JP2010234341A - ハニカム構造体の製造方法 - Google Patents

Abstract

【課題】生産効率を向上させ、原料収率を向上させることが可能であり、湾曲の少ないセルから構成されるハニカム構造体が得られる、ハニカム構造体の製造方法を提供する。
【解決手段】ハニカム成形体に、複数のセグメント３１を区画形成するように複数の切れ込み部２２を形成することによりセグメントの集合体２１を形成する切れ込み工程と、セルの延びる方向１０が鉛直方向９に向かう状態にてセグメントの集合体２１を焼成する焼成工程と、セグメントの集合体２１を切り落として複数のセグメント３１が互いに分離するように切り離す切断工程と、接合部を介して接合させつつ複数のセグメント３１を組み合わせハニカム構造体を形成する接合工程と、を有するハニカム構造体の製造方法とする。
【選択図】図６Ｃ

Description

本発明は、ハニカム構造体の製造方法に関し、さらに詳しくは、原料収率が向上されているとともに、曲がりが少なく直線的に形成されたセルから構成されるハニカム構造体を得られるハニカム構造体の製造方法に関する。

化学、電力、鉄鋼等の様々な分野において、環境対策や特定物資の回収等のために使用される触媒装置用の担体、又はフィルタとして、耐熱性、耐食性に優れるセラミック製のハニカム構造体が採用されている。特に、近時では、ハニカム構造体は、両端面のセル開口部を交互に目封止して目封止ハニカム構造体とし、ディーゼル機関等から排出される粒子状物質（ＰＭ：パティキュレートマター）を捕集するディーゼルパティキュレートフィルタ（ＤＰＦ）として盛んに用いられている。そして、高温、腐食性ガス雰囲気下で使用されるハニカム構造体の材料として、耐熱性、化学的安定性に優れた、炭化珪素（ＳｉＣ）、コージェライト、チタン酸アルミニウム（ＡＴ）等が好適に用いられている。

炭化珪素は、熱膨張率が比較的大きいため、炭化珪素を骨材として形成されるハニカム構造体は、大きなものを形成すると使用時に熱衝撃により欠陥が生じることがある。また、捕集した粒子状物質を燃焼除去する際の熱衝撃により欠陥が生じることがある。そのため、炭化珪素を骨材として形成されるハニカム構造体については、所定の大きさ以上のものを製造する場合、通常、複数の小さな目封止ハニカム構造体のセグメントを作製し、それらセグメントを接合して、一つの大きい接合体を作製し、その外周を粗加工、研削して円筒状等の所望の形状の目封止ハニカム構造体としている（特許文献１参照）。尚、セグメントの接合は接合材を用いて行い、所定のセグメントの側面に接合材を塗布して、複数のセグメントをその側面同士で接合している。

特開２００３−２９１０５４号公報

しかしながら、このような方法を用いて、所望の形状のハニカム構造体を作製する場合、通常、複数の直方体のセグメントを接合して、１つの大きな直方体の接合体を作製した後に、略所望の形状にするために外周を粗加工し、更に精度よく所望の形状とするために研削して、所望の形状のハニカム構造体にする必要があったため、外周の粗加工工程、研削工程等の余分な工程を必要とし、また、外周が粗加工、研削されるために、原料収率も低いものとなるという問題があった。

セルの延びる方向に垂直な断面の形状が、当初から半円形、あるいは扇形などである成形体を形成し、この成形体を焼成してセグメントを作製後、セグメントを組み合わせることにより、外周の粗加工及び研削なしに所望の形状のハニカム構造体を製造する手法も考えられる。しかし、この方法では、成形体の断面が半円形、扇形などの特殊な形状であるため、成形体そのもの、及びこの成形体を焼成して得られる焼成体であるセグメントが湾曲したものとなりやすい。

また、ハニカム構造体を構成する複数のセグメントは、セルの延びる方向に沿って細長い形状である。よってセグメントの成形体を焼成する場合には、通常、セルが開口している両端面をつなぐセグメント側面を容器などの底面に接触するようにして、容器などの底面上にセグメントを寝かせた状態にて焼成することになる。このような形態の焼成では、容器などの面と接触していた側面及びその近傍において焼成ムラが生じ、セグメントが湾曲してしまう。

本発明は、上述した問題に鑑みてなされたものであり、生産効率を向上させ、原料収率を向上させることが可能であり、湾曲の少ないセルから構成されるハニカム構造体が得られる、ハニカム構造体の製造方法を提供することを目的とする。

