JP2013108818A

JP2013108818A - 放射性廃液処理方法及び処理システム

Info

Publication number: JP2013108818A
Application number: JP2011253410A
Authority: JP
Inventors: Mamoru Kamoshita; 守鴨志田; Yuko Hino; 祐子日野; Takashi Asano; 浅野　　隆
Original assignee: Hitachi GE Nuclear Energy Ltd
Current assignee: Hitachi GE Nuclear Energy Ltd
Priority date: 2011-11-21
Filing date: 2011-11-21
Publication date: 2013-06-06

Abstract

【課題】本発明の目的は、高濃度の塩を含む放射性廃液について、廃棄物の種類や発生量の増加を防止しつつ、ストロンチウム等の目的の放射性核種を除去する方法を提供することにある。
【解決手段】本発明においては、塩分を含む放射性廃液から放射性核種を分離する方法において、廃液のｐＨを溶存する主要なイオンが沈殿しない弱アルカリに調整した後、ろ過及び吸着法で放射性核種を分離し、その後の廃液を濃縮する。
【選択図】図１

Description

本発明は、海水や地下水などに由来する塩分を含む放射性廃液から、放射性ストロンチウムを分離する放射性廃液処理方法及び処理システムに関する。

海水等の高濃度の塩を含む水溶液から放射性ストロンチウムを分離する方法としては、例えば特許文献１に記載されているような無機系材料（ペロブスカイト型化合物）を用いた選択吸着法が挙げられる。

この特許文献１の手法では、共存イオンの影響は特に論じられていないが、実際には、高濃度の塩を含む放射性廃液から目的の放射性核種を除去する場合、化学性質が類似した共存イオンの影響を大きく受ける。

例えば、海水あるいは地下水に由来する塩分を含む放射性廃液から放射性核種であるストロンチウムを吸着法により除去する場合、ストロンチウムに化学性質が類似した共存イオン（海水あるいは地下水に由来する塩分であるマグネシウムやカルシウム）がストロンチウムの吸着を妨害するために除去率が低下し、吸着材を頻繁に交換する必要が生じる。

これらを防止するには、吸着操作の前に海水あるいは地下水に由来する塩分であるカルシウムやマグネシウムを沈殿法などで粗分離し、溶存する濃度を低減することが効果的と考えられる。

特開２００５−２３０６６４号公報

然るに、吸着操作の前にカルシウムやマグネシウムを沈殿分離する場合、その沈殿には同じアルカリ土類である放射性ストロンチウムの一部も同伴する。またその一方で、同伴しなかったストロンチウムが液中に残存する。なお液中のストロンチウムは、後段の処理である吸着法で除去することができる。

このことは、吸着操作の前にカルシウムやマグネシウムを沈殿分離すると、放射性ストロンチウムが沈殿物（スラッジ）と吸着材とに分布し、この何れも放射性廃棄物として取り扱う必要があることから、二次廃棄物の種類を増やす結果になることを意味している。かつ場合によっては、廃棄物の総量が増えることも懸念される。

以上のことから、本発明においては、高濃度の塩を含む放射性廃液について、廃棄物の種類や発生量の増加を防止しつつ、ストロンチウム等の目的の放射性核種を除去することができる放射性廃液処理方法及び処理システムを提供することを目的とする。

以上のことから本発明においては、塩分を含む放射性廃液から放射性核種を分離する方法において、廃液のｐＨを弱アルカリに調整した後、吸着法で放射性核種を分離し、その後に廃液を濃縮することを特徴とする。

また、廃液のｐＨを９ないし１０の範囲の弱アルカリとする。

また、廃液のｐＨを弱アルカリに調整し、ろ過した後、吸着法で放射性核種を分離する。

また、ｐＨ調整後のろ過が限外ろ過、吸着法がチタン酸塩による吸着、廃液の濃縮が逆浸透膜による濃縮であることを特徴とする。

以上のことから本発明においては、塩分を含む放射性廃液のｐＨを弱アルカリ性に調整するｐＨ調整槽と、ｐＨ調整後の廃液から放射性核種を吸着する吸着塔と、吸着後の廃液を濃縮する逆浸透膜モジュールからなる。

