JP2013025873A - 金属メッシュ、金属フィルム、又は、金属粉末と固体電解質との焼結体を空気極とする開放型リチウム−空気電池 - Google Patents
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Abstract
【解決手段】固体電解質の表面にチタン等の金属からなる金属メッシュを配設し、金属フィルムを蒸着し、あるいは、金属粉末と固体電解質粉末との混合・焼結体を配設して、これをそのまま空気中に暴露して、空気極として使用する、開放型のリチウム−空気電池であって、当該電池の空気極に水、水蒸気を適宜供給することにより、空気極表面に生成した水酸化リチウム等のリチウム塩などの放電生成物を回収する。
【選択図】図1
Description
本発明者らは、また、チタンに代えて、銀、金、Ptを用いて同様の空気極を構成しても、同様の効果が得られることを見出した。
また、水にかえて、水溶性電解液を空気極表面に供給すれば、アルカリ性、および中性の電解液では、水の場合と同様にO2+2H2O+4e-→4OH-の電極反応が進行して、LiOHが生成し、また、酸性の電解液では、O2+4H++4e-→2H2Oの電極反応が進行して、対応するリチウム塩が生成する(以下、これらLi2O2、Li2O、LiOHおよびリチウム塩を放電生成物と総称する。)。
〈1〉空気極として、空気極用触媒及び集電体として機能する金属フィルム、金属メッシュ、又は金属粉末と固体電解質粉末とを混合して焼結した焼結体からなる空気極を備えたことを特徴とする、リチウム−空気電池。
〈2〉金属フィルム、金属メッシュ、又は金属粉末と固体電解質粉末との焼結体を構成する金属が金属チタンであることを特徴とする、〈1〉に記載のリチウム−空気電池。
〈3〉充電可能なことを特徴とする、〈1〉または〈2〉に記載のリチウム−空気電池。
〈4〉固体電解質の表面に金属メッシュを配設し、又は、固体電解質の表面に金属フィルムを蒸着し、又は、固体電解質の表面に金属粉末と固体電解質粉末とを混合して焼結した焼結体を配設することにより、空気極が固体電解質表面に配設されていることを特徴とする、〈1〉〜〈3〉のいずれかに記載のリチウム−空気電池。
〈5〉放電時に、空気極表面に、水を連続的あるいは断続的に流すこと、又は、空気極表面を高湿度の雰囲気に曝し、あるいは水蒸気を吹きかけることにより、水分を供給することを特徴とする、〈1〉〜〈4〉のいずれかに記載のリチウム−空気電池。
〈6〉放電時に、空気極表面に、強酸性、弱酸性、中性、弱アルカリ性、および、強アルカリ性水溶液からなる電解液から選ばれた一種類の水溶性電解液を連続的あるいは断続的に流すことを特徴とする、〈1〉〜〈4〉のいずれかに記載のリチウム−空気電池。
〈7〉放電時に、空気極表面に水又は水溶性電解液を流し、放電反応により生成した水酸化リチウム又はリチウム塩又はLi2O2又はLi2Oを溶かして、水又は水溶性電解液と一緒に空気極表面から流出・除去することを特徴とする、〈5〉または〈6〉に記載のリチウム−空気電池。
〈8〉空気極表面から流出する水酸化リチウム又はリチウム塩を含む水溶液の中から水酸化リチウム又はリチウム塩を回収することを特徴とする、〈7〉に記載のリチウム−空気電池。
〈9〉室温以上の中温領域(30℃〜400℃)で使用されることを特徴とする、〈1〉〜〈4〉のいずれかに記載のリチウム−空気電池。
〈10〉放電時に、水蒸気を空気極の表面に吹きかけることを特徴とする、〈9〉に記載のリチウム−空気電池。
〈11〉放電の後に、水で空気極を洗うことより、生成した水酸化リチウム又はリチウム塩又はLi2O2又はLi2Oを溶かして、回収することを特徴とする、〈9〉または〈10〉に記載のリチウム−空気電池。
〈12〉負極としてリチウムイオン電池の負極に使用できる負極材料を用い、放電時の当該負極材料の消耗後、新たな負極材料を負極側の電極材料として補充することにより、連続放電を可能とすることを特徴とする、〈1〉〜〈11〉のいずれかに記載のリチウム−空気電池。
〈13〉負極としてリチウムイオン電池の負極に使用できる負極材料を用い、放電時の当該負極材料の消耗後、リチウムイオンを含む水溶液を空気極表面に流しながら充電することにより、充電可能なことを特徴とする、〈1〉〜〈12〉のいずれかに記載のリチウム−空気二次電池。
〈14〉負極としてリチウムイオン電池の負極に使用できる負極材料を用い、放電時の当該負極材料の消耗後、空気極表面をリチウムイオンを含む水溶液と接触させて充電することにより、充電可能なことを特徴とする、〈1〉〜〈12〉のいずれかに記載のリチウム−空気二次電池。
適当なフィルムの厚さは、数10nmから数1000nmである。
