JP2011129441A

JP2011129441A - 冷却試料ホールダ及び試料の冷却加工方法

Info

Publication number: JP2011129441A
Application number: JP2009288605A
Authority: JP
Inventors: Miki Kudo; 美樹工藤; Yasushi Kuroda; 靖黒田; Junzo Azuma; 淳三東
Original assignee: Hitachi High Technologies Corp; Hitachi High Tech Corp
Current assignee: Hitachi High Tech Corp
Priority date: 2009-12-21
Filing date: 2009-12-21
Publication date: 2011-06-30
Anticipated expiration: 2029-12-21
Also published as: JP5560033B2

Abstract

【課題】本発明の目的は、加工や観察を所望する微小領域を急冷しつつ、試料汚染や霜付着を防止することに関する。
【解決手段】本発明は、気体もしくは液体を直接試料に吹き付けることにより、加工・観察を所望する微小領域を急冷することに関する。冷媒の照射量と照射位置を切り替えることにより、試料汚染や霜付着を防止できる。本発明によれば、冷却条件下であっても試料汚染や霜付着を防止できる。これにより、例えば、冷却条件下における試料への保護膜形成を効果的に行うことできる。
【選択図】図７

Description

本発明は、イオン源もしくは電子源を備えた荷電粒子線装置において、試料を冷却しながら加工することに関する。

電子顕微鏡や集束イオンビーム加工装置（ＦＩＢ）などの荷電粒子線装置において、試料を凍結し冷却しながら、加工および観察することは、水分を含む試料や電子線照射によるダメージ受け易い材料等の加工と観察を可能にし、生体材料や有機物材料などの分野において、広く利用されている手法となっている。

特開平５−５２７２１号公報（特許文献１）では、集束イオンビームによるスパッタリング効果を用いたＦＩＢ加工により、ウェハ等の試料から、電子顕微鏡によるナノレベルの構造解析に適した薄膜試料を作製する方法（マイクロサンプリング法）を開示している。

また、作製された薄膜試料を電子顕微鏡により観察する場合、電子線の影響で試料温度が上昇し、試料本来の形態や状態の解析が困難な場合がある。この問題に対して、特開平１１−９６９５３号公報（特許文献２）においては、試料を冷却しながら観察する方法が提案されている。

冷却した試料をＦＩＢから電子顕微鏡に移動する際、大気暴露により、試料表面に霜が付着することがある。霜の付着は試料の表面構造を覆いかぶせ、試料構造と霜の構造との判別が困難になるため、大きな障害となっていた。特表２００４−５０８６６１号公報（特許文献３）には、試料に霜が付かないようにした試料冷却ホールダが開示されている。

特開平５−５２７２１号公報特開平１１−９６９５３号公報特表２００４−５０８６６１号公報

本願発明者が、荷電粒子線装置における、冷却しながらの試料の加工や観察について鋭意検討した結果、次の知見を得るに至った。

荷電粒子線の照射では、照射する条件によっては試料温度の上昇が起こる。試料を冷却しながら加工するクライオ加工は、荷電粒子線や荷電粒子線起因の熱ダメージに弱い有機材料や、水分を多く含む生体材料の観察のための前処理として広く知られている方法である。しかし、観察したい試料を冷却しながら加工する際、常温での加工とは異なり、様々な困難が生じる。

例えば、適切な加工温度までの冷却と、常温までの昇温には時間を要し、スループットが上がらない。

また、保護膜形成においては、ＦＩＢ装置から放出されるタングステンヘキサカルボニルＷ(ＣＯ)₆やフェナントレンＣ₁₄Ｈ₁₀といった保護膜源がイオンビームと分解反応を起こし、ＷやＣが試料最表面に堆積する。ところが、冷却加工では、試料全体がコールドトラップとなり、均一に保護膜が形成されない。

さらに、冷却条件下においては、装置内の真空度や、真空中に含まれる水蒸気量によっては、コンタミや結露を起こし、凝固物質となって試料表面に付着することがある。ＦＩＢのスパッタリングによって試料から発生した飛散物質が、加工面に再付着し、加工や観察，分析の妨げとなることもある。

