JP2013220975A - 改質灰およびその製造方法 - Google Patents

Abstract

【課題】カルシウムアルミネートを含有する高品質な改質灰、および、アルミニウムドロスから生じる残灰から、カルシウムアルミネートを含有する改質灰を、効率よく簡便に製造するとともに、高品質な改質灰を得ることができる改質灰の製造方法を提供する。
【解決手段】改質灰は、窒化アルミニウムが１０質量％以下、スピネルを含めた酸化マグネシウムが１０質量％以下、カルシウムアルミネートが７０質量％以上であることを特徴とする。改質灰の製造方法は、アルミニウムドロスを回転式アーク炉Ａに装入して８５０℃以上に加熱するアルミニウムメタル回収工程と、前記アルミニウムメタルを回収した後の残灰（アーク炉灰４）を回転式アーク炉Ａで９５０℃以上に加熱する安定化処理工程と、安定化処理を施した残灰にカルシウム源を加えて回転式アーク炉Ａで１３６０℃以上に加熱して改質灰とする改質工程と、を含むことを特徴とする。
【選択図】図１

Description

本発明は、アルミニウムドロスから生じる残灰を改質した改質灰、および、この改質灰を得るための改質灰の製造方法に関する。

アルミニウム製品の製造過程において、アルミニウムの地金やスクラップ等を溶解する際には、アルミニウムドロスと呼ばれる残渣が生成する。このアルミニウムドロスは、相当量のアルミニウムメタル（金属アルミニウム）を含んでいるため、アルミニウムドロスを加熱してアルミニウムメタルを回収することが行われている。

そして、アルミニウムドロスからアルミニウムメタルを回収した後には、残灰が生じる。この残灰については、大部分は鉄鋼用副資材として再資源化されているが、一部は埋め立て処分がなされている。したがって、資源リサイクルと経済性の観点から、アルミニウムメタルの回収率向上と、残灰の再資源化が可能となるアルミニウムドロスの処理技術の開発が望まれている。

ここで、例えば特許文献１には、アルミニウムドロスからアルミニウムメタルを回収した後の残灰に石灰質原料を混合し、残灰に含有されているアルミニウムメタルの発熱酸化反応を生起させることでカルシウムアルミネートを製造する技術が開示されている。

特開平１０−５３４１１号公報

特許文献１に記載されたカルシウムアルミネートの製造方法は、予め残灰と石灰質原料とを攪拌混合してから焼成炉に装入し、オイルバーナーで装入物を加熱するものである。したがって、予め残灰と石灰質原料とを攪拌混合するため、時間や手間がかかるという問題や、オイルバーナーで装入物を加熱するため、加熱に時間がかかるという問題がある。
さらには、通常、残灰は、他社においてアルミニウムドロスを処理して生じたものを、適宜購入して使用することが一般的である。したがって、残灰を準備するために手間やコストがかかる。また、購入した残灰では、成分組成もバラツキが生じる可能性があることから、製造されたカルシウムアルミネートを含む最終産物の品質が低下する恐れがある。

本発明は、前記課題を解決するためのものであり、カルシウムアルミネートを含有する高品質な改質灰、および、アルミニウムドロスから生じる残灰から、カルシウムアルミネートを含有する改質灰を、効率よく簡便に製造するとともに、高品質な改質灰を得ることができる改質灰の製造方法を提供することを課題とする。

前記課題を解決するため、本発明に係る改質灰は、窒化アルミニウムが１０質量％以下、スピネルを含めた酸化マグネシウムが１０質量％以下、カルシウムアルミネートが７０質量％以上であることを特徴とする。
このような構成によれば、改質灰が高品質なものとなり、製鋼用脱硫剤として好適なものとなる。

本発明に係る改質灰の製造方法は、前記記載の改質灰の製造方法であって、アルミニウムドロスを回転式アーク炉に装入して８５０℃以上に加熱した後、アルミニウムメタルを回収するアルミニウムメタル回収工程と、前記アルミニウムメタルを回収した後の残灰を回転式アーク炉で９５０℃以上に加熱して、前記残灰に安定化処理を施す安定化処理工程と、前記安定化処理を施した残灰にカルシウム源を加えて回転式アーク炉で１３６０℃以上に加熱して、カルシウムアルミネートを含有する改質灰とする改質工程と、を含むことを特徴とする。

