JP2011096835A - 熱電変換モジュール - Google Patents
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Abstract
【課題】熱電変換モジュールを温度差の大きい領域に設置した場合でも熱歪の集中を受け難く、熱電変換素子と電極との接合部分が破壊することがなく、機械的強度の高い熱電変換モジュールを提供する。
【解決手段】本発明は、p型及びn型の熱電変換素子(1)が順次交互に配置され、少なくとも一方の端部が電極(4)に接合されて基板(5)上に載置されてなる熱電変換モジュールにおいて、熱電変換素子は断面多角形で、かつ多角形の各辺に突起(1a)を有する柱状をなし、熱電変換素子と電極とが接合材料のペースト(3)により接合されている。また、熱電変換素子は、断面5角形以上が好ましく、中心部に貫通孔(2)を有していることが好ましい。
【選択図】図1
【解決手段】本発明は、p型及びn型の熱電変換素子(1)が順次交互に配置され、少なくとも一方の端部が電極(4)に接合されて基板(5)上に載置されてなる熱電変換モジュールにおいて、熱電変換素子は断面多角形で、かつ多角形の各辺に突起(1a)を有する柱状をなし、熱電変換素子と電極とが接合材料のペースト(3)により接合されている。また、熱電変換素子は、断面5角形以上が好ましく、中心部に貫通孔(2)を有していることが好ましい。
【選択図】図1
Description
本発明は、発電若しくは冷却に使用可能な熱電変換モジュールに係り、特に熱電変換素子と電極との間の接合強度が高く、また設置箇所の温度差に起因する熱歪による破損を生じ難くすることができる熱電変換モジュールに関する。
従来からゼーベック効果あるいはペルチェ効果を利用する熱電変換モジュールが知られているが、この熱電変換モジュールは、絶縁熱伝導板(セラミックス基板)の間に電極とp型及びn型の半導体からなる熱電変換素子を直列になるように配置し、これらの熱電変換素子に温度差を付けて発電させたり(ゼーベック効果)、若しくは電流を流すことにより冷却したり(ペルチェ効果)するものである(例えば、特許文献1〜3参照)。なお、低温側のセラミックス基板のない、いわゆる片側スケルトンタイプの熱電変換モジュールも存在する。
このような熱電変換モジュールは電極が一体化されているために冷却面と発熱面での温度差により加わる熱歪がモジュール全体に及び、熱歪の大きさによっては熱電変換素子が破損する虞があった。また、電極と熱電変換素子の材料同士が異種接合となるために熱膨張率の差が生じた場合には接合部分で破壊が生じる場合もあった。
ところで、熱電変換素子に用いられる材料としては、ビスマス・テルル系、鉛・テルル系あるいはシリコン・ゲルマニウム系などの金属系材料があるが、金属系材料は稀少元素であることや毒性の強い環境負荷物質を含むこと、高温大気中で使用する場合に酸化が生じたり成分元素の融解が生じたりすることなどの問題から、高温環境下では酸化物系材料を用いた方が好ましいとされている。
このように酸化物系材料を用いた熱電変換モジュールにおいては、使用温度領域が高く、通常ハンダの融点を超えてしまうため、ハンダによる強固な接合ができないという状況がある。そういう場合には貴金属ペーストやロウ材のような接合材料による接合を行っているが、これは本来の接合用の材料ではないので高温環境下では接合強度が弱くなる。
上記したように、従来の熱電変換モジュールにおいては、熱歪のために熱電変換素子の破損や電極と熱電変換素子の接合破壊が生じる場合があった。また、高温で用いられる酸化物系熱電変換素子の場合は接合強度に問題があった。
本発明は上記のような課題を解決するためになされたもので、熱電変換素子と電極の機械的強度を向上させて強固な接合を実現でき、また熱歪による破損を生じ難くできる熱電変換モジュールを提供するものである。
