JP2012243437A - 固体酸化物形燃料電池 - Google Patents

Abstract

【課題】簡単な構造で燃料極の周囲を確実にシールすることが可能なシール構造を有する固体酸化物形燃料電池を提供する。
【解決手段】平板型の電解質２５を挟む燃料極２４と空気極２６とを有する単セル２２を備える。空気極２６に接触するとともに酸化剤ガスを供給する空気極セパレータ３３と、前記燃料極２４に接触するとともに燃料ガスを供給する燃料極セパレータ３２とを備える。前記燃料極２４を収容する凹部４５およびこの凹部４５の開口を閉塞するシール部からなるシール構造４４とを備える。電解質２５は、前記凹部４５の側壁を構成する筒状壁（セルホルダ３１）の開口端と重なるとともに、この開口端に気密となるように密着している。前記シール部は、前記電解質２５によって構成されている。
【選択図】 図１

Description

本発明は、単セルの燃料極を凹部内に密封するシール構造が採用された固体酸化物形燃料電池に関するものである。

従来の固体酸化物形燃料電池は、単セルとセパレータとからなる単セルユニットを複数積層させてなるスタックを備えている。前記各単セルは、たとえば特許文献１に記載されているように、燃料ガスが供給される燃料極と、酸化剤ガスが供給される空気極と、これら両極の間に挟まれた電解質とによって構成されている。

前記セパレータは、前記燃料極に燃料ガスを供給するための燃料極セパレータと、前記空気極に酸化剤ガスを供給するための空気極セパレータとによって構成されている。前記燃料極セパレータは、燃料ガスが単セルユニットの周囲に流出することを防ぐために、前記燃料極を密封するシール構造を備えている。

従来の一般的な固体酸化物形燃料電池に設けられている前記シール構造は、図３に示すように構成されている。
図３は、従来の固体酸化物形燃料電池に用いる単セルユニットの断面図である。同図において、符号１は単セルを示し、２は前記単セル１と協働して単セルユニット１Ａを構成するセパレータを示す。前記単セル１は、燃料極３と、電解質４と、空気極５とから構成されている。前記セパレータ２は、燃料極セパレータ６と、空気極セパレータ７とによって構成されている。

燃料極セパレータ６には、燃料ガスを燃料極３に供給するための燃料ガス供給用通路８と、燃料ガスを排出するための燃料ガス排出用通路９とが形成されているとともに、上述したシール構造１１を構成するためのセルホルダ１２が設けられている。空気極セパレータ７には、酸化剤ガスを空気極５に供給するための酸化剤ガス供給用通路１３が形成されている。

前記セルホルダ１２は、金属材料によって円環状に形成されており、その中空部内に燃料極３が収容された状態で燃料極セパレータ６と重ねられている。このセルホルダ１２における燃料極セパレータ６とは反対側の端面には、絶縁部材１４とガラスシール材１５とを介してシール部材１６が接合されている。
前記絶縁部材１４は、層状の雲母を積層させた構成のものである。この絶縁部材１４は、前記セルホルダ１２と前記シール部材１６とにガラスシール材１５を介して密着している。ガラスシール材１５は、固体酸化物形燃料電池が運転されるときの熱で溶融するものである。

前記シール部材１６は、金属材料によって円環板状に形成されている。シール部材１６の内径は、燃料極３の外径より小さく形成されている。このシール部材１６における径方向内側の端部は、ガラスシール材１７によって前記電解質４に接合されている。このガラスシール材１７は、電解質４とシール部材１６との間を封止するためのものである。
すなわち、図３に示す燃料極３のシール構造は、燃料極セパレータ６とセルホルダ１２とによって形成されて燃料極３を収容する凹部１８と、前記シール部材１６によって形成されて前記凹部１８の開口部分を閉塞するシール部１９とから構成されている。

特開２００８−２８７９６９号公報

図３に示した従来のシール構造では、絶縁部材１４と、シール部材１６と、封止用のガラスシール材１５，１７を使用しているために部品数が多く、組立工数が多くなるという問題があった。また、このシール構造は、溶融したガラスシール材１５，１７で隙間が充填されることによってガスシールが実現されるものであるから、ガラスシール材１５，１７が充分に溶融されない場合はガスシール性能が低下するという問題もあった。さらに、絶縁部材１４として層状の雲母を積層させたものを使用した場合は、絶縁部材１４の内部に形成されている微小な隙間を燃料ガスが通過することがあり、このような場合には燃料ガスが単セルユニット１Ａの外に漏洩してしまう。

