JP2010009856A - リチウムイオン二次電池用負極 - Google Patents
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Abstract
【解決手段】少なくともSi、Ge、Sn、Pb、Al、In及びZnから選ばれるリチウムと合金化する材料を含む負極1活物質を充填した充填層3を有する多孔性金属支持体4と、前記充填層の一方の面に第1の緩衝層2と、前記充填層の他方の面に第2の緩衝層2’と、を有するリチウムイオン二次電池用負極。
【選択図】図1
Description
本発明の第1実施形態は、リチウムと合金化する材料(以下、リチウム合金系負極材料とも称する)を含む負極活物質が充填されてなる充填層と、前記充填層の一方の面に形成されてなる第1の緩衝層と、前記充填層の他方の面に形成されてなる第2の緩衝層とを含む多孔性金属支持体を有する、リチウムイオン二次電池用負極である。ここで、第1の緩衝層と第2の緩衝層は同じ部材であってもよいし、異なる部材であってもよい。好ましくは、リチウムイオン二次電池用負極は、リチウムと合金化する材料を含む負極活物質が充填されてなる充填層と、前記充填層の一方の面に形成されてなる第1の緩衝層と、前記充填層の他方の面に形成されてなる第2の緩衝層と、を含む多孔性金属支持体からなる。
本発明の負極の他の好適な実施形態は、リチウムと合金化する材料を含む負極活物質が充填された多孔性金属支持体と、多孔性金属支持体上の一方の面に第1の緩衝層および他方の面に第2の緩衝層が形成されてなる、リチウムイオン二次電池用負極である。
本発明の負極に用いられる支持体は、多孔性であり、金属から構成される。
負極活物質は、リチウムと合金化する材料を含み、上記支持体に充填されて負極を形成する。
負極支持体中には、上記負極活物質以外に、必要に応じて電気伝導性を高めるための導電助剤、バインダー、電解質(ポリマーマトリックス、イオン伝導性ポリマー、電解液など)、イオン伝導性を高めるための電解質支持塩(リチウム塩)等をさらに含んでもよい。
本発明は、上述のように負極に特徴を有する。したがって、該負極を用いてなるリチウムイオン2次電池を構成する、負極以外の他の部材は従来公知のものを用いることができる。以下、簡単にリチウムイオン2次電池の構成について説明する。
活物質層12は活物質を含み、必要に応じてその他の添加剤をさらに含む。
電解質層13を構成する電解質としては、液体電解質またはポリマー電解質が用いられうる。
集電体11は、アルミニウム箔、銅箔、ステンレス(SUS)箔など、導電性の材料から構成される。集電体の一般的な厚さは、1〜30μmである。
電池外部に電流を取り出す目的で、各集電体に電気的に接続されたタブ(正極タブ18および負極タブ19)が電池外装材の外部に取り出されている。具体的には、図5に示すように各正極集電体11に電気的に接続された正極タブ18と各負極集電体14に電気的に接続された負極タブ19とが、電池外装材22であるラミネートシートの外部に取り出される。
正極端子リード20および負極端子リード21に関しても、必要に応じて使用する。例えば、集電体11または負極14から出力電極端子となる正極タブ18および負極タブ19を直接取り出す場合には、正極端子リード20および負極端子リード21は用いなくてもよい。
電池外装材22としては、公知の金属缶ケースを用いることができるほか、発電要素(電池要素)を覆うことができる、アルミニウムを含むラミネートフィルムを用いた袋状のケースが用いられうる。該ラミネートフィルムには、例えば、PP、アルミニウム、ナイロンをこの順に積層してなる3層構造のラミネートフィルム等を用いることができるが、これらに何ら制限されるものではない。本発明では、高出力化や冷却性能に優れ、EV、HEV用の大型機器用電池に好適に利用することができるラミネートフィルムが望ましい。
双極型電池30においては、通常、各単電池層36の周囲に絶縁層(シール部)43が設けられる。この絶縁層(シール部)43は、電池内で隣り合う集電体31同士が接触したり、発電要素37における単電池層36の端部の僅かな不揃いなどによる短絡が起きたりするのを防止する目的で設けられる。かような絶縁層43の設置により、長期間の信頼性および安全性が確保され、高品質の双極型電池30が提供されうる。
本実施形態の電池は、複数電気的に接続されて組電池とされてもよい。
本実施形態の電池は、例えば上述した組電池の形態で、車両に搭載されうる。車両に搭載された電池は、例えば、車両のモータを駆動する電源として用いられうる。
1.正極の作製
