JP2009151977A - コイン形二次電池 - Google Patents
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Abstract
【課題】珪素や酸化珪素のように充電時の膨張率が1.2倍以上の高容量材料を負極活物質として用いても、充電および放電のいずれにおいても抵抗の増大を抑制しうるコイン形二次電池を供給する。
【解決手段】本発明のコイン形二次電池は、正極活物質からなる正極と、負極活物質からなる負極と、有機電解液とを、コイン形のケースに収納したものであって、負極活物質として充電時の膨張率が1.2倍以上の材料を用い、ケースの平面の少なくとも一方の内側に、電池温度が使用環境温度T1よりも高い温度T2に達したときに作動してケースの内部に向けて応力を発生する形状記憶材料を配置したことを特徴とする。
【選択図】図1
【解決手段】本発明のコイン形二次電池は、正極活物質からなる正極と、負極活物質からなる負極と、有機電解液とを、コイン形のケースに収納したものであって、負極活物質として充電時の膨張率が1.2倍以上の材料を用い、ケースの平面の少なくとも一方の内側に、電池温度が使用環境温度T1よりも高い温度T2に達したときに作動してケースの内部に向けて応力を発生する形状記憶材料を配置したことを特徴とする。
【選択図】図1
Description
本発明はコイン形二次電池に関し、より詳しくは体積変化の激しい負極活物質を用いた場合の信頼性を向上する技術に関する。
近年、電子機器のポ−タブル化、コ−ドレス化が急速に進んでおり、これらの駆動用電源として、小形・軽量で、高エネルギー密度を有する二次電池への要望が高い。なかでも有機電解液を用いるリチウムイオン系の二次電池は高電圧・高エネルギー密度を有することから、種々の用途への展開が活発化している。とりわけコイン形のリチウムイオン二次電池は、電子機器内部の僅かな空間を用いて配置できるので、バックアップ用の補助電源としての需要が増加しつつある。
一般にコイン形二次電池は正極や負極などを収納するケースの形態に起因して、これら正極や負極が変形した場合の影響が、円筒形二次電池より大きくなる。具体的には充電時に正極および負極が僅かに膨張してケースを変形させた後、放電時に正極および負極が僅かに収縮するのだが、ここでケースが膨張によって変形したままであると、正極および負極と、これら電極の端子を兼ねたケースとの距離が大きくなったことによって抵抗が増大するので、放電末期に激しい電圧低下が起こって容量が低下するという課題があった。
そこで電池の実使用温度の範囲外で変形する材料をケースに活用し、正極および負極を収納した後で所定の圧力がこれら正極および負極に掛かるように調整する技術(例えば特許文献1)を活用することにより、この課題が解決されるものと考えられる。
特開平08−064234号公報
近年、上述したコイン形二次電池についても、バックアップ容量を向上するために高エネルギー密度化の検討が進んでいる。なかでも負極活物質である珪素あるいは酸化珪素(SiOx、0<x<2)は、実用性の高い高容量材料として着目されつつある。
ところが特許文献1の技術を活用しつつ、珪素や酸化珪素のように充電時の膨張率が1.2倍以上の材料を活物質として用いた場合、膨張および収縮がより顕著になるので、特許文献1に開示された材料を活物質として用いた場合よりも重篤な課題が発生する。具体的には、膨張時(充電時)の正極および負極の体積に合わせてケース容積を設計すると放電時に上述した課題(放電末期における抵抗の増大)がより顕著化し、収縮時(放電時)の正極および負極の体積に合わせてケース容積を設計すると充電時に正極と負極との距離が過度に狭まり、微小短絡不良やリーク不良が起こりやすくなる。
本発明はこのような課題を解決するものであり、珪素や酸化珪素のように充電時の膨張率が1.2倍以上の高容量材料を負極活物質として用いても、充電および放電のいずれにおいても抵抗の増大を抑制し得るコイン形二次電池を供給することを目的とする。
