JP2009078266A - プラズマを用いた流体浄化方法および流体浄化装置 - Google Patents
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Abstract
【解決手段】複数の貫通孔11,12を有する金属基板13,14、2枚を、貫通孔同士の位置が一致するように平行に配設し、金属基板間に電圧を印可して放電を発生させるとともに、貫通孔に流体を通過させて流体を浄化する方法であって、金属基板の対向する少なくとも一方の表面にはポーラスな誘電体膜16が露出して形成されていることを特徴とするプラズマを用いた流体浄化方法。
【選択図】図1
Description
(2)本発明のプラズマを用いた流体浄化方法は、前記(1)において、前記金属基板2枚が、その周縁に非導電体スペーサを介在させて平行に配設したことを特徴とする。
(3)本発明のプラズマを用いた流体浄化方法は、前記(2)において、前記非導電体スペーサの厚みが5μm〜500μmであることを特徴とする。
(4)本発明のプラズマを用いた流体浄化方法は、前記(1)〜(3)のいずれかにおいて、前記金属基板に形成されている貫通孔は、その全開口面積率が前記金属基板の片面の表面積に対して2%〜60%であり、かつ単独の貫通孔の開口面積率が前記金属基板の片面の表面積に対して0.05%〜5%であることを特徴とする。
(5)本発明のプラズマを用いた流体浄化方法は、前記(1)〜(4)のいずれかにおいて、前記誘電体膜に、疎水性樹脂が含浸されていることを特徴とする。
(6)本発明のプラズマを用いた流体浄化装置は、複数の貫通孔を有する金属基板2枚を、該貫通孔同士の位置が一致するように平行に配設し、該金属基板間に電圧を印可して放電を発生させるとともに、該貫通孔に流体を通過させて流体を浄化する装置であって、該金属基板の対向する少なくとも一方の表面にはポーラスな誘電体膜が露出して形成されていることを特徴とする。
(7)本発明のプラズマを用いた流体浄化装置は、前記(6)又は(7)において、前記金属基板2枚が、その周縁に非導電体スペーサを介在させて平行に配設したことを特徴とする。
(8)本発明のプラズマを用いた流体浄化装置は、前記(7)において、前記非導電体スペーサの厚みが5μm〜500μmであることを特徴とする。
(9)本発明のプラズマを用いた流体浄化装置は、前記(6)〜(8)のいずれかにおいて、前記金属基板に形成されている貫通孔は、その全開口面積率が前記金属基板の片面の表面積に対して2%〜60%であり、かつ単独の貫通孔の開口面積率が前記金属基板の片面の表面積に対して0.05%〜5%であることを特徴とする。
(10)本発明のプラズマを用いた流体浄化装置は、前記(6)〜(9)のいずれかにおいて、前記誘電体膜に、疎水性樹脂が含浸されていることを特徴とする。
そのため、プラズマ電極では、電圧を印加する2枚の電極の間には相対的に交流となる電圧を供給する。その波形は正弦波でも矩形のパルス波、あるいは鋸歯状波などでもよい。
電圧の波高値は、概ね500V〜2kV程度の範囲である。平均電流は電極の面積に依存するが、概ね20mA〜10A程度の範囲である。また、電源の周波数は1kHz〜1000MHzといった低周波から超高周波に至る領域のいずれの帯域でもよいが、電極温度上昇などを考慮して10kHz〜100kHz程度の帯域の周波数が好ましい。
なお、プラズマ電極の加熱温度は、室温〜300℃が好ましく、より好ましくは、室温〜100℃の範囲内である。
組合わせに際して、金属基板13,14に形成されている複数の貫通孔11,12が互いにその位置を一致するように配設されており、2枚の金属基板に形成されている貫通孔を通過させる流体を通りやすくしている。また、図2(a)に示すように、プラズマ電極10は、その周縁部分に非導電体スペーサ15を介在させて平行に配設されている。
さらに、金属基板13,14の対向する表面には誘電体膜16が形成されており、誘電体膜16の表面は、ポーラス面が露出した凹凸状となっている。
2%未満であると、圧力損失が高くなり気体の導入に特別な付加装置(例えば高圧ポンプ)が必要になりコスト高になるという問題があり、60%を超えると、プラズマに流入気体が十分接触せず、有害物質、殺菌などの気相化学反応の効率低下となり好ましくない。
そして、単独の貫通孔の開口面積率は、貫通孔を形成する前の金属基板片面の表面積に対して0.05%〜5%であることが好ましい。0.05%未満であると圧力損失が高くなるという問題があり、5%を超えると、プラズマに流入気体が十分接触しなくなり好ましくない。
