JP2005174884A - 固体酸化物形燃料電池およびそのインターコネクタ - Google Patents

Abstract

【目的】インターコネクタとセルとの接触圧力をその他のスタック構成部分の圧力とは独立に取れるようにすることで、良好なセル間接続を実現し、燃料電池スタックの出力向上を図る。
【構成】インターコネクタ２が単セル１の電気的な接続と単セルへの燃料ガス、酸化剤ガスの給排気を行うためのインターコネクタセル接続部２１と前述のセル接続部に各ガスを供給するためのインターコネクタガスマニホールド部２２、２４に分離されており、このセル接続部とガスマニホールド部が直径１ｍｍ以上５ｍｍ以下のパイプ２３、２５によって接続されていることを特徴とする。
【選択図】 図１

Description

本発明は、固体酸化物形燃料電池およびそのインターコネクタに係り、特に前記インターコネクタを使用した平板型固体酸化物形燃料電池のスタック構成方法に関する。

燃料電極と酸化剤電極がセラミックスの電解質を介して配置され、燃料として最終的に水素を、酸化剤として酸素や空気を供給することで、水の電気分解の逆の反応を利用して発電する固体酸化物形燃料電池では、燃料電池の実用上十分な発電量を得るためには、上述の固体酸化物形燃料電池の単位構成要素（単セル）を複数個、直列および並列に電気的に接続すること（スタック化）が必要となる。

燃料電池動作の際には、電池の負極側（燃料電極側）では還元雰囲気に、正極側（酸化剤電極側）では酸化雰囲気に晒され、かつ、十分な発電効率を得るためには、電解質のイオン伝導性を確保し容易に酸化還元がおこる６００℃以上の高温に燃料電池本体を保つ必要がある。従って、固体酸化物形燃料電池では、互いに異なる雰囲気に晒される正極と負極間をガス不透過でかつ電気伝導性のあるセラミックス材料もしくは金属材料でつくられた部品（インターコネクタ）で電気的に接続する必要がある。

図６および図７に平板型の燃料電池セルの断面図を示す。図６に示す燃料電池セル１は、支持膜型と称されるものであり、図の構成では、燃料電極基板１２に電解質１１を設け、さらにその電解質１１上に空気極１３を設けた構造になっている。この場合、空気極１３が基板となる場合もある。一方、図７の燃料電池セル１は、自立膜型と称されるものであり、電解質基板１１の両面に燃料極１２および空気極１３を設けた構造になっている。

上述のような平板型の燃料電池セル図６、図７に対して上述の接続を行う場合には、大きく分けて二つの方法がある。

熱膨張率が互いに近い材料のみでスタックするすべての部品を構成してセル間の接続およびシールを堅固に行う方法（剛構造スタック）と熱膨張の異なる材料の使用も許して、シールは堅固には行わず、各セル間の接合は荷重のみで行う方法（柔構造スタック）である。

これらのスタック化の方法は用いる燃料電池単セルが電解質自身で構造を保てる自立膜型（図７）であるか電解質膜を他の部分で支える必要がある支持膜型（図６）であるかということや、システムデザインなどを考慮して決定されている。特に、セルが燃料極支持型である場合には、強度を維持するために燃料極の雰囲気を一定に保つ必要があるため、堅固なシールができるようなスタック構造が選ばれる。
ＳＯＬＩＤ ＯＸＩＤＥ ＦＵＥＬ ＣＥＬＬＳ ＶＩＩ，Ｈ．Ｙｏｋｏｋａｗａ ａｎｄ Ｓ．Ｃ．Ｓｉｎｇｈａｌ Ｅｄ．Ｔｈｅ Ｅｌｅｃｔｒｏｃｈｅｍｉｃａｌ Ｓｏｃｉｅｔｙ（２００１）ｐ７２−７７，ｐ１００−１１０

それぞれの積層方法にはガスシールを堅固に行うかどうかによる構造上の違いの他にも積層方法そのものから来る自由度の違いがあり、その違いがスタックの特性を左右する。すなわち、剛構造スタックをとり、燃料ガスのシールを堅固に行うと、ガス供給のためのマニホールドをインターコネクタと一体化してつくることも可能となるため、構成を単純化できることや、加圧システムへの拡張や燃料ガス回収機構など、システム設計に自由度が生じるなどのメリットがある反面、わずかな熱膨張率の違いがスタックの破壊の原因になるなどスタック設計は柔構造スタックに比べ難しいものとなり、信頼性にも乏しいという問題がある。

特に重要な問題としては、セル−インターコネクタの接続においてセル−インターコネクタ間にかかる荷重を任意に制御することが困難な構造となるため、良好な電気的接続を得ることが困難になる。一方、柔構造スタックでは、電気的接続の点ではセル−インターコネクタ間に任意の荷重をかけて接合を形成することができるため、剛構造スタックに比べて容易に良好な接続を得ることができる。さらには、セルスタックの構成が簡単になり、熱膨張率の制約がきつくない為、金属材料をはじめ材料の選択肢が広がることや比較的信頼性も高いなど多くのメリットがある方法である。

