JP4882221B2

JP4882221B2 - セパレータの接着方法

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Publication number: JP4882221B2
Application number: JP2004333389A
Authority: JP
Inventors: 康弘沼尾
Original assignee: Nissan Motor Co Ltd
Current assignee: Nissan Motor Co Ltd
Priority date: 2004-11-17
Filing date: 2004-11-17
Publication date: 2012-02-22
Anticipated expiration: 2024-11-17
Also published as: EP1826847B1; CA2587708A1; JP2006147247A; EP1826847A1; CA2587708C; US20080008923A1; EP1826847A4; US8123889B2; WO2006054499A1

Description

本発明は、燃料電池スタックを積層する際のセパレータの接着方法に関する。

燃料電池は、水素ガスと酸素ガスとを電気化学的に反応させて化学エネルギから電気エネルギを直接得る電池であり、排ガスを生じないという利点を有するため、地球環境保護の観点からも注目されている。

燃料電池は、単セルを複数個積層して構成された燃料電池スタックを含む構成であり、固体高分子型燃料電池の単セルは、固体高分子電解質膜の両面側に、電極層とガス拡散層とを形成し、さらに、その外側にセパレータを配置している。セパレータには、燃料ガス流路、酸化剤ガス流路及び冷却水流路が各々形成されている。

上記燃料電池のセパレータは、流路パターンを形成した金型を使用して、例えば、カーボンと熱硬化性樹脂との混合物を圧縮成型するモールド法を用いて製造される。セパレータの製造方法には、モールド法の他にも切削法があり、切削法は、ブランク材（溝を切っていない平面板）に対して後加工をして溝を切削する方法である。切削法に比べるとモールド法を用いて製造したセパレータは、寸法精度が低く、反りが大きくなるという点があるが、高い生産効率を有するという利点があるため、モールド法で製造したセパレータが利用されている。

また、燃料電池スタックを製造するとき、単セル内で使用される流体をシールするためにシール材が使用されている。シール材は、大きく分けて二つに分類され、圧縮ガスケットタイプと接着剤タイプとがある。

シール材として接着剤を用いる場合には、接着剤をセパレータに塗布し、接着剤が塗布されたセパレータを複数個積層した後、接着剤を硬化させてセパレータを積層して燃料電池を製造する。接着剤を用いた燃料電池の製造方法としては、各種の研究開発が進められている。

例えば、セパレータに接着剤を均一な厚さで塗布し、燃料電池の各部材の積層面に作用する面圧を均等にして燃料電池の内部抵抗を小さくし、かつ燃料ガスの混合や漏れを防止した単セル（単電池）及びその製造方法が開示されている（例えば、特許文献１参照）。

また、負圧を利用してセパレータの反りを矯正した燃料電池用セパレータ及び膜電極接合体の積層方法が開示されている（例えば、特許文献２参照）。
特開２００４−６４１９号公報特開２００３−２２８２７号公報

しかしながら、特許文献１では、単セル（単電池）の内部抵抗を小さく、かつ、燃料ガスの混合や漏れを防止したものであり、セパレータの厚さ精度が向上するものではなかった。

燃料電池スタックは、セパレータを積層して構成するが、１枚のセパレータの寸法公差が図面指示値の範囲内に入ったとしても、セパレータを数十枚又は数百枚積層すると、設計値の範囲内に入らない可能性が生じる。特に、セパレータの厚さが厚くなると、積層機構によりセパレータを固定することができず、積層数を減らすという措置をとる必要性も生じていた。

また、特許文献２の単セルの製造方法では、矯正装置を使用して膜電極接合体を積層することによりセパレータの反りを矯正したものであり、複数のセパレータに接着剤を個別に塗布していた。このため、接着剤の塗布に長時間を要していた。

さらに、モールドセパレータ同士を接着するとき、成型時に大きい反りが生じたセパレータに接着剤を塗布すると、接着剤の硬化時に残留応力が生じるが、この残留応力を抑制するために、接着剤を低温で長時間硬化させる必要があった。また、接着剤の種類に応じて、接着剤の硬化に数十時間を要する場合もあり、接着剤の硬化時間が、燃料電池スタックを製造する上での律速時間となっていた。

