JP2011168488A - 純水素発生用小型装置 - Google Patents
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Abstract
【解決手段】水素発生器の反応室に接合すべき膜アセンブリは、膜と、焼結多孔性金属を含む膜支持体とを具える。反応器アセンブリ70は、多孔性金属支持体を含む反応室2、二つの膜アセンブリ、燃料供給ライン207、反応燃料供給ライン205、排ガス供給ライン209、及び反応生成物ライン210を具える。方法は、水素発生器、膜アセンブリ、及び反応器アセンブリ70と関連する。
【選択図】図24
Description
国防総省により契約番号DAAD19-01-C-0002を受け、政府の支援で一部開示を行った。政府は、この開示において特定の権利を有する。
例えば、本発明は、以下を提供する。
(項目1)
反応室と流体連通し且つ熱交換関係にある燃焼室を有する水素膜反応器と、
燃料供給と、
上記燃料供給から上記反応室に燃料を移送するための反応燃料供給ラインと、
空気供給と、
上記空気供給から上記燃焼室に酸素を移送するための空気供給ラインと、
上記燃料供給から上記燃焼室に燃料を移送するための燃焼燃料供給ラインと、
上記反応室から排ガスを移送するための排ガス供給ラインと、
上記燃焼室から燃焼副生成物を移送するための燃焼副生成物ラインと、
上記反応室から水素を移送するための反応生成物ラインと、
を具える水素発生器。
(項目2)
上記水素膜反応器が、
分離板のそれぞれの側面に配置された、一方の室が上記反応室を画定し、他方の室が上記燃焼室を画定する二つの室と、
上記分離板と反対側の燃焼室を閉じるための末端板と、
上記分離板と反対側の反応室を閉じる膜アセンブリと、
上記膜アセンブリの他の側面に位置し、水素収集用水素プレナムを提供する水素排気室と、
を具える項目1に記載の水素発生器。
(項目3)
上記膜アセンブリが、一つ以上の管状膜部材を支持する外被を具え、該管状膜部材は、一方の端で行き止まりになっている項目2に記載の水素発生器。
(項目4)
管状膜部材の行き止まり部分が、ろう付けにより上記外被の中に封止される一方、管状膜部材の開口部分は、水素出口に近接した収集区域に位置している項目3に記載の水素発生器。
(項目5)
上記膜アセンブリが、ろう付け又は溶接により上記反応室に接合され、漏れ止め反応器サブアセンブリを形成する項目4に記載の水素発生器。
(項目6)
上記管状膜部材の末端部分が、水素に対し透過性のない材料で作製される項目4に記載の水素発生器。
(項目7)
上記末端板、上記燃焼室を形成するシェル及び上記分離板が、上記反応室を形成するシェルに溶接される項目2に記載の水素発生器。
(項目8)
上記膜アセンブリが、膜支持体サブアセンブリ及び膜を具え、該膜支持体サブアセンブリの第一表面が膜の第一表面と接触し、該膜支持体サブアセンブリの第二表面が第一ガスケットと接触して膜支持体サブアセンブリと水素プレナムとの間にシールを形成し、該膜の第二表面が第二ガスケットと接触して上記反応室と膜との間にシールを形成する項目2に記載の水素発生器。
(項目9)
上記第一及び第二ガスケットが圧縮され、一方が上記膜と上記水素プレナムとの間に、そして他方が上記膜と上記反応室との間に、漏れ止めシールを形成する項目8に記載の水素発生器。
(項目10)
上記膜支持体サブアセンブリが、孔あき金属板を具える項目8に記載の水素発生器。
(項目11)
上記膜支持体サブアセンブリが、孔あき金属板の積層を具え、該孔あき金属板が異なる大きさの穿孔を有し、該穿孔の大きさが、上記膜に対し十分な支持と、上記水素排気室に水素を移送するのに十分な気孔体積とを与える項目8に記載の水素発生器。
(項目12)
上記孔あき金属板が焼結多孔性金属を支持する項目10又は11に記載の水素発生器。
(項目13)
上記第一及び第二ガスケットが、グラフォイル、金属強化グラフォイル、セラミック及ひる石よりなる群から選択される項目8に記載の水素発生器。
(項目14)
上記第一及び第二ガスケットが1.5mm〜6.5mmの範囲の厚みを有する項目13に記載の水素発生器。
(項目15)
上記焼結多孔性金属が、オーステナイト鋼、インコネル600シリーズ又はハステロイXで作製される項目12に記載の水素発生器。
