JP2013052330A - 排ガス浄化触媒 - Google Patents
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Abstract
【解決手段】排ガス浄化触媒は、複数の細孔からなる多孔質構造を有し、ガス拡散速度が0.15〜0.45μm/secである。排ガス浄化触媒は、複数の細孔からなる多孔質構造を有し、ガス拡散速度が0.15〜0.45μm/secであり、細孔径が1μmより大きい細孔の細孔総容積に対する細孔径が1μm以下の細孔の細孔総容積の比が1〜4である。排ガス浄化触媒は、複数の細孔からなる多孔質構造を有し、ガス拡散速度が0.15〜0.45μm/secであり、細孔径が1μm超200μm以下の細孔の細孔総容積に対する細孔径が0.03μm以上1μm以下の細孔の細孔総容積の比が1〜4である。
【選択図】図5
Description
そして、その結果、多孔質構造を有する排ガス浄化触媒において、ガス拡散速度を所定の範囲とすることにより、上記目的が達成できることを見出し、本発明を完成するに至った。
本実施形態の排ガス浄化触媒は、複数の細孔からなる多孔質構造を有する排ガス浄化触媒であって、ガス拡散速度が0.15〜0.45μm/secであり、好ましくは細孔径が1μmより大きい、より好ましくは細孔径が1μm超200μm以下の細孔の細孔総容積に対する細孔径が好ましくは1μm以下、より好ましくは細孔径が0.03μm以上1μm以下、更に好ましくは0.1μm以上1μm以下の細孔の細孔総容積の比が1〜4であるものである。
このような構成とすることにより、優れた排ガス浄化性能を発揮し得るものとなる。
なお、以下「細孔径が1μmより大きい細孔の細孔総容積に対する細孔径が1μm以下の細孔の細孔総容積の比」を「多孔質構造特性比」ということがある。
多孔質構造特性比は、詳しくは後述する検討の積み重ねによって導き出されたものである。端的に言えば、排ガス浄化性能を向上させるためには、ガス拡散量を増やすことが重要であるため、分子拡散領域となる細孔径を多くすることが重要であり、更に浄化反応に寄与する面積が広いことも重要であるので、細孔径が1μm以下の細孔、特に0.1μm以上1μm以下の細孔の細孔総容積の割合が重要となる。
また、多孔質構造特性比が1未満の領域は、従来の触媒では触媒層が剥離して形成できないおそれがある領域であり、多孔質構造特性比が4超の領域は、ガス拡散が阻害される領域である。
更に、細孔径の上限値及び下限値は、下記試験例1〜8の排ガス浄化触媒での細孔径の上限値及び下限値である。
(2):細孔径ごとの細孔容量を、細孔一個当たりの細孔容量で割って、各細孔径ごとの細孔数を計算する。
(3):ガスが「球状に均一に広がる」との仮定の下、拡散係数(cm2/sec)を用いて、各細孔径ごとのガス拡散流量(L/sec/個)を計算する。このとき、細孔径が1μmより大きい場合の拡散係数は分子拡散係数を用い、細孔径が1μm以下の場合の拡散係数はクヌッセン拡散係数を用いて、ガス拡散流量を計算する。
(4):(2)で計算した各細孔径ごとの細孔数(個)と、(3)で計算したガス拡散流量(L/sec/個)から、細孔径ごとのガス拡散流量を求め、それらを合算してガスの総拡散流量(L/sec)を計算する。
(5):(1)の「細孔一つ一つは円筒型をしている」との仮定の下、細孔径ごとに細孔一個当たりの表面積(cm2/個)を計算する。
(6):(2)で計算した、各細孔径ごとの細孔数を用いて、細孔径ごとの細孔表面積(cm2)を計算し、それらを合算する。
(7):(4)で計算したガスの総拡散量(L/sec)を、(6)で計算した細孔表面積の合計値(cm2)で割って、細孔内を拡散するガスのガス拡散速度(μm/sec)を算出する。