上記課題を解決するために、本発明のコイン形二次電池は、正極活物質からなる正極と、負極活物質からなる負極と、有機電解液とを、コイン形のケースに収納したものであって、負極活物質として充電時の膨張率が1.2倍以上の材料を用い、ケースの平面の少なくとも一方の内側に、電池温度が使用環境温度T1よりも高い温度T2に達したときに作動してケースの内部に向けて応力を発生する形状記憶材料を配置したことを特徴とする。
一般的にコイン形二次電池は電子機器のバックアップ用補助電源として用いられるので、大半の時間は充電状態である。よって充電は微弱電流で行うのでジュール発熱は無視できるが、放電は電子機器をバックアップし駆動させる必要があるので、充電に比べて大きな電流が流れることによってジュール発熱は大きくなる。本発明はこの使用環境に着目し、負極活物質の顕著な収縮により正極および負極とケースとの距離が広がり抵抗が増大しやすくなる放電時に、ジュール発熱に相応してケースの内部に向けて応力を発生する形状記憶材料をケースの平面の少なくとも一方の内側に配置することにより、正極および負極とケースとの距離を一定に保って接触性を維持し、抵抗の増大を防ぐようにしたものである。
本発明によれば、正極および負極の体積変化に追従してケース形状が変化できるようになるので、充電および放電のいずれにおいても抵抗の増大を抑制し得るコイン形二次電池を供給することができるようになる。
以下に、本発明を実施するための最良の形態について、図を用いて説明する。
第1の発明は、正極活物質からなる正極と、負極活物質からなる負極と、有機電解液とを、コイン形のケースに収納したコイン形二次電池であって、負極活物質として充電時の膨張率が1.2倍以上の材料を用い、ケースの平面の少なくとも一方の内側に、二次電池温度が使用環境温度T1よりも高い温度T2に達したときに作動してケースの内部に向けて応力を発生する形状記憶材料7を配置したことを特徴とする。
図1(a)は充電時における本発明のコイン形二次電池を示す概略断面図であり、図1(b)は放電時における本発明のコイン形二次電池を示す概略断面図である。円盤状のケース底部4に配置された正極活物質からなる正極1と、円盤状のケース蓋部5に配置された負極活物質からなる負極2とに有機電解液を注入し、セパレータ3を介して対峙させた後、ケース底部4とケース蓋部5とを、絶縁性のシール材6を挟みつつかしめることにより、コイン形二次電池が形成される。ここでケース底部4、ケース蓋部5およびシール材6は、一体化されることによりコイン形のケースとなる。本発明では、負極活物質として充電時の膨張率が1.2倍以上の材料を用い、ケースの平面の少なくとも一方の内側に、二次電池温度が使用環境温度T1よりも高い温度T2に達したときに作動してケースの内部に向けて応力を発生する形状記憶材料7を配置したことを特徴とする。
珪素や酸化珪素などは負極活物質として高容量化できるという利点はあるものの、充電時の膨張率が1.2倍以上を示すため、充電時の膨張と放電時の収縮との間の体積の差が顕著になる。このことを鑑みず、膨張時(充電時)の正極1および負極2の体積に合わせてケース容積を設計すると放電末期において抵抗が顕著に増大し、収縮時(放電時)の正極1および負極2の体積に合わせてケース容積を設計すると充電時に正極1と負極2との距離が過度に狭まって微小短絡不良やリーク不良が起こりやすくなる。
そこで本発明では、充電時のジュール発熱は無視できるが放電時のジュール発熱が大きいというバックアップ用途におけるコイン形二次電池の使用環境に着目し、負極活物質の顕著な収縮により正極1および負極2とケースとの距離が広がり抵抗が増大しやすくなる放電時に、ジュール発熱に相応してケースの内部に向けて応力を発生する形状記憶材料7をケースの平面の少なくとも一方の内側に配置することにより、正極1および負極2とケースとの距離を一定に保って接触性を維持し、抵抗の増大を防ぐようにしたものである。なお形状記憶材料7はケースの平面の少なくとも一方の内側に配置されていればよいので、ケース底部4あるいはケース蓋部5の少なくとも一方が形状記憶材料そのもので構成されていても良い。