(項目16)
上記焼結多孔性金属が1.0mm〜6.5mmの範囲の厚みを有する項目15に記載の水素発生器。
(項目17)
上記焼結多孔性金属が1.0mm〜1.5mmの範囲の厚みを有する項目16に記載の水素発生器。
(項目18)
上記焼結多孔性金属が5%〜58%の範囲に及ぶ多孔度を有する項目15に記載の水素発生器。
(項目19)
上記焼結多孔性金属が20%〜50%の範囲に及ぶ多孔度を有する項目18に記載の水素発生器。
(項目20)
上記孔あき金属板が0.5mm〜1.5mmの大きさの穿孔を有するオーステナイト鋼で作製される項目12に記載の水素発生器。
(項目21)
上記穿孔が約2.5mm離れて間隔を置かれる項目20に記載の水素発生器。
(項目22)
上記孔あき金属板が15%〜50%の開口体積を有する項目20に記載の水素発生器。
(項目23)
上記焼結多孔性金属が上記孔あき金属板に接合される項目12に記載の水素発生器。
(項目24)
接合が溶接又はろう付けにより行われ、統合された膜支持体サブアセンブリを形成する項目23に記載の水素発生器。
(項目25)
上記燃焼室が燃焼室支持体基板を具え、上記反応室が触媒被覆反応室支持体基板を具える項目2に記載の水素発生器。
(項目26)
上記支持体基板の近似の孔径又は流れの寸法が0.2〜3.0mmの範囲内である項目25に記載の水素発生器。
(項目27)
上記支持体基板の近似の孔径又は流れの寸法が0.5〜2.0mmのメソチャンネル幅である項目26に記載の水素発生器。
(項目28)
上記支持体基板が、金属フォーム、金属モノリス、金属メッシュ、セラッミクフォーム及びセラミックモノリスよりなる群から選択される形態である項目25に記載の水素発生器。
(項目29)
上記支持体基板が、触媒被覆支持体基板である項目25又は28に記載の水素発生器。
(項目30)
上記反応室の支持体基板と上記膜表面との間に配置された多孔質セラミックマットを更に具える項目29に記載の水素発生器。
(項目31)
上記支持体基板と接触して上記マットを保持し、上記膜表面と上記支持体基板間の接触を排除する保持フレームを更に具える項目30に記載の水素発生器。
(項目32)
膜が薄箔の形態である項目2に記載の水素発生器。
(項目33)
上記薄箔が、10ミクロン〜30ミクロンの範囲の厚みを有する項目32に記載の水素発生器。
(項目34)
膜がパラジウム及び銀の合金を含む項目2に記載の水素発生器。
(項目35)
パラジウムが70%〜80%の割合である項目34に記載の水素発生器。
(項目36)
膜及び触媒支持体基板以外の水素発生器の金属部材が、オーステナイト鋼又はインコネル600シリーズで構成される項目25に記載の水素発生器。
(項目37)
上記部材が約2.5mmの壁厚を有する項目36に記載の水素発生器。
(項目38)
上記燃焼室支持体基板及び反応室支持体基板が多孔性金属フォームで作製される項目25に記載の水素発生器。
(項目39)
上記多孔性金属フォームが、FeCrAlY、インコネル600シリーズ及びオーステナイト鋼よりなる群から選択される材料で作製される項目38に記載の水素発生器。
(項目40)
分離板と、該分離板のそれぞれの側面で、一方の室が多孔性金属支持体基板に被覆した改質触媒を含む反応室を画定し、他方の室が多孔性金属支持体基板に被覆した燃焼触媒を含む燃焼室を画定してなる二つの室とを具える水素膜反応器と、
上記分離板と反対側の燃焼室を閉じるための末端板と、
膜及び膜支持体サブアセンブリを含み、上記分離板と反対側の反応室を閉じるための膜アセンブリであって、該支持体サブアセンブリと接触していない膜表面は反応触媒支持体基板に近い位置にあるが、該触媒支持体基板から分離している膜アセンブリと、
上記膜アセンブリの他の側面に位置し、水素収集用プレナムを提供する水素プレナムと、
を具える水素発生器。
(項目41)
上記膜支持体サブアセンブリが、ろう付け又は溶接により孔あき金属板に連接される焼結多孔性金属を具え、
上記支持体サブアセンブリの第一表面が上記膜の第一表面に接触し、
上記支持体サブアセンブリの第二表面がろう付け又は溶接により上記水素プレナムに連接され、
