもので、有効発電領域を大きく確保でき、かつ、ガスケットの形成の際に発電体に悪影響が及ぶことを少なくすることができる燃料電池用セルアセンブリの製造方法とこれによって得られる燃料電池用セルアセンブリを提供することを目的としている。

本発明に係る燃料電池用セルアセンブリの製造方法は、電解質膜の厚さ方向両面に多孔性ガス拡散層を含む一対の電極層が積層されてなる膜電極接合体を備えた発電体と、前記発電体が配置されるセパレータと、前記発電体の周縁部を密封するとともに前記発電体及び前記セパレータを一体化するガスケットとを備えた燃料電池用セルアセンブリの製造方法において、前記発電体の周縁部にあたる位置に未硬化の第１シール材を塗布する塗布工程と、前記セパレータ上に前記発電体を配置する配置工程と、前記塗布工程で塗布された塗布物を押圧する押圧工程と、前記押圧工程の後に前記塗布物を半硬化させて周縁部成形体を成形する予備成形工程と、前記予備成形工程後に、前記ガスケットの形成部位に未硬化の第２シール材を供給して前記周縁部予備成形体に圧着させた上で硬化させ、前記周縁部成形体と一体のガスケットを成形する成形工程とを備えることを特徴とする。
なお、「発電体の周縁部にあたる位置」とは、第１シール材を塗布した時点や発電体を配置した時点で第１シール材が発電体の周縁部にあたる位置に限らず、例えば、第１シール材が押圧されることで変形して発電体の周縁部にあたることが予期される位置も含む。

本発明によれば、塗布工程で塗布された塗布物を押圧するため、塗布物が発電体の多孔性ガス拡散層に含浸することを極力抑制しつつ、発電体の周縁部に圧着させることができる。また、ガスケットの成形工程の前に、発電体の周縁部に周縁部成形体を形成するから、成形工程において、第２シール材の供給圧によって発電体の発電領域に影響が及ぶことを周縁部成形体によって抑制できる。

本発明の燃料電池用セルアセンブリの製造方法において、前記発電体は、前記膜電極接合体の厚さ方向両面に、前記多孔性ガス拡散層より気孔率の大きな一対の多孔性ガス流路層を備え、前記電解質膜は、その外周縁部が、前記一対の電極層の外周縁よりも外側に張り出しており、前記配置工程は、前記セパレータ上に前記一対の多孔性ガス流路層のうちの第１ガス流路層、前記膜電極接合体、前記一対のガス流路層のうちの第２ガス流路層の順に積層する工程からなり、前記塗布工程は、前記第１ガス流路層を積層する前に前記セパレータに対して第１ガス流路層の周縁部にあたる位置に前記未硬化の第１シール材を塗布する第１塗布工程と、前記膜電極接合体を積層した後に前記電解質膜の外周縁部に対し前記第２ガス流路層の周縁部にあたるように前記第１シール材を塗布する第２塗布工程とを備え、前記押圧工程は、前記膜電極接合体を積層する際に前記第１塗布工程による塗布物を押圧する第１押圧工程と、前記成形工程において前記第２シール材を供給する前に前記第２塗布工程で塗布された塗布物を押圧する第２押圧工程とを備えているものとしても良い。

本発明によれば、塗布工程で塗布された塗布物を押圧することで、塗布物を多孔質層（ガス流路層、ガス拡散層）に深く含浸させることなく、多孔質層の周縁部に圧着させる。そして、周縁部成形体は、その後の成形工程において第２シール材が発電体の発電領域に侵入することを阻止する機能を発揮する。また、電解質膜の張り出し部分は、第１塗布工程及び第２塗布工程による塗布物によって挟まれた状態とされるから、成形工程において第２シール材の供給圧等が付加されても、電解質膜の張り出し部分が変形することを抑制できる。したがって、電解質膜を所定の位置に保持することができる。

本発明の燃料電池用セルアセンブリの製造方法において、前記第１シール材及び第２シール材が、未加硫の液状ゴム材からなり、前記塗布工程の後に、前記発電体及び前記セパレータを射出成形装置の型内に配置する工程をさらに備え、前記予備成形工程では、当該液状ゴム材による塗布物をプレキュアすることによって前記周縁部成形体を成形し、前記成形工程では、前記液状ゴム材を前記射出成形装置の型内に射出して加硫し硬化させて前記ガスケットを成形するものとしても良い。

