JP2009041454A - NOx浄化方法及びNOx浄化システム - Google Patents
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Abstract
【課題】内燃機関の排気通路の上流側から順に、酸化触媒、尿素型選択還元触媒を備えたNOx浄化システムで、NOx浄化効率が良い排気ガスの温度範囲を低温側にまで拡大することができるNOx浄化方法及びNOx浄化システムを提供する。
【解決手段】排気ガスの温度Tg1が所定の第1温度域F1にある時は、酸化触媒4の上流側の第1炭化水素供給装置7から炭化水素を供給し、酸化触媒4による排気ガスの昇温と酸化触媒4に吸着したNOxの浄化を行い、排気ガスの温度Tg1が第1温度域F1よりも温度が高い所定の第2温度域F2にある時は、尿素水供給装置5から尿素水を供給し、尿素型選択還元触媒5によるNOxの浄化を行う。
【選択図】図3
【解決手段】排気ガスの温度Tg1が所定の第1温度域F1にある時は、酸化触媒4の上流側の第1炭化水素供給装置7から炭化水素を供給し、酸化触媒4による排気ガスの昇温と酸化触媒4に吸着したNOxの浄化を行い、排気ガスの温度Tg1が第1温度域F1よりも温度が高い所定の第2温度域F2にある時は、尿素水供給装置5から尿素水を供給し、尿素型選択還元触媒5によるNOxの浄化を行う。
【選択図】図3
Description
本発明は、内燃機関等の排気ガスを浄化するために使用されるNOx浄化方法及びNOx浄化システムに関する。
ディーゼルエンジンやガソリンエンジン等の内燃機関等の排気ガスを浄化するための排気ガス浄化装置について種々の研究や提案がなされている。その中に、DPF(ディーゼルパティキュレートフィルタ)や、NOx(窒素酸化物)を浄化するNOx浄化触媒を配置した排気ガス浄化装置が使用されている。このNOx浄化触媒としては、三元触媒、NOx吸蔵還元型触媒、尿素水添加の尿素型選択還元触媒(尿素−SCR触媒)、炭化水素添加の炭化水素型選択還元触媒(HC−SCR触媒)などが使用されている。
このような選択還元触媒ではアンモニア(NH3 )や炭化水素(HC)等の還元剤が選択還元触媒に吸着して、この吸着した還元剤をNOxと反応させてNOxを還元している。このアンモニアを発生する尿素(CO(NH2 )2 )水を添加する尿素型選択還元触媒を、ディーゼルエンジンの排気管内に設けて、排気通路中に尿素水を噴射し、尿素水の加水分解や熱分解を経て得られたアンモニアを還元剤として使用する尿素型選択還元触媒の車両搭載システムが実用化され、ディーゼルエンジン車の排気ガス中のNOx浄化が行われている。
このシステムでは、図11に示すように、エンジン2の排気通路3内に、排気ポート側から順に、炭化水素(HC)、一酸化炭素(CO)の浄化と一酸化窒素(NO)の酸化用の前段の上流側酸化触媒(F−DOC)4、尿素噴射ノズル8、尿素−選択的還元触媒(SCR)5、アンモニアの分解用の後段の下流側酸化触媒(R−DOC)6が配置されている。
このシステムでは、排気通路3内における尿素からアンモニアへの転化の効率の向上や、排気通路3の閉塞や腐食につながる中間生成物(シアヌル酸、ビューレット等)の生成防止のために、尿素水噴射を噴射位置における排気ガスの温度が約180℃未満の時は停止している。そのため、約180℃以下ではNOx浄化率が著しく低下する。
この問題を解決するための一つとして、第1のNOx触媒と第2のNOx触媒を備え、低温側(200℃〜350℃)では、酸化能が高い第1のNOx触媒にHCを供給し、NOxとHCを反応させて浄化し、高温側(300℃〜550℃)では、酸化能が低い第2のNOx触媒に尿素を供給して、NOxと尿素を反応させて浄化する排気浄化装置が提案されている(例えば、特許文献1参照。)。
また、エンジンの排気通路に、上流側から順に、酸化触媒、パティキュレートフィルタ、アンモニア選択還元型NOx触媒、HC選択還元型NOx触媒を設けた排気ガス浄化装置で、HCを供給して酸化触媒で排気ガス温度を上げて、パティキュレートフィルタの強制再生を行う際に、高温となった排気ガスがアンモニア選択還元型NOx触媒に供給されて、アンモニアがNOxに転化することを回避するために、HC供給手段からHCを供給しているときには、アンモニア供給手段からのアンモニアの供給を中止すると共に、HC選択還元型NOx触媒が活性化しているときには、アンモニア選択還元型NOx触媒で浄化できないNOxをHC選択還元型NOx触媒で浄化するために、HCの供給量をパティキュレートフィルタの強制再生に必要な量より所定量だけ増量する排気浄化装置が提案されている(例えば、特許文献2参照。)。
これらの排気浄化装置では、酸化活性が強く低温ウィンドウを持ち、炭化水素でNOxを還元する第1のNOx触媒(炭化水素型選択還元触媒)と、高温ウィンドウを持ち、尿素でNOxを還元する第2のNOx触媒(尿素型選択還元触媒)との両方を設ける必要がある。この炭化水素型選択還元触媒と尿素型選択還元触媒とでは、触媒の種類が異なり、また同じゼオライトで形成された場合でもその構造が異なる。そのため、組成の異なった触媒を2組備える必要がある。
特開平11−343834号公報
特開2006−342737号公報
本発明の目的は、内燃機関の排気通路の上流側から順に、酸化触媒、尿素型選択還元触媒を備えたNOx浄化システムで、NOx浄化効率が良い排気ガスの温度範囲を低温側にまで拡大することができるNOx浄化方法及びNOx浄化システムを提供することにある。