図5に示すように、本実施形態の排ガス浄化触媒1は、ハニカム形状に成形され、触媒成分を含む粒子を直接担持可能なセラミックス担体2と、セラミックス担体2に直接担持された触媒成分を含む粒子4とを含み、上述した所定の関係を満足するものである。
ここで、「触媒成分を含む粒子」には、触媒成分のみからなる粒子を含む意味に解釈しなければならない。また、触媒成分としては、例えば、主触媒成分や助触媒成分がある。
ここで、「セラミックス担体の表面」には、担体の外表面 (ハニカム担体であればセル壁表面)だけでなく、上述した細孔の内表面も含む意味に解釈しなければならない。
助触媒成分としては、目的に応じて種々の成分を用いることができ、例えば、自動車用三元触媒では、周囲の酸素濃度の変動に応じて酸素を吸放出する酸素吸蔵能成分が好適に用いられる。このような作用を有する酸素吸蔵能成分の具体例としては、セリア(CeO2)、セリア/ジルコニア固溶体(CeO2/ZrO2)などを挙げることができる。
なお、主触媒成分として、貴金属以外の金属元素等を用いることができることは言うまでもない。
ところで、例えば、直径が0.1nm程度の触媒イオンとして担持された後、金属化される貴金属触媒は、容易に細孔内部に入り込む。これに対し、酸素吸蔵能成分等の助触媒成分は、通常、比較的粒径の大きい酸化物からなるため、細孔内部に入り込めず、細孔内の貴金属触媒との距離が離れるおそれがある。触媒成分を細孔内部に入れ込むには、粒径が細孔径より十分小さいことが必要であり、好ましくは、触媒成分を含む粒子の平均粒径が、平均細孔径の1/3以下、より好ましくは1/6以下である。
まず、コーディエライト原料として、タルク、カオリン、アルミナ、水酸化アルミニウムを使用し、Si源の5%をW、同じくSi源の5%をCoに置換して、コーディエライトの理論組成点付近となるように調製した。この原料に、造孔材、バインダ、潤滑剤、保湿剤及び水分を適量添加し、混練して、ハニカム形状に成形した。得られたハニカム成形体を、大気雰囲気で1260℃で焼成して、複数の細孔からなる多孔質構造を有し、コーディエライトハニカム構造体よりなるセラミックス担体を得た。
得られた排ガス浄化触媒における、担体細孔径は7μm、担体気孔率は37体積%、担体概要は量産担体、セル数は600、ミル数は3.5、触媒層数は2、触媒粒径(1層目/2層目)は3μm/3μm、触媒浸み込みor非浸み込みは(非浸み込み)、造孔材(活性炭)混合率は0質量%、ガス拡散量は1.98L/msec、ガス拡散速度0.35μm/sec、1μm以下の細孔の細孔容積は28.8cm3、1μmより大な細孔の細孔容積は19.7cm3、合計容積は48.5cm3、1μm以下の細孔の容積/全容積は0.59、1μmより大な細孔の容積/全容積は0.41、細孔容積比は1.47であった。
本例の排ガス浄化触媒の仕様を表1に示す。
表1に示す仕様の各例の排ガス浄化触媒を作製した。
各例の排ガス浄化触媒について、大気雰囲気で800℃、5時間の耐久試験を施した。その後、下記評価条件下、C3H6の浄化性能(転化率)を測定した。得られた結果を表1に併記すると共に、図6に示す。
セラミックス担体:35cm3(φ30mm×L50mm)
空間速度 :41000/hr
ガス組成 :A/F=14.55
2 セラミックス担体
4 触媒成分を含む粒子
Claims (3)
- 複数の細孔からなる多孔質構造を有する排ガス浄化触媒であって、
ガス拡散速度が0.15〜0.45μm/secであることを特徴とする排ガス浄化触媒。 - 細孔径が1μmより大きい細孔の細孔総容積に対する細孔径が1μm以下の細孔の細孔総容積の比が1〜4であることを特徴とする請求項1に記載の排ガス浄化触媒。
- 細孔径が1μm超200μm以下の細孔の細孔総容積に対する細孔径が0.03μm以上1μm以下の細孔の細孔総容積の比が1〜4であることを特徴とする請求項1又は2に記載の排ガス浄化触媒。
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