JP2009294142A - 使用済燃料の処理方法 - Google Patents

Abstract

【課題】溶媒抽出法において、還元剤を添加することなく使用済燃料に含まれるウランを取り出すことができる使用済燃料の処理方法を提供する。
【解決手段】熱中性子炉から排出される使用済燃料に含まれるウランを溶媒抽出法を用いて取り出す使用済燃料の処理方法において、使用済燃料５を硝酸に溶解させた溶解液７に対して、溶解液７中のウランとプルトニウムの全量を抽出するために最低限必要な流量より少ないＴＢＰを含む有機溶媒８を接触させて、有機溶媒８中にウランを抽出し、プルトニウムの大部分とウランの一部を溶解液中に残すことで使用済燃料に含まれるウランの大部分を取り出す。
【選択図】図１

Description

本発明は熱中性子炉から排出される使用済燃料に含まれるウランを溶媒抽出法を用いて取り出す使用済燃料の処理方法に関する。

従来の燃料サイクルシステムでは、軽水炉用再処理施設および高速増殖炉用再処理施設を用いて、軽水炉使用済燃料処理、高速増殖炉用燃料製造および高速増殖炉用使用済燃料処理を行う仕組みとなっている。このシステムにおいて、軽水炉用再処理施設は、軽水炉発電所から発生する軽水炉使用済燃料を再処理し、回収ウランと高速増殖炉用燃料製造を行っている。また、高速増殖炉用再処理施設は、高速増殖炉使用済燃料の再処理と高速増殖炉用燃料の製造を行っている（非特許文献１等参照）。

ところで、熱中性子炉（例えば、軽水炉）から高速中性子炉（例えば、高速増殖炉）への原子力発電の移行時期には、熱中性子炉使用済燃料の再処理と、高速中性子炉使用済燃料の再処理の両方を行う必要がある。しかし、熱中性子炉の再処理施設でウラン、ウランとプルトニウムの混合物の抽出と燃料への加工を行いながら、高速中性子炉の再処理施設でもウラン、ウランとプルトニウムの混合物の抽出と燃料への加工を行うと、どちらの施設も高機能化する必要があり施設が大型化し、高コスト化してしまう。この種の課題の解決を図った技術としては、熱中性子炉使用済燃料からウランを除去して容積及び重量を減少させる減容処理施設を設け、ここで減容した使用済燃料を高速中性子炉使用済燃料の再処理施設に供給することで、プルトニウムとウランの抽出及び加工を図ったものがある（特許文献１等参照）。

この技術のように、使用済燃料からウランを除去し、容積、重量を減少させるウラン粗分離法（Ｕ粗分離法）の具体例としては、（１）晶析法、（２）沈殿法、（３）ＴＢＰ抽出法（ＰＵＲＥＸ法の条件調整）、及び（４）モノアミド抽出法の４種類の方法がある（非特許文献２等参照）。このうちＴＢＰ抽出法は、現在実施されているＰＵＲＥＸ法再処理の条件を変更することで粗分離を達成できるので、他の３種の方法に比べて機器開発及びプラント建設の期間が短く、短期間に実用化が望める方法である。このＴＢＰ抽出法を利用した技術としては、使用済燃料を溶解した硝酸溶液を還元条件下でＴＢＰ（トリブチル燐酸）と接触させ、そのＴＢＰ中にウランを抽出する方法がある（特許文献２等参照）。

「原子力のすべて」編集委員会著，「原子力のすべて」，国立印刷局 （社）日本原子力学会 再処理・リサイクル部会，「第５回再処理リサイクルセミナーテキスト」，ｐ９７ 特開２００６−２７５６３８号公報 特開平７−３５８９４号公報

しかしながら、特許文献２に記載されている上記方法では、抽出を調整するために還元剤や新抽出剤などの試薬を添加して還元条件下におく必要がある。そのため、添加した試薬の後続処理への影響が未知であり、現行プラントでの使用にはリスクを伴う可能性があることを完全に否定できない。