第2の発明は、第1の発明において、形状記憶材料7をケースの平面の一方の内側に配置し、この形状記憶材料7と当接する側に、正極1あるいは負極2のうち放電時の単位面積当りの発熱量の大きい方を配置したことを特徴とする。上述した第1の発明の効果を際立たせるには、ジュール発熱に相応してケースの内部に向けて応力を発生する形状記憶材料7を、正極1あるいは負極2のうち放電時の単位面積当りの発熱量の大きい方に当接させるのが、応答性を高める観点から好ましい。なお一般的には、放電反応自体が発熱を伴う負極2を形状記憶材料7に当接させるのが好ましい場合が多い。
第3の発明は、第1の発明において、形状記憶材料として形状記憶合金を用いたことを特徴とする。形状記憶材料にはポリイソプレン系の樹脂からなる形状記憶ポリマーなどの材料があるが、形状記憶合金は加工性や導電性が高いという観点から、本発明に用いるのが好ましい。
第4の発明は、第1の発明において、形状記憶材料として二次電池温度がT2未満となったときにケースの内部に向けて発生していた応力を解除するものを用いたことを特徴とする。形状記憶材料のうち上述した形状記憶合金は、一般的に作動温度未満となったときに発生していた応力を解除できる。これらの材料を用いて本発明を構成すれば、充電時に正極1と負極2との距離を容易に適正化できるので、実用性が高まる。
第5の発明は、第1の発明において、形状記憶材料としてT2が40〜50℃であるニッケルチタン合金を用いたことを特徴とする。ニッケルチタン合金は熱処理などによって作動温度T2を二次電池の使用環境温度に制御するのが容易であるので、本発明の作用を容易に発現できる。ここでT2を40℃未満に設定すると、二次電池を通常使用する温度範囲で活物質の膨張状態であっても形状記憶材料が作動するため短絡不良が発生することがあるので好ましくない。またT2を50℃より大きく設定すると、活物質の収縮が始まっても形状記憶材料が作動せず二次電池内部で絶縁するため放電異常が発生することがあるので好ましくない。
第6の発明は、第1の発明において、負極活物質として珪素を含む材料を用いたことを特徴とする。負極活物質として充電時の膨張率が1.2倍以上の高容量材料にはスズや鉛などがあるが、珪素を含む材料(珪素単体あるいは酸化珪素など)は特性バランスを高く保てるので好ましい。
続いて、本発明のコイン形二次電池を構成する他の要件について詳述する。正極1にはリチウムマンガン複合酸化物、リチウムコバルト複合酸化物、リチウムニッケル複合酸化物や酸化バナジウム等を用いることができる。セパレータ3にはポリエチレンやポリプロピレンなどのポリオレフィン形樹脂を用いることができる。ケース底部4およびケース蓋部5にはステンレス鋼やニッケルメッキした鉄を用いることができる。シール材6にはブチルゴムやコークス材料を用いることができる。
(実施例1)
正極活物質であるリチウムマンガン複合酸化物100重量部に対し、導電剤であるアクゾカーボンを3重量部、増粘剤であるポリエチレンオキサイドを1重量部混合した粉体に、水15重量部に対し結着剤であるネオフロンの分散液6重量部である水溶液を混合する。乾燥後に粉砕し、成型することで、直径20mm、厚さ4.2mmの正極1を得た。
正極活物質であるリチウムマンガン複合酸化物100重量部に対し、導電剤であるアクゾカーボンを3重量部、増粘剤であるポリエチレンオキサイドを1重量部混合した粉体に、水15重量部に対し結着剤であるネオフロンの分散液6重量部である水溶液を混合する。乾燥後に粉砕し、成型することで、直径20mm、厚さ4.2mmの正極1を得た。
珪素合金100重量部に対し、導電剤である黒鉛を20重量部の粉体を攪拌混合しながら、水200重量部に対し結着剤であるポリアクリル酸30重量部と導電剤であるアクゾカーボン3重量部を混合したペーストを噴霧しながら乾燥して得た粉体を、成型することで、直径22.5mm、厚さ3.5mmの負極2を得た。
正極1をケース底部4に配置し、負極2をケース蓋部5に配置した後、総計が10.7mgとなるようにリチウム塩の有機電解液を注入し、ポリエチレン製セパレータを介して正極1と負極2とが対峙するようにケース底部4とケース蓋部5とを合わせ、シール材6を挟みつつかしめることにより、直径30mm、厚さ8.0mmのコイン型二次電池を作製した。
なおここで、ケース底部4にはステンレス鋼であるSUS444(厚さ0.25mm)を用い、ケース蓋部5には内側に向けて0.10mmの湾曲が起こる温度(応力発生温度)T2が60℃となるよう処理したニッケルチタン合金(厚さ0.25mm)を使用した。このコイン型二次電池を実施例1とする。
