JP2009016331A - 燃料電池加速活性化装置および方法 - Google Patents

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Abstract

【課題】 高分子電解質燃料電池の性能を大幅向上させ、早い時間内に安定的に高い性能を表すための燃料電池加速活性化方法を提供する。
【解決手段】 本発明は、燃料電池スタックと、前記燃料電池スタックの陽極触媒側に質量流量コントローラーおよび加湿器を介して連結された空気供給手段と、前記燃料電池スタックの陰極触媒側に質量流量コントローラーおよび加湿器を介して連結された水素供給手段と、前記燃料電池スタック内に冷却水を循環供給する恒温槽と、前記燃料電池スタックの両端に連結されて陽極と陰極を短絡させるケーブルと、を含めて構成されることを特徴とする。
【選択図】 図６

Description

本発明は燃料電池加速活性化装置および方法に係り、更に詳しくは、高分子電解質燃料電池の性能を大幅に改善させながら早い時間に安定的に高いスタック性能を発揮し、燃料電池活性化時に水素使用量を最小化し、活性化装置の単純化を実現することができる燃料電池加速活性化方法に関する。
高分子電解質燃料電池は、別の形態の燃料電池に比べて効率が高く、電流密度および出力密度が大きく、更に、始動時間が短く負荷変化に早い応答特性を有する。
特に、高分子電解質燃料電池は反応気体の圧力変化にさほど敏感ではなく、多様な範囲の出力を行い、このような理由により無公害車両の動力源、自家発電用、移動用および軍事用電源など多様な分野に応用することができる。
高分子電解質燃料電池は水素と酸素を電気化学的に反応させて水を生成させながら電気を発生させる装置であり、供給された水素が陰極電極の触媒から水素イオンと電子に分離され、分離された水素イオンは電解質膜を通して陽極に移っていく。
陽極に供給された酸素は、外部導線を通して陽極に入ってくる電子と結合して水を生成しながら電気エネルギーを発生させるが、この時の理論電位は１．２３Ｖであり、その反応式は下記の反応式１の通りである。
（反応式１）
陰極：Ｈ２→２Ｈ＋＋２ｅ−
陽極：１／２Ｏ２＋２Ｈ＋＋２ｅ−→Ｈ２Ｏ
更に、上記のような反応により単位電池に発生する熱は下記のような（数１）で表すことができる。
（数１）
Ｑ＝Ｉ×（１．２３−Ｖ）
ここで、Ｑ：発生熱量、Ｉ：電流量、Ｖ：発生平均電圧
実際に車両で必要な電位を得るためには単位電池を必要な電位ほど積層しなければならず、単位電池を積層したものをスタック（＝燃料電池スタック）といい、その構成を図１に示す。
即ち、燃料電池スタックは、水素陽イオンを移動させることのできる電解質膜と、この電解質膜の両面に水素と酸素が反応するように塗布された触媒層（カソードおよびアノード）とからなる電極膜（ＭＥＡ）１００、ガス拡散層（ＧＤＬ）１０２、燃料を供給して反応により発生された水を排出する分離板１０３とで構成された単位電池を集電板１０４、絶縁板１０５、高電圧端子１０７を有する締結板１０６などを積層して締結バンド１０８およびボルト１０９などを利用して結合させたものである。
上記燃料電池スタックにおいて、陰極に水素を、陽極に空気または酸素を流し、その内部で電気化学反応を引き起こすことで高効率の電気エネルギーと反応による水を発生させる。
即ち、反応ガスによる電気化学反応は、燃料電池内部にある触媒層で起き、この時発生した水素イオンは、触媒層内の電解質と電解質膜を通して移動し、電子は触媒、ガス拡散層、分離板を通して電気発生装置に入る。
特に、電解質や電解質膜を通して移動する水素イオンの場合、電解質膜内に存在する水を通して移動するため、燃料電池の性能を更に良くするためには触媒層内の電解質と電解質膜が十分に水和されなければならず、また、電気化学反応のためには反応ガスの触媒層の到達が円滑でなければならない。