本発明の目的は、溶媒抽出法において、還元剤を添加することなく使用済燃料に含まれるウランを取り出すことができる使用済燃料の処理方法を提供することにある。

（１）本発明は、上記目的を達成するために、熱中性子炉から排出される使用済燃料に含まれるウランを溶媒抽出法を用いて取り出す使用済燃料の処理方法において、使用済燃料を硝酸に溶解させた溶解液に対して、当該溶解液中のウランとプルトニウムの全量を抽出するために最低限必要な流量より少ないＴＢＰを含む有機溶媒を接触させて、当該有機溶媒中にウランを抽出し、プルトニウムの大部分とウランの一部を前記溶解液中に残すことで前記使用済燃料に含まれるウランの大部分を取り出すものとする。

（２）上記（１）は、好ましくは、前記ウランを抽出した有機溶媒に対して、前記溶解液以上のウラン濃度を有する洗浄用硝酸溶液を接触させて、前記ウランを抽出した有機溶媒に混入したプルトニウムを前記洗浄用硝酸溶液に回収し、前記有機溶媒中のウランを浄化するものとする。

（３）また、本発明は、上記目的を達成するために、熱中性子炉から排出される使用済燃料に含まれるウランを溶媒抽出法を用いて取り出す使用済燃料の処理方法において、使用済燃料を硝酸に溶解させた溶解液にＴＢＰを含む有機溶媒を接触させて、前記有機溶媒中にウランを抽出し、前記ウランを抽出した有機溶媒に対して、前記溶解液以上のウラン濃度を有する洗浄用硝酸溶液を接触させて、前記ウランを抽出した有機溶媒に混入したプルトニウムを前記洗浄用硝酸溶液に回収するものとする。

本発明によれば、還元剤を添加することなく使用済燃料に含まれるウランの大部分を取り出すことができる。

以下、本発明の実施の形態を図面を用いて説明する。

図１は本発明の実施の形態である使用済燃料の処理工程のフロー図である。

この図に示す処理工程はＰＵＲＥＸ法を利用したものである。ＰＵＲＥＸ法は、使用済燃料を溶解した溶解液（硝酸溶液）にＴＢＰを含む有機溶媒を接触させ、ウランとプルトニウムを有機溶媒に抽出する方法である。ＰＵＲＥＸ法では有機溶媒を他の硝酸で洗浄し、残余の不純物を当該他の硝酸に取り込んでウランとプルトニウムを洗浄する。

図１に示した処理工程は、熱中性子炉から排出された使用済燃料（使用済原子燃料）５からウランを粗分離するために、溶解槽１と、粗分離抽出器２と、洗浄器３と、逆抽出用抽出器４を利用している。

溶解槽１は、使用済燃料５を溶解用硝酸６に溶解させて溶解液７を得るためのものである。溶解槽１で得られる溶解液７には、ウラン（Ｕ）と、プルトニウム（Ｐｕ）と、不純物が含まれている。なお、ここでいう不純物とは、マイナーアクチナイドと核分裂生成物である。

粗分離抽出器２は、溶解槽１からの溶解液７に対してトリブチル燐酸（ＴＢＰ）を含む有機溶媒８を接触させて、有機溶媒中にウランを抽出するものである。ここでウランを抽出した有機溶媒（抽出後有機溶媒）９は、洗浄器３に導入される。

洗浄器３は、粗分離抽出器２からの抽出後有機溶媒９に対して洗浄用硝酸溶液（洗浄液）１０を接触させて、抽出後有機溶媒９に混入したプルトニウムを回収するものである。ここで抽出後有機溶媒９から洗浄液１０に放出されたプルトニウムは、その他の不純物とともに回収洗浄液１５に含まれ、粗分離抽出器２に戻される。粗分離抽出器２に戻されたプルトニウムは、最終的に抽出後溶解液１３に含まれ、減容した使用済燃料１６となって再生処理施設等（図示せず）に供給される。

逆抽出用抽出器４は、洗浄器３で浄化された洗浄後有機溶媒１１に対して、希薄な硝酸などの逆抽出液を接触させて、洗浄後有機溶媒１１に含まれたウランとプルトニウムを逆抽出液に放出するためのものである。逆抽出液に放出されたウランとプルトニウムは、回収ウラン（粗分離ウラン）１４として取り出される。これにより使用済燃料５からのウランの回収が完了する。