上記膜の第二表面が、ガスケットと接触して上記反応室と上記膜の間にシールを形成し、ここで、該ガスケットは圧縮され、上記膜アセンブリと上記反応室との間に漏れ止めシールを形成して反応器サブアセンブリを形成し、上記燃焼室が該反応器サブアセンブリに連接されており、
燃焼触媒被覆多孔性金属支持体基板を含む上記燃焼室が、上記反応器サブアセンブリに溶接又はろう付けされ、
反応燃料供給ラインは、上記反応室に移送用燃料を移送するためのものであり、
燃焼燃料供給ラインは、上記燃焼室に移送用燃料を移送するためのものであり、
排ガス供給ラインは、上記反応室から移送用排ガスを移送するためのものであり、
反応生成物ラインは、上記水素プレナムから移送用水素を移送するためのものである項目40に記載の水素発生器。
(項目42)
上記支持体サブアセンブリと接触していない膜表面が、セラミックマット及び保持フレームを用い、上記触媒支持体基板から分離している項目40に記載の水素発生器。
(項目43)
水素プレナムを有する水素発生器の反応室に接合され、漏れ止め反応器サブアセンブリを形成する膜アセンブリであって、該膜アセンブリが
膜、及び焼結多孔性金属を含む膜支持体を具え、
上記膜が、上記膜支持体の第一表面とフレームの間で封止され、上記膜支持体の第二表面が上記水素プレナムに連接される膜アセンブリ。
(項目44)
上記反応室が、触媒被覆支持体基板を含む項目43に記載の膜アセンブリ。
(項目45)
上記膜支持体が、上記膜から水素生成物を移送するための流路として機能し、それによって上記水素プレナムとして機能する焼結多孔性金属を具える項目43に記載の膜アセンブリ。
(項目46)
上記膜支持体が、固体金属板のくぼみに位置している項目45に記載の膜アセンブリ。
(項目47)
更に、出口に近接して位置するヘッダーを具え、流れの障害を除去する項目45に記載の膜アセンブリ。
(項目48)
上記焼結多孔性金属が、オーステナイト鋼、インコネル600シリーズ又はハステロイXで作製される項目45に記載の膜アセンブリ。
(項目49)
焼結多孔性金属が、5%〜58%の範囲に及ぶ多孔度を有する項目48に記載の膜アセンブリ。
(項目50)
上記焼結多孔性金属が、20%〜50%の範囲に及ぶ多孔度を有する項目49に記載の膜アセンブリ。
(項目51)
上記焼結多孔性金属が、機械加工チャンネルを含む項目48に記載の膜アセンブリ。
(項目52)
上記焼結多孔性金属が、孔あき金属板に接合される項目43に記載の膜アセンブリ。
(項目53)
上記焼結多孔性金属が、多孔性金属フォーム支持体に接合される項目43に記載の膜アセンブリ。
(項目54)
反応室と流体連通し且つ熱交換関係にある燃焼室を有する水素膜反応器と、
上記燃焼室と熱交換関係にあり、上記反応室と流体連通する原料前処理室と、
燃料供給と、
上記燃料供給から上記原料前処理室に燃料を移送するための反応燃料供給ラインと、
上記前処理室から上記反応室に処理した燃料を移送するための原料供給ラインと、
空気供給と、
上記空気供給から上記燃焼室に酸素を移送するための空気供給ラインと、
上記燃料供給から上記燃焼室に燃料を移送するための燃焼燃料供給ラインと、
上記反応室から排ガスを移送するための排ガス供給ラインと、
上記燃焼室から燃焼副生成物を移送するための燃焼副生成物ラインと、
上記反応室から水素を移送するための反応生成物ラインと、
を具える水素発生器。
(項目55)
上記水素膜反応器が、
分離板のそれぞれの側面に配置された、一方の室が上記反応室を画定し、他方の室が上記燃焼室を画定する二つの室と、
上記分離板と反対側の燃焼室を閉じるための末端板と、
上記分離板と反対側の反応室を閉じる膜アセンブリと、
上記膜アセンブリの他の側面に位置し、水素収集用プレナムを提供する水素排気室とを具えてなり、
上記原料前処理室が、上記分離板と反対側にある燃焼室の側面に配置され、上記燃焼室の末端板と接触する項目54に記載の水素発生器。
(項目56)
上記原料前処理室が上記燃焼室と反対側の底板を用いて閉じられ、
上記反応燃料供給ラインが上記原料前処理室に燃料を移送するためのものであり、上記原料供給ラインが上記原料前処理室から上記反応室に燃料を移送するためのものであり、
上記燃焼燃料ラインが上記燃焼室に燃料を移送するためのものであり、上記排ガス供給ラインが上記反応室から排ガスを移送するためのものであり、上記反応生成物ラインが上記水素排気室から水素を移送するためのものである項目55に記載の水素発生器。