上記のような目的を達成するためのNOx浄化方法は、内燃機関の排気通路の上流側から順に、酸化触媒、尿素型選択還元触媒を備えると共に、前記酸化触媒の上流側に第1炭化水素供給装置を、前記尿素型選択還元触媒の上流側に尿素水供給装置を配置したNOx浄化システムのNOx浄化方法において、排気ガスの温度が所定の第1温度域にある時は、前記第1炭化水素供給装置から炭化水素を供給し、排気ガスの温度が前記第1温度域よりも温度が高い所定の第2温度域にある時は、前記尿素水供給装置から尿素水を供給することを特徴とする方法である。
このNOx浄化方法によれば、NH3 (アンモニア)を吸着してNOx(窒素酸化物)を還元する尿素型選択還元触媒(尿素−SCR触媒)を備えたNOx浄化システムにおいて、低温域である第1温度域では、HC(炭化水素)を供給し、このHCを酸化触媒で酸化することにより、排気ガスの昇温と酸化触媒に吸着したNOxの浄化とを行うと共に、尿素型選択還元触媒の触媒表面にNOxを吸着させることにより、排気ガス中のNOxを浄化する。また、高温域である第2温度域では、尿素水を供給して加水分解又は熱分解によりNH3 を発生させて、このNH3 を尿素型選択還元触媒の触媒表面に吸着させて、選択的還元によりNOxを還元して、尿素型選択還元触媒によるNOxの浄化を行う。
言い換えれば、排気ガスの温度が所定の第1温度域にある時は、第1炭化水素供給装置から炭化水素を供給し、酸化触媒による排気ガスの昇温と酸化触媒に吸着したNOxの浄化を行い、排気ガスの温度が第1温度域よりも温度が高い所定の第2温度域にある時は、尿素水供給装置から尿素水を供給し、尿素型選択還元触媒によるNOxの浄化を行う。つまり、低温域ではHCを噴射して、酸化触媒でNOxを吸着するとともに、HCやCO(一酸化炭素)によるNOx還元を行い、尿素型選択還元触媒においてNOxを吸着するので、尿素水を噴射できない低温域におけるNOx浄化率を向上させる。これにより、排気ガスの低温域から高温域までNOxを効率よく浄化することができるようにする。
このNOx浄化方法では、HCを吸着してNOxを還元するHC型選択還元触媒(HC−SCR触媒)と尿素型選択還元触媒(尿素−SCR触媒)を組み合わせることなく、HCと尿素水の供給を排気ガスの温度域で使い分けることにより、尿素型選択還元触媒だけで、効率よくNOxを浄化することができる。
上記のNOx浄化方法において、前記酸化触媒と前記尿素型選択還元触媒との間に第2炭化水素供給装置を配置し、排気ガスの温度が前記第2温度域の低温側に隣接又は近接する所定の第3温度域に低温側から入った時には、前記第2炭化水素供給装置から、所定量の炭化水素を供給すると、尿素型選択還元触媒にNH3 を吸着させて、このNH3 でNOxを還元する前に、尿素型選択還元触媒が吸着したNOxを浄化するのに見合った所定量のHCにより、尿素型選択還元触媒に吸着していたNOxを還元して浄化し、尿素型選択還元触媒の触媒表面をNH3 が吸着され易い状態にすることができる。そのため、尿素水によるNOx浄化が効率よく行われるようになる。
この場合、排気通路へのHCの供給のために、上流側酸化触媒の上流側の第1炭化水素供給装置と、下流側の第2炭化水素供給装置の2個を設置する。この第2炭化水素供給装置からのHC供給で、尿素型選択還元触媒におけるHCとCOによるNOx還元の反応制御を行うことで、供給するHCの量を最小限にすると共に、尿素水の供給開始温度を、従来技術よりも、20℃〜50℃程度高くでき、燃費を減少できる。
あるいは、上記のNOx浄化方法において、前記酸化触媒と前記尿素型選択還元触媒との間に第2炭化水素供給装置を配置し、前記尿素水供給装置から尿素水を供給開始する直前において、前記第2炭化水素供給装置から、所定量の炭化水素を供給すると、第3温度域を考慮せずに尿素型選択還元触媒にNH3 を吸着させて、このNH3 でNOxを還元する前に、尿素型選択還元触媒が吸着したNOxを浄化するのに見合った所定量のHCにより、尿素型選択還元触媒が吸着したNOxを浄化することができる。これにより、尿素型選択還元触媒の触媒表面をNH3 が吸着され易い状態にでき、尿素水によるNOx浄化を効率よく行うようにすることができる。
上記のNOx浄化方法において、前記第1温度域を130℃〜200℃の範囲内の温度域とし、前記第2温度域を前記第1温度域とは重複しない200℃〜230℃の範囲内の所定の温度以上、好ましくは230℃以上の温度域とすると、効率よくNOxを浄化することができ、また、更に、前記第3温度域を前記第2温度域とは重複しない175℃〜230℃の範囲内の温度域とすると、より効率よくNOxを浄化することができる。
上記のNOx浄化方法において、前記第1炭化水素供給装置で炭化水素を供給する代わりに、内燃機関のシリンダ内燃料噴射におけるポスト噴射で排気ガス中に炭化水素を供給すると、第1炭化水素供給装置が不要となる。
また、上記のような目的を達成するためのNOx浄化システムは、内燃機関の排気通路の上流側から順に、酸化触媒、尿素型選択還元触媒を備えると共に、前記酸化触媒の上流側に第1炭化水素供給装置を、前記尿素型選択還元触媒の上流側に尿素水供給装置を配置し、前記第1炭化水素供給装置と前記尿素水供給装置を制御する制御装置を備えたNOx浄化システムにおいて、前記制御装置が、排気ガスの温度が第1温度域にある時は、前記第1炭化水素供給装置から炭化水素を供給し、排気ガスの温度が前記第1温度域よりも温度が高い第2温度域にある時は、前記尿素水供給装置から尿素水を供給する制御をするように構成される。
また、上記のNOx浄化システムにおいて、前記酸化触媒と前記尿素型選択還元触媒との間に第2炭化水素供給装置を配置すると共に、前記制御装置が、排気ガスの温度が前記第2温度域の低温側に隣接又は近接する所定の第3温度域に低温側から入った時には、前記第2炭化水素供給装置から、所定量の炭化水素を供給する制御を行うように構成される。