本発明はこのような問題を解消するためになされたもので、簡単な構造で燃料極の周囲を確実にシールすることが可能なシール構造を有する固体酸化物形燃料電池を提供することを目的とする。

この目的を達成するために、本発明に係る固体酸化物形燃料電池は、平板型の固体酸化物からなる電解質を挟む空気極と燃料極とを有する単セルと、前記空気極に接触するとともに酸化剤ガスを供給する空気極セパレータと、前記燃料極に接触するとともに燃料ガスを供給する燃料極セパレータと、前記燃料極を収容する凹部およびこの凹部の開口を閉塞するシール部からなるシール構造とを備え、前記電解質は、前記凹部の側壁を構成する筒状壁の開口端と重なるとともに、この開口端に気密となるように密着し、前記シール部は、前記電解質によって構成されていることを特徴とするものである。

本発明は、前記発明において、前記電解質は、セラミックス材料からなり、平板状に成形されて前記筒状壁を重ねた状態で焼成されたものである。

本発明は、前記発明において、前記電解質の外縁部と前記空気極セパレータとの間に位置するスペーサをさらに備え、前記空気極セパレータは、前記空気極と前記スペーサとにそれぞれ接触していることを特徴とするものである。

本発明においては、燃料極を収容する凹部の開口部分が電解質によって閉塞される。電解質は絶縁性を有しているから、前記凹部の開口部分を閉塞するに当たって絶縁部材が不要になる。すなわち、この発明に係るシール構造においては、従来のシール構造に較べて絶縁部材と、シール部材と、ガラスシール材とが不要になる。
したがって、本発明によれば、単セルを構成する部材である電解質を利用してシール構造を実現できるから、簡単な構造で燃料極の周囲を確実にシールすることが可能な固体酸化物形燃料電池を提供することができる。

本発明に係る固体酸化物形燃料電池に使用する単セルユニットの断面図である。 単セルの製造方法を説明するための斜視図で、同図（Ａ）は電解質形成用シートを形成するステップを示し、同図（Ｂ）は電解質形成用シートにセルホルダを重ねるステップを示し、同図（Ｃ）は電解質を焼成するステップを示し、同図（Ｄ）は燃料極を形成するステップを示し、同図（Ｅ）は空気極を形成するステップを示す。 従来の単セルユニットの断面図である。

以下、本発明に係る固体酸化物形燃料電池の一実施の形態を図１および図２によって詳細に説明する。
本発明に係る固体酸化物形燃料電池は、図１に示す単セルユニット２１を複数個積層させてなるスタック（図示せず）を備えているものである。前記単セルユニット２１は、単セル２２と、この単セル２２に燃料ガスと酸化剤ガスとを供給するためのセパレータ２３とから構成されている。

単セル２２は、燃料ガスが供給される燃料極２４と、この燃料極２４の一端面上に設けられた固体酸化物からなる電解質２５と、この電解質２５における燃料極２４とは反対側の端面上に設けられた空気極２６とによって構成されている。これらの燃料極２４と、電解質２５と、空気極２６とは、それぞれセラミックス材料によって円板状に形成されている。この実施の形態による電解質２５の外径は、燃料極２４より側方に突出するように、燃料極２４の外径より大きく形成されている。この電解質２５の外縁部２５ａには、後述するセルホルダ３１が固着されている。

前記セパレータ２３は、前記燃料極２４に燃料ガスを供給するための燃料極セパレータ３２と、前記空気極２６に酸化剤ガスを供給するための空気極セパレータ３３とから構成されている。これらの燃料極セパレータ３２および空気極セパレータ３３は、耐熱性を有する金属材料によって形成されている。

前記燃料極セパレータ３２は、燃料極２４側（図１において上側）から見て燃料極２４より大きい板状に形成されている。この燃料極セパレータ３２は、前記燃料極２４における電解質２５とは反対側の端面に接触している。また、燃料極セパレータ３２には、燃料ガスを前記燃料極２４に供給するための燃料ガス供給用通路３４と、余剰の燃料ガスを排出するための燃料ガス排出用通路３５とが形成されている。さらに、この燃料極セパレータ３２には、前記燃料極２４を囲む円環状のセルホルダ３１が重ねられている。

