JP2013112550A - ナトリウム供給装置及びナトリウム供給方法 - Google Patents

Abstract

【課題】窒化ガリウム（ＧａＮ）の結晶成長を促進するフラックスとして機能するナトリウムを低コストで精製し供給する装置及び方法を提供する。
【解決手段】原料である固体ナトリウムｓｌを収容すると共に、液体ナトリウムｍｌについて通過自在かつ前記固体ナトリウムｓｌに不可避的に含まれるナトリウム化合物については通過を阻止して除去するろ過機能を有するろ過容器１と、固体ナトリウムｓｌが溶融し、かつ、前記ナトリウム化合物が溶融しない温度に固体ナトリウムｓｌを加熱する加熱保温部１５と、ろ過機能に基づいてろ過容器１から流れ出た液体ナトリウムｍｌを坩堝Ｂに供給する供給手段と、ろ過容器１、加熱保温部１５及び供給手段を非酸化性雰囲気に保持するチャンバ１６とを具備する。
【選択図】図１

Description

本発明は、ナトリウム供給装置及びナトリウム供給方法に関する。

例えば下記特許文献１には、フラックス法を用いたIII族窒化物系化合物半導体の結晶成長装置が開示されている。この場合のフラックス法は、周知のようにナトリウム（Ｎａ）をフラックス（融剤）として用いるナトリウムフラックス法である。上記結晶成長装置は、段落００２４に記載されているように、純度が約４Ｎ（９９．９９％）の固体Ｎａ（原料ナトリウム）を蒸留することによって、つまり固体Ｎａを気化させる温度（例えば６５０°以上）まで加熱することによって６Ｎ（９９．９９９９％）以上の高純度まで精製し、この蒸留処理によって得られた液体ナトリウムをIII族窒化物系化合物の結晶成長に供するものである。

特開２００８−２５４９９９号公報

しかしながら、上記結晶成長装置は、固体ナトリウム（固体Ｎａ）を気化する温度まで加熱するものなので、固体ナトリウムの精製に多大のエネルギーを必要とすると共に、固体ナトリウムの精製に要する装置構成が複雑である。この結晶成長装置はあくまでも実験設備として考えられたものであり、固体ナトリウムの精製に要するランニングコストの観点、また固体ナトリウムの精製に要する初期コストの観点から、III族窒化物系化合物を製品として製造する製造設備に上記結晶成長装置を適用することは困難である。

本発明は、上述した事情に鑑みてなされたものであり、固体ナトリウムの精製に要するコストを従来よりも低減することを目的とする。

上記目的を達成するために、本発明では、ナトリウム供給装置に係る第１の解決手段として、原料である固体ナトリウムを収容すると共に、液体ナトリウムについて通過自在かつ前記固体ナトリウムに含まれるナトリウム化合物については除去する除去手段と、前記固体ナトリウムが溶融し、かつ、前記ナトリウム化合物が溶融しない温度に前記固体ナトリウムを加熱する加熱手段と、前記除去手段から流れ出た前記液体ナトリウムを外部容器に供給する供給手段と、前記除去手段、前記加熱手段及び供給手段を非酸化性雰囲気に保持するチャンバとを具備する、という手段を採用する。

本発明では、ナトリウム供給装置に係る第２の解決手段として、上記第１の解決手段において、前記供給手段は、前記液体ナトリウムについて通過自在かつナトリウム化合物については除去する機能を有する除去体を備える、という手段を採用する。

本発明では、ナトリウム供給装置に係る第３の解決手段として、液体ナトリウムを貯留すると共に前記液体ナトリウムを排出する排出口が設けられた貯留手段と、前記液体ナトリウムを前記貯留手段に投入する投入手段と、前記排出口に連通し、前記貯留手段から排出される前記液体ナトリウムを外部容器に供給する供給手段と、前記貯留手段に貯留される前記液体ナトリウムに含まれるナトリウム化合物を除去するコールドトラップと、前記貯留手段、前記投入手段、前記供給手段及び前記コールドトラップを非酸化性雰囲気に保持するチャンバとを具備する、という手段を採用する。

本発明では、ナトリウム供給装置に係る第４の解決手段として、上記第３の解決手段において、前記貯留手段は、前記液体ナトリウムを貯留すると共に当該液体ナトリウムを排出する第１の排出口及び前記液体ナトリウムを受け入れる第１の受入口が設けられた第１のタンクと、前記第１の排出口から流れ出た前記液体ナトリウムを貯留すると共に当該液体ナトリウムを排出する第２の排出口及び前記第１の排出口から流れ出た前記液体ナトリウムを受け入れる第２の受入口が設けられた第２のタンクとを有し、前記第１のタンク及び第２のタンクのいずれか一方に設けられた第３の排出口に前記供給手段が連通され、他方に設けられた第３の受入口を介して前記投入手段により前記液体ナトリウムが投入され、前記第２の排出口から排出された前記液体ナトリウムを前記第１の受入口に戻し、前記チャンバに保持される循環手段をさらに備え、前記コールドトラップは、該循環手段における前記液体ナトリウムの通過経路に設けられている、という手段を採用する。

本発明では、ナトリウム供給装置に係る第５の解決手段として、上記第４の解決手段において、前記第１のタンクは、前記第２のタンクよりも高い位置に配置され、前記第１のタンクから前記第２のタンクへは重力を用いて前記液体ナトリウムを流動させ、前記第２のタンクから前記第１のタンクへは前記循環手段において発生させた圧力を用いて前記液体ナトリウムを流動させる、という手段を採用する。