あるいは、上記のNOx浄化システムにおいて、前記酸化触媒と前記尿素型選択還元触媒との間に第2炭化水素供給装置を配置し、前記制御装置が、前記尿素水供給装置から尿素水を供給開始する直前において、前記第2炭化水素供給装置から、所定量の炭化水素を供給する制御を行うように構成される。
また、上記のNOx浄化システムにおいて、前記制御装置が、前記第1温度域を130℃〜200℃の範囲内の温度域とし、前記第2温度域を前記第1温度域とは重複しない200℃〜230℃の範囲内の所定の温度以上の温度域とする制御を行うように構成され、更に、前記制御装置が、前記第3温度域を前記第2温度域とは重複しない175℃〜230℃の範囲内の温度域とする制御を行うように構成される。また、前記第1炭化水素供給装置で炭化水素を供給する代わりに、内燃機関のシリンダ内燃料噴射におけるポスト噴射で排気ガス中に炭化水素を供給するように構成することもできる。
上記のNOx浄化システムによれば、上記のNOx浄化方法と同様な作用効果を奏することができる。
更に、上記のNOx浄化システムにおいて、前記尿素型選択還元触媒の下流側に、酸化触媒を設けると、尿素型選択還元触媒から炭化水素やアンモニアが流出してきた場合でも、この酸化触媒で酸化して、これらの炭化水素やアンモニアが排気ガス浄化システムの下流側に流出するのを防止できる。
本発明に係るNOx浄化方法及びNOx浄化システムによれば内燃機関の排気通路の上流側から順に、酸化触媒、尿素型選択還元触媒を備えたNOx浄化システムで、低温側の第1温度域では炭化水素を供給し、高温側の第2温度域では尿素水を供給することで、NOx浄化効率が良い排気ガスの温度範囲を低温側にまで拡大することができる。
つまり、低温側の第1温度域において、排気通路内に炭化水素を供給して、前段の上流側酸化触媒で、NOxを吸着するとともに、炭化水素と一酸化炭素によるNOxの還元を行い、尿素型選択還元触媒においてNOxを吸着するので尿素水を噴射できない温度域におけるNOx浄化率を向上させることができる。
更に、排気ガスの温度が高温域の低温側に隣接又は近接する第3温度域に低温側から入った時に、所定量の炭化水素を供給し、その後、高温域で尿素水を供給することで、尿素型選択還元触媒にNH3 を吸着させてこのNH3 でNOxを還元する前に、この所定量の炭化水素により、尿素型選択還元触媒に吸着していたNOxを還元して触媒表面を浄化することができる。これにより、尿素型選択還元触媒の触媒表面をNH3 が吸着され易い状態にすることができ、尿素水によるNOx浄化を効率よく行うことができる。
以下、本発明に係る実施の形態のNO浄化方法及びNOx浄化システムについて、図面を参照しながら説明する。
最初に、NOx浄化システムの構成について説明する。図1及び図2に示すように、本発明の第1及び第2の実施の形態のNOx浄化システム1、1Aは、ディーゼルエンジン(E)2の排気通路3に、上流側から順に、上流側酸化触媒(F−DOC)4、尿素型選択還元触媒(SCR)5 、下流側酸化触媒(R−DOC)6を備えて構成される。
この上流側酸化触媒4と下流側酸化触媒6は、コージェライトハニカムなどの多孔質のセラミックのハニカム構造等の担持体に、ロジウム、酸化セリウム、白金、酸化アルミニウム等を担持して形成される。この酸化触媒4、6は、排気ガス中にHC(炭化水素)やCO(一酸化炭素)があると、これを酸化して、この酸化で発生する熱により排気ガスを昇温する。また、排気ガス中のHC、COによりNOxを還元する。下流側酸化触媒6は、尿素型選択還元触媒5から流出してくるHCやNH3 (アンモニア)を酸化して、これらのHCやNH3 が排気ガス浄化システム1、1Aの下流側に流出するのを防止する役割を担う。
この尿素型選択還元触媒5は、コージェライトや酸化アルミニウムや酸化チタン等で形成されるハニカム構造等の担持体に、チタニア−バナジウム、ゼオライト、酸化クロム、酸化マンガン、酸化モリブデン、酸化チタン、酸化タングステン等を担持して形成される。この構成により、NH3 を吸着し、このNH3 でNOxを還元浄化する。
また、上流側酸化触媒4の上流側に、第1炭化水素供給装置である第1HC噴射ノズル7を配置し、更に、尿素型選択還元触媒5の上流側に、尿素水供給装置である尿素水噴射ノズル8を配置する。
更に、図2に示す第2の実施の形態のNOx浄化システム1Aでは、第2炭化水素供給装置である第2HC噴射ノズル9を、上流側酸化触媒4と尿素型選択還元触媒5との間に配置する。この第2HC噴射ノズル9は、図1に示す第1の実施の形態のNOx浄化システム1では、不要である。なお、図2では、第2HC噴射ノズル9が尿素水噴射ノズル8の上流側に配置されているが、尿素水噴射ノズル8が第2HC噴射ノズル9の上流側に配置されてもよい。
これらの第1HC噴射ノズル7と第2HC噴射ノズル9は、配管によりHC貯蔵タンク(図示しない)又は燃料タンク(図示しない)に連結され、これらからHCを排気通路3内に供給する。この供給及び供給量は制御装置10により制御される。また、尿素水噴射ノズル8は、配管により尿素水貯蔵タンク(図示しない)に連結され、ここから尿素水を排気通路3内に供給する。この供給及び供給量は制御装置10により制御される。なお、第1HC噴射ノズル7で排気ガス中にHCを供給する代わりに、内燃機関のシリンダ内燃料噴射におけるポスト噴射で排気ガス中に炭化水素を供給するように構成することもできる。
また、第1排気ガス温度センサ11が上流側酸化触媒4の上流側に、第2排気ガス温度センサ12が上流側酸化触媒4と尿素型選択還元触媒5の間に配置される。また、第1NOx濃度センサ13が上流側酸化触媒4と尿素型選択還元触媒5の間に、第2NOx濃度センサ14が尿素型選択還元触媒5の下流側に配置される。また、NOxスリップやアンモニアスリップを検出する場合には、NOx浄化システム1の下流側、言い換えれば、下流側酸化触媒6の下流側に、NOx濃度センサ、アンモニアセンサを付ける。これらの温度センサ11、12やNOx濃度センサ13、14等の出力は制御装置10に入力される。
