JP2012121155A - 積層接合体製造装置及び積層接合体の製造方法 - Google Patents

Abstract

【課題】膜材料を積層した後に加圧接合してなる積層接合体を、膜材料の位置ずれ、積層体の変形、界面の接合欠陥などがなく、歩留まりよく効率的に製造することができる積層接合体製造装置及び積層接合体の製造方法を提供する。
【解決手段】一対の無端ベルト１５ａ、１５ｂとシール部材２４とから形成される収容空間Ｓに、膜材料が積層された積層体１を収容し、排気部材１８により排気孔１７を介して収容空間Ｓを排気することにより、無端ベルト１５ａ、１５ｂが収容空間Ｓに配置された積層体１に密着して積層体１を固定した状態で搬送し、ホットプレス部１１、コールドプレス部１３により加圧接合して積層構造体を製造する。
【選択図】 図１

Description

本発明は、固体高分子型燃料電池用の膜−電極接合体など、膜材料を積層した後に加圧接合してなる積層接合体の製造装置及び製造方法に関する。

従来より、膜材料を積層した積層体を加圧接合して積層接合体を製造するために、対向して配置されたロールの間に積層体を搬送して加圧するロール式プレスが用いられている。この技術は、近年、固体高分子膜、燃料極膜及び空気極膜を積層、接合してなる固体高分子型燃料電池用の膜−電極接合体（Ｍｅｍｂｒａｎｅ−Ｅｌｅｃｔｒｏｄｅ Ａｓｓｅｍｂｌｙ：以下、ＭＥＡという）の製造にも用いられている（例えば、特許文献１
、２ 、３ ）。

ここで、上述の製造方法では、ロール式プレスによって固体高分子膜、燃料極膜及び空気極膜の積層体を加圧接合する際に、ロール間を積層体が通過するときに生じる急激な荷重変化やロールと積層体との摩擦などにより、膜材料の位置ずれや変形などが生じ、歩留まりが低下するおそれがあった。また、積層した膜材料の間に空気が残留していた場合には、この空気を層間から十分に排出することが困難であり、界面に接合欠陥が生じるおそれがあった。

上述の課題を解消するための技術として、積層体を金属製のシート固定枠に取り付けた可撓性シートの上面に載置し、金属製シート固定枠の上部に、可撓性シートと環状パッキンを取り付けたシート固定枠を重合させ、これらにより画成された密閉室から空気を排出して該密閉室を減圧し、積層体を固定保持する方法が提案されている（例えば、特許文献４、５）。

特開２００８−１５９３７７号公報 特表２０１０−５１４１０２号公報 特開２０１０−１９８９４８号公報 特開２００５−１９２７５号公報 特開２００８−１４６８３３号公報

しかし、特許文献４、５に記載の技術は、金属製のシート固定枠を積層体毎に用意して、個別に減圧した後に加圧接合するためタクトタイムが長くなり、また、金属製のシート固定枠が積層体より厚く形成されているため、ロール式プレスやダブルベルト式プレスといった大量生産に向いている連続式プレスによる加圧接合法を適用することができず、効率的な製造ができないという問題があった。

そこで、本発明は、膜材料を積層した積層体に加圧接合してなる積層接合体を、膜材料の位置ずれ、変形、界面の接合欠陥などがなく、歩留まりよく効率的に製造することができる積層接合体製造装置及び積層接合体の製造方法を提供することを目的とする。

本発明では、上記目的を実現するために、請求項１に記載の発明では、膜材料が積層された積層体を加圧接合し、積層接合体を製造するための積層接合体製造装置であって、積層体を挟んで搬送する一対の無端ベルトと、前記一対の無端ベルトを挟んで対向して配置され、前記無端ベルトを加圧して、無端ベルトで搬送される積層体に加圧力を負荷する加圧手段と、少なくとも一方の無端ベルトの表面に設けられ、対向する無端ベルトとの間の空間を積層体を収容可能に区画する収容部と、当該収容部と連通して無端ベルトの幅方向に突出して形成され、前記一対の無端ベルトと前記収容部とにより区画された収容空間の内部を排気するための排気部と、を無端ベルトの移動方向に複数個配列させたシール部材と、前記排気部に対応する位置に無端ベルトを貫通して形成された排気孔を介して、前記排気部から前記収容空間内の排気を行う排気部材と、を備え、前記排気孔は、前記加圧手段の外方であって前記無端ベルトの移動方向に並んで配置されており、前記排気部材は、前記シール部材の反対側から無端ベルトに接触して前記排気孔を覆い、少なくとも前記加圧手段により積層体の加圧を行う領域では前記収容空間を排気した状態に保てる位置に設けられており、前記排気部材が前記排気孔を介して前記収容空間を排気することにより前記一対の無端ベルトが前記収容空間に配置された積層体に密着して固定し、積層体を固定した状態で搬送し、前記加圧手段により加圧可能に構成されている、という技術的手段を用いる。