このような手順によれば、改質灰の製造方法は、アルミニウムメタル回収工程においてアルミニウムドロスからアルミニウムメタルが回収される。また、改質灰の製造方法は、安定化処理工程においてアルミニウムメタル回収工程で生じた残灰に安定化処理を施すことで、残灰中の塩化物やフッ化物が分解され、残灰が安定なアルミナやスピネルに改質される。さらに、改質灰の製造方法は、改質工程においてカルシウムアルミネートが生成する。そして、改質灰の製造方法は、回転式アーク炉を用いることで、効率よく簡便にアルミニウムメタルの回収ができるとともに、効率よく簡便に高品質な改質灰を得ることができる。

本発明に係る改質灰の製造方法は、前記カルシウム源として、酸化カルシウム、炭酸カルシウムおよび水酸化カルシウムから選択される一種以上を用いることができる。
このような手順によれば、改質灰の製造方法は、カルシウム源として前記物質を用いることで、効率よく簡便にカルシウム源を供給することができる。

本発明に係る改質灰の製造方法は、前記安定化処理を施した残灰中のアルミニウムメタルが１０質量％以下であり、当該残灰の質量に対して、前記カルシウム源におけるＣａＯの質量が、０．５〜２．０倍であることが好ましい。
このような手順によれば、改質灰の製造方法は、安定化処理を施した残灰中のアルミニウムメタルが１０質量％以下であることで、カルシウムアルミネートが効率よく生成する。また、改質灰の製造方法は、カルシウム源におけるＣａＯの質量が、０．５〜２．０倍であることで、カルシウムアルミネートの融点が高くなりすぎず、回転式アーク炉でのカルシウムアルミネートの生成が容易となる。

本発明の改質灰によれば、所定の成分含有量が規定された高品質な改質灰であるため、製鋼用脱硫剤として好適なものとなる。
本発明の改質灰の製造方法によれば、回転式アーク炉を用いることで、アルミニウムドロスからアルミニウムメタルを効率よく簡便に回収することができるとともに、アルミニウムドロスから生じる残灰から、カルシウムアルミネートを含有する改質灰を、効率よく簡便に得ることができる。そのため、生産性が向上する。さらに、高品質な改質灰を得ることができる。

本発明に係る改質灰の製造方法に用いる回転式アーク炉の一例であって、アルミニウムメタル回収工程の際の内部を示す断面模式図である。 本発明に係る改質灰の製造方法に用いる回転式アーク炉の一例であって、安定化処理工程の際の内部を示す断面模式図である。 本発明に係る改質灰の製造方法に用いる回転式アーク炉の一例であって、改質工程の際の内部を示す断面模式図である。

以下、本発明に係る改質灰およびその製造方法について説明する。
≪改質灰≫
本発明の改質灰は、窒化アルミニウムが１０質量％以下、スピネルを含めた酸化マグネシウムが１０質量％以下、カルシウムアルミネートが７０質量％以上である。

改質灰は、例えば、製鋼用脱硫剤として用いることができる。製鋼用脱硫剤として改質灰を用いることで、下記式（１）の反応により、溶銑の脱硫が行われる。

１２ＣａＯ・７Ａｌ_２Ｏ_３＋１２Ｓ＋１２Ｆｅ→１２ＣａＳ＋７Ａｌ_２Ｏ_３＋１２ＦｅＯ
・・・・・・・・・・（１）

本発明の改質灰において、窒化アルミニウムの含有量が１０質量％以下に規制されていることで、ＡｌＮがＣａＯ・Ａｌ_２Ｏ_３となり、改質灰の融点を低下させる。好ましくは、５質量％以下である。なお、下限値は特に限定されるものではないが、実質的に１質量％は含有される。また、酸化マグネシウムの含有量が１０質量％以下に規制されていることで、ＣａＯ・Ａｌ_２Ｏ_３の反応性が上がる。好ましくは、５質量％以下である。なお、下限値は特に限定されるものではないが、実質的に２質量％は含有される。そして、カルシウムアルミネートが７０質量％以上含有されていることで、脱硫の反応性が高まる。好ましくは、８０質量％以上である。なお、上限値は特に限定されるものではないが、実質的に９０質量％の含有が上限であるといえる。

また、改質灰は、その他の成分として、後記する安定化処理を施した残灰中に含まれる成分であるアルミニウムメタルが含まれるが、後記するとおり、その含有量は１０質量％以下が好ましい。