このような燃料電池スタックにおいて、陰極および陽極などの電極は、ニフィオンのような水素イオン伝達体と白金のような触媒を混合して作る触媒層であり、燃料電池の製作後、初期運転時に電気化学反応でその活性度が落ちるという問題点があるが、その理由は下記の通りである。
第１に、反応物の移動通路が塞がり、触媒まで到達することができないため、
第２に、触媒のように三相界面をなしている水素イオン伝達体が運転初期に容易に加水化されないため、
第３に、水素イオンおよび電子の連続的な移動性確保がなされないためである。
このような理由により、燃料電池を組立てた後、性能を最大限確保するためには活性化という過程が必要である。
プリコンディショニングまたはブレイクインと呼ばれる燃料電池活性化の目的は、反応に参与できない触媒を活性化させ、電解質膜および電極内に含まれた電解質を十分に水和させて水素イオン通路を確保することにある。
通常、燃料電池を組立てた後、性能まで到達するために実施する活性化過程は、運転条件によって数時間または数日を要し、適切でない活性化により燃料電池が最高の性能に到達できないまま運転され得る。
このような不適切な活性化過程は、燃料電池を大量に生産する際、生産速度を減少させて水素を多量に使用することになり、スタック単価を上昇させ、低いスタック性能を誘発させる。
燃料電池の活性化は、燃料電池の製作業者ごとに様々な方法により遂行しているが、主な活性化方法は一定電圧下で長時間運転することである。
その例として、ＡＩＳＩＮ ＳＥＩＫＡＩ Ｃｏ．Ｌｔｄ．による特許出願２００３−１４３１２６号には、固体高分子燃料電池の活性方法が開示されており、燃料電池スタックを低電圧で長時間置き、スタック性能がこれ以上向上しない部分まで活性化する方法を開示しているが、この場合、活性化過程は簡単であるが燃料電池の最高性能が表れるのに長時間要するという短所がある。
また、本願出願人による大韓民国特許出願２００５−０１２０７４３号には、ステップ電圧運転を適用した高分子電解質燃料電池の活性化方法が開示されており、スタックに電圧サイクルを加える方法により高い運転温度（７０℃）および高い相対湿度（ＲＨ１００％）でスタックにＯＣＶ（１分）→０．４Ｖ（５分）の電圧サイクルを加えて燃料電池活性化時間を３時間内外に短縮させる方法（図３参照）を開示しているが、この場合、スタック製作後に最高出力を示す前まで時間が長くなると時間効率性が落ち、運転する間、水素と空気を過度に消耗することで今後の燃料電池の価格競争に不利となる。
特許出願２００３−１４３１２６号 大韓民国特許出願２００５−０１２０７４３号
本発明の目的は、高分子電解質燃料電池の性能を大幅向上させ、早い時間内に安定的に高い性能を表すための燃料電池加速活性化方法を提供することである。即ち、スタック活性化以前にケーブルを利用して陽極と陰極を直接短絡させた後、反応ガスを供給してスタック活性を始め、陽極と陰極の短絡によりスタック電圧が０Ｖ付近まで低下し、それに従ってスタック単品である電解質膜と触媒層を早い時間内に活性化させることで活性化時に水素使用量を最小にし、合わせて活性化装置の単純化を実現することができ、結果的に燃料電池の早く完全な活性化条件を探し、最適の燃料電池性能を発現させることのできる燃料電池加速活性化装置および方法を提供することにある。
本発明は、燃料電池スタックと、前記燃料電池スタックの陽極触媒側に質量流量コントローラーおよび加湿器を介して連結された空気供給手段と、前記燃料電池スタックの陰極触媒側に質量流量コントローラーおよび加湿器を介して連結された水素供給手段と、前記燃料電池スタック内に冷却水を循環供給する恒温槽と、前記燃料電池スタックの両端に連結されて陽極と陰極を短絡させるケーブルと、を含めて構成されることを特徴とする。