請求項１に記載の発明によれば、一対の無端ベルトとシール部材とから形成される収容空間に、膜材料が積層された積層体を収容し、排気孔を介して収容空間を排気することにより、一対の無端ベルトが収容空間に配置された積層体に密着して積層体を固定した状態で搬送し、加圧手段により加圧接合して積層構造体を製造することができる。
これにより、収容空間を排気して膜材料を積層した積層体を密着固定した状態で加圧して接合することができるので、膜材料の位置ずれ、変形、界面の接合欠陥などがない積層接合体を、歩留まりよく製造することができる。
また、積層体を収容する空間を排気することより固定した積層体を加圧接合する方法を採用しながら、従来技術のように真空保持のための固定枠を別途用意して使用する必要がないので、バッチ式プレスではなく大量生産に適した連続式プレスを採用することができ、積層構造体を効率的に製造することができる。

請求項２に記載の発明では、請求項１に記載の積層接合体製造装置において、前記排気部材に沿って設けられ、前記無端ベルトを押圧する第１の押圧部材が設けられている、という技術的手段を用いる。

請求項２に記載の発明によれば、排気部材に沿って設けられ、無端ベルトを押圧する第１の押圧部材が設けられているため、収容空間の排気時に無端ベルトが吸引されて変形し、収容空間が密閉空間でなくなりリークが発生することを防ぐことができる。これにより、収容空間を確実に排気して、積層体を固定することができる。

請求項３に記載の発明では、請求項２に記載の積層接合体製造装置において、前記排気部材は、前記第１の押圧部材と一体的に形成されている、という技術的手段を用いる。

請求項３に記載の発明のように、排気部材を第１の押圧部材と一体的に形成すると、装置構成を簡単にすることができ、装置を小型化することができる。

請求項４に記載の発明では、請求項１ないし請求項３のいずれか１つに記載の積層接合体製造装置において、前記排気部材と対向して設けられ、前記排気部材が設けられていない方の無端ベルトを前記排気部材に向かって押圧する第２の押圧部材が設けられている、という技術的手段を用いる。

請求項４に記載の発明によれば、第２の押圧部材が、排気部材が設けられていない方の無端ベルトを排気部材に向かって押圧するため、無端ベルトをシール部材に確実に接触するように案内するとともに、無端ベルトと排気部材とを隙間なく密着させるので、収容空間を確実に排気して、積層体を固定することができる。

請求項５に記載の発明では、請求項１ないし請求項４のいずれか１つに記載の積層接合体製造装置において、前記シール部材は耐熱性ゴム材料からなる、という技術的手段を用いる。

請求項５に記載の発明のように、シール部材をシリコンゴムなどの耐熱性ゴム材料からなるように構成すると、ゴム材料は密着力が高いので、シール部材を薄く形成しても収容空間を確実に気密に保つことができる。積層体が薄い場合でも、シール部材を薄くすることができるので、確実に固定することができるとともに、加圧手段によりシール部材に加圧力が負荷されて過荷重が発生することを防止することができる。また、耐熱性が高いため、積層体を高温に加熱しながら加圧接合する場合に好適に用いることができる。

請求項６に記載の発明では、請求項１ないし請求項５のいずれか１つに記載の積層接合体製造装置において、前記シール部材は、前記加圧手段により荷重が負荷されない厚さに形成されている、という技術的手段を用いる。

請求項６に記載の発明のように、シール部材を、加圧手段による積層体の加圧時に、シール部材に荷重が負荷されない厚さに形成すると、加圧力がすべて積層体に負荷されるため、効率的に荷重を負荷することができる。

請求項７記載の発明では、請求項１ないし請求項４のいずれか１つに記載の積層接合体製造装置において、前記シール部材は積層体より硬質な材料からなり、前記加圧手段による積層体の加圧時に、シール部材に実質的にシール部材が変形しない大きさの荷重が負荷される厚さに形成されている、という技術的手段を用いる。

請求項７に記載の発明のように、シール部材を積層体より硬質な材料からなり、前記加圧手段による積層体の加圧時に、シール部材に実質的にシール部材が変形しない大きさの荷重が負荷される厚さに形成すると、積層体の厚さをシール部材の厚さに合わせることができ、一定厚さの積層接合体を製造することができる。

請求項８に記載の発明では、請求項１ないし請求項７のいずれか１つに記載の積層接合体製造装置において、前記排気部の内部に、前記排気部材による前記収容空間の排気時に前記排気孔及び前記排気部が閉塞することを防ぐとともに通気可能に構成されたスペーサーが配置されている、という技術的手段を用いる。

請求項８に記載の発明によれば、排気部の内部に通気可能に構成されたスペーサーが配置されているため、排気部材による収容空間の排気時に無端ベルトが排気部に引き込まれることを防ぐことができるので、排気孔及び排気部が無端ベルトにより閉塞して十分な排気ができなくなることを防ぐことができる。

