JP2010277777A - 燃料電池用セパレータ接合体の製造装置および製造方法、燃料電池用セパレータ接合体、燃料電池 - Google Patents

Abstract

【課題】均一な厚み寸法を有するセパレータ接合体を作製する。
【解決手段】セパレータ接合体の製造装置１００は、少なくとも一方に空間６４が形成された挟持部材６２を備える。空間６４が形成された挟持部材６２非接触部分８４が、アノード側セパレータ部材２８に形成された開口７０部分に対応するように、挟持部材６０，６２の間で挟持され、接合されてセパレータ接合体３６が作製される。好適には、非接触領域８４が、開口７０部分の縁部７２，７４を覆うように空間６４が形成される。
【選択図】図３

Description

本発明は、複数のセパレータ材料を接合させた燃料電池用セパレータ接合体を備える燃料電池に関する。

燃料極に燃料ガスとして純水素や改質ガス等を供給し、酸化剤極に酸化剤ガスとして純酸素や空気等を供給し、水素と空気中の酸素の電気化学反応によって発電すると共に酸化剤極に水を生成する燃料電池の実用化が検討されつつある。

燃料電池の構成の一例について説明する。図１に例示する燃料電池５０は、所望の起電力が得られるように複数の単セル４０ａ，４０ｂ，・・・が積層された構成を有している。

図１に示す単セル４０ａ（４０ｂ）は、カソード触媒層１２とアノード触媒層１４を、電解質膜１０を挟んで互いに対向するように設けた、いわゆる膜電極接合体（ＭＥＡ）３０を備え、カソード触媒層１２の外側にはカソード拡散層１６が、アノード触媒層１４の外側にはアノード拡散層１８が、それぞれ設けられている。さらに、カソード拡散層１６の外側には、酸化剤ガス流路２０および図示しない冷媒流路が形成されたカソード側セパレータ２６が、アノード拡散層１８の外側には、燃料ガス流路２４および図示しない冷媒流路が形成されたアノード側セパレータ２８が、それぞれ設けられている。なお、以下の説明において、カソード触媒層１２およびカソード拡散層１６を総称して酸化剤極（またはカソード極）３２と記す場合もある。また、アノード触媒層１４およびアノード拡散層１８を総称して燃料極（またはアノード極）３４と記す場合もある。

燃料電池は一般に、酸化剤極３２側に純酸素や空気等の酸化剤ガスを、燃料極３４側に純水素や改質ガス等の燃料ガスを、それぞれ供給すると、酸化剤極３２側と燃料極３４側との間で電気化学反応が起こり、電荷が発生して電池として機能すると共に、酸化剤極３２側に水を生成する。

複数の単セルを積層させて燃料電池５０を作製する手法の一例として、まず、複数の単セル４０ａ，４０ｂ，・・・を作製し、次いで、作製した単セルを積層させることが知られている。また、他の手法として、例えば流体シール性や作業性の向上のために、隣接するアノード側セパレータ２８とカソード側セパレータ２６との間に接合用のシート４４（以下「接合用シート」とも称する場合がある）を介して接着または接合させた、積層構造を有するセパレータ接合体３６を予め作製し、これを用いて作製する手法など、さまざまな燃料電池の製造方法が知られている。

特許文献１には、射出成形により高い板厚精度を有するカーボンセパレータ材料を成形することについて記載されている。

特許文献２には、樹脂フレームを金属平板からなるセパレータで挟み、それぞれを絶縁性の接着部材を介して接着する際に、該接着部材をはみ出させることにより、セパレータの裏側に絶縁層を形成することについて記載されている。

従来、燃料電池における各部材の接着には、高温安定性の観点から、例えばエポキシ樹脂等の熱硬化性樹脂系の接着剤が用いられる場合があった。このような接着剤は一般に、塗布時には流動性を有する液状である。このため、接着の際に、塗布した接着剤が硬化するまでに流動してしまうことで接着層の厚みが不均一となり、接着性や流体シール性に不具合が生じることが有り得た。このため、液状の接着剤に代えて、予め所望の厚み、所定の形状に加工した樹脂シートを被接合部材間に挟みこみ、例えば加熱圧着することにより接合させる手法が提案されている。