セルホルダ３１は、前記燃料極セパレータ３２を形成する材料と同等の金属材料によって形成されている。セルホルダ３１の内径は、前記燃料極２４の外径より大きくなるように形成されている。また、このセルホルダ３１の軸線方向（図１においては上下方向）の厚みは、燃料極２４と同一の厚みに形成されている。すなわち、セルホルダ３１と燃料極２４とは、燃料極セパレータ３２と電解質２５とによって挟まれている。

前記空気極セパレータ３３は、図１において上側から見て空気極２６より大きい板状に形成されており、空気極２６における電解質２５とは反対側の端面に接触している。また、空気極セパレータ３３には、酸化剤ガスを前記空気極２６に供給するための酸化剤ガス供給用通路３６が形成されている。
空気極セパレータ３３における空気極２６の側方に突出する外縁部は、スペーサ３７に支承されている。スペーサ３７は、空気極セパレータ３３を形成する材料と同等の金属材料によって円環状に形成されている。このスペーサ３７の内径は、空気極２６の外径より大きく形成されている。また、スペーサ３７の外径は、前記電解質２５の外径と同等に形成されている。このスペーサ３７は、その中空部内に空気極２６が収容された状態で電解質２５の外縁部２５ａにガラスシール材（図示せず）によって固着されている。

なお、本発明に係る固体酸化物形燃料電池に使用する単セルユニット２１は、前記スペーサ３７を使用することなく構成することができる。スペーサ３７を使用する場合、スペーサ３７は、上述したように円環状の一つの部材として形成する他に、電解質２５の外縁部によって構成することができる。スペーサ３７を電解質２５によって構成する場合は、電解質２５の外縁部２５ａの厚みを相対的に厚く形成することによって行う。
また、空気極セパレータ３３の中央部を空気極２６の厚さだけ凹ませて、空気極セパレータ３３とスペーサ３７を一体化したような構造の空気極セパレータを用いて構成してもかまわない。
更に、セルホルダ３１やスペーサ３７は熱膨張率等を考慮して隣接するセパレータと同等の金属材料を用いて形成しているが、熱膨張率等の整合性が得られるのであれば、他の金属やセラミックスであってもかまわない。

ここで、前記単セル２２の製造方法の一例を図２によって説明する。単セル２２を製造するためには、先ず、図２（Ａ）に示すように、電解質２５を形成するためのセラミックス材料４１をシート状に成形する。そして、同図（Ｂ）に示すように、前記シート状のセラミックス材料４１の上にセルホルダ３１を載置させる。このとき、セルホルダ３１を前記セラミックス材料４１に密着させる。

その後、図２（Ｃ）に示すように、前記セラミックス材料４１におけるセルホルダ３１から側方に突出する不要部分を切断して除去し、この状態でセラミック材料４１を焼成させる。この焼成により電解質２５がセルホルダ３１に密着した状態で形成される。
次に、図２（Ｄ）に示すように、セルホルダ３１の中空部内に、燃料極２４を形成するためのセラミックス材料４２を円柱状に成形する。このときは、この燃料極２４用のセラミック材料４２を電解質２５の端面に密着させる。

そして、この状態で燃料極２４を焼成し、焼成後、図２（Ｅ）に示すように、電解質２５の上面に空気極２６を形成するためのセラミックス材料４３をシート状に成形する。しかる後、空気極２６を焼成する。このように空気極２６が焼成されることによって、単セル２２が完成する。この単セル２２は、セルホルダ３１と一体的に形成されることになる。

前記電解質２５は、原料粉末とバインダとを混練し、シート状に形成する。前記燃料極２４と空気極２６は、前記電解質２５と同等の方法で形成したり、図示してはいないが、スラリーを電解質２５に塗布することによって形成することができる。また、前記燃料極２４の厚みは、本発明のセルは電解質支持型のものであるから空気極２６と同等の厚みに形成することができる。材質は、通常の電極および電解質に用いられる材料であれば特に限定されることはない。