(実施例2)
実施例1に対し、ケース蓋部5にはステンレス鋼であるSUS444(厚さ0.15mm)を用い、ケース底部4には内側に向けて0.05mm湾曲が起こる温度(応力発生温度)T2が45℃となるよう処理したニッケルチタン合金(厚さ0.15mm)を使用した。このこと以外は実施例1と同様に作製したコイン形二次電池を実施例2とする。
実施例1に対し、ケース蓋部5にはステンレス鋼であるSUS444(厚さ0.15mm)を用い、ケース底部4には内側に向けて0.05mm湾曲が起こる温度(応力発生温度)T2が45℃となるよう処理したニッケルチタン合金(厚さ0.15mm)を使用した。このこと以外は実施例1と同様に作製したコイン形二次電池を実施例2とする。
(実施例3)
実施例1に対し、ケース底部4とケース蓋部5の双方に、内側に向けて0.05mm湾曲が起こる温度(応力発生温度)T2が45℃となるよう処理したニッケルチタン合金(厚さ0.05mm)を使用した。このこと以外は実施例1と同様に作製したコイン形二次電池を実施例3とする。
実施例1に対し、ケース底部4とケース蓋部5の双方に、内側に向けて0.05mm湾曲が起こる温度(応力発生温度)T2が45℃となるよう処理したニッケルチタン合金(厚さ0.05mm)を使用した。このこと以外は実施例1と同様に作製したコイン形二次電池を実施例3とする。
(実施例4〜7)
実施例1に対し、ケース蓋部5のT2が35℃(実施例4)、40℃(実施例5)、50℃(実施例6)および60℃(実施例7)となるよう処理したニッケルチタン合金を使用した。このこと以外は実施例1と同様に作製したコイン形二次電池を実施例4〜7とする。
実施例1に対し、ケース蓋部5のT2が35℃(実施例4)、40℃(実施例5)、50℃(実施例6)および60℃(実施例7)となるよう処理したニッケルチタン合金を使用した。このこと以外は実施例1と同様に作製したコイン形二次電池を実施例4〜7とする。
(比較例1)
実施例1に対し、ケース底部4とケース蓋部5の双方に、ステンレス鋼であるSUS444(厚さ0.15mm)を用いた。このこと以外は実施例1と同様に作製したコイン形二次電池を比較例1とする。
上述した各例のコイン形二次電池に対し、以下の評価を行った。結果を表1に示す。
実施例1に対し、ケース底部4とケース蓋部5の双方に、ステンレス鋼であるSUS444(厚さ0.15mm)を用いた。このこと以外は実施例1と同様に作製したコイン形二次電池を比較例1とする。
上述した各例のコイン形二次電池に対し、以下の評価を行った。結果を表1に示す。
(高温保存特性)
各例のコイン形二次電池を100個ずつ、組立後3日エージングして満充電状態にある開回路電圧V1を測定した後、45℃雰囲気下で20日保存し、さらに開回路電圧V2を測定した。V1とV2との差(V1−V2)が0.3V以上のものをOCV不良、1.0V以上のものをリーク不良として、その発生率を表1に記した。
各例のコイン形二次電池を100個ずつ、組立後3日エージングして満充電状態にある開回路電圧V1を測定した後、45℃雰囲気下で20日保存し、さらに開回路電圧V2を測定した。V1とV2との差(V1−V2)が0.3V以上のものをOCV不良、1.0V以上のものをリーク不良として、その発生率を表1に記した。
(ハイレート放電特性)
各例のコイン形二次電池を100個ずつ、組立後3日エージングして満充電から、1.0mAで3時間放電した。放電電圧が通常の放電電圧より0.5V急落したものを放電異常と認定し、さらに放電電圧が1V以下にまで急落したものは放電を早期に中断し、各々の発生率を表1に記した。
各例のコイン形二次電池を100個ずつ、組立後3日エージングして満充電から、1.0mAで3時間放電した。放電電圧が通常の放電電圧より0.5V急落したものを放電異常と認定し、さらに放電電圧が1V以下にまで急落したものは放電を早期に中断し、各々の発生率を表1に記した。