このように本発明の改質灰は、所定の成分が規定され、ＳｉＯ_２を含まないため高品質なものとなり、製鋼用脱硫剤として好適なものである。なお、本発明の改質灰の用途としては、製鋼用脱硫剤の他、セメントの原料が挙げられる。

次に、本発明の改質灰の製造方法について説明する。まず、本発明の改質灰の製造方法に用いる回転式アーク炉について説明する。

≪回転式アーク炉≫
本発明で用いる回転式アーク炉としては特に限定されるものではなく、従来公知のものを用いればよい。一例として、図１に示す構造の回転式アーク炉（以下、適宜、アーク炉ともいう）Ａが挙げられる。

図１に示すように、アーク炉Ａは、炉体１の内部に貫入された炭素電極（陰極２ａ及び陽極２ｂ）間に通電してアークを発生させ、この熱でアーク炉Ａ内部の原料を、炉体１を回転させながら加熱する炉である。炉体１は、アーク炉Ａ内部に供給ガスを供給するためのガス供給口３ａと、アーク炉Ａ内部からの排ガスを排出するためのガス排出口３ｂと、アーク炉Ａ内部に溜まった溶湯５を抜き出すためのタップホール３ｃとを有している。図１では、炭素電極を軸に炉体１を回転あるいは回動させられるアーク炉Ａを示したが、本発明に係る改質灰の製造方法において用いられるアーク炉はこの構造に限定されない。

以下、このアーク炉Ａを用いた改質灰の製造方法について、適宜、図１〜３を参照して説明する。
≪改質灰の製造方法≫
本発明の改質灰の製造方法は、前記記載の改質灰の製造方法であって、アルミニウムメタル回収工程と、安定化処理工程と、改質工程と、を含むものである。以下、各工程について説明する。

＜アルミニウムメタル回収工程＞
アルミニウムメタル回収工程は、アルミニウムドロスを回転式アーク炉に装入して８５０℃以上に加熱した後、アルミニウムメタルを回収する工程である。

アルミニウムドロスとは、アルミニウム製品を製造する際に、アルミニウムを溶解する工程において発生する残渣であり、アルミニウムを溶解した溶液表面に発生するアルミニウムの酸化皮膜とアルミニウムメタルとが主成分となる。また、アルミニウムドロスには、酸化ケイ素、酸化マグネシウム、スピネル等の酸化物やナトリウム、カリウム、炭素、硫黄等も含まれている。更に、アルミニウムの溶解時に除滓性向上を目的としてフラックスが添加されるが、このフラックスに塩素が含有されている場合には、塩素も含有される。

図１に示すように、この工程では、まず、アルミニウムドロスをアーク炉Ａに装入し、炉体１を回転させながら、アーク炉Ａ内部において、８５０℃以上に加熱する（溶融工程）。これにより、アルミニウムドロスに含有されるアルミニウムメタル（金属アルミニウム）を溶融する。
加熱温度が８５０℃未満では、アルミニウムメタルが十分に溶融しない。また、改質灰中のカルシウムアルミネートの含有量が少なくなる。さらに、加熱温度が８５０℃未満では、アルミニウムドロスに含有される硫黄及び塩素の除去が十分に行われず、残灰であるアーク炉灰４に硫黄及び塩素が濃縮する。その結果、このアーク炉灰４から製造される改質灰にも硫黄及び塩素が濃縮する。したがって、アルミニウムドロスを加熱する温度は、８５０℃以上とする。なお、この温度以上で加熱すれば、アルミニウムドロスに含有される硫黄は硫黄酸化物、塩素は塩化水素や金属塩化物になって揮発し、アーク炉灰４から分離される。加熱温度の上限は特に規定されるものではなく、高温ほどよいが、炉体１の耐熱性等の観点から、加熱温度は１５５０℃以下が好ましい。また、加熱時間は、特に限定されるものではないが、作用の促進や経済的な観点から、２０〜６０分が好ましい。

アルミニウムドロスの加熱においては、アーク炉Ａ内部において不活性雰囲気で加熱することが好ましい。不活性雰囲気ではない場合、アルミニウムドロスに含有されるアルミニウムメタルがアーク炉Ａ内部のガスと反応して化合物を形成し、有価なアルミニウムメタルの回収量が減少する。したがって、アーク炉Ａ内部を不活性雰囲気とすることが好ましい。なお、例えば、ガス供給口３ａからアルゴンのような不活性ガスをアーク炉Ａ内部に導入して充填することで、アーク炉Ａ内部を不活性雰囲気とすることができる。