本発明のリチウム−空気電池においては、放電時に、水酸化リチウム、リチウム塩、Li2O2、Li2O等の放電生成物が、空気極表面に生成する。
これらの放電生成物は、空気極表面に水又は水溶性電解液を適宜供給することにより、当該水又は水溶性電解液とともに溶解・除去することができる。
上記水又は水溶性電解液により空気極表面から溶解・除去された放電生成物は、電池外部に蓄積することができ、充電時に、蓄積された放電生成物を含む水溶液を本発明のリチウム−空気電池の空気極に供給することにより、円滑に充電を行うことができる。
水又は水溶性電解液を外部から供給することなく、空気極を空気に曝すことのみによって、空気中の酸素もしくは水分を含む酸素により、放電を行う。放電により生じた放電生成物は、放電の後に水で空気極を洗うことより、回収する。これにより、空気極への水分供給装置等を要しない、簡便な電池とすることができる。
負極側のリチウム金属を燃料として随時添加するとともに、図1(A)に示すように、空気極に水または水溶性電解液を随時供給し、生成した放電生成物を外部システムにおいて回収することにより、長時間、充電せず、燃料電池のように連続放電を行うことができる。
放電により生じたリチウムイオンを含む水溶液を図1(A)に示すように外部システムにおいて蓄積するとともに、充電時には、図1(B)に示すように、当該リチウムイオンを含む水溶液を電池に循環供給することにより、充・放電が可能な電池とすることができる。
図3に示される装置において、1の負極として、金属リチウムリボンを、2の負極用有機電解液として、1MのLiClO4を溶解した有機電解液(EC/DEC)を、3の固体電解質分離膜として、LISICON膜を、4の空気極として、固体電解質膜の表面に配設した金属チタンのメッシュを用い、当該金属チタンのメッシュの隙間に、1.0MのHClと1.0MのLiNO3を含む水溶液(酸性)からなる混合電解液を、外部循環システムを用いて循環供給することにより、リチウム−空気電池を構成し、放電試験を行った。図3に示した各電極における反応は、放電時の電極反応を示している。
すなわち、酸性水溶液を循環供給するこの系では、放電時には、Li→Li++e-(負極)、O2+4H++4e-→2H2O(空気極)の各電極反応が起こり、負極区域の有機電解液中のLi+が固体電解質を通過して、空気極側へ移動し、一方で、空気極で生成したH2Oとともに、外部循環システムへ移動する。
図3に示される装置を用いて、実施例1と同じ条件で、1.0MのHClと1.0MのLiNO3を含む酸性水溶液からなる混合電解液を、外部循環システムを用いて、空気極のチタンメッシュに循環供給しながら、リチウム−空気電池の充電・放電試験を行った。図6には、図3に示される装置における、充電時の各電極の電極反応を示している。
放電時には、実施例1に示したとおり、Li→Li++e-(負極)、O2+4H++4e-→2H2O(空気極)の各電極反応が起こり、負極区域の有機電解液中のLi+が固体電解質を通過して、空気極側へ移動し、一方で、空気極で生成したH2Oとともに、外部循環システムへ移動する(図3)。
充電時には、外部循環システムからLi+を含む水溶性電解液がチタンメッシュ空気極へ供給され、そこで、2H2O→O2+4H++4e-(空気極)の電極反応が起こり、空気極に供給された水溶性電解液中のLi+が固体電解質を通過して、負極側へ移動し、負極の表面で、Li++e-→Li(負極)の電極反応がおこり、Liが析出する(図6)。
1.0MのHClと1.0MのLiNO3を含む酸性水溶液の代わりに、1.0MのLiNO3だけを含む水溶液(中性)を循環供給液として使用して、実施例2と同じ構造と測定条件で、リチウム−空気電池の充電・放電試験を行った。
図8は、実施例3のリチウム−空気電池を用いて、0.25mA/cm2の電流密度で充放電を行ったときの連続充電/放電サイクルのプロファイルである。図8に示されるように、循環供給液として中性の電解液を用いても、安定した充放電サイクルのプロファイルが得られている。
中性電解液を循環供給するこの系では、放電時には、Li→Li++e-(負極)、O2+2H2O+4e-→4OH-(空気極)の各電極反応が起こり、負極区域の有機電解液中のLi+が固体電解質を通過して、空気極側へ移動し、一方で、空気極で生成したOH-とともに、外部循環システムへ移動する(図3)。
充電時には、外部循環システムからLi+およびOH-を含む水溶性電解液がチタンメッシュ空気極へ供給され、そこで、4OH-→O2+2H2O+4e-(空気極)の電極反応が起こり、空気極に供給された水溶性電解液中のLi+は固体電解質を通過して、負極側へ移動し、負極の表面で、Li++e-→Li(負極)の電極反応がおこり、Liが析出する(図6)。