特許文献３には、燃料ガスプレートと酸化剤ガスプレートとの間にラミネートフィルムを挟持させて積層し、これらを加熱圧着させた燃料電池セパレータについて開示されている。

特開２００６−３２７０５１号公報 特開２００８−３１１１０７号公報 特開２００８−１４０７４０号公報

本発明は、複数のセパレータ部材間に接合用シートを挟んで接合し、積層構造を有する燃料電池用セパレータ接合体の厚み寸法をより均一に作製することを目的とする。

本発明の構成は以下のとおりである。

（１）第１のセパレータ部材と、接合用シートと、第２のセパレータ部材と、を順に積層させた燃料電池用セパレータ接合体の製造装置であって、前記接合用シートと、前記接合用シートを挟んで対向する前記第１のセパレータ部材および前記第２のセパレータ部材と、を挟持する挟持手段であって、前記第１のセパレータ部材側を挟持する第１の挟持部材と、前記第２のセパレータ部材側を挟持する第２の挟持部材と、を有する、挟持手段を備え、前記第１のセパレータ部材または前記第２のセパレータ部材の少なくとも一方が、少なくとも一つの開口部分を有し、前記第１の挟持部材および前記第２の挟持部材が、前記第１のセパレータ部材または前記第２のセパレータ部材の少なくとも一方に形成された前記開口部分には非接触で前記第１のセパレータ部材および前記第２のセパレータ部材と前記接合用シートとを挟持し、接合させる、燃料電池用セパレータ接合体の製造装置。

（２）上記（１）に記載の製造装置において、前記第１の挟持部材が、接合時に前記第１のセパレータ部材の表面に接触する接触領域と、前記接触領域に対し凹形状に形成された非接触領域とを有し、前記第２の挟持部材が、接合時に前記第２のセパレータ部材の表面に接触する接触領域と、前記接触領域に対し凹形状に形成された非接触領域とを有し、前記第１の挟持部材に形成された非接触領域が、前記第１のセパレータ部材に形成された開口部分に対応し、前記第２の接合部材に形成された非接触部分が、前記第２のセパレータ部材に形成された開口部分に対応するように挟持される、燃料電池用セパレータ接合体の製造装置。

（３）上記（２）に記載の製造装置において、前記第１の挟持部材に形成された前記非接触領域が、前記第１のセパレータ部材に形成された前記開口部分の縁部を覆うように形成されており、前記第２の挟持部材に形成された前記非接触領域が、前記第２のセパレータ部材に形成された前記開口部分の縁部を覆うように形成されている、燃料電池用セパレータ接合体の製造装置。

（４）上記（１）から（３）のいずれか１つに記載の製造装置において、前記開口部分が、流体が流通する流路である、燃料電池用セパレータ接合体の製造装置。

（５）上記（１）から（４）のいずれか１つに記載の製造装置により作製された燃料電池用セパレータ接合体。

（６）接合用シートと、少なくとも一つの開口部分を有するセパレータ部材とを挟持する工程であって、前記セパレータ部材に形成された開口部分に非接触で前記セパレータ部材と前記接合用シートとを挟持する工程を含む、燃料電池用セパレータ接合体の製造方法。

（７）複数のセパレータ部材を積層させてなる燃料電池用セパレータ接合体の製造方法であって、接合用シートと、前記接合用シートを挟んで対向し、少なくとも一方が、少なくとも一つの開口部分を有する第１のセパレータ部材および第２のセパレータ部材と、を挟持して接合する工程であって、前記第１のセパレータ部材または前記第２のセパレータ部材に形成された開口部分には非接触で挟持して接合する工程を含む、燃料電池用セパレータ接合体の製造方法。