しかし、ガスシールが必要な燃料極支持型のセルには適用が困難であることや、燃料ガスや酸化剤ガスを供給するためのマニホールドをインターコネクタと一体化することが困難であるため、各セルごとにガスを供給する配管を設ける必要があるなど、スタックの構成が複雑になるという問題があった。

本発明の目的は上記従来技術の問題点を解決するために、新たな構造のインターコネクタを用いることにより、セルおよびインターコネクタを積層するだけで、セルの電気的接続を実現すると同時に燃料ガスと酸化剤ガス供給のためのガスマニホールド部を簡便に構成でき、かつセル−インターコネクタ間の接触圧力を任意に制御できるようにすることで、セル−インターコネクタ間の電気的接続による抵抗を低減し、より高出力な燃料電池を得ることを可能とする。さらには、上述のインターコネクタとセルとをガスシールすることも可能となるため、セルが自立膜型か燃料極支持型かによらずしてスタックを組むことが可能となる。

すなわち、固体酸化物形燃料電池の平板型単セルとセルに燃料ガスおよび酸化剤ガスを供給しかつ電気的な接続を行うインターコネクタを交互に接続することによってなる固体酸化物形燃料電池スタックにおいて、インターコネクタとセルとの接触圧力をその他のスタック構成部分の圧力とは独立に取れるようにすることで、良好なセル間接続を実現し、燃料電池スタックの出力向上を図る。

上記目的を達成するため本発明による固体酸化物形燃料電池は、平板型固体電解質層の表裏面に燃料極と空気極とを配置してなる固体酸化物形燃料電池（ＳＯＦＣ）の平板型単セルと前記単セルに燃料ガスおよび酸化剤ガスをそれぞれの極に給排気する通路を有するインターコネクタとを交互に電気的に接続し、前記ガス給排気のための通路から前記各単セルの各極にそれぞれ、燃料ガスと酸化剤ガスを分配して発電を行う固体酸化物形燃料電池において、前記インターコネクタが単セルの電気的な接続と単セルへの燃料ガス、酸化剤ガスの給排気を行うためのインターコネクタセル接続部と前述のセル接続部に各ガスを供給するためのインターコネクタガスマニホールド部に分離されており、このセル接続部とガスマニホールド部が直径１ｍｍ以上５ｍｍ以下のパイプによって接続されていることを特徴とする。

また、本発明によるインターコネクタは、単セルの電気的な接続と単セルへの燃料ガス、酸化剤ガスの給排気を行うためのインターコネクタセル接続部と前述のインターコネクタセル接続部に各ガスを供給するためのインターコネクタガスマニホールド部に分離されており、このセル接続部とガスマニホールド部が直径１ｍｍ以上５ｍｍ以下のステンレスもしくは耐熱合金製のパイプによって接続されていることを特徴とする。

本発明を用いることによって、燃料極支持型のセルであっても、電解質支持型のセルであっても、セパレータとセルとの接触圧力を自在に選ぶことで良好な電気的接続を実現するとともに、良好なガスシール性と機械的堅牢さを有する、高出力な固体酸化物形燃料電池スタックを構成できる。固体酸化物形燃料電池の平板型単セルとセルに燃料ガスおよび酸化剤ガスを供給しかつ電気的な接続を行うインターコネクタを交互に接続することによってなる固体酸化物形燃料電池スタックにおいて、インターコネクタのガスマニホールド部分とセル接続部分とを変形の容易でかつガスを導通できる部品で分けることにより、固体酸化物形燃料電池の積層（スタック化）を簡便にし、かつセル間の電気的接続に最適な圧力で接続できるようにすることで、固体酸化物形燃料電池の出力を向上させる。また、単セルの外縁部電解質面上にもシール材が配置され、その電解質面上のシール材からインターコネクタの縁までを被覆することのできるセルカバーを設けることにより、単セル−インターコネクタ間のガスシールの信頼性、耐久性を飛躍的に向上し、ひいては固体酸化物形燃料電池の効率向上が図れる。

図１に示すように、発電素子である固体酸化物形燃料電池の平板型単セル１と、燃料ガスおよび酸化剤ガスをセルに供給するための構造を有し、かつ電気的に接続するインターコネクタ２とを交互に積層する構造をとる場合に、このインターコネクタに新しい構造を採用する。すなわち、本発明のインターコネクタはセルを電気的に接続し、かつ燃料ガスおよび酸化剤ガスをセルに供給する部分であるインターコネクタセル接続部２１と、燃料ガスおよび酸化剤ガスを外部のガス供給源から各セル部へと分配し、排気する部分であるインターコネクタガスマニホールド部２２，２４とが別々の部品として構成され、このインターコネクタセル接続部とインターコネクタガスマニホールド部が直径１ｍｍ以上５ｍｍ以下のパイプ２３，２５により結ばれており、お互いの位置を変えることができるように変形することができることを特徴とする。