請求項９に記載の発明では、請求項１ないし請求項８のいずれか１つに記載の積層接合体製造装置において、前記一対の無端ベルトの少なくとも一方は金属材料からなる、という技術的手段を用いる。

請求項９に記載の発明のように、一対の無端ベルトの少なくとも一方は金属材料からなるように構成すると、当該無端ベルトは適度な強度を備えるので、捲れやしわ寄りなどの変形が生じにくい。また、熱伝導性が高いため、加圧を行う際に加熱や冷却を行う場合には、無端ベルトの伝熱を利用して積層体に効率的に熱を伝導させることができ、加熱や冷却を効率的に行うことができる。

請求項１０に記載の発明では、請求項１ないし請求項９のいずれか１つに記載の積層接合体製造装置において、前記一対の無端ベルトの少なくとも一方は樹脂材料からなる、という技術的手段を用いる。

請求項１０に記載の発明のように、一対の無端ベルトの少なくとも一方は樹脂材料からなるように構成すると、積層体が厚い場合でも、収容空間を排気した際に当該無端ベルトが積層体の形状に沿って撓んで密着しやすいので、より確実に積層体を固定保持することができる。

請求項１１に記載の発明では、請求項１ないし請求項１０のいずれか１つに記載の積層接合体製造装置において、前記加圧手段は、積層体を加熱するための加熱手段を備えている、という技術的手段を用いる。

請求項１１に記載の発明によれば、加圧手段は、積層体を加熱するための加熱手段を備えているため、積層体を加熱しながら加圧接合することができる。これにより、例えば、製造された積層接合体の接合強度を向上させ、この積層接合体を用いた製品の特性を向上させることができる。

請求項１２に記載の発明では、請求項１１に記載の積層接合体製造装置において、前記加熱手段を備えた加圧手段から見た無端ベルトの移動方向下流に、積層体を冷却するための冷却手段を備えた加圧手段を備えている、という技術的手段を用いる。

請求項１２に記載の発明によれば、加熱手段を備えた加圧手段から見た無端ベルトの移動方向下流に、積層体を冷却するための冷却手段を備えた加圧手段を備えているため、ホットプレス部（加熱手段を備えた加圧手段）において加圧接合された積層体をコールドプレス部（冷却手段を備えた加圧手段）において加圧しながら冷却することができる。これにより、製造した積層接合体の冷却時間を短縮して、迅速に次の工程に送ることができるので、生産性を向上させることができる。

請求項１３に記載の発明では、積層接合体の製造方法において、膜材料が積層された積層体を用意し、積層体を搬送する一対の無端ベルトと、少なくとも一方の無端ベルトの表面に設けられ対向する無端ベルトとの間の空間を積層体を収容可能に区画するシール部材と、から形成される収容空間に積層体を配置する配置工程と、前記シール部材が設けられた無端ベルトを貫通して形成された排気孔を介して、積層体を搬送しながら前記収容空間を排気することにより、一対の無端ベルトを積層体に密着させて積層体を固定する排気工程と、前記排気工程により固定された積層体を加圧して接合する加圧工程と、を備えた、という技術的手段を用いる。

請求項１３に記載の発明によれば、配置工程により積層体を搬送する一対の無端ベルトと、少なくとも一方の無端ベルトの表面に設けられ対向する無端ベルトとの間の空間を積層体を収容可能に区画するシール部材と、から形成される収容空間に積層体を配置し、排気工程によりシール部材が設けられた無端ベルトを貫通して形成された排気孔を介して、積層体を搬送しながら前記収容空間を排気することにより、一対の無端ベルトを積層体に密着させて積層体を固定し、加圧工程により固定された積層体を加圧して接合して積層接合体を製造することができる。
これにより、収容空間を排気して膜材料を積層した積層体を密着固定した状態で加圧して接合することができるので、膜材料の位置ずれ、変形、界面の接合欠陥などがない積層接合体を、歩留まりよく製造することができる。
また、積層体を収容する空間を減圧することより固定した積層体を加圧接合する方法を採用しながら、従来技術のように真空保持のための固定枠を別途用意して使用する必要がないので、バッチ式プレスではなく大量生産に適した連続式プレスを採用することができ、積層構造体を効率的に製造することができる。

積層接合体製造装置の構造を示す説明図である。図１（Ａ）は積層接合体製造装置全体の側面説明図、図１（Ｂ）は図１（Ａ）のＡ矢視平面図、図１（Ｃ）は図１（Ａ）のＢ矢視平面図、図１（Ｄ）は図１（Ａ）のＣ矢視平面図である。 図１（Ａ）のＧ−Ｇ矢視断面図である。 積層体の構造を示す説明図である。図３（Ａ）は断面説明図であり、図３（Ｂ）は図（Ａ）の上方から見た平面説明図である。 積層接合体の製造工程を示す説明図である。図４（Ａ）は配置工程、図４（Ｂ）は排気工程、図４（Ｃ）は加圧工程を示す断面説明図である。 シール部材の変更例を示す平面説明図である。 シール部材の排気部に配置するスペーサーの構造を示す断面説明図である。