本発明によれば、液状ゴム材を射出しガスケットを成形する方法を採用するため、スプルーレスやフラッシュレスの成形が可能となり、液状ゴム材の使用量が低減され、低コスト化を図ることができる。また、予備成形工程では、プレキュアすることで発電体の周縁部にあたる位置に塗布された未加硫の液状ゴム材を硬化させており、それゆえ、周縁部成形体は、完全に加硫されていないから、成形工程で射出される未加硫の液状ゴム材と馴染み易く強固に接合される。

本発明の燃料電池用セルアセンブリの製造方法において、前記第１シール材及び前記第２シール材は、同じシール材からなるものとしても良い。
本発明によれば、第１シール材及び第２シール材が同じシール材からなるので、周縁部成形体とガスケットとがより強固に接合される。

本発明の燃料電池用セルアセンブリの製造方法において、前記第１シール材及び前記第２シール材は、自己接着性のシール材からなるものとしても良い。
本発明によれば、セパレータ、発電体さらには電解質膜に接着剤を塗布しなくても、周縁部成形体およびガスケットをセパレータ、発電体さらには電解質膜に接着させることができるので、製造工数の増加を抑制することができる。

本発明に係る燃料電池用セルアセンブリは、前記のいずれかの製造方法によって得られたことを特徴とする。
本発明の燃料電池用セルアセンブリによれば、多孔質層に塗布物が含浸することを極力抑制することにより発電体における有効発電領域が大きく確保されるから、本燃料電池用セルアセンブリを多数積層して燃料電池を構成した場合、燃料電池のコンパクト化が図られる。

本発明の燃料電池用セルアセンブリの製造方法によれば、有効発電領域を大きく確保でき、かつ、ガスケットの形成の際に発電体に悪影響が及ぶことを少なくすることができ、また、セパレータと発電体とがガスケットによって強固に一体化される。この製造方法によって得られた燃料電池用セルアセンブリによれば、燃料電池の組立が効率的になされ、かつ、燃料電池をコンパクトに構成することができる。

本発明の一実施形態に係る製造方法によって得られた燃料電池用セルアセンブリの一例を示す模式的平面図である。 図１におけるＡ−Ａ線矢視拡大断面図である。 同製造方法において、セパレータ上に液状ゴム材を塗布する第１塗布工程を示す模式的断面図である。 同製造方法において、セパレータ上に第１ガス流路層を配置する工程を示す模式的断面図である。 同製造方法において、膜電極接合体を配置するとともに第１塗布工程による塗布物を押圧する工程を示す模式的断面図である。 同製造方法において、膜電極接合体の周縁部に液状ゴム材を塗布する塗布工程を示す模式的断面図である。 同製造方法において、膜電極接合体の上に第２ガス流路層を配置する工程を示す模式的断面図である。 同製造方法において、前記工程で得た積層体の一式をガスケット成形用の下型に配置する工程を示す模式的断面図である。 同製造方法において、ガスケット成形用の下型上に上型を型絞めして、第２塗布工程による塗布物を押圧するとともに、第１及び第２塗布工程による塗布物をプレキユアする工程を示す模式的断面図である。 同製造方法において、ガスケット成形用の液状ゴム材を成形型のキャビティに注入してガスケットを成形する工程を示す模式的断面図である。 （ａ）、（ｂ）は、同製造方法によって得られる燃料電池用セルアセンブリの異なる例における液状ゴム材を塗布する塗布工程を示す模式的断面図である。

以下に本発明の実施の形態について、図面を参照して説明する。図１及び図２は本発明の一実施形態に係る製造方法によって得られた燃料電池用セルアセンブリの一例を示している。本実施形態の燃料電池用セルアセンブリ１は、電解質膜２の厚さ方向両面に多孔性ガス拡散層３，４を含む一対の電極層５，６が積層されてなる膜電極接合体（以下、ＭＥＡと言う）７を備えた発電体７０と、前記発電体７０が配置されるセパレータ１０と、前記発電体７０の周縁部７０ａを密封するとともに前記発電体及び前記セパレータを一体化するガスケット１１とを備えている。図例の燃料電池用セルアセンブリ１は、前記発電体７０の周囲に、６個の媒体連通孔１ａ，１ｂ，１ｃ，１ｄ，１ｅ，１ｆを備えている。媒体連通孔１ａ，１ｂはそれぞれ燃料ガス（水素）の供給用連通孔及び排出用連通孔であり、媒体連通孔１ｃ，１ｄはそれぞれ空気（酸素）の供給用連通孔及び排出用連通孔であり、媒体連通孔１ｅ，１ｆはそれぞれ冷却水供給用の連通孔及び排出用連通孔である。そして、前記発電体７０の周縁部７０ａには前記ガスケット１１が形成され、前記各媒体連通孔１ａ〜１ｆの回りにもガスケット１２が形成されている。図例では、発電体７０の周囲のガスケット１１と、各媒体連通孔１ａ〜１ｆの回りのガスケット１２とは一体とされ、ともにセパレータ１０に固着されている。