また、ｐＨ調整槽内の廃液のｐＨを９ないし１０の範囲の弱アルカリとする。

また、ｐＨ調整槽と吸着の間に、廃液をろ過し微粒子や遷移金属のコロイドを除去するろ過装置を備える。

また、ろ過装置は限外ろ過、前記吸着装置はチタン酸塩による吸着、前記逆浸透膜モジュールは逆浸透膜による濃縮である。

本発明によれば、放射性廃棄物の種類や発生量の増加を防止しつつ、放射性ストロンチウムを高効率で分離することができる。

本発明に係る放射性廃液処理システムを示す図。放射性廃液のｐＨと水酸化マグネシウム等の沈殿の関係を示す特性図。放射性廃液のｐＨとストロンチウムの吸着容量の関係を示す図。

以下に本発明の実施例について図面をもとに説明する。

図１は本発明の放射性廃液処理システムを示している。本発明では、海水や地下水などに由来する塩分（カルシウムやマグネシウム）を含む放射性廃液をｐＨ調整、吸着、濃縮の各工程を経て処理する。

第１の工程であるｐＨ調整工程では、ｐＨ調整槽１に海水や地下水などに由来する塩分を含む放射性廃液７と、例えば水酸化ナトリウム８を投入して、放射性廃液のｐＨを弱アルカリ（９ないし１０）に調整する。ｐＨ調整された放射性廃液７ａは、次の吸着工程で処理されるが、その前にろ過処理するのが有効である。ろ過装置２では、廃液中に含まれる微粒子と放射性遷移金属等のコロイドを分離する。ここでは限外ろ過膜を用いた全量ろ過、あるいはクロスフローろ過が適用可能である。

ろ過後の放射性廃液７ｂは、一旦中間槽３に集められ、ここから所定流量で吸着塔４に送られる。第２の工程である吸着工程では、吸着塔４にチタン酸ナトリウムを充填している。また中間槽３から吸着塔４に送られる放射性廃液７ｃの流量は、望ましくは、毎時１０ベッドボリューム程度の流量で供給するのが適切である。吸着工程において、放射性廃液７ｃ中のストロンチウムが分離される。

吸着塔４でストロンチウムを除去した後、廃液７ｄは中間槽５を介して逆浸透膜モジュール６に送られる。第３の工程である濃縮工程では、逆浸透膜モジュール６において海水や地下水などに由来する塩分を含む放射性廃液７ｄに溶存しているカルシウム、マグネシウム等の塩を脱塩しながら濃縮する。逆浸透膜モジュール６では、廃液を濃縮廃液９と脱塩水１０に分離する。逆浸透膜あるいは蒸発法を用いた濃縮工程では廃液の容積を小さくすることができる。

以上述べたように、本発明は放射性廃液のｐＨを調整した後、限外ろ過膜で放射性コロイドを分離し、放射性ストロンチウムをチタン酸塩に吸着させ、その後、逆浸透膜で廃液を濃縮する処理システムである。

本発明の処理システムでは、第２の工程である吸着工程でストロンチウムの分離にチタン酸ナトリウム等のチタン酸塩系吸着材を用いる。チタン酸塩は、本来、ストロンチウムに対して高い選択吸着性を有するが、それでも海水を含んだ放射性廃液のように数１０ないし数１００ｐｐｍオーダのカルシウムやマグネシウムが含まれている場合には、それらの妨害影響を受け、ストロンチウムの吸着性が低下する。

ここで、本発明者らの研究によれば、液性を弱アルカリ性にすれば、１００ｐｐｍレベルのカルシウムやマグネシウムが共存しても、チタン酸塩によるストロンチウムの吸着容量は、有意な影響を受けないことが分かった。この場合に過度に強アルカリにすると水酸化マグネシウム等が沈殿するが、ｐＨを９ないし１０の弱アルカリ性に調整すれば、カルシウムやマグネシウムは沈殿しないので、スラッジの発生を防止しつつ、放射性ストロンチウムを効率よく吸着することが可能である。

このために本発明では、第１の工程であるｐＨ調整工程で放射性廃液のｐＨを弱アルカリ性（９ないし１０）に調整している。このように調整することの意味について図２を用いて説明する。図２は、横軸にｐＨ、縦軸に水酸化マグネシウム等の沈殿量を示している。この結果からは、放射性廃液のｐＨが９ないし１０の領域で水酸化マグネシウム等の沈殿量が少なく（ストロンチウムの吸着量が多く）、これ以上ｐＨが高くなると水酸化マグネシウム等の沈殿量が多くなる（ストロンチウムの吸着量が低下）することが見て取れる。