（８）燃料極と、電解質膜と、酸化剤極とを順に積層させた電極部分の両面を、一対のセパレータで挟持した単セルを含み、前記セパレータの少なくとも一方が、上記（５）に記載の燃料電池用セパレータ接合体である、燃料電池。

本発明によれば、厚み寸法の均一なセパレータ接合体を作製することが可能となる。

燃料電池の構成の概略について例示する断面図である。 セパレータ接合体を構成する各部材の一例について説明する図である。 本発明の実施形態におけるセパレータ接合体の製造装置の構成の概略について示す図である。 従来のセパレータ接合体の製造装置の構成の概略について示す図である。

以下、本発明の実施形態について、図面に基づいて説明する。なお、各図面において同様の構成については同じ符号を付し、その説明を省略する。

図２は、図１に示す燃料電池５０の一部である、セパレータ接合体３６を構成する各部材（セパレータ材料とも称する）の具体的な実施形態について例示した概略図である。図２（ａ）には、カソード側セパレータ部材２６が、図２（ｂ）には、接合用シート４４が、図２（ｃ）には、アノード側セパレータ部材２８が、それぞれ示されている。図２に示す各セパレータ材料には、燃料電池において流通させる各流体を供給／排出させる各流体マニホールド（酸化剤ガス供給マニホールド２０ａ、酸化剤ガス排出マニホールド２０ｂ、冷媒供給マニホールド２２ａ、冷媒排出マニホールド２２ｂ、燃料ガス供給マニホールド２４ａ、燃料ガス排出マニホールド２４ｂ）を構成する開口が、各セパレータ材料をそれぞれ貫通するように設けられている。

図２（ａ）に示すカソード側セパレータ部材２６について説明する。カソード側セパレータ部材２６の一方面であって、セパレータ接合体３６形成時に図２（ｃ）に示すアノード側セパレータ部材２８と向かい合う側の面には、冷媒流路２２が、また、カソード側セパレータ部材２６の他方面であって、ここでは図示しないカソード拡散層と向かい合う側の面には、酸化剤ガス流路２０が、それぞれ設けられている。カソード側セパレータ部材２６の面方向に沿って、冷却媒体および酸化剤ガスが、カソード側セパレータ部材２６の両面に設けられた各流体流路に従って概ね矢印に示すようにそれぞれ流通する。なお、冷媒流路２２および酸化剤ガス流路２０における詳細な流路構造については図示していない。

次に、図２（ｃ）に示すアノード側セパレータ部材２８について説明する。アノード側セパレータ部材２８の一方面であって、セパレータ接合体３６形成時に図２（ａ）に示すカソード側セパレータ部材２６と向かい合う側の面には、冷媒流路２２が、また、アノード側セパレータ部材２８の他方面であって、ここでは図示しないアノード拡散層と向かい合う側の面には、燃料ガス流路２４が、それぞれ設けられている。アノード側セパレータ部材２８の面方向に沿って、冷却媒体および燃料ガスが、アノード側セパレータ部材２８の両面に設けられた各流体流路に従って概ね矢印に示すようにそれぞれ流通する。なお、冷媒流路２２および燃料ガス流路２４における詳細な流路構造については図示していない。

一方、図２（ｂ）に示す接合用シート４４は、上述したアノード側セパレータ部材２８とカソード側セパレータ部材２６とを接合させて一体化するために設けられるものである。接合用シート４４は一般に、加熱などにより軟化させると、接触する部材との間の接着性が発現するが、このとき膨張する場合がある。その後冷却などにより硬化または固化させると、接触する部材を固定させることができるが、このとき、収縮する場合がある。接合用シート４４の形状は一般に、アノード側セパレータ部材２８およびカソード側セパレータ部材２６の表面形状に応じて、接合が必要な部分全体にわたり配置されるように形成されている。接合用シート４４はまた、その一部が流体流路または流体シール部材として機能する場合があり、好適には燃料電池の作動温度において流体シール性を有している。