(項目57)
上記原料前処理室が、オーステナイト鋼及びインコネル600シリーズよりなる群から選択される材料で構成される項目55に記載の水素発生器。
(項目58)
上記原料前処理室が、触媒被覆多孔性金属支持体基板を含む項目55に記載の水素発生器。
(項目59)
上記原料前処理室に位置する触媒被覆支持体基板が、上記反応室に位置する触媒と同一である項目58に記載の水素発生器。
(項目60)
上記原料前処理室に位置する触媒被覆支持体基板が、上記反応室に位置する触媒と異なる項目58に記載の水素発生器。
(項目61)
上記原料前処理室が底板を具え、該底板の外面が巻き金属管材料を含む項目55に記載の水素発生器。
(項目62)
上記巻き金属管材料が上記底板に直接溶接される項目61に記載の水素発生器。
(項目63)
上記巻き金属管材料が、第一に、該管材料を受容するため上記底板に用意されたくぼみに配置され、次いで該底板に溶接される項目61に記載の水素発生器。
(項目64)
上記巻き金属管材料が蒸気発生器として機能する項目61に記載の水素発生器。
(項目65)
分離板及び該分離板のそれぞれの側面に配置された二つの室を具え、一方の室が多孔性金属支持体基板に被覆した反応触媒を含む反応室を画定し、他方の室が多孔性金属支持体基板に被覆した燃焼触媒を含む燃焼室を画定する水素膜反応器と、
上記分離板と反対側の燃焼室を閉じるための末端板と、
一方の側の上記燃焼室と他方の側の底板とにより括られ、多孔性金属支持体基板に被覆した反応触媒を含み、該底板が水蒸気への水の蒸発を促進するために外面に巻き金属管材料を含む前処理室と、
膜及び膜支持体サブアセンブリを含み、上記分離板と反対側の反応室を閉じるための膜アセンブリであって、上記支持体サブアセンブリと接触していない膜表面が上記触媒支持体基板に近い位置にあるが、該触媒支持体基板から分離している膜アセンブリと、
上記膜アセンブリの他の側面に位置し、水素収集用プレナムを提供する水素プレナムと、
を具える水素発生器。
(項目66)
上記膜支持体サブアセンブリが、孔あき金属板に連接された焼結多孔性金属を具え、
上記支持体サブアセンブリの第一表面が、上記膜の第一表面と接触し、
上記支持体サブアセンブリの第二表面が、上記水素プレナムに連接され、
上記膜の第二表面が、ガスケットと接触して上記反応室と上記膜との間にシールを形成し、該ガスケットが圧縮され、上記膜アセンブリと上記反応室との間に漏れ止めシールを形成して反応サブアセンブリを形成し、上記燃焼室が該反応サブアセンブリに連接される項目65に記載の水素発生器。
(項目67)
上記支持体サブアセンブリと接触していない膜表面が、セラミックマット及び保持フレームを用い、上記触媒支持体基板から分離している項目65に記載の水素発生器。
(項目68)
第一反応室と第二反応室との間に挟まれた燃焼室を有する水素膜反応器であって、上記燃焼室が上記第一及び第二反応室と流体連通し且つ熱交換関係にある水素膜反応器と、
二つの第一及び第二反応室を接続する内部コネクタであって、上記第一反応室から出る流体が上記第二反応室に流入する内部コネクタと、
燃料供給と、
上記燃料供給から上記第一反応室に燃料を移送するための反応燃料供給ラインと、
空気供給と、
上記空気供給から上記燃焼室に酸素を移送するための空気供給ラインと、
上記燃料供給から上記燃焼室に燃料を移送するための燃焼燃料供給ラインと、
上記第二反応室から排ガスを移送するための排ガス供給ラインと、
上記燃焼室から燃焼副生成物を移送するための燃焼副生成物ラインと、
上記第一及び第二反応室から水素を移送するための反応生成物ラインと、
を具える水素発生器。
(項目69)
上記水素膜反応器が、
分離板のそれぞれの側面に配置された、一方の室が上記反応室を画定し、他方の室が上記燃焼室を画定する二つの室と、
上記分離板と反対側の燃焼室を閉じるための末端板と、
上記分離板と反対側の反応室を閉じる膜アセンブリと、
上記膜アセンブリの他の側面に位置し、水素収集用プレナムを提供する水素排気室とを具え、
第二反応室が、上記分離板と反対側にある燃焼室の面に配置され、上記燃焼室の末端板と接触し、
上記第二反応室が、上記燃焼室と反対側の第二膜アセンブリを用いて閉じられ、