本発明では、ナトリウム供給装置に係る第６の解決手段として、上記第３の解決手段において、前記貯留手段は、前記液体ナトリウムを貯留すると共に当該液体ナトリウムを排出する第１の排出口、前記供給手段に連通して、前記液体ナトリウムを排出するもう一方の第２の排出口、前記液体ナトリウムを受け入れる第１の受入口及び前記投入手段から投入された前記液体ナトリウムを受け入れるもう一方の第２の受入口が設けられたタンクを有し、前記第１の排出口から排出された前記液体ナトリウムを前記第１の受入口に戻し、前記チャンバに保持される循環手段をさらに備え、前記コールドトラップは、該循環手段における前記液体ナトリウムの通過経路に設けられている、という手段を採用する。

本発明では、ナトリウム供給装置に係る第７の解決手段として、上記第４〜第６のいずれか１つの解決手段において、前記第１のタンク、第２のタンク及び前記タンクのうちのいずれかは、それぞれに設置された受入口と排出口とが対向する側部に配置されている、という手段を採用する。

本発明では、ナトリウム供給装置に係る第８の解決手段として、上記第１〜第７のいずれか１つの解決手段において、前記除去手段、前記除去体及び前記コールドトラップのうちのいずれかは、ナトリウムよりも酸化性の高い物質から形成されている、という手段を採用する。

本発明では、ナトリウム供給装置に係る第９の解決手段として、上記第１〜第８のいずれか１つの解決手段において、前記供給手段は、前記液体ナトリウムの通過流量を調節する制御弁を備え、前記外部容器の重量を計測する重量計測手段と、該重量計測手段の計測値に基づいて前記外部容器内に目標重量の前記液体ナトリウムが供給されるように前記制御弁を制御する供給制御手段とをさらに備える、という手段を採用する。

本発明では、ナトリウム供給方法に係る手段として、非酸化性雰囲気において、原料である固体ナトリウムが溶融し、かつ、当該固体ナトリウムに含まれるナトリウム化合物が溶融しない温度に前記固体ナトリウムを加熱する溶融工程と、前記非酸化性雰囲気において、液体ナトリウムを通過させる一方、前記ナトリウム化合物を除去する除去工程と、前記非酸化性雰囲気において、前記除去工程を経た前記液体ナトリウムを外部容器に供給する供給工程と、を具備する、という手段を採用する。

本発明によれば、処理として簡単なろ過によって固体ナトリウムに含まれるナトリウム化合物（固形物）を液体ナトリウムから除去するので、固体ナトリウムの精製に要するコスト（初期コスト及びランニングコスト）を従来よりも低減させることができる。

本発明の一実施形態に係るナトリウム供給装置Ａの全体構成図である。 本発明の一実施形態における受入タンク２の第１変形例を示す図である。 本発明の一実施形態における加熱手段の変形例を示す図である。 本発明の一実施形態における確認手段を示す図である。 本発明の一実施形態における押圧手段を示す図である。 本発明の一実施形態における受入タンク２の第２変形例を示す図である。

以下、図面を参照して、本発明の一実施形態について説明する。
本実施形態に係るナトリウム供給装置Ａは、図１に示すように、ろ過容器（除去手段）１、受入タンク２（第１のタンク）、供給タンク３（第２のタンク）、接続パイプ４、第１中間フィルタ５、第２中間フィルタ６、供給パイプ７、供給口フィルタ８、制御弁９、重量計１０、制御器１１、循環パイプ１２、循環ポンプ１３、コールドトラップ１４、加熱保温部１５（加熱手段）及びチャンバ１６を備える。なお、これら各構成要素のうち供給パイプ７、供給口フィルタ８、制御弁９、重量計１０及び制御器１１は、本実施形態における供給手段を構成する。

このナトリウム供給装置Ａは、原料である固体ナトリウムｓｌを加熱溶融させてナトリウム融液（以下、液体ナトリウムｍｌという。）とし、この液体ナトリウムｍｌを坩堝Ｂ（外部容器）に供給する装置である。この坩堝Ｂは、III族窒化物系化合物半導体の一種である窒化ガリウム（ＧａＮ）をナトリウムフラックス法に基づいて結晶成長させるための容器である。ナトリウムフラックス法に基づく窒化ガリウム（ＧａＮ）の生成方法については多数の公知文献が存在するので詳細な説明を省略するが、本ナトリウム供給装置Ａが坩堝Ｂに供給する液体ナトリウムｍｌは、坩堝Ｂ内における窒化ガリウム（ＧａＮ）の結晶成長を促進するフラックス（融剤）として機能する。

ろ過容器１は、所定量の固体ナトリウムｓｌ（原料）を収容すると共に、当該固体ナトリウムｓｌが溶解して得られる液体ナトリウムｍｌについて通過自在、かつ、固体ナトリウムｓｌに不可避的に含まれる酸化ナトリウム（Ｎａ_２Ｏ）等のナトリウム化合物（固形物）については通過を阻止して除去するろ過機能を有する。このろ過容器１は、受入タンク２の上部に設けられた原料受入口２ａ（第３の受入口）から受入タンク２内に収納され、フランジ部材等を用いることにより受入タンク２の内上部に密閉状態で収容される。

ここで、原料である固体ナトリウムｓｌは、金属材料メーカーが市場に供給している３Ｎ（９９．９％）程度の純度を有するナトリウム塊である。上述した特許文献１では、ナトリウムフラックス法を用いた窒化ガリウム（ＧａＮ）の結晶成長では６Ｎ以上の高純度の液体ナトリウムが必要であると主張しているが、本発明者による研究によれば、３Ｎ程度の純度でも十分に実用に耐え得る窒化ガリウム（ＧａＮ）の単結晶を生成することが可能であることが分かった。