前述の特徴を有するインターコネクタを用いることにより、平板型単セル１とインターコネクタ２の積層にあっては、インターコネクタセル接続部２１−空気極集電材１５−単セル１−燃料極集電材１４−インターコネクタセル接続部２１、の順で積層し、集電面に対して接続に必要な適度な荷重を加えることにより良好な電気的接続を実現できる。

請求項２は、前記インターコネクタのより具体的な構成を示すものであり、前記インターコネクタの前記インターコネクタ接続部は、一方の面に前記単セルを設置するための凹部を、他方の面に凸部を備え、前記凹部には、前記単セルの燃料極に燃料ガスを供給するガス供給通路および反応後のガスを排出するガス排出通路が設置され、一方前記凸部には、隣接する単セルの空気極に酸化剤ガスを供給するガス供給通路と反応後のガスを排出するガス排出通路が設けられており、前記ガス供給通路およびガス排出通路は前記パイプに接続していることを特徴とする。

請求項３から５は前記インターコネクタのパイプがステンレスもしくは耐熱合金製であり、好ましくはその直径が２〜３ｍｍ、さらに好ましくは１．５〜２．９ｍｍであることを特徴とする。

請求項６はインターコネクタガスマニホールド部の形状とマニホールドコネクタに関するものであり、前記インターコネクタガスマニホールド部は中空状であり、絶縁性の中空のマニホールドコネクタにより相互に接続可能であり、ガスが導通するガスマニホールドを形成することを特徴とする。これにより、従来よりもより簡便に燃料ガス、酸化剤ガスそれぞれのガス供給のためのガスマニホールドを構成できる。この際、インターコネクタガスマニホールド部を積層するための荷重は、インターコネクタガスセル接続部とは独立に設定することができるため、ガスリークを防ぐために十分な荷重をかけることができる。

請求項７に係る発明はこのときの集電面に加わる荷重を調整できる機構をスタックが併せ持つことを特徴とする。なお、この発明における前述の集電材は省略することも可能であるが、適当な集電材を用いることで、より良好な接続を実現できる（請求項８）。

請求項９は燃料極支持型単セルにおいて、前記単セルと前記インターコネクタとが、前記単セルの外縁部でシール材４によりガスのシールがなされていることを特徴とする。

請求項１０は、前記インターコネクタに関する発明であり、単セルの電気的な接続と単セルへの燃料ガス、酸化剤ガスの給排気を行うためのインターコネクタセル接続部と前述のインターコネクタセル接続部に各ガスを供給するためのインターコネクタガスマニホールド部に分離されており、このセル接続部とガスマニホールド部が直径１ｍｍ以上５ｍｍ以下のステンレスもしくは耐熱合金製のパイプによって接続されていることを特徴とする。

請求項１１は、前記インターコネクタのより具体的構造に関するものであり、前記インターコネクタ接続部は、一方の面に前記単セルを設置するための凹部を、他方の面に凸部を備え、前記凹部には、前記単セルの燃料極に燃料ガスを供給するガス供給通路および反応後のガスを排出するガス排出通路が設置され、一方前記凸部には、隣接する単セルの空気極に酸化剤ガスを供給するガス供給通路と反応後のガスを排出するガス排出通路が設けられており、前記ガス供給通路およびガス排出通路は前記パイプに接続していることを特徴とする。

請求項１２から１４は、前記パイプの好ましい態様を示し、ステンレスもしくは耐熱合金製であリ、前記パイプの直径は、好ましくは２〜３ｍｍ、さらに好ましくは１．５〜２．９ｍｍであることを特徴とする。

請求項１５はインターコネクタガスマニホールド部の形状とマニホールドコネクタに関するものであり、前記インターコネクタガスマニホールド部は中空状であり、絶縁性の中空のマニホールドコネクタにより相互に接続可能であり、ガスが導通するガスマニホールドを形成することを特徴とする。

請求項１６は請求項９の固体電解質形燃料電池において、前記単セルの固体電解質の外縁部上に、さらにシール材が設けられていることを特徴とする。

請求項１７は、前記シール材の固定方法に関するものであり、前記シール材は前記インタコネクタセル接続部の周縁に嵌合するセルカバーによって固定されていることを特徴とする。

請求項１８は 前記シール材を固定するセルカバーの構造に関するものであり、前記セルカバーは、前記インターコネクタ接続部の周端部に嵌め合わされる嵌合部とこの嵌合部から垂直方向に伸長するカバー部と、前記カバー部の中央に形成された開口とを備えていることを特徴とする。

請求項１９から２１は前記セルカバーの材質に関するものであり、絶縁性セラミックス、Ａｌを１％〜２５％含有する耐熱ステンレス鋼もしくは耐熱合金、Ａｌを１％〜１０％未満含有するフェライト系ステンレス鋼のいずれかであることを特徴とする。