前記電解質膜２は、プロトン伝導性を有する固体高分子膜からなる。該電解質膜２は、前記ＭＥＡ７の周縁部より張り出しており、この張り出した電解質膜２の張り出し部分２ａは、前記ガスケット１１内に埋入した状態でガスケット１１と一体化している。一対の電極層５，６のうち、一方の電極層５は、カソード電極層であって、前記電解質膜２の前記セパレータ１０側の面に接するカソード電極触媒層３ａと、その外側（セパレータ１０側）に一体とされる多孔性ガス拡散層３とからなる。また、一対の電極層５，６のうち、他方の前記電極層６は、アノード電極層であって、前記電解質膜２の前記セパレータ１０とは反対側の面に接するアノード電極触媒層４ａと、その外側に一体とされる多孔性ガス拡散層４とからなる。そして、図例の燃料電池用セルアセンブリ１は、前記ＭＥＡ７の厚さ方向両面に、前記多孔性ガス拡散層３，４より気孔率の大きな一対の多孔性ガス流路層８，９をさらに備えている。この一対の多孔性ガス流路層８，９のうちの第１ガス流路層８は、ＭＥＡ７とセパレータ１０との間に介装され、第２ガス流路層９は、セパレータ１０とは反対側のＭＥＡ７の表面に配置される。本実施形態の発電体７０は、この一対の第１ガス流路層８及び第２ガス流路層９をも含んだ概念とされる。

前記多孔性ガス拡散層３，４は、例えば、射出圧が付加された液状ゴム材が含浸する程度の気孔率に設定された多孔性カーボンペーパーからなる。また、第１、第２ガス流路層８，９は、ステンレス鋼、チタン及びチタン合金等の焼結発泡金属からなり、気孔率は多孔性ガス拡散層３，４の気孔率に比べてさらに液状ゴム材が含浸し易い値となっている。セパレータ１０は、金属製の板材からなり、中間プレート１０ａとその両面に積層されたアノードプレート１０ｂ及びカソードプレート１０ｃとにより構成される。セパレータ１０の前記各媒体連通孔１ａ〜１ｆに対応する位置には、透孔１０ｄが形成されている。図２では、この透孔１０ｄは、水素ガス供給用連通孔１ａに対応し、中間プレート１０ａ及びカソードプレート１０ｃに形成された流路１０ｅを経て前記第１ガス流路層８の下面に連通するように構成されている。このように構成される燃料電池用セルアセンブリ１は、多数枚を厚さ方向に積層し、さらに、積層方向の両端にエンドプレート（不図示）やターミナルプレート（不図示）を配し、この積層体をボルト等によって締結一体とすることによって燃料電池（不図示）として構成される。本実施形態の燃料電池用セルアセンブリ１は、発電体７０とセパレータ１０とが、ガスケット１１，１２によって一体とされているから、発電体とセパレータが別体である場合に比べて、燃料電池の組み立てが効率的になされる。

前記燃料電池用セルアセンブリ１の製造方法の一例を図３〜図１０を参照して説明する。これに先立ち、セパレータ１０、第１、第２ガス流路層８，９及びＭＥＡ７の調製がなされる。このとき、セパレータ１０は、少なくとも前記発電体７０に要する領域と、前記各媒体連通孔１ａ〜１ｆに要する領域と、前記ガスケット１１，１２の形成に要する領域とを含んだ大きさに形成される。また、第１、第２ガス流路層８，９とＭＥＡ７のカソード、アノード電極層５，６とは平面視して同じ大きさに形成される。本実施形態では、セパレータ１０のうち、第１ガス流路層８が配置される予定の領域を予定領域Ｒ１（図４参照）とする。また第１シール材Ｓ１が塗布される予定の領域を予定領域Ｒ２とし、この予定領域Ｒ２が、予定領域Ｒ１の周縁部にあたる位置、すなわち発電体７０の周縁部７０ａにあたる位置となる。