なお、上流側酸化触媒4の上流側や尿素型選択還元触媒5の上流側のNOx濃度は、エンジン2から排出されるNOx量と、上流側酸化触媒4におけるHCの浄化性能のマップ(若しくはモデルベース)等を使って算出でき、NOxセンサを設けなくてもNOx吸着量の推定は可能である。そのため、第1NOx濃度センサ13は配置しなくてもよい。しかし、第2NOx濃度センサ14は、尿素型選択還元触媒5におけるNOx浄化性能を把握するために必要となる。
次に、この第1の実施の形態のNOx浄化システム1におけるNOx浄化方法について説明する。この第1の実施の形態におけるNOx浄化では、第1HC噴射ノズル7は、図3に示すように、第1排気ガス温度センサ11で検出された排気ガスの温度Tg1が低温域である第1温度域(Tc1〜Tc2)F1にある時は、第1HC噴射ノズル7からHCを噴射して、排気通路3内にHCを供給し、上流側酸化触媒4による排気ガスの昇温と上流側酸化触媒4に吸着したNOxの浄化を行う。なお、排気ガスの温度Tg1が第1温度域(Tc1〜Tc2)F1にない時は、第1HC噴射ノズル7は全閉される。
また、第2排気ガス温度センサ12で検出された排気ガスの温度Tg2が第1温度域F1よりも温度が高い所定の第2温度域(Tc3〜)F2にある時は、尿素水噴射ノズル8から尿素水を噴射して、排気通路3内に尿素水を供給し、この尿素水が加水分解または熱分解して生じるNH3 により尿素型選択還元触媒によるNOxの浄化を行う。なお、排気ガスの温度Tg2が第2温度域(Tc3〜)F2にない時は、尿素水噴射ノズル8は全閉される。
この第1温度域F1は130℃〜200℃の範囲内の温度域(Tc1〜Tc2)であり、第2温度域F2は第1温度域F1とは重複しない200℃〜230℃の範囲内の所定の温度Tc3以上の温度域(Tc3〜)である。このTc1、Tc2、Tc3の温度は、例えば、それぞれ、130℃、195℃、200℃である。Tc3は、Tc2と略同じであってもよいが、Tc3>Tc2の関係とする。つまり、HC噴射と尿素水噴射は同時には行われない。
この第1の実施の形態におけるNOx浄化方法を、第1HC噴射ノズル7と尿素水噴射ノズル8の制御の面から説明する。第1HC噴射ノズル7の制御に関して、エンジン2の運転が開始され、図5の第1HC噴射ノズルの制御フローが上級の制御フローから繰り返し呼ばれてスタートすると、ステップS11で、第1排気ガス温度センサ11で検出された排気ガスの温度Tg1を入力する。この排気ガスの温度Tg1は、上流側酸化触媒4の上流側の排気ガスの温度である。
次のステップS12で、所定の第1温度判定値Tc1と第2温度判定値Tc2を入力する。この第1温度判定値Tc1は第1温度域F1の下限を示す温度である。また、第2温度判定値Tc2は第1温度域F1の上限を示す温度である。
ステップS13とステップS14とで、排気ガスの温度Tg1が第1温度域F1に有る(Tc2≧Tg1≧Tc1)か否かを判定し、無い時は(NO)、ステップS15で第1HC噴射ノズル7を全閉し、有る時は(YES)、ステップS16で目標噴射量を算出し、ステップS17で、この目標噴射量になるように、第1HC噴射ノズル7からHCを噴射して、排気通路3内にHCを供給する。その後上級の制御フローにリターンする。この図5の制御フローは、再度、上級の制御フローに呼ばれてスタートし、エンジン2の運転が終了するまで繰り返される。
このステップS16のHCの目標噴射量は、エンジン2から排出されるNOxと供給されるHCとの当量比(NOx/HC)が1〜1.1になるように算出される。なお、計算簡略化のために、昇温のためのHC量は別計算としている。このエンジン2から排出されるNOxの量はNOx濃度センサと排気流量から算出しても良いが、エンジン2の運転状態から、予め設定された排出量マップを参照して算出してもよい。
また、尿素水噴射ノズル8は、図6に示すように、第2排気ガス温度センサ12で検出された排気ガスの温度Tg2が第2温度域F2にある時(Tg2>Tc3)は、尿素水噴射ノズル8から尿素水を噴射して、排気通路3内に尿素水を供給する。
尿素水噴射ノズル8の制御に関して、エンジン2の運転が開始され、図6の尿素水噴射ノズルの制御フローが上級の制御フローから繰り返し呼ばれてスタートすると、ステップS21で、第2排気ガス温度センサ12で検出された排気ガスの温度Tg2を入力する。この排気ガスの温度Tg2は、尿素型選択還元触媒5の上流側の排気ガスの温度である。
次のステップS22で、所定の第3温度判定値Tc3を入力する。この第3温度判定値Tc3は第2温度域F2の下限を示す温度である。
ステップS23で、排気ガスの温度Tg2が第2温度域F2に有る(Tg2>Tc3)か否かを判定し、無い時は(NO)、ステップS24で尿素水噴射ノズル8を全閉し、ある時は(YES)、ステップS25で目標噴射量を算出し、ステップS26で、この目標噴射量になるように、尿素水噴射ノズル8から尿素水を噴射して、排気通路3内に尿素水を供給する。
このステップS25の尿素水の目標噴射量は、通常の尿素型選択還元触媒における尿素水の供給における目標噴射量と同じであり、周知の技術を利用できる。一例を上げれば、第2NOx濃度センサ14で検出されるNOx濃度が所定の値以下になるように、尿素水の目標噴射量がフィードバックで決められる。特に、尿素型選択還元触媒5の下流側の第2NOx濃度センサ14により、尿素型選択還元触媒5の下流側のNOx濃度を監視し、尿素型選択還元触媒5の触媒表面に吸着するNH3 の量を最小限にするように制御することが好ましい。この制御を行うことで、尿素水噴射からHC噴射に切り替えた後のNOx吸着によるNOx浄化作用を効率よく行うことができ、NOx浄化率を高くすることができる。