しかしながら、特許文献１にも記載されているようにナトリウムは酸化性の高い金属であり、上記ナトリウム塊は、流通供給過程等において容易に酸素と化学反応を起こして表面にナトリウム化合物が生成される。このナトリウム化合物は、高品質な窒化ガリウム（ＧａＮ）の単結晶を得る上で大きな阻害要因であり、何らかの方法で除去する必要がある。本ナトリウム供給装置Ａでは、固体ナトリウムｓｌに含まれるナトリウム化合物（固形物）を除去するために、性能及び製造装置への適用性の点で機械的なフィルタリングである「ろ過」を採用する。

上記ろ過容器１は、例えば、ナトリウムに対して耐腐食性を有するＳＵＳ３０４、ＳＵＳ３０４Ｌ、ＳＵＳ３１６、ＳＵＳ３１６Ｌ等からなり、固形物であるナトリウム化合物の通過を阻止する所定径の透過孔（ろ孔）が多数かつ均等に形成されたメッシュ状のカゴである。また、ろ過容器１は、より好ましくは、上記耐腐食性の材料に代えて、ナトリウムよりも酸化性の高い物質、例えばジルコニウム、ハフニウム、チタン、バナジウム、ホウ素、珪素、アルミニウムあるいはセリウム等から形成される。このように酸化性の高い物質からろ過容器１を形成することにより、液体ナトリウムｍｌの内部に存在し得る微量な酸素を化学的に除去することができる。

このようなろ過容器１を収容する受入タンク２は、ステンレス等の金属からなる箱型容器（直方体形状）であり、後述する加熱保温部１５の作動によりろ過容器１内の固体ナトリウムｓｌが溶融してろ過容器１から下方に流れ出た（滴下した）液体ナトリウムｍｌを一時的に貯留する。この受入タンク２の底部には接続パイプ４の一端（上端）に接続された第１の排出口２ｂが設けられ、また側部には循環パイプ１２の一端（上端）に接続された第１の受入口２ｃが設けられている。このような受入タンク２は、一時的に貯留した液体ナトリウムｍｌを第１の排出口２ｂから接続パイプ４を介して供給タンク３に向けて排出する一方、循環パイプ１２から供給される液体ナトリウムｍｌを第１の受入口２ｃで受け入れる。

供給タンク３は、スタンレス等の金属からなる箱型容器（直方体形状）であり、接続パイプ４を介して上記第１の排出口２ｂから供給された液体ナトリウムｍｌを一時的に貯留する。この供給タンク３の上部には接続パイプ４の他端（下端）に接続された第２の受入口３ａが設けられ、また循環パイプ１２の他端（下端）に接続された第２の排出口３ｂと底部には制御弁９が接続された第３の排出口３ｃとが設けられている。このような供給タンク３は、一時的に貯留した液体ナトリウムｍｌを第３の排出口３ｃから制御弁９を介して供給パイプ７に向けて排出する一方、循環パイプ１２を介することにより受入タンク２に向けて液体ナトリウムｍｌを排出する。なお、受入タンク２は、供給タンク３よりも高い位置に配置されており、つまり、受入タンク２から供給タンク３へは重力を用いて液体ナトリウムｍｌを流動させている。

接続パイプ４は、図示するように上記受入タンク２の第１の排出口２ｂと供給タンク３の第２の受入口３ａとの間に、例えばフランジ結合方式等により着脱自在に挿入された配管である。第１中間フィルタ５は、受入タンク２における第１の排出口２ｂに設けられるろ体（除去体）であり、上述したろ過容器１と同様なろ過性能を有する。また、第１中間フィルタ５は、ろ過容器１と同様に、ナトリウムに対する耐腐食性材料あるいはナトリウムよりも酸化性の高い物質から形成されるメッシュ状部材である。

第２中間フィルタ６は、接続パイプ４内に設けられるろ体であり、上述したろ過容器１と同様なろ過性能を有する。また、この第２中間フィルタ６も、ろ過容器１及び第１中間フィルタ５と同様に、ナトリウムに対する耐腐食性材料あるいはナトリウムよりも酸化性の高い物質から形成されるメッシュ状部材である。

供給パイプ７は、一端（上端）が制御弁９に接続された配管であり、供給口７ａ（下端）に供給口フィルタ８が取り付けられている。この供給パイプ７は、供給口７ａから坩堝Ｂに向けて液体ナトリウムｍｌを供給する。供給口フィルタ８は、上記供給口７ａに設けられたろ体であり、上述したろ過容器１と同様なろ過性能を有する。また、供給口フィルタ８は、上述したろ過容器１、第１中間フィルタ５及び第２中間フィルタ６と同様に、ナトリウムに対する耐腐食性材料あるいはナトリウムよりも酸化性の高い物質から形成される。

制御弁９は、上述したように第３の排出口３ｃと供給パイプ７との間に介装された電磁弁である。この制御弁９は、制御器１１から入力される制御信号に基づいて開口度を可変設定することにより、供給タンク３から供給パイプ７に排出される液体ナトリウムｍｌの流量、つまり供給パイプ７から坩堝Ｂに供給される液体ナトリウムｍｌの流量を調整する。重量計１０は、坩堝Ｂ及び当該坩堝Ｂに供給された液体ナトリウムｍｌの重量を計測する計測器であり、計測値を制御器１１に出力する。制御器１１は、上記重量計１０の計測値に基づいて制御弁９を制御することによって、坩堝Ｂに供給する液体ナトリウムｍｌの重量を所望の目標値に調整する。