図2(a)に示すように、プラズマ電極10は、電極間ギャップを所定の間隔に保つためにプラズマ電極10の周縁部分に非導電体スペーサ15を介在させて、平行に配設されている。非導電体スペーサ15の形状としては、貫通孔を通じての電極間での流体の貫通を妨げないように中央部分をくり貫いたリング状とすることが好ましい。
非導電体スペーサ15は、その厚みが、5〜500μmであることが望ましい。この非導電体スペーサにより、電極間ギャップを保つことができる。5μm未満であると、スペーサとしての耐久性に乏しく、また薄くすることに対するコスト高を招き、500μmを超えると、放電電圧が高くなり、マイクロプラズマが形成されにくくなり、放電効率の低下を招くので好ましくない。
また、スペーサ15の材質としては、耐久性やコストの観点から、ポリエチレン樹脂、テフロン(登録商標)樹脂などの、合成樹脂フィルムが好ましく用いられる。
プラズマ電極断面の拡大図(図2(c))に詳細を示すように、金属基板13,14の対向する表面には、誘電体膜16が形成されており、誘電体膜16の表面は、誘電体膜のポーラス面が露出しており、その表面は凹凸状態となっている。また、図2(d)に示すように、その誘電体膜16には、疎水性物質が含浸されて含浸体17として残留していることが望ましい。
(金属基板)
金属基板10を構成する素材としては、大気を供給して大気圧プラズマを発生させる電極として用いるため、高温での耐酸化性を有する材料が好ましい。具体的には、マルテンサイト系ステンレス鋼(martensitic stainless steels)、フェライト系ステンレス鋼(ferritic stainless steels)、オーステナイト系ステンレス鋼(austenitic stainless steels)、オーステナイト・フェライト系ステンレス鋼(austenitic-ferritic stainless steels)、析出硬化系ステンレス鋼(precipitation hardening stainless steels)等のステンレス鋼が挙げられる。このうち、非磁性体のオーステナイト系の18%クロム−8%ニッケル(18−8)ステンレス鋼を好ましく採用することができる。
なお、本実施形態では、高温での耐酸化性を有する一例として上記のステンレス鋼を挙げたが、ステンレス鋼に限らず他の金属を用いることもできる。
また、金属基板10の厚みとしては、0.1〜2mmとすることが好ましい。厚みが0.1mm未満では、電極表面への加工が困難(若しくはコスト高)になるという問題点があり、2mmを超えると重量が重たくなり電極として取扱が困難となり好ましくない。
また、金属基板10の形状は、本実施形態では平板としているが、プラズマの安定性などに影響を及ぼさないのであれば、その形状は特に限定されない。例えば、所定の曲率をつけた管状とすることもできる。
プラズマ電極は、複数の貫通孔を有した金属基板を2枚の電極を対向して組み合わせた構造となっている。電極に対して直角方向に流体を通過させるので、貫通孔の位置を互いに一致させて配設していることによって、流体を淀みなく通過させることができるのである。
なお、貫通孔の断面形状は、金属基板の表裏で大きさが同じになるようにストレート形状とすることが、流体の流通抵抗を低減化させる観点から好ましい。ただし、本発明では必ずしもストレート形状に特定するものではない。
また、金属基板13,14の対向する表面には誘電体膜16が形成されており、誘電体膜の表面は、ポーラス面が露出された凹凸状となっている。ポーラス面を露出させている理由は、プラズマの安定的な生成という理由である。すなわち、一部でもベースとなる金属基板が露出していると火花放電へ移行し、安定的なプラズマ生成が困難となる。
なお、誘電体膜をポーラスな面とするための手段としては、例えば溶射方法が好適に採用できる。溶射法において、溶射材であるAl2O3等の粒子の大きさを調整あるいは溶射電流を調整することで、誘電体膜の凹凸の山谷やポーラス部分の大きさを制御できる。
2次電子放出係数が低いと、放電開始電圧を下げることが不可能となるためである。よって、2次電子放出係数としては、Arより電離エネルギーの大きいガスのイオンに対して0.1以上の材料が好ましい。
耐スパッタ性が低いと、プラズマ、ラジカル、イオン等のアタックによる誘電体膜の損耗を増加するからである。耐熱性が低いと、表面処理もしくは成膜処理に際し、ガス成分を電極に付着させないために電極を加熱することができなくなるからである。耐熱性としては、200℃以上の材料を使用することが好ましい。