また、反りのあるセパレータを接着するとき、セパレータに接着剤を塗布した後、接着相手となるセパレータを重ねた上で、再びセパレータが反らないようにする必要があるが、セパレータを保持しながら、セパレータに接着剤を塗布することはできなかった。

本発明は、上記課題を解決するためになされたものであり、すなわち、第１の発明であるセパレータの接着方法は、第１のセパレータの接着剤を塗布した面に、前記第１のセパレータの対極となる第２のセパレータを重ねて１組のセパレータユニットを形成し、少なくとも２組以上のセパレータユニットを積層して接着剤を硬化させるセパレータの接着方法において、前記接着剤を硬化させるときの硬化温度を、セパレータの成型温度以上とすることにより、所望の寸法にセパレータの厚さを修正することを要旨とする。

第１の発明であるセパレータの接着方法によれば、短時間で効率良く複数のセパレータを接着することができる。

以下、本発明の実施の形態に係るセパレータの接着方法及びセパレータ接着体の製造装置について、第１実施形態から第３実施形態までを用いて説明する。

第１実施形態
本発明の実施の形態に係るセパレータの接着方法及びセパレータ接着体の製造装置について、図１から図８までに基づき説明する。

本発明の実施の形態に係るセパレータの接着方法は、第１のセパレータの接着剤を塗布した面に、第１のセパレータの対極となる第２のセパレータを重ねて１組のセパレータユニットを形成し、少なくとも２組以上のセパレータユニットを積層して接着剤を硬化させる方法である。

図１（a）は、セパレータの接着方法の手順を説明する図である。図１（a）に示すように、まず、第１のセパレータ（カソードセパレータ）１と、第２のセパレータ（アノードセパレータ）２と、を準備する。次に、第１のセパレータの上面に接着剤３を塗布する。接着剤３が塗布された第１のセパレータ１と第２のセパレータ２とを重ねて１組のセパレータユニット４を形成する。その後、セパレータユニット４を少なくとも２組以上積層して接着剤３を硬化させて、各セパレータ１,２を接着する。

成型材料から形成される第１のセパレータ１と第２のセパレータ２とを接着剤３を硬化させて接着する際、セパレータ１,２が収縮することがある。このため、接着剤３硬化時にセパレータ１,２の残留応力を抑えるため、低温で長時間硬化させてセパレータ１,２を接着している。また、接着剤３をシリコーン系にすると、接着剤３の種類に応じて硬化時間が数十時間かかる場合もある。このように接着剤３の硬化時間は長時間を要するため、セパレータ１,２を接着する際の時間が、単位セルを積層して燃料電池スタックを製造するときの律速時間となる。

上記セパレータの接着方法に示すように、１組のセパレータユニット４を形成し、少なくとも２組以上のセパレータユニット４を重ねた上で接着剤３を硬化させることにより、複数組のセパレータユニット４を同時に接着することができ、製造効率が向上する。

上記セパレータの接着方法において、接着剤３を硬化させるときの条件は、以下のようにすることが好ましい。

接着剤を硬化させるときの面圧は、セパレータユニットを積層するときに付加する面圧以上であることが好ましい。燃料電池スタックには、数十枚から数百枚のセパレータが使用されており、１枚１枚の寸法公差が図面指示値に入ったとしても、複数のセパレータを積層すると設計値に入らない可能性が生じる。図１（ｂ）は、セパレータユニットの一部の構造を示す断面図であり、第１のセパレータ（カソードセパレータ）１には、カソード流路５と冷却水流路６とが形成され、第２のセパレータ（アノードセパレータ）にはアノード流路７が形成され、両者のセパレータ１,２は、接着剤３により接着している。特に、図１（ｂ）に示すように、冷却水流路６面において各セパレータ１,２を接着する際には、セパレータ１,２同士の接着ばらつき因子も加わり複雑となり、１組のセパレータユニット４の厚さを管理することができたとしても、セパレータユニットを積層したときのセパレータユニットの積層体の全長を規定することは困難である。そこで、接着剤を硬化させるときの面圧を、セパレータユニットを積層するときに付加する面圧（約０．２MPa〜２MPa）と同等とすることにより、セパレータを接着すると共にセパレータユニットの積層体としての寸法だしを同時に行うことができる。さらに、接着剤を硬化させるときの面圧を、セパレータユニットを積層するときに付加する面圧以上とすることにより、寸法の修正をも行うことができる。