この目的を達成するために本発明の熱電変換モジュールの第1の態様は、p型及びn型の熱電変換素子が順次交互に配置され、その両端部が電極に接合され、かつ少なくとも一方の端部が基板上に載置されてなる熱電変換モジュールにおいて、熱電変換素子は断面多角形で、かつ多角形の各辺に突起を有する柱状をなし、熱電変換素子と電極とが接合材料のペーストにより接合されていることを特徴とする。
また本発明の熱電変換モジュールの第2の態様は、第1の態様において、熱電変換素子は、断面5角形以上の多角形の各辺に突起を有する柱状であることを特徴とする。
さらに本発明の熱電変換モジュールの第3の態様は、第1の態様または第2の態様において、熱電変換素子は、中心部に貫通孔を有していることを特徴とする。
また本発明の熱電変換モジュールの第4の態様は、第3の態様において、貫通孔は0.1mm〜0.5mmの直径を有していることを特徴とする。
さらに本発明の熱電変換モジュールの第5の態様は、第1から第4の態様において、熱電変換素子は、p型酸化物系半導体及びn型酸化物系半導体から構成されていることを特徴とする。
また本発明の熱電変換モジュールの第6の態様は、第5の態様において、熱電変換素子は、p型酸化物系半導体が、ナトリウムコバルト酸化物、カルシウムコバルト酸化物またはカルシウムビスマスコバルト酸化物から選択された1種であり、n型酸化物系半導体が、酸化亜鉛、ランタンニッケル酸化物、カルシウムマンガン酸化物またはストロンチウムチタン酸化物から選択された1種であることを特徴とする。
本発明によれば、熱電変換モジュールを温度差の大きい領域に設置した場合でも熱歪の集中を受け難く、従って熱電変換素子と電極との接合部分が破壊することがなく、機械的強度の高い熱電変換モジュールを提供することができる。
以下、本発明の熱電変換モジュールの好ましい実施の形態について図面を参照して説明する。なお、以下の図において同一の箇所には同一の符号を付すこととする。
図1は本発明の熱電変換モジュールに用いられる熱電変換素子のいくつかの例を示す平面図である。本発明の熱電変換素子1は断面形状を多角形の柱状とし、その各辺に断面形状が三角形の突起1aが設けられている。例として、図1(a)は断面12角形、図1(b)は断面8角形の熱電変換素子を表している。
なお、図1(a)及び図1(b)において多角形部分の各辺を破線で示しているが、これは多角形であることを理解し易いために設けた線で、実際には多角形の柱状と各辺に設けられた突起は一体に形成されている。
このような形状とすることによって、電極と熱電変換素子とを接合する際に、接合材料のペーストが突起1aの表面や突起1a間の溝1bに毛細管現象によって下部からは上昇し、上部からは下降して強固な接合強度を得ることができる。
ここで、熱電変換モジュールを構成している熱電変換素子1は、p型及びn型の半導体の素子が交互に配列されており、p型及びn型の素子が対になり電極で直列に接合されている。このような熱電変換素子としては、酸化物系半導体からなる熱電変換素子が好ましく、例えば、p型酸化物系半導体としてナトリウムコバルト酸化物、カルシウムコバルト酸化物またはカルシウムビスマスコバルト酸化物などが挙げられ、n型酸化物系半導体として酸化亜鉛、ランタンニッケル酸化物、カルシウムマンガン酸化物またはストロンチウムチタン酸化物が挙げられる。酸化物系の熱電変換素子は1000℃近い高温領域で動作させることが可能であるために適用温度が高いという利点を有している。
図2は本発明の熱電変換モジュールに用いられる熱電変換素子の斜視図で、接合材料のペーストが毛細管現象により上昇した状況を表している図である。なお、図2は熱電変換素子の一例として上部を省略して表している。
図2においては、熱電変換素子1の突起1aの表面や突起1a間の溝1bに接合材料のペースト3が毛細管現象により上昇し、電極(不図示)と熱電変換素子1との間の接合強度を強固なものにする。