上記のように構成される本実施の形態の処理工程は、粗分離抽出器２および洗浄器３における条件を下記のように調節することにより、抽出後溶解液１３にプルトニウムを残すとともに、回収ウラン１４のＰｕ含有量を低減させている。以下、これについて説明する。

本実施の形態において、粗分離抽出器２に導入される有機溶媒８には、溶解液７中のウラン及びプルトニウムの全量を抽出するために最低限必要な流量より少ないＴＢＰが含まれている。このように有機溶媒８中のＴＢＰの流量を調節すると、図２に示すように、プルトニウムの大部分とウランの一部を溶解液中に残すことができる。

図２は粗分離抽出器２におけるウラン回収率とプルトニウムのウランへの同伴率の関係を示す図である。この図は発明者らが得た知見に基づいて作成されたものである。

上記のように、粗分離抽出器２に導入された溶解液７は、有機溶媒８と接触して有機溶媒８中にウランとプルトニウムを放出する。このとき、有機溶媒８中に含まれるＴＢＰの流量が充分にあれば、ウランもプルトニウムも完全に有機溶媒に移動する。しかし、ＴＢＰの流量がウランの流量より少ないと、ウランはＴＢＰの流量分以上は有機溶媒に移動することができないので、抽出後有機溶媒９のウラン回収率（Ｕ回収率）は低下する。このとき、プルトニウムもＴＢＰの流量が少なければ有機溶媒への移動率は低下するが、その割合はウランより遙かに小さい。この関係を示したのが図２であり、図２はＴＢＰの流量を変えてＵ回収率を変化させたときのプルトニウムのウランへの同伴率を示している。

図２において、Ｕ回収率が１の場合はＰｕの回収率も１であり、このときのＴＢＰの流量が溶解液７中のウラン及びプルトニウムの全量を抽出するために最低限必要な流量となる。しかし、ＴＢＰの流量をこの値より少なくしてＵ回収率を１未満にすると、Ｐｕ同伴率はＵ回収率と比較して極めて小さくなる。例えば、Ｕ回収率が０．９のときは、Ｐｕ同伴率は約０．２５となる。これは、ＴＢＰ抽出によるウランの粗分離率が９０％のとき、当該粗分離したウランには、使用済燃料５に含まれていたプルトニウムの２５％が含まれることを示す。粗分離するウランにどの程度のプルトニウムを同伴させるかは、粗分離するウランの用途に応じて決定すれば良い。すなわち、有機溶媒８中に含有させるＴＢＰの流量は、ウランの用途に応じて調節すれば良い。このように、本実施の形態によれば、ＴＢＰの流量を調節して使用済燃料５に含まれたプルトニウムの大部分とウランの一部を溶解液中に残すことで、使用済燃料５に含まれるウランの大部分を取り出せることができる。このようにウランを取り出すと、還元剤等の試薬を添加する必要がないので、後続処理への影響を懸念する必要がなくなり、現行プラントで使用してもその信頼性を維持することができる。

また、本実施の形態は、上記構成に加え、洗浄後有機溶媒１１に含まれるプルトニウムの量を下記構成により更に低減させている。

本実施の形態において、洗浄器３に導入される洗浄液１０にはウランが含有されており、洗浄液１０のウラン濃度は溶解液７のウラン濃度以上に設定されている。この濃度のウランは、粗分離抽出器２におけるウランと同程度かそれ以上に有機溶媒に移動しやすいため、抽出後有機溶媒９に含まれるプルトニウムと置き換わり、そのプルトニウムを洗浄液１０に放出させる効果がある。なお、洗浄器３におけるプルトニウムの放出効果は、洗浄液１０のウラン濃度が高いか、洗浄液の流量が大きいほど高くなる。

図３は、洗浄器３における洗浄液１０と有機相の流量比と、抽出後有機溶媒９からのプルトニウムの回収率の関係を示す図である。この図も図２同様に発明者らが得た知見に基づいて作成されたものである。なお、ここで洗浄液１０と有機相の流量比とは、洗浄液１０と抽出後有機溶媒９の流量の和に対する洗浄液１０の流量の割合である。