循環パイプ１２は、供給タンク３における第２の排出口３ｂと受入タンク２における第１の受入口２ｃとの間に設けられた配管であり、液体ナトリウムｍｌを供給タンク３から受入タンク２に向けて戻すためのものである。循環ポンプ１３は、図示するように上記循環パイプ１２において供給タンク３側に設けられており、上記第２の排出口３ｂから所定量の液体ナトリウムｍｌを払い出すポンプである。この循環ポンプ１３が作動することにより、供給タンク３から払い出された液体ナトリウムｍｌが受入タンク２に強制的に戻され、この結果として受入タンク２と供給タンク３との間での液体ナトリウムｍｌの循環が実現される。つまり、供給タンク３から受入タンク２へは循環ポンプ１３において発生させた圧力を用いて液体ナトリウムｍｌを流動させている。

コールドトラップ１４は、上記循環パイプ１２において受入タンク２側（循環ポンプ１３の吐出口側）に設けられており、液体ナトリウムｍｌと当該液体ナトリウムｍｌ中に存在し得る不純物との温度に応じた溶解度の差を利用して不純物を除去するものである。コールドトラップ１４における液体ナトリウムｍｌの温度調節方法（冷却方法）は、安全性を考慮してナトリウムに対する反応性が低い冷媒（液体、ガスの何れでも可）が最も望ましいが、この冷媒は密封性を十分に確保できるのであれば、空気等を用いてもよい。

加熱保温部１５は、図示するように受入タンク２、供給タンク３、接続パイプ４、供給パイプ７、制御弁９、循環パイプ１２、循環ポンプ１３及びコールドトラップ１４に設けられている。この加熱保温部１５は、これら構成要素を外側から加熱・保温することにより、受入タンク２に収容されたろ過容器１内の固体ナトリウムｓｌを加熱溶解させて液体ナトリウムｍｌとすると共に、供給タンク３、接続パイプ４、供給パイプ７、制御弁９、循環パイプ１２、循環ポンプ１３及びコールドトラップ１４内を通過する液体ナトリウムｍｌを液体状態に維持する。このような加熱保温部１５は、例えば電気ヒーターと保温ジャケットとから構成されている。

ここで、ナトリウム（固体ナトリウムｓｌ）の融点は周知のように約９８℃である。これに対して、固体ナトリウムｓｌに含まれるナトリウム化合物、例えば酸化ナトリウム（Ｎａ_２Ｏ）の融点は１１３２℃である。加熱保温部１５は、固体ナトリウムｓｌが溶融して液体ナトリウムｍｌとなる一方、酸化ナトリウム（Ｎａ_２Ｏ）等のナトリウム化合物が溶融しない所定温度（設定温度）、つまり９８℃以上から１１３２℃未満となるように固体ナトリウムｓｌ及び液体ナトリウムｍｌを加熱・保温する。このような加熱保温部１５の設定温度としては、エネルギー効率の観点から、固体ナトリウムｓｌの融点に近い温度が好ましく、例えば１００度〜３００度である。

チャンバ１６は、上述したろ過容器１、受入タンク２、供給タンク３、接続パイプ４、第１中間フィルタ５、第２中間フィルタ６、供給パイプ７、供給口フィルタ８、制御弁９、重量計１０、制御器１１、循環パイプ１２、循環ポンプ１３、コールドトラップ１４及び加熱保温部１５を非酸化性雰囲気（例えば不活性ガス雰囲気）に保持する密閉容器である。なお図示していないが、このようなチャンバ１６には、内部を非酸化性雰囲気に保持したまま固体ナトリウムｓｌの外部からの搬入及び液体ナトリウムｍｌが収容された坩堝Ｂの外部への搬出を可能と搬送機能が設けられている。

次に、このように構成された本ナトリウム供給装置Ａの動作について詳しく説明する。

本ナトリウム供給装置Ａでは、加熱保温部１５（加熱手段）が作動することによってろ過容器１内に収容された固体ナトリウムｓｌが選択的に溶融する。すなわち、加熱保温部１５の設定温度は、固体ナトリウムｓｌが溶融するが、当該固体ナトリウムｓｌに不可避的に含まれるナトリウム化合物が溶融しない温度（例えば１００〜３００度）に設定されているので、加熱保温部１５による加熱によって固体ナトリウムｓｌは溶融するものの、ナトリウム化合物は溶融せず固体のままである。

したがって、ろ過容器１のろ過機能によって、液体ナトリウムｍｌのみがろ過容器１の透過孔を選択的に通過して受入タンク２内に流れ出て（滴下し）、一方、ナトリウム化合物は、ろ過容器１の透過孔を通過することなくろ過容器１内に捕集される。

また、ろ過容器１がナトリウムよりも酸化性の高い物質（例えばジルコニウム、ハフニウム、チタン、バナジウム、ホウ素、珪素、アルミニウムあるいはセリウム等）から形成されている場合、液体ナトリウムｍｌの内部に存在し得る微量な酸素は、ナトリウム（液体ナトリウムｍｌ）ではなく、ろ過容器１と優先的に化学反応するので、液体ナトリウムｍｌから除去される。

このようにしてろ過容器１から滴下した液体ナトリウムｍｌは、受入タンク２内に一時的に貯留され、第１の排出口２ｂから第１中間フィルタ５、また接続パイプ４内の第２中間フィルタ６を通過し、第２の受入口３ａを介して供給タンク３に供給される。ナトリウム化合物は、初段フィルタとして機能するろ過容器１によって実質的に問題のないレベルまで除去されるが、上述した受入タンク２から供給タンク３への液体ナトリウムｍｌの供給過程において、液体ナトリウムｍｌに微量だけ含まれる可能性のあるナトリウム化合物は、第１中間フィルタ５及び第２中間フィルタ６によってさらに除去される。