また、冷却した試料を大気中に暴露すると、大気中の水分が結露し、霜となって試料表面に付着する。特許文献３の技術においては、電子顕微鏡内に試料ホールダをセットするまでは、試料ホールダはスライドキャップで蓋をされているために、冷媒で冷却されても大気中の霜が試料に付きにくい状態になっている。しかし、この蓋も完全に大気から遮断する構造ではないため、電子顕微鏡内に試料冷却ホールダをセットするまでは、試料への霜等の付着や試料温度の変化を避けることはできない。

本発明の目的は、加工や観察を所望する微小領域を急冷しつつ、試料汚染や霜付着を防止することに関する。

本発明は、気体もしくは液体を直接試料に吹き付けることにより、加工・観察を所望する微小領域を急冷することに関する。冷媒の照射量と照射位置を切り替えることにより、試料汚染や霜付着を防止できる。

本発明によれば、冷却条件下であっても試料汚染や霜付着を防止できる。これにより、例えば、冷却条件下における試料への保護膜形成を効果的に行うことできる。

ＦＩＢ装置の基本構成図。荷電粒子線装置用試料冷却ホールダ先端部の側面図。荷電粒子線装置用試料冷却ホールダ先端部の上面図。荷電粒子線装置用試料冷却ホールダ先端部の側面図（雰囲気遮断カバー装着後）。荷電粒子線装置用試料冷却ホールダ先端部の上面図（雰囲気遮断カバー装着後）。荷電粒子線装置用試料冷却ホールダの冷却源の側面図。冷却加工方法のフローチャート。デポジション時の模式図。周囲加工時の模式図。薄膜加工時の模式図。

実施例では、試料表面の微小領域を冷却する冷媒を照射する冷媒照射機構を備える冷却試料ホールダを開示する。

また、実施例では、試料ホールダに保持された試料の冷却加工方法であって、試料表面の微小領域に冷媒を照射しながら、イオンビームにより試料を加工するものを開示する。

また、実施例では、冷媒が、気体または液体であることを開示する。

また、実施例では、試料を保持できる試料台に接続された熱伝導棒を備え、該熱伝導棒の一端を冷却することにより試料を冷却できる冷却試料ホールダを開示する。また、熱伝導棒に接続された試料台に試料を保持し、熱伝導棒の一端を冷却することにより試料を冷却する冷却加工方法を開示する。

また、実施例では、気体または液体を切り替えて照射でき、それぞれの流出量を制御できる冷媒照射機構を備えた冷却試料ホールダを開示する。また、試料に気体または液体を切り替えて照射する冷却加工方法を開示する。

また、実施例では、試料を特定雰囲気中に保つことができる開閉可能なカバーを備える冷却試料ホールダを開示する。また、カバーが、真空雰囲気を保持できることを開示する。

また、実施例では、バルクサンプルを固定できる試料台と、バルクサンプルからイオンビームにより摘出された微小試料を固定できる試料台とを備える冷却試料ホールダを開示する。

以下、上記及びその他の新規な特徴と効果について図面を参酌して説明する。尚、図面は発明の理解のために用いるものであり、権利範囲を限縮するものではない。

図１に、ＦＩＢ装置の構成図を示す。ＦＩＢ装置１の鏡体は、イオン銃２，コンデンサーレンズ３，絞り４，走査電極５、及び対物レンズ６で構成されている。ＦＩＢ装置１の試料室には、試料７を取り付ける試料冷却ホールダ８，試料７等からの２次電子を検出する二次電子検出器１０，試料７への保護膜の形成および試料台への試料７の固定のためのデポジション銃１１、及びＦＩＢ加工により作製した微小試料の運搬のためのマイクロプローブ１２が設けられている。二次電子検出器１０には走査像表示装置１３が接続されている。走査像表示装置１３は、走査電極制御部１４を介して走査電極５に接続されている。また、マイクロプローブ１２には、マイクロプローブ１２の位置制御のためのマイクロプローブ制御装置１５が接続されている。また、試料冷却ホールダ８は、ホールダ温度制御部９に接続されている。

イオン銃２から放出されたイオンビーム１６は、コンデンサーレンズ３と絞り４により収束され、対物レンズ６を通過し、試料７上に収束する。対物レンズ６上方の走査電極５は、走査電極制御部１４の指示により、試料７に入射するイオンビーム１６を偏向し走査させる。イオンビーム１６が試料７に照射されると、試料７はスパッタされるとともに二次電子を発生させる。発生した二次電子は、二次電子検出器１０により検出され、これに基づいて走査像表示装置１３に走査イオン顕微鏡像（ＳＩＭ像）が表示される。デポジション銃１１より試料７方向に放出された気体は、イオンビーム１６と反応し分解され、試料７面上のイオンビーム１６照射領域に金属が堆積する。この堆積膜は、ＦＩＢ加工時における試料７表面の保護や、微小試料片の試料台への固定に用いられる。