以下、本発明を図１から４の図面に基づいて説明する。図２、３に本発明の発電時における、燃料ガス、酸化剤ガスそれぞれの流れを矢印で図示する。

図１より明らかなように単セル１には、空気極側（図示せず）には空気極集電材１５が設けられ、一方、燃料極側（図示せず）には燃料極集電材１４が設けられた構造になっている。

一方、インターコネクタ２は、図４より明らかなように、前記単セル１を電気的に接続し、かつ燃料ガスおよび酸化剤ガスを供給するためのインターコネクタセル接続部２１と、前記燃料ガスおよび酸化剤ガスを外部の供給源より前記インターコネクタセル接続部２１に供給するためのインターコネクタ給気マニホールド部２２と、前記インターコネクタセル接続部２１と前記インターコネクタ給気マニホールド部２２を接続し、前記インターコネクタ給気マニホールド部２２より前記燃料ガスおよび酸化剤ガスを前記インターコネクタセル接続部２１に供給するための給気パイプ２３を備えている。さらに前記インターコネクタセル接続部２１に給気された反応後のガスを外部に排気するインターコネクタ排気マニホールド部２４と、前記インターコネクタセル接続部２１とインターコネクタ排気マニホールド部を接続する排気パイプ２５を備えた構造になっている。この明細書中、インターコネクタ給気マニホールド部、インターコネクタ排気マニホールド部を総称して、ガスマニホールド部、給気パイプ、排気パイプを総称する場合、パイプという。

図４および図５に示すように、前記インターコネクタセル接続部２１は、単セル１を燃料極（図示せず）を下にして単セル１を設置するための凹部２１１とその凹部２１１の裏面に隣接する単セル１の空気極１３に接触する凸部２１２を備えた構造になっている。

そして、図２に示すように、前記凹部２１１の下方に形成されたガス給気通路２１３が形成されており、このガス給気通路２１３の一方の端部は前記凹部２１１の底部より開口し、他方の端部は給気パイプ２３に接続するようになっている。一方、前記凹部２１１に開口して、前記ガス給気通路２１３と同様にガス排気通路２１４が形成されており、前記ガス排気通路２１４は前記排気パイプ２５に接続している。

さらに図３に示すように、前記凸部２１２にもガス給気通路２１３が設けられており、このガス給気通路２１３の一方の端部は隣接する単セル１の空気極１３に酸化剤ガスを供給するため中央部に開口を備えており、他方の端部は給気パイプ２３に接続している。さらに、前記凸部２１２の外縁で排気パイプ２５に接続している。

さらに前記インターコネクタ給気マニホールド部２２およびインターコネクタ排気マニホールド部２４は中空の円筒状（これに限定されるものではない）になっており、これらの中空部２２１および２４１に貫通して前記給気パイプ２３、排気パイプ２５がそれぞれ接続されている。

このような構造のインターコネクタ２の前記凹部２１１に単セル１を空気極１３が上になり、燃料極１２が凹部２１１の底部に接触するように設置する。このように構成したものを積層することによって固体酸化物形燃料電池を構成する。この際、前記ガスマニホールド部間に中空のマニホールドコネクタ３を設けて、相互に対応する前記インターコネクタ給気マニホールド部２２間および相互に対応するインターコネクタ排気マニホールド部２４間を相互にそれぞれ接続し、ガスが導通するようにしたガスマニホールドＭとしている。

上述のような構成になっているため、前記インターコネクタ給気マニホールド部２２およびマニホールドコネクタ３より構成されるガスマニホールドＭに供給された燃料ガスは、前記インターコネクタ給気マニホールド部２２、変形可能な給気パイプ２３、ガス給気通路２１３を通って、インターコネクタセル接続部２１の凹部２１１の底部より単セル１の燃料極１２に接触し、反応し発電した後、排気ガスはガス排気通路２１４、排気パイプ２５およびガスマニホールドＭ（前記インターコネクタ排気マニホールド部２４、マニホールドコネクタ３より構成される）を介して外部に排気される。

一方、酸化剤ガスは、ガスマニホールドＭのインターコネクタ給気マニホールド部２２により、給気パイプ２３およびガス給気通路２１３を通って、前記凸部２１２より隣接する単セル１の空気極３２に接触し反応する。反応後の排気ガスは排気パイプ２５より排気マニホールド部２４に導かれ、マニホールドコネクタ３などを介してガスマニホールドＭより外部に排出される。

さらに具体的に説明すると、図４は本発明を円形平板型の電解質支持型燃料電池セルに対して適用する際の積層方法の例を示す図である。

２が本発明のインターコネクタである。インターコネクタ２は中央部にインターコネクタセル接続部２１があり、その周囲にガスマニホールド部２２、２４がある。インターコネクタセル接続部２１とガスマニホールド部２２、２４は４本の細い変形可能なパイプ２３、２５でつながれている。このインターコネクタ２と平板型単セル１を積層することで固体酸化物形燃料電池を実現する。