上記燃料供給ラインが、上記第一反応室の出口端部に位置した内部コネクタにより第二反応室に連接する第一反応室に燃料を移送するためのものであり、第二燃料ラインが、上記燃焼室に燃料を移送するためのものであり、上記排ガス供給ラインが、上記第二反応室から排ガスを移送するためのものであり、上記反応生成物ラインが、各反応室と付随した水素排気区域から水素を移送するためのものである項目68に記載の水素発生器。
(項目70)
上記膜アセンブリが膜支持体サブアセンブリ及びフレームを含み、該膜支持体アセンブリが孔あき金属板に封止した焼結多孔性金属を具え、上記膜が上記膜支持体サブアセンブリの第一表面と上記フレームとの間でろう付けにより封止され、上記膜アセンブリを具えてなり、
上記支持体サブアセンブリの第二表面が、上記水素プレナムに連接され、上記膜アセンブリを形成し、
上記膜アセンブリが、触媒被覆支持体基板を含む反応室に接合され、漏れ止め反応器サブアセンブリを形成する項目69に記載の水素発生器。
(項目71)
上記膜支持体サブアセンブリが、上記膜から水素生成物を移送するための流路として機能し、それによって上記水素プレナムとして機能する焼結多孔性金属を具える項目70に記載の水素発生器。
(項目72)
上記膜支持体サブアセンブリが、固体金属板のくぼみに位置している項目70に記載の水素発生器。
(項目73)
上記膜支持体サブアセンブリが、孔あき金属板に封止される項目70に記載の水素発生器。
(項目74)
上記膜アセンブリが孔あき金属板上に支持された焼結多孔性金属を具え、該焼結多孔性金属が該孔あき金属板に封止され、
上記支持体サブアセンブリの第一表面が、上記膜の第一表面と接触し、
上記支持体サブアセンブリの第二表面が、上記水素プレナムに封止され、
上記膜の第二表面がガスケットと接触し、上記反応室と上記膜アセンブリとの間にシールを形成し、該ガスケットが圧縮され、膜と反応室との間に漏れ止めシールを形成し、反応サブアセンブリを形成する項目69に記載の水素発生器。
(項目75)
上記燃焼室の外部表面が巻き金属管材料を具えてなり、該金属管材料が原料予熱器又は蒸気発生器として機能するために提供される項目69に記載の水素発生器。
(項目76)
膜支持体サブアセンブリ及び膜を具える膜アセンブリであって、
上記膜支持体サブアセンブリが孔あき金属板に封止した焼結多孔性金属を具え、
ガスケットがフレームと上記膜の間に配置され、
上記膜が上記支持体サブアセンブリの第一表面と上記フレームとの間で封止され、
上記支持体サブアセンブリの第二表面が、水素プレナムにろう付け又は接合され、膜アセンブリを形成する膜アセンブリ。
(項目77)
多孔性金属支持体基板を含む反応室、二つの膜アセンブリ、燃料供給、反応燃料供給ライン、並びに排ガス供給ライン及び反応生成物ラインを具える反応器サブアセンブリであって、
上記反応支持体基板が上記二つの膜アセンブリに挟まれ、それによって、水素分離用の二つの膜表面を提供し、上記燃料供給ラインが、上記反応室に原料を含む燃料又は水素を移送するためのものであり、上記排ガス供給ラインが、上記反応室から排ガスを移送するためのものであり、上記反応生成物ラインが、各膜アセンブリから外に純水素を移送するためのものである反応器サブアセンブリ。
(項目78)
上記反応室内の多孔性金属支持体基板は、燃料が水素を発生するために改質する必要がある場合に触媒被覆される項目77に記載の反応器アセンブリ。
(項目79)
上記反応室内の多孔性金属支持体基板は、燃料が純水素を生成するために精製する必要がある水素含有混合物である場合に触媒被覆されない項目77に記載の反応器アセンブリ。
(項目80)
第一反応室と第二反応室の二つの間に挟まれた燃焼室を有する水素膜反応器であって、上記燃焼室が上記第一及び第二反応室と流体連通し且つ熱交換関係にある水素膜反応器と、
燃料供給と、
上記燃料供給から上記反応室に燃料を移送するための反応燃料供給ラインと、
空気供給と、
酸素空気供給から上記燃焼室に酸素を移送するための空気供給ラインと、
上記燃料供給から上記燃焼室に燃料を移送するための燃焼燃料供給ラインと、
上記反応室から排ガスを移送するための排ガス供給ラインと、
上記燃焼室から燃焼副生成物を移送するための燃焼副生成物ラインと、
上記反応室から水素を移送するための反応生成物ラインと、
を具える水素発生器。