上記課題を解決するため、本発明者等は、鋭意検討した結果、以下に述べるような、セグメントの集合体を形成した後、セグメントを分離し、次いでこれら分離されたセグメントからハニカム構造体を再構成する方法を見出し、本発明を完成するに至った。すなわち、本発明によれば、以下に示すハニカム構造体の製造方法が提供される。

［１］ 成形原料を押出成形して、流体の流路となる一方の端面から他方の端面まで延びる複数のセルを区画形成する隔壁を有するハニカム成形体を形成する成形工程と、前記ハニカム成形体に、複数のセグメントを区画形成するように、前記一方の端面からセルの延びる方向に沿って延びかつ前記他方の端面までは達しないように切り込まれた、複数の切れ込み部を形成することにより、セグメントの集合体を形成する切れ込み工程と、前記セルの延びる方向が鉛直方向に向かう状態にて前記セグメントの集合体を焼成する焼成工程と、切断面が前記切れ込み部と交わりかつ前記一方の端面に平行になるように前記セグメントの集合体を切り落とし、複数の前記セグメントが互いに分離するように切り離す切断工程と、前記セグメントの集合体の前記一方の端面の形状と同一又はほぼ同一の形状の端面が形成されるように、前記セグメントの集合体の前記切れ込み部内に面していた接合面同士を、接合部を介して接合させつつ複数の前記セグメントを組み合わせ、ハニカム構造体を形成する接合工程と、を有するハニカム構造体の製造方法。

本発明のハニカム構造体の製造方法は、生産効率を向上させ、原料収率を向上させることが可能であり、湾曲の少ないセルから構成されるハニカム構造体が得られる。

ハニカム構造体の斜視図である。 図１に示すハニカム構造体を一方の端面に対して正面からみた平面図である。 図１中のＡ−Ａ’断面の一部として表される、ハニカム構造体の一部断面図である。 図１及び２に表すハニカム構造体を構成する、セグメントの斜視図である。 図１及び２に表すハニカム構造体を構成する、セグメントの斜視図である。 本発明のハニカム構造体の製造方法の一過程を説明するための、ハニカム成形体の斜視図である。 図６Ａに示すハニカム成形体に切れ込み部が形成されている様子を説明するための斜視図である。 図６Ｂより切れ込み部が形成されて得られたセグメントの集合体が焼成される様子を説明するための斜視図である。 セグメントの集合体から切断面から切り落とすことにより、分離したセグメントを作製する工程を説明するための図である。 図６Ｄ中に切断面にて切り落とされて得られる、互いに分離したセグメントを表す斜視図である。 図６Ｅに表すセグメントを接合させる工程を説明するための斜視図である。 比較例１の１６個の直方体セグメントを接合した後、円柱形状のハニカム構造体を得るために研削する部分を説明するための図である。

以下、図面を参照しつつ本発明の実施の形態について説明する。本発明は、以下の実施形態に限定されるものではなく、本発明の範囲を逸脱しない限りにおいて、変更、修正、改良を加え得るものである。

本発明のハニカム構造体の製造方法（以下、「本発明の製造方法」）は、複数の小さなハニカム構造体のセグメントが接合し一体化されたハニカム構造体を製造するものである。本発明の製造方法の内容を説明するのに先立ち、本発明の製造方法により製造されるハニカム構造体、及びこれを構成する小さなハニカム構造体のセグメントについて説明する。

１．ハニカム構造体、及びセグメント：
図１は、本発明の製造方法によって製造されるハニカム構造体１の一例を斜視図にて表している。本発明の製造方法により製造されるハニカム構造体１は、小さなハニカム構造体である、セグメント３１から構成されている。このハニカム構造体１は、複数のセグメント３１が、接合部６を介して接合し、一体化された構造を有する。本明細書において、特に言及されないときには、ハニカム構造体１は、図１に示すように、複数のセグメント３１から構成される接合型のハニカム構造体のことを指すものとする。

図３は、図１中に示すハニカム構造体１のＡ−Ａ’断面における、セルの延びる方向１０の沿った断面の一部を表す。ハニカム構造体１及びこれを構成するセグメント３１は、流体の流路となる複数のセル２から構成され、セル２は、隔壁３により区画形成されて一方の端面４から他方の端面５まで延びている。また、ハニカム構造体１を排ガスフィルターとして用いるときには、図３に示すようにセルの一方の端部が、目封止部７によって封止されている。

図２は、図１に示すハニカム構造体１を一方の端面４に対して正面から見た平面図である。この図を参照し述べると、ハニカム構造体１が円柱形状のとき、これを構成するセグメント３１のセルの延びる方向１０に垂直な断面形状は、セグメント３１ａのように、全てが直線の辺に囲まれる四角形、あるいはセグメント３１ｂのように、直線と、ハニカム構造体１の円形の外周壁８の一部にあたる曲線とにより囲まれる特殊な形状を呈することがある。