また、エンジン2から排出され、尿素型選択還元触媒5に流入するNOxと供給する尿素水の当量比(吸着NOx/CO(NH2 )2 )が、予め実験などによって設定された所定の値になるように算出される。この尿素型選択還元触媒5に流入するNOxの量は、尿素型選択還元触媒5の上流にNOx濃度センサを設けて、尿素型選択還元触媒5の上流側のNOx濃度と下流側のNOx濃度との差と排気流量から算出しても良い。
この制御は、より具体的には、次のよう行われる。第1NOx濃度センサ13と第2NOx濃度センサ14で各々のNOx量を測定する。尿素水の供給量は第2排気ガス温度センサ12で測定した排気ガスの温度Tg2と、尿素のNH3 生成率と温度のマップからNH3 生成率を求め、NH3 生成量を算出する。この算出したNH3 生成量と第1NOx濃度センサ13で測定したNOx量が当量となるように制御する。更に、第1NOx濃度センサ13と第2NOx濃度センサ14でそれぞれ測定したNOx量から経時的なNOx浄化率を算出する。なお、第2排気ガス温度センサ12で測定した排気ガスの温度Tg2が所定時間(例えば10sec)以上低下する場合は、それ以後のNOx浄化率が5%以上変化しない範囲で尿素水供給量を当量×所定比率(例えば0.9)に低減させる。
次に、この第2の実施の形態のNOx浄化システム1AにおけるNOx浄化方法について説明する。この第2の実施の形態におけるNOx浄化では、図4に示すように、第1HC噴射ノズル7と尿素水噴射ノズル8の制御は、第1の実施の形態におけるNOx浄化と同様に、図5及び図6の制御フロー等に基づいて行われる。
しかし、この第2の実施の形態におけるNOx浄化では、図4に示すように、第2HC噴射ノズル9によるHC噴射が追加される。この第2HC噴射ノズル9によるHC噴射は、排気ガスの温度Tg2が第2温度域(Tc3〜)F2の低温側に隣接又は近接する所定の第3温度域(Tc4〜Tc5)F3に低温側から入った時には、第2HC噴射ノズル9から尿素型選択還元触媒5が吸着したNOxを浄化するのに見合った所定量のHCを噴射して、排気通路3内にHCを供給する。なお、排気ガスの温度Tg2が第3温度域(Tc4〜Tc5)F3にない時は、第2HC噴射ノズル9は全閉される。
この第3温度域F3における所定量のHCにより、尿素型選択還元触媒5の触媒表面をNH3 が吸着され易い状態にする。つまり、排気ガスの温度Tg2が第2温度域(Tc3〜)F2に入って尿素型選択還元触媒5にNH3 を吸着させて、このNH3 でNOxを還元する前に、尿素型選択還元触媒に吸着していたNOxを還元して浄化する。そのため、排気ガスの温度Tg2が第2温度域(Tc3〜)F2に入っている状態における尿素水によるNOx浄化が効率よく行われるようになる。
第1の実施の形態と同様に、この第1温度域F1は130℃〜200℃の範囲内の温度域(Tc2≧Tg1≧Tc1)であり、第2温度域F2は第1温度域F1とは重複しない200℃〜230℃の範囲内の所定の温度Tc3以上の温度域であるが、第1温度域F1と第2温度域F2を第1の実施の形態における場合よりも低温側に移動させることが好ましい。この第2の実施の形態では、Tc1、Tc2、Tc3の温度は、例えば、それぞれ、130℃、195℃、197℃である。Tc3は、Tc2と略同じであってもよいが、Tc3>Tc2の関係とする。つまり、HC噴射と尿素水噴射は同時には行われない。また、Tc4、Tc5の温度は、例えば、それぞれ、175℃、197℃である。あるいは、例えば、Tc1=130℃、Tc4=175℃、Tc3≒Tc2=Tc5=200℃等としてもよい。
この第2の実施の形態におけるNOx浄化方法における第1HC噴射ノズル7と尿素水噴射ノズル8の制御は、第1温度域F1と第2温度域F2とが低温側に移動するが、第1の実施の形態と略同じで図5及び図6の制御フロー等に基づいて行われ、第2HC噴射ノズル9の制御は、図7の第2HC噴射ノズルの制御フロー等に基づいて行われる。
第2HC噴射ノズル9の制御に関して、エンジン2の運転が開始され、上級の制御フローから、排気ガス温度Tg2が上昇している時に、図7の第2HC噴射ノズルの制御フローが呼ばれてスタートすると、ステップS31で、第2排気ガス温度センサ12で検出された排気ガスの温度Tg2を入力する。この排気ガスの温度Tg2は、上流側酸化触媒4の下流側でかつ尿素型選択還元触媒5の上流側の排気ガスの温度である。
次のステップS32で、所定の第4温度判定値Tc4と第5温度判定値Tc5を入力する。この第4温度判定値Tc4は第3温度域F3の下限を示す温度であり、第5温度判定値Tc5は第3温度域F3の上限を示す温度である。
ステップS33とステップS34とで、排気ガスの温度Tg2が第3温度域F3に有る(Tc5≧Tg2≧Tc4)か否かを判定し、無い時は(NO)、ステップS35で第2HC噴射ノズル9を全閉し、ある時は(YES)、ステップS36で目標噴射量を算出し、ステップS37で、この目標噴射量になるように、第2HC噴射ノズル9からHCを噴射して、排気通路3内にHCを供給する。
このステップS36のHCの目標噴射量は、排気ガスの温度Tg1が第1温度域F1にある間に尿素型選択還元触媒5に吸着されたNOx量を基に算出される。まず、この排気ガスの温度Tg1が第1温度域F1にある間において、エンジン2から排出されるNOx量と上流側酸化触媒4におけるNOx浄化量とから、尿素型選択還元触媒5に流入するNOx量を算出し、その一方で、尿素型選択還元触媒5から流出するNOx量を、排気流量と第2NOx濃度センサ14で検出されるNOx濃度とから算出する。この流入NOx量と流出NOx量との差の累積計算から、排気ガスの温度Tg1が第1温度域F1にある間に尿素型選択還元触媒5に吸着されたNOxを算出する。