図２〜図５に、試料冷却ホールダ８の構成図を示す。また、図６に、荷電粒子線装置用試料冷却ホールダの冷却源の側面図を示す。

試料冷却ホールダ８の外側には雰囲気遮断カバー２６がある。雰囲気遮断カバー２６は、カバー駆動機構２７によりホールダ軸に沿って移動可能である。カバー駆動機構２７を作動させると、冷却試料台およびマイクロサンプルを収納できるようになっている。搬送中の試料破損や、大気暴露による試料汚染を防ぐために、荷電粒子線装置内では図２及び図３のように退避した位置、搬送中及び雰囲気遮断中は図４及び図５のように試料１７周囲を遮蔽する位置に原則配置される。また、この雰囲気遮断カバー２６は、加工及び観察中においても、カバー駆動機構２７により任意に可動する。

熱伝導棒１８の一端は冷却源１９、もう一端は冷却試料台２０および冷却試料台２１につながっている。冷却試料台２０上には試料７が固定されている。冷却試料台２１は、固定プレート２２と固定ネジ２３によって押さえられている。熱伝導棒１８と並んで、冷媒照射管２４が設置されている。この管の一端は冷却源容器に接続しており、もう一端は試料台側面に設置されている。

冷媒照射調節機構２５によって、試料台側面の任意の位置に照射口を移動させることができる。また、冷媒照射調節機構２５により管を回転させることで、冷却源を液体もしくは気体に切り替えることができる。冷媒照射調節機構２５により、冷媒の照射量の調節を行うことができる。

試料７と試料１７は、試料冷却ホールダ８に接続されたホールダ温度制御部９により適切な加工・観察温度に設定され、加工・観察を行うことができる。

図７に、冷却加工手順のフローチャートを示す。この手順により、冷却条件下でのＴＥＭ観察用薄膜作製が可能となる。

まず、常温下に保存されたバルク試料を冷却試料台２０の上に固定する。また、固定ネジ２３をゆるめ、例えばメッシュなどの冷却試料台２１を置き、再び固定ネジ２３を閉め、冷却試料台２１を固定する。

冷却源１９を注入口３４から注ぎ入れ、ヒートコンダクタ３２及び熱伝導棒１８により、冷却試料台２０及び冷却試料台２１は冷却源温度近傍まで冷却される。同時に、冷媒照射管２４の照射口位置を、冷媒照射調節機構２５により設定した後、気体もしくは液体の照射を行い、局所的に試料表面を冷却させる。気体と液体の照射の切り替えは、冷媒照射調節機構２５を作動させ、冷媒供給口３５の向きを回転させることによって任意に行うことができる。

試料冷却ホールダに固定されたバルク試料に冷媒を照射した後、試料が外気に触れないよう雰囲気遮断カバー２６でホールダを覆い、ＦＩＢ装置へ搬送する。万が一大気に触れ、試料表面に霜がついた場合は、ＦＩＢ装置導入後、冷媒照射調節機構２５により照射量を大きくし、霜を除去する。装置への導入後は雰囲気遮断カバーをはずし、熱伝導により冷却された冷却試料台２０と、冷媒照射で冷却されたバルク試料７の所望の位置で、マイクロサンプリングや断面加工を行う。

図８に、デポジション時の模式図を示す。本実施例では、冷媒を試料表面に照射し、所望の加工領域が加工領域外よりも低温になるよう温度調節機構で設定する。十分に加工領域が冷却された後、冷媒の照射を止め、デポジション銃１１からタングステン気体を照射する。試料の冷却領域３６に分離したタングステン気体がトラップされ、照射されたイオンビーム１６との化学反応により試料表面にタングステンが堆積する。これにより、試料最表面を保護するための保護膜３７が形成される。尚、タングステン気体の代わりにカーボン気体等を照射してもよい。