図１及び図２に表す、セグメント３１ａ及びセグメント３１ｂの斜視図を、それぞれ図４及び図５に示す。セグメント３１ａはハニカム構造体１の中心部に配置されるため、一方の端面４と他方の端面５とをつなぐ側面４０全体が接合面３２となる。ハニカム構造体１において、セグメント３１ａは、これら接合面３２が接合部６を介して隣接するセグメント３１の接合面３２とつながる。セグメント３１ｂは、ハニカム構造体１の外周部に配置されるため、側面４０の一部が、ハニカム構造体１の外周壁８の一部となる外周面３３となり、残余の側面４０が、接合面３２となる。

本発明の製造方法は、複数のセグメント３１が接合一体化しているハニカム構造体１を製造するものである。さらに、本発明の製造方法は、次に述べる一連の工程を経てハニカム構造体１を製造することにより、湾曲の少ないセル２から構成されるハニカム構造体１を得ることができる。

２．本発明のハニカム構造体の製造方法の基本的な実施形態：
本発明の製造方法は、成形工程、切れ込み工程、焼成工程、切断工程、及び接合工程を有する。以下、本発明の製造方法の一実施形態の概略を表す、図６Ａ〜６Ｆを参照しつつ、上述の各工程について順次詳しく説明する。

２−１．成形工程：
成形工程は、成形原料を押出成形して、流体の流路となる一方の端面４から他方の端面５まで延びる複数のセル２を区画形成する隔壁３を有するハニカム成形体１１を形成する工程である。なお、ハニカム成形体１１における、セル２及び隔壁３などの形状・配置は、最終的に製造されるハニカム構造体１と同じものである（図３を参照）。また、本発明の製造方法では、原料収率を向上させる観点からは、最終的に製造されるハニカム構造体１と同じ外観形状を有するように、ハニカム成形体１１が形成されることが好ましい。例えば、図１に示す円柱形状の外観形状を有するハニカム構造体１を製造する場合、成形工程では、図６Ａの斜視図に示すような円柱形状の外観形状を有するハニカム成形体１１を形成するとよい。図６Ａに示すハニカム成形体１１では、所定のセル２の端部が目封止部７により目封止されている。目封止部７については図３を参照し、目封止部７の配置の方法については後述している。

成形工程は、ハニカム成形体１１を形成するために当業者が用いる従来公知及びこれより想起しうる方法を適用できる。

成形原料は、セラミック原料にバインダ、界面活性剤、造孔材、水等を添加して調製することができる。

セラミック原料としては、炭化珪素、珪素−炭化珪素系複合材料、コージェライト、ムライト、アルミナ、スピネル、炭化珪素−コージェライト系複合材料、リチウムアルミニウムシリケート、チタン酸アルミニウム、鉄−クロム−アルミニウム系合金からなる群から選択される少なくとも１種であることが好ましい。これらの中でも、炭化珪素又は珪素−炭化珪素系複合材料が好ましい。珪素−炭化珪素系複合材料とする場合、炭化珪素粉末及び金属珪素粉末を混合したものをセラミック原料とする。

上述の成形原料を混練して坏土を形成し、次いで、坏土からハニカム成形体１１を形成する。

坏土を成形してハニカム成形体１１を形成する方法は特に制限されず、押出成形、射出成形等の従来公知の成形法を用いることができる。所望のセル形状、隔壁厚さ、セル密度を有する口金を用いて押出成形してハニカム成形体を形成する方法等を好適例として挙げることができる。

ハニカム成形体１１の形状としては、隔壁３が均一な厚さであってもよい。

あるいは、後述の切れ込み工程において、切れ込み部２２が形成される部分を肉厚にすることにより、肉厚部１２を形成してもよい。例えば、図６Ａに示すハニカム成形体１１は、隔壁３よりも肉厚である、肉厚部１２が、切れ込み部２２を形成する部分に設けられている。

得られたハニカム成形体１１について、乾燥を行うことが好ましい。乾燥の方法は特に限定されず、例えば、マイクロ波加熱乾燥、高周波誘電加熱乾燥等の電磁波加熱方式と、熱風乾燥、過熱水蒸気乾燥等の外部加熱方式とを挙げることができる。これらの中でも、ハニカム成形体１１全体を迅速かつ均一に、クラックが生じないように乾燥することができる点で、電磁波加熱方式で一定量の水分を乾燥させた後、残りの水分を外部加熱方式により乾燥させることが好ましい。乾燥の条件として、電磁波加熱方式にて、乾燥前の水分量に対して、３０〜９０質量％の水分を除いた後、外部加熱方式にて、３質量％以下の水分にすることが好ましい。電磁波加熱方式としては、誘電加熱乾燥が好ましく、外部加熱方式としては、熱風乾燥が好ましい。