先ず、図３に示すように、シール材塗布台（不図示）上に、予め前記のような形状に調製され、かつ、脱脂洗浄がなされたセパレータ１０を不図示の位置決め手段で位置決めして載置させる。そして、前記セパレータ１０上の所定の位置に液状ゴム材のディスペンサー塗布装置５０を配置させる。ディスペンサー塗布装置５０は、ディスペンシングバルブ５１と、該ディスペンシングバルブ５１の吐出部に装着されるノズル５２と、該ディスペンシングバルブ５１に液状ゴム材を供給する液状ゴム供給容器５３と、制御手段５４とから構成される。制御手段５４は、前記ノズル５２からの液状ゴム材の吐出制御を行うとともに、ディスペンシングバルブ５１を予め定められた移動軌跡に沿って移動させるよう制御する。この場合の予め定められた移動軌跡は、予定領域Ｒ２に沿って設定される移動軌跡である。液状ゴム材としては、ＥＰＤＭ、ＦＫＭ、ＰＩＢ、ＶＭＱ、ＦＶＭＱ等の液状ゴムが望ましく採用される。さらに、これらの材料かなる液状ゴム材としては、所定の配合により自己接着性が付与されたものが望ましい。

そして、図３に示すように、制御手段５４は、ディスペンシングバルブ５１を前記所定の移動軌跡に沿って移動させながら、前記ノズル５２から未硬化（未加硫）の前記液状ゴム材を第１シール材Ｓ１として前記セパレータ１０上に吐出させるよう制御する。これにより、セパレータ１０の前記予定される位置Ｒ２に未硬化の第１シール材Ｓ１が塗布される（第１塗布工程）。セパレータ１０上に塗布された第１シール材Ｓ１による塗布物（以下、この塗布物には符号ｇ１を付す）は、そのチクソ性等により図３で模式的に示すような山形の形状をなす。この山形の塗布物ｇ１の高さは、少なくとも第１ガス流路層８、カソード電極層５及び電解質膜２の積算厚みより大となるように前記液状ゴム材の塗布制御がなされる。

図４において、セパレータ１０上の前記予定領域Ｒ１に第１ガス流路層８の配置がなされる。即ち、第１の吸引治具５５によって、予め調製され、かつ、脱脂洗浄処理がなされた第１ガス流路層８が吸引支持され、前記予定領域Ｒ１の上方に搬送され、第１の吸引治具５５が下降して当該予定領域Ｒ１に第１ガス流路層８が位置付けられる。第１の吸引治具５５の吸引を解除することによって、第１ガス流路層８はその周縁部８ａが前記塗布物ｇ１に接した状態に配置され、第１ガス流路層８は塗布物ｇ１によってセパレータ１０に対して位置ずれにしないように固定される。ここで用いる第１の吸引治具５５は、前記塗布物ｇ１に対応する部位に控え部５５ａを備えている。この控え部５５は、第１ガス流路層８を前記のように配置する際に、前記塗布物ｇ１に接しない形状とされている。また、５５ｂは吸引孔であり、該吸引孔５５ｂは不図示の吸引装置に繋がっており、この吸引装置の吸引孔５５ｂを介した吸引力によって第１ガス流路層８が吸引支持される。

次いで、図５に示すように、セパレータ１０上に配置された前記第１ガス流路層８の上に、予め調製されたＭＥＡ７が配置される。このＭＥＡ７の配置は、第２の吸引治具５６によってなされる。この第２の吸引治具５６は、前記ＭＥＡ７を前記と同様に吸引支持して第１ガス流路層８の上方に搬送するが、この吸引状態で前記電解質膜２の張り出し部分２ａに接する下向き突部５６ａを備えている。第２の吸引治具５６によって吸引支持され第１ガス流路層８の上方に搬送されたＭＥＡ７は、第２の吸引治具５６を下降させることによって、第１ガス流路層８に重なるよう位置付けられる。このとき、前記下向き突部５６によって、前記塗布物ｇ１が、前記電解質膜２の張り出し部分２ａと共に押圧され（第１押圧工程）、図示のように、第１ガス流路層８とカソード電極層５との積算厚みと同じになるよう扁平化する。そして、第２の吸引治具５６の吸引を解除することによって、ＭＥＡ７は第１ガス流路層８上に整合した状態で重合配置される。この配置状態では、前記第１ガス流路層８及びＭＥＡ７の前記カソード電極層５の周縁部５ａに扁平化された塗布物ｇ１が圧着した状態とされる。この第２の吸引治具５６も、前記と同様に不図示の吸引装置に繋がる吸引孔５６ｂを備えており、この吸引装置の吸引孔５６ｂを介した吸引力によってＭＥＡ７が吸引支持される。なお、下向き突部５６は、塗布物ｇ１を押圧する際に、電解質膜２の張り出し部分２ａを間に介在させて押圧するため、塗布物ｇ１が下向き突部５６に付着する懸念がない。