１は支持膜型単セルである。単セル１は図６に示すような構造をしている。単セルの構成材料としては一般に開発が行われているすべての材料系に対して適用することが出来る。例えば、電解質１１にＳｃ_２Ｏ_３およびＡｌ_２Ｏ_３安定化ＺｒＯ_２（ＳＡＳＺ）やイットリア安定化ジルコニア（ＹＳＺ）などのジルコニア系材料を用い、燃料極基板１２としてはこれらジルコニア系材料と酸化ニッケルとの混合サーメットを用いることが出来る。単セルの厚みはおよそ１ｍｍほどである。セルの面積は必要とされる出力に応じて決められるが、おおよそ１０〜１０００ｃｍ^２程度である。この場合セルの８００℃から１０００℃までの平均熱膨張係数は１０〜１１×１０^−６／Ｋ程度となる。

空気極１３の材料にはランタンストロンチウムマンガナイト（ＬＳＭ）などの一般的な空気極材料を用いることができるが、本発明では合金製のインターコネクタを用いる観点から、燃料電池の動作温度は８００℃以下とすることが好ましいので、低温での特性がより優れている、ランタンニッケルフェライト（ＬＮＦ）やランタンストロンチウムコバルタイト（ＬＳＣｏ）などの材料を用いることが好ましい。

前述した平板型単セルを用いて固体酸化物形燃料電池を構成するために前記単セル１をインターコネクタ２のインターコネクタセル接続部２１に配置し、セル１の外縁部とインターコネクタ２とをシール材４（図１の最上図参照：図４には図示せず）でガスシールを行う。

インターコネクタ２にはＳＵＳ４３０等のフェライト系ステンレス材料をはじめとする各種耐熱金属材料を用いることが出来る。ただし、電気的な接続を行うため耐熱金属の表面にできる酸化皮膜の電気抵抗がなるべく小さいことが好ましい。このため、Ａｌを含み、表面にＡｌ_２Ｏ_３の皮膜をつくる耐熱合金を使用することはできない。代表的な耐熱金属材料の線熱膨張係数は１１〜１６×１０^−６／Ｋ程度であり、セルの熱膨張係数と比べて一般に大きい。したがって、セルとインターコネクタとをシールする際にはこの熱膨張特性の違いを吸収できるような方法でシールすることが望ましい。たとえば、このようなシール材４はほう珪酸ガラスなど燃料電池の動作温度よりも軟化点の低いガラス材料を使うことで実現できる。

上述のように、固体酸化物形燃料電池を支持膜型の単セルで実現する場合単セルの外縁部でセルとインターコネクタをガスシールする必要がある。一般に金属材料を用いたインターコネクタを用いる場合、セルとインターコネクタとの熱膨張率が異なるため、この熱膨張差を吸収できるような方法でシールすることが望まれる。これは、シール材として、上述のようなほう珪酸ガラスなど燃料電池の動作温度よりも軟化点の低いガラス材料を用いることで実現できるが、単にシール材をセル外縁部に配置するだけではシールの信頼性が十分に確保できない場合もある。

図８および図９の実施例では、このガラス材料を主成分とするシール材４’をセル外縁部の周端部ばかりでなく、外縁部の電解質面側にも配置し、かつこの電解質面上のシール材４’からインターコネクタセル接続部２１の縁までを覆うことのできるようなセルカバー５をこの単セル−インターコネクタのシール部に配置する。このことにより、シールの信頼性、耐久性を飛躍的に向上することができる。

このようなセルカバー５は、図８および図９より明らかなように、前記インターコネクタ接続部２１の周端部に嵌め合わされる嵌合部５１とこの嵌合部５１から垂直方向に伸長するカバー部５２を備えており、前記カバー部５２の中央には開口５３が形成された構造になっている。前記開口５３はインターコネクタ接続部２１の凸部２１２と単セル１を当接可能にし、一方、前記カバー部５２は前記シール材４’の押さえの作用を営む。

また、セルカバー５とインターコネクタセル接続部２１の間（嵌合部分）にもシール材を配置するとより効果的である。

前記セルカバー５の材質は高温でシール材と反応しないものが好ましい。また、インターコネクタ接続部２１まで被覆するため単セル１の両電極間の短絡を防ぐ意味で電気的絶縁性を有することが好ましい。具体的にはアルミナやマセライト、ジルコニアなどのセラミックス材料を用いることができる。

また、Ａｌを１％以上、２５％以下、好ましくは３％以上、２５％以下含有するような耐熱性ステンレス鋼や耐熱合金の中には、高温で酸化することによりその表面にＡｌ_２Ｏ_３を主成分とする電気的に絶縁性の被膜を形成するものがある。このような材料をセルカバーとして用いることができる。Ａｌ含有量が２５％を越えると、合金の融点が低下し、耐熱合金としての機能が失われるからである。たとえばＭＡ４７Ｐ（Ｎｉ−２％Ｃｒ−４％Ａｌ＋α）などを用いることができる。金属材料を用いることでセルカバーのコストを軽減できる。