また、本発明は、燃料電池スタックと、前記燃料電池スタックの陽極触媒側に質量流量コントローラーおよび加湿器を介して連結された空気供給手段と、前記燃料電池スタックの水素出口側に連結された水素再循環ブロワーと、前記燃料電池スタックの陰極触媒側に低圧レギュレータを介して連結された水素供給手段と、前記燃料電池スタックの水素流路に連結されて水素流路に蓄積された過量の水を排出する水素排水弁と、前記燃料電池スタック内に冷却水を循環供給する恒温槽と、前記燃料電池スタックの両端に連結されて陽極と陰極を短絡させるケーブルと、を含めて構成されることを特徴とする。
また、本発明は、燃料電池スタックを活性化装置に装着し、燃料電池スタックの両先端にケーブルを連結させて陽極と陰極を短絡させる第１段階と、冷却水を燃料電池スタック内に循環させながら反応ガスを供給して燃料電池の加速活性化を始める第２段階と、前記燃料電池スタック内に供給される反応ガスの供給流量を調節する第３段階と、を含むことを特徴とする。
前記第２段階において、前記ケーブルにより陽極と陰極が短絡されることによって、前記陽極と陰極の短絡のためのケーブルでの電流値は反応ガス（水素および空気）の流量により決定され、スタックの最大電流値を表し、スタック電圧は０Ｖ付近に維持されることを特徴とする。
前記第２段階において、スタック電圧が０Ｖ付近まで低くなると、スタック発熱量は最大値を表すことによって、恒温槽から冷却水がスタック内に供給されることを特徴とする。
前記第３段階において、前記反応ガス供給流量は電流密度を基準として低流量→高流量へ反復供給することを特徴とする。
燃料電池の活性化が始まった後、特定セルの電圧が次第に減少し、０Ｖ以下の逆電圧維持時間が基準時間以上持続すると、低流量および高流量の供給時間を短縮調節し、逆電圧維持時間を基準時間以内に短縮させる段階を更に含むことを特徴とする。
燃料電池の活性化が始まった後、水素不足による逆電圧が形成される際、空気流量を減らしながら負荷量を調節してセル電圧を０Ｖ以上に維持する段階を更に含むことを特徴とする。
燃料電池の活性化が始まった後、燃料電池スタックの水素出口側に排出される排出水を再循環ブロワーを利用して水素供給手段から供給される乾燥水素ガスと混合させて燃料電池スタックに供給する段階を更に含むことを特徴とする。
燃料電池の活性化が始まった後、燃料電池スタックの水素流路に蓄積された過量の水が水素排水弁を通して周期的に排出される段階を更に含むことを特徴とする。
本発明は下記の効果を有する。
１）燃料電池加速活性のために、燃料電池スタックの活性化以前にケーブルを利用して陽極と陰極を直接短絡させた後、反応ガスを供給してスタック活性化を始めることでスタック電圧は０Ｖ付近まで低くなり、それに従ってスタック単品である電解質膜と触媒層を早い時間内に活性化させることができる。
２）燃料電池活性化時間を既存方法に対して約１／１０まで減少させ、１時間当りのスタック生産台数が増加する。
３）燃料電池の物性評価のための小面積／大面積の単セルスタックの活性化の際、スタック締結器具自体の冷却熱量を利用することができ、活性化時にスタック温度の維持のための別途の冷却システムを除去することが可能である。
４）ケーブルによる陽極と陰極の短絡を利用して活性化を行うことで、既存の活性化装備中、高い価格を要求する電子負荷システムの除去が可能であり、活性化装備の価格を大きく低減させることができる。
５）水素再循環ブロワーを利用し、加速活性化時に既存の活性化装備中、高い価格を要求する水素側ＭＦＣおよび水素側加湿器の除去が可能であり、活性化装備の価格を大きく低減させることができる。
６）既存の活性化過程を適用する際に使用される水素使用量である約１，２００Ｌ／ｃｅｌｌと比較し、本発明の加速活性化方法を通したスタック活性化の際、水素使用量が３００Ｌ／ｃｅｌｌ以下であり、水素使用量を約１／４以下に減少させることができるためスタック生産単価を大きく低減させることができる。
７）水素再循環ブロワーを利用したスタック加速活性化時、水素使用量を約１／２に更に減少させることができるためスタック生産単価を大きく低減させることができる。
８）結果的に、高分子電解質燃料電池の性能を大幅に向上させ、早い時間内に安定的に高い燃料電池スタック性能を提供することができる。