図６は、前記のように第１ガス流路層８の上に重合配置されたＭＥＡ７におけるアノード電極層６の周縁部６ａに沿って第１シール材Ｓ１を塗布する第２塗布工程を示している。この第２塗布工程でも、前記第１塗布工程で用いた前記ディスペンサー塗布装置５０が用いられ、該ディスペンサー塗布装置５０によってアノード電極層６の周縁部６ａであって前記電解質膜２の張り出し部分２ａ上に沿って第１シール材Ｓ１が塗布される。第１塗布工程及び第２塗布工程で用いられる第１シール材Ｓ１は同じ未加硫の液状ゴム材からなる。ここでの第１シール材Ｓ１による塗布物（以下、この塗布物には符号ｇ２を付す）は、前記塗布物ｇ１と同様にそのチクソ性等により図６で模式的に示すような山形の形状をなす。この山形の塗布物ｇ２の高さは、少なくともアノード電極層６と次工程で配置される第２ガス流路層９との積算厚みより大となるように前記液状ゴム材の塗布制御がなされる。そして、この塗布によって、前記電解質膜２の張り出し部分２ａは、前記塗布物ｇ１と塗布物ｇ２とによって挟まれた状態とされる。

図７は、第２ガス流路層９を配置する工程を示している。図４に示す配置工程で用いた第１吸引治具５５によって、予め調製された第２ガス流路層９を吸引支持して、前記ＭＥＡ７の上方に搬送させる。そして、吸引治具５５を下降させることによって、第２ガス流路層９をアノード電極層６の上に重なるように位置付ける。このとき、吸引治具５５が前記控え部５５ａを備えていることにより、前記と同様に吸引治具５５が前記塗布物ｇ２に接することがない。吸引治具５５の吸引を解除することにより、第２ガス流路層９が前記ＭＥＡ７のアノード電極層６上に整合した状態で重合配置される。この配置状態では、アノード電極層６及び第２ガス流路層９の周縁部６ａ，９ａに塗布物ｇ２が接した状態とされる。そして、第２ガス流路層９は、塗布物ｇ２によってアノード電極層６に対して位置ずれしないように固定される。

図８は、ガスケット１１，１２（図２参照）を射出成形するために、前記セパレータ１０を、該セパレータ１０上に、前記のように第１、第２ガス流路層８，９及びＭＥＡ７が積層されてなる発電体７０とともに成形型６０（図９参照）の下型６１に配置する工程を示している。下型６１は、前記セパレータ１０の厚みにほぼ等しい深さでかつセパレータ１０を収容し得る大きさのキャビティ６１ａを備える。そして、第３の吸引治具５７によって、セパレータ１０の表面及び第２ガス流路層９の表面に吸引力を作用させ、セパレータ１０、第１、第２ガス流路層８，９及びＭＥＡ７を一括して吸引支持して搬送し、下型６１の上方に位置付ける。下型６１には位置決めピン６１ｂが設けられ、また、前記第３の吸引治具５７には、当該位置決めピン６１ｂに嵌合し得る位置決め孔５７ａが設けられている。前記第３の吸引治具５７の位置決め孔５７ａを位置決めピン６１ｂに嵌合させながら第３の吸引治具５７を下降させ、第３の吸引治具５７を前記下型６１上に合体させる。この合体状態の後、吸引を解除することにより、前記セパレータ１０は、前記キャビティ６１ａに収容される。この状態で、第１、第２ガス流路層８，９及びＭＥＡ７は、下型６１の所定位置に配置される。第３の吸引治具５７は、前記塗布物ｇ１、ｇ２の対応位置に控え部５７ｂを備えている。この控え部５７ｂは、前記吸引支持、搬送及び合体過程で、当該第３の吸引治具５７が、塗布物ｇ１、ｇ２に接しない凹形状に形成されている。また、当該第３の吸引治具５７は、セパレータ１０の表面に吸引力が作用する吸引孔５７ｃと、第２ガス流路層９の表面に吸引力が作用する吸引孔５７ｄを備え、これら吸引孔５７ｃ，５７ｄが繋がる不図示の吸引装置の吸引力によって前記セパレータ１０及び発電体７０が一体に吸引支持される。