この算出された尿素型選択還元触媒5に吸着されたNOxと供給するHCとの当量比(吸着NOx/HC)が1〜1.1になるように算出される。この尿素型選択還元触媒5に吸着されるNOxの量は、尿素型選択還元触媒5の上流側に第1NOx濃度センサ13を設けて、尿素型選択還元触媒5の上流側のNOx濃度と下流側のNOx濃度との差と排気流量から算出しても良い。
この第2の実施の形態では、HC噴射ノズル7、9を2個設けているが、第2HC噴射ノズル9は、尿素型選択還元触媒5の触媒表面のNOx浄化が主な目的であるので、この第2HC噴射ノズル9からのHC供給量は極少量となる。また、ステップS37では、このHCの噴射と共に、ステップS36でHCの目標噴射量の算出に使用される吸着されたNOx量がゼロになるようにして、即ち、NOxの累積計算値をゼロにリセットして、図7の制御フローの繰り返しによる所定量以上のHC噴射を回避する。
この図7のステップS37又はステップS35が所定の時間で終了するとリターンし、上級の制御フローに戻る。そして、再び、この上級の制御フローから呼ばれて、図7の制御フローが繰り返され、エンジン2の運転停止と共に、図7の制御フローも停止する。なお、この図7の制御フローは排気ガスの温度Tg2の昇温時のみ上級の制御フローから呼ばれるが、排気ガスの温度Tg2の降温時には呼ばれない。
次に、各温度域におけるNOx浄化について説明する。排気ガスの温度Tg1が低温域の第1温度域F1よりも低い温度域F0にある状態では、HCも尿素水も供給していないが、上流側酸化触媒4と尿素型選択還元触媒5とでNOxが吸着され、排気ガスが浄化される。上流側酸化触媒4で吸着されたNO2 は、排気ガス中のHCやCOで上流側酸化触媒4の白金等の貴金属触媒によって還元浄化される。
また、排気ガスの温度Tg1が低温域の第1温度域F1にあって、第1HC噴射ノズル7からHCを供給している状態では、上流側酸化触媒4では二酸化窒素(NO2 )が多く吸着され、また、上流側酸化触媒4の酸化作用により三酸化窒素(NO3 )となるので、上流側酸化触媒4を通過した排気ガス中のNOxでは、その分だけNO2 が減少し、NO3 が増加する。そのため、尿素型選択還元触媒5では、NO3 が吸着されるNOxの主成分となる。
この場合に、NO3 の還元は、NO2 の還元に比べて反応が進み易い。例えば、HCをプロピレン(C3 H6 )で代表した場合のNOx還元反応式は、NO2 の場合は、「NO2 +2/9C3 H6 =1/2N2 +1/3CO2 +2/3H2 O」となり、NO3 の場合は、「NO3 +1/3C3 H6 =1/2N2 +CO2 +H2 O」となる。図8に示すように、このNO3 の還元は、NO2 の還元に比べて、ギブスの自由エネルギーΔGが小さくなるので、反応が進み易い。なお、NOの還元の場合では、ΔGはゼロ(0)よりも高くなっている。
上流側酸化触媒4に吸着されたNO2 は、第1HC噴射ノズル7から供給されるHCにより上流側酸化触媒4に担持された白金等の貴金属触媒の作用でN2 (窒素)に還元される。また、上流側酸化触媒4を通過したNO3 が主となるNOxは、尿素型選択還元触媒5で吸着されて、この吸着により排気ガス中から除去される。
また、排気ガスの温度Tg2が高温域の第2温度域F2にあり、尿素水噴射ノズル8から尿素水を供給している状態では、第2NOxセンサ14等で尿素型選択還元触媒5の下流側のNOx量を監視して尿素型選択還元触媒5の触媒表面に、吸着したままとなるNH3 吸着量が最小限になるように尿素水の供給量を制御する。この制御を行うことで、尿素水の供給量をNOx還元に必要な最小限の量にすることができると共に、排気ガスの温度Tg1の低下に従って、尿素水の供給からHCの供給に切り替えた後の、尿素型選択還元触媒5の触媒表面におけるNOx吸着/還元反応を効率よく行うことができるようになる。この尿素水噴射の状態では、上流側酸化触媒4では、NOxを吸着し、この吸着されたNOxは、排気ガス中のHC、COにより還元浄化されると共に、尿素型選択還元触媒5では、尿素水が加水分解または熱分解して発生したNH3 を、吸着してNOxを還元する。
また、第1の実施の形態には無く、第2の実施の形態のみにおける浄化作用であるが、排気ガスの温度Tg2が第3温度域F3にあって、第2HC噴射ノズル9からHCを供給している状態では、第1温度域F1の間で、尿素型選択還元触媒5で吸着されたNOx量に見合うHCを供給するので、尿素型選択還元触媒5で吸着されたNOxは、このHCにより還元されて浄化される。これにより、尿素型選択還元触媒5の触媒表面からNOxが除去された状態となる。このNOxが除去された状態となることにより、NH3 が尿素型選択還元触媒5に吸着され易くなるため、次の第2温度域F2におけるNH3 による尿素型選択還元触媒5でのNOx還元が効率よく行われるようになる。
つまり、尿素型選択還元触媒5はNH3 が吸着し易い触媒に設計されているが、尿素型選択還元触媒5にNH3 でなくて、NOxが吸着していると尿素水を噴射してもNOx浄化率が悪いので、吸着しているNOx量に応じた量のHCを一瞬、尿素噴射直前に噴射して吸着NOxを掃除して、尿素型選択還元触媒5の触媒表面をきれいにして、NH3 の吸着がし易いようにする。この尿素型選択還元触媒5におけるNOxの吸着はNO3 が主として吸着されているため、また、尿素水噴射直前の温度であるため、NOx吸着量と当量比が同じ程度の極少量のHC量の噴射で十分にこの吸着NOxの還元反応が進むことになる。