本発明は、燃料電池スタックの陽極と陰極を任意で短絡させた後、加速活性化過程を反復して行い、燃料電池の性能を安定的で尚且つ大きく向上させる加速活性化過程を早い時間内（約３０分以内）に実現させた点に主な特徴がある。
即ち、本発明は、燃料電池スタックの陽極と陰極を短絡させてスタック電圧０Ｖ付近で加速活性化過程を反復して遂行することで、既存の活性化方法を通す約３〜５時間の活性化時間と比較し、その活性化過程を３０分以内の短時間内で完了させる点に主眼点がある。
以下、本発明による燃料電池加速活性化方法の実施例を説明する。
図２は本発明による燃料電池加速活性化方法のための活性化装置の一実施例を表す。
第１段階は、燃料電池スタック１０を活性化装置に装着する段階である。
ガス供給のために燃料電池スタックを活性化装置のガス配管に連結し、スタック冷却のために恒温槽１２と連結する。
更に、燃料電池スタック１０の陰極触媒側に質量流量コントローラー１４および加湿器１６を介して水素供給手段２０が連結され、陽極触媒側に質量流量コントローラー１４および加湿器１６を介して空気供給手段１８が連結される。
特に、燃料電池スタック１０の陽極と陰極の短絡のためのケーブル２２をスタックの両先端で連結させる。
第２段階として、冷却水を燃料電池スタック１０内へ循環させながら反応ガスを供給し、燃料電池の加速活性化を始める。
即ち、高分子電解質燃料電池は、水素と酸素を電気化学的に反応させて水を生成しながら電気を発生させる装置であり、供給された水素が陰極電極の触媒から水素イオンと電子に分離され、分離された水素イオンは電解質膜を通して陽極に移る。
陽極と陰極が短絡されているため、陽極と陰極の短絡のためのケーブル２２での電流値は反応ガス（水素および空気）の流量により決定され、スタックの最大電流値を表す。
この時、スタック電圧は０Ｖ付近を維持する。
スタック電圧が０Ｖ付近まで低くなると、（数１）によりスタック発熱量は最大値を表す。
より詳しくは、燃料電池スタックの加速活性時、スタック電圧が０Ｖ付近を維持する場合、スタック発熱量が最大に近くなり、従って、スタック活性化時に冷却システムがなければスタック自体の発熱量によりスタック運転温度が数十℃以上増加し、運転中のセルに損傷を与えるため、本発明による加速活性化時にスタック運転温度を維持するための冷却システムの運転が必要である。
そこで、冷却システムを利用してスタック運転温度を維持するように恒温槽１２から冷却水がスタック１０内に復帰循環が可能となるように供給される。
第３段階として、反応ガスの供給流量を調節する。
反応ガスの流量は、電流密度を基準として供給し、この値は変更が可能である。
例えば、図４のグラフから分かるように、電流密度を基準としてガス供給流量を低流量（１分）→高流量（３分）に調節した場合、これを７度反復した後（約３０分以内）に活性化が終了する。
反応ガスを低流量で供給する理由は、活性化初期スタックの安定化および高いスタック発熱量による電解質膜および触媒層の部分的損傷を防止するためである。
反応ガスを高流量で供給する理由は、スタックの最大反応を誘導して電解質膜と触媒層を早い時間内に活性化させるためであり、また、電気化学反応時に反応面積内の部分的なガス不足現象を防止し、反応物の反応経路を確保するためである。
そこで、加速活性化時に最大電流値から供給ガスの化学量論比を２．０／２．０で供給すると流量が最も安定し、電気化学反応により生成された過量の生成水は化学量論比２．０／２．０で過量供給されたガスにより容易に排出され、反応ガスの移動通路の確保が容易であり燃料電池セルの加水化状態が維持される。
このような本発明の３段階の進行により、燃料電池を活性化する際、陽極と陰極の短絡にてスタックの各セルの電圧が部分的に逆電圧を維持する。
当業者の報告によると、セルを−０．８Ｖ付近で２０分間維持させた時でも、セルの性能には影響を及ぼさないことが知られているが、セルの安定的な活性化のために特定セルの電圧が０Ｖ以下の逆電圧を長時間維持しないようにするために運転サイクルの短縮が必要である。