本発明の実施形態において、接合用シート４４は、少なくとも燃料電池の動作温度において軟化しないことなど、動作温度・環境温度における耐熱・耐寒性を有する。また、接合用シート４４が流体流路または流体シール部材の一部を構成する場合には、流通する流体の種類に応じた物理的・化学的特性が要求される。かかる場合において、好適な接合用シート４４材料としては、例えば軟化温度が９０〜１６０℃程度のポリプロピレン（ＰＰ）、ポリエチレン（ＰＥ）、ポリメタクリル酸メチル（ＰＭＭＡ）などを挙げることが可能であるが、これに限らない。

図３，４は、セパレータ接合体の製造方法を比較するための、セパレータ接合体の製造装置の要部の構成の概略およびその動作を示す断面図である。図４は、従来のセパレータ接合体の製造装置による、図３は、本発明の実施形態におけるセパレータ接合体の製造装置による、接合工程をそれぞれ例示したものである。

図４（ａ）に示す、セパレータ接合体の従来型の製造装置２００は、表面がほぼ平坦な挟持部材１６０，１６２を含む接合手段を備える。図４（ａ）において、第１の挟持部材１６０の上にカソード側セパレータ２６、接合用シート４４、アノード側セパレータ２８を順に、適切に位置決めされながら積層される。これらの各セパレータ材料の積層は、手動式であっても、図示しない搬送手段による自動式であってもよい。

次いで、互いに平行に配置された第１の挟持部材１６０および第２の挟持部材１６２との間隔を狭めるように相対的に移動させて、積層させた各セパレータ材料を所定の圧力にて押圧挟持する（図４（ｂ））。押圧力の調整は、積層されたセパレータ材料が受ける荷重を規定するものであっても、第１の挟持部材１６０および第２の挟持部材１６２との間隔を規定するものであってもよい。挟持部材１６０，１６２または図示しない加熱要素により加熱すると、接合用シート４４が軟化し、膨張する。

ここで、例えば図２に示す酸化剤ガス供給マニホールド２０ａ、酸化剤ガス排出マニホールド２０ｂ、燃料ガス供給マニホールド２４ａ、燃料ガス排出マニホールド２４ｂまたはその近傍に配置されたスリット部分など、例えばアノード側セパレータ部材２８とカソード側セパレータ部材２６との間で、セパレータを貫通する開口の配置が相違していること等により、接合用シート４４がアノード側セパレータ部材２８またはカソード側セパレータ部材２６の一方のみに接合される場合がある。このとき、図４（ｂ）に例示するように、アノード側セパレータ部材２８を貫通する開口７０が形成されている箇所では、膨張した接合用シート４４が開口７０内部に入り込み、アノード側セパレータ部材２８の厚みによっては一部または全体が第２の挟持部材１６２まで到達し、接触してしまう場合がある。次いで、冷却すると、接合用シート４４が所定の割合で収縮するとともに、カソード側セパレータ部材２６とアノード側セパレータ部材２８との接合が完了する。このとき、図４（ｃ）に示すように、加熱時に挟持部材１６２まで到達した接合用シート４４の一部が挟持部材１６２側にとどまり、収縮が適切になされないために、作製されたセパレータ接合体の積層方向厚みが不均一となる場合があり得た。厚みが不均一なセパレータ接合体を用いて単セルおよび燃料電池スタックを作製すると、締結時の荷重分布もまた不均一となるため、荷重不足による発電性能や流体シール性能の低下や、過荷重による機械的劣化の促進などの不具合が起こり得た。

これに対し、図３（ａ）に示すように、本発明の実施形態におけるセパレータ接合体の製造装置１００は、挟持部材１６０，１６２に代えて挟持部材６０，６２を備えることを除き、図４（ａ）に示す従来のセパレータ接合体の製造装置２００とほぼ同様の構成を有している。