あるいは、排気ガスの温度Tg2が第3温度域F3にあるか否かをチェックすることなく、尿素水噴射ノズル8から尿素水を供給開始する直前において、第2HC噴射ノズル9から、尿素型選択還元触媒5が吸着したNOxを浄化するのに見合った所定量のHCを供給する。これによると、第3温度域F3を考慮せずに、尿素水を供給してNH3 でNOxを還元する前に、尿素型選択還元触媒5が吸着したNOxを浄化することができる。
上記の第1及び第2の実施の形態のNOx浄化方法及びNOx浄化システム1、1Aによれば、エンジン2の排気通路3の上流側から順に、上流側酸化触媒4、尿素型選択還元触媒5を備えたNOx浄化システム1、1Aで、低温側の第1温度域F1ではHCを供給し、高温側の第2温度域F2では尿素水を供給して、低温域におけるNOx浄化率の高いHCとCOによる選択還元と、高温域におけるNOx浄化率の高い尿素による選択還元を組み合わせることで、NOx浄化効率が良い排気ガスの温度範囲を低温側にまで拡大することができる。
また、従来のHC還元あるいはCO還元(HC/CO−)SCRでは全域にわたって還元剤(軽油等)を供給していたため、NOx浄化率に対して効率は低かったが、それに対して、上流側酸化触媒4でのHC/CO−SCR領域を特定の範囲にするため、また、尿素型選択還元触媒5へのHC供給も非常に少量であるため、噴射するHCを最小限にできる。
更に、第2の実施の形態のNOx浄化方法及びNOx浄化システム1Aによれば、排気ガスの温度Tg2が高温域の低温側に隣接又は近接する第3温度域F3に入った時に、所定量のHCを供給し、その後、高温域で尿素水を供給することで、尿素型選択還元触媒5の触媒表面をNH3 が吸着され易い状態にすることができ、尿素水によるNOx浄化を効率よく行うことができる。なお、この第3温度域F3における、HC噴射はNOx浄化が主な目的であるので少量で済む。
排気ガス温度が低い場合には尿素型選択還元触媒5でNOxを吸収するため、排気ガス温度向上のためにHCを噴射する必要が無くなるので、尿素水噴射開始温度を従来技術よりも高い200℃〜230℃に設定でき、従来技術に比べて燃費を2%〜5%以上向上できる。従って、低燃費でかつNOxを高効率で浄化できる。
次に、本発明の効果を見るために行った実施例1、2と従来例について説明する。
実施例1として、図2に示すような第2HC噴射ノズル9を設けない図1のNOx浄化システム1において、第1HC噴射ノズル7によりHC噴射を行い、尿素水噴射は行わなかった場合のNOx浄化率を、図9に点線A1で示す。この場合においては、HCは排気ガスの温度が130℃〜180℃の領域で噴射している。
また、排気ガスの温度が180℃以下では第1HC噴射ノズル7によりHC噴射を行い、排気ガスが180℃以上では、尿素水のみ噴射している場合のNOx浄化率を、図10に点線A2で示す。この実施例1のTc1、Tc2、Tc3の温度は、それぞれ、130℃、180℃、180℃である。
この実施例1では、供給されたHCは上流側酸化触媒4で酸化されて、排気ガスが昇温されると共に、HCとCOによるNOxの直接還元が行われる。180℃以上で供給される尿素水は加水分解または熱分解してNH3 となり、尿素選択還元触媒5で吸着されNOxを還元する。この場合には、上流側酸化触媒4の下流側から供給されるHCによる尿素選択還元触媒5の触媒表面の浄化は行われない。
実施例2として、図9に、第2の実施の形態のNOx浄化システム1Aにおいて、第1HC噴射ノズル7、第2HC噴射ノズル9を制御し、尿素水噴射は行わなかった場合のNOx浄化率を実線B1で示す。この場合においては、HCは200℃以下のみで噴射している。また、図10に、第1HC噴射ノズル7、第2HC噴射ノズル9、尿素水噴射ノズル8を制御した場合のNOx浄化率を実線B2で示す。この時のTc1、Tc2、Tc3、Tc4、Tc5の温度判定値は、それぞれ、130℃、195℃、200℃、175℃、197℃である。
この実施例2では、195℃以下では、上流側酸化触媒4の上流側からのHC噴射が主で、上流側酸化触媒4の下流側からのHC噴射は、尿素水を噴射する温度(200℃)の近くの温度(175℃〜197℃の間)でのみ噴射している。上流側から供給されたHCは上流側酸化触媒4で酸化され、排気ガスの昇温とHCとCOによるNOxの直接還元が行われている。また、下流側から供給されたHCは、尿素選択還元触媒5に吸着されているNOxを直接還元して、この触媒表面を浄化し、NH3 が吸着し易いようにする。また、200℃以上で供給される尿素水は加水分解または熱分解してNH3 となり、尿素選択還元触媒5で吸着されNOxを還元する。
また、従来例として、図2に示すような第1HC噴射ノズル7、第2HC噴射ノズル9を設けない、図8の尿素水噴射ノズル8のみのNOx浄化システム1Xにおいて、HC噴射は無しで、排気ガスの温度が180℃から尿素水噴射を行った場合を図9と図10に、点線Cで示す。この場合は、尿素噴射をしていない場合には、排気ガス中の残留HC、COによってNOx浄化が行われている。180℃以上で供給される尿素水は加水分解または熱分解してNH3 となり、尿素選択還元触媒5で吸着されNOxを還元する。
図9によれば、実施例1と実施例2ではHC噴射のみで、従来例では尿素水噴射のみである場合が、それぞれA1、B1、Cで示されているが、特に、140℃〜220℃の低温では、HC噴射を行う実施例1と実施例2が従来例よりもNOx浄化率が優れていることが分かる。また、実施例1と実施例2の比較により、上流側酸化触媒4の下流側からのHC噴射を行った実施例2の方がNOx浄化率がよく、下流側HCによるNOx浄化の効果が良く分かる。