また図３は、放射性廃液のｐＨと、ストロンチウムの吸着容量の関係を示している。図３において横軸は放射性廃液のｐＨ、縦軸はストロンチウムの吸着容量である。この結果からは、放射性廃液が中性（ｐＨ７）であるよりも、弱アルカリ性（ｐＨ９）であるときのストロンチウムの吸着容量が高いことが見て取れる。

以上のシステム全体で考えた場合、ストロンチウムの吸着性を改善するために共存アルカリ土類（カルシウムやマグネシウム）を沈殿除去する方法を、ｐＨを調整する方法に代えることで、多様な効果を得ることができる。それらを次に述べる。

通常、放射性廃液中に含まれる核種がストロンチウムのみということはなく、他にも放射性の遷移金属が含まれる。本発明の追加的効果の一つは、ストロンチウム以外の放射性遷移金属イオンが含まれる場合、液性を弱アルカリ性にすることにより、遷移金属イオンが加水分解してコロイド化するので、ｐＨ調整後の限外ろ過により多様な放射性核種を分離することが出来ることが挙げられる。

また通常、廃液中には微粒子が含まれるので、吸着塔４の前にはろ過装置２が必要である。本発明では液性をアルカリとするため、ろ過装置２は、単に微粒子を除去する機能だけではなく、放射性の遷移金属イオンを除去する機能をもつことができる。

もう一つは、逆浸透膜による濃縮倍率を増加することが可能になる点である。カルシウムやマグネシウムを沈殿させる場合、液中ではこれらのイオンが飽和溶解度で存在している。この状態で膜濃縮設備に供給すると、濃縮した分だけ膜上に塩が析出し、透過水量が減少する。そのため、濃縮倍率を低く設定する必要がある。

一方、本発明の場合、アルカリ土類の沈殿が生じない範囲でｐＨを調整するので、その液中ではカルシウムやマグネシウムは飽和溶解度になっていない。その分、濃縮倍率を高くすることができる。結果的には、最終の放射性廃液発生量を低減することができる。

以上述べたように本発明によれば、廃棄物の種類や発生量の増加を防止しつつ、ストロンチウムや遷移金属等の放射性核種を高効率で分離することができる。また、逆浸透膜で濃縮する際に、溶存塩のスケール析出の影響を小さくできるため、濃縮倍率を高くすること出来る。結果的には、最終の放射性廃液発生量を低減することが出来る。

１：ｐＨ調整槽
２：ろ過装置
３：中間槽１
４：吸着塔
５：中間槽
６：逆浸透膜モジュール
７：放射性廃液
８：水酸化ナトリウム
９：濃縮廃液
１０：脱塩水

Claims

塩分を含む放射性廃液から放射性核種を分離する方法において、
廃液のｐＨを弱アルカリに調整した後、吸着法で放射性核種を分離し、その後に廃液を濃縮することを特徴とする放射性廃液の処理方法。
請求項１に記載の放射性廃液の処理方法において、
前記廃液のｐＨを９ないし１０の範囲の弱アルカリとすることを特徴とする放射性廃液の処理方法。
請求項１または請求項２に記載の放射性廃液の処理方法において、
前記廃液のｐＨを弱アルカリに調整し、ろ過した後、吸着法で放射性核種を分離することを特徴とする放射性廃液の処理方法。
請求項３に記載の放射性廃液の処理方法において、
ｐＨ調整後のろ過が限外ろ過、吸着法がチタン酸塩による吸着、廃液の濃縮が逆浸透膜による濃縮であることを特徴とする放射性廃液の処理方法。
塩分を含む放射性廃液のｐＨを弱アルカリ性に調整するｐＨ調整槽と、ｐＨ調整後の廃液から放射性核種を吸着する吸着塔と、吸着後の廃液を濃縮する逆浸透膜モジュールからなることを特徴とした放射性廃液の処理システム。
請求項５に記載の放射性廃液の処理システムにおいて、
前記ｐＨ調整槽内の廃液のｐＨを９ないし１０の範囲の弱アルカリとすることを特徴とする放射性廃液の処理システム。
請求項５または請求項６に記載の放射性廃液の処理システムにおいて、
前記ｐＨ調整槽と前記吸着の間に、廃液をろ過し微粒子や遷移金属のコロイドを除去するろ過装置を備えることを特徴とする放射性廃液の処理システム。
請求項７に記載の放射性廃液の処理システムにおいて、
前記ろ過装置は限外ろ過、前記吸着装置はチタン酸塩による吸着、前記逆浸透膜モジュールは逆浸透膜による濃縮であることを特徴とする放射性廃液の処理システム。