そして、供給タンク３に供給された液体ナトリウムｍｌは、受入タンク２に一時的に貯留されるが、その一部は、循環ポンプ１３によって第２の排出口３ｂから払い出され、循環パイプ１２を経由して受入タンク２に戻される。すなわち、受入タンク２から供給タンク３に供給される液体ナトリウムｍｌは、受入タンク２と供給タンク３との間を循環移動しつつ、最終的に第３の排出口３ｃから制御弁９を経由して接続パイプ４に供給される。なお、循環パイプ１２に含まれる可能性のあるナトリウム化合物（固形物）以外の不純物は、循環パイプ１２の途中に設けられたコールドトラップ１４によって確実に除去される。

また、供給タンク３から接続パイプ４に供給された液体ナトリウムｍｌは、接続パイプ４から坩堝Ｂに順次供給される。この際に、液体ナトリウムｍｌは、供給口フィルタ８を通過することによって、ろ過容器１、第１中間フィルタ５及び第２中間フィルタ６によって除去されなかったナトリウム化合物、また液体ナトリウムｍｌの通過経路で液体ナトリウムｍｌに混じり込む可能性のある固形物が確実に除去される。

さらに、供給タンク３から接続パイプ４を経由して坩堝Ｂに供給される際に、液体ナトリウムｍｌは、制御弁９を通過して流量調節を受ける。すなわち、重量計１０は、液体ナトリウムｍｌが坩堝Ｂに順次供給されることによって増大する坩堝Ｂ（当該坩堝Ｂに収容された液体ナトリウムｍｌをも含む）の重量を計測し、その計測値を制御器１１に順次出力し、一方、制御器１１は、上記計測値が予め設定された目標重量になると、制御弁９を開状態から閉状態に状態変化させる。この結果、坩堝Ｂには目標重量に対応する液体ナトリウムｍｌが収容される。

ここで、制御器１１は、例えば重量計１０から入力される計測値が所定の設定重量（＜目標重量）に到達すると制御弁９の開度を段階的に小さくし、さらに計測値が目標重量になると制御弁９を完全に閉状態にすることにより、目標重量に対応する液体ナトリウムｍｌをより正確に坩堝Ｂに収容させる。

このような本実施形態によれば、加熱保温部１５（加熱手段）によって、固体ナトリウムｓｌが溶融し、かつ、ナトリウム化合物が溶融しない温度にろ過容器１内の固体ナトリウムｓｌを加熱することにより、ろ過容器１のろ過機能によって固形物であるナトリウム化合物を液体ナトリウムｍｌから選択的に除去することができる。したがって、本実施形態によれば、固体ナトリウムの精製に要するコスト（初期コスト及びランニングコスト）を従来よりも大幅に低減させることができる。

また、本実施形態によれば、ろ過容器１に加えて、第１中間フィルタ５、第２中間フィルタ６、供給口フィルタ８及び１４コールドトラップを使用して、液体ナトリウムｍｌに混入する可能性があるナトリウム化合物やこれ以外の不純物を除去するので、液体ナトリウムｍｌの純度を向上させることができる。

また、本実施形態によれば、ろ過容器１、第１中間フィルタ５、第２中間フィルタ６、供給口フィルタ８及び１４コールドトラップをナトリウムよりも酸化性の高い物質から形成されることによって、液体ナトリウムｍｌに混入する酸素をより確実に除去することができる。

さらに、本実施形態によれば、制御器１１が重量計１０の計測値に基づいて制御弁９の開度を調節するので、目標重量に対応する液体ナトリウムｍｌを坩堝Ｂに確実に供給することができる。

以上、本発明の実施形態について説明したが、本発明は上記実施形態に限定されることなく、例えば以下のような変形が考えられる。
（１）上記実施形態では、ろ過容器１、第１中間フィルタ５、第２中間フィルタ６及び供給口フィルタ８を設けたが、本発明はこれに限定されない。固体ナトリウムｓｌが溶融した液体ナトリウムｍｌに混じり込むナトリウム化合物は、初段のろ過容器１によって実質的に問題のないレベルまで除去することが可能である。したがって、ろ過容器１の後段に位置する第１中間フィルタ５、第２中間フィルタ６及び供給口フィルタ８を省略してもよい。なお、後段の第１中間フィルタ５、第２中間フィルタ６及び供給口フィルタ８のうち最も需要なものは、初段のろ過容器１で除去できなかったナトリウム化合物及び液体ナトリウムｍｌの通過経路で混じり込む可能性のある固形物を除去する観点から、最終段に設けられた供給口フィルタ８である。

（２）上記実施形態では、ろ過容器１、第１中間フィルタ５、第２中間フィルタ６及び供給口フィルタ８のろ過性能を何れも同等としたが、本発明はこれに限定されない。液体ナトリウムｍｌの通過経路においてより下流側に位置するフィルタのろ過性能を高くしてもよい。例えばろ過容器１、第１中間フィルタ５、第２中間フィルタ６、供給口フィルタ８の順で透過孔（ろ孔）の径を順次小さくすることにより、上記下流側に位置するフィルタのろ過性能を順次高くすることができる。このように各フィルタのろ過性能を設定することにより、ナトリウム化合物をより確実かつ精度良く除去することが可能である。

（３）上記実施形態では、ナトリウム化合物（固形物）以外の不純物を除去するためにコールドトラップ１４を設けたが、本発明はこれに限定されない。コールドトラップ１４は、固体ナトリウムｓｌに初期的に含まれる不純物の量等に応じて適宜設ければよい。