本発明に係る積層接合体製造装置及び積層接合体の製造方法について、ＭＥＡの製造方法を例に、図を参照して説明する。

図１に示すように、積層接合体製造装置１０は、ダブルベルト式プレス装置であって、積層体１を加熱して加圧するホットプレスを行うための加圧手段であるホットプレス部１１と、ホットプレス部１１から見て無端ベルト１５ａ、１５ｂの移動方向下流側に設けられ、積層体１を冷却しながら加圧するコールドプレスを行うための加圧手段であるコールドプレス部１３と、積層体を挟んで搬送する一対の無端ベルト１５ａ、１５ｂと、無端ベルト１５ａの表面に設けられ、無端ベルト１５ｂと対向して形成される空間を積層体１を収容可能に区画した収容空間Ｓを形成するためのシール部材２４と、無端ベルト１５ａの内側から接触し、無端ベルト１５ａに設けられた排気孔１７から収容空間Ｓを排気するための排気部材１８と、を備えている。

無端ベルト１５ａ、１５ｂは、ガイドローラ１６に巻きかけられて対向する領域で同一方向に走行するように駆動され、積層体１を搬送するとともに、ホットプレスローラ１２及びコールドプレスローラ１４による加圧力を積層体１に伝達し、ホットプレスローラ１２及びコールドプレスローラ１４と積層体１との間の熱伝達を行う。
無端ベルト１５ａ、１５ｂは、可撓性を有する帯状の部材を輪状に形成したものであり、本実施形態では、無端ベルト１５ａは金属材料であるステンレスからなり、無端ベルト１５ｂは樹脂材料であるテフロン（登録商標）からなる。

ホットプレス部１１及びコールドプレス部１３は、それぞれ無端ベルト１５ａ、１５ｂを挟んで対向して配置され、無端ベルト１５ａ、１５ｂを加圧して、無端ベルト１５ａ、１５ｂで搬送される積層体１に加圧力を負荷する。

ホットプレス部１１は、電気ヒーターなどの加熱手段が内蔵されたホットプレスローラ１２を備えており、積層体１を加熱しながら加圧することができる。積層体１を加熱しながら加圧することにより、接合強度を向上させることができる。
ホットプレスローラ１２は、積層体１全体を適切に加圧するために、後述するシール部材２４の収容部２４ａの幅よりわずかに幅広に形成されている。

コールドプレス部１３は、冷媒配管などの冷却手段が内蔵されたコールドプレスローラ１４を備えており、積層体１を冷却しながら加圧することができる。これにより、ホットプレス部１１で加圧接合した積層接合体を迅速に冷却することができるため、製造した積層接合体の冷却時間を短縮して、迅速に次の工程に送ることができるので、生産性を向上させることができる。
コールドプレスローラ１４は、積層体１全体を適切に加圧するために、後述するシール部材２４の収容部２４ａの幅よりわずかに幅広に形成されている。

図１（Ｂ）に示すように、シール部材２４には、無端ベルト１５ｂと対向して形成される空間を積層体１が収容可能に区画する収容部２４ａと、収容部２４ａと連通して形成され、収容部２４ａ及び無端ベルト１５ａ、１５ｂにより区画された密閉空間である収容空間Ｓの内部を排気するための排気部２４ｂと、が、積層体１の搬送方向に複数個並んで形成されている。シール部材２４は、無端ベルト１５ａ、１５ｂの間に挟みこまれることにより、収容空間Ｓの側壁の役割を果たす。
本実施形態では、シール部材２４は耐熱性のゴム材料であるシリコンゴムからなり、積層体１の加圧接合時に実質的に荷重が負荷されない厚さに形成されている。
図１（Ｂ）では矩形状の収容部２４ａを図示しているが、収容部２４ａの形状は積層体１の形状にあわせて任意の形状を採用することができる。

排気部２４ｂは、収容部２４ａと連通して無端ベルト１５ａの幅方向に突出して、収容部２４ａに収容された積層体１が移動しないように収容部２４ａより小さく形成されている。無端ベルト１５ａの排気部２４ｂに対応する位置には、排気孔１７が貫通形成されている。排気孔１７は、無端ベルト１５ａと無端ベルト１５ｂとが対向する領域においてホットプレス部１１及びコールドプレス部１３よりも外側であって、無端ベルト１５ａ、１５ｂの移動方向に並んで配置されるように形成されている。