膜厚については、絶縁性と誘電性と耐スパッタ性を総合的に勘案する必要がある。膜厚が薄いと絶縁性と耐スパッタ性は低下するが、誘電性は向上する。反対に、膜厚が厚いと絶縁性と耐スパッタ性は向上するが、誘電性は低下する。薄くても絶縁性と耐スパッタ性が高い材料を金属基板に形成し、誘電性を向上させることが必要であり、その膜厚は50μm以上500μm以下である。50μm未満であると電極劣化による火花放電への移行し易く、500μmを超えると、電極生成のコスト増を招き好ましくない。
なお、電極の表層に、誘電体膜がない場合は、火花放電が起こり易いため、少なくとも対向する一方の表面には誘電体膜が設けられていることが好ましい。
また、ポーラスな誘電体膜には疎水性樹脂が含浸され含浸体17が存在していることが望ましい。疎水性樹脂としては、四フッ化エチレン樹脂などのフッ素樹脂やシリコーン樹脂などが挙げられる。フッ素樹脂やシリコーン樹脂などの疎水性樹脂をポーラスな誘電体膜に含浸させると、例えば湿度が高い気体を貫通孔に流通させる場合においても安定的なプラズマ放電が可能となるという利点がある。
含浸させる方法としては、誘電体膜の表面に疎水性樹脂をコーティングしたものを密閉容器に封入して減圧して、誘電体膜中に浸透させる、いわゆる真空含浸という手段を用いることができる。
平均電流は電極の面積に依存するが、概ね20mA〜10A程度の範囲である。また、電源の周波数は1kHz〜1000MHzといった低周波から超高周波に至る領域のいずれの帯域でもよいが、電極温度上昇などを考慮して10kHz〜100kHz程度の帯域の周波数が好ましい。
なお、プラズマ電極の加熱温度は、室温〜300℃が好ましく、より好ましくは、室温〜100℃の範囲内である。
変形例のプラズマ電極は、非導電体スペーサを介在させていないので、2枚の金属基板は、誘電体膜を介して密着して積層された状態となっている。この詳細を図4(c)を用いてさらに説明すると、金属基板の表面に形成された誘電体膜の表面粗さを30〜40μm程度(図4(c)のY)にし、これらの表面粗さを互いに有した誘電体膜どうしを対向させて積層してプラズマ電極とすると、一番山の高いところで誘電体膜が接触し、山の低い部分では未だ誘電体膜が接触していない状態となる。このような状態のプラズマ電極では、誘電体膜が接触していない部分ではプラズマは、無声放電状態となる(図4(c)のX)。
このような誘電体膜の凹凸やポーラス部分の大きさは、誘電体膜を溶射法で形成する際の誘電体粒子の大きさを調整あるいは溶射電流を調整することで、電極間ギャップをμmオーダーで制御することができる。このように、非導電体スペーサを介在させていないプラズマ電極は、供給電源および放電電圧に見合った最適な距離の設定が可能となり、非導電体スペーサの設定によるコスト高の排除、非導電体スペーサの絶縁破壊電圧以上の電圧を印加することが可能となり、より高い電界強度が得られる、というような効果を有する。
反応器(流体浄化装置)の概要図を図6に示す。噴霧された懸濁液は全てプラズマ電極の貫通孔を通るようにした。プラズマ処理後のシャーレを37℃のインキュベータ内で15時間培養した後に、プラズマ処理を行っていないシャーレのコロニー数と比較することで殺菌効果を確認した。
図7にその結果を示す。図7の横軸は放電電圧、縦軸はE. coli HB101の殺菌率を示した。プラズマ処理を行っていない場合はカウントできるコロニーのみをカウントし、比較対象とした。この結果から、プラズマによる殺菌効果が確認でき、放電電圧が高いほど殺菌効果も高くなる事が認められた。
放電電圧0.9kV程度の比較的低電圧で殺菌効果が認められた。放電電圧の増加に伴い、殺菌率は増加し、放電電圧1.02kV時には99.5%の殺菌率が得られた。放電電圧1.05kV時では、ほぼ100%の殺菌率が得られた。また、大気とN2を用いたプラズマ処理を行った場合の殺菌効果をまとめたものを図18に示す。
図18(a)はE. coli 、図18(b)はB.subtilisの除去特性を示す。キャリアガスがN2よりもAirの方が殺菌率が高くなった。これは、N2の場合放電時にO3は発生しないので、高電界やNラジカル、UVによる殺菌効果であると考えられる。一方、Airの場合はO3が発生するので、N2よりも高い殺菌率が得られたと考えられる。
マイクロプラズマによって発生したO3やN2ラジカルによってHCHOは分解される。図20は、マイクロプラズマを放電電圧1kV(放電電力約7W)時に設定し、初期濃度10ppmのHCHOの処理を行った結果である(HCHO:10ppm,Vdis:1kV,gas flow rate:5.0L/min)。図20より、プラズマ処理を行った結果HCHOのスペクトルが減少したことが確認された。