インターコネクタ用の金属材料としては主にフェライト系ステンレスが用いられるため、前記セルカバーに用いる、Ａｌを１％含有するような金属材料の中でも特にフェライト系ステンレス鋼でＡｌを１％以上含むものが熱的性質の適合性の観点からもっとも好ましい。特に、Ａｌを１％以上１０％未満含むようなフェライト系ステンレス鋼が機械的性質も良好で好ましい。この場合もＡｌが３％以上含まれるほうがより好ましい。このような金属にはＩＮＣＯＬＯＹ ＭＡ９５６（Ｆｅ−２０％Ｃｒ−４．５％Ａｌ−０．５％Ｔｉ−０．５％Ｙ_２Ｏ_３）や日新製鋼製ＮＣＡ−１（Ｆｅ−１８％Ｃｒ−３％Ａｌ）など多数の鋼種がある。

上述のシール材４，４’およびセルカバー５を用いることにより、単セル−インターコネクタ間のガスシールの信頼性、耐久性を飛躍的に向上し、ひいては固体酸化物形燃料電池の効率向上が図れる。

セル１の各電極とインターコネクタ２との電気的な接続は、電極、インターコネクタのそれぞれの表面の平坦性を確保することが困難なことから、変形できる集電材１４，１５（図１の円内参照：図４には図示せず）を介して行うことが好ましい。

空気極１３（図６，図７参照）側の集電材１５としては白金、金、銀、銅などの貴金属の多孔体や発泡体、メッシュなどを用いることができるが、耐酸化性と経済性のバランスから、銀を多孔体や発泡体、メッシュなどの変形できる形状で用いることが好ましい。また、この集電材１５とセル１との接合をより強固にするために空気極１３側には空気極材料と同一の材料のぺースト剤などを配置し焼結させるとよい。インターコネクタ側にも銀ぺーストや銀ロウなどの接続剤を用いてより良好な接続を得ることができる。

燃料極１２（図６，図７参照）側の集電材１４としては空気極１３と同様の銀の多孔体や発泡体、メッシュの他に、ニッケルの多孔体や発泡体、メッシュも用いることができる。ただし、ニッケルには炭化水素燃料の分解反応に対する触媒効果があるので、用いる際には注意が必要である。

セルのスタック化は、前述したインターコネクタセル接続部２１の凹部２１１内に単セルを配置しシールされたものをスタックに必要な段数積層することで行う。このときにセルにかかる荷重を設定するための機構を設けて適当な荷重をかけることで、セル間の良好な電気的接続を得ることができる。

図１０に荷重を設定するための機構の例を示す。シールされた単セル−インターコネクタを必要な段数積層したセルスタック８１の上面と下面にそれぞれインターコネクタと同じ材質でできたスタック押さえ板８２，８３を配置し、この２枚のスタック押さえ板８２，８３をロッド８４で連結し、そのロッドの片端に必要な荷重を発生させることのできる強さのばね８５を配置し、ナットで締め付けることで最適な荷重に調整される。

ロッドやナットには各種耐熱合金のほかアルミナなど高温に耐える構造材全般を用いることができる。図１０に示すような方法では、ばねの力を利用することから燃料電池の動作温度と同じ温度雰囲気におくことはできないため、ばね部は断熱材８８の外側に置かれる。スタック押さえ板８２，８３は互いに電気的に絶縁される必要があるため、絶縁のためのスペーサー８７を配置する必要がある。この絶縁スペーサーはアルミナやマイカ（雲母）などの材料を用いることができる。

また図１１に示すように、ばね８５の代わりにロッド９４より熱膨張係数の大きな材料でできた伸展棒９５を配置することで荷重機構を燃料電池の動作温度環境に配置することも可能である。

図４に示す例では、インターコネクタのセル接続部の周囲には４本の細い変形可能なパイプでつながったインターコネクタガスマニホールド部が設けられている。この４つはそれぞれ、燃料ガスの供給、排出、および酸化剤ガスの供給、排出を行うもので、各１本を配置している。この本数は必要とされる燃料ガスおよび酸化剤ガスが大きい時には１本以上適当な本数を設けることができる。ガスマニホールド部はセル接続部と同様に各種耐熱合金を用いることができる。

また、セル接続部とガスマニホールド部を接続するパイプもＳＵＳ３１０Ｓなどの耐熱ステンレスやインコネル、ハステロイなどの耐熱金属のパイプを用いることができる。変形の容易さから、パイプの直径は５ｍｍ以下、できれば２〜３ｍｍ程度の細いものが好ましい。変形の容易さの観点からは細ければ細いほうが好ましいが、単セルに供給しなければならない、燃料ガスおよび酸化剤ガスは単セルの電極面積が１０ｃｍ^２以上ある場合には１００ｍｌ／ｍｉｎ以上の流量が必要となるため、最低でも１ｍｍ以上の直径は必要である。現実的なセルの大きさとしてはおおよそ１００ｃｍ^２〜４００ｃｍ^２程度となるため、必要とされる流量は１０００ｍｌ／ｍｉｎ程度となる。この場合には外径１／１６インチのパイプか１／８インチのパイプを用いることができる。これ以上大きな面積の単セルを用いる場合には、パイプの直径を大きくするよりも、パイプの本数を増やすほうが好ましい。