アセチレンブラック(AB)(導電助剤)、ポリフッ化ビニリデン(PVDF)(バインダー)、平均粒子径5μmリチウムニッケル酸化物系活物質(LiNiO2)およびNMPを用いて、溶剤系のスラリーを作製した。各成分の配合比は、リチウムニッケル酸化物系活物質:AB:PVDF=86:6:8(質量比)である。
アセチレンブラック(AB)(導電助剤)、ポリイミド(PI)(バインダー)、Si系合金活物質およびNMPを用いて、Si系合金活物質:AB:PI=87:3:10(質量比)の溶剤系のスラリーを作製した。
セパレータとしてポリオレフィン微多孔膜(宇部興産製)を用いた。正極9枚、負極10枚、セパレータ20枚を積層させて、発電要素を完成させた。積層の際には、上記部材を位置ズレが生じないように治具を用いた。
上記で作製した発電要素の正極にアルミニウム製タブリードを、負極にニッケル製タブリードを、超音波溶接にて接続させた。次いで、当該発電要素を、発電要素のサイズに成形されたアルミラミネートフィルムの外装の内部に入れ、電解液を注液する1辺を残し、残り3辺を熱融着して袋状にした。その内部に、所定量の電解液を注入して含浸させた後、残りの1辺を真空封止して評価用セルを作製した。
実施例1において、多孔箔の両側をサンドブラスト加工し、両側から50μmの部分の負極活物質を除去したこと以外は、実施例1と同様にしてセルを作製した。
下記方法により負極を作製したこと以外は、実施例1と同様にして、セルを作製した。
アセチレンブラック(AB)(導電助剤)、ポリイミド(PI)(バインダー)、Si系合金活物質およびNMP(溶剤)を用いて、Si系合金活物質:AB:PI=87:3:10(質量比)の溶剤系のスラリーを作製した。
下記方法により負極を作製したこと以外は、実施例1と同様にして、セルを作製した。
アセチレンブラック(AB)(導電助剤)、ポリイミド(PI)(バインダー)、Si系合金活物質およびNMP(溶剤)を用いて、Si系合金活物質:AB:PI=87:3:10(質量比)の溶剤系のスラリーを作製した。
実施例1において、多孔箔の両側をサンドブラスト加工し、両側から70μmの部分の負極活物質を削ったこと以外は、実施例1と同様にしてセルを作製した。
下記方法により負極を作製したこと以外は、実施例1と同様にして、セルを作製した。
アセチレンブラック(AB)(導電助剤)、ポリイミド(PI)(バインダー)、Si系合金活物質およびNMP(溶剤)を用いて、Si系合金活物質:AB:PI=87:3:10(質量比)の溶剤系のスラリーを作製した。
下記方法により負極を作製したこと以外は、実施例1と同様にして、セルを作製した。
アセチレンブラック(AB)(導電助剤)、ポリイミド(PI)(バインダー)、Si系合金活物質およびNMP(溶剤)を用いて、Si系合金活物質:AB:PI=87:3:10(質量比)の溶剤系のスラリーを作製した。
(充放電サイクル試験)
上記の方法で作製した各評価用セルについて、25℃の雰囲気下、定電流定電圧方式(CCCV、電流:0.5C、電圧:4.2V)で3時間充電した後、定電流(CC、電流:0.5C)で2.5Vまで放電し、放電後30分間休止させた。この充放電過程を1サイクルとし、50サイクルの充放電試験をおこない、容量保持率を調べた。結果を下記の表1に示す。なお、表1において容量保持率は、1サイクル目の放電容量に対する50サイクル目の放電容量の割合を表す(百分率表示)。また、50サイクル後の比較例1の容量を100%としたときの、各実施例および比較例の50サイクル後の容量を下記表に併せて示した。
実施例1と同様にして、正極活物質スラリーを調製した。集電体として、厚さ20μmのSUS箔を用意し、集電体の一方の面に上記正極スラリーを塗布した後に乾燥させて、厚さ30μmの正極活物質層を形成させた。
電解液として、プロピレンカーボネート(PC)とエチレンカーボネート(EC)との等体積混合液(PC:EC=1:1(体積比))にリチウム塩であるLiPF6が1Mの濃度に溶解した溶液を用いた。また、ホストポリマーとして、HFPコポリマーを10質量%含有するPVDF−HFPを用いた。上記の電解液とホストポリマーとの混合液(90質量%:10質量%)に、粘度調製溶媒としてジメチルカーボネート(DMC)を塗布工程に最適な粘度になるまで添加することで、プレゲル電解質を作製した。
ディスペンサを用い、双極型電極の正極側外周部のSUS箔露出部分(電極未塗布部分)にシール前駆体を塗布した。
以上で作製した双極型電極を13枚重ねることで単電池が12積層された双極型電池構造体を作製した。
