JP2011206726A - 水蒸気改質用触媒、水素製造装置及び燃料電池システム - Google Patents
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Abstract
【解決手段】αアルミナを含有し、希土類元素酸化物及びアルカリ土類元素酸化物を担持した担体と、該担体に担持されたニッケル及び白金族金属と、を備え、希土類元素酸化物の担持量が、αアルミナの質量に対して外率で2〜20質量%であり、アルカリ土類元素酸化物の担持量が、αアルミナの質量に対して外率で0.1〜10質量%であり、ニッケルの担持量が、αアルミナの質量に対して外率で1〜30質量%である、水蒸気改質用触媒。
【選択図】なし
Description
本実施形態における水蒸気改質用触媒は、αアルミナを含有し、希土類元素酸化物及びアルカリ土類元素酸化物を担持した担体と、該担体に担持されたニッケル及び白金族金属と、を備え、希土類元素酸化物の担持量が、αアルミナの質量に対して外率で2〜20質量%であり、アルカリ土類元素酸化物の担持量が、αアルミナの質量に対して外率で0.1〜10質量%であり、ニッケルの担持量が、αアルミナの質量に対して外率で1〜30質量%の触媒である。
本実施形態において水蒸気改質反応とは、炭化水素化合物類を触媒の存在下にスチームと反応させて、一酸化炭素及び水素を含むリフォーミングガスに変換する反応のことをいう。スチームと反応させるとき、酸素含有ガスを同伴する場合(オートサーマルリフォーミング反応)も含む。
また本実施形態に係る水素製造装置は、上記の水蒸気改質用触媒を用いた水蒸気改質反応により、天然ガス、LPG、ナフサ等の炭化水素(燃料)からだけでなく、灯油からも水素を主成分として含む改質ガスを得ることができる。ここで、水蒸気改質用触媒は水素製造装置における改質器に充填される。
また本実施形態に係る燃料電池システムは、上記水素製造装置と燃料電池スタックを備え、例えば、図1の構成を備える。図1は本実施形態の燃料電池システムの一例を示す概略図である。
[実施例1]
(1)細孔容積0.4ml/g、表面積3m2/gのαアルミナを担体とした。
(2)担体に、酸化セリウム量がαアルミナの質量に対して外率で10質量%、酸化ストロンチウム量がαアルミナの質量に対して外率で3質量%となるように、硝酸セリウム及び硝酸ストロンチウムを含む水溶液に含浸担持させ、150℃で8時間以上乾燥後、800℃で8時間空気焼成することを2回繰り返すことで調製した。
(3)さらに、ニッケル量がαアルミナの質量に対して外率で12質量%、白金量がαアルミナの重量に対して外率で0.1質量%となるように、硝酸ニッケルとジニトロジアミン白金酸を含む水溶液に含浸担持させ、150℃で8時間以上乾燥後、600℃で5時間空気焼成した。その後、500℃で1時間水素還元した。これを「触媒A」とした。
実施例1におけるニッケル量がαアルミナの質量に対して外率で20質量%としたものを「触媒B」とした。
実施例1における白金量がαアルミナの質量に対して外率で1質量%としたものを「触媒C」とした。
実施例1における酸化セリウム量がαアルミナの質量に対して外率で13質量%としたものを「触媒D」とした。
実施例1における酸化ストロンチウム量がαアルミナの質量に対して外率で5質量%としたものを「触媒E」とした。
実施例1におけるニッケル及び白金の代わりに、ルテニウム量がαアルミナの質量に対して外率で2.5質量%となるように塩化ルテニウムを含む水溶液に含浸担持させ、120℃で12時間以上乾燥後、500℃で1時間水素還元した。これを「触媒F」とした。
[改質燃料:都市ガス]
都市ガスの主成分はメタンであるため、窒素が4体積%を含有するメタンを用いた。水蒸気改質用触媒の充填量(体積)は50cm3である。反応条件は以下のとおりである。充填されている触媒出口部の反応温度620℃、反応圧力0.1MPa、スチーム/カーボン比2.5mol/mol、GHSV800h−1。