インターコネクタガスマニホールド部およびセル接続部とを接続するパイプには電気伝導性が必要ないため、表面にＡｌ_２Ｏ_３の皮膜をつくるＦｅ−Ｃｒ−Ａｌ耐熱合金などを使用することができる。燃料に炭化水素系の燃料を用いてセルまで直接に導入する場合には、特に、表面にＡｌ_２Ｏ_３の皮膜をつくる耐熱合金を用いるほうが炭化水素燃料を安定にセルに供給できるため好ましい。ガスマニホールド部の積層は、絶縁性の材料で作られたマニホールドコネクタとインターコネクタマニホールド部を交互に積層し、ガスが漏れないように十分な荷重をかけるとともに、ガラスなどのシール材でシールすることにより行う。

以上のような単セルとインターコネクタの積層を行って、各セルの燃料極に燃料ガス、空気極に酸化剤ガスを供給することで、図２、３に示したようなガス供給系と電気的接続が実現され、従来の方法によるよりも接続損失の少ない、高出力な固体酸化物形燃料電池を実現できる。

本発明は例に示した円形のセル以外にも方形などあらゆる形に適用することが出来る。

また、本発明は燃料極支持型のセルのみならず、十分な強度を有する平板型固体電解質板の表裏面にそれぞれ燃料極、空気極を配置した電解質支持型単セルに対しても適用できる。この場合システム側の要求として燃料ガスを回収する必要がなければ、特に単セルとインターコネクタをシールする必要はない。この場合インターコネクタの持つガスマニホールド部の数は燃料ガス供給用と酸化剤ガス供給用の２つで十分である。

固体酸化物形燃料電池スタックにおいて、インターコネクタのガスマニホールド部とセル接続部分とを変形の容易でかつガスを導通できる部品で分けることにより、セル間の電気的接続に最適な圧力で接続できる。さらに単セルの外縁部電解質面上にもシール材が配置され、その電解質面上のシール材からインターコネクタの縁までを被覆することのできるセルカバーを設けることにより、単セル−インターコネクタ間のガスシールの信頼性、耐久性を飛躍的に向上し、ひいては固体酸化物形燃料電池の効率向上が図れる。

本発明のスタック構成方法を示す図。 燃料ガスの流れを矢印で示した図。 酸化剤ガスの流れを矢印で示した図。 本発明を燃料極支持型の単セルで実施する際の例を示した斜視図。 本発明に用いるインターコネクタの例の斜視図。 燃料極支持型平板型固体酸化物形燃料電池セルの断面図。 電解質支持型平板型固体酸化物形燃料電池セルの断面図。 本発明を他の燃料極支持型の単セルで実施する際の例を示した斜視図。 本発明の他のスタック構成方法を示す図。 本発明に用いるセル−インターコネクタ間の荷重を調節する機構の例を示す図。 本発明に用いるセル−インターコネクタ間の荷重を調節する機構の例を示す図。

符号の説明

１ 単セル
１１ 電解質
１２ 燃料極
１３ 空気極
１４ 燃料極集電材
１５ 空気極集電材
２ インターコネクタ
２１ インターコネクタセル接続部
２１１ 凹部
２１２ 凸部
２１３ ガス給気通路
２１４ ガス排気通路
２２ インターコネクタ給気マニホールド部
２３ 給気パイプ
２４ インターコネクタ排気マニホールド部
２５ 排気パイプ
３ マニホールドコネクタ
４ シール材
４’ シール材
５ セルカバー
５１ 嵌合部
５２ カバー部
５３ 開口
８１，９１ セルスタック
８２，９２ スタック押さえ板（上面）
８３，９３ スタック押さえ板（下面）
８４，９４ ロッド
８５ ばね
８６，９６ ナット
８７，９７ 絶縁スペーサー
８８ 断熱材
９５ 伸展棒

Claims (21)