また、上記実施形態では、ろ過容器１、第１中間フィルタ５、第２中間フィルタ６、供給口フィルタ８及びコールドトラップ１４の５つを備えているが、ろ過容器１、第１中間フィルタ５、第２中間フィルタ６及び供給口フィルタ８を省略して、コールドトラップ１４のみを用いて液体ナトリウムｍｌに含まれるナトリウム化合物を除去するようにしてもよい。このような場合には、ろ過容器１を介さずに原料受入口２ａから液体ナトリウムｍｌを投入する投入手段によって受入タンク２に液体ナトリウムｍｌを投入する。

（４）上記実施形態では、受入タンク２を底部に第１の排出口２ｂを設けたが、本発明はこれに限定されない。例えば図２に示すように、第１の排出口２ｂが第１の受入口２ｃに対向する側部に設けられた受入タンク２Ａを採用してもよい。このような受入タンク２Ａによれば、第１の受入口２ｃに戻された液体ナトリウムｍｌに含まれたナトリウム化合物を受入タンク２Ａの底部に沈殿させることができるので、上記実施形態の受入タンク２よりもナトリウム化合物（固形物）の除去性能を向上させることができる。また、同様の理由によって、第２の排出口３ｂ及び第３の排出口３ｃのうちの少なくとも１つが第２の受入口３ａに対向する側部に設けられた供給タンク３を採用してもよい。

（５）上記実施形態では、ろ過容器１内の固体ナトリウムｓｌを溶融させる一方、当該固体ナトリウムｓｌに含まれるナトリウム化合物を溶融させない温度に固体ナトリウムｓｌを加熱する加熱手段として加熱保温部１５を採用したが、本発明はこれに限定されない。例えば図３（ａ）に示すように、所定温度に加熱したアルゴン（Ａｒ）ガス等の不活性ガスを受入タンク２の上部に設けたガス噴出口２ｄからろ過容器１内の固体ナトリウムｓｌに上方から吹き付けるガス噴出部１７Ａを加熱手段としてもよい。なお、この場合、上記不活性ガスを受入タンク２に設けたガス回収口２ｅから受入タンク２外に回収するガス回収部１７Ｂを設けることが好ましい。

（６）また、例えば図３（ｂ）に示すように、ろ過容器１に巻回された電気ヒータ１７Ｃ（例えばニクロム線）にヒータ電源１７Ｄから加熱用電流を供給する加熱手段を採用してもよい。このような加熱手段では、ろ過容器１内の固体ナトリウムｓｌが電気ヒータ１７Ｃの発熱によってろ過容器１と共に加熱される。

（７）また、例えば図３（ｃ）に示すように、先端部がろ過容器１の底部に接触する第１の電極１７Ｅと、先端部がろ過容器１の上部に接触する第２の電極１７Ｆと、これら第１、第２の電極１７Ｅ，１７Ｆ間に加熱用電流を供給する加熱用電源１７Ｇとを加熱手段として採用してもよい。このような加熱手段では、加熱用電流によってろ過容器１が発熱し、この発熱によってろ過容器１内の固体ナトリウムｓｌが加熱溶融する。なお、この場合には、ろ過容器１に直接通電するので、ろ過容器１を受入タンク２から電気的に絶縁するために、ゴムパッキン等の絶縁材を介してろ過容器１を受入タンク２に取り付けることが好ましい。

（８）さらに、例えば図３（ｄ）に示すように、先端部が固体ナトリウムｓｌにそれぞれ接触する第３、第４の電極１７Ｈ，１７Ｉを設け、これら第３、第４の電極１７Ｈ，１７Ｉ間に加熱用電源１７Ｇから加熱用電流を供給する加熱手段を採用してもよい。この場合には、第３の電極１７Ｈと第４の電極１７Ｉとの間に加熱用電流が専ら流れるので、上述した絶縁材は不要である。

（９）例えば図４に示すような固体ナトリウムｓｌの溶融状態を確認するための確認手段をさらに設けてもよい。すなわち、図４（ａ）に示すように、受入タンク２の上部からろ過容器１内の固体ナトリウムｓｌに対して進退自在に設けた確認棒１８Ａを確認手段として採用してもよい。このような確認手段によれば、作業者が確認棒１８Ａを固体ナトリウムｓｌに向けて前進させた際の感触によって固体ナトリウムｓｌの溶融状態を確認することが可能である。なお、この場合、確認棒１８Ａと受入タンク２との摺動部分にシール部材１８Ｂを設けて受入タンク２の密閉性を確保することが好ましい。

（１０）また、例えば図４（ｂ）に示すように、ろ過容器１内に収容される固体ナトリウムｓｌが目視可能なように受入タンク２に設けられたのぞき窓１８Ｃを確認手段として採用してもよい。また、このようなのぞき窓１８Ｃの変形例として、例えば図４（ｃ）に示すように、ろ過容器１を上方から視認可能なように受入タンク２に設けると共にろ過容器１の上方に反射鏡１８Ｄを設け、当該反射鏡１８Ｄに写るろ過容器１内の固体ナトリウムｓｌの映像に基づいて固体ナトリウムｓｌの溶融状態を確認してもよい。また、図４（ｃ）に示すように、上述した反射鏡１８Ｄに代えて、ろ過容器１内の固体ナトリウムｓｌを撮像する監視カメラ１８Ｅと当該監視カメラ１８Ｅが撮像した映像を表示する表示部１８Ｆとを設け、当該表示部１８Ｆに表示される固体ナトリウムｓｌの映像に基づいて固体ナトリウムｓｌの溶融状態を確認してもよい。

（１１）上記実施形態では、加熱保温部１５による固体ナトリウムｓｌを単純に加熱することによって液体ナトリウムｍｌからナトリウム化合物をろ過する、つまりろ過容器１内の液体ナトリウムｍｌを自重によってろ過容器１の複数の透過孔（ろ孔）を通過させて下方に滴下させることによってナトリウム化合物をろ過するが、本発明はこれに限定されない。例えば図５に示すように、液体ナトリウムｍｌがろ過容器１の透過孔（ろ孔）を透過し易くするために、ろ過容器１内の液体ナトリウムｍｌを押圧する押圧手段を備えてもよい。