表1からも明らかなように、ケース底部4とケース蓋部5からなるケースに形状記憶材料を用いなかった比較例1に対し、ケースの内部に向けて応力を発生する形状記憶材料を配置した各実施例は、軒並み良好なハイレート放電特性を示した。ただしT2を35℃に設定した実施例4は活物質の膨張状態であっても形状記憶材料が作動したため短絡不良が僅かながら発生しており、T2を60℃に設定した実施例7は活物質の収縮が始まっても形状記憶材料が作動せず二次電池内部で絶縁するため放電異常が僅かながら発生してハイレート放電特性が芳しくなかった。よってT2は40〜50℃に設定するのが好ましい。
なお本実施例では、ケース底部4あるいはケース蓋部5の少なくとも一方を形状記憶材料で構成した例を示したが、ケース底部4あるいはケース蓋部5の平面の少なくとも一方の内側にのみ形状記憶材料を配置しても、本実施例と同じ効果が得られることは云うまでもない。
本発明によるコイン形二次電池は、ハイレート放電特性に優れるので、電子機器のバックアップ用電源として非常に有効である。
1 正極
2 負極
3 セパレータ
4 ケース底部
5 ケース蓋部
6 シール材
7 形状記憶材料
2 負極
3 セパレータ
4 ケース底部
5 ケース蓋部
6 シール材
7 形状記憶材料
Claims (6)
- 正極活物質からなる正極と、負極活物質からなる負極と、有機電解液とを、コイン形のケースに収納したコイン形二次電池であって、前記負極活物質として充電時の膨張率が1.2倍以上の材料を用い、前記ケースの平面の少なくとも一方の内側に、電池温度が使用環境温度T1よりも高い温度T2に達したときに作動して前記ケースの内部に向けて応力を発生する形状記憶材料を配置したことを特徴とするコイン形二次電池。
- 前記形状記憶材料を前記ケースの平面の一方の内側に配置し、この形状記憶材料と当接する側に、前記正極あるいは前記負極のうち放電時の単位面積当りの発熱量の大きい方を配置したことを特徴とする請求項1に記載のコイン形二次電池。
- 前記形状記憶材料として形状記憶合金を用いたことを特徴とする請求項1に記載のコイン形二次電池。
- 前記形状記憶材料として、電池温度がT2未満となったときに前記ケースの内部に向けて発生していた応力を解除するものを用いたことを特徴とする請求項1に記載のコイン形二次電池。
- 前記形状記憶材料として、T2が40〜50℃であるニッケルチタン合金を用いたことを特徴とする請求項1に記載のコイン形二次電池。
- 前記負極活物質として、珪素を含む材料を用いたことを特徴とする請求項1に記載のコイン形二次電池。
Priority Applications (1)
Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
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JP2007326902A JP2009151977A (ja) | 2007-12-19 | 2007-12-19 | コイン形二次電池 |
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---|---|---|---|---|
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WO2018116876A1 (ja) * | 2016-12-22 | 2018-06-28 | 三洋電機株式会社 | 円筒形の非水電解質二次電池 |
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DE102021203449B3 (de) | 2021-04-07 | 2022-08-18 | Volkswagen Aktiengesellschaft | Batteriezelle für ein Hochvoltbatteriesystem |
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2007
- 2007-12-19 JP JP2007326902A patent/JP2009151977A/ja active Pending
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