前記第３の吸引治具５７を退避させた後、図９に示すように、前記下型６１上に上型６２を合体させて型締めがなされる。上型６２には、前記位置決めピン６１ｂに嵌合し得る位置決め孔６２ａが形成されており、下型６１と上型６２との合体の際、位置決め孔６２ａを位置決めピン６１ｂに嵌合させることによって、両型６１，６２の相互の位置決めがなされる。上型６２には、前記ガスケット１１，１２の外形に対応するととともに、ＭＥＡ７と第１、第２ガス流路層８，９との積層体（発電体７０）の周縁部７０ａに及ぶ形状のキャビティ６２ｂが形成され、また、適宜位置に該キャビティ６２ｂに連通する注入口６２ｃが設けられている。

上型６２を型締めする際、キャビティ６２ｂの内面によって、前記塗布物ｇ２が、塗布物ｇ１及び前記電解質膜２の張り出し部分２ａと共に押圧され（第２押圧工程）、図示のように扁平化する。この押圧によって、塗布物ｇ２の上面と、第２ガス流路層９の上面とがほぼ同一面となる。また、前記第１押圧工程及び第２押圧工程の際に、未硬化の第１シール材（液状ゴム材）が面域方向に広がろうとするので、多孔性ガス拡散層３，４及び第１、第２ガス流路層８，９の周縁部８ａ，９ａの層内に、若干の第１シール材Ｓ１が含浸して圧着する。この場合、第１、第２ガス流路層８，９の方が、多孔性ガス拡散層３，４より気孔率が大きいので、第１、第２ガス流路層８，９に対する第１シール材Ｓ１の含浸量が多孔性ガス拡散層３，４より多くなる。上型６２を型締めした後、第２シール材を注入する前に、成形型６０を加熱し、前記塗布物ｇ１、ｇ２をプレキュア（半加硫）して、半硬化状態の周縁部成形体ｇ３を形成する（予備成形工程）。プレキュアによって、前記多孔性ガス拡散層３，４及び第１、第２ガス流路層８，９の層内に含浸した液状ゴム材も半加硫状態とされる。前記第２押圧工程と予備成形工程とによって、半加硫状態の周縁部成形体ｇ３が発電体７０の周縁部７０ａに圧着された状態とされ、これによって、発電体７０の周縁部７０ａが密封される。

前記のように周縁部成形体ｇ３を形成した後、図１０に示すように、前記注入口６２ｃより前記第１シール材Ｓ１と同じ未加硫の液状ゴム材からなる第２シール材Ｓ２をキャビティ６２ｂ内に注入する。そして、成形型６０を加熱することによって、第１シール材Ｓ１及び第２シール材Ｓ２としての液状ゴム材を加硫硬化させ、ガスケット１１，１２を成形する（成形工程）。この成形工程の後、必要によって、オーブン（不図示）内で液状ゴム材の２次加硫を行っても良い。第２シール材Ｓ２の注入の際に、注入された第２シール材Ｓ２と前記周縁部成形体ｇ３とが馴染み、前記加熱によって、図２に示すように発電体７０の周縁部７０ａに及ぶガスケット１１，１２が、セパレータ１０に一体に成形される。このとき、周縁部成形体ｇ３はプレキュアされることによって半硬化状態になっているから、この周縁部成形体ｇ３がバリアの機能を果たし、第２シール材Ｓ２の注入圧（供給圧）によっても、第２シール材Ｓ２が発電体７０の層内に侵入することを抑制することができる。特に、前記予備成形工程で、前記多孔性ガス拡散層３，４及び第１、第２ガス流路層８，９の周縁部８ａ，９ａに含浸した液状ゴム材も半加硫状態とされているから、第２シール材Ｓ２がこの含浸部分よりも深く発電体７０内に侵入することがより効果的に阻止される。したがって、発電体７０の有効発電領域が狭められず、換言すれば、発電体７０の大きさのほぼ全体が発電領域として機能するから、発電効率の向上が図られる。また、発電体７０内に浸入する懸念がないため、流動性に優れ、成形性にも優れる液状ゴムを材料として、ガスケット１１，１２を成形することができる。