すなわち、図５（ａ）に示すように、上述した確認棒１８Ａの先端部に平板を水平状態に取り付けた押圧具１９Ａを押圧手段として採用してもよい。このような押圧具１９Ａによれば、作業者が確認棒１８Ａを操作することによって上記平板でろ過容器１内の液体ナトリウムｍｌを押圧するので、液体ナトリウムｍｌをろ過容器１の透過孔（ろ孔）を強制的に通過させて滴下させることができる。

（１２）また、図５（ｂ）に示すように、上述したガス噴出部１７Ａを押圧手段として採用してもよい。このようなガス噴出部１７Ａ（押圧手段）によれば、ろ過容器１内の液体ナトリウムｍｌに上方から所定の流速で不活性ガスを吹き付けることにより液体ナトリウムｍｌを下方に押圧する。なお、この場合には、ろ過容器１の上部領域に被膜等を施すことにより閉塞部（透過孔が目詰まり状態の部分）を形成し、不活性ガスの押圧力を液体ナトリウムｍｌに効果的に作用させることが好ましい。

（１３）上記実施形態では、底部が平坦な受入タンク２を採用したが、本発明はこれに限定されない。例えば図６に示すように、底部が第１の排出口２ｂに向けて緩やかに傾斜した形状（漏斗形状）の受入タンク２Ｂを採用してもよい。このような受入タンク２Ｂを採用することにより、ナトリウム化合物を受入タンク２Ｂの底部に沈殿させるのではなく、ナトリウム化合物を第１の排出口２ｂから積極的に排出して後段のフィルタ等によって除去することができる。なお、この場合には、第１の排出口２ｂを第１の受入口２ｃからできるだけ離すことが好ましい。

（１４）上記実施形態では、本実施形態における第１のタンクである受入タンク２に液体ナトリウムｍｌを投入し、第２のタンクである供給タンク３から液体ナトリウムｍｌを坩堝Ｂに供給したが、本発明はこれに限定されない。例えば、第１のタンクを供給タンク３と擦ると共に、第２のタンクを受入タンク２とするようにしてもよい。つまり、第２のタンクである受入タンク２に液体ナトリウムｍｌを投入し、受入タンク２から第１のタンクである供給タンク３にコールドトラップ１４を通過させた液体ナトリウムｍｌを供給する。そして、コールドトラップ１４によってナトリウム化合物が除去された液体ナトリウムｍｌを供給タンク３から坩堝Ｂに供給する。この結果、コールドトラップ１４を通過した液体ナトリウムｍｌを坩堝Ｂに供給できるので、坩堝Ｂに供給される液体ナトリウムｍｌに混じり込むナトリウム化合物をより低減させることが可能になる。

（１５）上記実施形態では、受入タンク２と供給タンク３との２つのタンクにより本実施形態における貯留手段を構成したが、液体ナトリウムｍｌを貯留するタンクを１つにしてもよい。例えば、１つにしたタンクには、液体ナトリウムｍｌを排出する第１の排出口と、制御弁９が接続され、坩堝Ｂに液体ナトリウムｍｌを排出するもう一方の第２の排出口と、液体ナトリウムｍｌを受け入れる第１の受入口と、ろ過容器１または投入手段によって投入された液体ナトリウムｍｌを受け入れるもう一方の第２の受入口とを設ける。そして、第１の排出口と第１の受入口とを循環パイプにより接続し、循環ポンプ（電磁ポンプや機械式ポンプ）によって第１の排出口から排出された液体ナトリウムｍｌを第１の受入口に戻す。そして、コールドトラップ１４を上記循環パイプ１２において循環ポンプ１３の後段に設けることにより、コールドトラップ１４を用いて液体ナトリウムｍｌに含まれるナトリウム化合物を除去するようする。

なお、タンクにおいて、第１の排出口及び第２の排出口のうちの少なくとも１つが第１の受入口及び第２の受入口のうちの少なくとも１つに対向する側部に設けられるようにしてもよい。また、本発明では、受入タンク２（第１のタンク）、供給タンク３（第２のタンク）及び上記タンクのうちのいずれかが、それぞれに設置された受入口と排出口とが対向する側部に配置されているようになっていてもよい。

（１６）上記実施形態において、コールドトラップ１４は、ナトリウムに対する耐腐食性材料あるいはナトリウムよりも酸化性の高い物質から形成されていてもよい。また、本発明では、ろ過容器１、第１中間フィルタ５、第２中間フィルタ６及び供給口フィルタ８及びコールドトラップ１４のうちのいずれかが、ナトリウムよりも酸化性の高い物質から形成されているようにしてもよい。

Ａ…ナトリウム供給装置、Ｂ…坩堝、１…ろ過容器（除去手段）、２，２Ａ，２Ｂ…受入タンク（第１のタンク）、２ａ…原料受入口（第３の受入口）、２ｂ…第１の排出口、２ｃ…第１の受入口、２ｄ…ガス噴出口、２ｅ…ガス回収口、３…供給タンク（第２のタンク）、３ａ…第２の受入口、３ｂ…第２の排出口、３ｃ…第３の排出口、４…接続パイプ、５…第１中間フィルタ、６…第２中間フィルタ、７…供給パイプ、８…供給口フィルタ、９…制御弁、１０…重量計、１１…制御器、１２…循環パイプ、１３…循環ポンプ、１４…コールドトラップ、１５…加熱保温部（加熱手段）、１６…チャンバ、１７Ａ…ガス噴出部、１７Ｂ…ガス回収部、１７Ｃ…電気ヒータ、１７Ｄ…ヒータ電源、１７Ｅ…第１の電極、１７Ｆ…第２の電極、１７Ｇ…加熱用電源、１７Ｈ…第３の電極、１７Ｉ…第４の電極、１８Ａ…確認棒、１８Ｂ…シール部材、１８Ｃ…のぞき窓、１８Ｄ…反射鏡、１８Ｅ…監視カメラ、１８Ｆ…表示部、１９Ａ…押圧具、ｓｌ…固体ナトリウム、ｍｌ…液体ナトリウム