そこで、本発明では上記のような燃料電池活性化中の逆電圧防止のための方法を２種類提供する。
第１は、燃料電池の活性化が始まった後、特定セル電圧が次第に減少して０Ｖ以下の逆電圧維持時間が基準時間である３０秒以上持続されると、サイクルを変化させて０Ｖ以下の逆電圧維持時間を基準時間である３０秒以内に短縮させる活性化過程を行なうものである。例えば、低流量供給時間を３０秒に、高流量供給時間を１分に短縮調節し、逆電圧維持時間を３０秒以内に短縮させる。
第２は、活性化の際に水素不足による逆電圧形成が可能であるが、当業者による報告によると、水素不足による逆電圧形成時に空気側の炭素支持体の腐食が発生し得るため、空気流量を減らしながら負荷量を調節してセル電圧を０Ｖ以上に維持すると空気側の電極の腐食防止が可能となるものである。
前述の本発明による燃料電池加速活性化方法と、特許文献２に開示されたステップ電圧による活性化方法に対するスタック性能を比較評価した結果を図５に示す。図５に示す通り、本発明の加速活性化方法と既存のステップ活性化方法はいずれもスタック性能の維持はできるが、本発明の加速活性化方法によるスタック性能は、高い電流密度の領域では更に優れていることが確認できる。
図６は、本発明による燃料電池加速活性化方法の別の実施装置の例を示すものである。
本発明の加速活性化装置の別の実施例は前述した実施例のように、燃料電池スタック１０の陽極と陰極を短絡させるためのケーブル２２を含み、スタック冷却のための冷却システムとしてスタック１０に恒温槽１２が連結され、水素使用量を最小値まで減らすために水素再循環ブロワー２４を利用した活性化過程が可能な点に特徴がある。
図６に示す通り、水素出口側に水素再循環ブロワー２４を連結し、水素出口側の水素を再使用することができるようにすることで、水素使用率が常に１．０に近接するように維持でき、特に、一実施例による活性化装置において高い価格を占める質量流量コントローラー１４および水素加湿器１６の除去が可能である。
更に、燃料電池活性化の際、水素出口側に排出される排出水を再循環ブロワー２４を利用して乾燥水素ガスと混合してスタック１０に供給するため、別の加湿器を除くことが可能であり、乾燥水素ガスの供給は低圧レギュレータ２６を利用した圧力調節を通して供給できる。
但し、水素再循環ブロワー２４を利用した加速活性化前に、１００％加湿された空気を約５分間スタック１０に先に供給するが、その理由は、活性化初期に水素側の乾燥状態での電流生成による水素側の電極損傷を防止するためである。
また、水素流路に蓄積された過量の水の排出のために、水素排水弁２８を利用した周期的な水素出口側の排水が必要である。
このような本発明の別の実施例の場合も、前述した一実施例と加速活性化方法は同じであるため活性化過程の説明は省略する。
一方、本発明によると、燃料電池スタック活性化が終了した後、スタックの陽極と陰極の短絡のために連結したケーブルの除去が必要である。
即ち、前記ケーブルの除去前に残留ガスによるスタックの高電圧を除去するために、下記の過程が必要である。
燃料電池加速活性化終了段階で、水素を最小流量で一定量供給すると同時に、空気の供給を中止し、各セルの電圧が０．１Ｖ以下を維持した後に水素の供給を中止する。
従って、本発明では、活性化終了段階で空気側の酸素除去を通して水素／酸素界面形成による空気側の炭素支持体の腐食を抑制しながらケーブルを安全に除去することができる。
一般的な燃料電池スタックの構成図である。 本発明による燃料電池加速活性化装置の一実施例を表す概略図である。 既存の燃料電池加速化方法を説明するグラフである。 本発明による燃料電池加速活性化方法中、電流密度を基準として反応ガスの供給流量を調節することを説明するグラフである。 本発明の燃料電池加速活性化方法と既存の方法によるスタック性能を比較した結果のグラフである。 本発明による燃料電池加速活性化装置の別の実施例を示す概略図である。