図10によれば、尿素水噴射にHC噴射を加えた実施例1(A2)と実施例2(B2)が、尿素水噴射のみの従来例(C)よりも、特に、140℃〜220℃の低温でNOx浄化率が優れていることが分かる。また、実施例2がHC/COによるNOx還元から尿素水によるNOx還元に切り替える際に、この切換え直前に第2HC噴射ノズル9から尿素選択還元触媒5の触媒表面に僅かに付着しているNOxを除去するために還元剤であるHCを噴射しており、その効果により、実施例2では実施例1よりも更にNOx浄化率が向上していることが分かる。
これらの実施例1、実施例2、従来例の比較により、実施例2、実施例1、従来例の順でNOx浄化性能の向上が見られ、特に140℃〜220℃の低温域での実施例1、実施例2の性能向上が大きいことが分かった。更に、実施例2では、HCとCOによる尿素選択還元触媒5でのNOx還元が大きいので、尿素水の噴射開始温度を、従来例よりも+20℃〜+50℃の200℃〜230℃に設定できることが分かった。
なお、実施例1では、上流側酸化触媒4でのHCとCOによるNOx還元効果のみが付与されるが、実施例2に比較して、尿素選択還元触媒5の触媒表面のNH3 やNOxの吸着制御が不十分であったため、NOx浄化率が実施例2よりも実施例1が低い。実施例2では、上流側酸化触媒4と尿素選択還元触媒5の間に第2HC噴射ノズル9を設置して、NOxの吸着制御を可能とした。この第2HC噴射ノズル9からのHC噴射は、排気ガス温度が200℃以上なので、微小なHC量を噴射するだけで、尿素選択還元触媒5のNOxは除去可能となる。
1、1A、1X NOx浄化システム
2 ディーゼルエンジン(E)
3 排気通路
4 上流側酸化触媒(F−DOC)
5 尿素型選択還元触媒(SCR)
6 下流側酸化触媒(R−DOC)
7 第1HC噴射ノズル(第1炭化水素供給装置)
8 尿素水噴射ノズル(尿素水供給装置)
9 第2HC噴射ノズル(第2炭化水素供給装置)
10 制御装置
11 第1排気ガス温度センサ
12 第2排気ガス温度センサ
13 第1NOx濃度センサ
14 第2NOx濃度センサ
2 ディーゼルエンジン(E)
3 排気通路
4 上流側酸化触媒(F−DOC)
5 尿素型選択還元触媒(SCR)
6 下流側酸化触媒(R−DOC)
7 第1HC噴射ノズル(第1炭化水素供給装置)
8 尿素水噴射ノズル(尿素水供給装置)
9 第2HC噴射ノズル(第2炭化水素供給装置)
10 制御装置
11 第1排気ガス温度センサ
12 第2排気ガス温度センサ
13 第1NOx濃度センサ
14 第2NOx濃度センサ
Claims (10)
- 内燃機関の排気通路の上流側から順に、酸化触媒、尿素型選択還元触媒を備えると共に、前記酸化触媒の上流側に第1炭化水素供給装置を、前記尿素型選択還元触媒の上流側に尿素水供給装置を配置したNOx浄化システムのNOx浄化方法において、
排気ガスの温度が所定の第1温度域にある時は、前記第1炭化水素供給装置から炭化水素を供給し、排気ガスの温度が前記第1温度域よりも温度が高い所定の第2温度域にある時は、前記尿素水供給装置から尿素水を供給することを特徴とするNOx浄化方法。 - 前記酸化触媒と前記尿素型選択還元触媒との間に第2炭化水素供給装置を配置し、排気ガスの温度が前記第2温度域の低温側に隣接又は近接する所定の第3温度域に低温側から入った時には、前記第2炭化水素供給装置から、所定量の炭化水素を供給することを特徴とする請求項1記載のNOx浄化方法。
- 前記酸化触媒と前記尿素型選択還元触媒との間に第2炭化水素供給装置を配置し、前記尿素水供給装置から尿素水を供給開始する直前において、前記第2炭化水素供給装置から、所定量の炭化水素を供給することを特徴とする請求項1記載のNOx浄化方法。
- 前記第1温度域を130℃〜200℃の範囲内の温度域とし、前記第2温度域を前記第1温度域とは重複しない200℃〜230℃の範囲内の所定の温度以上の温度域とすることを特徴とする請求項1、2又は3記載のNOx浄化方法。
- 前記第3温度域を前記第2温度域とは重複しない175℃〜230℃の範囲内の温度域とすることを特徴とする請求項2又は4記載のNOx浄化方法。
- 内燃機関の排気通路の上流側から順に、酸化触媒、尿素型選択還元触媒を備えると共に、前記酸化触媒の上流側に第1炭化水素供給装置を、前記尿素型選択還元触媒の上流側に尿素水供給装置を配置し、前記第1炭化水素供給装置と前記尿素水供給装置を制御する制御装置を備えたNOx浄化システムにおいて、
前記制御装置が、排気ガスの温度が第1温度域にある時は、前記第1炭化水素供給装置から炭化水素を供給し、排気ガスの温度が前記第1温度域よりも温度が高い第2温度域にある時は、前記尿素水供給装置から尿素水を供給する制御をすることを特徴とするNOx浄化システム。 - 前記酸化触媒と前記尿素型選択還元触媒との間に第2炭化水素供給装置を配置すると共に、前記制御装置が、排気ガスの温度が前記第2温度域の低温側に隣接又は近接する所定の第3温度域に低温側から入った時には、前記第2炭化水素供給装置から、所定量の炭化水素を供給する制御を行うことを特徴とする請求項6記載のNOx浄化システム。
- 前記酸化触媒と前記尿素型選択還元触媒との間に第2炭化水素供給装置を配置し、前記制御装置が、前記尿素水供給装置から尿素水を供給開始する直前において、前記第2炭化水素供給装置から、所定量の炭化水素を供給する制御を行うことを特徴とする請求項6記載のNOx浄化システム。
- 前記制御装置が、前記第1温度域を130℃〜200℃の範囲内の温度域とし、前記第2温度域を前記第1温度域とは重複しない200℃〜230℃の範囲内の所定の温度以上の温度域とする制御を行うことを特徴とする請求項6、7又は8記載のNOx浄化システム。
- 前記制御装置が、前記第3温度域を前記第2温度域とは重複しない175℃〜230℃の範囲内の温度域とする制御を行うことを特徴とする請求項7又は9記載のNOx浄化システム。
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