図１（Ｃ）及び図２に示すように、排気部材１８は、無端ベルト１５ａの内側から無端ベルト１５ａに接触して排気孔１７を覆い、無端ベルト１５ａと接触する部分に排気するための開口部を有した長尺の部材であり、少なくともホットプレス部１１及びコールドプレス部１３により積層体１の加圧を行う領域では収容空間Ｓを排気した状態に保てる位置に設けられている。
排気部材１８は、真空バルブ１９と真空配管２０を介して真空ポンプ２１に接続されており、排気孔１７を介して、排気部２４ｂから収容空間Ｓ内の排気を行うことができる。

無端ベルト１５ａの内側には排気部材１８に沿って、無端ベルト１５ａを下方に向かって案内して押圧する第１ガイドレール２２（請求項２に記載の「第１の押圧部材」に相当）が設けられている。本実施形態では、第１ガイドレール２２は、排気部材１８を囲む枠状に形成されている。
第１ガイドレール２２は無端ベルト１５ａを下方に押圧することにより、収容空間Ｓを排気する際に無端ベルト１５ａが変形することで収容空間Ｓが密閉空間でなくなりリークが発生することを防ぐことができる。これにより、収容空間Ｓを確実に排気して、積層体１を固定することができる。

ここで、第１ガイドレール２２は排気部材１８と一体的に形成することもできる。これによれば、装置構成を簡単にすることができ、積層接合体製造装置１０を小型化することができる。

無端ベルト１５ｂの内側に、排気部材１８に対向して無端ベルト１５ｂを排気部材１８に向かって押圧する第２ガイドレール２３（請求項４に記載の「第２の押圧部材」に相当）が設けられている。これによれば、無端ベルト１５ａ、１５ｂの端部を対向方向に押圧して無端ベルト１５ｂをシール部材２４に確実に接触するように案内するとともに、無端ベルト１５ａと排気部材１８を隙間なく密着させるので、収容空間Ｓの確実な排気を行うことができる。

次に、積層接合体の製造方法について説明する。本製造方法は、固体高分子型燃料電池用ＭＥＡの製造に好適に用いることができる。

まず、膜材料を積層した積層体１を用意する。図３に模式的に示すように、本実施形態では、積層体１は、ＭＥＡを構成する矩形状の燃料極膜３、固体高分子膜２、空気極膜４をこの順に積層して形成されている。固体高分子膜２は、燃料極膜３及び空気極膜４より大きく形成されている。

固体高分子膜２を形成する材料としては、例えば、デュポン社製ナフィオン（登録商標）、旭硝子社製フレミオン（登録商標）、旭化成社製アシプレックス（登録商標）などを用いることができる。燃料極３を形成する材料としては、例えば、カーボンペーパーやカーボン不織布などのカーボンブラック担体上に白金触媒あるいはルテニウム−白金触媒を担持したものなどを用いることができる。空気極４を形成する材料としては、例えば、カーボンペーパーやカーボン不織布などのカーボンブラック担体上に白金触媒を担持したものなどを用いることができる。

配置工程では、収容空間Ｓに積層体１を配置する。
無端ベルト１５ｂ上の所定箇所に図示しない搬送手段によって積層体１を載置し、積層体１が搬送され、図１（Ａ）のＤ−Ｄ断面に示す領域に到達すると、図４（Ａ）に示すように、無端ベルト１５ａ、１５ｂが第１ガイドレール２２と第２ガイドレール２３とに挟まれてそれぞれ対向する無端ベルト側に押圧され、無端ベルト１５ａ、１５ｂの端部がシール部材２４に密着する。これにより、収容空間Ｓが形成され、その内部に積層体１が収容される。
ここで、積層体１を載置する所定箇所は、無端ベルト１５ａ、１５ｂ及びシール部材２４により収容空間Ｓが形成される箇所に相当し、複数個の積層体１が連続的に収容空間Ｓに収容されるように配置される。

続く排気工程では、積層体１を搬送しながら収容空間Ｓを排気することにより、無端ベルト１５ａ、１５ｂを積層体１に密着させて積層体１を固定する。
無端ベルト１５ａ、１５ｂにより積層体１が搬送され、図１（Ａ）のＥ−Ｅ断面に示す領域に到達すると、図４（Ｂ）に示すように、排気孔１７が排気部材１８に面する状態となる。これにより、排気部材１８により排気孔１７を介して収容空間Ｓを排気することができるようになるので、無端ベルト１５ａ、１５ｂが積層体１に密着して、積層体１が位置ずれ、変形、界面の接合欠陥などがない状態で固定される。
ここで、無端ベルト１５ｂは、樹脂材料により形成されているため、積層体１が厚い場合でも、収容空間Ｓを排気した際に無端ベルト１５ｂが積層体１の形状に沿って撓んで密着しやすいので、より確実に積層体１を固定保持することができる。