(項目81)
上記水素膜反応器が、
分離板のそれぞれの側面に配置された、一方の室が上記反応室を画定し、他方の室が上記燃焼室を画定する二つの室と、
上記分離板と反対側の燃焼室を閉じるための末端板と、
上記分離板と反対側の反応室を閉じるための膜アセンブリと、
上記膜アセンブリの他の側面に位置する水素排気室とを具え、
第二反応室が上記分離板と反対側にある燃焼室の面から離れて配置され、上記燃焼室の末端板と接触し、該第二反応室が、上記燃焼室と反対側の第二膜アセンブリを用いて閉じられる項目80に記載の水素発生器。
(項目82)
上記水素膜反応器が、分離板のそれぞれの側面に配置された、一方の室が上記反応室を画定し、他方の室が上記燃焼室を画定する二つの室と、該分離板と反対側の燃焼室を閉じるための末端板と、該分離板と反対側の反応室を閉じるための二つの膜を含む膜アセンブリと、該膜アセンブリの他の側面に位置する排ガス区域とを具え、
第二反応室が、上記分離板と反対側にある燃焼室の面に配置され、上記燃焼室の末端板と接触し、該第二反応室は、上記燃焼室と反対側の第二膜アセンブリを用いて閉じられ、
上記燃料供給ラインが上記反応室に燃料を移送するためのものであり、第二燃料ラインが、上記燃焼室に燃料を移送するためのものであり、上記排ガス供給ラインが、上記反応室から排ガスを移送するためのものであり、上記反応生成物ラインが、各反応室と付随した水素排気区域から水素を移送するためのものである項目80に記載の水素発生器。
(項目83)
上記膜アセンブリが、膜支持体サブアセンブリ及び二つの膜を具え、該膜支持体サブアセンブリが、金属外被の内側に嵌め込まれた焼結多孔性金属を該多孔性金属のそれぞれの表面に配置された膜と共に具え、それぞれの膜は、それと接触している支持体の表面とフレームとの間でろう付けにより封止され、上記支持体サブアセンブリの一の表面は、排ガスプレナムに溶接又はろう付けされ上記膜アセンブリを形成し、
上記膜アセンブリが、触媒被覆支持体基板を含む反応室に接合され、漏れ止め反応器サブアセンブリを形成し、
上記支持体と接触していない膜の表面が、上記反応室から排ガス室への排ガス流を可能にする内部コネクタを通して互いに流体連通しており、
上記多孔性金属支持体が、上記膜表面から上記反応生成物ラインに純水素を移送するための流路としても機能し、
上記排ガスが、排ガス供給ラインを通って排ガスプレナムから出る項目82に記載の水素発生器。
(項目84)
幾つかの膜アセンブリが、積層のかたちで離れて配置され、水素発生器のフットプリントを増加させることなく、水素生成速度を増大させる項目83に記載の水素発生器。
(項目85)
反応室及び膜アセンブリを具える反応器サブアセンブリであって、
上記膜アセンブリが、上記反応室の全長の一部にわたり、上記反応室の膜のない部分が、該反応室の入口に配置され、燃料の前処理に使用され、上記膜アセンブリに露出した反応室の部分に流入する水素含有ガスを生成する反応器サブアセンブリ。
(項目86)
反応燃料から水素を発生する方法であって、
反応室と流体連通し且つ熱交換関係にある燃焼室を有する水素膜反応器を設けること、
反応燃料供給を設けること、
第一供給ラインを通して上記反応燃料供給から上記反応室に反応燃料を移送すること、
空気供給を設けること、
空気供給ラインを通して上記空気供給から上記燃焼室に酸素を移送すること、
燃焼燃料供給を設けること、
燃焼燃料供給ラインを通して上記燃焼燃料供給から上記燃焼室に燃焼燃料を移送すること、
上記燃焼室内で燃焼燃料を反応させ、熱と燃焼副生成物を提供すること、
上記反応室内で反応燃料を水と反応させ、水素と排ガスを提供すること、
排ガス供給ラインを通して上記反応室から排ガスを移送すること、
燃焼副生成物ラインを通して上記燃焼室から燃焼副生成物を移送すること、及び
反応生成物ラインを通して上記反応室から水素を移送すること、
を具える方法。
(項目87)
第一反応燃料から水素を発生する方法であって、
水素プレナムを有する水素発生器の反応室に接合されるべき膜アセンブリを設けて、漏れ止め反応器サブアセンブリを形成し、該膜アセンブリが膜及び焼結多孔性金属を含む膜支持体を具えてなり、該膜が膜支持体の第一表面とフレームとの間で封止され、該膜支持体の第二表面が該水素プレナムに連接されること、