作製した双極型電池構造体を熱プレス機を用いて、面圧1kg/cm2、80℃の条件下で1時間熱プレスすることにより、未硬化のシール部(一液性エポキシ樹脂)を硬化させた。その結果、12層積層された双極型電池要素(発電要素)を得た。この工程によりシール部を所定の厚みまでプレスするとともに硬化することが可能となる。
作製した双極型電池要素4つを直列に積層し、電流取り出し用のアルミニウムタブをはさみ、外装材としてアルミラミネートフィルムを用いて真空密封することで、48直列の双極型電池を作製した。
実施例1と同様にして、正極活物質スラリーおよび負極スラリーを調製した。集電体として、厚さ20μmのSUS箔を用意し、集電体の一方の面に上記正極スラリーを塗布した後に乾燥させて、厚さ30μmの正極活物質層を形成させた。次に、集電体の他方の面に、上記負極スラリーを塗布した後に乾燥させて、厚さ20μmの負極活物質層の負極を形成させた。上記の手順により、集電体であるSUS箔の両面に正極と負極とが形成された双極型電極を得た。
(充放電サイクル)
上記の方法で作製した各電池について、25℃の雰囲気下、定電流方式(CC、電流:5C)で200Vまで充電し、10分間休止させた後、定電流(CC、電流:5C)で120Vまで放電し、放電後10分間休止させた。この充放電過程を1サイクルとし、50サイクルの充放電試験をおこない、容量保持率を調べた。結果を下記の表2に示す。なお、表2においても「容量保持率」は、1サイクル目の放電容量に対する50サイクル目の放電容量の割合を表す(百分率表示)。また、50サイクル後の比較例1の容量を100%としたときの、各実施例および比較例の50サイクル後の容量を下記表に併せて示した。
2、5、 第1の緩衝層、
2’、5’ 第2の緩衝層、
3 充填層、
4 多孔性金属支持体、
10 非双極型リチウムイオン二次電池、
11 正極集電体、
12、32 正極(正極活物質層)、
13、35 電解質層、
14、33 負極、
16、36 単電池層(=電池単位ないし単セル)、
17、37 発電要素(電池要素;積層体)、
18、38 正極タブ、
19、39 負極タブ、
20 正極端子リード、
21 負極端子リード、
22、42 電池外装材(たとえばラミネートフィルム)、
30 双極型リチウムイオン二次電池、
31 集電体、
31a、31b 最外層集電体、
34 双極型電極、
43 シール部(絶縁層)、
250 小型の組電池、
300 組電池、
310 接続治具、
400 電気自動車。
Claims (13)
- 少なくともリチウムと合金化する材料を含む負極活物質を充填した充填層を有する多孔性金属支持体と、
前記充填層の一方の面に第1の緩衝層と、
前記充填層の他方の面に第2の緩衝層と、を有する
リチウムイオン二次電池用負極。 - 前記緩衝層の厚さは、支持体の厚み方向で支持体厚みに対してX%(ここで、支持体の厚さを100%としたとき、Xは25以下の数)である、請求項1に記載の負極。
- 前記第1の緩衝層および第2の緩衝層の少なくとも1方は、空孔を有する、請求項1または2に記載の負極。
- 前記第1の緩衝層および第2の緩衝層の少なくとも1方は、前記多孔性金属支持体に緩衝材が充填されてなる、請求項1〜3のいずれか1項に記載の負極。
- 前記緩衝材が、導電性炭素材料または樹脂から選ばれる少なくとも1種である、請求項4に記載の負極。
- 前記第1の緩衝層および第2の緩衝層の少なくとも1方は、多孔性金属支持体に負極活物質を充填した後、前記多孔性金属支持体から前記負極活物質を除去することにより得られる、請求項1〜3のいずれか1項に記載の負極。
- 前記第1の緩衝層および第2の緩衝層の少なくとも1方は、前記多孔性金属支持体上に形成されてなる、請求項1〜6のいずれか1項に記載のリチウムイオン二次電池用負極。
- 前記緩衝層に用いられる緩衝材が、導電性炭素材料または樹脂から選ばれる少なくとも1種である、請求項7に記載の負極。
- 前記リチウムと合金化する材料が、Si、Ge、Sn、Pb、Al、In、およびZnから選ばれる少なくとも1種である、請求項1〜8のいずれか1項に記載の負極。
- 請求項1〜9のいずれか1項に記載の負極を用いてなる、リチウムイオン二次電池。
- 双極型である、請求項10に記載のリチウムイオン二次電池。
- 請求項10または11に記載のリチウムイオン二次電池を用いた、組電池。
- 請求項10または11に記載のリチウムイオン二次電池または請求項12に記載の組電池をモータ駆動用電源として搭載した、車両。
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