また、電解質膜２の前記張り出し部分２ａは、半硬化（半加硫）状態の周縁部成形体ｇ３に埋入した状態で保持されているから、第２シール材Ｓ２の供給圧によって、変形したり、破断したりする懸念がない。これによって、電解質膜がＭＥＡ７の厚さ方向中央部に安定保持され、電気ショートが発生する懸念も少なくなる。さらに、第１シール材Ｓ１と第２シール材Ｓ２とが同じ液状ゴム材からなり、しかも、周縁部成形体ｇ３を構成する第１シール材Ｓ１が半加硫状態であるので、両者の馴染み性により、発電体７０の周縁部７０ａに及ぶガスケット１１，１２が均質な一体化物として成形される。また、第２シール材Ｓ２として、流動性が良い液状ゴム材を用いることにより、前述のような射出成形が可能であり、これにより、スプルーレス、ランナーレス及びフラッシュレス化が可能となり、低コスト化が図られる。加えて、液状ゴム材による射出成形により、コンプレッション成形に比べて、ガスケットの成形不良の発生も少なく、また、低圧注入が可能となるため、発電体７０を構成する薄い積層プレートに変形を起こす懸念もない。加えて、第１シール材Ｓ１及び第２シール材Ｓ２として、自己接着性の液状ゴム材を用いているので、前記塗布工程前に、前記電解質膜２の張り出し部分２ａの表裏両面を含む発電体７０の周縁部７０ａ、及びセパレータ１０のガスケット形成部位の表面に接着剤を塗布し、この接着剤を焼付けるような工程が不要とされる。このように、製造工程全般がシンプルであるので、自動化により製造コストの低減化も図られる。

なお、第１塗布工程では、第１ガス流路層８の周縁部８ａとあたる位置に第１シール材Ｓ１を塗布すればよく、第１ガス流路層８と一部重なるように第１シール材Ｓ１を塗布してもよい。また、第１押圧工程の際に第１シール材Ｓ１が扁平化して第１ガス流路層８の周縁部８ａにあたることが予期される位置であるならば、第１塗布工程で塗布された第１シールＳ１は第１ガス流路層８が配置された時点ではその周縁部８ａとあたらない位置に配置されていてもよい。
第２塗布工程では、第２ガス流路層９の周縁部９ａとあたる位置に第２シール材Ｓ２を塗布すればよく、第２ガス流路層９と一部重なるように第２シール材Ｓ２を塗布してもよい。また第２押圧工程の際に第２シール材Ｓ２が扁平化して第２ガス流路層９の周縁部９ａにあたることが予期される位置であるならば、第２塗布工程で塗布された第２シール材Ｓ２は第２ガス流路層９が配置された時点ではその周縁部９ａとあたらない位置に配置されていてもよい。
また、前記実施形態では、電解質膜２がＭＥＡ７の周縁部より張り出した燃料電池用セルアセンブリについて述べたが、例えば図１１（ａ）に示すように、電解質膜２が第１ガス流路層８及びカソード電極層５と平面視で同じ形状、同じ大きさとされ、かつ第２ガス流路層９及びアノード電極層６が電解質膜２よりも小さい形状であっても、塗布物ｇ１，ｇ２を塗布して周縁部成形体ｇ３（不図示）を成形することができる。
また、前記実施形態では、第１、第２ガス流路層８，９を備える燃料電池用セルアセンブリについて述べたが、第１、第２ガス流路層８，９を備えない場合でも同様に製造することができる。
さらに、自己接着性のシール材を用いることは、製造工程をシンプル化する上で好ましいが、本発明は、接着性を有しないシール材を用いることを除外するものではない。また、実施形態のように、第１シール材Ｓ１と第２シール材Ｓ２とが同じシール材からなるものとすることが好ましいが、両シール材を異なるシール材とすることも除外するものではない。第２押圧工程を成形型の上型によって行う例について述べたが、成形型６０内にセパレータ１０及び発電体７０を配置する前に、別の治具にて第２押圧工程を実施するようにしても良い。この場合、第１シール材Ｓ１及び第２シール材Ｓ２として紫外線硬化型のゴム材等を用い、予備成形工程においては、紫外線を塗布物ｇ１、ｇ２に照射して半硬化の状態とする方法も採用可能である。上記実施形態では、第１シール材Ｓ１の塗布工程を複数工程に分けて実施する例について説明したが、燃料電池用セルアセンブリ１の構造によっては、第１シール材Ｓ１の塗布固定を一工程のみで実施してもよい。例えば、図１１（ｂ）に示すように、ＭＥＡ７が平面視においてＭＥＡ７のカソード、アノード電極層５，６と略同じ形状かつ略同じ大きさの電解質膜２を備えるならば（すなわち張り出し部分２ａがない電解質膜２を備えるならば）、燃料電池用セルアセンブリ１を製造する際に実施する第１シール材Ｓ１の塗布工程は一工程でよい。またこのような構造の燃料電池用セルアセンブリ１を製造する場合、第１シール材Ｓ１の押圧工程も一工程のみでよい。