図21は、放電電圧に対する放電電流、消費電力を示したグラフである。図21から放電電流はストリーマ形式に伴うスパイク状の波形のピーク値を示しており、消費電力は放電電圧1kV時に最大で約15Wとなっている。
図22及び図23は、大気圧マイクロプラズマによるO3生成特性を空気流量と湿度の観点から観測した結果である。図22は湿度0%、図23は湿度60%における空気流量を2L/min、5L/min、10L/minに変化させた場合についての、O3とNOxの生成量を測定したものである。測定値は平衡状態に達した時点での値となっており、NOxはNOとNO2の総和とした。
図22及び図23より、流量が低くなればなるほど、ある一定の放電電圧まではO3濃度は上昇し、そのピークを越えると減少に転じる傾向があることがわかる。また空気中に水分が存在するほうが低い放電電圧でピークを迎えている。非常に小さい流量では電極が加熱され、空気温度も上昇してしまい、O3の分解が進んでいる可能性が考えられる。
図24は、大気圧マイクロプラズマによるHCHO処理結果を示す。図24から印加電圧500V時では放電は認められず、HCHOの初期濃度となっていることが分かった。空気流量10L/minの乾燥した空気を用いた場合、放電電圧700Vにおいて除去率約75%が得られ、800V時には除去率100%が得られた。700V時ではO3は0.08ppmとなり、室内空気浄化には大きな影響を及ぼさないと考えられる(厚生労働省安全基準値0.1ppm以下)。また、図21に示したように、700Vでは消費電力も極めて低く(3W以下)、実用的には700V程度での放電が最適と考えられる。また湿度を含む空気では処理能力が劣っていた。これはOHラジカルもしくはH2Oが存在することで、反応の過程が多くなり、他の物質を生成しているからだと考えられる。実施例2において、大気圧マイクロプラズマによる低濃度HCHOの処理を試みた結果、放電開始直後の低い電圧、消費電力で高い除去率(最大除去率100%)が得られた。放電電圧700V程度でほとんどO3、NOx及び他の副生成物が生成されない条件下でのHCHO除去が最適であることが分かった。
11,12 貫通孔
13,14 金属基板
15 非導電体スペーサ
16 誘電体膜
17 含浸体
20 浄化装置
21 流体処理部
22 流体導入管
Claims (10)
- 複数の貫通孔を有する金属基板2枚を、該貫通孔同士の位置が一致するように平行に配設し、
該金属基板間に電圧を印可して放電を発生させるとともに、
該貫通孔に流体を通過させて流体を浄化する方法であって、
該金属基板の対向する少なくとも一方の表面にはポーラスな誘電体膜が露出して形成されていることを特徴とするプラズマを用いた流体浄化方法。 - 前記金属基板2枚が、その周縁に非導電体スペーサを介在させて平行に配設したことを特徴とする請求項1に記載のプラズマを用いた流体浄化方法。
- 前記非導電体スペーサの厚みが5μm〜500μmであることを特徴とする請求項2に記載のプラズマを用いた流体浄化方法。
- 前記金属基板に形成されている貫通孔は、
その全開口面積率が前記金属基板の片面の表面積に対して2%〜60%であり、
かつ単独の貫通孔の開口面積率が前記金属基板の片面の表面積に対して0.05%〜5%であることを特徴とする請求項1〜3のいずれかに記載のプラズマを用いた流体浄化方法。 - 前記誘電体膜に、疎水性樹脂が含浸されていることを特徴とする請求項1〜4のいずれかに記載のプラズマを用いた流体浄化方法。
- 複数の貫通孔を有する金属基板2枚を、該貫通孔同士の位置が一致するように平行に配設し、
該金属基板間に電圧を印可して放電を発生させるとともに、
該貫通孔に流体を通過させて流体を浄化する装置であって、
該金属基板の対向する少なくとも一方の表面にはポーラスな誘電体膜が露出して形成されていることを特徴とするプラズマを用いた流体浄化装置。 - 前記金属基板2枚が、その周縁に非導電体スペーサを介在させて平行に配設したことを特徴とする請求項6又は7に記載のプラズマを用いた流体浄化装置。
- 前記非導電体スペーサの厚みが5μm〜500μmであることを特徴とする請求項7に記載のプラズマを用いた流体浄化装置。
- 前記金属基板に形成されている貫通孔は、
その全開口面積率が前記金属基板の片面の表面積に対して2%〜60%であり、
かつ単独の貫通孔の開口面積率が前記金属基板の片面の表面積に対して0.05%〜5%であることを特徴とする請求項6〜8のいずれかに記載のプラズマを用いた流体浄化装置。 - 前記誘電体膜に、疎水性樹脂が含浸されていることを特徴とする請求項6〜9のいずれかに記載のプラズマを用いた流体浄化装置。
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