また、接着剤を硬化させるときの硬化温度は、セパレータの成型温度以上とすることが好ましい。セパレータが厚勝手に出来ていた場合、カーボンセパレータに含有された樹脂分が流動し易くなるが、硬化温度をセパレータの成型温度以上に規定することにより、所望の寸法にセパレータの厚さを修正することができる。また、逆にセパレータをプラス公差（厚勝手）に予め製造しておき、硬化時にセパレータユニットの積層体の最終寸法だしを行うこともできる。

次に、セパレータ接着体の製造装置について説明する。

図２は、本発明の実施の形態に係るセパレータ接着体の製造装置の構成を示す側断面図である。図２に示すように、セパレータ接着体の製造装置８は、外枠９と、外枠９内部に固定して配置されると共にセパレータ１０を載置して上下方向に可動する台１１と、セパレータ１０を台１１に固定する固定手段１２と、セパレータ１０に接着剤１３を塗布する接着剤塗布手段１４と、セパレータ１０に接着するセパレータ１５および別のセパレータ１６を台１１に搬送する搬送手段１７と、を備える。

固定手段１２は、セパレータ１０の側面からセパレータ１０を固定している。セパレータ１０は各種類存在し、その構造は多様であり、セパレータ１０の側面に流路出口を形成し、又は加工時の作業穴を形成したものも存在する。これらの作業穴等を利用してセパレータ１０を台１１に固定しても良い。この場合、セパレータ上面から荷重を付与する場合、固定手段１２の逃げを作る必要が無くなり、セパレータの面積を有効活用することができる。

接着剤塗布手段１４は、ノズル１８を備えた図示しないディスペンサと、ディスペンサを上下前後左右の方向に移動させる図示しない移動手段と、を備える。なお、接着剤塗布手段１４による接着剤の塗布は、ディスペンサによるものであるが、他の方法、例えばスクリーン印刷法等、特に限定されるものではない。

上記セパレータ接着体の製造装置８によれば、セパレータの反りを矯正し、かつ、セパレータユニットを形成した後、再度、反りが発生することなくそのまま保持することができ、連続して接着剤を塗布することができる。また、セパレータユニットを複数積層して接着剤を塗布することも可能となる。この結果、セパレータの寸法だしを行うと同時に製造効率を高めることができる。

さらに、図２に示すセパレータ接着体の製造装置を用いたセパレータの接着方法を具体的に説明する。

以下、図２に示すセパレータ接着体の製造装置を用いたセパレータの接着方法について、図３から図６までに基づき各工程を説明する。

図３に示すように、まず、台１１にカソードセパレータ１９を配置し、カソードセパレータ１９の上面にノズル１８を介して接着剤１３を供給する。接着剤１３としては、セパレータの構成材料又は硬化温度に応じて種類を変える必要があり、例えば、シリコーン系接着剤やエポキシ系接着剤を選択することができる。

次に、搬送手段１７により、カソードセパレータ１９と対になるアノードセパレータ２０とカソードセパレータ２１とを重ねたものを台１１に搬送し、図４に示すように、接着剤１３を塗布したカソードセパレータ１９の上に載置して荷重をかける（符号Ａ）。その後、固定手段１２を外側（外枠側）にスライドさせて（符号Ｂ）、カソードセパレータ１９の流路から引き抜いた後、図５に示すように、搬送手段１７を下降させて、再度、固定手段１２を内側にスライドさせる（符号Ｃ）。図６に示すように、以上の操作を繰り返してセパレータを積層することにより、セパレータ接着体の積層体２７を得ることができる。