上記反応室内で第一反応燃料を反応させ、水素と排ガスを含む反応生成物を提供すること、及び
上記膜アセンブリを通して反応生成物中の水素を排ガスから分離すること、
を具える方法。
(項目88)
更に、上記反応室内の第一反応燃料を第二反応燃料と置換することを具え、第一反応燃料を第二反応燃料と置換することにより、連続的な水素の生成をもたらす項目87に記載の方法。
図1に示す反応室を約450℃に加熱した後、75%H2及び25%N2の表示体積比の水素及び窒素からなる気体混合物を1500sccmの表示流量で該反応室に供給した。反応サブアセンブリは、SS304から作製された。その膜は、表示組成75%Pd/25%AgのPd/Ag箔からなり、23cm2の表面積を有した。
膜箔が、均等に間隔を開けた直径1/32"(0.079375cm)の小さな孔を含み、0.23in2(1.483868cm2)の全露出表面積を有する固体SS304板上に支持されることを除けば、例1で用いたものと同一の反応器サブアセンブリを用い、例1に記載の試験を繰り返し行った。特に、水素流れ(sccm/cm2)は、600℃、5.8barの表示圧力にて、種々の温度サイクルで、同じものとみなされる二つのユニット1及び2を通り抜けた。各温度サイクルは、周囲温度と600℃の間であった。
基板は、装置の出口に水素を移送するための流路としても機能する。
反応器を約550℃に加熱した後の図13及び14に示す膜反応器に、3800sccmの表示流量で75%H2及び25%N2の表示体積比の水素及び窒素からなる気体混合物を供給した。膜反応器は、304Lステンレス鋼から作製され、相互に流体連通している二つの反応室間に挟まれた燃焼室を含んだ。各反応室は、表示組成75%Pd/25%AgのPd/Ag箔(JohnsonMatthey)からなり、55cm2の表面積を有する膜を含んだ。膜箔は、41%の表示多孔度を有する焼結多孔性SS 316基板(Mott Corp)上に支持された。各反応器は、40ppiインコネル(登録商標)625金属フォーム基板を含んだ。該金属フォーム基板は、アンモニアから分解により水素を生成するのに有効である適当な触媒材料で被覆された。
例4に記載された原料を含むH2/N2からの純水素の生成を実証した後、H2/N2原料混合物を無水アンモニアに置換した。アンモニアからの純水素の生成の間、アンモニア原料、膜リジェクト及び純水素の流量は、試験時間に応じて測定された。結果を図29に報告する。
反応器を約575℃に加熱した後の図17に示す膜反応器に、500sccm〜1200sccmの流量で無水アンモニアを供給した。膜反応器は、304Lステンレス鋼から作製され、相互に流体連通している二つの反応室間に挟まれた燃焼室を含んだ。各反応室は、表示組成75%Pd/25%AgのPd/Ag箔(JohnsonMatthey)からなり、90cm2の表面積を有する膜を含んだ。膜の表示厚みは、25ミクロンであった。膜箔は、41%の表示多孔度を有する焼結多孔性316ステンレス鋼基板(MottCorp)上に支持された。各反応器は、適切な触媒で被覆した40ppiインコネル(登録商標)625金属フォーム基板を含んだ。該金属フォーム基板は、アンモニアから分解により水素を生成するのに有効である適当な触媒材料で被覆された。
0.16ml/minの表示供給速度で流れる合成灯油燃料を、0.55ml/minの表示供給速度で流れる蒸留水と接触させ、図8に示す膜反応器の前処理室に供給した。この例の前処理室は、適した触媒で被覆した40ppiFeCrAlY金属フォーム基板を含んだ。前処理室を電熱テープにより加熱し、550〜580℃、5.8barで前処理室を保持した。前処理室を用い、灯油燃料を、軽質炭化水素及び酸化炭素と共に水素を含む混合物に転化した。
例7に記載されたように、約1010hの灯油からの純水素の生成を実証した後、灯油燃料を遮断し、プロパンに置換した。行った測定の結果を図33に報告する。