この単セル２２を用いて単セルユニット２１を形成するためには、先ず、単セル２２を燃料極セパレータ３２の上に載置させ、電解質２５の上にガラスシール材を介してスペーサ３７を重ねる。単セル２２が燃料極セパレータ３２に密着することによって、燃料極２４を密封するシール構造４４が構成される。このシール構造４４は、セルホルダ３１の中空部３１ａと燃料極セパレータ３２とによって形成された燃料極収容用の凹部４５と、この凹部４５の開口部分を閉塞する電解質２５とによって構成されている。この実施の形態においては、前記セルホルダ３１によって、本発明でいう「凹部の側壁を構成する筒状壁」が構成されている。

単セルユニット２１は、上述したように燃料極セパレータ３２に単セル２２が重ねられている状態において、電解質２５の上にガラスシール材を介してスペーサ３７を重ね、さらに、空気極２６および前記スペーサ３７上に空気極セパレータ３３を重ねることによって組立てられる。このように組立てられた複数の単セルユニット２１を重ねることによって、固体酸化物形燃料電池用のスタックが組立てられる。

この実施の形態による固体酸化物形燃料電池用の単セルユニット２１においては、燃料極２４を収容する凹部４５の開口部分が電解質２５によって閉塞されている。電解質２５は絶縁性を有するものであるから、前記凹部４５の開口部分を閉塞するに当たって絶縁部材は不要である。すなわち、この実施の形態によるシール構造４４においては、従来のシール構造に較べて絶縁部材と、シール部材と、ガラスシール材とが不要になる。

したがって、この実施の形態によれば、単セル２２を構成する部材である電解質２５を利用してシール構造４４を実現できるから、簡単な構造で燃料極２４の周囲を確実にシールすることが可能な固体酸化物形燃料電池を提供することができる。

この実施の形態において、前記電解質２５は、セラミックス材料からなり、平板状に成形されて前記セルホルダ３１（筒状壁）を重ねた状態で焼成されている。
このため、電解質２５をセルホルダ３１に強固に固着させることができるから、シール構造４４のシール性がより一層高くなる。一方、セルホルダ３１は、電解質２５を形成するためのセラミックス材料４１に較べて剛性が高いものである。この実施の形態による単セル２２は、このようなセルホルダ３１が前記セラミックス材料４１と一体に焼結されているから、反りが少なくなるように形成することができる。

この実施の形態による単セルユニット２１は、前記電解質２５の外縁部２５ａと前記空気極セパレータ３３との間に位置するスペーサ３７を備えている。また、前記空気極セパレータ３３は、前記空気極２６と前記スペーサ３７とにそれぞれ接触している。このため、空気極２６の周囲を空気極セパレータ３３と前記スペーサ３７とによって囲み、シールすることができる。

２１…単セルユニット、２２…単セル、２４…燃料極、２５…電解質、２６…空気極、３２…燃料極セパレータ、３３…空気極セパレータ、３１…セルホルダ、３７…スペーサ、４４…シール構造、４５…凹部。

Claims (3)

1. 平板型の固体酸化物からなる電解質を挟む空気極と燃料極とを有する単セルと、
   前記空気極に接触するとともに酸化剤ガスを供給する空気極セパレータと、
   前記燃料極に接触するとともに燃料ガスを供給する燃料極セパレータと、
   前記燃料極を収容する凹部およびこの凹部の開口を閉塞するシール部からなるシール構造とを備え、
   前記電解質は、前記凹部の側壁を構成する筒状壁の開口端と重なるとともに、この開口端に気密となるように密着し、
   前記シール部は、前記電解質によって構成されていることを特徴とする固体酸化物形燃料電池。
2. 請求項１記載の固体酸化物形燃料電池において、
   前記電解質は、セラミックス材料からなり、平板状に成形されて前記筒状壁を重ねた状態で焼成されたものであることを特徴とする固体酸化物形燃料電池。
3. 請求項１または請求項２記載の固体酸化物形燃料電池において、前記電解質の外縁部と前記空気極セパレータとの間に位置するスペーサをさらに備え、
   前記空気極セパレータは、前記空気極と前記スペーサとにそれぞれ接触していることを特徴とする固体酸化物形燃料電池。

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