図３において、流量比を０．２２とすると、抽出後有機溶媒９からのプルトニウムの回収率は９５％となる。このとき、例えば、最初の粗分離抽出器２におけるプルトニウム同伴率が２０〜３０％であった場合には、洗浄器３を通過して、最終的に逆抽出容抽出器４で得られる回収ウラン（粗分離ウラン）１４に含まれるプルトニウムの量は１〜１．５％となる。したがって、この場合には、プルトニウム同伴率が５％以下の粗分離ウラン１４を得ることができる。また、洗浄器３において回収されたプルトニウムと不純物は回収洗浄液１５に含まれて粗分離抽出器２に戻り、最終的に抽出後溶解液１３に含まれる。これにより、全体として使用済燃料から５％以下のＰｕを含むウランを粗分離したことになる。

このように本実施の形態によれば、洗浄器３においても還元剤等を用いることなくプルトニウムを回収することができるので、回収ウラン１４中のプルトニウム量を更に低減することができる。また、粗分離抽出器２と洗浄器３の条件を変更することで、回収ウラン１４中に含まれるプルトニウム量をウランの用途に合わせて柔軟に調節することもできる。

以上説明したように、本実施の形態は、上記の一連の処理により、使用済燃料５を溶解した溶解液７に含まれるウランの大部分を洗浄された回収ウラン１４とする一方で、溶解液７に含まれるプルトニウムと残余のウランを不純物とともに溶解液１３として最初の粗分離抽出工程２から払い出すことができる。

なお、上記の説明では、粗分離抽出器２および洗浄器３の両方でプルトニウムを回収する構成について説明したが、ウランの用途によって両方でプルトニウムを回収する必要が無い場合には、いずれか一方でプルトニウムを回収すれば良い。

本発明の実施の形態である使用済燃料の処理工程のフロー図。 粗分離抽出器におけるウラン回収率とプルトニウムのウランへの同伴率の関係を示す図。 洗浄器における洗浄液と有機相の流量比と抽出後有機溶媒からのプルトニウムの回収率の関係を示す図

符号の説明

２ 粗分離抽出器
３ 洗浄器
４ 逆抽出用抽出器
５ 使用済燃料
６ 溶解用硝酸
７ 溶解液
８ 有機溶媒
９ 抽出後有機溶媒
１０ 洗浄液
１１ 洗浄後有機溶媒
１３ 抽出後溶解液
１５ 回収洗浄液

Claims (3)

1. 熱中性子炉から排出される使用済燃料に含まれるウランを溶媒抽出法を用いて取り出す使用済燃料の処理方法において、
   使用済燃料を硝酸に溶解させた溶解液に対して、当該溶解液中のウランとプルトニウムの全量を抽出するために最低限必要な流量より少ないＴＢＰを含む有機溶媒を接触させて、当該有機溶媒中にウランを抽出し、
   プルトニウムの大部分とウランの一部を前記溶解液中に残すことで前記使用済燃料に含まれるウランの大部分を取り出すことを特徴とする使用済燃料の処理方法。
2. 請求項１記載の使用済燃料の処理方法において、
   前記ウランを抽出した有機溶媒に対して、前記溶解液以上のウラン濃度を有する洗浄用硝酸溶液を接触させて、前記ウランを抽出した有機溶媒に混入したプルトニウムを前記洗浄用硝酸溶液に回収し、
   前記有機溶媒中のウランを浄化することを特徴とする使用済燃料の処理方法。
3. 熱中性子炉から排出される使用済燃料に含まれるウランを溶媒抽出法を用いて取り出す使用済燃料の処理方法において、
   使用済燃料を硝酸に溶解させた溶解液にＴＢＰを含む有機溶媒を接触させて、前記有機溶媒中にウランを抽出し、
   前記ウランを抽出した有機溶媒に対して、前記溶解液以上のウラン濃度を有する洗浄用硝酸溶液を接触させて、前記ウランを抽出した有機溶媒に混入したプルトニウムを前記洗浄用硝酸溶液に回収することを特徴とする使用済燃料の処理方法。

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