なお、熱電変換素子の断面形状としては5角形以上が好ましい。この理由は、5角形未満(4角形以下)では突起1a間の溝1bの数が少なく、毛細管現象による接合強度の向上を図ることができないからである。
また、熱電変換素子1の中心部には貫通孔2が設けられている。貫通孔2を設けた理由も接合材料のペーストが毛細管現象により貫通孔2の中に入り込み、アンカー効果によって電極と熱電変換素子1とをより強固に接合するためである。この貫通孔2の直径は0.1〜0.5mmが好ましい。0.1mm未満でも、0.5mmを超えてもペースト3を塗布した際、毛細管現象が十分に発現せず必要なアンカー効果は得られないため強度の低下を招く。
図3は本発明の熱電変換モジュールの一実施の形態を示す熱電変換モジュールを側面から見た断面図である。p型半導体とn型半導体からなる熱電変換素子1を交互に配置して電極4を接合材料のペースト3で接合している。そして、電極4はアルミナ基板5に接合されている。ここで、熱電変換素子1と電極4との接合部分には接合材料のペースト3が毛細管現象により熱電変換素子1に沿って下部からは上昇し、上部からは下降して強固な接合状態を形成している。また、貫通孔2の上下からも接合材料のペースト3が毛細管現象により入り込み、アンカー効果によりさらに強固な接合強度が得られるようになっている。
このような本発明の熱電変換モジュールによれば、図4に示すように内部抵抗の小さい熱電変換素子を得ることができる。図4において、図4(a)は本発明の熱電変換モジュールに用いられる熱電変換素子1及び接合材料のペースト3の状況を模式的に表した図であり。図4(b)は従来の熱電変換素子及び接合材料のペーストを模式的に表した図である。この場合、電流は例えば矢印のように流れるとすると、図4(a)の本発明のように接合材料のペースト3の毛細管現象により生じたメニスカス部分が長いと、内部抵抗は小さくなる。一方、図4(b)の従来の熱電変換素子1の接合状況ではメニスカス部分が短いために内部抵抗が大きくなる。
また、従来の熱電変換素子では前記したように熱歪のために熱電変換素子が破壊してしまう場合もあったが、本発明の熱電変換モジュールに用いられる熱電変換素子においては、断面多角形にすることで仮に破損が生じるような大きな熱歪が加わったとしても、突起の先端部の強度の弱い部分で亀裂破損を起こさせ、応力を逃がすことによって接合強度の低下の程度を低減することができる。また、このことは亀裂破損させる体積を減少させることもできる。
図5は本発明の熱電変換モジュールに用いられる熱電変換素子(多角形柱)と従来の熱電変換素子(円柱)との破損の状況を模式的に表した図である。図5(a)は本発明の熱電変換モジュールに用いられる熱電変換素子1が亀裂破損した状況を表したもので、熱歪が加わった場合、熱電変換素子1を断面多角形にすることで突起1aの先端部に波線で示すように亀裂破損が生じる。これは熱電変換素子1にあえて弱い部分を形成し、熱歪が加わった時にその部分に亀裂を生じさせることで、仮に大きな熱歪が加わったとしても熱電変換素子1に加わる応力を緩和し、また亀裂破損部分の体積を減少させるものである。
一方、図5(b)は従来の熱電変換素子が亀裂破損した状況を表したもので、熱歪が加わった場合、熱電変換素子1は円柱であるので、周方向から均等に矢印のように応力が掛かるため縦線で示すように亀裂破損する部分が大きくなり、結果として熱電変換素子と電極との接合面積が小さくなり、強度的に脆弱なものとなる。
<実施例1>
図6に示すように、押出成形により中心部に貫通孔2を有し、12の突起を備えた断面形状が12多角形の熱電変換素子1を作製した。最長対角線長さL=6mm、素子高さH=6mm、貫通孔直径R=0.2mmである。この熱電変換素子1の一端のアルミナ基板5上にAgペーストでスクリーン印刷を行い電極4を形成し、もう一端は厚さ100μmのAgテープ6を配置し、それぞれ電極4及びAgテープ6を熱電変換素子1と接合材料のAgペースト3によって850℃で焼成して接合した。