1.0MのHClと1.0MのLiNO3を含む酸性水溶液の代わりに、1.0MのKOHだけを含む水溶液(アルカリ性)を循環供給液として使用して、実施例2と同じ構造と測定条件で、リチウム−空気電池の充電・放電試験を行った。
図9は、実施例4のリチウム−空気電池を用いて、0.25mA/cm2の電流密度で充放電を行ったときの連続充電/放電サイクルのプロファイルである。図9に示されるように、循環供給液としてアルカリ性の電解液を用いても、安定した充放電サイクルのプロファイルが得られている。
アルカリ性電解液を循環供給するこの系では、充放電に際し、各電極において、中性電解液を循環供給する系と同様の電極反応がおこる。
1.0MのHClと1.0MのLiNO3を含む酸性電解液の代わりに、水を循環供給液として使用して、実施例2と同じ構造と測定条件で、リチウム−空気電池の放電試験を行った。
図10は、実施例5のリチウム−空気電池を0.010mA/cm2の電流密度で連続放電させたときの放電プロファイルである。
図10に示されるように、電解液に代えて水を循環供給するこの系においても、安定した電圧の放電電流が得られ、このことから、各電極において、中性ないしアルカリ性電解液を循環供給する系の放電時と同様の電極反応が進行することが分かる。
固体電解質の表面に配設したチタンメッシュの代わりに、真空蒸着により固体電解質の表面に形成されたチタン膜(厚み100nm)を空気極として用い、また1.0MのHClと1.0MのLiNO3を含む酸性電解液の代わりに、水を循環供給液として使用して、実施例2と同じ構造と測定条件で、リチウム−空気電池の放電試験を行った。
図11は、実施例6のリチウム−空気電池を0.010mA/cm2の電流密度で連続放電させたときの放電プロファイルである。
図11に示されるように、チタンメッシュの代わりに固体電解質の表面に形成したチタン膜を空気極として用いても、安定した電圧の放電電流が得られる。このことは、負極の放電により生じたLi+が固体電解質の表面に形成されたチタンの薄い蒸着膜を透過して、循環供給システムに到達していることを示している。
固体電解質の表面に配設したチタンメッシュの代わりに、真空蒸着により固体電解質の表面に形成されたチタン膜(厚み100nm)を空気極として用い、また1.0MのHClと1.0MのLiNO3を含む酸性電解液を循環供給液として使用して、実施例2と同じ構造と測定条件で、リチウム−空気電池の放電試験を行った。
図12は、実施例7のリチウム−空気電池を0.10mA/cm2の電流密度で連続放電させたときの放電プロファイルである。
図12に示されるように、固体電解質の表面に形成したチタン膜を空気極として用い、循環供給液として酸性水溶液を用いても、安定した電圧の放電電流が得られる。
実施例2の固体電解質の表面に配設したチタンメッシュの代わりに、真空蒸着により固体電解質の表面に形成されたチタン膜(厚み100nm)を空気極として用い、また1.0MのHClと1.0MのLiNO3を含む酸性電解液の代わりに、1.0MのLiNO3のみを含む中性電解液を循環供給液として使用して、実施例2と同じ構造と測定条件で、リチウム−空気電池の放電試験を行った。
図13は、実施例8のリチウム−空気電池を0.10mA/cm2の電流密度で連続放電させたときの放電プロファイルである。
図13に示されるように、固体電解質の表面に形成したチタン膜を空気極として用い、循環供給液として中性水溶液を用いても、安定した電圧の放電電流が得られる。
固体電解質の表面に配設したチタンメッシュの代わりに、真空蒸着により固体電解質の表面に形成された銀膜(厚み100nm)を空気極として用い、また1.0MのHClと1.0MのLiNO3を含む酸性電解液の代わりに、水を循環供給液として使用して、実施例2と同じ構造と測定条件で、リチウム−空気電池の放電試験を行った。
図14は、実施例9のリチウム−空気電池を0.100mA/cm2の電流密度で連続放電させたときの放電プロファイルである。
図14に示されるように、固体電解質の表面に銀膜を形成し、空気極として用いても、安定した電圧の放電電流が得られる。
固体電解質の表面に配設したチタンメッシュの代わりに、真空蒸着により固体電解質の表面に形成された金膜(厚み100nm)を空気極として用い、また1.0MのHClと1.0MのLiNO3を含む酸性電解液の代わりに、水を循環供給液として使用して、実施例2と同じ構造と測定条件で、リチウム−空気電池の放電試験を行った。
図15は、実施例10のリチウム−空気電池を0.100mA/cm2の電流密度で連続放電させたときの放電プロファイルである。