0.68ml/minの表示流量で流れる水を前処理室の表皮に溶接された管材料中で蒸気に蒸発し、前処理室において0.22ml/minの表示流量で流れる合成灯油燃料と接触させた。この例の前処理室は、適当な触媒で被覆した40ppiFeCrAlY金属フォーム基板を含んだ。前処理室を燃焼室と統合し、燃焼室との熱交換により加熱した。555℃の平均温度及び5.8barで原料の予熱及び予備改質を実現した。その後、熱予備改質流れが、図17及び18に示されるような形状の膜反応器の反応室に供給された。反応器の水素膜は、25ミクロンの表示厚み及び45cm2の表面積を有する75%Pd/25%Ag箔(JohnsonMatthey)で構成された。膜箔は、41%の表示多孔度を有する焼結多孔性316ステンレス鋼基板(Mott Corp)上に支持された。反応室及び燃焼室は、それぞれ適当な触媒で被覆した40ppiFeCrAlY金属フォーム基板を含んだ。610℃の表示反応温度及び5.8barで作動しながら、図34に示されるように、460〜470sccmの表示流量で純水素を生成した。
例9の続きとして、試験中、約210hで、他の作動パラメータを変更することなく、灯油燃料をプロパンと置換した。即ち、「活性交換」時に燃料を置換したが、ここで、該活性交換とは、発生器が定常状態にあるときの水素発生燃料の置換である。目的は、燃料として灯油を用いたときに測定されたものと同じレベルで水素生成速度を維持することであった。0.8ml/minの表示流量で流す水を蒸発し、200sccmの表示流量で流すプロパンと接触させた。図35に示されるように、水素生成速度は燃料交換にもかかわらずほとんど維持されていたので、この目的は実現された。
1.0〜1.5ml/minの表示流量で流れるアルコール−水混合物(アルコール=エタノール、メタノール)を前処理室に供給した。この例の前処理室は、適当な触媒で被覆した40ppiFeCrAlY金属フォーム基板を含んだ。前処理室を燃焼室と統合し、燃焼室との熱交換により加熱した。555℃の平均温度及び5.8barで原料の予熱及び予備改質を実現した。その後、熱予備改質流れが、図17及び18に示されるような形状の膜反応器の反応室に供給された。反応器の水素膜は、25ミクロンの表示厚み及び45cm2の表面積を有する75%Pd/25%Ag箔(JohnsonMatthey)で構成された。膜箔は、41%の表示多孔度を有する焼結多孔性316ステンレス鋼基板(Mott Corp)上に支持された。反応室及び燃焼室は、それぞれ適当な触媒で被覆した40ppiFeCrAlY金属フォーム基板を含んだ。625℃の表示反応温度及び5.8barで作動しながら、表4に纏めらたように、約400sccmの表示流量で純水素を生成した。
3 膜アセンブリ
4 プレナム
6 支持体
7 穿孔
8 膜箔
10 反応器サブアセンブリ
12 フレーム
14 入口
15 分離板
16 リジェクト口
18 出口
20 反応器サブアセンブリ
22 膜
24 支持体
26 外被
28 出口
30 両面水素分離膜アセンブリ
34 プレナム
38 板
40 反応器サブアセンブリ
42 支持体
44 膜箔
46 チャンネル
48 出口
50 反応器サブアセンブリ
52 ヘッダー
55 膜アセンブリ
60 反応器サブアセンブリ
62 燃焼室
64 入口
66 出口
70 膜反応器
80 膜反応器
90 膜反応器
100 膜反応器
110 膜反応器
112 内部コネクタ
120 膜反応器
122 巻き金属管材料
130 膜反応器
132 ガスケット
140 膜反応器
142 前処理室
143 接続管材料
146 入口
147 入口
148 出口
150 プレナム
152 プレナム
154 支持体
156 膜箔
158 ガスケット
162 フレーム
164 出口
166 穿孔
180 膜アセンブリ
181 閉端空洞
182 管状膜部材
183 開口部
184 外被
186 収集区域
188 出口
190 膜反応器
192 プレナム
194 金属管材料
196 前処理部分,改質器室
198 口
200 反応器サブアセンブリ
202 反応室
203 空気供給
204 燃料供給
205 反応燃料供給ライン
206 空気供給ライン
207 燃焼燃料供給
208 燃焼副生成物ライン
209 排ガス供給ライン
211 燃焼供給ライン
213 水供給ライン
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- 明細書に記載の発明。
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