また、アルミニウムドロスの加熱により、アルミニウムドロスに含有される成分は、アーク炉Ａ内部において気相、固相（アーク炉灰４）及び液相（溶湯５）に分離する。気相には、前記したように、硫黄、塩素等が含有され、固相には、窒化アルミニウム、酸化アルミニウム、酸化ケイ素、酸化マグネシウム、スピネルのような融点の高い酸化物等が含有される。また、液相には主にアルミニウムメタルが含有される。

次に、アルミニウムドロスから、溶融したアルミニウムメタルを含む溶湯を分離除去する（除去工程）。図１に示すように、溶湯５はアーク炉Ａ内部で下部に溜まるため、溶湯５をタップホール３ｃから抜き出すことで分離除去できる。

＜安定化処理工程＞
安定化処理工程は、アルミニウムメタルを回収した後の残灰を回転式アーク炉で９５０℃以上に加熱して、残灰に安定化処理を施す工程である。
アルミニウムメタル回収後の残灰であるアーク炉灰４には、塩化物やフッ化物が含まれている。そこで、アーク炉灰４を焼成することにより、塩化物やフッ化物を分解し、安定なアルミナやスピネルだけに改質する。

図２に示すように、この工程では、まず、炉体１を回転させながら、アーク炉Ａ内部においてアーク炉灰４を９５０℃以上に加熱する。この際、ガス供給口３ａ及びガス排出口３ｂを開放し、アーク炉Ａ内を酸化性雰囲気にする。
加熱温度が９５０℃未満では、塩化物及びフッ化物の分解が十分に行われない。その結果、このアーク炉灰４から製造される改質灰にも塩化物及びフッ化物が高濃度で残存する。また、改質灰中のカルシウムアルミネートの含有量が少なくなる。したがって、アーク炉灰４を加熱する温度は、９５０℃以上とする。好ましくは、１０００℃以上である。加熱温度の上限は特に規定されるものではないが、炉体１の耐熱性等の観点から、加熱温度は１５５０℃以下が好ましい。また、加熱時間は、特に限定されるものではないが、作用の促進や経済的な観点から、１０〜３０分が好ましい。

本発明においては、アルミニウムメタル回収工程、安定化処理工程のいずれにおいても、供給する物質としては、雰囲気の保持および反応に必要なガスだけであるため、排ガス量を極めて少なく抑えることができる。

＜改質工程＞
改質工程は、安定化処理を施した残灰にカルシウム源を加えて回転式アーク炉で１３６０℃以上に加熱して、カルシウムアルミネートを含有する改質灰とする工程である。
この工程により、安定化処理を施した残灰中のアルミナと、カルシウム源のカルシウムとが反応し、カルシウムアルミネート（７Ａｌ_２Ｏ_３・１２ＣａＯ）が生成する。このカルシウムアルミネートの融点は、１３６０℃程度である。

図３に示すように、この工程では、まず、安定化処理を施した残灰であるアーク炉灰４０にカルシウム源６を加える。カルシウム源６としては、酸化カルシウム、炭酸カルシウムおよび水酸化カルシウムから選択される一種以上を用いることができる。具体的には、生石灰、石灰石、消石灰、ドロマイト、珪灰石等を用いることができる。これらの物質を用いることで、効率よく簡便に、アーク炉灰４０にカルシウム源６を供給することができる。

次に、炉体１を回転させながら、アーク炉Ａ内部においてアーク炉灰４０を１３６０℃以上に加熱する。この際、ガス供給口３ａ及びガス排出口３ｂを開放し、アーク炉Ａ内を酸化性雰囲気にする。
加熱温度が１３６０℃未満では、カルシウムアルミネートの生成が少なくなる。したがって、加熱温度は１３６０℃以上とする。好ましくは、１４５０℃以上である。加熱温度の上限は特に規定されるものではないが、炉体１の耐熱性等の観点から、加熱温度は１５５０℃以下が好ましい。また、加熱時間は、特に限定されるものではないが、作用の促進や経済的な観点から、５〜３０分が好ましい。