Claims (10)

1. 原料である固体ナトリウムを収容すると共に、液体ナトリウムについて通過自在かつ前記固体ナトリウムに含まれるナトリウム化合物については除去する除去手段と、
   前記固体ナトリウムが溶融し、かつ、前記ナトリウム化合物が溶融しない温度に前記固体ナトリウムを加熱する加熱手段と、
   前記除去手段から流れ出た前記液体ナトリウムを外部容器に供給する供給手段と、
   前記除去手段、前記加熱手段及び供給手段を非酸化性雰囲気に保持するチャンバと
   を具備することを特徴とするナトリウム供給装置。
2. 前記供給手段は、前記液体ナトリウムについて通過自在かつナトリウム化合物については除去する機能を有する除去体を備えることを特徴とする請求項１に記載のナトリウム供給装置。
3. 液体ナトリウムを貯留すると共に前記液体ナトリウムを排出する排出口が設けられた貯留手段と、
   前記液体ナトリウムを前記貯留手段に投入する投入手段と、
   前記排出口に連通し、前記貯留手段から排出される前記液体ナトリウムを外部容器に供給する供給手段と、
   前記貯留手段に貯留される前記液体ナトリウムに含まれるナトリウム化合物を除去するコールドトラップと、
   前記貯留手段、前記投入手段、前記供給手段及び前記コールドトラップを非酸化性雰囲気に保持するチャンバと
   を具備することを特徴とするナトリウム供給装置。
4. 前記貯留手段は、前記液体ナトリウムを貯留すると共に当該液体ナトリウムを排出する第１の排出口及び前記液体ナトリウムを受け入れる第１の受入口が設けられた第１のタンクと、前記第１の排出口から流れ出た前記液体ナトリウムを貯留すると共に当該液体ナトリウムを排出する第２の排出口及び前記第１の排出口から流れ出た前記液体ナトリウムを受け入れる第２の受入口が設けられた第２のタンクとを有し、前記第１のタンク及び第２のタンクのいずれか一方に設けられた第３の排出口に前記供給手段が連通され、他方に設けられた第３の受入口を介して前記投入手段により前記液体ナトリウムが投入され、
   前記第２の排出口から排出された前記液体ナトリウムを前記第１の受入口に戻し、前記チャンバに保持される循環手段をさらに備え、
   前記コールドトラップは、該循環手段における前記液体ナトリウムの通過経路に設けられていることを特徴とする請求項３に記載のナトリウム供給装置。
5. 前記第１のタンクは、前記第２のタンクよりも高い位置に配置され、
   前記第１のタンクから前記第２のタンクへは重力を用いて前記液体ナトリウムを流動させ、
   前記第２のタンクから前記第１のタンクへは前記循環手段において発生させた圧力を用いて前記液体ナトリウムを流動させることを特徴とする請求項４に記載のナトリウム供給装置。
6. 前記貯留手段は、前記液体ナトリウムを貯留すると共に当該液体ナトリウムを排出する第１の排出口、前記供給手段に連通して、前記液体ナトリウムを排出するもう一方の第２の排出口、前記液体ナトリウムを受け入れる第１の受入口及び前記投入手段から投入された前記液体ナトリウムを受け入れるもう一方の第２の受入口が設けられたタンクを有し、
   前記第１の排出口から排出された前記液体ナトリウムを前記第１の受入口に戻し、前記チャンバに保持される循環手段をさらに備え、
   前記コールドトラップは、該循環手段における前記液体ナトリウムの通過経路に設けられていることを特徴とする請求項３に記載のナトリウム供給装置。
7. 前記第１のタンク、第２のタンク及び前記タンクのいずれかは、それぞれに設置された受入口と排出口とが対向する側部に配置されていることを特徴とする請求項４〜６のいずれか一項に記載のナトリウム供給装置。
8. 前記除去手段、前記除去体及び前記コールドトラップのうちのいずれかは、ナトリウムよりも酸化性の高い物質から形成されていることを特徴とする請求項１〜７のいずれか一項に記載のナトリウム供給装置。
9. 前記供給手段は、前記液体ナトリウムの通過流量を調節する制御弁を備え、
   前記外部容器の重量を計測する重量計と、
   該重量計の計測値に基づいて前記外部容器内に目標重量の前記液体ナトリウムが供給されるように前記制御弁を制御する制御器と
   をさらに備えることを特徴とする請求項１〜８のいずれか一項に記載のナトリウム供給装置。
10. 非酸化性雰囲気において、原料である固体ナトリウムが溶融し、かつ、当該固体ナトリウムに含まれるナトリウム化合物が溶融しない温度に前記固体ナトリウムを加熱する溶融工程と、
    前記非酸化性雰囲気において、液体ナトリウムを通過させる一方、前記ナトリウム化合物を除去する除去工程と、
    前記非酸化性雰囲気において、前記除去工程を経た前記液体ナトリウムを外部容器に供給する供給工程と、
    を具備することを特徴とするナトリウム供給方法。

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