２−２．切れ込み工程：
図６Ｂの斜視図を参照し述べると、切れ込み工程は、ハニカム成形体１１に、複数のセグメント３１が区画形成されるように、一方の端面４からセルの延びる方向１０に沿って延びかつ他方の端面５までは達しないように切り込まれた、複数の切れ込み部２２を形成する。この工程により、最終的には、図６Ｃの斜視図にて示すような、セグメントの集合体２１を形成する。

図６Ｂでは、成形工程において、肉厚部１２のあるハニカム成形体１１を作製しているため、肉厚部１２を切り込み、切れ込み部２２を形成している。

さらに、本発明の製造方法では、後述の切断工程において、各セグメント３１が分離されるように、切れ込み部２２が、ハニカム成形体１１の側面２０に達するように形成されているとよい。

本発明の製造方法では、後述の焼成工程の前に切れ込み工程を行う。このような順序とすることにより、ハニカム成形体１１は焼成後の焼成体よりも軟らかいため、焼成後に切り込み加工する場合と比べ、容易に切れ込み部２２を形成できる。

また、焼成工程に先立ってハニカム成形体１１に切れ込み部２２を形成した場合、切れ込み工程に続く焼成工程によりセグメントの集合体２１が焼成される際、切れ込み工程の際に生じた軽微な損傷や、残留応力が、治癒、緩和される利点がある。

２−２−１．セグメントの集合体：
セグメントの集合体２１は、複数のセグメント３１、切れ込み部２２、及び基底部２５を有する。

基底部２５とは、セグメントの集合体２１における、他方の端面５の側の切れ込み部２２が形成されていない部分である。

セグメントの集合体２１では、基底部２５を介して、複数のセグメント３１が連結している。すなわち、セグメントの集合体２１にあるセグメント３１は、未分離なセグメント２９である。

２−２−２．切れ込み部：
２−２−２−１．切れ込み部の深さ：
図６Ｂを参照し述べると、セルの延びる方向１０に沿った、切れ込み部２２の深さ２３は、最終的に得るハニカム構造体１のセルの延びる方向１０に沿った長さに応じて決めることができる。切れ込み部２２の深さ２３の目安としては、切断工程においてセグメント３１と基底部２５とが切り離されるまでの間、未分離なセグメント２９が折れて曲がるなどして基底部２５から分離せず、あるいは、図６Ｃに示すように載置晩４１上に他方の端面５を接触させてセルの延びる方向１０が鉛直方向９に向けられて置かれたときにも、セグメントの集合体２１が転倒などせずに安定して姿勢が保たれるような程度とするとよい。

２−２−２−２．切れ込み部の幅：
同じく図６Ｂを参照し述べると、切れ込み部２２の幅２４は、最終的に得られるハニカム構造体１の接合部６の幅に応じて決めることができる。なお、接合部６については図１を参照されたい。

例えば、上述の焼成工程において、セグメント３１における、切れ込み部２２内に面している接合面２２及びその近傍の部分の焼成度合いが、外周面３３近傍のセグメント３１の焼成の度合いと等しくなるようにするために、切れ込み部２２の幅２４を大きくして、切れ込み部２２内の通気性を挙げることもできる。

２−２−２−３．切れ込み部の配置：
切れ込み部２２の配置による区画から、セグメント３１の大きさが決まる。セグメントの大きさは、セルの延びる方向１０に直交する断面の面積が３〜１６ｃｍ^２であることが好ましく、７〜１３ｃｍ^２であることが更に好ましい。３ｃｍ^２より小さいと、本発明の製造方法により最終的に得られるハニカム構造体１１にガスが流通するときの圧力損失が大きくなることがあり、１６ｃｍ^２より大きいと、セグメント３１の破損防止効果が小さくなることがある。

２−２−２−４．切れ込み部の形成：
先に述べたような、切れ込み部２２の深さ２２、幅２４、及び配置に基づき、切れ込み部２２の形成には、円盤状マルチ砥石、マルチブレードソー、マルチワイヤーソー、超音波振動ブレード等の切れ込み形成装置を用いることが好ましい。