図15に示されるように、固体電解質の表面に金膜を形成し、空気極として用いても、安定した電圧の放電電流が得られる。
固体電解質の表面に配設したチタンメッシュの代わりに、真空蒸着により固体電解質の表面に形成されたPt膜(厚み100nm)を空気極として用い、また1.0MのHClと1.0MのLiNO3を含む酸性電解液の代わりに、水を循環供給液として使用して、実施例2と同じ構造と測定条件で、リチウム−空気電池の放電試験を行った。
図16は、実施例11のリチウム−空気電池を0.100mA/cm2の電流密度で連続放電させたときの放電プロファイルである。
図16に示されるように、固体電解質の表面にPt膜を形成し、空気極として用いても、安定した電圧の放電電流が得られる。
固体電解質の表面に配設したチタンメッシュの代わりに、真空蒸着により固体電解質の表面に形成されたチタン膜(厚み100nm)を空気極として用い、また1.0MのHClと1.0MのLiNO3を含む酸性電解液の代わりに、お湯を循環供給液として使用して、実施例2と同じ構造と測定条件で、リチウム−空気電池の放電試験を行った。
図17は、実施例12のリチウム−空気電池を0.100mA/cm2の電流密度で連続放電させたときの放電プロファイルである。
図17に示されるように、固体電解質の表面に形成したチタン膜を空気極として用い、循環供給液として熱いお湯を用いても、安定した電圧の放電電流が得られる。
Claims (14)
- 空気極として、空気極用触媒及び集電体として機能する金属フィルム、金属メッシュ、又は金属粉末と固体電解質粉末とを混合して焼結した焼結体からなる空気極を備えたことを特徴とする、リチウム−空気電池。
- 金属フィルム、金属メッシュ、又は金属粉末と固体電解質粉末との焼結体を構成する金属が金属チタンであることを特徴とする、請求項1に記載のリチウム−空気電池。
- 充電可能なことを特徴とする、請求項1または2に記載のリチウム−空気電池。
- 固体電解質の表面に金属メッシュを配設し、又は、固体電解質の表面に金属フィルムを蒸着し、又は、固体電解質の表面に金属粉末と固体電解質粉末とを混合して焼結した焼結体を配設することにより、空気極が固体電解質表面に配設されていることを特徴とする、請求項1〜3のいずれかに記載のリチウム−空気電池。
- 放電時に、空気極表面に、水を連続的あるいは断続的に流すこと、又は、空気極表面を高湿度の雰囲気に曝し、あるいは水蒸気を吹きかけることにより、水分を供給することを特徴とする、請求項1〜4のいずれかに記載のリチウム−空気電池。
- 放電時に、空気極表面に、強酸性、弱酸性、中性、弱アルカリ性、および、強アルカリ性水溶液からなる電解液から選ばれた一種類の水溶性電解液を連続的あるいは断続的に流すことを特徴とする、請求項1〜4のいずれかに記載のリチウム−空気電池。
- 放電時に、空気極表面に水又は水溶性電解液を流し、放電反応により生成した水酸化リチウム又はリチウム塩又はLi2O2又はLi2Oを溶かして、水又は水溶性電解液と一緒に空気極表面から流出・除去することを特徴とする、請求項5または6に記載のリチウム−空気電池。
- 空気極表面から流出する水酸化リチウム又はリチウム塩を含む水溶液の中から水酸化リチウム又はリチウム塩を回収することを特徴とする、請求項7に記載のリチウム−空気電池。
- 室温以上の中温領域(30℃〜400℃)で使用されることを特徴とする、請求項1〜4のいずれかに記載のリチウム−空気電池。
- 放電時に、水蒸気を空気極の表面にかけることを特徴とする、請求項9に記載のリチウム−空気電池。
- 放電の後に、水で空気極を洗うことより、生成した水酸化リチウム又はリチウム塩又はLi2O2又はLi2Oを溶かして、回収することを特徴とする、請求項9または10に記載のリチウム−空気電池。
- 負極としてリチウムイオン電池の負極に使用できる負極材料を用い、放電時の当該負極材料の消耗後、新たな負極材料を負極側の電極材料として補充することにより、連続放電を可能とすることを特徴とする、請求項1〜11のいずれかに記載のリチウム−空気電池。
- 負極としてリチウムイオン電池の負極に使用できる負極材料を用い、放電時の当該負極材料の消耗後、リチウムイオンを含む水溶液を空気極表面に流しながら充電することにより、充電可能なことを特徴とする、請求項1〜12のいずれかに記載のリチウム−空気二次電池。
- 負極としてリチウムイオン電池の負極に使用できる負極材料を用い、放電時の当該負極材料の消耗後、空気極表面をリチウムイオンを含む水溶液と接触させて充電することにより、充電可能なことを特徴とする、請求項1〜12のいずれかに記載のリチウム−空気二次電池。
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