続く加圧工程では、排気工程において無端ベルト１５ａ、１５ｂに挟まれて固定された積層体１を加圧して接合する。無端ベルト１５ａ、１５ｂにより積層体１が搬送され、図１（Ａ）のＦ−Ｆ断面に示す領域に到達すると、図４（Ｃ）に示すように、ホットプレス部１１のホットプレスローラ１２により、無端ベルト１５ａ、１５ｂを介して積層体１が加熱されるとともに加圧力が負荷される。これにより、燃料極膜３、固体高分子膜２及び空気極膜４が接合され、積層接合体が製造される。
ここで、無端ベルト１５ａは金属材料により形成されているため、適度な強度を備えており、捲れやしわ寄りなどの変形が生じにくい。また、熱伝導性が高いため、ホットプレスローラ１２の熱を積層体１に効率的に熱を伝導させることができ、加熱を効率的に行うことができる。

本実施形態では、シール部材２４がホットプレス部１１により荷重が負荷されない厚さに形成されているため、加圧力がすべて積層体１に負荷されるので、積層体１に効率的に荷重を負荷することができる。

その後、コールドプレス部１３に搬送され、コールドプレスローラ１４により加圧、冷却されて積層接合体が製造され、積層接合体製造装置１０から次工程に搬送される。
ここで、無端ベルト１５ａを介して積層体１の熱を効率的に伝導させることができるので、積層体１の冷却を効率的に行うことができる。
積層構造体としてＭＥＡを製造する場合には、ホットプレス部１１で加圧接合した積層体を加圧しながら冷却すると、加圧せずに冷却する場合と比較して、ＭＥＡの接合強度が向上し、このＭＥＡによって構成される燃料電池の性能を向上させることができる。

上述の製造方法によれば、積層体１を加圧接合して積層構造体を製造するときに、膜材料の位置ずれ、変形、界面の接合欠陥を防止することができるため、積層接合体を、歩留まりよく製造することができる。
また、積層体を収容する空間を減圧することより固定した積層体を加圧接合する方法を採用しながら、従来技術のように真空保持のための固定枠を別途用意して使用する必要がないので、バッチ式プレスではなく大量生産に適した連続式プレスを採用することができ、積層構造体を効率的に製造することができる。

シール部材２４として、耐熱性ゴム材料、特に、シリコンゴムを好適に用いることができる。シリコンゴムは密着力が高いので、シール部材２４を薄く形成しても収容空間Ｓを確実に気密に保つことができる。積層体１が薄い場合でも、シール部材２４を薄くすることができるので、確実に固定することができるとともに、シール部材２４に加圧力が負荷されて、ホットプレス部１１、コールドプレス部１３における過荷重が発生することを防止することができる。また、シリコンゴムは耐熱性が高く、積層体１を高温に加熱しながら加圧接合する場合に好適に用いることができる。

積層構造体としてＭＥＡを製造する場合には、ホットプレス部１１、コールドプレス部１３により積層体１に負荷する加圧力は、平面プレスにおける０．７〜２．０ＭＰａ相当の加圧力が望ましい。加圧力が低すぎればＭＥＡの接合強度が不足し、高すぎればＭＥＡが破壊するおそれがある。

ホットプレス部１１による加熱温度は、加圧時に積層体の内部温度が１２０〜１８０℃に加熱される温度が望ましい。加熱温度が高すぎるとＭＥＡが熱的損傷を受け、加熱温度が低すぎると十分な接合強度が得られず、燃料電池に組み立てた際の性能が低下するおそれがある。

コールドプレス部１３による冷却温度は、加圧時に積層体の内部温度が１０〜４０℃に冷却される温度が望ましい。十分な冷却を行わないと十分な接合強度が得られず、燃料電池に組み立てた際の性能が低下するおそれがある。また、過度に冷却すると、冷却に時間がかかるため生産性が低下する。

（変更例）
本実施形態では、シール部材２４は無端ベルト１５ａに設けたが、これに限定されるものではなく、無端ベルト１５ｂに設けることもできるし、無端ベルト１５ａ、１５ｂ両方に設けることもできる。

シール部材２４を、積層体１より硬質な材料、例えば、可撓性を有する金属材料や硬質樹脂、により、積層体１の加圧時に、シール部材２４に実質的にシール部材２４が変形しない大きさの荷重が負荷される厚さに形成すると、積層体１の厚さをシール部材２４の厚さに合わせることができ、一定厚さの積層接合体を製造することができる。

シール部材２４の収容部２４ａ及び排気部２４ｂの配置は、上述の実施形態に限定されるものではなく、加圧手段の配置などにより適宜選定することができる。例えば、図５に示すように、収容空間Ｓが幅方向にも並列するように収容部２４ａを配列し、無端ベルト１５ａの幅方向外側に向かって排気部２４ｂを形成することもできる。

排気部２４ｂの内部に、排気部材１８による収容空間Ｓの排気時に排気孔１７が閉塞することを防ぐとともに通気可能に構成されたスペーサーが配置することができる。
例えば、図６（Ａ）に示すような十分な通気性を有する多孔質材料、ウールなどからなるスペーサー３０や、図６（Ｂ）に示すような排気孔を囲んで設けられる突起部からなるスペーサー３１などを用いることができる。
これによれば、収容空間Ｓの排気時に無端ベルト１５ｂが排気部２４ｂに引き込まれることを防ぐことができるので、排気孔１７が無端ベルト１５ｂにより閉塞して収容空間Ｓの十分な排気ができなくなることを防ぐことができる。