LPG(硫黄分0.05質量ppm)を用いた。水蒸気改質用触媒の充填量(体積)は1cm3である。反応条件は以下のとおりである。充填されている触媒出口部の反応温度500℃、反応圧力0.1MPa、スチーム/カーボン比2.5mol/mol、GHSV15000h−1。
脱硫灯油(密度0.793g/cm3、硫黄分0.05質量ppm)を用いた。水蒸気改質用触媒の充填量(体積)は6cm3である。反応条件は以下のとおりである。充填されている触媒出口部の反応温度500℃、反応圧力0.1MPa、スチーム/カーボン比3.0mol/mol、LHSV3.0h−1。
図1に示した構成の燃料電池システムにおいて、窒素4体積%を含有するメタンを燃料とし、実施例1に記載の触媒Aを用いて試験を行った。この時、改質器7に導入する原料ガスのスチーム/カーボン比は2.5に設定した。アノード入口のガスを分析した結果、水素を68容量%(水蒸気を除外)含んでいた。試験期間(1000時間)中、改質器7は正常に作動し触媒の活性低下は認められなかった。固体高分子形燃料電池16も正常に作動し、電気負荷14も順調に運転された。
実施例6において、窒素4体積%を含有するメタンの代わりに、LPG(硫黄分0.05質量ppm)を燃料とし、実施例1に記載の触媒Aを用いて試験を行った。この時、改質器7に導入する原料ガスのスチーム/カーボン比は2.5に設定した。アノード入口のガスを分析した結果、水素を70容量%(水蒸気を除外)含んでいた。試験期間(1000時間)中、改質器7は正常に作動し触媒の活性低下は認められなかった。固体高分子形燃料電池16も正常に作動し、電気負荷14も順調に運転された。
実施例6において、窒素4体積%を含有するメタンの代わりに、脱硫灯油(密度0.793g/cm3、硫黄分0.05質量ppm)を燃料とし、実施例1に記載の触媒Aを用いて試験を行った。この時、改質器7に導入する原料ガスのスチーム/カーボン比は3.0に設定した。アノード入口のガスを分析した結果、水素を71容量%(水蒸気を除外)含んでいた。試験期間(1000時間)中、改質器7は正常に作動し触媒の活性低下は認められなかった。固体高分子形燃料電池16も正常に作動し、電気負荷14も順調に運転された。
Claims (7)
- αアルミナを含有し、希土類元素酸化物及びアルカリ土類元素酸化物を担持した担体と、
前記担体に担持されたニッケル及び白金族金属と、
を備え、
前記希土類元素酸化物の担持量が、前記αアルミナの質量に対して外率で2〜20質量%であり、
前記アルカリ土類元素酸化物の担持量が、前記αアルミナの質量に対して外率で0.1〜10質量%であり、
前記ニッケルの担持量が、前記αアルミナの質量に対して外率で1〜30質量%である、水蒸気改質用触媒。 - 前記白金族金属がロジウム、ルテニウム、パラジウム及び白金から選択される少なくとも1種であり、該白金族金属の担持量が、前記αアルミナの質量に対して外率で0.01〜3質量%である、請求項1記載の水蒸気改質用触媒。
- 前記希土類元素酸化物がスカンジウム、イットリウム、ランタン及びセリウムから選択される少なくとも1種の希土類元素の酸化物である、請求項1又は2記載の水蒸気改質用触媒。
- 前記アルカリ土類元素酸化物がマグネシウム、カルシウム、ストロンチウム及びバリウムから選択される少なくとも1種のアルカリ土類元素の酸化物である、請求項1〜3のいずれか一項記載の水蒸気改質用触媒。
- 前記希土類元素酸化物に含まれる希土類元素と前記アルカリ土類元素酸化物に含まれるアルカリ土類元素の組み合わせがストロンチウムとセリウム、マグネシウムとセリウム、バリウムとセリウム、及びストロンチウムとランタンから選択される少なくとも1種である、請求項1〜4のいずれか一項記載の水蒸気改質用触媒。
- 請求項1〜5のいずれか一項記載の水蒸気改質用触媒を備え、水蒸気改質反応により炭素水素化合物類から水素を含む改質ガスを得る水素製造装置。
- 請求項6記載の水素製造装置を備える燃料電池システム。
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