改質工程での反応は、以下の（２）式のとおりであり、複合酸化物化の反応（結合反応）である。
ｘＡｌ_２Ｏ_３＋ｙＣａＯ→ｘＡｌ_２Ｏ_３・ｙＣａＯ・・・・・（２）

また、安定化処理を施したアーク炉灰４０中のアルミニウムメタルが１０質量％以下であり、アーク炉灰４０の質量に対して、カルシウム源６におけるＣａＯの質量が、０．５〜２．０倍であることが好ましい。
ここで、カルシウム源６におけるＣａＯの質量とは、カルシウム源６における成分のＣａＯへの換算量ということである。例えば、炭酸カルシウムであれば、ＣａＯ・ＣＯ_２、水酸化カルシウムであれば、ＣａＯ・Ｈ_２ＯとしたときのＣａＯの量（質量）である。

アーク炉灰４０中のアルミニウムメタルが１０質量％を超えて含まれていると、アーク炉灰４０中に含まれるアルミナが少なく、カルシウムアルミネートが効率よく生成しない。したがって、安定化処理を施したアーク炉灰４０中のアルミニウムメタルが１０質量％以下であることが好ましい。より好ましくは、５質量％以下である。なお、下限値は０質量％でもよいが、実質的に１質量％の含有が下限とされる。

また、カルシウム源におけるＣａＯの質量が、アーク炉灰４０の質量に対して０．５倍未満、または、２．０倍を超えると、カルシウムアルミネートの融点が高くなり（例えば１６５０℃を超える）、アーク炉Ａでの生成が困難となる。したがって、アーク炉灰４０の質量に対して、カルシウム源６におけるＣａＯの質量が、０．５〜２．０倍であることが好ましい。より好ましくは、０．８〜２．０倍である。
そして、改質灰の製造後は、炉体１を傾動させて改質灰をアーク炉Ａから排出する。

以上説明したとおり、本発明の改質灰の製造方法は、アルミニウムメタル回収工程、安定化処理工程、改質工程をこの順に、アーク炉Ａを用いて一連として行うため、非常に効率よく簡便に改質灰を製造することができる。そのため、生産性を向上させることができる。
しかしながら、安定化処理工程における加熱は、アルミニウムメタルを回収した後のアーク炉灰４を、別のアーク炉に移してから行ってもよい。

また、改質工程におけるカルシウム源６の供給および加熱は、安定化処理を行った後のアーク炉灰４０を、別のアーク炉に移してから行ってもよい。この場合、アルミニウムメタル回収後のアーク炉灰４および安定化処理後のアーク炉灰４０を粉砕や分級して用いることができる。さらには、改質工程におけるカルシウム源６の供給および加熱を、安定化処理を施したアーク炉Ａとは別のアーク炉を用いることで、アルミニウムメタルの回収や安定化処理を行うアーク炉について、改質灰の製造後におけるカルシウム源６の洗浄などを行う必要がない。

なお、このように別のアーク炉に移して処理を行う場合でも、アーク炉灰４，４０を加熱による高温の状態で一旦取り出し、高温の状態で別のアーク炉に移すだけなので、効率よく簡便に改質灰を製造することが可能である。
このように、本発明の改質灰の製造方法においては、アルミニウムメタル回収工程、安定化処理工程、改質工程の各工程において、同じアーク炉を用いてもよいし、異なるアーク炉を用いてもよい。

改質灰の製造方法は、以上説明したとおりであるが、改質灰の製造を行うにあたり、前記各工程に悪影響を与えない範囲において、前記各工程の間あるいは前後に、他の工程を含めてもよい。例えば、前記したとおり、アルミニウムメタル回収工程と安定化処理工程との間や、安定化処理工程と改質工程との間に、アーク炉灰４，４０を粉砕する粉砕工程や、アーク炉灰４，４０を分級する分級工程等を含むこととしてもよい。その他、例えばアーク炉灰４，４０や改質灰の異物を除去する異物除去工程等を含めてもよい。さらには、アルミニウムドロスからのアルミニウムメタルの回収率を向上させるために、アーク炉Ａで加熱した後に得られたアーク炉灰４について、さらにアルミニウムメタル回収工程における溶融工程と除去工程とを行ってもよい。