保護膜３７を形成した後、マイクロサンプリングを行う。図９に、保護膜３７の周囲を加工する際の模式図を示す。イオンビームの照射により所望箇所の周囲を掘り下げる。この時、削り屑が加工面に再付着しないよう冷媒の照射量を大きく調節し、冷媒の照射口の位置をイオンビームの加工位置と合わせながらスパッタリング加工を行う。

次に、マイクロプローブ制御装置１５のプローブを用いてマイクロサンプルを摘出する。マイクロサンプル上にプローブを固定する際は、冷媒でマイクロサンプルとプローブの接着部位を冷却した後、タングステン気体とイオンビームを照射し、マイクロサンプルとプローブを接着する。マイクロサンプルを摘出した後に、メッシュなどの冷却試料台２１とマイクロサンプルを固定する。マイクロサンプルと試料台の接着部位を冷却した後、タングステン気体とイオンビームを照射し、マイクロサンプルと冷却試料台２１を接着する。

図１０に、ＴＥＭやＳＴＥＭ観察用にマイクロサンプルを更に薄く加工する薄膜加工の概要を示す。薄膜加工においては、削り屑が加工面に再付着しないように、冷媒照射管２４から気体を照射し、削り屑を吹き飛ばしながら加工を行う。

また、ＦＩＢ装置内の真空雰囲気の保持のため、加工後や観察後に雰囲気遮断カバー２６を閉じ、試料冷却ホールダをＦＩＢ装置外へ搬出することができる。試料冷却中もしくは移動中に誤って外気暴露が起き、試料表面に結露や霜が生じた場合は、冷媒照射管２４から気体の照射を再び行い、霜や汚れを除去することができる。

１ＦＩＢ装置
２イオン銃
３コンデンサーレンズ
４絞り
５走査電極
６対物レンズ
７，１７試料
８試料冷却ホールダ
９ホールダ温度制御部
１０二次電子検出器
１１デポジション銃
１２マイクロプローブ
１３走査像表示装置
１４走査電極制御部
１５マイクロプローブ制御装置
１６イオンビーム
１８熱伝導棒
１９冷却源
２０，２１冷却試料台
２２固定プレート
２３固定ネジ
２４冷媒照射管
２５冷媒照射調節機構
２６雰囲気遮断カバー
２７カバー駆動機構
２８ホールダ支持部
２９Ｏリング
３０冷却源容器内側
３１冷却源容器外側
３２ヒートコンダクタ
３３排気口
３４注入口
３５冷媒供給口
３６冷却領域
３７保護膜
３８周囲加工設定枠
３９スパッタ加工領域

Claims

荷電粒子線装置に挿入可能な冷却試料ホールダであって、
試料表面の微小領域を冷却する冷媒を照射する冷媒照射機構を備えることを特徴とする冷却試料ホールダ。
請求項１記載の冷却試料ホールダであって、
前記冷媒が、気体または液体であることを特徴とする冷却試料ホールダ。
請求項１記載の冷却試料ホールダであって、
試料を保持できる試料台に接続された熱伝導棒を備え、該熱伝導棒の一端を冷却することにより前記試料を冷却できることを特徴とする冷却試料ホールダ。
請求項１記載の冷却試料ホールダであって、
前記冷媒照射機構が、気体または液体を切り替えて照射でき、それぞれの流出量を制御できることを特徴とする冷却試料ホールダ。
請求項１記載の冷却試料ホールダであって、
試料を特定雰囲気中に保つことができる開閉可能なカバーを備えることを特徴とする試料ホールダ。
請求項５記載の冷却試料ホールダであって、
前記カバーが、真空雰囲気を保持できることを特徴とする試料ホールダ。
請求項１記載の冷却試料ホールダであって、
バルクサンプルを固定できる試料台と、バルクサンプルからイオンビームにより摘出された微小試料を固定できる試料台とを備えることを特徴とする試料ホールダ。
試料ホールダに保持された試料の冷却加工方法であって、
試料表面の微小領域に冷媒を照射しながら、イオンビームにより試料を加工することを特徴とする冷却加工方法。
請求項８記載の冷却加工方法であって、
前記冷媒が、気体または液体であることを特徴とする冷却加工方法。
請求項８記載の冷却加工方法であって、
熱伝導棒に接続された試料台に試料を保持し、該熱伝導棒の一端を冷却することにより前記試料を冷却することを特徴とする冷却加工方法。
請求項８記載の冷却加工方法であって、
前記試料に気体または液体を切り替えて照射することを特徴とする冷却加工方法。