<実施例2>
実施例1と同一の形状及び寸法でありながら貫通孔を有しない熱電変換素子1を作製し、実施例1と同様に電極と熱電変換素子を接合した。
<実施例3>
実施例1と同一の形状及び寸法で貫通孔直径R=0.1mmの熱電変換素子1を作製し、実施例1と同様に電極と熱電変換素子を接合した。
<実施例4>
実施例1と同一の形状及び寸法で貫通孔直径R=0.5mmの熱電変換素子1を作製し、実施例1と同様に電極と熱電変換素子を接合した。
<比較例1>
比較例1として、押出成形により直径5mm、素子高さ6mmの円柱の形状を有し、貫通孔のない熱電変換素子を作製し、実施例1と同様に電極と熱電変換素子を接合した。この時メニスカスが形成されるように接合材料のペーストの量を調整した。
<比較例2>
比較例1と同一の形状及び寸法で貫通孔のない熱電変換素子を作製し、実施例1と同様に電極と熱電変換素子を接合した。この時メニスカスが形成されないように接合材料のペーストの量を調整した。
<比較例3>
比較例1と同一の形状及び寸法で貫通孔直径R=0.2mmの熱電変換素子を作製し、実施例1と同様に電極と熱電変換素子を接合した。この時メニスカスが形成されないように接合材料のペーストの量を調整した。
<比較例4>
実施例1と同一の形状及び寸法で貫通孔直径R=0.05mmの熱電変換素子を作製し、実施例1と同様に電極と熱電変換素子を接合した。この時メニスカスが形成されるように接合材料のペーストの量を調整した。
<比較例5>
実施例1と同一の形状及び寸法で貫通孔直径R=0.7mmの熱電変換素子を作製し、実施例1と同様に電極と熱電変換素子を接合した。この時メニスカスが形成されるように接合材料のペーストの量を調整した。
図6に示すように、押出成形により中心部に貫通孔2を有し、12の突起を備えた断面形状が12多角形の熱電変換素子1を作製した。最長対角線長さL=6mm、素子高さH=6mm、貫通孔直径R=0.2mmである。この熱電変換素子1の一端のアルミナ基板5上にAgペーストでスクリーン印刷を行い電極4を形成し、もう一端は厚さ100μmのAgテープ6を配置し、それぞれ電極4及びAgテープ6を熱電変換素子1と接合材料のAgペースト3によって850℃で焼成して接合した。
<実施例2>
実施例1と同一の形状及び寸法でありながら貫通孔を有しない熱電変換素子1を作製し、実施例1と同様に電極と熱電変換素子を接合した。
<実施例3>
実施例1と同一の形状及び寸法で貫通孔直径R=0.1mmの熱電変換素子1を作製し、実施例1と同様に電極と熱電変換素子を接合した。
<実施例4>
実施例1と同一の形状及び寸法で貫通孔直径R=0.5mmの熱電変換素子1を作製し、実施例1と同様に電極と熱電変換素子を接合した。
<比較例1>
比較例1として、押出成形により直径5mm、素子高さ6mmの円柱の形状を有し、貫通孔のない熱電変換素子を作製し、実施例1と同様に電極と熱電変換素子を接合した。この時メニスカスが形成されるように接合材料のペーストの量を調整した。
<比較例2>
比較例1と同一の形状及び寸法で貫通孔のない熱電変換素子を作製し、実施例1と同様に電極と熱電変換素子を接合した。この時メニスカスが形成されないように接合材料のペーストの量を調整した。
<比較例3>
比較例1と同一の形状及び寸法で貫通孔直径R=0.2mmの熱電変換素子を作製し、実施例1と同様に電極と熱電変換素子を接合した。この時メニスカスが形成されないように接合材料のペーストの量を調整した。
<比較例4>
実施例1と同一の形状及び寸法で貫通孔直径R=0.05mmの熱電変換素子を作製し、実施例1と同様に電極と熱電変換素子を接合した。この時メニスカスが形成されるように接合材料のペーストの量を調整した。
<比較例5>
