JP2013020955A - リバーシブル燃料電池 - Google Patents
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Abstract
【解決手段】水素吸蔵合金を含む負極94と二酸化マンガンを含む正極96とを有するリバーシブル燃料電池において、前記負極と正極との間に介在する、プロトンを通過させ電子を通過させない中空糸製のセパレータ95を用い、前記負極で発生する水素ガスおよび前記正極で発生する酸素ガスをそれぞれ独立に貯蔵する水素ガス貯蔵室88および酸素ガス貯蔵室88を設ける。そして、水素ガス貯蔵室および酸素ガス貯蔵室に貯蔵された水素ガスおよび酸素ガスにより、負極および正極を充電する。
【選択図】図2
Description
このように車両に搭載する二次電池としては、エネルギー密度、負荷変動追従性、耐久性、製造コストなどの諸条件から、例えばニッケル水素二次電池が適しているとされる(特許文献1)。ニッケル水素二次電池は、負極に水素吸蔵合金、正極に水酸化ニッケルを活物質としてそれぞれ使用しており、正負極間のプロトンの授受により充放電が行われる。正極に水酸化ニッケルの代わりに水酸化マンガンを用いた技術が開示されている(特許文献2)。
OH- → 1/4O2 + 1/2H2O + e- (1)
ことができる。
MH + 1/4O2 → M + 1/2H2O (2)
ただし、Mは水素吸蔵合金を示す。
なお、本発明において酸素ガス貯蔵室および水素ガス貯蔵室は、別個に、かつ、負極および正極と各貯蔵室との間に昇圧装置や連通路などの追加部材を介在させずに直接に、各電極において発生したガスを貯蔵する。また、リバーシブル燃料電池とは燃料と電気エネルギーを可逆的に変換することができる蓄電が可能な燃料電池のことをいう。
MH → M + H+ + e- (3)
M + 1/2H2 → MH (4)
ただし、式(3)および(4)において、Mは水素吸蔵合金を示す。
MnO2 + H+ + e- → MnOOH (5)
MnOOH + O2 → MnO2 + H2O (6)
本発明に係る電池の上記のような作用及び効果は、負極および正極を、それぞれ、水素ガスおよび酸素ガスによって化学的に充電することにより得られるものである。なお、本明細書において、「負極を充電」「正極を充電」、とは、通常の電気化学反応によって当該電池を充電した場合の負極における還元反応および正極における酸化反応を、正負極それぞれにおいて独立に起こさせることをいう。
このため、二酸化マンガンが二次電池の正極として使用されなかった。そこで発明者らは、二酸化マンガンがオキシ水酸化マンガンまでしか放電しなければ四三酸化マンガンを生ずることがなく再度充電が可能なので劣化しないと考え、そのことを実験により確認した。すなわち、
この実験では、負極が完全に放電された状態から充電を開始しており、図3(a)の曲線a、bは、それぞれ、水素ガスを0.5MPaおよび0.3Mpaで加圧投入したときの充電量の変化を表わしている。図3(a)から分かるように、水素ガスを供給して充電を開始してから10分間で、0.5MPaおよび0.3Mpaのいずれの条件においても、各圧力における充電量の理論値に対してほぼ80%まで充電された。
vs.Ag/AgCl)を、横軸は経過時間(分)を示す。
図4(a)の(i)は、正極に酸素ガスが加圧投入された後の参照極に対する電位を示しており、(ii)では酸素ガス供給を停止し、0.2C放電を行った場合のグラフである。正極を酸素ガスに接触させた場合(実線)、60分経過でほぼ満充電の状態を示し、その後に0.2Cで放電をしていることを示している。一方、酸素ガスに接触をさせない場合(点線)、殆ど充電が行なわれていないことを示している。これにより、酸素ガスにより燃料電池カソード反応(酸化還元反応)が起こり、酸素ガス遮断後に二次電池反応による放電が確認できた。
図4(b)は、0.2Cでの放電状態での酸素ガスによる充電の状況を示しており、放電中であっても、酸素ガスによる充電が可能であることを示している。
グラフ(b)のケースで充放電を繰り返した電極の場合、実験前の電極の結晶構造以外には新たなピークの生成はほとんどみられない。しかし、グラフ(c)のケースで充放電を繰り返した電極の場合、二酸化マンガン由来の特徴ピークはほとんど無くなり、四三酸化マンガン由来のピークが表れている。このことから、オキシ水酸化マンガンの段階で放電を停止すれば、四三酸化マンガンを生成することがないことが分かった。
また、二次電池の電極反応を介して電気エネルギーを入出力するので、従来の燃料電池と比較して、充電が可能となり、更には負荷変動に対する追従性が大幅に改善される。しかもこのような電池を、ガス供給のための追加の部材・装置を要しない簡単な構造を採用することによって、安価に製造・供給することが可能となる。