図７は、図４に示したセパレータ接着体の製造装置の直前における様子を拡大して示す斜視図である。図７に示すように、台１１には、接着剤１３を塗布したカソードセパレータ１９が載置され、カソードセパレータ１９は固定手段１２により固定されている。図７に示すカソードセパレータ１９の上方には、搬送手段１７が設置され、搬送手段１７によりカソードセパレータ１９と対になるアノードセパレータ２０とカソードセパレータ２１とを重ねたものを台１１に搬送する。

図７に示す固定手段１２と搬送手段１７とは、互いに可動し、搬送手段１７により搬送したアノードセパレータ２０を、固定手段１２を用いて固定する際に搬送手段１７と干渉することが考えられる。本実施形態のセパレータ接着体の製造装置においては、図７に示すように、固定手段１２と搬送手段１７とが互いに接近した場合でも干渉しないため、連続的に接着剤１３を塗布することができる。

次に、図８に示すフローチャートに基づき、セパレータの接着方法を説明する。

図８に示すように、最初に、接着するセパレータの組数Ｓをセットする（ステップ１０）。セパレータの厚さや硬化ジグ寸法等により適宜設定される。次に、カウンタをリセットして、枚数の積載を開始する（ステップ１１）。次に、セパレータを載置する台１１の高さがゼロ点の位置にあるか否かを判定する。台１１がゼロ点の高さに無いと判定された場合には、ゼロ点の高さに台１１をリセットする。

次に、最初に接着剤１３の塗布を行うセパレータを搬送手段１７により台１１に搬送し、台１１に載置した後（ステップ１４）、所定のシール線となるようにディスペンサを用いて接着剤１３を塗布する（ステップ１５）。ここで、積層したセパレータが、予め設定したセパレータの組数Ｓであるか否か（Ｃ＝Ｓ？）の判定により、接着を終了するか、接着を継続するかを判定し（ステップ１６）、接着を継続すると判定されると（Yes）、最初のカソードセパレータに接着するアノードセパレータと、次に接着剤１３を塗布するカソードセパレータとを重ね合わせたものを台１１の上に搬送する。その後、荷重を付加して接着剤１３を押しつぶす（ステップ１７）。一方、接着を継続しないと判定されると（No）、相手となるセパレータを乗せて荷重を付加する（ステップ２３）。

その後、固定手段１２を外側方向にスライドさせてセパレータの押さえを外し（ステップ１８）、搬送手段１７と共に台１１を下降させる（ステップ１９）。次に、固定手段１２を内側方向にスライドさせて（符号Ｃ）セパレータを固定し（ステップ２０）、搬送手段１７を移動させてカウントアップする（ステップ２１、テップ２２）。

本実施形態によれば、搬送手段により２つのセパレータを同時に台に搬送することができるだけでなく、セパレータ接着体の製造装置を用いて、連続的にセパレータに接着剤を塗布することができるため、製造時間の短縮化を図ることができる。

また、本実施形態によれば、製造時間を短縮化できるだけではなく、セパレータに荷重を付加した後、固定手段によりセパレータを固定しているため、セパレータの反りを矯正するだけでなく、セパレータの反り返りをも防止することができ、セパレータ接着体の安定性を高めることができる。

さらに、本実施形態によれば、図４に示すように、接着剤を塗布したカソードセパレータの上にアノードセパレータとカソードセパレータとを重ねたものを載置した上で荷重を付加しているため、粘度の高い接着剤を確実につぶすことができ、セパレータの接着性を高めることができる。

また、本実施形態によれば、厚さが薄く脆性材料からセパレータが形成される場合であっても、接着により剛性が向上し、セパレータの取り扱い性が向上する。

第２実施形態
本発明の実施の形態では、第１実施形態に示したセパレータ接着体の製造装置を改良したものであり、図９及び図１０に基づいて説明する。なお、図２に示す構成と同一箇所には、同一符号を用いてその説明を省略する。

本実施の形態に係るセパレータ接着体の製造装置は、セパレータを載置する台１１は可動せず、固定手段１２が上下方向だけではなく左右方向にも可動する構成としたものである。