円盤状マルチ砥石は、複数枚の円盤状の砥石を、ハニカム成形体１１の側面２０の横に、それぞれが平行になるように並べ、それぞれを回転させながら、ハニカム成形体１１の一方の端面４に平行に移動させて切れ込み加工するものである。円盤状マルチ砥石は、例えば、ＥＬＢ社製、商品名：高速平面研削盤を用いることができる。

マルチブレードソーは、複数本の棒状（又は板状）の砥石を、一方の端面４の上に、それぞれが平行になるように並べ、それぞれを一方の端面４に平行に往復運動させながら、一方の端面４から他方の端面５の方向に向かってハニカム成形体１１に切れ込みを形成するものである。マルチブレードソーは、例えば、野村製作所社製、商品名：ブレードソーを用いることができる。

マルチワイヤーソーは、複数本のワイヤー状の砥石を、一方の端面４の上に、それぞれが平行になるように並べ、それぞれを一方の端面４に平行に往復運動、又は一方向に連続移動させながら、一方の端面４から他方の端面５の方向に向かってハニカム成形体１１に切れ込みを形成するものである。マルチワイヤーソーは、例えば、タカトリ社製、商品名：マルチワイヤーソーを用いることができる。

２−３．焼成工程：
図６Ｃの斜視図を参照し述べると、焼成工程は、上述の切れ込み工程に続き、セルの延びる方向１０が鉛直方向９に向かう状態にてセグメントの集合体２１を焼成する工程である。

ここでいう「セルの延びる方向が鉛直方向に向かう方向」とは、セグメントの集合体２１の端面に対し垂直な方向が、鉛直方向、又はほぼ鉛直方向に向いていることをいう。ここでいう「セグメントの集合体２１の端面に対し垂直な方向がほぼ鉛直方向に向いている」とは、下で述べる、セグメント３１が湾曲なく直線的になるための３つの要因を充足することを基準に判断することができる。

例えば、焼成工程において、セグメントの集合体２１は、セグメント３１が存在しない他方の端面５を、水平に合わせて設けられた載置板４１に接触させて置くことにより、セルの延びる方向１０が鉛直方向９に向かうような姿勢を保つことができる。

図６Ｃに示すような形態にて実施される、本発明の焼成工程では、次の３つの要因により、セグメント３１が湾曲せずにまっすぐな形状に保たれる。すなわち、セグメント３１を構成するセル２は、湾曲が少なく直線的になる。

第１に、セグメントの集合体２１に含まれる全てのセグメント３１は、ほぼ均一に焼成される。本発明の製造方法において、焼成工程は、上述の切れ込み工程に続いて行われるため、各セグメント３１の側面４０全体が、切れ込み部２２によって焼成時の雰囲気に晒されつつ焼成されるためである。

第２に、セグメント３１では焼成ムラが生じにくい。セグメントの集合体２１を載置板４１上に置いて焼成した場合、載置板４１と接触して焼成時の雰囲気に晒されない部分及びその近傍において焼成ムラが生じやすい。図６Ｃに示すような形態にて焼成した場合、焼成ムラが生じやすい部分は、載置板４１と接触する他方の端面５、及び他方の端面５近傍の基底部２５となる。よって、焼成ムラが生じやすい部分には、本発明の製造方法によって最終的に得られるハニカム構造体１を構成するセグメント３１が含まれない。

第３に、セグメントの集合体２１において、セルの延びる方向１０が鉛直方向９に向かう状態のとき、各セグメントの３１の重心は、セグメント３１の他方の端面５の側の端部、すなわち基底部２５とつながってセグメント３１を支えている部分にかかる。よって、例えばセグメント３１が斜めに立て掛けられている場合のように、セグメント３１がしなったり、折れ曲がったりするリスクが低くなる。

本発明の製造方法では、焼成の前に、バインダ等を除去するため、セグメントの集合体２１に対して、仮焼成を行うことが好ましい。仮焼成は大気雰囲気において、４００〜５００℃で、０．５〜２０時間行うことが好ましい。

セグメントの集合体２１に対する、仮焼成及び焼成の方法は特に限定されず、電気炉、ガス炉等を用いて焼成することができる。焼成条件は、窒素、アルゴン等の不活性雰囲気において、１３００〜１５００℃で、１〜２０時間加熱することが好ましい。

２−４．切断工程：
切断工程は、図６Ｄの斜視図にて表されるように、切断面３０が切れ込み部２０と交わりかつ一方の端面４に平行になるようにセグメントの集合体２１を切り落とし、図６Ｅの斜視図に表されるように、セグメントの集合体２１に含まれている複数のセグメント３１が互いに分離するように切り離す工程である。