図３（ａ）に示すように、第２の挟持部材６２は、接合時にアノード側セパレータ部材２８と接触する接触面８０，８２に対し、所定の深さだけ凹形状に形成された空間６４を有している。このとき、空間６４が形成された部分は、接合時にアノード側セパレータ部材２８とは接触しないため、非接触領域８４とも称される。これに対し、接触面８０，８２を接触領域とも称する。第２の挟持部材６２に形成された空間６４は、アノード側セパレータ部材２８を面方向に貫通する開口７０に対応するように配置、形成されている。このため、第１の挟持部材６０と第２の挟持部材６２の間に、適切に積層させたセパレータ材料を押圧挟持させ、接合用シート４４を軟化させた場合であっても、膨張した接合用シート４４は、第２の挟持部材６２には接触しない（図３（ｂ））。このため、接合用シート４４は、冷却固化時には所定の収縮割合で収縮することができるため、均一な積層方向厚さを有するセパレータ接合体３６を作製することができる（図３（ｃ））。

本実施の形態において、アノード側セパレータ部材２８を面方向に貫通する開口７０部分と、これに対応する第２の挟持部材６２において空間６４が形成されている非接触領域８４とは、少なくとも同形状であることが好ましいが、各セパレータ材料を積層させる際の作業効率や、予め作製されたセパレータ材料の成形誤差を考慮して、開口縁部７２，７４を覆う程度のやや大きな空間６４を形成させることも好適である。また、空間６４の深さおよびその形状は、接合用シート４４が軟化して膨張した場合であっても接触せず、適切に収縮がなされるものであればいかなるものであっても良い。

本発明の実施形態において、図３（ａ）〜（ｃ）では、アノード側セパレータ部材２８に開口７０が形成されているが、カソード側セパレータ部材２６側に開口が形成されていてもよい。また、他の実施形態として、アノード側セパレータ部材２８だけでなく、カソード側セパレータ部材２６側にも同様に、図示していない他の箇所および／または同様の箇所において開口が形成されていても良い。このとき、カソード側セパレータ部材２６側に形成された開口部分に対応する第１の挟持部材６０にもまた、第２の挟持部材６２に形成されたものと同様の空間を形成することが好適である。

本発明の実施形態において、挟持部材６０，６２に要求される特性としては、積層させた各セパレータ材料の押圧挟持の際に変形しない程度の耐押圧性を有することである。具体的には、例えば、ステンレス鋼（ＳＵＳ）、アルミニウム、チタン、タングステンなどの金属基材を挙げることが可能であるが、これに限らない。例えば、熱硬化性樹脂基材など、必要に応じて種々の材料を用いることが可能である。また、接合用シート４４を軟化させる方法としてはいかなる手段を用いるものでも良く、例えば赤外線などの電磁波の照射によるものであっても良いが、具体的には挟持部材６０，６２として、積層させた各セパレータ材料を所定の圧力で押圧挟持し、さらに熱伝達により接合用シート４４を軟化させることが可能なヒータープレートを適用することが好適である。

本発明の実施形態によれば、燃料電池用セパレータ接合体の良好な寸法安定性を実現することが可能になる。

本発明は、燃料電池およびこれを構成する単セルにおいて好適に利用することが可能である。

１０ 電解質膜、１２ カソード触媒層、１４ アノード触媒層、１６ カソード拡散層、１８ アノード拡散層、２０ 酸化剤ガス流路、２０ａ 酸化剤ガス供給マニホールド、２０ｂ 酸化剤ガス排出マニホールド、２２ 冷媒流路、２２ａ 冷媒供給マニホールド、２２ｂ 冷媒排出マニホールド、２４ 燃料ガス流路、２４ａ 燃料ガス供給マニホールド、２４ｂ 燃料ガス排出マニホールド、２６ カソード側セパレータ（部材）、２８ アノード側セパレータ（部材）、３０ 膜電極接合体（ＭＥＡ）、３２ 酸化剤極、３４ 燃料極、３６ セパレータ接合体、４０ａ，４０ｂ 単セル、４４ 接合用シート、５０ 燃料電池、６０，６２，１６０，１６２ 挟持部材、６４ 空間、７０ 開口、７２，７４ 開口縁部、８０，８２ 接触領域（接触面）、８４ 非接触領域、１００，２００ セパレータ接合体の製造装置。