TΔSは反応に伴って発生する熱であり、エントロピー変化と温度の積で表されている。そして有効なエネルギーを取り出す能力としてΔG/ΔHをエクセルギー効率と呼んでいる。ニッケル水素電池を充放電すると蓄電効率、すなわち充電電力量に対する放電電力量は90〜99%程度まで上げることができるが、水を電気分解して、水素と酸素にすると常温ではエクセルギー効率ΔG/ΔHが83%であるため蓄電効率は83%を超えることができない。
水素吸蔵合金の粒子径の平均値は20μmであるとすれば、空隙率はおよそ35%となる。空隙率の大きさは、水素吸蔵合金の充填の仕方によって変わり、35%より大きくすることが可能である。このような空隙は水素貯蔵室として機能する。
この構成によれば、負極のセパレータに接触する側は親水性にしてあり、ガスの通過を阻止して電解液に常に濡れている状態を保ってイオン導電性を確保している。また、水素ガスに接触している側は疎水性にしてあり負極が濡れずに水素ガスと良好な接触を保つようにしてある。正極のセパレータに接触する側は親水性にしてあり、ガスの通過を阻止して電解液に常に濡れている状態を保ってイオン導電性を確保してある。また、酸素ガスに接触している側は疎水性にしてあり正極が濡れずに酸素ガスと良好な接触を保つようにしてある。なおセパレータは、常に電解液を含んでいて、気体が通過しないようにしてあるので、水素ガス貯蔵室と酸素ガス貯蔵室とは独立して、水素ガスと酸素ガスとが交じり合うことなく独立に貯蔵できるようになっている。
Z 8910の光散乱法による球相当径を用いて表した値である。
電池C6が満充電状態に達した後、さらに電流を供給し続けると、負極94からは水素ガスが、正極96からは酸素ガスがそれぞれ発生するが、これら水素ガスおよび酸素ガスは、互いに接触することなく、水素ガス貯蔵室88および酸素ガス貯蔵室89にそれぞれ貯蔵される。また、ガス貯蔵室88,89に蓄えられた水素ガスもしくは酸素ガスにより、負極94および正極96が充電される。
この場合、各貯蔵室88,89およびこれを含む電池C6の耐圧性能と密閉性能を高めることにより、体積あたりのガス貯蔵量を増加させて、電池C6のエネルギー密度を従来の二次電池と比較して大幅に、例えば数10倍程度に向上させることが可能となる。しかも、各貯蔵室88,89には、過充電時に負極94で発生した水素ガスおよび正極96で発生した酸素ガスが直接貯蔵されるので、ガスの昇圧装置や連通路を追加で設ける必要がなく、簡単な構造によって、安価に製造・供給することが可能な電池とすることができる。
2 正極ケース
3 電解液
4 負極
5 セパレータ
6 正極
8 水素ガス貯蔵室
9 酸素ガス貯蔵室
88 水素ガス貯蔵室
89 酸素ガス貯蔵室
90 外装体
91 正極端子
93 電解液
94 負極
95 セパレータ
96 正極
Claims (7)
- 水素吸蔵合金を含む負極と、
二酸化マンガンを含む正極と、
前記負極と正極との間に介在する中空糸製のセパレータと、
前記負極で発生する水素ガスを貯蔵する水素ガス貯蔵室と、
前記正極で発生する酸素ガスを貯蔵する酸素ガス貯蔵室と、を備えたリバーシブル燃料電池。 - 請求項1において、前記負極、前記正極、前記セパレータ、前記水素ガス貯蔵室、および前記酸素ガス貯蔵室を収容する筒状の外装体を有するリバーシブル燃料電池。
- 前記水素ガス貯蔵室が、前記水素吸蔵合金の隙間に構成されている請求項1または2のいずれか一項に記載のリバーシブル燃料電池。
- 前記セパレータが有底の筒状であって、前記外装体の内部軸方向に配置されていて、
前記正極が有底の筒状であって、前記セパレータの内方に形成されていて、
前記酸素ガス貯蔵室が前記正極の内方に形成されていて、
前記外装体の内部であって前記セパレータの外方に粒子状の水素吸蔵合金が充填されている請求項1〜3のいずれか一項に記載のリバーシブル燃料電池。 - 前記正極中に含まれる四三酸化マンガン(Mn3O4)の量が重量比で5%以下である請求項1〜4のいずれか一項に記載のリバーシブル燃料電池。
- 前記負極および前記正極の少なくともいずれか一方が、
前記負極の前記セパレータに接する面に親水性を有する材料を配置して、前記水素ガス貯蔵室に接する面に疎水性を有する材料を配置した負極、
および/もしくは、
前記正極の前記セパレータに接する面に親水性を有する材料を配置して、前記酸素ガス貯蔵室に接する面に疎水性を有する材料を配置した正極、
である請求項1〜5のいずれか一項に記載のリバーシブル燃料電池。 - 前記電解液が前記酸素ガス貯蔵室に保持されている請求項1〜6のいずれか一項に記載のリバーシブル燃料電池。
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