セルの延びる方向１０における、切断面３０の位置は、セグメントの集合体２１に含まれるセグメント３１が互いに分離できる限り、特に限定されない。例えば、焼成ムラの生じた他方の端面５の側の部分が、分離するセグメント３１に含まれないように、切断面３０の位置を定めることができる。

セグメントの集合体２１からセグメント３１を切り落とす具体的な方法については、特に制限はなく、当業者が通常用いる従来公知の方法及びこれにより想到しうる方法を採用すればよい。

セグメントの集合体２１の他方の端面５は、セグメント３１から分離する基底部２５にある。本明細書では、切断工程により分離されたセグメント３１、及びこれにより形成されるハニカム構造体１１において、他方の端面５と称するときには、一方の端面４とは反対側にある切断面３０により新たに形成された端面のことをいう。

２−５．接合工程：
図６Ｆを参照し述べると、接合工程は、セグメントの集合体２１の一方の端面４の形状と同一又はほぼ同一の形状の端面が形成されるように、セグメントの集合体２１の切れ込み部２２内に面していた接合面３２同士を、接合部６を介して接合させつつ複数のセグメント３１を組み合わせ、ハニカム構造体１を形成する工程である。

ここでいう「セグメントの集合体２１の一方の端面４の形状と同一又はほぼ同一の形状の端面が形成される」とは、接合工程を経て形成されるハニカム構造体１の一方の端面４又は他方の端面５の形状が、ハニカム構造体１を構成するセグメント３１のもととなるセグメントの集合体２１の一方の端面４と同じ又はほぼ同じとなることをいう。

図２の平面図に示すハニカム構造体１では、セグメント３１ａとセグメント３１ｃは同じ形状である。よって、ハニカム構造体１と、これを形成するためのセグメントの集合体２１とを比較したとき、セグメント３１ａ及びセグメント３１ｃの位置は、入れ替わっていれもよい。セグメント３１ｂとセグメント３１ｄは、セルの延びる方向１０において逆さになるように１８０度回転すれば同じであるため、ハニカム構造体１と、これを形成するためのセグメントの集合体２１とを比較したとき、両者の位置が入れ替わっていてもよい。

同一形状のハニカム成形体１１から同一の切れ込み部２２の配置を備えたセグメントの集合体２１が複数作製されたときには、異なるセグメントの集合体２１に由来するセグメント３１を接合一体化することにより、キメラ型のハニカム構造体１を形成することもできる。よって、接合工程に先立ち、セグメント３１のまっすぐな度合いを測定することにより、好適な形状のセグメント３１のみを接合し、ハニカム構造体１を製造することもできる。セグメント３１のまっすぐな度合いについては、実施例にて一例を述べる。

図６Ｆを参照し述べると、接合工程では、例えば、接合部６を形成するための、接合部用スラリーを接合面３２に塗布し、所定の立体形状（ハニカム構造体１の全体形状）となるように複数のセグメント３１を組み付け、この組み付けた状態で圧着した後、加熱乾燥する。このようにして、複数のセグメント３１が一体的に接合されたハニカム構造体１が作製される。

上述の接合部用スラリーとしては、無機繊維、無機バインダ、有機バインダ、及び無機粒子から構成されてなるものを好適例として挙げることが出来る。具体的には、無機繊維としては、例えば、アルミノシリケート及びアルミナ等の酸化物繊維、その他の繊維（例えば、ＳｉＣ繊維）等を挙げることが出来る。無機バインダとしては、例えば、シリカゾル、アルミナゾル、粘土等を挙げることが出来る。有機バインダとしては、例えば、ポリビニルアルコール（ＰＶＡ）、カルボキシメチルセルローズ（ＣＭＣ）、メチルセルロース（ＭＣ）等を挙げることが出来る。無機粒子としては、例えば、炭化珪素、窒化珪素、コージェライト、アルミナ、ムライト等のセラミックスを挙げることが出来る。

以上の一連の工程を経て、最終的には、図１に示すような、ハニカム構造体１が製造される。

３．目封止ハニカム構造体を製造するための実施形態：
本発明の製造方法において、図３に示すような目封止部７をセル２の端部に有する、目封止ハニカム構造体１を製造する場合、セル２の端部を目封止部７にて目封止する工程の具体的な内容については特に制限されない。なお、目封止の構成材料としては、ハニカム成形体１１の材料と同じものを用いることが好ましい。

また、上述の成形工程から接合工程にいたるまでの間において、いつの時点に目封止する工程を入れるのかについても特に制限されない。例えば、次に述べるような方法により、目封止ハニカム構造体１を製造することができる。