本実施形態では、加圧手段としてホットプレス部１１及びコールドプレス部１３をそれぞれ１つずつ用いたが、これに限定されるものではなく、製造する積層接合体に応じて加熱、冷却の有無、加圧手段の数など適宜選択することができる。

本実施形態では、無端ベルト１５ａとして金属材料からなるベルト、無端ベルト１５ｂとして樹脂材料からなるベルトを用いたが、材質、組み合わせはこれに限定されるものではない。

［実施形態の効果］
本発明の積層接合体製造装置１０及び積層接合体の製造方法によれば、一対の無端ベルト１５ａ、１５ｂとシール部材２４とから形成される収容空間Ｓに、膜材料が積層された積層体１を収容し、排気部材１８により排気孔１７を介して収容空間Ｓを排気することにより、無端ベルト１５ａ、１５ｂが収容空間Ｓに配置された積層体１に密着して積層体１を固定した状態で搬送し、ホットプレス部１１、コールドプレス部１３により加圧接合して積層構造体を製造することができる。
これにより、収容空間Ｓを排気して膜材料を積層した積層体１を密着固定した状態で加圧して接合することができるので、膜材料の位置ずれ、変形、界面の接合欠陥などがない積層接合体を、歩留まりよく製造することができる。
また、積層体を収容する空間を排気することより固定した積層体を加圧接合する方法を採用しながら、従来技術のように真空保持のための固定枠を別途用意して使用する必要がないので、バッチ式プレスではなく大量生産に適した連続式プレスを採用することができ、積層構造体を効率的に製造することができる。

本実施例では、固体高分子型燃料電池用ＭＥＡの製造を行った。なお、本発明は、以下の実施例に限定されるものではない。

ＭＥＡを構成する固体高分子膜は、厚さ５０μｍのシートを、縦１００ｍｍ 、横２００ｍｍの長方形に切断したものを用いた。燃料極膜、空気極膜はそれぞれ厚さ４００μｍのシートを、縦９２ｍｍ、横１９２ｍｍの長方形に切断したものを用いた。
なお、このとき固体高分子膜にはデュポン社製ナフィオン（登録商標）製シートを用い、燃料極膜、空気極膜にはそれぞれカーボンペーパーに白金触媒を担持させたものを用いた。

一方の無端ベルトには１００μｍ厚のステンレス製ベルトを用い、他方の無端ベルトには２００μｍ 厚のテフロン（登録商標）製ベルトを用いた。また、シール部材には１００μｍ厚のシリコンゴムシートを用い、ステンレス製の無端ベルトに耐熱接着剤で貼り付けて使用した。
なお、このときシール部材の空間の寸法が、収容部は縦１１０ｍｍ、横２１０ｍｍの長方形になるように、また排気部は縦３０ｍｍ、横１０ｍｍの長方形になるように、シール部材を切り欠いた。

まず、燃料極膜、固体高分子膜、空気極膜をこの順に積層した積層体を用意し、この積層体が無端ベルトで搬送されたときに収容空間に収容される所定の位置に配置した。

続いて、収容空間を排気して積層体を無端ベルトにより固定した後に、ホットプレス部で加熱しながら加圧し、積層体を接合した。排気部材は、ロータリーポンプのゲージで絶対圧０．１１３×１０^５Ｐａまで減圧した。加圧力は平面プレス換算で２．０ＭＰａとし、加圧時に積層体が１６０
℃となるように、ローラの温度を調節した。

続いて、ホットプレス部において加圧接合した積層体をコールドプレス部で冷却しながら加圧した。排気部材は、ホットプレス時に引き続きロータリーポンプによって減圧し、絶対圧で０．１１３×１０^５Ｐａを維持した。加圧力は平面プレス換算で２．０ＭＰａとし、加圧直後の積層体が２０℃程度まで低下するように、ローラの温度を調節した。

以上の工程を経て、積層体は接合され、固体高分子型燃料電池用ＭＥＡを製造することができた。

［その他の実施形態］
本実施形態では、加圧手段として、複数の加圧ローラで加圧する構造のダブルベルト式プレス装置を用いたが、これに限定されるものではなく、例えば、加圧流体で無端ベルトを加圧するダブルベルト式プレス装置を採用することもできる。

１…積層体
２…固体高分子膜
３…燃料極膜
４…空気極膜
１０…積層接合体製造装置
１１…ホットプレス部（加圧手段）
１２…ホットプレスローラ
１３…コールドプレス部（加圧手段）
１４…コールドプレスローラ
１５ａ、１５ｂ…無端ベルト
１６…ガイドローラ
１７…排気孔
１８…排気部材
１９…真空バルブ
２０…真空配管
２１…真空ポンプ
２２…第１ガイドレール（第１の押圧部材）
２３…第２ガイドレール（第２の押圧部材）
２４…シール部材
２４ａ…収容部
２４ｂ…排気部
３０、３１…スペーサー
Ｓ…収容空間