Claims (8)

1. 第１のセパレータ部材と、接合用シートと、第２のセパレータ部材と、を順に積層させた燃料電池用セパレータ接合体の製造装置であって、
   前記接合用シートと、前記接合用シートを挟んで対向する前記第１のセパレータ部材および前記第２のセパレータ部材と、を挟持する挟持手段であって、前記第１のセパレータ部材側を挟持する第１の挟持部材と、前記第２のセパレータ部材側を挟持する第２の挟持部材と、を有する、挟持手段を備え、
   前記第１のセパレータ部材または前記第２のセパレータ部材の少なくとも一方が、少なくとも一つの開口を有し、
   前記第１の挟持部材および前記第２の挟持部材が、前記第１のセパレータ部材または前記第２のセパレータ部材の少なくとも一方に形成された開口部分には非接触で前記第１のセパレータ部材および前記第２のセパレータ部材と前記接合用シートとを挟持し、接合させることを特徴とする燃料電池用セパレータ接合体の製造装置。
2. 請求項１に記載の製造装置において、
   前記第１の挟持部材が、接合時に前記第１のセパレータ部材の表面に接触する接触領域と、前記接触領域に対し凹形状に形成された非接触領域とを有し、
   前記第２の挟持部材が、接合時に前記第２のセパレータ部材の表面に接触する接触領域と、前記接触領域に対し凹形状に形成された非接触領域とを有し、
   前記第１の挟持部材に形成された非接触領域が、前記第１のセパレータ部材に形成された開口部分に対応し、前記第２の接合部材に形成された非接触部分が、前記第２のセパレータ部材に形成された開口部分に対応するように挟持される、燃料電池用セパレータ接合体の製造装置。
3. 請求項２に記載の製造装置において、
   前記第１の挟持部材に形成された前記非接触領域が、前記第１のセパレータ部材に形成された前記開口部分の縁部を覆うように形成されており、
   前記第２の挟持部材に形成された前記非接触領域が、前記第２のセパレータ部材に形成された前記開口部分の縁部を覆うように形成されている、燃料電池用セパレータ接合体の製造装置。
4. 請求項１から３のいずれか１項に記載の製造装置において、
   前記開口が、流体が流通する流路である、燃料電池用セパレータ接合体の製造装置。
5. 請求項１から４のいずれか１項に記載の製造装置により作製された燃料電池用セパレータ接合体。
6. 接合用シートと、少なくとも一つの開口を有するセパレータ部材とを接合する工程であって、前記セパレータ部材に形成された開口部分に非接触で前記セパレータ部材と前記接合用シートとを挟持して接合する工程を含むことを特徴とする燃料電池用セパレータ接合体の製造方法。
7. 複数のセパレータ部材を積層させてなる燃料電池用セパレータ接合体の製造方法であって、
   接合用シートと、前記接合用シートを挟んで対向し、少なくとも一方が、少なくとも一つの開口を有する第１のセパレータ部材および第２のセパレータ部材と、を接合する工程であって、前記第１のセパレータ部材または前記第２のセパレータ部材に形成された開口部分には非接触で挟持して接合する工程を含むことを特徴とする燃料電池用セパレータ接合体の製造方法。
8. 燃料極と、電解質膜と、酸化剤極とを順に積層させた電極部分の両面を、一対のセパレータで挟持した単セルを含み、
   前記セパレータの少なくとも一方が、請求項５に記載の燃料電池用セパレータ接合体である、燃料電池。