３−１．切れ込み工程前に目封止する工程を行う実施形態：
目封止ハニカム構造体１を製造する場合、成形工程にてハニカム成形体１１を作製後、ハニカム成形体１１に対し、一方の端面４及び他方の端面５から所定のセル２の端部に目封止用スラリーを充填する方法を採用できる。

なお、ハニカム成形体１１の他方の端面５から目封止用スラリーが充填される深さは、他方の端面５から切断面３０までの長さよりも大きくする。このように目封止用スラリーが充填される深さを定めることにより、切断工程にて分離したセグメント３１では、他方の端面５の側のセル２の端部に目封止部７が配置される。

３−２．切断工程後に目封止する工程を行う実施形態：
目封止ハニカム構造体１を製造する場合、切断工程によって基底部２５が切り離され、分離したセグメント３１の他方の端面５が現れた後に、目封止用スラリーを所定のセル２の端部に充填し、目封止スラリーが充填されたセグメント３１を焼成することにより、図３に示すような、所定のセル２の端部に目封止部７が配置されたセグメント３１を作製することもできる。

あるいは、焼成工程の後、焼成体となっているセグメント３１の所定のセル２の端部に目封止用スラリーを充填し、次いで焼成することにより、目封止されたセグメント３１を作製することもできる。

これら目封止されたセグメント３１を接合工程において組み付けることにより、目封止ハニカム構造体１を得られる。

また、目封止ハニカム構造体１を製造する場合、焼成工程の後、目封止部７が配置された、ハニカム構造体１又はセグメント３１の一方の端面４及び他方の端面５を研削してもよい。

以下、本発明を実施例に基づいてさらに詳細に説明するが、本発明はこれらの実施例に限定されるものではない。

４．セグメントのまっすぐな度合いの評価試験：
４−１．セグメントの作製：
（実施例１）
ハニカム成形体１１の材料となる坏土は、セラミック原料にバインダ、界面活性剤、造孔材、水等を添加して調製した。この坏土から、成形工程により、外径１４８ｍｍ、セルの延びる方向１０に沿った長さ１６２ｍｍ、セル２の密度３００セル／ｉｎｃｈ^２、リブ厚０．３１ｍｍのハニカム成形体１を作製した。切れ込み工程では、超音波振動ブレードにより、図２に示すセグメント３１の配置となるように、ハニカム成形体１１に切れ込み部２２を形成し、セグメントの集合体２１を作製した。なお、図２中のセグメント３１ａ及びセグメント３１ｃに相当する、セグメントの集合体２１の中心部にあるセグメント３１におけるセルに延びる方向１０に垂直な断面が３６ｍｍ×３６ｍｍの正方形となるように、切れ込み部２２を配置した。また、切れ込み部２２の深さ２３が１５２ｍｍ、切り込み分２２の幅２４が１．０ｍｍとした。焼成工程では、基底部２５がある他方の端面５を載置板４１に合わせることにより、セグメントの集合体２１のセルの延びる方向１０を鉛直方向と一致させ、焼成した。続いて、切断工程は、丸鋸切断機により、他方の端面５から一方の端面４に向かって、１０ｍｍの位置を切断面３０として切断し、セグメント３１を分離させた。以上により、３個のセグメントの集合体２０より実施例１のセグメント３１（実施例１のサンプル番号１〜２４）が得られた。

（比較例１）
セルに延びる方向１０に垂直な断面が、３６ｍｍ×３６ｍｍの正方形であるハニカム成形体を作製した。このハニカム成形体は、図２に示すセグメント３１ａ、３１ｃと同一の形状である。続いて、このハニカム成形体における、両端面間をつなぐ４つの側面のうちの１面が載置板４１に接触するように、載置板４１上にハニカム成形体を寝かせて置き、実施例１と同じ焼成条件にて焼成をすることにより、２４個の比較例１のセグメント（比較例１のサンプル番号１〜２４）を得た。

４−２．セグメントのまっすぐな度合いの測定：
実施例１により得られたセグメント３１は、セグメントの集合体２１の半分を構成する、図２中のセグメント３１ａ〜３１ｈに相当するものを、３個のセグメントの集合体２０より８個ずつ、合計２４サンプル選択した（実施例１のサンプル番号１〜２４）。