Claims (13)

1. 膜材料が積層された積層体を加圧接合し、積層接合体を製造するための積層接合体製造装置であって、
   積層体を挟んで搬送する一対の無端ベルトと、
   前記一対の無端ベルトを挟んで対向して配置され、前記無端ベルトを加圧して、無端ベルトで搬送される積層体に加圧力を負荷する加圧手段と、
   少なくとも一方の無端ベルトの表面に設けられ、対向する無端ベルトとの間の空間を積層体を収容可能に区画する収容部と、当該収容部と連通して無端ベルトの幅方向に突出して形成され、前記一対の無端ベルトと前記収容部とにより区画された収容空間の内部を排気するための排気部と、を無端ベルトの移動方向に複数個配列させたシール部材と、
   前記排気部に対応する位置に無端ベルトを貫通して形成された排気孔を介して、前記排気部から前記収容空間内の排気を行う排気部材と、を備え、
   前記排気孔は、前記加圧手段の外方であって前記無端ベルトの移動方向に並んで配置されており、
   前記排気部材は、前記シール部材の反対側から無端ベルトに接触して前記排気孔を覆い、少なくとも前記加圧手段により積層体の加圧を行う領域では前記収容空間を排気した状態に保てる位置に設けられており、
   前記排気部材が前記排気孔を介して前記収容空間を排気することにより前記一対の無端ベルトが前記収容空間に配置された積層体に密着して固定し、積層体を固定した状態で搬送し、前記加圧手段により加圧可能に構成されていることを特徴とする積層接合体製造装置。
2. 前記排気部材に沿って設けられ、前記シール部材が設けられた無端ベルトを対向する無端ベルトに向かって押圧する第１の押圧部材が設けられていることを特徴とする請求項１に記載の積層接合体製造装置。
3. 前記排気部材は、前記第１の押圧部材と一体的に形成されていることを特徴とする請求項２に記載の積層接合体製造装置。
4. 前記排気部材と対向して設けられ、前記排気部材が設けられていない方の無端ベルトを前記排気部材に向かって押圧する第２の押圧部材が設けられていることを特徴とする請求項１ないし請求項３のいずれか１つに記載の積層接合体製造装置。
5. 前記シール部材は耐熱性ゴム材料からなることを特徴とする請求項１ないし請求項４のいずれか１つに記載の積層接合体製造装置。
6. 前記シール部材は、前記加圧手段により荷重が負荷されない厚さに形成されていることを特徴とする請求項１ないし請求項５のいずれか１つに記載の積層接合体製造装置。
7. 前記シール部材は積層体より硬質な材料からなり、前記加圧手段による積層体の加圧時に、シール部材に実質的にシール部材が変形しない大きさの荷重が負荷される厚さに形成されていることを特徴とする請求項１ないし請求項４のいずれか１つに記載の積層接合体製造装置。
8. 前記排気部の内部に、前記排気部材による前記収容空間の排気時に前記排気孔及び前記排気部が閉塞することを防ぐとともに通気可能に構成されたスペーサーが配置されていることを特徴とする請求項１ないし請求項７のいずれか１つに記載の積層接合体製造装置。
9. 前記一対の無端ベルトの少なくとも一方は金属材料からなることを特徴とする請求項１ないし請求項８のいずれか１つに記載の積層接合体製造装置。
10. 前記一対の無端ベルトの少なくとも一方は樹脂材料からなることを特徴とする請求項１ないし請求項９のいずれか１つに記載の積層接合体製造装置。
11. 前記加圧手段は、積層体を加熱するための加熱手段を備えていることを特徴とする請求項１ないし請求項１０のいずれか１つに記載の積層接合体製造装置。
12. 前記加熱手段を備えた加圧手段から見た無端ベルトの移動方向下流に、積層体を冷却するための冷却手段を備えた加圧手段を備えていることを特徴とする請求項１１に記載の積層接合体製造装置。
13. 膜材料が積層された積層体を用意し、
    積層体を搬送する一対の無端ベルトと、少なくとも一方の無端ベルトの表面に設けられ対向する無端ベルトとの間の空間を積層体を収容可能に区画するシール部材と、から形成される収容空間に積層体を配置する配置工程と、
    前記シール部材が設けられた無端ベルトを貫通して形成された排気孔を介して、積層体を搬送しながら前記収容空間を排気することにより、一対の無端ベルトを積層体に密着させて積層体を固定する排気工程と、
    前記排気工程により固定された積層体を加圧して接合する加圧工程と、
    を備えたことを特徴とする積層接合体の製造方法。

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