図９に示すように、搬送手段１７を用いてセパレータ１５,１６を台１１に搬送した後、固定手段１２を外側（外枠側）にスライドさせて（符号Ｂ）、セパレータから引き抜いた後、固定手段１２を上昇させる（符号Ｄ）。そして、再度、セパレータに荷重を付加して、図１０に示すように、固定手段１２を内側にスライドさせて（符号Ｃ）、セパレータを固定する。このため、図１０に示すように、セパレータの接着が進行するにつれて固定手段１２の位置が上昇する。

本実施形態によれば、固定手段が上下左右の方向に可動するため、セパレータに反りが生じた場合であっても、そりを矯正しながら連続的にセパレータを接着することができる。

第３実施形態
本発明の実施の形態では、第１実施形態に示したセパレータ接着体の製造装置を改良したものであり、図１１及び図１２に基づき説明する。

本発明の実施の形態では、セパレータを固定する台に、接着剤を硬化させる治具（固定ジグ）を適用したセパレータ接着体の製造装置を用いた。

図１１に示すように、最初に、搬送手段を用いて、台に接着剤を硬化させる治具（固定ジグ）を搬送した後、セパレータを搬送してセパレータの接着を行う。セパレータの接着と積層の各工程を繰り返し、セパレータが所定の枚数に達した後、最後に、接着剤を硬化させる治具（固定ギグ）を積層した上で接着剤を硬化させる。

接着剤塗布後、接着剤を硬化するためにセパレータユニットの積層体を加熱する際、セパレータユニットの積層体を固定し、所定の面圧をセパレータユニットの積層体に付加する必要がある。本実施の形態によれば、複数積層したセパレータユニットを上下から挟み込んだ治具（固定ジグ）を台に載置したため、より一層効率的にセパレータを接着することができる。

また、本実施の形態によれば、第１実施形態と同様の効果を得られることはもちろんである。

なお、上述した各実施形態では、本発明のセパレータの接着方法及びセパレータ接着体の製造装置の一例にすぎず、例示した実施形態に限定されるものではなく、本発明の趣旨を逸脱しない範囲で様々な形態で実施できることはもちろんである。

（a）はセパレータの接着方法の手順を説明する図であり、（ｂ）はセパレータユニットの一部の構造を示す断面図である。本発明の第１実施形態に係るセパレータ接着体の製造装置の構成を示す側断面図である。本発明の第１実施形態に係るセパレータの接着方法を説明する図であり、第１の工程を示す図である。本発明の第１実施形態に係るセパレータの接着方法を説明する図であり、第２の工程を示す図である。本発明の第１実施形態に係るセパレータの接着方法を説明する図であり、第３の工程を示す図である。本発明の第１実施形態に係るセパレータの接着方法を説明する図であり、第４の工程を示す図である。図４に示したセパレータ接着体の製造装置の直前における様子を拡大して示す斜視図である。本発明の第１実施形態に係るセパレータの接着方法を説明するフローチャート図である。本発明の第２実施形態に係るセパレータの接着方法を説明する工程図である。本発明の第２実施形態に係るセパレータの接着方法を説明する工程図である。本発明の第３実施形態に係るセパレータの接着方法を説明する工程図である。本発明の第３実施形態に係るセパレータの接着方法を説明する工程図である。

符号の説明

１…第１のセパレータ（カソードセパレータ）
２…第２のセパレータ（アノードセパレータ）
３…接着剤,
４…セパレータユニット,
５…カソード流路,
６…冷却水流路,
７…アノード流路,

Claims

第１のセパレータの接着剤を塗布した面に、前記第１のセパレータの対極となる第２のセパレータを重ねて１組のセパレータユニットを形成し、
少なくとも２組以上のセパレータユニットを積層して接着剤を硬化させるセパレータの接着方法において、
前記接着剤を硬化させるときの硬化温度を、セパレータの成型温度以上とすることにより、所望の寸法にセパレータの厚さを修正することを特徴とするセパレータの接着方法。
前記接着剤を硬化させるときの面圧は、セパレータユニットの積層厚さを調整できる面圧であって、セパレータユニットを積層するときに付加する面圧以上であることを特徴とする請求項１記載のセパレータの接着方法。
前記接着剤を硬化させるときの面圧は、０．２ＭＰａ〜２ＭＰａであることを特徴とする請求項２記載のセパレータの接着方法。