1. 平板型固体電解質層の表裏面に燃料極と空気極とを配置してなる固体酸化物形燃料電池（ＳＯＦＣ）の平板型単セルと前記単セルに燃料ガスおよび酸化剤ガスをそれぞれの極に給排気する通路を有するインターコネクタとを交互に電気的に接続し、前記ガス給排気のための通路から前記各単セルの各極にそれぞれ、燃料ガスと酸化剤ガスを分配して発電を行う固体酸化物形燃料電池において、前記インターコネクタが単セルの電気的な接続と単セルへの燃料ガス、酸化剤ガスの給排気を行うためのインターコネクタセル接続部と前述のセル接続部に各ガスを供給するためのインターコネクタマニホールド部に分離されており、このセル接続部とガスマニホールド部が直径１ｍｍ以上５ｍｍ以下のパイプによって接続されていることを特徴とする固体酸化物形燃料電池。
2. 前記インターコネクタの前記インターコネクタ接続部は、一方の面に前記単セルを設置するための凹部を、他方の面に凸部を備え、前記凹部には、前記単セルの燃料極に燃料ガスを供給するガス供給通路および反応後のガスを排出するガス排出通路が設置され、一方前記凸部には、隣接する単セルの空気極に酸化剤ガスを供給するガス供給通路と反応後のガスを排出するガス排出通路が設けられており、前記ガス供給通路およびガス排出通路は前記パイプに接続していることを特徴とする請求項１記載の固体酸化物形燃料電池。
3. 前記パイプはステンレスもしくは耐熱合金製であることを特徴とする請求項１または２記載の固体酸化物形燃料電池。
4. 前記パイプの直径は、２〜３ｍｍであることを特徴とする請求項１から３のいずれか１項記載の固体酸化物形燃料電池。
5. 前記パイプの直径は１．５〜２．９ｍｍであることを特徴とする請求項４記載の固体酸化物形燃料電池。
6. 前記インターコネクタガスマニホールド部は中空状であり、絶縁性の中空のマニホールドコネクタにより相互に接続可能であり、ガスが導通するガスマニホールドを形成することを特徴とする請求項１から５のいずれか１項記載の固体酸化物形燃料電池。
7. 前記単セルを設置したインターコネクタセル接続部を相互に積層する際の前記単セル−インターコネクタ間にかかる荷重を任意に調節できる機構を有することを特徴とする請求項１から６のいずれか１項記載の固体酸化物形燃料電池。
8. 各単セルの両電極上にそれぞれ変形可能な集電材を配置したことを特徴とする請求項１から７のいずれか１項記載の固体酸化物形燃料電池。
9. 前記単セルが、燃料極基板の上に薄膜の固体電解質が配置され、その上に空気極が形成されている燃料極支持型の単セルであって、前記単セルと前記インターコネクタとが、前記単セルの外縁部でシール材によりガスのシールがなされていることを特徴とする請求項１から８のいずれか１項記載の固体酸化物形燃料電池。
10. 単セルの電気的な接続と単セルへの燃料ガス、酸化剤ガスの給排気を行うためのインターコネクタセル接続部と前述のインターコネクタセル接続部に各ガスを供給するためのインターコネクタマニホールド部に分離されており、このセル接続部とガスマニホールド部が直径１ｍｍ以上５ｍｍ以下のステンレスもしくは耐熱合金製のパイプによって接続されていることを特徴とするインターコネクタ。
11. 前記インターコネクタ接続部は、一方の面に前記単セルを設置するための凹部を、他方の面に凸部を備え、前記凹部には、前記単セルの燃料極に燃料ガスを供給するガス供給通路および反応後のガスを排出するガス排出通路が設置され、一方前記凸部には、隣接する単セルの空気極に酸化剤ガスを供給するガス供給通路と反応後のガスを排出するガス排出通路が設けられており、前記ガス供給通路およびガス排出通路は前記パイプに接続していることを特徴とする請求項１０記載のインターコネクタ。
12. 前記パイプはステンレスもしくは耐熱合金製であることを特徴とする請求項１０または１１記載のインターコネクタ。
13. 前記パイプの直径は、２〜３ｍｍであることを特徴とする請求項１０から１２のいずれか１項記載のインターコネクタ。
14. 前記パイプの直径は１．５〜２．９ｍｍであることを特徴とする請求項１３記載のインターコネクタ。
15. 前記インターコネクタマニホールド部は中空状であり、絶縁性の中空のマニホールドコネクタにより相互に接続可能であり、ガスが導通するガスマニホールドを形成することを特徴とする請求項１０から１４のいずれか１項記載のインターコネクタ。
16. 前記単セルの固体電解質の外縁部上に、さらにシール材が設けられていることを特徴とする請求項９記載の固体電解質形燃料電池。
17. 前記シール材は前記インタコネクタセル接続部の周縁に嵌合するセルカバーによって固定されていることを特徴とする請求項１６記載の固体電解質形燃料電池。
18. 前記セルカバーは、前記インターコネクタ接続部の周端部に嵌め合わされる嵌合部とこの嵌合部から垂直方向に伸長するカバー部と、前記カバー部の中央に形成された開口とを備えていることを特徴とする請求項１７記載の固体電解質形燃料電池。
19. 前記セルカバーは絶縁性セラミックスからなることを特徴とする請求項１７または１８記載の固体電解質形燃料電池。
20. 前記セルカバーはＡｌを１％〜２５％含有する耐熱ステンレス鋼もしくは耐熱合金であることを特徴とする請求項１７または１８記載の固体電解質形燃料電池。
21. 前記セルカバーはＡｌを１％〜１０％未満含有するフェライト系ステンレス鋼であることを特徴とする請求項１７または１８記載の固体電解質形燃料電池。

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