実施例１におけるセグメント３１、及び比較例１のセグメント３１について、まっすぐな度合い（真直度）を測定した。測定には、三次元スキャナを用いた。測定対象セグメントの測定面（セルの延びる方向の側面）に対し、レーザー照射装置及びセンサーの付いた測定ヘッドをスキャンして当該測定ヘッドと測定対象セグメント間の距離を測定しその変化をグラフ化する。当該グラフ上でセグメントの一端と他端を直線で結び当該直線と上記グラフとの距離（ｍｍ）をもって、セグメントの測定対象面での真直度とした。実施例１のセグメント３１では全ての接合面３２に対して、比較例１のセグメント３１は４つの側面全てに対して測定を行い、１つのセグメントにおける複数の測定対象面の真直度のうちの最大値を、そのセグメントにおける真直度の値とした。

実施低１及び比較例１における真直度の測定結果を表１に示す。

表１によれば、比較例１である従来品の真直度は平均で１．９ｍｍであるのに対し、実施例１は０．３ｍｍと６分の１倍強となった。セグメントの真直度の低減は、先願でも指摘されている圧損の上昇傾向の低減や、ＰＭの均一な堆積よる再生時の温度上昇の均一化に寄与し、ひいてはＤＰＦの長寿命化に繋がる。

４−３．原料収率の算出：
実施例１では、成形工程により作製されたハニカム成形体１１から、切れ込み工程により切れ込み部２２が形成される部分、及び切断工程により基底部２５が廃棄されることになる。実施例１の原料収率は、ハニカム成形体１１をそのまま焼成して得られたハニカム構造体の質量に対する、１個の円柱形状のハニカム構造体１を得るために組み付けた実施例１の１６個（１６ピース）のセグメント３１の合計質量の百分率比（％）と規定した。この規定による実施例１の原料収率は８５％であった。

比較例１の原料収率は、円柱形状のハニカム構造体１を得るために組み付けられる、比較例１の１６個の直方体のセグメントの合計質量に対する、最終的に得られる円柱形状のハニカム構造体１に含まれる比較例１のセグメント３１由来の部分の質量の百分率比（％）と規定した。図７は、比較例１の１６個の直方体のセグメント３１を組み付けた接合体５１を、一方の端面５３の正面から見た平面図である。円柱形状のハニカム構造体１を作製する場合、この接合体５１における正方形の一方の端面５３の内接円が最終的に得られるハニカム構造体１の一方の端面５４の形状となるように外周部５２を研削すると、最も原料収率が高い。このように研削することにより、比較例１のセグメント３１から円柱形状のハニカム構造体１を製造したときの原料収率は７０％であった。

以上から、本発明の製造方法は収率の顕著な向上がみられ、資源の有効利用に寄与することが判明した。

本発明は、本発明は、ハニカム構造体の製造方法に関し、さらに詳しくは、原料収率が向上されているとともに、曲がりが少なく直線的に形成されたセルから構成されるハニカム構造体を得られるハニカム構造体の製造方法として利用できる。

１：ハニカム構造体（目封止ハニカム構造体）、２：セル、３：隔壁、４：一方の端面、
５：他方の端面、６：接合部、７：目封止部、８：外周壁、９：鉛直方向、１０：セルの延びる方向、１１：ハニカム成形体、１２：肉厚部、２０：側面、２１：セグメントの集合体、２２：切れ込み部、２３：切れ込み部の深さ、２４：切れ込み部の幅、２５：基底部、２９：未分離なセグメント、３０：切断部、３１：セグメント、３１ａ〜３１ｈ：セグメント、３２：接合面、３３：外周面、４０：側面、４１：載置板、５１：接合体、５２：外周部、５３：一方の端面、５４：一方の端面。

Claims (1)

1. 成形原料を押出成形して、流体の流路となる一方の端面から他方の端面まで延びる複数のセルを区画形成する隔壁を有するハニカム成形体を形成する成形工程と、
   前記ハニカム成形体に、複数のセグメントを区画形成するように、前記一方の端面からセルの延びる方向に沿って延びかつ前記他方の端面までは達しないように切り込まれた、複数の切れ込み部を形成することにより、セグメントの集合体を形成する切れ込み工程と、
   前記セルの延びる方向が鉛直方向に向かう状態にて前記セグメントの集合体を焼成する焼成工程と、
   切断面が前記切れ込み部と交わりかつ前記一方の端面に平行になるように前記セグメントの集合体を切り落とし、複数の前記セグメントが互いに分離するように切り離す切断工程と、
   前記セグメントの集合体の前記一方の端面の形状と同一又はほぼ同一の形状の端面が形成されるように、前記セグメントの集合体の前記切れ込み部内に面していた接合面同士を、接合部を介して接合させつつ複数の前記セグメントを組み合わせ、ハニカム構造体を形成する接合工程と、を有するハニカム構造体の製造方法。