次に、本発明の改質灰およびその製造方法について、本発明の要件を満たす実施例と、本発明の要件を満たさない比較例と、を対比させて具体的に説明する。

まず、表１に示すような成分のアルミニウムドロス３ｋｇを回転式アーク式炉に投入し、炉内にアルゴンガスを封入した後、表２のアルミニウムメタル回収工程に示す条件で加熱した。加熱時には、アーク炉を回転速度３０回／分で回転させてアルミニウムドロスを撹拌した。そして、アーク炉の回転を停止し、炉内雰囲気温度を維持したまま、下部に溜まった溶湯を抜き出してアーク炉灰を得た。

次に、このアーク炉灰を、同じアーク炉内で、表２の安定化処理工程に示す条件で加熱して安定化処理を施した。加熱時には、アーク炉を回転速度３０回／分で回転させてアーク炉灰を撹拌した。更に、アーク炉のガス供給口及びガス排出口を開放し、炉内を酸化性雰囲気に維持した。

次に、安定化処理を施したアーク炉灰に、表２の改質工程に示す混合比でカルシウム源を混合し、同じアーク炉内で、表２の改質工程に示す条件で加熱した。加熱時には、アーク炉を回転速度３０回／分で回転させてアーク炉灰とカルシウム源との混合物を撹拌した。更に、アーク炉のガス供給口及びガス排出口を開放し、炉内を酸化性雰囲気に維持した。
安定化処理後のアーク炉灰の組成を表３に、改質灰の組成を表４に示す。なお、表中、「Ｍ−Ａｌ」は、アルミニウムメタル（金属メタル）である。また、本発明の範囲を満たさないものについては、数値に下線を引いて示す。

表４に示すように、実施例であるＮｏ．１〜４の改質灰は、窒化アルミニウムが１０質量％以下、スピネルを含めた酸化マグネシウムが１０質量％以下、カルシウムアルミネートが７０質量％以上であった。
また、回転式アーク炉を用いて一連の工程で処理することができたため、効率よく簡便に改質灰を得ることができた。

一方、比較例であるＮｏ．５〜７の改質灰は、以下の結果となった。
Ｎｏ．５は、アルミニウムメタル回収工程での加熱温度が下限値未満のため、カルシウムアルミネートが少なかった。Ｎｏ．６は、安定化処理工程での加熱温度が下限値未満のため、カルシウムアルミネートが少なかった。Ｎｏ．７は、改質工程での加熱温度が下限値未満のため、カルシウムアルミネートが少なかった。

以上、本発明に係る改質灰およびその製造方法について実施の形態および実施例を示して詳細に説明したが、本発明の趣旨は前記した内容に限定されることなく、その権利範囲は特許請求の範囲の記載に基づいて解釈しなければならない。なお、本発明の内容は、前記した記載に基づいて改変・変更等することができることはいうまでもない。

Ａ アーク炉（回転式アーク炉）
１ 炉体
２ａ 炭素電極（陰極）
２ｂ 炭素電極（陽極）
３ａ ガス供給口
３ｂ ガス排出口
３ｃ タップホール
４，４０ アーク炉灰
５ 溶湯
６ カルシウム源

Claims (4)

1. 窒化アルミニウムが１０質量％以下、スピネルを含めた酸化マグネシウムが１０質量％以下、カルシウムアルミネートが７０質量％以上であることを特徴とする改質灰。
2. 請求項１に記載の改質灰の製造方法であって、
   アルミニウムドロスを回転式アーク炉に装入して８５０℃以上に加熱した後、アルミニウムメタルを回収するアルミニウムメタル回収工程と、
   前記アルミニウムメタルを回収した後の残灰を回転式アーク炉で９５０℃以上に加熱して、前記残灰に安定化処理を施す安定化処理工程と、
   前記安定化処理を施した残灰にカルシウム源を加えて回転式アーク炉で１３６０℃以上に加熱して、カルシウムアルミネートを含有する改質灰とする改質工程と、
   を含むことを特徴とする改質灰の製造方法。
3. 前記カルシウム源として、酸化カルシウム、炭酸カルシウムおよび水酸化カルシウムから選択される一種以上を用いることを特徴とする請求項２に記載の改質灰の製造方法。
4. 前記安定化処理を施した残灰中のアルミニウムメタルが１０質量％以下であり、当該残灰の質量に対して、前記カルシウム源におけるＣａＯの質量が、０．５〜２．０倍であることを特徴とする請求項２または請求項３に記載の改質灰の製造方法。

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