１ 燃料電池用セルアセンブリ
２ 電解質膜
２ａ 張り出し部分
３，４ 多孔性ガス拡散層
５ カソード電極層（電極層）
６ アノード電極層（電極層）
５ａ，６ａ 周縁部
７ 膜電極接合体（ＭＥＡ）
７０ 発電体
７０ａ 周縁部
８ 第１ガス流路層（多孔性ガス流路層）
９ 第２ガス流路層（多孔性ガス流路層）
８ａ，９ａ 周縁部
１０ セパレータ
１１，１２ ガスケット
Ｓ１ 第１シール材
Ｓ２ 第２シール材
ｇ１，ｇ２ 塗布物
ｇ３ 周縁部成形体
Ｒ２ 予定領域（発電体の周縁部にあたる位置）

Claims (6)

1. 電解質膜の厚さ方向両面に多孔性ガス拡散層を含む一対の電極層が積層されてなる膜電極接合体を備えた発電体と、前記発電体が配置されるセパレータと、前記発電体の周縁部を密封するとともに前記発電体及び前記セパレータを一体化するガスケットとを備えた燃料電池用セルアセンブリの製造方法において、
   前記発電体の周縁部にあたる位置に未硬化の第１シール材を塗布する塗布工程と、
   前記セパレータ上に前記発電体を配置する配置工程と、
   前記塗布工程で塗布された塗布物を押圧する押圧工程と、
   前記押圧工程の後に前記塗布物を半硬化させて周縁部成形体を成形する予備成形工程と、
   前記予備成形工程後に、前記ガスケットの形成部位に未硬化の第２シール材を供給して前記周縁部予備成形体に圧着させた上で硬化させ、前記周縁部成形体と一体のガスケットを成形する成形工程とを備えることを特徴とする燃料電池用セルアセンブリの製造方法。
2. 請求項１に記載の燃料電池用セルアセンブリの製造方法において、
   前記発電体は、前記膜電極接合体の厚さ方向両面に、前記多孔性ガス拡散層より気孔率の大きな一対の多孔性ガス流路層を備え、
   前記電解質膜は、その外周縁部が、前記一対の電極層の外周縁よりも外側に張り出しており、
   前記配置工程は、前記セパレータ上に前記一対の多孔性ガス流路層のうちの第１ガス流路層、前記膜電極接合体、前記一対のガス流路層のうちの第２ガス流路層の順に積層する工程からなり、
   前記塗布工程は、前記第１ガス流路層を積層する前に前記セパレータに対して第１ガス流路層の周縁部にあたる位置に前記未硬化の第１シール材を塗布する第１塗布工程と、前記膜電極接合体を積層した後に前記電解質膜の外周縁部に対し前記第２ガス流路層の周縁部にあたるように前記第１シール材を塗布する第２塗布工程とを備え、
   前記押圧工程は、前記膜電極接合体を積層する際に前記第１塗布工程による塗布物を押圧する第１押圧工程と、前記成形工程において前記第２シール材を供給する前に前記第２塗布工程で塗布された塗布物を押圧する第２押圧工程とを備えていることを特徴とする燃料電池用セルアセンブリの製造方法。
3. 請求項１または請求項２に記載の燃料電池用セルアセンブリの製造方法において、
   前記第１シール材及び第２シール材が、未加硫の液状ゴム材からなり、
   前記塗布工程の後に、前記発電体及び前記セパレータを射出成形装置の型内に配置する工程をさらに備え、
   前記予備成形工程では、当該液状ゴム材による塗布物をプレキュアすることによって前記周縁部成形体を成形し、
   前記成形工程では、前記液状ゴム材を前記射出成形装置の型内に射出して加硫し硬化させて前記ガスケットを成形することを特徴とする燃料電池用セルアセンブリの製造方法。
4. 請求項１〜請求項３のいずれか一項に記載の燃料電池用セルアセンブリの製造方法において、
   前記第１シール材及び前記第２シール材は、同じシール材からなることを特徴とする燃料電池用セルアセンブリの製造方法。
5. 請求項１〜請求項４のいずれか一項に記載の燃料電池用セルアセンブリの製造方法において、
   前記第１シール材及び前記第２シール材は、自己接着性のシール材からなることを特徴とする燃料電池用セルアセンブリの製造方法。
6. 請求項１〜請求項５のいずれか一項に記載の燃料電池用セルアセンブリの製造方法によって得られたことを特徴とする燃料電池用セルアセンブリ。

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