符号の説明
１０ 燃料電池スタック
１２ 恒温槽
１４ 質量流量コントローラー
１６ 加湿器
１８ 空気供給手段
２０ 水素供給手段
２２ ケーブル
２４ 水素再循環ブロワー
２６ 低圧レギュレータ
２８ 水素排水弁

Claims (10)

  1. 燃料電池スタックと、
    前記燃料電池スタックの陽極触媒側に質量流量コントローラーおよび加湿器を介して連結された空気供給手段と、
    前記燃料電池スタックの陰極触媒側に質量流量コントローラーおよび加湿器を介して連結された水素供給手段と、
    前記燃料電池スタック内に冷却水を循環供給する恒温槽と、
    前記燃料電池スタックの両端に連結されて陽極と陰極を短絡させるケーブルと、
    を含めて構成されることを特徴とする燃料電池加速活性装置。
  2. 燃料電池スタックと、
    前記燃料電池スタックの陽極触媒側に質量流量コントローラーおよび加湿器を介して連結された空気供給手段と、
    前記燃料電池スタックの水素出口側に連結された水素再循環ブロワーと、
    前記燃料電池スタックの陰極触媒側に低圧レギュレータを介して連結された水素供給手段と、
    前記燃料電池スタックの水素流路に連結されて水素流路に蓄積された過量の水を排出する水素排水弁と、
    前記燃料電池スタック内に冷却水を循環供給する恒温槽と、
    前記燃料電池スタックの両端に連結されて陽極と陰極を短絡させるケーブルと、
    を含めて構成されることを特徴とする燃料電池加速活性化装置。
  3. 燃料電池スタックを活性化装置に装着し、燃料電池スタックの両先端にケーブルを連結させて陽極と陰極を短絡させる第１段階と、
    冷却水を燃料電池スタック内に循環させながら反応ガスを供給して燃料電池の加速活性化を始める第２段階と、
    前記燃料電池スタック内に供給される反応ガスの供給流量を調節する第３段階と、
    を含むことを特徴とする燃料電池加速活性化方法。
  4. 前記第２段階において、前記ケーブルにより陽極と陰極が短絡されることによって、前記陽極と陰極の短絡のためのケーブルでの電流値は反応ガス（水素および空気）の流量により決定され、スタックの最大電流値を表し、スタック電圧は０Ｖ付近に維持されることを特徴とする請求項３記載の燃料電池加速活性化方法。
  5. 前記第２段階において、スタック電圧が０Ｖ付近まで低くなると、スタック発熱量は最大値を表すことによって、恒温槽から冷却水がスタック内に供給されることを特徴とする請求項３記載の燃料電池加速活性化方法。
  6. 前記第３段階において、前記反応ガス供給流量は電流密度を基準として低流量→高流量へ反復供給することを特徴とする請求項３記載の燃料電池加速活性化方法。
  7. 燃料電池の活性化が始まった後、特定セルの電圧が次第に減少し、０Ｖ以下の逆電圧維持時間が基準時間以上持続すると、低流量および高流量の供給時間を短縮調節し、逆電圧維持時間を基準時間以内に短縮させる段階を更に含むことを特徴とする請求項３記載の燃料電池加速活性化方法。
  8. 燃料電池の活性化が始まった後、水素不足による逆電圧が形成される際、空気流量を減らしながら負荷量を調節してセル電圧を０Ｖ以上に維持する段階を更に含むことを特徴とする請求項３記載の燃料電池加速活性化方法。
  9. 燃料電池の活性化が始まった後、燃料電池スタックの水素出口側に排出される排出水を再循環ブロワーを利用して水素供給手段から供給される乾燥水素ガスと混合させて燃料電池スタックに供給する段階を更に含むことを特徴とする請求項３記載の燃料電池加速活性化方法。
  10. 燃料電池の活性化が始まった後、燃料電池スタックの水素流路に蓄積された過量の水が水素排水弁を通して周期的に排出される段階を更に含むことを特徴とする請求項３記載の燃料電池加速活性化方法。
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