実施例1と同一の形状及び寸法で貫通孔直径R=0.7mmの熱電変換素子を作製し、実施例1と同様に電極と熱電変換素子を接合した。この時メニスカスが形成されるように接合材料のペーストの量を調整した。
このようにして作製した熱電変換モジュールに関し、表1の項目について測定を行った。なお、ヒートサイクルは室温→700℃→室温を1サイクルとし、室温と700℃に保持する時間は30分とした。また、熱電変換素子の断面積は実施例及び比較例で同一である。結果を表1に示す。
表1の結果より、実施例は比較例に比べていずれも高い初期接合強度(引張応力、剪断方向応力)を有していた。特に貫通孔を有していない実施例2においてさえもその傾向は同様で、またヒートサイクルを10回負荷した後でも強度の低下は少なく、内部抵抗の変化は見られなかった。
それに対して比較例においては、貫通孔を有していない比較例1の場合、ヒートサイクルを5回負荷したところで破損が確認された。また、メニスカスを形成せず、かつ貫通孔も有していない比較例2及び貫通孔は有しているがメニスカスを形成しなかった比較例3はいずれもヒートサイクルを3回負荷したところで破損が確認された。
一方、比較例4及び比較例5は貫通孔を有しており、ヒートサイクルを10回負荷しても破損は見られなかったが初期接合強度が低く、その結果ヒートサイクル負荷後の強度も実施例に比べれば低い値となり、実用上問題となった。
以上より、本発明の熱電変換モジュールは熱電変換素子の断面を多角形とし、かつ多角形の各辺に突起を有する形状にしたので、初期接合強度や初期内部抵抗及び接合強度や内部抵抗の経時的な信頼性に極めて優れ、かつ熱歪による亀裂破損が生じ難い構造を有していることが明らかとなった。特に本発明の熱電変換モジュールは熱電変換素子に貫通孔を設け、しかも貫通孔の直径を0.1〜0.5mmの範囲に設定したので、より信頼性に優れた熱電変換モジュールを提供することができる。なお、表1においてメニスカス部分の高さとは、突起間の溝のメニスカス部分の高さ及び突起先端部のメニスカス部分の高さの平均値を示している。
1 熱電変換素子
1a 突起
1b 突起間の溝
2 貫通孔
3 接合材料のペースト
4 電極
5 アルミナ基板
6 Agテープ
1a 突起
1b 突起間の溝
2 貫通孔
3 接合材料のペースト
4 電極
5 アルミナ基板
6 Agテープ
Claims (6)
- p型及びn型の熱電変換素子が順次交互に配置され、その両端部が電極に接合され、かつ少なくとも一方の端部が基板上に載置されてなる熱電変換モジュールにおいて、前記熱電変換素子は断面多角形で、かつ前記多角形の各辺に突起を有する柱状をなし、前記熱電変換素子と前記電極とが接合材料のペーストにより接合されていることを特徴とする熱電変換モジュール。
- 前記熱電変換素子は、断面5角形以上の多角形の各辺に突起を有する柱状であることを特徴とする請求項1記載の熱電変換モジュール。
- 前記熱電変換素子は、中心部に貫通孔を有していることを特徴とする請求項1または請求項2記載の熱電変換モジュール。
- 前記貫通孔は0.1mm〜0.5mmの直径を有していることを特徴とする請求項3記載の熱電変換モジュール。
- 前記熱電変換素子は、p型酸化物系半導体及びn型酸化物系半導体から構成されていることを特徴とする請求項1から請求項4までのいずれかの請求項に記載の熱電変換モジュール。
- 前記熱電変換素子は、前記p型酸化物系半導体が、ナトリウムコバルト酸化物、カルシウムコバルト酸化物またはカルシウムビスマスコバルト酸化物から選択された1種であり、前記n型酸化物系半導体が、酸化亜鉛、ランタンニッケル酸化物、カルシウムマンガン酸化物またはストロンチウムチタン酸化物から選択された1種であることを特徴とする請求項5記載の熱電変換モジュール。
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